TWI355401B - Thermoplastic resin composition and plastic articl - Google Patents

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TWI355401B TW096136059A TW96136059A TWI355401B TW I355401 B TWI355401 B TW I355401B TW 096136059 A TW096136059 A TW 096136059A TW 96136059 A TW96136059 A TW 96136059A TW I355401 B TWI355401 B TW I355401B
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Description

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• *File:TW3991F 九、發明說明： 【發明所屬之技術領域】 . 本發明是有關於一種熱塑性樹脂合成物及一塑膠物 件，且特別是有關於一種熱塑性樹脂合成及應用其製造之 塑膠物件，具有增進流動性並給予良好的耐衝擊性及彎曲 特性。 【先前技術】 # 普遍來說，以玻璃纖維增強之熱塑性樹脂係呈現出加 強之抗拉強度（tensile strength)以及良好的撓曲強度 (flexural strength)，同時維持一般熱塑性樹脂原有提供之 卓越造模性（modability)。特別是以玻璃纖維增強之熱塑性 樹脂更展現出超絕之撓曲模數（flexural modulus)以及良 • 好的耐熱性（heat resistance)，因此適合用於需受到連續 荷重及/或抗熱之組件。基於此些特性而使以玻璃纖維增強 之熱塑性樹脂係廣泛地使用於不同的用途，如汽車之組 •件、電子產品等。 然而，玻璃纖維增強之熱塑性樹脂具有一些不利點， 例如：會由於玻璃纖維而導致流動性（flowability)顯著性地 減少，因此射出成型之完成需要相對較高的溫度。此外， 當以玻璃纖維增強之熱塑性樹脂射出成型時，可能會因為 在射出成型之期間因玻璃纖維而引起之樹脂流動不同之 傾向性，進而產生收縮比之差異（例如於射出方向及垂直方 向間）。如此一來，經由熱塑性樹脂所製造之塑膠物件便會 5 1355401
' $File:TW3991F 在無意間彎曲或扭曲，而使最終的產品產生品質惡化之問 題。另外，以玻璃纖維增強之熱塑性樹脂與未添加坡壤織 . 維增強之熱塑性樹脂相互比較後’也呈現出較低之耐衝擊 . 性。因此，也不適合用以製造例如需遭受外部衝擊之組件。 為了試圖解決因使用玻璃纖維而降低之耐衝擊性的 問題，常見方法例如會加入一衝擊修飾劑（例如核殼接枝共 聚物，core-shell graft copolymer)於聚碳酸酯樹脂中。然 而，加入核殼接枝共聚物會使聚碳酸酯樹脂的流動性降 _ 低，因此玻璃纖維在擠壓成型之製程中就會破裂。因此， 並不能有效地增進耐衝擊性來達到想要的对衝擊性之程 度。 【發明内容】 本發明係致力於解決前述習知技藝之問題。本發明之 一方面係提出一種熱塑性樹脂合成物。此熱塑性樹脂合成 物係已展現出流動性之改善，並給予良好的财衝擊性及優 良的彎曲性。 本發明之另一方面係提出一種以熱塑性樹脂合成物 製成之塑膠物。 為讓本發明之上述内容能更明顯易懂，下文特舉詳細 之敘述。 依據本發明之一方面，提出一種熱塑性樹脂合成物包 括：（A) —熱塑性樹脂；（B)玻璃纖維，具有大於或等於 1.5之一截面縱橫比；（C) 一支鏈接枝共聚物包括聚烯之 6 1355401
' * File:TW3991F 一主鍵。 依據本發明之另一方面，提出—種以熱塑性樹脂合成 . 物製成之塑膠物。 • 根據本發明之再另一方面’提出一種塑膠物件，包 括：一熱塑性樹脂基質；散佈於熱塑性樹脂基質之破螭纖 維，且玻璃纖維具有一大於或等於15之截面縱橫比；以 及一支鏈接枝共聚物，包括聚烯之一主鍵。 為讓本發明之上述内谷能更明顯易懂，下文特舉詳細 鲁一較佳實施例’並配合所附圖式，作詳細說明如下： 【實施方式】 本發明之一方面係指出一熱塑性樹脂合成物，包括： (A) —熱塑性樹脂；（B)玻璃纖維，具有大於或等於15 • 之一截面縱橫比；以及（C) 一支鏈接枝共聚物（branched graft copolymer) ’ 包括聚稀（po|y0|efjn)之一主鏈。 熱塑性樹脂合成物包括玻璃纖維，具有大於或等於 鲁 1.5之截面縱橫比，此截面縱橫比係較一般玻璃纖維0.9 至1.1之截面縱橫比大。如此，同樣因加入玻璃纖維而降 低之流動性之程度也會顯著之降低，以及傾向性之影響（例 如由於依據樹脂流動之玻璃纖維傾向性）也會降低。如此一 來’因熱塑性樹脂合成物所製成之塑膠物件的問題（如彎曲 或扭曲）也會少。 此外’熱塑性樹脂合成物包括一支鏈接枝共聚物。由 於熱塑性樹脂合成物可以提供耐衝擊性，因此加入玻璃纖 7 1355401
' * Fi!e:TW3991F 維後’便不會使耐衝擊性明顯的降低。 接著’分別地於下文針對熱塑性樹脂合成物的組成物 . 進一步地描述。 (A)熱塑性樹脂 熱塑性樹脂係使用於熱塑性樹脂合成物中，應用於任 何樣式之擠壓成型或射出成型。舉例來說，適合之熱塑性 樹脂包括聚碳酸醋基樹脂（polycarbonate-based resins)、聚酯基樹脂（polyester-based resins)、一 聚醯胺 Φ 基樹脂（polyamide-based resins)、一聚苯乙稀基樹脂 (polystyrene-based resins)、 一聚烯基樹脂 (polyolefin-based resins)、一 聚縮醛基樹脂（polyacetal-based resins)、 一 聚苯硫基樹脂（p〇|yphenylsulfide-based resins)、一含笨乙烯接枝共聚物(styrene-containing graft copolymer)、 一順丁婦二酿亞胺基共聚物（〇1日18如1(^-based copolymer resins) ° 熱塑性樹脂之也可使用一共聚物或二種或更多種之 ® 熱塑性樹脂之混合物。共聚物或混合物例如包括丙烯腈-丁二烯-苯乙烯共聚物（ABS)、聚碳酸酯/聚酯 (polycarbonate/polyester)、聚碳酸酯/丙烯腈-丁二烯-苯 乙烯共聚物（polycarbonate/ABS)以及丙稀腈-丁二烯-苯 乙烯共聚物/聚醯胺樹脂（ABS/polyamide resins)。 由於考慮到以玻璃纖維增強之熱塑性樹脂合成物之 物理特性，較佳地熱塑性樹脂如聚碳酸酯基樹脂、聚酯基 樹脂、含笨乙烯接枝共聚物以及一順丁烯二醯亞胺基共聚 8 1355401
' *File:TW3991F 物。然而’熱塑性樹脂並不限定於上述之例子，而任何適 用於擠壓成型或射出成型之熱塑性樹脂亦可。 在下文中’係提供適用於熱塑性樹脂之聚碳酸酯基樹 脂、聚酯基樹脂、含苯乙烯接枝共聚物以及順丁烯二醯亞 胺基共聚物之較佳實施例。 以聚碳酸醋基樹脂做為熱塑性樹脂可藉由在具有鏈 轉移劑（chain transfer agent)以及一催化劑（catalyst)以二 酚（dihydricphenol)及光氣（phosgene)之化學反應來製 鲁 備，或是藉由具有碳酸醋前驅物（carbonate precursor)之 二紛（例如二齡碳酸酯，diphenol carbonate)以酯交換反應 (ester-interchange reaction)製備 ° 二酌·較佳地為雙驗（bisphenol)，且特別地為雙盼 A(bisphenol A)，舉例為 2,2-雙（4-羥苯）丙烷 (2,2-bis(4-hydroxyphenyl)propane)(雙盼 A)° 雙齡 A 可局 部或全部被另一二酚取代。其他適用之二酚除雙酚外例如 包括苯二盼（hydroquinone) 、 4,4’-二經苯 ® (4,4’-dihydroxydiphenyl)、雙（4-羥笨）曱燒 (bis(4-hydroxyphenyl)methane)、1,1 雙（4-羥笨）環己烧 (1，1 -bis(4-hydroxyphenyl)cyclohexane)、2,2 雙（3,5 二曱 基-4 經苯）丙貌（2,2-ΐ3ί5(3,5-€ΠΓηθ^γΝ4-ΐΊγοΙ「οχγρΐΊθηγΙ) propane)、雙（4-經苯）硫化物（bis(4-hydroxyphenyl) sulfide)、雙（4-經苯)颯（bis(4-hydroxyphenyl)sulfone)、雙 (4·經苯）亞礙（bis(4-hydroxyphenyl)sulfoxide)、雙（4-經苯) _ (bis(4-hydroxyphenyl)ketone)、雙（4-經苯）醚 1355401
• *File:TW3991F (bis(4-hydroxyphenyl)ether)以及鹵化雙紛（halogenated 1^卩卜611〇丨5)，其中鹵化雙紛例如為2,2雙（3,5-二溴-4經苯） 丙烷(2,2-加(3,5〇1加〇111〇-4如€1「(^91161^1加〇卩3116)° 製備聚碳酸酯基樹脂及聚碳酸酯基樹脂應用於以玻 璃纖維增強之熱塑性樹脂合成物係於本技藝中係為眾所 皆知之事，此處便不加以敘述。 聚碳酸酯基樹脂例如包括直鏈聚碳酸酯樹脂（linear polycarbonate resins)、支鏈聚碳酸酯樹脂（branched polycarbonate resins)、聚酯碳酸/共聚物樹脂 (polyester/carbonate copolymer resins)或者石夕共聚物聚 石炭酉复酉旨柏ί 月旨（silicon copolymer polycarbonate resins) 〇 直鏈聚碳酸醋樹脂係可為一雙盼A基聚碳酸酯樹脂。 支鏈聚碳酸酯樹脂經由一多官能基芳香族化合物 (multifunctional aromatic compound)之化學反應所配 製，例如苯偏三酸酐（trimellitic anhydride)或偏苯三甲酸 (trimellitic acid)與具有碳酸酯前驅物之二酚。 聚酯碳酸/共聚物樹脂係可經由具有二盼之缓酸與一 碳酸前驅物反應製備。 聚碳酸酯基樹脂較佳地平均重量具有 10,000〜200,000莫耳重量，更佳地係為15,000〜80,0〇0。 雖然’聚碳酸酯基樹脂係已以一較佳實施例所揭露， 然其他適合用以玻璃纖維增強之熱塑性樹脂合成的聚碳 酸酯樹脂亦可，於此並不加以限定。聚碳酸酯樹脂可單獨 1355401
* File:TW3991F 使用或產可混合使用，或者可使用二種或更多之二齡所配 製之共聚物。 聚碳酸基樹脂如熱塑性樹脂較佳地包括以下述之分 子式丨描繪之一樹脂：
(I) 於分子式丨中’ m係為一 2至4之整數，且η為一 50至300之整數。
製備聚酯基樹脂的方法以及玻璃纖維增強之熱塑性 樹脂使用聚S旨基樹脂係為本技術領域中眾所皆知之技藝。 接著，聚酯基樹脂之備製方法係舉例如下。 酯化作用（esterification)可於溫度200°c至23(Tc中 經由酸性成分跟具有催化劑之乙二醇成分與其他添加劑 包括穩定劑來進行反應，同時亦可將濃縮低莫耳重量之醋 的副產物移除。一般來說，至少要將酯濃縮副產物的總量 去除理論值百分之95才會發生酯化作用。 在醋化作用完成之後，聚醋之聚合反應 (polycondensation)之產生係為提升管柱（column)溫度至 250°C~280°C及同時減少管桎壓力至1厘米水銀（mmHg) 或更低。同時聚合反應以攪拌完成，而真空亦可以氮氣將 反應物去除來替換，如此便能提供一聚酯樹脂。 於製備聚酯樹脂中，酸性成分普遍為對苯二曱酸 (terephthalic acid)或低烧基酯（lower alkyl ester)或及其 混合物且具有少量的間苯二甲酸（isophthalic acid)、鄰苯 1355401
' >ile:TW3991F 二甲酸（orthophthalic acid)、脂肪族二曱酸（aliphatic dicarbonicacid)或及其低燒基酯。 • 乙二醇成分係可為乙二醇（ethylene glycol)、丙二醇 (propylene glycol)或 丁二醇（butylenes glycol)或及其組 合物或及其混合且具有1,6己二醇（1,6-hexanediol)、1,4 二甲醇環己烧（1,4-cyclohexane dimethanol)或相似物。 催化劑係可為氧化銻（antimony oxide)或有機鈦化合 物(organotitanium compound)如四丁鈦(tetrabutyl Φ titanate)或四異丙醇鈦(tetraisopropyl titanate)。催化劑亦 可為一單一有機錫化合物（organ〇tjn compound)、 或及其 具有有機鈦化合物之混合物，另外亦可為鹼金屬（alkaline metal)或醋酸鹽（acetate)。當有機鈦化合物被使用時，醋 酸鎂（magnesium acetate)或醋酸鋰（lithium acetate)亦可 - 被做為助催劑（co-catalyst)。除反應物及催化劑之外，次 要成分如抗氧化劑（antioxidants)、抗靜電劑（antistatic agents)以及其他添加物亦可用於本發明中。 鲁 雖然，聚酯基樹脂之較佳實施例係以舉例所揭露，然 而任何聚酯樹脂及其備製方法亦適用於玻璃纖維增強之 熱塑性樹脂，故於此並不加以限定。 含苯乙稀接枝共聚物樹脂（styrene-containing graft copolymer)亦可用於熱塑性樹脂。 含苯乙烯接枝共聚物樹脂之配製係以橡膠聚合物 (rubber polymer)、乙烯芳香烴單體（aromat丨c vjny| monomer)及乙稀基氰單體（vinyl cyanide monomer)接枝 1355401
* * File:TW3991F 共聚。較佳地，含笨乙烯接枝共聚物樹脂之配製可將重量 比40至9◦之乙烯芳香烴單體和乙烯基氰單體的單體混合 . 物添加至重量比為10至60之橡膠聚合物中，接著再進行 接枝共聚。單體混合物包含重量百分比為40至9〇之乙稀 芳香烴單體以及重量百分比為10至60之乙烯基氰單體。 橡膠聚合物係至少一選自於乙烯基樹脂之群組，舉例 為聚丁二烯（polybutadiene)、聚苯乙稀〜丁二烯 (poly(styrene-butadiene))以及聚丙烯—丁二烯 • (P〇ly(acrylonitrile-butadiene));飽和橡膠，其係將氫加入 乙烯基橡膠；異戊二烯橡膠(isoprene rubbers);氣丁二晞 橡膠(chloroprene rubbers);丙烯酸橡膠(acrylic rubbers) 如聚丁烯丙烯酸（polybutyl acrylic acid);以及乙烯丙烯二 烯烴單體（6比乂丨6阳々「0口74|16/€^1^,[?01\/1)三元共聚物 (terpolymer)。上述之橡膠、丁二烯、二烯基橡膠係為較 佳地。 較佳應用於本發明之乙烯芳香烴單體例如包括苯乙 烯（styrene)、ex-甲苯乙烯（α-methyl styrene)以及（_甲苯乙 烯（(-metyl styrene)。較佳地係為苯乙烯。 較佳應用於本發明之乙烯基氰單體例如包括丙烯 (acrylonitrile)以及甲基丙晞腈（methacrylonitrile)。 從橡膠聚合物、乙烯芳香烴單體以及乙烯基氰單體 來備製含苯乙烯接枝共聚物樹脂之方法係為本領域眾所 皆知之技藝。舉例來說，乳化聚合反應（emulsion polymerization)、懸浮聚合反應(suspension 13 1355401
Vii^TwaggiF polymerization)溶解聚合反應（solution polymerization)或 整體聚合反應（bulk polymerization)亦可用以備製含笨乙 烯接枝共聚物樹脂。較佳地，含苯乙烯接枝共聚物樹脂之 配製亦可將乙烯芳香烴單體及乙烯其氰單體添加至具有 聚合反應前驅物之橡膠聚合物中，接著再進行乳化聚合反 應或整體聚合反應。 較佳地，含笨乙烯接枝共聚物樹脂包括具有平均粒徑 為0.1至0_5微米（(m)的橡膠顆粒。 雖然含苯乙烯接枝共聚物樹脂係已以一較佳實施例 所揭露，然而可適用於以玻璃纖維增強之熱塑性樹脂的任 何含苯乙烯接枝共聚物樹脂及其製備方法，於此則不加以 限制。 除上述所提及之樹脂外，一順丁烯二醯亞胺基共聚物 樹脂亦可應用於熱塑性樹脂。 順丁烯二醯亞胺基共聚物樹脂包括重量比為30至70 之乙烯芳香烴單體（aromatic vinyl monomer)、重量比為 30至50之順丁稀二醯亞胺單體（malemide monomer)及 重量比為1至20之不飽和缓酸酎單體（unsaturated carboxylic acid anhydride monomer)。順丁烯二醯亞胺基 共聚物樹脂更包括重量比為50或更少之共聚單體 (copolymerizable monomer) ° 適用於本發明之乙烯芳香烴單體例如包括苯乙烯 (styrene)、（-甲苯乙稀（(_methyl styrene)、乙烯曱苯(vinyl toluene)以及 t_丁基苯乙稀（t-butyl styrene)。 1355401
’ *File:TW3991F 適用於本發明之順丁烯二醯亞胺單體例如包括順丁 烯二醯亞胺、N-曱基順丁烯二醯亞胺（N-methyl maleimide) 、N- 丁基順 丁烯二醯亞胺（N-butyl maleimide)、N-己基順 丁烯二酷亞胺（N-hexyl maleimide)、N-二氯己基順丁烯二醯亞胺（N-dichlrorhexyl maleimide)、N-苯基順 丁烯二醯亞胺（N-phenyl maleimide) 以及N-三順丁烯二醯亞胺（N-trimaleimide)。 適用於本發明之不飽和羧酐單體例如包括順丁烯二 Φ 酸酐（maleic anhydride)、曱基順丁稀二酸酐（methyl maleic anhydride)、1，2·二曱基順丁稀二酸酐 (1,2-dimethyl maleic anhydride)、乙基順丁稀二酸酐 (ethyl maleic anhydride)、苯基順丁烤二酸酐（phenyl maleic anhydride) ° - 適用於本發明之共聚單體例如包括丙烯醌 (acrylonitrile)、甲基丙稀酸甲酯（methyl methacrylate)、 丙烯酸乙酯（ethyl acrylate)、異丁稀酸乙酯（ethyl 籲 methacrylate)、甲基丙烯酸丁酯（butyl methacrylate)、甲 基丙烯己酯（hexyl methacrylate)、曱基丙烯二環己烧酯 (dicyclohexyl methacrylate)、丙稀酸癸酯(decyl acrylate、曱基丙烯酸癸酯（decyl methacrylate)、曱基丙 烯酸十八酯（octadecyl methacrylate)、丙稀酸經乙酯 (hydroxyethyl acrylate)、曱基丙烯酸經乙酯（hydroxyethyl methacrylate)及甲基丙稀酸環氧丙酯（glycidyl methacrylate)及其混合物。 1355401
’ 'File:TW3991F 順丁烯二醯亞胺基共聚物樹脂之製備係經由乙烯芳 香烴單體、不飽和羧酸酐單及共聚單體的接枝共聚。特別 . 的是，不飽和缓酸酐單體中的酸酐族的醯胺化（imidizing) 係經由氨（ammonia)或伯胺（primary amine)之反應。聚合 材料包含高分子鏈（polymer chain)的酸酐族與胺化合物 (amine compound)之間的醯胺化反應為本領域眾所皆知 之方法。舉例來說，順丁烯二醯亞胺基共聚物樹脂之配製 之方法亦可依據日本專利局之Nos.61-26936及62-845 • 所揭露的醯胺化方法，將聚合材料與一胺化合物進行反 應。 順丁烯二醯亞胺基共聚物樹脂及其備製方法雖已舉 例揭露。然而，任何可應用於玻璃纖維增強之熱塑性樹脂 ' 的順丁烯二醯亞胺基共聚物及其備製方法並不限定於此。 如前所述，除聚碳酸酯基樹脂、聚酯基樹脂、含苯乙 烯接枝共聚物及順丁烯二醯亞胺基共聚物樹脂外，任何其 他可應用於玻璃纖維增強之熱塑性樹脂亦可，於此不加以 ® 限定。特殊之種類及及備製方法對於所屬技術領域者為顯 而易見的。 依據包含熱塑性樹脂及玻璃纖維之鹼性樹脂之總重 量，樹脂成分可包括重量百分比40至90之熱塑性樹脂。 當熱塑性樹脂所占的重量百分比低於〜40時，熱塑性樹脂 合成物的機械性質減少會引起玻璃纖維之分佈不完全。另 一方面，當熱塑性樹脂所占的重量百分比高於90時，玻 璃纖維無法增強撓曲強度以及提供耐熱性。 1355401
* 'File:TW3991F (B)玻璃纖維 熱塑性樹脂化合物包括具有大於或等於1.5截面纖橫 比的玻璃纖維。 此處使用之術語“截面縱橫比”係定義玻璃纖維之長 直徑（a)及短直徑（b)之比值，描繪如下：
縱橫比.a/b • 應用於增強熱塑性樹脂之習知玻璃纖維具有一預期 長度，如3〜6毫米（mm)、一圓形截面縱橫比為0.9〜1.1 以及一截面直徑如10〜20微米（（m)。 另一方面，本發明中用以增強熱塑性樹脂之玻璃纖維 具有大於或等於1.5之截面縱橫比，較佳地截面縱橫比係 為2〜8。這些玻璃纖維之長度與習知玻璃纖維相等，例如 為3〜6毫米（mm)，然而其縱橫比則為1.5或更大。 應用縱橫比1.5或更大的玻璃纖維於添加玻璃纖維可 ® 能會使流動性之作用減少且降低取向效應（orientation effects)，其中玻璃纖維之方向性係依據樹脂之流動。如 此，便能降低問題，如以熱塑性樹脂所製造之塑膠物件會 彎曲或扭曲。因此，玻璃纖維增強之熱塑性樹脂化合物會 表現出改進的流動性以及彎曲特性。 為了避免玻璃纖維與熱塑性樹脂於樹脂化合物中產 生反應以及增進浸潰程度（extent of impregnation)，會於 玻璃纖維之表面上塗佈一適當材料。熱塑性樹脂化合物之 17 1355401
* 'File:TW3991F 整體流動性及衝擊強度會依據所使用之塗佈材料的種類 改變。依據塗佈於玻璃纖維之表面的材料種類來改變流動 • 性及衝擊強度係為本領域所屬技術眾所皆知之事，故無此 不再進一步敘述。 依據包含熱塑性樹脂及玻璃纖維之鹼性樹脂之總重 量’所使用之玻螭纖維占重量百分比10〜60。當玻璃纖維 所占的重量百分比低於1〇時，因熱塑性樹脂合成物所提 供之撓曲強度及耐熱性便會減少。另一方面，當玻璃纖維 鲁所占的重量百分比高於60時，玻璃纖維便分佈不完全， 便可能引起熱塑性樹脂合成物所提供之機械性質減少。 (c)支鏈接枝共聚物（branched graft copolymer)包 括聚烯（polyolefin)之一主鏈。 熱塑性樹脂合成物除了熱塑性樹脂及玻璃纖維外，更 已括έ有聚稀做為主鏈的一支鏈接枝共聚物。支鏈接枝共 聚物及其製備方法於本所屬技術領域係為眾所皆知之事。 φ 主鏈部分係為聚烯。支鏈接枝共聚物之主鏈部分的適 δ 材料例如聚乙稀（polyethylene)、聚丙稀（polypropylene) 以及乙埽丙稀共聚物（ethylene-propylene copolymer)。較 佳地*’鑑於耐衝擊性的增強，主鏈之重量百分比70〜100 包括至少係選自於聚乙烯、聚丙烯及一乙烯丙烯共聚物。 適用於構成支鏈部分之官能基係需與聚碳酸酯樹脂 局部相容。及其特別的例子包括丙烯酸酯（acrylate)，如丙 稀西夂甲醋（methyl acrylate)、丙烯酸乙醋（ethyl acrylate)、 丙稀酸丁酯（butyl acrylate)，以及變性酯（modified 1355401
* * File:TW3991F esters)，如乙二醇（ethyl glycol)，同樣地如芳基（ary丨ate) 及丙稀腈（acrylonitrile)。 . 依據支鏈接枝共聚物之總重量，支鏈部分之總量較佳 地占重量百分比5〜50，更佳地為5%〜40%。當支鍵部分 之重量百分比低於5時’支鏈接枝共聚物與聚碳酸酿便具 有較差的相容性’而可能會發生分離。另一方面，當支鍵 部分之重量百分比超過50時，只能提供有限的耐衝擊增 強的功能，而使得耐衝擊性降低。 • 本發明所使用以聚烯為主鏈的支鏈接枝共聚物相當 於占重量比0 1〜10 ’較佳地占重量比的1〜7，關於驗性樹 脂的重量百分比則包含熱塑性樹脂及玻璃纖維。當支鏈共 聚物所使用之總量重量比少於0.1時，則無法使耐衝墼性 ' 增強至想要的程度。另一方面，當支鏈接枝共聚物所使用 之總量重量比大於10時，機械性質，如撓曲強度，則會 降低。 除了三種主要成分外，本發明之聚碳酸酯基樹脂合成 物可依想要的功效也可包括其他添加物。為了增進機械性 質及物理性質，如熱撓曲溫度（heat deflection temperature)，樹脂合成物更包括一無機添加物，例如另 一種類的玻璃纖維，碳纖維（carbon fiber)、滑石（talc)、石夕 (silicon)、雲母（mica)、鋁（alumina)或其他相似物。樹脂 合成物也可更包括一種或更多種添加物係選自於紫外光 吸收劑（UV absorber)、一熱穩定劑（heat stabilizer)、一抗 氧化劑（antioxidant)、一 阻焰劑（flame retardant)、一光穩 1355401
’ 'File:TW3991F 定劑（light stabilizer)、一潤滑劑（lubricant)、一色素 (pigment)及一染劑（dye)。適合的添加物的種類於本所屬 . 技藝者係為顯而易見，且依據樹脂合成物之百分之重量’ 其添加物含量之重量比為50或更少。 熱塑性樹脂合成物的製備方法係為眾所皆知於本從 屬技藝者。舉例來說，將樹脂合成物製備為顆粒狀的型 式’係經由將組成化合物及其他添加物混合，再經由撥壓 機擠壓成型。 _ 本發明也提供一塑膠物件’其係由熱塑性樹脂合成物 製成。如前所述，塑膠物件包括一熱塑性樹脂、一具有截 面縱橫比大於或等於1.5之玻璃纖維以及包栝聚烯為主鏈 之一支鏈接枝共聚物。 塑膠物件可因添加玻璃纖維而保持數個優點，如拉力 及撓曲強度、高撓曲係數以及良好的阻熱，而且更能適用 於需遭受連續之承重或需反抗連續之熱源之組件。 鲁 藉由添加具有截面縱橫比1.5之玻璃纖雉’降低以玻 璃纖維增強之熱塑性樹脂合成物的流動性。此外，用此製 造的塑膠物件跟習知的玻璃纖維增強之熱塑性樹脂合成 相比也較小。如此，由熱塑性樹脂合成物製造之塑膠物件 的問題如f曲及扭曲也會顯著地減少。 妓，塑性塑膠合成物包括具有以聚烯為主鏈的支鏈接 而物’如此便能避免因添加玻賴維或是其他添加物 於=的耐衝擊性。依據此些特性，塑膠物相泛的使用 5的應用領域，包括精密電子（precjsi〇n e|ectric)、電 20 1355401
• 9 Fi\e:iyN39^F 子組件、精密汽車組件等需要精密尺寸穩定性（predse dimensional stability)以及良好耐衝擊性的組件。 依據本發明之所提供的熱塑性樹脂合成物，呈現出輕 微減少之流動性以及良好彎曲特性且增強其耐衝擊性。一 塑膠物件係可以熱塑性樹脂合成物製造。此外，可利用此 熱塑性樹脂合成物製造許多不同的產品，如精密電子、電 子組件、精密汽車組件等需要精密尺寸穩定性以及良好: 衝擊性的組件。 • 本發明係可從後續例子得到更佳的理解。然而，此些 例子係僅用以幫助了解，而非用以限縮本發明的範圍。 於後續的例子及比較的例子中則有對於組成物有更 進詳細的說明：（A)熱塑性樹脂（(A1)聚碳酸酯基樹脂， (A2)聚酯基樹脂以及（A3)包括含笨乙稀接枝丘聚物之 ABS樹脂）；（B)玻璃纖維；以及（C)衝擊修飾劑（(C1)核 殼接枝共聚物及（C2)支鏈接枝共聚物）。 (A1)聚碳酸酯樹脂 • PANLITE L-1225 WX(由 TEIJIN Limited，Japan 提 供）做為直鏈雙酚A聚碳酸酯樹脂，其重量平均莫耳重量 為 22,000 克/莫耳(g/mol)。 (A2)聚酯樹脂 使用 TRIBIT 1700 聚對苯二甲酸丁二酯 (polybutylene terephthalate)(由 Samyang Co.，Ltd_ 提 供），其比重為1.31克/立方公分（g/cm3)、熔點為226°C 以及比黏滯度為1.10。 21 1355401
* ' File:TW3991F (A3)ABS樹月旨 使用包含g-ABS樹脂（含苯乙烯接枝共聚物 styrene-containing graft copolymer)的 ABS 樹月旨以及苯 乙稀-丙稀酿共聚物（styrene/acrylonitri 丨 e copolymer, SAN)。 g-ABS樹脂係依據後續的程序製備。丁二烯橡膠乳膠 (butadiene rubber latex)注入，且依據單體的總重量其丁 二烯之含量為重量比58。主要添加物，例如重量比為1.〇 之油酸鉀（potassium oleate)，重量比為〇·4之氫過氧化異 丙苯(cumene hydroperoxide)，以及重量比為0.3之硫醇 基鏈轉移劑（mercaptan-based chian transfer agent)，力口 入包含重量比29之乙烯、重量比13之丙烯醯以及重量比 150之去離子水。混合之係可於75°C反應5小時來製備 ABS接枝乳膠(ABS graft latex)。1%硫酸溶液係加入ABS 接枝乳膠中，接著便黏固及乾燥。如此，便能取得粉未狀 之接枝共聚物樹脂。 SAN共聚物樹脂之配製係經由將主要添加物，例如 重量比0.17之偶雙異丁腈（azobisisobutyronitrile)、重量 比0.4之t-十二硫醇（t-dodecylmercaptan)(鏈轉移鏈）以及 重量比0·5之鱗酸三約（tricalcium phosphate)，添加至含 有重量比71之乙烯、重量比29之丙稀醯及重量比120 之去離子水的混合物中，接著後續於75°C進行懸浮聚合反 應5小時。SAN共聚物樹脂便能經由水清洗、去水及乾燥 取得最終SAN共聚物樹脂之粉末。 22 1355401
* 1 File:TW3991F (B1)玻璃纖維（縱橫比=4.0) CSC 3PA-82◦(由 Nitto Boseki Co.，Ltd.取得，長 . 度:3mm，截面長直徑:28(m，截面短直徑:7(m，截面縱橫 比:4·0) ’係用以做為具有截面縱橫比為1.5或更大之玻璃 纖維。 (Β2)玻璃纖維（縱橫比=1.〇) Ρ952(由 Vetrotex Co·, Ltd.取得，截面縱橫比：1_0， 長度:3mm，截面直徑：10m，形狀：圓形）係做具有一戴面縱 • 橫比為0.9〜1.1之一般玻璃纖維。 (C1)核殼接枝共聚物 使用C-233A(由MRC Corp.取得）係為一甲基丙烯酸 甲酯-丁二烯-乙豨（methylmethacrylate-butadiene -styrene)共聚物，其一般係做為聚碳酸酯的衝擊修飾劑。 (C2)支鏈接枝共聚物 使用 Elvaloy 1224 AC(由 Dupont Co.，Ltd.取得），其 包含主鏈為聚乙烯共聚物，及支鏈部分為丙烯酸曱酯，友 鲁鏈部分重量比為24。 在準備測試樣品之前，會先根據ASTM D1238方法 來測試熔態流動速率（MELT FLOW RATE,MFR)’其中 ASTM D1238係為美國標準測試方法(American Standard Test Method，ASTM)用以測量熱塑性樹脂之流動速率（流 動性）。熔態流動速率之決定係根據1〇公斤（kg)重之測試 樣品於10分鐘内流出之樹脂總量。 為了存取於實際射出成型條件中樹脂所呈現的流量 23 1355401
* ' File:TW3991F 場之長度，係於10盎司（oz)的射鑄機中施加95%外力同 時維持厚度1mm的樣品鑄模之溫度於80°C來完成射出成 - 型。然後’量測樣品的長度以取得一粒徑流量場（practical flow field)長度。粒徑流量場係依據對照樣品1而以一相 對比表示，其中對照樣品1包括重量百分比2〇%的具有縱 橫比為1之玻璃纖維。 依據ASTM D256量測每一測試樣品之有缺口之艾氏 耐衝擊（Notched IZOD impact resistance)(1/8”）’ 其中 • ASTM D256係為美國標準測試方法(American Standard Test Method, ASTM)藉由一固定重量擺錘來量測塑膠物 件之艾氏衝擊強度（丨ZOD impact strength)。 樣品的扭曲程度（distortion leve丨（彎曲特性bending property))係經由後續程序評定。首先，於10盎司（oz)的 射鑄機中施加95%外力並同時維持薄膜形澆口鑄模（film gate mold)於80°C溫度以完成射出成型，其中薄膜形澆口 鑄膜之尺寸為6”x6”且厚度為1/16”。接著，允許鑄膜於不 春 施加外力下，處於23t：之一固定溫度/濕度空間持續24小 時。然後’便能測得樣品之扭曲程度（彎曲特性）。扭曲程 度的取得，係藉由先固定正方形樣品底部之三頂角再測量 剩餘一角之高度，其中往上延伸的高度便是由於樣品的扭 曲。而扭曲程度係以mm單位表示。 流量、實際流動性、衝擊強度、原始強度（textual strength)以及彎曲特性之量測係根據表1至表4所描述的 方法。.因此’表1之樣品2的電子掃描顯微鏡(electron 24 1355401
* ' File:TW3991F scanning microscopy, SEM)之照片以及比對樣品2係分 別地以附圖1及附圖2表示。如附圖1及附圖2所示，可 - 確保樣品2及比對樣品2中分散的玻璃纖維之縱橫比分別 為4及1。
25 1355401 § *ΡιΊ0：Τνν3991Ρ 表一聚碳酸酯樹脂
樣品 對照樣品 合 成 物 種類 1 2 3 4 1 2 3 4 (Α1)聚碳酸酯樹脂 80 70 60 50 80 70 60 50 (Β)玻璃 織維 (B1)縱橫比=4 20 30 40 50 - - - - (B2)縱橫比=1 - - - - 20 30 40 50 (C)衝擊 修飾劑 (C1)核殼接枝共聚 物 - - (C2)支鏈接枝共 聚物 5 5 5 5 5 5 5 5 物 理 性 質 炼態流動 速率 (Melt flow rate, MFR) ASTM D1238 26 24 22 20 15 13 12 11 粒徑流量 場 (Practical flow field) 發明人自行實驗 158 % 150 % 139 % 126 % 100 % 87 % 82 % 78 % 衝擊強度 (Impact strength) ASTM D256 20 22 22 21 18 19 18 19 原始強度 (Textual strength) ASTM D790 460 00 680 00 930 00 108 000 450 00 630 00 920 00 100 000 扭曲程度 (Distortio n level (彎曲特性 bending property)) 發明人自行實驗 - 0.6 1.0 1.1 8.7 11. 4 13. 6 14. 2 26 1355401
' 'File:TW3991F 表二
對照樣品 合 成 物 種類 5 6 7 8 9 10 11 12 (A1)聚碳酸酯樹脂 80 70 60 50 80 70 60 50 (B)玻璃纖 維 (B1)縱橫比=4 20 30 40 50 20 30 40 50 (B2>縱橫比=1 - - (C)衝擊 修飾劑 (C1)核殼接枝共 聚物 5 5 5 5 - - - - (C2)支鏈接枝共 聚物 - Physi cal prope rties 熔態流動 速率 (Melt flow rate, MFR) ASTM D1238 20 18 16 14 25 23 21 19 粒徑流量 場 (Practical flow field) 發明人自行實驗 113 % 108 % 95 % 83 % 156 % 148 % 137 % 125 % 衝擊強度 (Impact strength) ASTM D256 12 13 12 13 11 14 14 15 原始強度 (Textual strength) ASTM D790 410 00 620 00 870 00 940 00 470 00 690 00 940 00 109 000 扭曲程度 (Distortio n level) (彎曲特性 bending property) 發明人自行實驗 - 1.5 3.6 4.8 - 0.7 1.1 1.2 27 1355401
' * File:TW3991F 表三聚酯樹脂
樣品 對照樣品 合 成 物 種類 1 2 3 4 1 2 3 4 (A2)聚酯樹脂 80 70 60 50 80 70 60 50 (B)玻璃 纖維 (B1>縱橫比=4 20 30 40 50 - - - - (B2)縱橫比=1 - - - - 20 30 40 50 (C)衝擊修飾劑： 支鏈接枝共聚物 5 5 5 5 5 5 5 5 物 理 性 質 炫態流動 速率(Melt flow rate， MFR) ASTM D1238 40 34 29 23 25 17 13 9 粒徑流量 場 (Practical flow field) 發明人自行實驗 157 % 132 % 113 % 98 % 100 % 81 % 75 % 69 % 衝擊強度 (Impact strength) ASTM D256 12 13 14 14 9 10 12 11 原始強度 (Textual strength) ASTM D790 590 00 810 00 990 00 110 00 610 00 830 00 101 000 112 000 杻曲程度 (Distortio n level) (彎曲特性 bending property) 發明人自行實驗 - 0.5 0.9 1.0 8.2 11. 1 12. 8 13. 7
28 1355401
* *File:TW3991F 表四ABS樹脂
樣品 對照樣品 合 成 物 種類 1 2 3 4 1 2 3 4 (A3)ABS 樹脂 80 70 60 50 80 70 60 50 (B)玻璃 纖維 (B1)縱橫比=4 20 30 40 50 - - - - (B2)縱橫比=1 - - - - 20 30 40 50 (C)衝擊修飾劑： 支鏈接枝共聚物 5 5 5 5 5 5 5 5 物 理 性 質 炫態流動 速率(Melt flow rate， MFR) ASTM D1238 13 11 10 8 6 5 4 3.5 粒徑流量 場 (Practical flow field) 發明人自行實驗 163 % 142 % 135 % 121 % 100 % 88 % 75 % 63 % 衝擊強度 (Impact strength) ASTM D256 11 12 12 12 8 9 9 8 原始強度 (Textual strength) ASTM D790 530 00 710 00 880 00 102 000 540 00 700 00 890 00 103 000 扭曲程度 (Distortio n level) (彎曲特性 bending property) 發明人自行實驗 - 0.2 0.8 0.9 7.6 10. 3 11. 7 12. 0 由表1中可看出，具有截面縱橫比4玻璃纖維的樣品 1〜4並加入支鏈接枝共聚物展現出良好之流動性、耐衝擊 性以及彎曲特性。另一方面，加入具有截面縱橫比1的玻 璃纖維的比對樣品1〜4則表現出流動性及彎曲特性減少。 此外，也可以從表2之比對樣品5〜8得知，使用核 殼接枝聚物以取代支鏈接枝共聚物者，不但減少流動性、 耐衝擊性以及彎曲特性，並且也減少撓曲強度，另外沒有 29 1355401
* * File TW3991F 加入支鏈接支共聚物之比對樣品9〜11於耐衝擊性更極产 地減少’因此更不適用於本發明。 另外，從表3及表4明顯得知，樣品卜4的熱塑性 樹脂係以具有截面縱橫比4之玻璃纖維增強，而表現出顯 著增進的流動性以及大大減少扭曲，以及表現出相當多之 增進之¥曲特性。另—方面，係以截面縱橫比彳增強之比 對樣品1〜4的熱塑性樹脂則表現出低流動性及過度的扭 曲以及表現出減少的彎曲特性。
综上所述，雖然本發明已以一較佳實施例揭露如上， =其並非㈣蚊本發明。本發日辑屬技術領域中具有通 吊知識者’在不脫離本發明之精神 之更動與潤飾。因此，本 :Η乍各種 專利範圍所界定者為準。―圍當視後附之申請 1355401
* 1 File:TW3991F 【圖式簡單說明】 無 【主要元件符號說明】

Claims (1)

135^401 _ 100年8月9日修正替換頁
公告本 十、申請專利範圍： 1. 一種熱塑性樹脂合成物，包括： - 一驗性樹脂，組成為： • 重量百分比40至9〇之一熱塑性樹脂；及 重量百分比10至60之一玻璃纖維，具有大於 或等於1.5之一該玻璃纖維的一截面長直徑相對於該玻璃 纖維的一截面短直徑之截面縱橫比；以及 0·1至10之重量比之一支鏈接枝共聚物（branched • graft copolymer)，包括聚烯（polyolefin)之一主鏈； 其中該支鏈接枝共聚物之支鏈部分之含量係為該支鏈接 枝共聚物之總重量之24至50重量百分比。 2·如申請專利範圍第1項所述之熱塑性樹脂合成 物，其中該熱塑性樹脂係選自於一聚碳酸酯基樹脂 (polycarbonate-based resins)、 一 聚酉旨I#月旨（polyester-based resins) 、 一 聚醯胺 基樹脂 （p〇|yamide-based resins)、一聚苯乙烯基樹脂（polystyrene-based resins)、 • 一聚烯基樹脂（polyolefin-based resins)、一聚縮醛基樹脂 (polyacetal· based resins)、一聚苯硫基樹脂 (polyphenylsulfide-based resins)、一含苯乙烯接枝共聚 物樹月旨（styrene-containing graft copolymer resins)、一j噴 丁烯二醯亞胺基共聚物樹脂（maleimide- based copolymer resins)及其混合物之群組。 3.如申請專利範圍第2項所述之熱塑性樹脂合成 物，其中該聚碳酸酯基樹脂包括一直鏈聚碳酸酯樹脂 32 135^401 100年8月9日修正替換頁 (linear polycarbonate resin)、一支鏈聚碳酸酯樹脂 (branched polycarbonate resin)、一聚酯碳酸共聚物樹月旨 (polyestercarbonate copolymer resin)或一石夕共聚物聚碳 ◎酉旨相f 月旨（silicon copolymer polycarbonate resin) 〇 4. 如申請專利範圍第3項所述之熱塑性樹脂合成 物，其中該直鏈聚碳酸酯樹脂包括一雙酚A基聚碳酸酯樹 月旨（bisphenolA-based polycarbonate resin) ° 5. 如申請專利範圍第2項所述之熱塑性樹脂合成 • 物，其中該聚酯樹脂包括一樹脂，該樹脂係以分子式丨描 繪如下：
郁古0-^ (I) 其中，m係為一 2至4之整數；以及η為一 50至300 之整數。 6·如申請專利範圍第2項所述之熱塑性樹脂合成 物’其中該含苯乙烯接枝共聚物樹脂之配製係以一橡膠聚 鲁 合物（「ubber ρο丨ymer)、一乙烯芳香烴單體(aromatic vinyl monomer)及乙烯基氰單體(vinyl cyanide monomer)接枝 共聚。 7.如申請專利範圍第6項所述之熱塑性樹脂合成 物’其中該含苯乙浠接枝共聚物樹脂係由重量比1 〇至6〇 之該橡膠聚合物及重量比40至90之一單體混合物以接枝 共t製備，其中該單體混合物包含重量比40至90之該乙 烯芳香烴單體及重量比10至60之該乙烯基氰單體。 33 I35M01 100年8月9曰修正替換頁 8.如申請專利範圍第2項所述之熱塑性樹脂合成 物，其中該順丁烯二醯亞胺基共聚物樹脂包含重量比30 至70之一乙烯芳香烴單體、重量比30至50之一順丁烯 二醯亞胺單體以及重量比1至20之一不飽和羧酸酐單體 (unsaturated carboxylic acid anhydride monomer)及重 量比50或更少之一共聚單體（copolymerizable monomer) ° 9_如申請專利範圍第1項所述之熱塑性樹脂合成 φ 物，其中該玻璃纖維具有2至8之該截面縱橫比。 10. 如申請專利範圍第1項所述之熱塑性樹脂合成 物’其中該支鏈部分之該支鍵接枝共聚物係選自於丙烯酸 酯（acrylate)、變性酯（modified-ester)、芳基（aryiate)及丙 烯腈（acrylonitrile)群組。 11. 如申請專利範圍第10項所述之熱塑性樹脂合成 物’其中該主鏈之重量百分比70至1〇〇包括至少係選自 於聚乙烯（polyethylene)、聚丙烯（p〇|ypropy丨ene)及一乙烯 •丙烯共聚物（ethylene-propylene cop〇|ymer)群組。 12. 如申請專利範圍第10項所述之熱塑性樹脂合成 物，更包括至少一選自於一紫外光吸收劑（Uy abs〇rber)、 一熱穩定劑（heat stabilizer)、一抗氧化劑（anti〇xjdant)、 一阻焰劑（flame retardant)、一光穩定劑（丨jght stabilizer)、一潤滑劑（lubricant)、-色素（p丨gment)及一染 劑（dye)群組。 13_ —種如申請專利範圍第1項所述之熱塑性樹脂合 34 Γ355401 100年8月9日修正替換頁 成物所製成之塑膠物件。 14. 一種塑膠物件，包括： 一熱塑性樹脂基質（thermoplastic resin matrix); .散佈於該熱塑性樹脂基質之玻璃纖維，該玻璃纖維具 有一大於或等於1.5之該玻璃纖維的一截面長直徑相對於 該玻璃纖維的一截面短直徑之截面縱橫比；以及 一支鏈接枝共聚物，包括聚烯之一主鏈；’ 其中該支鏈接枝共聚物之支鏈部分之含量係為該支鏈接 _ 枝共聚物之總重量之24至50重量百分比。
35
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