CN100527472C - 具有低功函数阳极的电致发光器件 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了在起空穴注入作用的层(5)中使用低还原电位的材料的有机电致发光器件(10)。该有机电致发光器件(10)可以使用具有相对低的功函数的阳极材料(3)。铝可以在阳极(3)中使用。在工作过程中,有机电致发光器件(10)可以在它们的内部区域形成虚电极,这提高了来自附近电极的载流子注入。铝在阳极(3)中的使用有助于制造阴极发射有机电致发光器件。
Description
相关申请
本申请要求以2002年12月11日提出的韩国专利申请No.2002-78809为基础的外国优先权,该申请由此在本文全面引入供参考。
技术领域
本发明涉及显示技术。更具体地说,本发明涉及有机电致发光器件。
背景技术
有机发光或有机电致发光是电流通过有机化合物的内在过程转化为可见光的现象的例子。具有荧光或磷光特性的有机化合物在施加电流时产生了光发射。有机荧光和磷光分子均被称为有机发光化合物。
有机发光或电致发光器件一般由两个对置的电极和插入在该两个电极之间的至少一层组成。在电极之间的该至少一层含有至少一种有机发光化合物。统被称为载流子的电子和空穴从该两个电极(阴极和阳极)被注入到该层中。在施加适当的电能时,阴极将电子注入到插入层中,而阳极将空穴注入到同一层中。
在许多因素中,有机电致发光器件的性能取决于从电极注入的载流子的量。所注入的载流子越多,越是有可能具有高的发光或亮度。为了在低驱动电压下从电极注入大量的载流子,电极的材料被选择,从而使得其容易注入载流子。阳极一般由具有高功函数的材料制成。阴极一般由具有低功函数的材料制成。在单一电致发光器件中,阳极材料的功函数高于阴极材料的功函数。
此外,为了在低驱动电压下从电极注入大量的载流子,可以引入载流子注入层。载流子注入层目的是促进从电极注入载流子。空穴注入层可以在阳极侧形成,与阴极面对。电子注入层可以在阴极侧形成,与阳极面对。载流子注入层的材料也被选择,从而使得载流子注入层容易接受来自电极的载流子。空穴注入层一般由具有低氧化电位的材料制成,它们在施加低电位时容易被氧化。电子注入层一般由具有低还原电位的材料制成,它们容易在所施加的低电位下被还原。
发明内容
本发明的一个方面提供了多种电致发光器件。根据本发明的一个实施方案,电致发光器件包括:阴极;与该阴极对置的阳极,该阳极包括具有不高于大约4.5eV的功函数的材料;以及位于阳极和阴极之间的功能层,该功能层包括化学式I的化合物:
化学式I
在该化学式中,R1-R6独立地选自包括氢,卤素,腈(-CN),硝基(-NO2),磺酰基(-SO2R),亚砜(-SOR),磺酰胺(-SO2NR),磺酸酯基(-SO3R),三氟甲基(-CF3),酯(-CO-OR),酰胺(-CO-NHR或-CO-NRR’),直链或支化(取代或未取代)C1-C12烷氧基,直链或支化(取代或未取代)C1-C12烷基,芳族或非芳族(取代或未取代)杂环,取代或未取代芳基,单或二(取代或未取代)芳基胺,和(取代或未取代)烷基-(取代或未取代)芳基胺。
在上述器件中,在阳极中的材料的功函数为大约3.5eV到大约4.5eV。该化合物具有大约-0.6V到大约0V的还原电位。该化合物在还原状态比在中性状态下更稳定。该化合物具有大约10-10cm/V.s到大约10-5cm/V.s的电子迁移率。该化合物具有大约10-4cm/V.s到大约1cm/V.s的空穴迁移率。该化合物为化学式Ia表示的化合物:
化学式Ia
还有,在上述器件中,功能层被设计成可促进电荷载流子从阳极沿向阴极的方向运动。功能层充分地接触阳极。阳极主要由一种或多种导电材料制成,其中该器件进一步包括在功能层和阳极之间的介入层。该介入层包括一种或多种金属氧化物。功能层包括1-100wt%的量的化学式I的化合物。该功能层具有0.1nm到10,000nm的厚度。该器件进一步包括在阴极和功能层之间的发光层。该器件进一步包括基层,其中阳极位于基层和功能层之间。阳极包括透明材料。阳极包括金属氧化物材料。该器件进一步包括基层,其中阴极位于基层和功能层之间。阴极包括透明材料,阳极包括不透明材料。该阳极包括具有大约0.3到大约1的反射率的反射材料。该反射材料可发射基本上所有波长的可见光。阳极包括选自铝、银、铂、铬和镍的组中的至少一种材料。该阳极包括铝。
根据本发明的另一个实施方案,电致发光器件包括:阴极,与该阴极对置的阳极,该阳极包括充分反射材料;和位于阳极和阴极之间的功能层,该功能层包括以上定义的化学式I的化合物。充分反射材料具有大约0.4到大约1的反射率。充分反射材料选自铝,银,金,镍,铬,钼,钽,钛和锌的组。充分反射材料可反射可见光的基本上所有的波长成分。
根据另一个实施方案,电致发光器件包括:基本由具有不高于大约4.5eV的功函数的导电材料形成的阳极;与该阳极对置并且主要由导电材料形成的阴极;位于该阳极和阴极之间的至少一发光层;其中阳极被设计成沿向该至少一发光层的方向注入空穴,而阴极被设计成沿向该至少一发光层的方向注入电子;在朝向该至少一发光层的一侧上或者与该阳极,或者与该阴极接触的缓冲层;且其中该缓冲层主要由至少一种基本非导电材料形成。该缓冲层接触该阳极。该阳极包括铝,和其中该缓冲层包括氧化铝。该器件进一步包括位于缓冲层和该至少一发光层之间的空穴注入层,其中空穴注入层包括如以上定义的化学式I的化合物。该器件进一步包括接触该阴极和位于阴极和该至少一发光层之间的另一缓冲层。该缓冲层具有足以使空穴通过的非常小的厚度。该缓冲层具有大约5到大约40的厚度。该缓冲层具有大约10到大约20的厚度。
在上述器件中,该至少一种基本非导电性材料选自包括氧化铝,二氧化钛,氧化锌,氧化钌,氧化镍,氧化锆,氧化钽,氧化镁,氧化钙,氧化锶,氧化钒,氧化钇,氧化锂,氧化铯,氧化铬,二氧化硅,氧化钡,氧化锰,氧化钴,氧化铜,氧化镨,氧化钨,氧化锗,氧化钾,氟化锂,氟化镁,氟化铯,氟化钙,氯化钠,氯化钾,偏硼酸锂(BiBO2),硅酸钾(K2SiO3),硅-锗氧化物,钛酸钡,钽酸锂(LiTaO3),氮化硅(Si3N4),氮化硼(BN),元素周期表的III或IV族中的元素的氮化物,硫化锌(ZnS),硫化镉(CdS),硒化镉(CdSe),磷化稼(GaP),和氮化镓(GaN)的组。
根据又一个实施方案,电致发光器件包括:包括阳极材料的阳极;包括阴极材料的阴极;在阳极和阴极之间的至少一层;且其中阳极材料具有小于或基本等于阴极材料的功函数的功函数。阳极材料和阴极材料是相同的。该至少一层包括如上所述的化学式I的化合物。该至少一层包括如以上定义的化学式Ia的化合物。
根据再一个实施方案,电致发光器件包括:阳极;阴极;在阳极和阴极之间的接触阳极的阳极接触层;在阳极和阴极之间的接触阴极的阴极接触层;以及用于在阳极接触层和阴极接触层中的至少一个内形成虚电极的装置。
本发明的另一个方面提供了多种电子显示器,该显示器包括根据各个实施方案的上述电致发光器件。该显示器进一步包括连接于电致发光器件的电子电路。
本发明的另一个方面提供了操作该电子器件的方法,包括:提供包含阳极,阴极和在阳极和阴极之间的功能层的电子器件,该功能层与阳极或位于阳极和功能层之间的介入层具有界面;在阳极和阴极之间施加正向偏压电能;及其中电子由阳极注入到功能层中并主要停留在界面附近的区域,从而形成了虚阴极。
在上述方法中,正向偏压电能的持续施加促进了空穴从阳极注入到功能层中。正向偏压电能的持续施加有利于空穴在功能层内沿向阴极方向输送。该功能层包括具有低还原电位,低电子迁移率,高空穴迁移率的材料。该功能层包括如上所述的化学式I的化合物。该功能层包括如以上定义的化学式Ia的化合物。该功能层包括至少一种具有大约-0.4V到大约0V的还原电位的化合物。该功能层包括至少一种具有大约-0.3V到大约0V的还原电位的化合物。该阳极包括至少一种具有大约3.5eV到大约4.5eV的功函数的材料。该功能层包括至少一种具有低于大约10-5cm/V.s的电子迁移率的化合物。该功能层包括至少一种具有大约10-10cm/V.s到大约10-6cm/V.s的电子迁移率的化合物。该功能层包括至少一种具有高于大约10-4cm/V.s的空穴迁移率的化合物。该功能层包括至少一种具有大约10-4cm/V.s到大约1cm/V.s的空穴迁移率的化合物。
附图简要说明
图1-6显示了按照本发明的实施方案的有机EL器件的简化的截面视图。
图7显示了在按照本发明的实施方案的电子器件中虚电极的形成。
图8显示了按照本发明的实施方案的有源矩阵驱动有机EL器件的简化的截面视图。
图9显示了按照本发明的实施方案在其阳极采用了非导电亚层的有机EL器件的简化的截面视图。
图10显示了在实施例7和8的器件的工作中的电压-电流关系。
图11显示了在实施例9和10的器件的工作中的电压-电流关系。
图12显示了在实施例11和12的器件的工作中的电压-电流关系。
具体实施方式
现在,按照实施方案来更详细地论述本发明的各个方面。在叙述之前,需要理解的是,有关领域的技术人员可以改变这里所述的本发明,同时仍可以获得本发明的有利结果。因此,以下描述要被理解为针对有关领域的技术人员的广泛的、教导性的公开,不是对本发明的限制。在以下描述中使用的标题仅仅通常用来指以下论述的内容,而不是规定或限制该论述的内容。
有机EL器件的结构
根据本发明的各个实施方案的有机EL器件能够以各种方式来构建。有机EL器件的一般结构包括两个对置的电极和插置于该两个电极之间的一个或多个功能层。术语“层”是指一种材料或者两种或多种材料的混合物的沉积层、涂层或膜。图1-6示出了能够体现本发明的各个方面的有机EL器件的示例横断面结构。在这些附图中,相同的附图标记用来表示结构中的相同的层或组件。应该指出的是,这些结构不是根据本发明的有机EL器件的穷尽变型。
所示有机EL器件10具有基层1,阳极3,阴极15以及位于阳极3和阴极15之间的一个或多个功能层。该一个或多个介入功能层包括空穴注入层5,空穴传输层7,发光层9,电子传输层11,电子注入层13和具有两个或多个上述层的功能的多功能层。多功能层的非详尽列表包括具有空穴注入和空穴传输功能的层,具有空穴注入和发光功能的层,具有空穴注入、空穴传输和发光功能的层,具有电子注入和电子传输功能的层,具有电子传输和发光功能的层,具有电子注入、电子传输和发光功能的层等。
基层1(图1-6)承载有机EL器件10的层状结构。虽然这些附图显示基层1位于阳极3的那侧,但基层1可以位于阴极15的那侧。在任何一种情况下,基层1提供了在制造过程中有机EL器件的层压结构能够建立其上的载体。阳极3(图1-6)和阴极15(图1-6)经由开关19(图1-6)电连接于电源17(图1-6),该开关19通过控制器(未示出)控制。虽然没有示出,但电极3和15的任何一个或两个可以形成为多层,该多层可以包括或不包括常常被称为“缓冲层”的非导电层。空穴注入层5(图1-3)目的是促进空穴从阳极3注入到空穴传输层7中(图1-5)。类似地,电子注入层13(图1和4)目的是促进电子从阴极15注入到电子传输层13中。空穴传输层7目的是加速空穴从阳极3和/或空穴注入层5离开,朝向发光层9的运动(图1-6)。电子传输层11(图1,2,4和5)目的是加速电子从阴极15和/或电子注入层13离开,朝向发光层9的运动(图1-6)。关于有机EL器件的功能层和其他特征,查阅2002年3月14日提出的U.S.专利申请No.10/099,781的U.S.专利申请公开No.____________和2003年5月6日提出的U.S.专利申请No.10/431,349的U.S.专利申请公开No.____________,它们的公开由此在本文全面引入供参考。
当在电极3和15之间施加适当的电压时,电子和空穴分别从阴极15和阳极3注入到介入层。空穴和电子移行到位于介入层中的发光分子处,并在发光分子处再结合。再结合的电子和空穴对,即激子,将再结合能转移给它们再结合处的发光分子。或者,激子短时间来回运动,将再结合能量转移给其它发光分子,尤其那些能带隙小于它们再结合处的发光分子的发光分子。转移的能量用来激发发光分子的价电子,当电子返回到它们的基态时产生了光子。
使用化学式I的化合物的有机EL器件
本发明的一个方面提供了在两个对置电极3和15之间的一个或多个功能层中含有用化学式I表示的至少一种化合物的有机EL器件:
化学式I
在化学式I中,R1-R6独立地选自包含氢,卤素,腈(-CN),硝基(-NO2),磺酰基(-SO2R),亚砜(-SOR),磺酰胺(-SO2NR),磺酸酯基(-SO3R),三氟甲基(-CF3),酯(-CO-OR),酰胺(-CO-NHR或-CO-NRR’),直链或支化(取代或未取代)C1-C12烷氧基,直链或支化(取代或未取代)C1-C12烷基,芳族或非芳族(取代或未取代)杂环,取代或未取代芳基,单或二(取代或未取代)芳基胺,和(取代或未取代)烷基-(取代或未取代)芳基胺的组。在上述取代基中,R和R’是,例如,取代或未取代C1-C60烷基,取代或未取代芳基,取代或未取代5-7元杂环。取代C1-C60烷基,芳基和杂环任选被一个或多个胺,酰胺,醚和酯基取代。或者,R1-R6独立地选自包含取代或未取代吸电子取代基,这是本领域那些普通技术人员所充分理解的。芳基包括苯基,联苯基,三联苯基,苄基,萘基,蒽基,并四苯基,并五苯基,二萘嵌苯基和晕苯基,它们是单取代或多取代的,或是未取代的。
化学式I化合物的非限制性实例如以下化学式Ia-化学式If所示。
化学式Ia 化学式Ib
化学式Ic 化学式Id
化学式Ie 化学式If
在U.S.专利申请公开No.US 2002/0158242A1,以及U.S.专利申请公开No.US 6436559和4780536中进一步公开了化学式I的其他实例,这些化合物的合成和化合物的各种特征,所有这些由此在本文中全面引入供参考。
在本发明的一个实施方案中,有机EL器件10包括至少一种化学式Ia-If的化合物。任选地,至少一种化学式Ia-If的化合物单独或与一种或多种化学式I的化合物或其他化合物结合包含在任何上述层中。还任选地,在有机EL器件10的至少一层中单独或与一种或多种其他化合物结合含有化学式Ia的化合物,所述其他化合物可以是或不是用化学式I表示的化合物。
一般,化学式I的化合物可以用于有机EL器件10的任何功能层或多功能层。任选地,该化合物是化学式Ia-If的化合物。任选地,在接触阳极3的任何一层中含有用化学式I表示的一种或多种化合物。在一个实施方案中,有机EL器件包括如图1-3所示的空穴注入层5,且在该空穴注入层5中含有至少一种用化学式I表示的化合物。任选地,空穴注入层用基本不含其他材料的至少一种化学式I表示的化合物形成。或者,空穴注入层用至少一种化学式I表示的化合物与一种或多种其他材料结合来形成。
在另一个实施方案中,有机EL器件包括如在图1-5中所示的空穴传输层7,且在空穴传输层7中含有至少一种用化学式I表示的化合物。任选地,该化合物是化学式Ia-If的化合物。任选地,空穴传输层用或者基本不含其他材料,或者与一种或多种其他材料结合的混合物的至少一种化学式I的化合物形成。在另一个实施方案中,有机EL器件包括具有包括空穴注入和空穴传输的功能的层,该多功能层含有至少一种用化学式I表示的化合物。该多功能层用或者基本不含其他材料,或者与一种或多种其他材料结合的至少一种化学式I的化合物形成。
虚电极
本发明的另一个方面涉及在包括有机EL器件的电子装置的操作中虚电极的形成。术语“虚电极”是指在电子器件的内部区域中的电荷载流子蓄积,这时它从实电极的角度看起来象电极。虚电极增强或促进了载流子从实电极注入。
现在参照图7的示例性有机EL器件16的结构来论述虚电极的形成。虽然该论述是针对EL器件,但虚电极不是仅仅在有机EL器件中独有的现象,而是能够在任何其他电子器件中出现。有机EL器件16包括相对设置的阳极3和阴极15。各电极3和15用控制开关19连接于电源17。第一层21和第二层23在对置的电极3和15之间插入。第一层21和第二层23至少其一含有发光材料。
不希望受本发明如何起作用的任何理论的制约,在一个实施方案中,第一层21由还原状态比中性状态更稳定的材料制成。这里,如果材料自发地由其还原状态转变为其中性状态,那么该材料的还原状态比其中性状态更稳定。进一步推测,例如,电子在第一层21的材料中具有非常低的迁移率,而空穴在其中具有高迁移率。当阳极与第一层21形成接触时,自由电子被传递到第一层21并用于第一层21的材料的还原。因为在该材料中的电子迁移率低,所以传递的电子在跨越阳极3和第一层21之间的边界27之后很难在第一层21内移动。而是,传递的电子停留在第一层21的一侧的边界27附近。因而,从阳极3传递到第一层21的电子沿着边界27蓄积,如附图标记25所示那样。
从阳极3的观点来看,沿边界27的蓄积的电子或负电荷被看作好像是电子源,即器件的阴极,与边界27非常接近,因负电荷非常丰富。在该意义上,蓄积电子25的区域被称为虚阴极。当通过操作开关19在电极3和15之间施加正向偏压时,阳极3将空穴注入虚阴极25并因此注入第一层21。虚阴极的负电荷与阳极3的接近有利于从阳极3注入空穴。借助由阳极3的注入的动力和在两个电极3和15之间的正向偏压,注入到第一层21的空穴向实阴极15或第二层23的方向前进。第一层21的材料的高空穴迁移率有助于空穴沿向实阴极15或第二层23的方向传输。
类似的现象可以发生在第二层23中,以通过空穴沿阴极15和第二层23之间的边界29的蓄积形成虚阳极。第二层23的材料选自其氧化状态比其中性状态更稳定,并且具有低空穴迁移率和高电子迁移率的那些化合物。空穴从阴极15传递到第二层23并在阴极15和第二层23之间的边界附近蓄积。从阴极15的角度来看,蓄积的空穴被当作虚阳极。在施加适当的正向偏压电能时,阴极15将电子注入到第二层23中。
根据本发明的各个实施方案,电荷载流子在器件的内部区域中蓄积以形成虚电极。在有机EL器件16(图7)中,例如,第一层21可以构成空穴注入层、空穴传输层、发光层或具有上述层的功能的多功能层。或者,第一层可以不存在,而阳极3接触第二层23。第二层23可以构成,例如,空穴传输层、发光层、电子传输层、电子注入层或具有上述层的一种或多种功能的多功能层。或者,第二层23可以不存在,而阴极15与第一层21接触。虽然根据具有层21和23的一层或二层的有机EL器件论述了该现象,但同样的情况在有机EL器件的任何其他结构中,例如在阳极3和阴极15之间插入两层以上层的结构中也适用。
在形成虚电极的有机EL器件的实施方案中,第一层21含有其还原状态比其中性状态更稳定的化合物。任选地,这种化合物选自用化学式I表示的化合物。优选地,第一层含有化学式Ia的化合物。在另一个实施方案中,第一层21的化合物具有大约-0.6伏(V)到大约0V,优选大约-0.2V到大约0V的还原电位。或者,第一层21的化合物的还原电位是大约-0.3V到大约0V,任选大约-0.1V到大约0V。第一层21含有化合物,在其中,电子具有低迁移率,而空穴具有高迁移率。第一层21的化合物具有等于或低于大约10-5cm/V.s,优选大约10-10cm/V.s到大约10-6cm/V.s的电子迁移率。第一层21的化合物具有等于或高于大约10-4cm/V.s,优选大约10-4cm/V.s到大约1cm/V.s的空穴迁移率。
在形成虚电极的有机EL器件的实施方案中,第二层23含有其氧化状态比其中性状态更稳定的化合物。在另一个实施方案中,第二层23含有具有等于或低于大约0.5V的氧化电位的第二层23的化合物。或者,该化合物的氧化电位是大约0到大约0.4V,优选大约0到大约0.3V。第二层23含有其中空穴具有低迁移率,而电子具有高迁移率的化合物。第二层23的化合物具有等于或低于大约10-4cm/V.s,优选大约10-10cm/V.s到大约10-5cm/V.s的空穴迁移率。第二层23的化合物具有等于或高于大约10-5cm/V.s,优选大约10-5cm/V.s到大约1cm/V.s的电子迁移率。
电极材料的功函数
本发明的另一个方面涉及在阳极3中使用具有低功函数的材料。相关领域的常识是,阳极的材料选自具有相对高的功函数的那些材料;另一方面,阴极的材料选自具有相对低的功函数的那些材料。然而,根据本发明的一个实施方案,有机EL器件具有其材料具有相对低的功函数的阳极。例如阳极材料的功函数低于大约4.5eV,优选低于大约4.3eV。或者,阳极材料的功函数是大约3.5eV到大约4.5eV,优选大约3.8eV到大约4.3eV。在阳极中使用的材料包括,例如,铝(Al,4.28eV),银(Ag,4.26eV),锌(Zn,4.33eV),铌(Nb,4.3eV),锆(Zr,4.05eV),锡(Sn,4.42eV),钽(Ta,4.25eV),钒(V,4.3eV),汞(Hg,4.49eV),镓(Ga,4.2eV),铟(In,4.12eV),镉(Cd,4.22eV),硼(B,4.4eV),铪(Hf,3.9eV),镧(La,3.5eV),铌(Nb,4.3eV),钛(Ti,4.3eV)或上述金属之一与钕(Nd)或钯(Pd)的合金。
相对低功函数的材料在阳极中的使用的一种可能的、但非限制性的解释是:低功函数阳极材料有助于形成上述虚阴极。回头参看图7,在形成阳极3和第一层21之间的接触时,阳极3的低功函数材料容易将电子传递到第一层21。在施加适当的电压时,增强了从阳极3到第一层21的电子传递。传递到第一层21的电子形成了虚阴极25,这增强了如上所述的空穴以朝向实阴极15的方向从阳极3注入到第一层21中。
根据本发明的一个实施方案,阴极材料的功函数低于大约4.5eV。用于阴极15的材料包括,例如,镁,钙,钠,钾,钛,铟,钇,锂,钆,铝,银,锡,铅,类似金属,CsF,含有一种或多种上述金属的合金,或含有一种或多种上述金属的多层,包括LiF/Al和Li2O/Al。透明或不透明材料可以被用于阴极15,取决于在如上所述的有机EL器件中的光路(light passage)的结构。本领域的那些普通技术人员很清楚能够在阴极15中使用的任何其他材料以及适当阴极材料的选择。
根据本发明的一个实施方案,阳极3具有由单一材料形成的单层结构,可以是基本纯的元素材料,或均相或非均相合金。在另一个实施方案中,阳极3可以包括多个亚层,它们可以包括或不包括非导电亚层。任选地,以上阳极材料的功函数的论述仅仅适用于阳极3的导电部件,不适用于其非导电亚层或部件。任选地,阳极3可以具有一个或多个导电材料压层。在包括多个导电材料亚层的阳极结构的情况下,以上阳极材料的功函数的论述适用于至少一种导电材料。
本发明的另一个方面涉及具有高功函数的材料在阴极15中的用途。恰好象低功函数阳极一样,高功函数阴极材料有助于形成上述虚阳极。根据本发明的一个实施方案,有机EL器件10具有阴极15,它的材料具有高功函数。例如,阴极材料的功函数是在大约3.5eV以上,优选在大约4eV以上。或者,阴极材料的功函数是大约4.1eV到大约5.0eV,优选大约4.1eV到大约4.8eV。
阳极的反射材料
本发明的另一个方面涉及反射材料在有机EL器件的阳极3中的应用。在根据本发明的有机EL器件的一个实施方案中,阳极用一种或多种具有高反射率的材料形成。例如,作为反射光强度与入射光强度的比率的反射率是在大约0.2以上,例如大约0.4到大约1。用于阳极3的反射材料包括,例如,铝,银,金,镍,铬,钼,钽,钛,和锌。任选地,这些材料可反射可见光的基本上所有波长成分。任选地,这些材料对可见光的基本所有波长成分具有基本均匀的反射率。优选的是,反射阳极材料是,例如,铝,银,铂,铬和镍。
在本发明的一个实施方案中,阳极3可以包括多个亚层。任选地,阳极3可以由至少一透明亚层和反射亚层形成。该至少一透明亚层可以用透明材料形成,例如透明材料包括ITO(氧化铟锡),IZO(氧化铟锌),和氟化锡氧化物。反射亚层用如上所述的一种或多种反射材料形成。作为选择方案,阳极3是由反射材料制成的单层。从制造工艺的简单性来看,阳极的该单层结构比多个亚层结构有利。
顶部发射
在阳极3,而非阴极15,接触基层1的图1-6的结构中,在阳极3中使用反射材料使得所产生的光可以通过阴极15发射或沿除了通过阳极3以外的方向发射。在图1-6的相同结构中,通过阴极的15发射被称为顶部发射;另一方面,通过阳极3和基层1的发射被称为底部发射。任选地,有机EL器件10可以按顶部发射方式构造。对于顶部发射,阴极15是基本透明的。
在一个实施方案中,在一种或多种透明导电材料的单一层中形成基本透明的阴极15。透明导电材料的实例包括ITO(氧化铟锡),IZO(氧化铟锌),和氟化锡氧化物。或者,基本透明的阴极15形成多层(未示出)。例如,多层结构的阴极15可以包括由通常非透明材料形成的薄层和透明材料层。通常非透明材料的薄层以能够透过从有机EL材料发射的可见光的厚度形成。任选地,薄层的厚度是大约10到大约500,优选大约10到大约200。用于薄层的通常非透明材料包括,例如,镁(Mg),钙(Ca),锂(Li),铝(Al),铟(In),钾(K),钇(Y),锶(St),铕(Eu),钠(Na),镓(Ga),钐(Sm),或者两种或多种上述元素的合金或混合物。该透明材料层由一种或多种材料制成,例如是氧化铟锡(ITO),氧化铟锌(IZO),和氟化锡氧化物。透明材料层的厚度是大约100到大约5000。多层结构的阴极15可以进一步包括一个或多个附加层。
控制电路的位置和类型
与底部发射设计相比,有机EL器件的顶部发射设计通常与该器件的有源矩阵驱动更相适应。如图8所示,有源矩阵驱动需要在基层1和阳极3之间的用于晶体管或集成电路的层31。在具有底部发射设计的有机EL器件中,集成电路层31将阻挡由发光化合物发出的至少一些光。然而顶部发射设计不会受到在阳极3下面的集成电路层31的存在的影响。顶部发射设计也不会受到形成集成电路层31的技术的影响,例如使用非晶硅或多晶硅的集成电路层31影响层31的孔径比。
在顶部发射设计的实施方案中,有机EL器件利用无源矩阵或有源矩阵电路设计。任选地,顶部发射设计利用有源矩阵电路设计。还任选的是,有源矩阵驱动的集成电路在基层1和阳极3之间形成。还任选的是,用非晶硅技术形成集成电路。
密封层
在有机EL器件的某些实施方案中,有利的是,在基层1和阳极3之间具有密封层,以防止水分或其他污染物质渗透到层状结构的复杂区域。尤其当基层1的材料的渗透性高时,这种密封层更加重要。密封层常常用一种或多种基本不透性材料或半透性材料制备。这种材料例如是铝,氧化铝,氧化锶,氧化钡,氧化硅,氮化硅。密封层可以构造成多层,包括至少一有机亚层和至少一无机亚层的。有机亚层可以用,例如,聚苯乙烯、聚合环氧化合物和/或聚环烷烃形成。无机亚层可以用,例如,氮化硅、氧化硅和/或氧化钡形成。就基本不透性或半透性的材料也能够用作阳极材料而言,阳极3本身形成了密封层。因此,不需要形成单独的密封层。在本发明的一个实施方案中,阳极3由铝,铝-钕合金或铝-钯合金制成,它们也起密封层的作用。也起密封层的作用的阳极3与任何适当的基层一起使用,在基层1和阳极3之间的插入或不插入集成电路层31。
阳极的非导电亚层
在本发明的任何有机EL器件实施方案中,阳极3和阴极15的任何一个或两个可以以多个亚层形成。参看图9,例如,所示有机EL器件的阳极3包括导电亚层33和非导电亚层35。虽然用两个亚层示出,但阳极3可以具有两个以上的亚层。如图所示,非导电亚层35位于导电亚层33和空穴注入层5之间,空穴注入层5在阳极3朝向阴极15的一侧与阳极3接触。在该层状阳极结构中的空穴注入层5能够替代空穴传输层7(图4和5),发光层9(图6)或多功能层7(未示出)。在可供选择的实施方案中,非导电亚层35可以被认为是在阳极3和接触阳极3的层5、7或9之间插入的单独层。
作为单独层考虑,非导电亚层35可以被称为缓冲层。不管其名称如何,形成非导电亚层或缓冲层35,以便改进导电亚层33(或阳极3)和接触阳极3的层5、7或9之间的界面强度。非导电亚层或缓冲层35还有助于降低空穴从导电亚层33注入到接触非导电亚层35的层5、7或9中的能障。在一个实施方案中,非导电亚层或缓冲层35用一种或多种无机材料形成。任选地,缓冲层的材料包括,例如,氧化铝,氧化钛,氧化锌,氧化钌,氧化镍,氧化锆,氧化钽,氧化镁,氧化钙,氧化锶,氧化钒,氧化钇,氧化锂,氧化铯,氧化铬,氧化硅,氧化钡,氧化锰,氧化钴,氧化铜,氧化镨,氧化钨,氧化锗,氧化钾,氟化锂,氟化镁,氟化铯,氟化钙,氯化钠,氯化钾,偏硼酸锂(BiBO2),硅酸钾(K2SiO3),氧化硅-锗,钛酸钡,钽酸锂(LiTaO3),氮化硅(Si3N4),氮化硼(BN),元素周期表的III或IV族中的元素的氮化物,硫化锌(ZnS),硫化镉(CdS),硒化镉(CdSe),磷化稼(GaP),氮化镓(GaN),以及两种或多种上述材料的组合物。
器件的制造
本发明的有机EL器件的各层能够通过利用任何成膜技术(包括溅射,电子束蒸汽沉积,其他类型的物理蒸汽沉积(PVD),化学蒸汽沉积(CVD),旋涂,浸涂,刮涂,喷墨印刷,丝网印刷,辊涂和热传递)来生产。这些技术概括地描述在以下出版物中,它们由此在这里引入供参考:Applied Physics Letters,73,18,1998,2561-2563;AppliedPhysics Letters,78,24,2001,3905-3907。本领域的普通技术人员应知道在用于形成这些层的条件和情况下的适当成膜技术。
实施例
以下通过实施例来进一步描述本发明的各个方面和特征。以下实施例用来举例说明本发明的各个方面和特征,但不限制本发明的范围。
实施例1
玻璃基层(Corning 7059)涂布大约氧化铟锡(ITO),并在购自Fischer Co.的清洁剂的水溶液中进行超声清洗。干燥清洗的形成ITO层的基层,再转移到等离子体清洁设备中。该基层进一步用氩-氧(2:1)等离子体在5W和14毫托下清洗5分钟。然后将基层转移到真空蒸汽沉积室中。
通过热真空蒸汽沉积在ITO层上沉积大约的铝层,以便形成半透明的铝阳极。该铝层在大气压下接触氧气5分钟,以形成大约的氧化铝层。在该氧化铝层上通过热真空沉积形成大约的化学式Ia的化合物(六腈六氮杂三亚苯基或HAT)的空穴注入层。在该空穴注入层上,通过热真空沉积用NPB形成大约的空穴传输层。在该空穴传输层上,通过热真空沉积用Alq3形成大约的发光层。在该发光层上,通过热真空沉积用化学式II的化合物(2-([4-[(N-苯基苯并咪唑-2-基)苯基-9,10-双(2-萘基)蒽]形成大约的电子传输层。对于阴极,在该电子传输层上形成大约的氟化锂(LiF)层,然后进一步沉积大约铝层。在沉积过程中,沉积室内的压力保持在5-8x10-7托。有机材料以的速度沉积。氟化锂以的速度沉积,以及铝以的速度沉积。
化学式II
有机EL器件的所得层状结构表示为“玻璃基层/ITO/Al/Al2O3 /HAT/NPB/Alq3/化学式/LiF/A1当在所得器件两端上施加5.17V的正向偏压时,通过半透明铝层观察到500nit的发光。发光的颜色在1931CIE色坐标中被确定为x=0.460,y=0.550。在操作过程中的电流密度为50mA/cm2。
实施例2
当在所得器件两端施加5.0V的正向偏压时,通过半透明铝层观察到1,010nit的发光。发光的颜色在1931CIE色坐标中被确定为x=0.417,y=0.534。在操作过程中的电流密度为50mA/cm2。
实施例3
按照与实施例1相同的方式制造器件,只是不形成HAT的空穴注入层。器件的所得结构表示为“玻璃基层 化学式即使当对该器件施加超过20V的正向偏压时,也没有发现发光。在施加正向偏压的过程中的电流密度小于0.1mA/cm2。
实施例4
按照与实施例1相同的方式制造器件,只是不形成在ITO和NPB之间的铝层和氧化铝层。所得结构表示为“玻璃基层 化学式 当在所得器件两端施加5.37V的正向偏压时,观察到1931CIE色坐标的颜色x=0.345,y=0.553的绿色发光。在操作过程中的电流密度为50mA/cm2。在100mA/cm2的恒定DC电流密度下,到3399nit的初始亮度下降到80%水平的亮度时用了23小时。
实施例5
按照与实施例1相同的方式制造器件,只是形成作为半透明阳极的为厚度的银层,代替铝和氧化铝层。所得器件的结构表示为“玻璃基层/Alq3化学式当在所得器件两端施加5.1V的正向偏压时,观察到1931CIE色坐标的颜色x=0.420,y=0.516的800nit的发光。在操作过程中的电流密度为50mA/cm2。
实施例6
实施例7
玻璃基层(Corning 7059)涂布大约氧化铟锡(ITO),并在购自Fischer Co.的清洁剂的水溶液中进行超声清洗。干燥清洗的具有ITO层的基层,再转移到等离子体清洁设备中。该基层进一步用氩-氧(2:1)等离子体在5W和14毫托下清洗5分钟。然后将基层转移到真空蒸汽沉积室中。
通过热真空蒸汽沉积在ITO层上沉积大约的化学式Ia的化合物(六腈六氮杂三亚苯基或HAT)。在该化合物层上,沉积大约铝,以形成阴极。在沉积过程中,沉积室内的压力保持在5-8×10-7托。有机材料以的速度沉积,而铝以的速度沉积。
实施例8
实施例9
实施例10
按照与实施例9相同的方式制造器件,只是形成厚度的NPB代替HAT。所得器件结构表示为“玻璃基层 当在所得器件两端施加正向偏压时,即使在超过20V的电位差下也没有观察到电流。电压-电流关系曲线也在图11中示出。
实施例11
对于具有“玻璃基层的结构的在实施例9中制造的器件,用与实施例9相反的极性施加电位,其中位于玻璃基层和HAT层之间的铝用作阴极,以及位于HAT以上的铝用作阳极。在施加正向偏压时,电流开始刚好在0V以上开始流动。电压-电流关系曲线还在图12中示出。该结果与实施例9的结果结合表明,HAT层能使铝层将空穴注入到其中,无论铝层是沉积在HAT层之下,还是HAT层之上。
实施例12
对于具有“玻璃基层的结构的在实施例10中制造的器件,用与实施例10相反的极性施加电位,其中位于玻璃基层和NPB层之间的铝用作阴极,以及位于HAT以上的铝用作阳极。在施加正向偏压时,在20V以上的电位差下几乎没有发现电流。电压-电流关系曲线也在图12中示出。
Claims (45)
2、权利要求1的器件,其中阳极中的材料的功函数为3.5eV到4.5eV。
3、权利要求1的器件,其中该化合物具有-0.6V到0V的还原电位。
4、权利要求1的器件,其中该化合物在还原状态比在中性状态下更稳定。
5、权利要求1的器件,其中该化合物具有10-10cm/V.s到10-5cm/V.s的电子迁移率。
6、权利要求1的器件,其中该化合物具有10-4cm/V.s到1cm/V.s的空穴迁移率。
8、权利要求1的器件,其中功能层被设计成可促进电荷载流子从阳极沿向阴极的方向运动。
9、权利要求1的器件,其中功能层与阳极接触。
10、权利要求1的器件,其中阳极由一种或多种导电材料制成,
其中该器件进一步包括在功能层和阳极之间的介入层。
11、权利要求10的器件,其中该介入层包括一种或多种金属氧化物。
12、权利要求1的器件,其中功能层包括1-100wt%的量的化学式I的化合物。
13、权利要求1的器件,其中该功能层具有0.1nm到10,000nm的厚度。
14、权利要求1的器件,进一步包括在阴极和功能层之间的发光层。
15、权利要求1的器件,进一步包括基层,其中阳极位于基层和功能层之间。
16、权利要求1的器件,其中阳极包括透明材料。
17、权利要求1的器件,其中阳极包括金属氧化物材料。
18、权利要求1的器件,进一步包括基层,其中阴极位于基层和功能层之间。
19、权利要求1的器件,其中阴极包括透明材料。
20、权利要求1的器件,其中阳极包括不透明材料。
21、权利要求1的器件,其中该阳极包括具有0.3到1的反射率的反射材料。
22、权利要求21的器件,其中该反射材料可反射所有波长的可见光。
23、权利要求1的器件,其中阳极包括选自铝、银、铂、铬和镍的组中的至少一种材料。
24、权利要求1的器件,其中该阳极包括铝。
25、显示器,包括:
权利要求1的电致发光器件;和
连接于该电致发光器件的电子电路。
26、电致发光器件,包括:
阴极;
与该阴极对置的阳极,该阳极包括反射率为0.2到1的反射材料;和
位于阳极和阴极之间的功能层,该功能层包括化学式I的化合物:
化学式I
其中R1-R6独立地选自包括氢,卤素,腈,硝基,磺酰基,亚砜,磺酰胺,磺酸酯基,三氟甲基,酯,酰胺,取代或未取代的直链或支化C1-C12烷氧基,取代或未取代的直链或支化C1-C12烷基,取代或未取代的芳族或非芳族杂环,取代或未取代芳基,取代或未取代的单或二芳基胺,和取代或未取代的烷基-取代或未取代的芳基胺的组。
27、权利要求26的器件,其中反射材料具有0.4到1的反射率。
28、权利要求26的器件,其中反射材料为选自包括铝,银,金,镍,铬,钼,钽,钛和锌的组中的一种或多种材料。
29、权利要求26的器件,其中反射材料可反射可见光的所有的波长成分。
30、电子显示器,包括:
权利要求26的电致发光器件;和
连接于该电致发光器件的电子电路。
31、电致发光器件,包括:
由具有不高于4.5eV的功函数的导电材料形成的阳极;
与该阳极对置并且由导电材料形成的阴极;
位于该阳极和阴极之间的至少一发光层;
其中阳极被设计成沿向该至少一发光层的方向注入空穴,而阴极被设计成沿向该至少一发光层的方向注入电子;
一缓冲层,位于该至少一发光层和阳极之间或该至少一发光层和阴极之间,其一侧要么与该阳极,要么与该阴极接触;和
其中该缓冲层由至少一种非导电的材料形成。
32、权利要求31的器件,其中该缓冲层接触该阳极。
33、权利要求32的器件,其中该阳极包括铝,和其中该缓冲层包括氧化铝。
35、权利要求32的器件,进一步包括接触该阴极并位于该阴极和该至少一发光层之间的另一缓冲层。
36、权利要求31的器件,其中该缓冲层具有足以使空穴通过的小的厚度。
39、权利要求31的器件,其中该至少一种非导电的材料选自包括氧化铝,二氧化钛,氧化锌,氧化钌,氧化镍,氧化锆,氧化钽,氧化镁,氧化钙,氧化锶,氧化钒,氧化钇,氧化锂,氧化铯,氧化铬,二氧化硅,氧化钡,氧化锰,氧化钴,氧化铜,氧化镨,氧化钨,氧化锗,氧化钾,氟化锂,氟化镁,氟化铯,氟化钙,氯化钠,氯化钾,偏硼酸锂(BiBO2),硅酸钾(K2SiO3),硅-锗氧化物,钛酸钡,钽酸锂(LiTaO3),氮化硅(Si3N4),氮化硼(BN),元素周期表的III或IV族中的元素的氮化物,硫化锌(ZnS),硫化镉(CdS),硒化镉(CdSe),磷化稼(GaP),和氮化镓(GaN)的组。
40、显示器,包括:
权利要求31的电致发光器件;和
连接于该电致发光器件的电子电路。
42、权利要求41的器件,其中阳极材料和阴极材料是相同的。
44、包括权利要求41的电致发光器件的显示器。
45、有机电致发光器件,包括:
阳极;
阴极;
在阳极和阴极之间的接触阳极的阳极接触层;和
在阳极和阴极之间的接触阴极的阴极接触层;
其中阳极接触层包含化学式I的化合物以在阳极接触层中形成虚电极:
化学式I
其中R1-R6独立地选自包括氢,卤素,腈,硝基,磺酰基,亚砜,磺酰胺,磺酸酯基,三氟甲基,酯,酰胺,取代或未取代的直链或支化C1-C12烷氧基,取代或未取代的直链或支化C1-C12烷基,取代或未取代的芳族或非芳族杂环,取代或未取代芳基,取代或未取代的单或二芳基胺,和取代或未取代的烷基-取代或未取代的芳基胺的组。
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