CN106104901B - 片叠层型锂离子二次电池及片叠层型锂离子二次电池的制造方法 - Google Patents

片叠层型锂离子二次电池及片叠层型锂离子二次电池的制造方法 Download PDF

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Abstract

本发明提供一种片叠层型锂离子二次电池，其具备：膜电极接合体和将该膜电极接合体收纳于内部并进行密封的片状的外装体，所述膜电极接合体通过隔着隔板对正极片和负极片进行叠层而成，所述正极片是在正极集电体上设置正极活性物质层而成的，所述负极片是在负极集电体上设置负极活性物质层而成的，所述膜电极接合体至少在所述正极片与所述隔板之间或者所述负极片与上述隔板之间的任一者插入有片状的热塑性树脂层。

Description

片叠层型锂离子二次电池及片叠层型锂离子二次电池的制造 方法
技术领域
本发明涉及片叠层型锂离子二次电池及片叠层型锂离子二次电池的制造方法。
本申请基于2014年3月19日在日本申请的特愿2014-056854号主张优先权，并在此引用其内容。
背景技术
锂离子二次电池由于具有能量密度及电动势比铅蓄电池或镍氢电池高的特征，因此，被广泛用作要求小型化及轻质化的各种便携设备或笔记本电脑等的电源。这种锂离子二次电池通常通过如下方式制造：正极活性物质涂布于正极集电体的正极片和将负极活性物质涂布于负极集电体的负极片，以及在它们之间夹装隔板及电解质，对它们进行进行叠层，并将叠层有正极片、隔板及负极片的该叠层体密封于壳体内。此时，作为电解质，除液体或固体的电解质以外，还可使用凝胶状的电解质。
另外，作为锂离子二次电池，采用圆筒型、罐型、层压包装型等方式，近年来，提出有具有片状的叠层结构的锂离子二次电池。
另一方面，在锂离子二次电池片状地构成的情况下，当使其折弯而弯曲时，在依次叠层的正极、隔板、负极、外装体的各层之间产生周差。此时，如图5所示，在锂离子二次电池100的表面上产生多个屈曲部101，但基于在该部分产生的周差，配置于弯曲内侧的电极挠曲，因此，电极间距离改变。因此，电极间距离在锂离子二次电池100的内部不均匀，在各电极和隔板之间产生间隙，因此，存在容量维持特性降低等、电池性能劣化的问题。
在此，作为上述那样的片状的锂离子二次电池，提出有通过使用溶剂型粘接剂使各电极片和隔板之间粘接，从而使得密合保持的电池(例如，参照专利文献1)。
根据专利文献1所记载的锂离子二次电池，电极片和隔板通过粘接剂层而粘接，因此，可得到如下效果：确保使锂离子二次电池弯曲时的柔韧性，并且可以对电极片和隔板的密合松动或相互偏移的产生进行抑制。
现有技术文献
专利文献
专利文献1：日本特开2002-50404号公报
发明内容
发明所要解决的课题
但是，专利文献1所记载的锂离子二次电池使用溶剂型粘接剂使各电极片和隔板之间粘接，因此，存在如下问题：需要粘接剂的干燥工序，工序增加而生产性降低，且制造成本也增大。
本发明是鉴于上述课题而研发的，其目的在于，提供一种片叠层型锂离子二次电池，即使在使其折弯而弯曲的情况下，也可以均匀地保持电极间距离，可维持较高的电池特性，并且低成本且生产性优异。
用于解决课题的方案
第一方面所记载的发明提供一种片叠层型锂离子二次电池，其具备：膜电极接合体和将该膜电极接合体收纳于内部并进行密封的片状的外装体，
所述膜电极接合体通过隔着隔板对正极片和负极片进行叠层而成，所述正极片是在正极集电体上设置正极活性物质层而成的，所述负极片是在负极集电体上设置负极活性物质层而成的，所述膜电极接合体至少在所述正极片与所述隔板之间或者所述负极片与上述隔板之间的任一者插入有片状的热塑性树脂层。
根据本发明，是在正极片与隔板之间或负极片与隔板之间的任一者插入有片状的热塑性树脂层的构成，因此，即使在使片叠层型锂离子二次电池折弯而弯曲的情况下，也可以通过热塑性树脂层的伸缩，均匀地保持电极间的距离。由此，一边维持柔韧的屈曲性，一边抑制在各电极和隔板之间产生间隙等，因此，可防止各电极间的电荷输送被阻断，或不易流动，容量维持特性提高。另外，通过使用热塑性树脂层，不需要设置干燥工序等新的工序，生产性提高。因此，能够提供可维持较高的电池特性，并且低成本且生产性优异的片叠层型锂离子二次电池。
第二方面所记载的发明如第一方面所记载的片叠层型锂离子二次电池，其中，所述热塑性树脂层具有离子透过性。
根据本发明，通过热塑性树脂层具有离子透过性，可以显现优异的电池特性。
第三方面所记载的发明如第一或第二方面所记载的片叠层型锂离子二次电池，其中，在所述膜电极接合体与所述外装体的层间中，至少在所述正极片与所述外装体之间或者所述负极片与所述外装体之间的任一者还插入有片状的热塑性树脂层。
根据本发明，通过在各电极片与外装体之间还插入热塑性树脂层，即使在上述那样的使片叠层型锂离子二次电池折弯而弯曲的情况下，也可更显著地得到下述效果：能够均匀地保持电极间的距离，且能够维持优异的电池特性。
第四方面所记载的发明如第一～第三方面中任一项所记载的片叠层型锂离子二次电池，其中，使所述热塑性树脂层在所插入的层间进行了热熔融粘着。
根据本发明，热塑性树脂层各自在各层间进行了热熔融粘着，由此，在使片叠层型锂离子二次电池折弯而弯曲时，也可以通过热塑性树脂层的弹性对电池内部由于周差而产生的应力进行缓和，因此，进一步显著地得到下述效果：均匀地保持电极间的距离，且能够维持优异的电池特性。
第五方面所记载的发明是第一方面所记载的片叠层型锂离子二次电池的制造方法，其特征在于，使片状的热塑性树脂至少在所述正极片与所述隔板之间或所述负极片与所述隔板之间的任一者进行热熔融粘着。
根据本发明，热塑性树脂层在电极片与隔板之间进行了热熔融粘着，由此，在使片叠层型锂离子二次电池折弯而弯曲时，可以通过热塑性树脂层的弹性对电池内部由于周差而产生的应力进行缓和，因此，显著地得到下述效果：均匀地保持电极间的距离，且能够维持优异的电池特性。
发明的效果
根据本发明的片叠层型锂离子二次电池，通过所述的解决方案实现以下的效果。
即，根据本发明，至少在正极片和隔板之间或负极片和隔板之间的任一者插入有片状的热塑性树脂层，因此，即使在使片叠层型锂离子二次电池折弯而弯曲的情况下，也可以通过热塑性树脂层的伸缩均匀地保持电极间的距离。由此，一边维持柔韧的屈曲性，一边可抑制在各电极与隔板之间产生间隙等，因此，可防止各电极间的电荷输送被阻断或不易流动，容量维持特性提高。
另外，通过使用热塑性树脂层，不需要设置干燥工序等新的工序，生产性提高。
因此，可实现可维持较高的电池特性，并且低成本且生产性优异的片叠层型锂离子二次电池。
附图说明
图1A是示意性地说明本发明一个实施方式的片叠层型锂离子二次电池的图，是用于说明包含热塑性树脂层的层结构的图1B中所示的A-A剖视图；
图1B是图1A所示的片叠层型锂离子二次电池的俯视图；
图2是示意性地说明本发明一个实施方式的片叠层型锂离子二次电池的图，是表示使片叠层型锂离子二次电池折弯而弯曲的状态的概略图；
图3是示意性地说明本发明另一个实施方式的片叠层型锂离子二次电池的图，是用于说明包含热塑性树脂层的层结构的剖视图；
图4是对本发明一个实施方式的片叠层型锂离子二次电池的实施例进行说明的图，是表示容量特性的图表；
图5是表示使现有的被制成片状的锂离子二次电池折弯而弯曲的状态的概略图。
符号说明
1 片叠层型锂离子二次电池
1A 一个端部
1B 另一个端部
10 膜电极接合体
11 外装体
12 正极片
12A 端子用极耳
13 负极片
13A 端子用极耳
14 隔板
16、16A、16B、16C、16D 热塑性树脂层。
具体实施方式
以下，参照附图对本发明的片叠层型锂离子二次电池的实施方式进行说明。在本实施方式中，作为片叠层型锂离子二次电池，举例说明如下电池：如图1A的剖视图所示的膜电极接合体被如图1B所示的长条且片状的外装体包装而成。
[片叠层型锂离子二次电池的结构]
本实施方式的片叠层型锂离子二次电池1具备：膜电极接合体10，其通过隔着隔板14对正极片12和负极片13叠层而成，所述正极片12是在正极集电体上设置正极活性物质层而成的，负极片13是在负极集电体上设置负极活性物质层而成的；片状的外装体11，其将该膜电极接合体10收纳于内部并进行密封。而且，片叠层型锂离子二次电池1制成如下概略结构：膜电极接合体10至少在正极片12与隔板14之间或在负极片13与隔板14之间的任一者插入有片状的热塑性树脂层16。图1A所示的例子中，在正极片12与隔板14之间插入有热塑性树脂层16A，另外，在负极片13与隔板14之间插入有热塑性树脂层16B。
以下，对构成片叠层型锂离子二次电池1的各层进行详细叙述。
图1A是示出片叠层型锂离子二次电池1的层结构的剖视图，图1B是片叠层型锂离子二次电池1的俯视图。
如图1A所示，本实施方式的片叠层型锂离子二次电池1具有在正极片12和负极片13之间插入有隔板14及图示省略的电解质层的膜电极接合体10。另外，如图1A、图1B所示，设置膜电极接合体10，使端子用极耳12A从片叠层型锂离子二次电池1的一个端部1B侧的正极片12的端部突出，同样地进行设置，使端子用极耳13A从另一个端部1B侧的负极片13的端部突出。此外，如图示例，端子用极耳12A、13A的突出方向可以为片叠层型锂离子二次电池1的宽度方向，或也可以为长度方向。
此外，图1B所示的例子中，省略详细的图示，但通过在片叠层型锂离子二次电池1的内部使配线方式适当化，端子用极耳12A及端子用极耳13A这两者以在另一端部1B侧突出的方式形成，但不限定于此。例如，也可以设为如下配置结构：与正极片12连接的端子用极耳12A及与负极片13连接的端子用极耳13A分别在不同的端部即一个极耳在一端部1A侧突出而设置，另一个极耳在另一端部1B侧突出而设置。
另外，本实施方式中说明的膜电极接合体10如下形成：例如，在正极片12或负极片13的至少任一者的板面上形成由固体或液体、或凝胶状的材质形成的图示省略的电解质层。
而且，如图1A、图1B所示，片叠层型锂离子二次电池1如下构成：将多层膜电极接合体10例如通过由铝材料或聚合物膜等形成的外装体11进行包装，并且一边使与正极片12连接的端子用极耳12A及与负极片13连接的端子用极耳13A突出至外部，一边将外装体11的外周部11a密封。
如图1B及图2所示，本实施方式中说明的片叠层型锂离子二次电池1例如构成为长条的片状。另外，片叠层型锂离子二次电池1例如将其长度方向的尺寸设为50～2000mm左右，将宽度方向的尺寸设为30～500mm左右，将厚度设为1～10mm左右，如图1B所示，俯视时为细长形状。
虽然省略详细的图示，但正极片12在例如俯视时长条地形成的铝箔所构成的集电体中，在除去其长度方向的一端部或两端部的区域的两侧，形成有正极活性物质层。另外，长度方向上的一个端部设为端子用极耳12A的接合部分。
正极活性物质层通过例如将正极用浆料涂敷于集电体上而形成，所述正极用浆料通过使正极活性物质、导电助剂及作为粘合剂的粘接剂分散于溶剂中而成，在例如集电体的宽度方向的两端部之间的区域，涂敷于两面上。
作为正极活性物质，没有特别限制，例如可以使用由通式LiMxOy(其中，M为金属，x及y为金属M和氧O的组合比)表示的金属酸锂化合物。具体而言，作为金属酸锂化合物，有钴酸锂、镍酸锂、锰酸锂或它们的三元系(镍/锰/钴系)以外，还可使用磷酸铁锂等。
另外，作为正极活性物质层中的导电助剂，例如可使用乙炔黑、碳纳米纤维等，作为粘接剂，例如可使用聚偏二氟乙烯等。
对正极片12的端子用极耳12A进行设置，使其与正极片12的长度方向的一个端部接合，在宽度方向上向外侧突出，并利用例如铝板等形成。如上所述，端子用极耳12A的突出方向如图示例，可以为片叠层型锂离子二次电池1的宽度方向，也可以为长度方向。
虽然省略详细的图示，但负极片13与正极片12一样，例如在俯视时长条地形成的铜(Cu)所构成的集电体中，在除去其长度方向的一个端部或两个端部的区域的两侧，形成有负极活性物质层。另外，长度方向的一个端部设为端子用极耳13A的接合部分。
负极活性物质层通过例如将负极用浆料涂敷于集电体而形成，所述负极用浆料通过使负极活性物质、作为粘合剂的粘接剂及根据需要添加的导电助剂分散于溶剂而成，在例如集电体的长度方向上的两端部之间的区域，涂敷于两面上。
作为负极活性物质，没有特别限制，例如可以使用由碳粉末或石墨粉末等构成的碳材料或钛酸锂等金属氧化物，但从可实现更高容量的片叠层型锂离子二次电池1的观点出发，优选使用硅类活性物质。
另外，作为粘结材料，例如可以使用聚偏二氟乙烯等，作为导电助剂，例如可以使用乙炔黑、碳纳米管等。
对负极片13的端子用极耳13A进行设置，使其与负极片13的长度方向的一个端部接合，在宽度方向上向外侧突出，并且，通过例如实施了镀镍的铝板等形成。如上述，端子用极耳13A的突出方向如图示，可以为片叠层型锂离子二次电池1的宽度方向，也可以为长度方向。
如上述，作为图示省略的电解质层，没有特别限定，由固体或液体或凝胶状的材质形成，例如由涂敷于带状的正极片12或负极片13的两板面上的凝胶状电解质构成，是在凝胶化的状态下配置于各板上的表面上的电解质层。作为该电解质层，只要设置于带状的正极片12或负极片13的任意面即可，但更优选设置于正极片12及负极片13的两板面上。或可以通过将凝胶状电解质注入隔板14的两面上而配置电解质层。
作为凝胶状电解液，例如可使用由高分子基质及非水电解质液(即，非水溶剂及电解质盐)形成，进行凝胶化而在表面产生粘合性的电解液。或作为凝胶状电解液，可以使用由高分子基质及非水溶剂形成，通过在涂敷后进行固体化而成为固体电解质的电解液。本实施方式中，任意电解液，均可使用将该凝胶状电解液涂敷于正极片12或负极片13时具有粘合性的电解液。另外，凝胶状电解液更优选为形成不会从正极片12或负极片13的板面分离的独立膜的电解液。
作为高分子基质，例如可以使用：以聚偏二氟乙烯(PVDF)、六氟丙烯共聚物(PVDF-HFP)、聚丙烯腈、聚环氧乙烷或聚环氧丙烷等亚烷基醚为主、以及聚酯、聚胺、聚磷腈、聚硅氧烷等。
作为非水溶剂，例如可以单独使用如下成分或使用将如下成分混合两种以上制备的溶剂：γ-丁内酯等内酯化合物；碳酸乙二酯、碳酸丙二酯、碳酸二甲酯、碳酸二乙酯、碳酸甲乙酯等碳酸酯化合物；甲酸甲酯、乙酸甲酯、丙酸甲酯等羧酸酯化合物；四氢呋喃、二甲氧基乙烷等醚化合物；四氢呋喃、二甲氧基乙烷等醚化合物；乙腈等腈化合物；环丁砜等砜化合物；二甲基甲酰胺等酰胺化合物等。
作为电解质盐，没有特别限定，可以使用六氟磷酸锂、过氯酸锂、四氟硼酸锂、羧酸锂等锂盐等。
本发明的片叠层型锂离子二次电池由于在设置于其使用部位时折弯而使其弯曲使用，因此，电池整体产生弯曲，因此，假设将固体或半固体的电解质用于电解质层的情况下，则有时难以得到各电极片和隔板之间的随动性。因此，优选如本实施方式中说明的片叠层型锂离子二次电池1那样，使用凝胶状电解质层作为设置于正极片12和负极片13之间的电解质层。由此，在使用本实施方式的片叠层型锂离子二次电池1时，即使在由于折弯设置，从而在电池整体上产生弯曲的情况下，也可确保各电极片-隔板间的随动性。因此，可更显著地得到均匀地保持电极间距离的效果，因此，电池特性的维持提高更显著。
作为隔板14的材质，没有特别限定，例如可以使用由烯烃类的聚乙烯、聚丙烯或纤维素类的材料形成的隔板。而且，可以将由这些材料形成的无纺布或多孔膜等用于隔板14。另外，隔板14也可以是由含有无机物(Al2O3、SiO2)等的绝缘性粒子和粘合剂(例如，聚偏二氟乙烯(PVDF)或聚丙烯酸锂等)的组合物形成的隔板。隔板可以是通过将含有绝缘性粒子和粘合剂的混合物涂敷于无纺布或多孔质膜等基材上而形成的多层结构。
如上述，本发明的片叠层型锂离子二次电池1中，膜电极接合体10至少在正极片12与隔板14之间或负极片13与隔板14之间的任一者插入有片状的热塑性树脂层16(16A、16B)。如上所述，通过在各电极片与隔板之间的任一者插入热塑性树脂层16，如图2所示，即使在使片叠层型锂离子二次电池1折弯而弯曲的情况下，也可以通过热塑性树脂层16的伸缩均匀地保持电极间的距离。由此，一边维持柔韧的弯曲性，一边可抑制在各电极和隔板之间产生间隙等，因此，可防止各电极间的电荷的输送被阻断或难以流动，可得到容量维持特性提高的效果。
另外，本实施方式中的热塑性树脂层16由热塑性的树脂材料形成，因此，与使用粘接剂的情况不同，不需要设置干燥工序等新的工序，可得到生产性提高的效果。
因此，可以提供可维持较高的电池特性并且低成本且生产性优异的片叠层型锂离子二次电池1。
此外，图1A和图1B所示的例子中，热塑性树脂层16(16A、16B)插入正极片12于隔板14之间及负极片13于隔板14之间这两者，但不限定于此。如果热塑性树脂层16设置于正极片12侧或负极片13侧的任一者，则可得到保持电极间距离的充分的作用。
本实施方式的片叠层型锂离子二次电池1所具有的热塑性树脂层16由例如具有离子透过性的材料构成，由此，不妨碍Li离子在电极间移动，可以显现优异的电池特性。
作为这种具有离子透过性的热塑性树脂材料，例如可以采用多孔聚烯烃片、聚烯烃类的无纺布、纺织品或针织品、及聚烯烃类的粒子等。作为上述聚烯烃的例子，除了聚乙烯、聚丙烯等均聚物以外，还可以使用乙烯、丙烯等烯烃和其它单体的共聚物。
上述热塑性树脂也可以为导入有源自马来酸、羧酸等的极性基的树脂。通过具有极性基，可以赋予交联性或粘合性。
热塑性树脂层16的厚度没有特别限定，优选设为如下范围：可得到使片叠层型锂离子二次电池1折弯时的柔韧的挠性和电极间距离的保持这两者的范围，例如可以设为3～150μm，优选为5～80μm左右。进一步优选为7～40μm左右。若热塑性树脂层16的厚度为该范围，则可以容易地将片叠层型锂离子二次电池1折弯，并且可以均匀地保持电极间距离。
另外，在本实施方式中，优选如图3所示的片叠层型锂离子二次电池2，除在上述正极片12或负极片13与隔板14之间以外，还在膜电极接合体10于外装体11的层间中，至少在正极片12与外装体11之间，或在负极片13与外装体11之间的任一者插入有热塑性树脂层16。图示例中，在正极片12与外装体11之间插入有热塑性树脂层16C，并且在负极片13与外装体11之间插入有热塑性树脂层16D。
本实施方式中，通过如上所述的构成，在各电极片和外装体11之间还插入热塑性树脂层16(16C、16D)，即使在上述那样的使片叠层型锂离子二次电池折弯而弯曲的情况下，也可更显著地得到下述效果：可均匀地保持电极间的距离，且可维持优异的电池特性。
另外，在本实施方式中，更优选为上述热塑性树脂层16(16A、16B、16C、16D)在所插入的层间进行了热熔融粘接。
如上所述，通过使热塑性树脂层16在层间进行热熔融粘接，而在使片叠层型锂离子二次电池1及2折弯而弯曲时，可通过热塑性树脂层16的弹性缓和电池内部由于周差而产生的应力。因此，可进一步显著地得到下述效果：能够均匀地保持电极间的距离，且能够维持优异的电池特性。
此外，在本实施方式中，虽然省略详细的图示，但能够将上述热塑性树脂层16制成俯视时形成有贯通孔的结构。如上所述，在将设置有多个贯通孔的热塑性树脂层的结构特别是应用于与隔板14接触而设置的热塑性树脂层16A及16B的情况下，通过贯通孔内而使各电极间的Li离子的流动更良好，得到优异的电池特性。另外，即使在热塑性树脂层上设置有如上所述的多个贯通孔的情况下，在未形成贯通孔的部位也能够得到均匀地保持电极间距离的作用，因此，与上述一样，可维持较高的电池特性。
[作用效果]
根据本发明的片叠层型锂离子二次电池1及片叠层型锂离子二次电池2，如上所述，至少在正极片12与隔板14之间或负极片13与隔板14之间的任一者插入有片状的热塑性树脂层16，因此，即使在使片叠层型锂离子二次电池1折弯而弯曲的情况下，也可以通过热塑性树脂层16的伸缩均匀地保持电极间的距离。由此，可一边维持柔韧的屈曲性，一边抑制在各电极和隔板14之间产生间隙等，因此，可防止各电极间的电荷的输送被阻断或难以流动，容量维持特性提高。
另外，通过使用热塑性树脂层16，不需要设置干燥工序等新的工序，生产性提高。
因此，可实现能够维持较高的电池特性并且低成本且生产性优异的片叠层型锂离子二次电池1及片叠层型锂离子二次电池2。
并且，根据本发明的片叠层型锂离子二次电池1及片叠层型锂离子二次电池2，通过使其折弯而弯曲，可变更外部形状，因此，可以根据电池设置部位的形状柔韧地变更其外部形状。因此，本发明的片叠层型锂离子二次电池1及片叠层型锂离子二次电池2不挑选其设置场所，设置性或可操作性优异。
另外，根据本发明的另一方式，提供一种上述的本发明的片叠层型锂离子二次电池的制造方法，其包括如下工序：使片状的热塑性树脂至少在所述正极片与所述隔板之间或所述负极片与所述隔板之间的任一者进行热熔融粘着。
热熔融粘接工序中的热熔融粘接可以通过施加期望的温度、压力进行热压接而进行。热熔融粘接只要是可隔着热塑性树脂层并通过热使层间熔粘的方法即可，可以通过公知的任意方法进行，例如，可以通过热压法等进行。
热熔融粘接时的条件如果是可以形成隔着热塑性树脂层使层间熔粘并连结的状态的范围，则没有特别限制，只要根据形成电极片、隔板、热塑性树脂层、外装体的材料等适宜选择即可。
其中，作为热熔融粘接的优选的条件，优选为热熔融粘接温度为150～220℃、热熔融粘接压力为0.01MPa以上、热熔融粘接时间为0.1秒以上的条件。
熔接温度为150℃以上是指热塑性树脂难以流出，在良好地保持耐热性的点上优选。另外，熔粘温度为220℃以下是指确保热塑性树脂的流动。此外，热熔融粘接温度更优选为160～200℃的范围。
熔粘时的压接通常以0.01MPa以上的压接力进行，适于良好地进行热熔融粘接。熔粘时的压接力更优选为0.05MPa以上。压接力的上限优选为10MPa。
上述熔粘时间优选为0.1秒以上，若为如上所述的条件，则可以更良好地进行热熔融粘接。热熔融粘接时间更优选为1秒以上。熔粘时间的上限优选为360秒。
对于通过本发明的方法制造的片叠层型锂离子二次电池的结构，可以设为与上述片叠层型锂离子二次电池的上述结构相同。另外，对于使片状的热塑性树脂热熔融粘接的工序以外的工序，可以与现有的制造方法同样地进行，另外，对于片叠层型锂离子二次电池的各部件和零件，可以通过上述的方法制造各自的各部件和零件。
实施例
接着，通过以下的实施例详细地说明本发明，但本发明不仅限定于这些实施例。
[实施例1]
实施例1中，通过以下所示的条件及顺序制作图1A、图1B所示的长条的片叠层型锂离子二次电池，并实施评价。
(片叠层型锂离子二次电池的制作)
本实施例中，首先，通过以下的顺序制作调整为50mm(宽度)×600mm(长度)×2mm(厚度)的大小的、图1A、图1B所示的长条状的膜型锂离子二次电池。
凝胶状电解质液通过以下的顺序进行调整。
首先，使用94质量份的LiPF6(Kishida化学株式会社制造，锂盐浓度1mol/l，碳酸二甲酯：碳酸乙二酯(2:1，体积比)混合溶剂)作为包含电解质盐的非水电解质液。另外，使用6质量份的PVDF-HFP(聚偏二氟乙烯和六氟丙烯的共聚物，Aldrich公司制造)作为高分子基质。而且，将非水电解质液与高分子基质一边以80℃加温，一边利用分散机(Primix株式会社制造的TK homodisper2.5型)搅拌1小时，将凝胶状电解质液的粘度调整为1000Pa·S。
接着，正极片通过以下的顺序制作。
首先，将89质量份的镍-钴-锰三元系正极材料(户田工业株式会社NME-1051)、6质量份的PVDF(聚偏二氟乙烯，KUREHA株式会社，KF polymer#1120)、5质量份的碳黑(电气化学工业株式会社，DenkaBlack)、100质量份的N-甲基吡咯烷酮(NMP)在分散机中混合1小时，并两面涂布于长条且厚度设为20μm的铝箔，然后进而减压干燥(100℃、-0.1MPa、10小时)并进行辊压。这里的理论容量为2mAh/cm2。而且，将长度方向的一个端部设为未涂敷部，并将铝制的端子用极耳超声波接合于该未涂布部。
接着，负极片通过以下顺序进行制作。
首先，将75质量份的一氧化硅(大阪Titanium Technologies株式会社)、15质量份的PI(聚酰亚胺：株式会社IST Pyer-ML RC-5019)、5质量份的碳黑(电气化学工业株式会社，DenkaBlack)、5质量份的碳纳米纤维(昭和电工株式会社，VGCF-S)、120质量份的N-甲基吡咯烷酮(NMP)在上述分散机中混合1小时，两面涂布于长条且厚度设为20μm的铜箔，进行减压干燥(200℃、-0.1MPa、10小时)并进行辊压。这里的理论容量为2.25mAh/cm2。而且，将长度方向上的一端部设为未涂布部，并将镍制的端子用极耳超声波接合于该未涂布部。
接着，本实施例中使用的热塑性树脂层通过以下的顺序形成。
首先，准备由具有离子透过性的热塑性树脂材料形成的市售的多孔聚烯烃片广濑制纸株式会社制造的HOP-6(烯烃类，厚度29μm，空隙率76％)。而且，通过将其加工成与上述膜型锂离子二次电池的负极相同的大小，制作作为热塑性树脂层的热塑性树脂片。
接着，准备日本高度纸株式会社制造的TBL4620(纤维素类，厚度20μm，空隙率70％)作为隔板，并将其加工成俯视时比上述负极等略大的程度。
接着，将负极片安装于夹具上，并将按照上述顺序得到的热塑性树脂片载置于其上，制成热塑性树脂层。
接着，将隔板载置于热塑性树脂层上，进一步将热塑性树脂片载置于该隔板上，制成热塑性树脂层。
接着，将正极片载置于该热塑性树脂层上而制成多层的膜电极接合体，通过以180℃对该多层的膜电极接合体进行热压，使多层膜间热熔融粘接。而且，将该多层的膜电极接合体装入由铝层压的袋形成的外装体中，注入电解液后在真空下进行热封，由此，制成片叠层型锂离子二次电池。
(评价方法)
对于按照上述顺序得到的片叠层型锂离子二次电池，首先，通过以下方法实施共计50次循环的充放电，确认充放电特性(循环特性)。
具体而言，首先，对于片叠层型锂离子二次电池，在25℃下进行0.2C(施加电流值/电池的额定容量)的定电流定电压充电，将上限电压设为4.2V，直到电流值收敛于0.1C，停止定电流定电压充电，然后进行0.2C的定电流放电直至2.5V为止。然后，反复进行1C下的充放电循环，并以10次循环为单位测定放电容量，确认容量维持状态。
其后，对于确认了初始特性的片叠层型锂离子二次电池，如图2所示，通过在其长度方向上进行折弯而使其弯曲，使得其大概卷绕1周半。而且，目视观察此时的片叠层型锂离子二次电池的外装体的表面状态，然后通过与上述相同的方法确认循环特性。
而且，对于上述评价试验中的片叠层型锂离子二次电池的弯曲角度和外装体的表面状态的确认结果，将以“○”、“△”、“×”的三个阶段进行评价的结果示于下述表1中，并且将各循环后的初始容量维持率示于图4的图表中。
[表1]
Figure GDA0002459584350000141
[实施例2]
实施例2中，除了进一步在正极片及负极与外装体之间也配置热塑性树脂层这一点以外，以与实施例1相同的步骤制作片叠层型锂离子二次电池，并进行同样地评价。
[比较例]
比较例中，除了未设置热塑性树脂层这一点以外，以与实施例1相同的步骤制作片叠层型锂离子二次电池，并进行同样地评价。
[评价结果]
在正极片与隔板之间及负极片与隔板之间插入热塑性树脂层而成的，具有本发明的构成的实施例1及实施例2的片叠层型锂离子二次电池中，如图2所示，可确认到，弯曲时在外装体表面产生的屈曲部较少且较小。
另一方面，在未设置热塑性树脂层的比较例的片叠层型锂离子二次电池中，如图5所示，在外装体的表面的多个部位形成有尺寸较大的屈曲部。
另外，如上述表1所示，实施例2的片叠层型锂离子二次电池即使将弯曲角度调整为30～90度的任一角度的情况下，也不会产生皱褶或隆起等，对于弯曲的综合评价成为“○”。
另外，实施例1的片叠层型锂离子二次电池即使将弯曲角度设为30～90度的任一角度的情况下，也不会产生皱褶，仅在一部分确认到隆起，对弯曲的综合评价成为“△”。
另一方面，比较例的片叠层型锂离子二次电池在将弯曲角度设定为30～90度的任一角度的情况下，产生皱褶或隆起的至少任一者，对弯曲的综合评价成为“×”。
另外，如图4的图表所示，就实施例1及实施例2的片叠层型锂离子二次电池而言，确认到折弯而弯曲后的放电容量(50次循环)相对于折弯前放电容量降低了几％的程度，没有较大的变化。
另一方面，就比较例的片叠层型锂离子二次电池而言，确认到折弯而弯曲后的放电容量(50次循环)相对于折弯前放电容量降低了13％左右，与实施例1、2相比，较大地发生了降低。
如上述，结果在实施例1及实施例2中，使片叠层型锂离子二次电池折弯后的循环特性未较大地降低，相对于此，在比较例中较大地降低。认为其原因在于，由于在比较例的片叠层型锂离子二次电池中，在任一层间均不具备热塑性树脂层，因此，根据在外装体的表面产生了大小较大的屈曲部，由此也确认到，成为各电极和隔板之间发生剥离而存在间隙的状态，循环特性降低。
以上说明的各实施方式及各实施例中的各结构及它们的组合等为一个例子，可以在不脱离本发明主旨的范围内进行构成的附加、省略、置换及其它变更。另外，本发明不受各实施方式及各实施例限定，仅受到专利权利要求的范围限定。

Claims (4)

1.一种片叠层型锂离子二次电池，所述电池整体能够弯曲，所述电池具备：膜电极接合体和将该膜电极接合体收纳于内部并进行密封的片状的外装体，
所述膜电极接合体通过隔着隔板及电解质层对正极片和负极片进行叠层而成，所述正极片是在正极集电体上设置正极活性物质层而成的，所述负极片是在负极集电体上设置负极活性物质层而成的，
所述膜电极接合体至少在所述正极片与所述隔板之间或者所述负极片与上述隔板之间的任一者插入有片状并且具有离子透过性的热塑性树脂层，
在所述膜电极接合体与所述外装体的层间中，至少在所述正极片与所述外装体之间或者所述负极片与所述外装体之间的任一者还插入有片状的热塑性树脂层，
所述热塑性树脂层含有选自多孔聚烯烃片、聚烯烃类的无纺布、纺织品或针织品、以及聚烯烃类的粒子中的至少一种具有离子透过性的热塑性树脂材料，所述热塑性树脂层所含的热塑性树脂是导入了源自羧酸的极性基团的热塑性树脂，
所述热塑性树脂层具有贯通孔。
2.如权利要求1所述的片叠层型锂离子二次电池，其中，
使所述热塑性树脂层在所插入的层间进行了热熔融粘着。
3.如权利要求1或2所述的片叠层型锂离子二次电池，其中，
所述外装体由铝层压体或聚合物膜形成，
所述片叠层型锂离子二次电池是将电池整体弯曲而使用的。
4.一种片叠层型锂离子二次电池的制造方法，其制造权利要求1所述的片叠层型锂离子二次电池，该方法包括如下工序：使片状的热塑性树脂至少在所述正极片与所述隔板之间或所述负极片与所述隔板之间的任一者进行热熔融粘着。
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