KR102645603B1 - 고-전압 장치 - Google Patents

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KR102645603B1
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마헤르 에프. 엘-카디
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더 리전트 오브 더 유니버시티 오브 캘리포니아
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Abstract

본 개시는 현재의 에너지 저장 기술의 단점을 회피할 수 있는 슈퍼커패시터를 제공한다. 슈퍼커패시터 장치 및 집전체 상에 활성 물질의 제조 또는 합성 및/또는 슈퍼커패시터 전극 및 장치의 평면의 또는 적층된 어레이를 형성하기 위한 슈퍼커패시터 전극의 제조를 포함하는 및 그 제조 방법이 제공된다. 본원에 개시된 프로토타입 슈퍼커패시터는 상업용 슈퍼커패시터와 비교하여 향상된 성능을 나타낼 수 있다. 또한, 본 개시는 마스킹 및 에칭을 통한 슈퍼커패시터의 제조를 위한 간단하면서도 다양한 기술을 제공한다.

Description

고-전압 장치
고성능 에너지 저장 장치의 개발은 광범위한 응용 분야에서 주목을 받아 왔다. 무어의 법칙(Moore's law)에 따르면 일반적인 전자 장치가 빠르게 진행되는 동안, 배터리는 주로 현재 물질의 에너지 밀도 및 용량의 한계로 인해 약간만 발전하였다.
본 발명자들은 감소된 충전 시간 및 향상된 충전 밀도를 갖는 배터리가 휴대용 전자 장치 및 재생 에너지 장치의 설계 및 사용에 상당한 영향을 미친 것으로 확인했다. 본원에서는 슈퍼커패시터의 방법, 장치 및 시스템이 제공된다. 방법은 집전체 상에 활성 물질의 제조(또는 합성) 및/또는 슈퍼커패시터의 제조를 포함한다. 일부 실시 예들은 전극들의 평면 및 적층된 어레이 제조(또는 합성) 및/또는 슈퍼커패시터의 제조(또는 합성)를 위한 방법, 장치 및 시스템을 제공한다.
본원에 제공된 개시의 제1 양태는 전극들의 어레이를 포함하는 슈퍼커패시터 장치이고, 각각의 전극은 집전체; 및 집전체의 제1 표면의 일부분 상의 활성 물질을 포함한다.
일부 실시 예들에서, 제1 양태의 슈퍼커패시터는 집전체의 제2 표면의 일부분 상의 활성 물질을 더 포함한다.
일부 실시 예들에서, 어레이 내의 각 전극 갭에 의해 후속 전극으로부터 분리된다.
일부 실시 예들에서, 집전체는 금속 필름 또는 폴리머 필름 또는 이들의 임의의 조합을 포함하고, 금속 필름은 은, 구리, 금, 알루미늄, 칼슘, 텅스텐, 아연, 텅스텐, 황동, 청동, 니켈, 리튬, 철, 백금, 주석, 탄소강, 납, 티타늄, 스테인레스 스틸, 수은, 크롬, 갈륨 비소 또는 이들의 임의의 조합을 포함하고, 중합체 필름은 폴리플루오렌, 폴리페닐렌, 폴리피렌, 폴리아줄렌, 폴리나프탈렌, 폴리아세틸렌, 폴리 p-페닐렌 비닐렌, 폴리피롤, 폴리카바졸, 폴리인돌, 폴리아제핀, 폴리아닐린, 폴리티오펜, 폴리 3,4-에틸렌디옥시티오펜, 폴리 p-페닐렌 설파이드, 폴리아세틸렌, 폴리 p-페닐렌 비닐렌 또는 이들의 임의의 조합을 포함한다.
일부 실시 예들에서, 활성 물질은 두 개 이상의 분리되고 상호 연결된 층들을 포함한다. 일부 실시 예들에서, 활성 물질은 탄소, 활성 탄소, 그라핀(graphene), 폴리아닐린, 폴리티오펜, 상호 연결된 주름진 탄소-기반 네트워크(ICCN) 또는 이들의 조합을 포함한다. 일부 실시 예들에서, 활성 물질은 약 250 m2/g 내지 3500 m2/g의 표면 밀도를 갖는다. 일부 실시 예들에서, 활성 물질은 약 750 S/m 내지 약 3000 S/m의 전도도를 갖는다.
일부 실시 예들에서, 전극들의 어레이는 평면의 전극들의 어레이이다. 추가의 이러한 실시 예들에서, 전해질은 수성이고, 전극들의 수는 약 5이고, 전극들의 어레이 양단에 생성된 전위 전압은 약 2.5 V 내지 약 10 V이다. 추가의 이러한 실시 예들에서, 전해질은 아세토니트릴 내의 테트라에틸 암모늄 테트라플루오로보레이트(TEABF4)을 포함하고, 전극들의 수는 약 5이고, 전극들의 어레이 양단에 생성된 전압 전위가 약 6 V 내지 약 24 V이다. 추가의 이러한 실시 예들에서, 전해질은 수성이고, 전극들의 수는 약 180이고, 전극들의 어레이 양단에 생성된 전압 전위가 약 100 V 내지 360 V이다. 추가의 이러한 실시 예들에서, 전해질은 아세토니트릴 내의 테트라에틸 암모늄 테트라플루오로보레이트(TEABF4)을 포함하고, 전극들의 수는 약 72이고, 전극들의 어레이 양단에 생성된 전압 전위가 약 100 V 내지 약 360 V이다.
일부 실시 예들에서, 전극들의 어레이는 적층된 전극들의 어레이이다.
일부 실시 예들에서, 제1 양태의 슈퍼커패시터 장치는 적어도 하나의 분리기 및 지지체를 더 포함하고, 적어도 하나의 분리기 및 지지체는 인접한 전극들의 쌍 사이에 위치된다.
일부 실시 예들에서, 제1 양태의 슈퍼커패시터는 전해질을 더 포함하고, 전해질은 폴리머, 실리카, 훈증된 실리카, 훈증된 실리카 나노-파우더, 1-부틸-3-메틸이미다졸리움 비스(트리플루오로메틸술포닐)이미드, 인산, 테트라에틸 암모늄 테트라플루오로보레이트(TEABF4), 아세토니트릴, 1-에틸-3-메틸이미다졸륨테트라플루오로보레이트, 에탄올암모늄 질산염, 디카르복실레이트, 프로스타글란딘, 아데노신 모노포스페이트, 구아노신 모노포스페이트, p-아미노힙레이트, 폴리실록산, 폴리포스파젠, 수산화 칼륨, 폴리비닐 알코올 또는 이들의 임의의 조합을 포함하는 액체, 고체, 겔, 또는 이들의 임의의 조합이다.
본원에 제공된 개시의 제2 양태는 슈퍼커패시터의 제조 방법으로, 집전체의 제1 표면의 일부분 상에 활성 물질을 도포하는 단계; 집전체 상의 활성 물질을 건조하는 단계를 포함하는 전극들의 어레이를 제조하는 단계를 포함하고, 각각의 전극은 갭에 의해 후속하는 전극으로부터 분리된다.
일부 실시 예들에서, 제2 양태의 방법은 집전체의 제2 표면의 일부분 상에 활성 물질을 도포하는 단계; 및 집전체 상의 활성 물질을 건조하는 단계를 더 포함한다.
일부 실시 예들에서, 적어도 하나의 테이프 및 마스크는 기판의 일부분을 보하여, 기판의 보호된 부분 상에 활성 물질의 도포를 방지한다.
일부 실시 예들에서, 활성 물질은 슬러리 형태로 도포된다. 일부 실시 예들에서, 슬러리는 닥터 블레이드에 의해 기판에 도포된다. 일부 실시 예들에서, 집전체의 제1 표면 상에 활성 물질을 도포한느 공정 및 집전체의 제2 표면 상에 활성 물질을 도포하는 공정은 동시에 수행된다.
일부 실시 예들에서, 집전체 상의 상기 활성 물질을 건조는 약 40 °C 내지 약 160 °C의 온도에서 일어난다. 일부 실시 예들에서, 집전체 상의 상기 활성 물질의 건조는 약 6 시간 내지 24 시간의 기간에 걸쳐 일어난다.
일부 실시 예들에서, 전극들의 어레이는 평면의 전극들의 어레이를 포함한다. 일부 실시 예들에서, 상기 전극들의 어레이는 상기 활성 물질 및 상기 집전체를 에칭 및 커팅하여 제조된다.
일부 실시 예들에서, 전극들의 어레이는 적층된 전극들의 어레이를 포함한다.
일부 실시 예들에서, 제2 양태의 방법은 연속하는 전극들의 쌍 사이에 적어도 하나 이상의 분리기 및 지지체를 위치시키는 단계를 더 포함한다.
일부 실시 예들에서, 제2 양태의 방법은 전극들의 어레이 상에 전해질을 분산시키는 단계; 덮개에 전극들의 어레이를 수용(encasing)하는 단계; 및 수용된 전극들의 어레이를 하우징에 삽입하는 단계를 더 포함한다.
일부 실시 예들에서, 전해질은 폴리머, 실리카, 훈증된 실리카, 훈증된 실리카 나노-파우더, 1-부틸-3-메틸이미다졸리움 비스(트리플루오로메틸술포닐)이미드, 인산, 테트라에틸 암모늄 테트라플루오로보레이트(TEABF4), 아세토니트릴, 1-에틸-3-메틸이미다졸륨테트라플루오로보레이트, 에탄올암모늄 질산염, 디카르복실레이트, 프로스타글란딘, 아데노신 모노포스페이트, 구아노신 모노포스페이트, p-아미노힙레이트, 폴리실록산, 폴리포스파젠, 수산화 칼륨, 폴리비닐 알코올 또는 이들의 임의의 조합을 포함하는 액체, 고체, 겔, 또는 이들의 임의의 조합이다.
본 개시의 진보한 특징들은 첨부된 청구 범위에서 상세하게 설명된다. 본 개시의 특징 및 이점의 더 나은 이해는 본 개시의 원리가 사용되는 예시적인 실시 예들을 설명하는 다음의 상세한 설명 및 첨부된 도면들(이하 "도면"및 "도면들"이라고도 함)을 참조하여 얻어질 수 있으며, 그 중:
도 1a 내지 도 1d는 다수의 전극들을 갖는 슈퍼커패시터들의 예시도이다.
도 2는 180 개의 셀들을 갖는 슈퍼커패시터의 예시도이다.
도 3a 및 도 3b는 단면-전극 및 양면-전극의 예시도이다.
도 4a 및 도 4b는 조립된 슈퍼커패시터의 예시적인 전면 및 상부 단면도를 도시한다.
도 5a 및 도 5b는 지지된 조립된 슈퍼커패시터의 예시적인 전면 단면도 및 지지된 양면 전극의 예시적인 도면을 도시한다.
도 6a 내지 도 6c는 패키지화된 단일-셀 슈퍼커패시터의 예시적인 분해도, 사시도 및 평면도를 도시한다.
도 7은 활성 물질을 집전체(current collector) 상에 도포하는 예시적인 이미지를 도시한다.
도 8은 집전체 상에 도포된 활성 물질의 예시적인 이미지를 나타낸다.
도 9a 및 도 9b는 건조 및 테이프 제거 후의 전극의 예시적인 이미지를 나타낸다.
도 10은 패턴화된 평면 전극의 제조에 대한 예시적인 이미지를 도시한다.
도 11은 전기화학적 테스트 동안의 고-전압 슈퍼커패시터의 예시적인 이미지를 나타낸다.
도 12a 내지 도 12e는 상이한 스캔 속도에서의 예시적인 슈퍼커패시터 장치의 순환 전압전류법(cyclic voltammetry, CV) 그래프를 도시한다.
도 13은 상이한 스캔 속도에서 예시적인 슈퍼커패시터 장치의 순환 전압 전류법(CV) 그래프의 오버레이를 도시한다.
도 14는 일정 전류 하에서의 예시적인 슈퍼커패시터의 충전 및 방전 성능을 도시한다.
도 15는 예시적인 슈퍼커패시터의 와버그 임피던스(Warburg impedance)를 도시한다.
본 발명자들은 마이크로미터 분리를 갖는 3D 마이크로전극의 미세제작을 단순화하기 위해 마이크로 슈퍼커패시터의 개선된 설계 및 마이크로 슈퍼커패시터에 하이브리드 재료를 집적할 필요성을 인식하였다.
본 개시는 슈퍼커패시터 제조를 위한 간단하면서도 다양한 기술을 제공한다. 본 개시는 고전압 어플리케이션들을 위한 슈퍼커패시터의 준비(preparation) 및/또는 집적(integration)의 방법을 제공한다. 일부 실시 예들에서, 본 개시는 고전압 어플리케이션들을 위한 슈퍼커패시터의 직접 준비 및 집적을 위한 방법을 제공한다. 슈퍼커패시터는 분리된 전기화학 셀들의 어레이를 포함할 수 있다. 일부 실시 예들에서, 분리된 전기화학 전극들의 어레이는 동일한 평면 내에, 그리고 한 단계에서 직접 제조될 수 있다. 이 구성은 전압 및 전류 출력을 매우 잘 제어할 수 있다. 일부 실시 예들에서, 어레이는 효율적인 태양 에너지 수집 및 저장을 위해 태양 전극들과 집적될 수 있다. 일부 실시 예들에서, 장치들은 고전압 어플리케이션들을 위한 집적된 슈퍼커패시터다.
본 개시의 일 양태는 전극들의 어레이로서, 각각의 전극이 집전체(current collector)를 포함하는 상기 전극들의 어레이; 및 집전체의 제1 표면의 일부분상의 활성 물질을 포함하는 슈퍼커패시터 장치를 제공한다. 일부 실시 예들에서, 집전체는 집전체의 제2 표면의 일부 상에 활성 물질을 포함한다. 일부 실시 예들에서, 어레이 내의 전극은 갭(gap)에 의해 후속 전극으로부터 분리된다.
일부 실시 예들에서, 활성 물질은 탄소, 활성 탄소, 그래핀, 폴리아닐린, 폴리티오펜, 상호 연결된 골판지 탄소-기반 네트워크(interconnected corrugated carbon-based network, ICCN) 또는 이들의 임의의 조합을 포함한다.
일부 실시 예들에서, 집전체는 금속 필름 또는 중합체 필름 또는 이들의 임의의 조합을 포함한다. 일부 실시 예들에서, 금속 필름은 은, 구리, 금, 알루미늄, 칼슘, 텅스텐, 아연, 텅스텐, 황동, 청동, 니켈, 리튬, 철, 백금, 주석, 탄소강, 납, 티타늄, 스테인리스 스틸, 수은, 크롬, 갈륨 비소 또는 이들의 임의의 조합을 포함한다. 일부 실시 예들에서, 중합체 필름은 폴리플루오렌, 폴리페닐렌, 폴리프로필렌, 폴리아줄렌, 폴리나프탈렌, 폴리아세틸렌, 폴리 p-페닐렌 비닐렌, 폴리피롤, 폴리카바졸, 폴리인돌, 폴리아제핀, 폴리아닐린, 폴리티오펜, 폴리 3, 4-에틸렌디옥시티오펜, 폴리 p-페닐 렌 설파이드, 폴리아세틸렌, 폴리 p-페닐 렌 비닐 렌 또는 이들의 임의의 조합을 포함한다.
일부 실시 예들에서, 집전체의 두께는 약 50 나노미터(nanometers) 내지 약 200 나노미터이다. 일부 실시 예들에서, 집전체의 두께는 적어도 약 50 나노미터이다. 일부 실시 예들에서, 집전체의 두께는 최대 약 200 나노미터이다. 일부 실시 예들에서, 집전체의 두께는 약 50 나노미터 내지 약 75 나노미터, 약 50 나노미터 내지 약 100 나노미터, 약 50 나노미터 내지 약 125 나노미터, 약 50 나노미터 내지 약 150 나노미터, 약 50 나노미터 내지 약 175 나노미터, 약 50 나노미터 내지 약 200 나노미터, 약 75 나노미터 내지 약 100 나노미터, 약 75 나노미터 내지 약 125 나노미터, 약 75 나노미터 내지 약 150 나노미터, 약 75 나노미터 내지 약 175 나노미터, 약 75 나노미터 내지 약 200 나노미터, 약 100 나노미터 내지 약 125 나노미터, 약 100 나노미터 내지 약 150 나노미터, 약 100 나노미터 내지 약 175 나노미터, 약 100 나노미터 내지 약 200 나노미터, 약 125 나노미터 내지 약 150 나노미터, 약 125 나노미터 내지 약 175 나노미터, 약 125 나노미터 내지 약 200 나노미터, 약 150 나노미터 내지 약 175 나노미터, 약 150 나노미터 내지 약 200 나노미터, 또는 약 175 나노미터 내지 약 200 나노미터이다.
일부 실시 예들에서, 활성 물질은 둘 이상의 분리된 및 상호 연결된 층들을 포함한다. 일부 실시 예들에서, 층들은 주름진 모양(corrugated)이다. 일부 실시 예에서, 층들은 하나의 원자 두께이다.
일부 실시 예들에서, 층들의 일부는 적어도 약 1 나노미터(nm)의 거리만큼 분리되어 있다. 일부 실시 예들에서, 층들의 일부는 최대 약 150 nm의 거리만큼 분리되어 있다. 일부 실시 예들에서, 층들의 일부는 약 1nm 내지 약 150nm의 거리만큼 분리되어 있다. 일부 실시 예에서, 층들의 일부는 약 1nm 내지 약 5nm, 약 1 nm 내지 약 10 nm, 약 1 nm 내지 약 25 nm, 약 1 nm 내지 약 50 nm, 약 1 nm 내지 약 100 nm, 약 1 nm 내지 약 150 nm, 약 5 nm 내지 약 10 nm, 약 5 nm 내지 약 25 nm, 약 5 nm 내지 약 50 nm, 약 5 nm 내지 약 100 nm, 약 5 nm 내지 약 150 nm, 약 10 nm 내지 약 25 nm, 약 10 nm 내지 약 50 nm, 약 10 nm 내지 약 100 nm, 약 10 nm 내지 약 150 nm, 약 25 nm 내지 약 50 nm, 약 25 nm 내지 약 100 nm, 약 25 nm 내지 약 150 nm, 약 50 nm 내지 약 100 nm, 약 50 nm 내지 약 150 nm, 또는 약 100 nm 내지 약 150 nm의 거리만큼 분리되어있다.
일부 실시 예들에서, 활성 물질은 적어도 약 250 제곱미터 퍼 그램(m2/g) 이상인 표면 밀도를 갖는다. 일부 실시 예들에서, 활성 물질은 최대 약 3,500 m2/g의 표면 밀도를 갖는다. 일부 실시 예들에서, 활성 물질은 약 250 m2/g 내지 약 3,500 m2/g의 표면 밀도를 갖는다. 일부 실시 예들에서, 활성 물질은 약 250 m2/g 내지 약 500 m2/g, 약 250 m2/g 내지 약 750 m2/g, 약 250 m2/g 내지 약 1,000 m2/g, 약 250 m2/g 내지 약 1,500 m2/g, 약 250 m2/g 내지 약 2,000 m2/g, 약 250 m2/g 내지 약 2,500 m2/g, 약 250 m2/g 내지 약 3,000 m2/g, 약 250 m2/g 내지 약 3,500 m2/g, 약 500 m2/g 내지 약 750 m2/g, 약 500 m2/g 내지 약 1,000 m2/g, 약 500 m2/g 내지 약 1,500 m2/g, 약 500 m2/g 내지 약 2,000 m2/g, 약 500 m2/g 내지 약 2,500 m2/g, 약 500 m2/g 내지 약 3,000 m2/g, 약 500 m2/g 내지 약 3,500 m2/g, 약 750 m2/g 내지 약 1,000 m2/g, 약 750 m2/g 내지 약 1,500 m2/g, 약 750 m2/g 내지 약 2,000 m2/g, 약 750 m2/g 내지 약 2,500 m2/g, 약 750 m2/g 내지 약 3,000 m2/g, 약 750 m2/g 내지 약 3,500 m2/g, 약 1,000 m2/g 내지 약 1,500 m2/g, 약 1,000 m2/g 내지 약 2,000 m2/g, 약 1,000 m2/g 내지 약 2,500 m2/g, 약 1,000 m2/g 내지 약 3,000 m2/g, 약 1,000 m2/g 내지 약 3,500 m2/g, 약 1,500 m2/g 내지 약 2,000 m2/g, 약 1,500 m2/g 내지 약 2,500 m2/g, 약 1,500 m2/g 내지 약 3,000 m2/g, 약 1,500 m2/g 내지 약 3,500 m2/g, 약 2,000 m2/g 내지 약 2,500 m2/g, 약 2,000 m2/g 내지 약 3,000 m2/g, 약 2,000 m2/g 내지 약 3,500 m2/g, 약 2,500 m2/g 내지 약 3,000 m2/g, 약 2,500 m2/g 내지 약 3,500 m2/g, 또는 약 3,000 m2/g 내지 약 3,500 m2/g의 표면 밀도를 갖는다.
일부 실시 예들에서, 활성 물질은 적어도 약 750 지멘스/미터(S/m)의 전도도(conductivity)를 갖는다. 일부 실시 예들에서, 활성 물질은 최대 약 3,000 S/m의 전도도를 갖는다. 일부 실시 예들에서, 활성 물질은 약 750 S/m 내지 약 3,000 S/m의 전도도를 갖는다. 일부 실시 예들에서, 활성 물질은 약 750 S/m 내지 약 1,000 S/m, 약 750 S/m 내지 약 1,500 S/m, 약 750 S/m 내지 약 2,000 S/m, 약 750 S/m 내지 약 2,500 S/m, 약 750 S/m 내지 약 3,000 S/m, 약 1,000 S/m 내지 약 1,500 S/m, 약 1,000 S/m 내지 약 2,000 S/m, 약 1,000 S/m 내지 약 2,500 S/m, 약 1,000 S/m 내지 약 3,000 S/m, 약 1,500 S/m 내지 약 2,000 S/m, 약 1,500 S/m 내지 약 2,500 S/m, 약 1,500 S/m 내지 약 3,000 S/m, 약 2,000 S/m 내지 약 2,500 S/m, 약 2,000 S/m 내지 약 3,000 S/m, 또는 약 2,500 S/m 내지 약 3,000 S/m의 전도도를 갖는다.
일부 실시 예들에서, 두 개 이상의 전극들은 어레이로 배열된다. 일부 실시 예들에서, 어레이 내의 각 전극은 갭에 의해 후속 전극으로부터 분리된다.
일부 실시 예들에서, 어레이는 평면 어레이이다. 일부 실시 예들에서, 전극들의 수는 적어도 약 2개이다.
일부 실시 예들에서, 갭의 폭은 적어도 약 10㎛이다. 일부 실시 예들에서, 갭의 폭은 최대 약 2,000㎛이다. 일부 실시 예들에서, 갭의 폭은 약 10㎛ 내지 약 2,000㎛이다. 일부 실시 예들에서, 갭의 폭은 약 10㎛ 내지 약 25㎛, 약 10 ㎛ 내지 약 50 ㎛, 약 10 ㎛ 내지 약 100 ㎛, 약 10㎛ 내지 약 500㎛, 약 10 ㎛ 내지 약 1,000 ㎛, 약 10 ㎛ 내지 1,500 ㎛, 약 10 ㎛ 내지 약 2,000 ㎛, 약 25 ㎛ 내지 약 50 ㎛, 약 25 ㎛ 내지 약 100 ㎛, 약 25 ㎛ 내지 약 500 ㎛, 약 25 ㎛ 내지 약 1,000 ㎛, 약 25 ㎛ 내지 1,500 ㎛, 약 25 ㎛ 내지 2000 ㎛, 약 50 ㎛ 내지 약 100 ㎛, 약 50 ㎛ 내지 약 500 ㎛, 약 50 ㎛ 내지 약 1,000 ㎛, 약 50 ㎛ 내지 1,500 ㎛, 약 50 ㎛ 내지 2000 ㎛, 약 100 ㎛ 내지 약 500 ㎛, 약 100 ㎛ 내지 약 1,000 ㎛, 약 100 ㎛ 내지 1,500 ㎛, 약 100 ㎛ 내지 2000 ㎛, 약 500 ㎛ 내지 약 1,000 ㎛, 약 500 ㎛ 내지 1,500 ㎛, 약 500 ㎛ 내지 약 2,000 ㎛, 약 1,000 ㎛ 내지 1,500 ㎛, 약 1,000 내지 2000 ㎛, 또는 약 1,500 내지 2,000 ㎛이다.
일부 실시 예들에서, 슈퍼커패시터 장치는 전해질(electrolyte)을 더 포함한다. 일부 실시 예들에서, 전해질은 액체, 고체, 겔(gel) 또는 이들의 임의 조합 물이다. 일부 실시 예들에서, 전해질은 중합체, 실리카, 1-부틸-3-메틸이미다졸륨 비스(트리플루오로메틸술포닐)이미드, 인산, 테트라에틸 암모늄 테트라플루오로보레이트(TEABF4), 아세토니트릴, 1-에틸-3-메틸이미다졸륨테트라플루오로보레이트, 에탄올암모늄 질산염, 디카르복실레이트, 프로스타글란딘, 아데노신 모노포스페이트, 구아노신 모노포스페이트, p-아미노붕산염, 폴리실록산, 폴리포스파젠, 수산화 칼륨, 폴리비닐 알코올 또는 이들의 임의의 조합을 포함한다. 일부 실시 예들에서, 실리카는 훈증한 실리카(fumed silica)이다. 일부 실시 예들에서, 실리카는 퓸드 실리카이고 및/또는 나노-파우더의 형태이다.
일부 실시 예들에서, 상기 전해질은 수성이며(aqueous), 전극들의 수는 약 5개이다. 이 실시 예에서, 전극들의 어레이 양단에 생성된 전압 전위는 적어도 약 2.5 볼트(V)이다. 일부 실시 예들에서, 전극들의 어레이 양단에 생성된 전압 전위는 최대 약 10V이다. 일부 실시 예들에서, 전극들의 어레이 양단에 생성된 전압 전위는 약 2.5V 내지 약 10V이다. 일부 실시 예들에서, 전극들의 어레이 양단에 생성된 전압 전위는 약 2.5V 내지 약 3V, 약 2.5V 내지 약 4V, 약 2.5V 내지 약 5V, 약 2.5V 내지 약 6V, 약 2.5V 내지 약 8V, 약 2.5V 내지 약 10V, 약 3V 내지 약 4V, 약 3V 내지 약 5V, 약 3V 내지 약 6V, 약 3V 내지 약 8V, 약 3V 내지 약 10V, 약 4V 내지 약 5V, 약 4V 내지 약 6V, 약 4V 내지 약 8V, 약 4V 내지 약 10V, 약 5V 내지 약 6V, 약 5V 내지 약 8V, 약 5V 내지 약 10V, 약 6V 내지 약 8V, 약 6V 내지 약 10V, 또는 약 8V 내지 약 10V이다.
일부 실시 예들에서, 전해질은 아세토니트릴의 테트라에틸암모늄테트라 플루오로 보레이트(TEABF4)를 포함하고, 전극들의 수는 약 5개이다. 이 실시 예에서, 전극들의 어레이 양단에 생성된 전압은 적어도 약 6V이다. 일부 실시 예들에서, 전극들의 어레이 양단에 생성된 전압은 최대 약 24V이다. 일부 실시 예들에서, 전극들의 어레이 양단에 생성된 전압은 약 6V 내지 약 24V이다. 일부 실시 예들에서, 전극들의 어레이 양단에 생성된 전압은 약 6V 내지 약 8V, 약 6V 내지 약 10V, 약 6V 내지 약 12V, 약 6V 내지 약 14V, 약 6V 내지 약 16V, 약 6V 내지 약 18V, 약 6V 내지 약 20V, 약 6V 내지 약 22V, 약 6V 내지 약 24V, 약 8V 내지 약 10V, 약 8V 내지 약 12V, 약 8V 내지 약 14V, 약 8V 내지 약 16V, 약 8V 내지 약 18V, 약 8V 내지 약 20V, 약 8V 내지 약 22V, 약 8V 내지 약 24V, 약 10V 내지 약 12V, 약 10V 내지 약 14V, 약 10V 내지 약 16V, 약 10V 내지 약 18V, 약 10V 내지 약 20V, 약 10V 내지 약 22V, 약 10V 내지 약 24V, 약 12V 내지 약 14V, 약 12V 내지 약 16V, 약 12V 내지 약 18V, 약 12V 내지 약 20V, 약 12V 내지 약 22V, 약 12V 내지 약 24V, 약 14V 내지 약 16V, 약 14V 내지 약 18V, 약 14V 내지 약 20V, 약 14V 내지 약 22V, 약 14V 내지 약 24V, 약 16V 내지 약 18V, 약 16V 내지 약 20V, 약 16V 내지 약 22V, 약 16V 내지 약 24V, 약 18V 내지 약 20V, 약 18V 내지 약 22V, 약 18V 내지 약 24V, 약 20V 내지 약 22V, 약 20V 내지 약 24V, 또는 약 22V 내지 약 24V이다.
일부 실시 예들에서, 전해질은 수성이며, 전극들의 수는 약 180개이다. 이 실시 예에서, 전극들의 어레이 양단에 생성된 전압은 적어도 약 100V이다. 일부 실시 예들에서, 전극들의 어레이 양단에 생성된 전압은 최대 약 360V이다. 일부 실시 예들에서, 전극들의 어레이 양단에 생성된 전압은 약 100V 내지 약 360V이다. 일부 실시 예들에서, 전극들의 어레이 양단에 생성된 전압은 약 100V 내지 약 150V, 약 100V 내지 약 200V, 약 100V 내지 약 250V, 약 100V 내지 약 300V, 약 100V 내지 약 360V, 약 150V 내지 약 200V, 약 150V 내지 약 250V, 약 150V 내지 약 300V, 약 150V 내지 약 360V, 약 200V 내지 약 250V, 약 200V 내지 약 300V, 약 200V 내지 약 360V, 약 250V 내지 약 300V, 약 250V 내지 약 360V, 또는 약 300V 내지 약 360V이다.
일부 실시 예들에서, 전해질은 아세토니트릴의 테트라에틸 암모늄 테트라플루오로보레이트(TEABF4)를 포함하고, 전극들의 수는 약 72개이다. 이 실시 예에서, 전극들의 어레이 양단에 생성된 전압은 적어도 약 100V이다. 일부 실시 예들에서, 전극들의 어레이 양단에 생성된 전압은 최대 약 360V이다. 일부 실시 예들에서, 전극들의 어레이 양단에 생성된 전압은 약 100V 내지 약 360V이다. 일부 실시 예들에서, 전극들의 어레이 양단에 생성된 전압은 약 100V 내지 약 150V, 약 100V 내지 약 200V, 약 100V 내지 약 250V, 약 100V 내지 약 300V, 약 100V 내지 약 360V, 약 150V 내지 약 200V, 약 150V 내지 약 250V, 약 150V 내지 약 300V, 약 150V 내지 약 360V, 약 200V 내지 약 250V, 약 200V 내지 약 300V, 약 200V 내지 약 360V, 약 250V 내지 약 300V, 약 250V 내지 약 360V, 또는 약 300V 내지 약 360V이다.
일부 실시 예들에서, 전극들의 어레이는 전극들의 적층된 어레이이다. 일부 실시 예들에서, 전극들의 적층된 어레이는 복수의 전극들을 포함한다.
일부 실시 예들에서, 전극은 단면(single-sided) 전극이고, 집전체의 제1 표면은 활성 물질을 함유한다. 일부 실시 예들에서, 전극은 양면(double-sided) 전극이며, 집전체의 제1 표면 및 제1 표면에 대향하는 제2 표면은 활성 물질을 함유한다.
일부 실시 예들에서, 슈퍼커패시터는 집전체의 제2 표면 상에 활성 물질을 포함한다. 일부 실시 예들에서, 집전체의 제1 표면의 일부는 활성 물질에 의해 덮이지 않는다. 일부 실시 예들에서, 집전체의 제2 표면의 일부는 활성 물질에 의해 덮이지 않는다.
일부 실시 예들에서, 적층된 어레이의 원위 전극(distal electrode)은 단면 전극을 포함한다. 일부 실시 예들에서, 원위 전극의 집전체의 제1 표면은 안쪽을 향한다. 일부 실시 예들에서, 양면 전극은 두 개의 단면 전극들 사이에 배치된다. 일부 실시 예에서, 적층된 어레이의 이중-활성-면(double-active-sided) 전극들의 수는 적어도 약 1이다.
일부 실시 예들에서, 인접한 전극들의 각각의 쌍 사이에 위치된 분리기. 일부 실시 예들에서, 분리기는 면(cotton), 셀룰로오스, 나일론, 폴리에스테르, 유리, 폴리에틸렌, 폴리프로필렌, 폴리테트라플루오로에틸렌, 폴리비닐 클로라이드, 폴리비닐리덴 플루오라이드, 플라스틱, 세라믹, 고무, 석면, 목재, 또는 이들의 임의의 조합으로 구성된다.
일부 실시 예들에서, 적층된 어레이는 한 쌍의 인접한 단일-활성-면(single-active-sided) 전극들의 제1 면들 사이에 위치될 수 있는 지지체(support)를 더 포함한다. 일부 실시 예에서, 지지체는 강철, 스테인레스 스틸, 알류미늄, 목재, 유리, 플라스틱, 탄소 섬유, 유리섬유, 금속 또는 이들의 임의의 조합으로 구성된다.
본 명세서에서 제공된 제2 양태는 집전체의 제1 표면의 일부분을 덮는 단계; 집전체의 제1 표면 상에 활성 물질을 도포하는 단계; 및 집전체에서 활성 물질을 건조시키는 단계를 포함하는, 전극들의 어레이를 제조하는 단계를 포함하는 슈퍼커패시터 제조 방법이다.
일부 실시 예들에서, 제2 양태는 집전체의 제2 표면의 일부를 덮는 단계; 집전체의 제2 표면 상에 활성 물질을 도포하는 단계; 및 집전체에서 활성 물질을 건조시키는 단계를 더 포함한다.
일부 실시 예들에서, 적어도 하나 이상의 테이프 및 마스크가 기판의 일부를 차폐함으로써 기판의 차폐 부분 상에 활성 물질의 도포를 방지한다.
일부 실시 예들에서, 집전체는 금속 필름 또는 중합체 필름 또는 이들의 임의 조합을 포함한다. 일부 실시 예에서, 금속 필름은 은, 구리, 금, 알류미늄, 칼슘, 텅스텐, 아연, 황동, 청동, 니켈, 리튬, 철, 백금, 주석, 탄소강, 리드, 티타늄, 스테인레스 스틸, 수은, 크롬, 갈륨 비소, 또는 이들의 임의의 조합을 포함한다. 일부 실시 예들에서, 중합체 필름은 폴리플루오렌, 폴리페닐렌, 폴리프로필렌, 폴리아줄렌, 폴리나프탈렌, 폴리아세틸렌, 폴리 p-페닐렌 비닐렌, 폴리피롤, 폴리카바졸, 폴리인돌, 폴리아제핀, 폴리아닐린, 폴리티오펜, 폴리 3,4-에틸렌디옥시티오펜, 폴리 p-페닐렌설파이드, 폴리아세틸렌, 폴리 p-페닐렌 비닐렌, 또는 이들의 임의의 조합을 포함한다.
일부 실시 예들에서, 집전체의 두께는 적어도 약 50 nm이다. 일부 실시 예들에서, 집전체의 두께는 최대 약 200nm이다. 일부 실시 예들에서, 집전체의 두께는 약 50 nm 내지 약 200 nm이다. 일부 실시 예들에서, 집전체의 두께는 약 50 nm 내지 약 75 nm, 약 50 nm 내지 약 100 nm, 약 50 nm 내지 약 125 nm, 약 50 nm 내지 약 150 nm, 약 50 nm 내지 약 175 nm, 약 50 nm 내지 약 200 nm, 약 75 nm 내지 약 100 nm, 약 75 nm 내지 약 125 nm, 약 75 nm 내지 약 150 nm, 약 75 nm 내지 약 175 nm, 약 75 nm 내지 약 200 nm, 약 100 nm 내지 약 125 nm, 약 100 nm 내지 약 150 nm, 약 100 nm 내지 약 175 nm, 약 100 nm 내지 약 200 nm, 약 125 nm 내지 약 150 nm, 약 125 nm 내지 약 175 nm, 약 125 nm 내지 약 200 nm, 약 150 nm 내지 약 175 nm, 약 150 nm 내지 약 200 nm, 또는 약 175 nm 내지 약 200 nm이다.
일부 실시 예들은 집전체를 기판에 접착하는 단계를 더 포함한다. 일부 실시 예들에서, 기판은 목재, 유리, 플라스틱, 탄소 섬유, 유리 섬유, 금속 또는 이들의 임의 조합을 포함한다.
일부 실시 예들에서, 집전체는 테이프 또는 마스크에 의해 부분적으로 덮인다. 일부 실시 예들에서, 테이프는 'Kapton' 테이프 이중-활성-면 전극 테이프, 덕트 테이프, 전기 테이프, 필라멘트 테이프, 거퍼(gaffer) 테이프, 고릴라 테이프, 마스킹 테이프, 스카치 테이프, 외과용 테이프, 테프론 테이프, 또는 이들의 임의의 조합을 포함한다.
일부 실시 예들에서, 활성 물질은 슬러리(slurry)의 형태이다. 일부 실시 예들에서, 슬러리는 닥터 블레이드(doctor blade)에 의해 기판에 도포된다. 일부 실시 예들에서, 집전체의 제1 표면 상에 활성 물질을 도포하고 집 전체의 제2 표면 상에 활성 물질을 도포하는 공정이 동시에 수행된다.
일부 실시 예들에서, 집전체 상의 활성 물질의 건조는 적어도 약 40 ℃의 온도에서 일어난다. 일부 실시 예들에서, 집전체 상의 활성 물질의 건조는 최대 약 160 ℃의 온도에서 일어난다. 일부 실시 예들에서, 집전체 상의 활성 물질의 건조는 약 40 ℃ 내지 약 160 ℃의 온도에서 일어난다. 일부 실시 예들에서, 집전체 상의 활성 물질의 건조는 약 40 ℃ 내지 약 60 ℃, 약 40 ℃ 내지 약 80 ℃, 약 40 ℃ 내지 약 100 ℃, 약 40 ℃ 내지 약 120 ℃, 약 40 ℃ 내지 약 140 ℃, 약 40 ℃ 내지 약 160 ℃, 약 60 ℃ 내지 약 80 ℃, 약 60 ℃ 내지 약 100 ℃, 약 60 ℃ 내지 약 120 ℃, 약 60 ℃ 내지 약 140 ℃, 약 60 ℃ 내지 약 160 ℃, 약 80 ℃ 내지 약 100 ℃, 약 80 ℃ 내지 약 120 ℃, 약 80 ℃ 내지 약 140 ℃, 약 80 ℃ 내지 약 160 ℃, 약 100 ℃ 내지 약 120 ℃, 약 100 ℃ 내지 약 140 ℃, 약 100 ℃ 내지 약 160 ℃, 약 120 ℃ 내지 약 140 ℃, 약 120 ℃ 내지 약 160 ℃, 또는 약 140 ℃ 내지 약 160 ℃의 온도에서 일어난다.
일부 실시 예들에서, 집전체 상의 활성 물질의 건조는 적어도 약 6 시간의 기간에 걸쳐 일어난다. 일부 실시 예들에서, 집전체 상의 활성 물질의 건조는 최대 약 24 시간의 기간에 걸쳐 일어난다. 일부 실시 예들에서, 집전체 상의 활성 물질의 건조는 약 6 시간 내지 약 24 시간의 기간에 걸쳐 일어난다. 일부 실시 예들에서, 집전체에 대한 활성 물질의 건조는 약 6 시간 내지 약 8 시간, 약 6 시간 내지 약 10 시간, 약 6 시간 내지 약 12 시간, 약 6 시간 내지 약 16 시간, 약 6 시간 내지 약 20 시간, 약 6 시간 내지 약 24 시간, 약 8 시간 내지 약 10 시간, 약 8 시간 내지 약 12 시간, 약 8 시간 내지 약 16 시간, 약 8 시간 내지 약 20 시간, 약 8 시간 내지 약 24 시간, 약 10 시간 내지 약 12 시간, 약 10 시간 내지 약 16 시간, 약 10 시간 내지 약 20 시간, 약 10 시간 내지 약 24 시간, 약 12 시간 내지 약 16 시간, 약 12 시간 내지 약 20 시간, 약 12 시간 내지 약 24 시간, 약 16 시간 내지 약 20 시간, 약 16 시간 내지 약 24 시간, 또는 약 20 시간 내지 약 24 시간의 기간에 걸쳐 일어난다.
일부 실시 예들에서, 제2 양태는 두 개 이상의 전극들의 어레이를 형성하는 단계를 더 포함하며, 각각의 전극은 후속 전극으로부터 갭만큼 분리되어있다. 일부 실시 예에서, 어레이는 평면 어레이이고, 평면 어레이는 단일-활성-면 전극, 이중-활성-면 전극 또는 이들의 임의의 조합을 포함한다. 일부 실시 예들에서, 평면 어레이는 활성 물질 및 집전체를 에칭 또는 절단함으로써 제조된다. 일부 실시 예들에서, 집전체 상의 활성 물질 및 집전체를 에칭 또는 절단하는 공정은 레이저, 나이프, 블레이드, 가위 또는 이들의 임의의 조합에 의해 수행된다.
일부 실시 예들에서, 갭의 폭은 적어도 약 10㎛이다. 일부 실시 예들에서, 갭의 폭은 최대 약 2,000㎛이다. 일부 실시 예들에서, 갭의 폭은 약 10㎛ 내지 약 2,000㎛이다. 일부 실시 예들에서, 갭의 폭은 약 10㎛ 내지 약 25㎛, 약 10 ㎛ 내지 약 50 ㎛, 약 10 ㎛ 내지 약 100 ㎛, 약 10㎛ 내지 약 500㎛, 약 10 ㎛ 내지 약 1,000 ㎛, 약 10 ㎛ ~ 1,500 ㎛, 약 10 ㎛ 내지 약 2,000 ㎛, 약 25 ㎛ 내지 약 50 ㎛, 약 25 ㎛ 내지 약 100 ㎛, 약 25 ㎛ 내지 약 500 ㎛, 약 25 ㎛ 내지 약 1,000 ㎛, 약 25 ~ 1,500 ㎛, 약 25 ~ 2000 ㎛, 약 50 ㎛ 내지 약 100 ㎛, 약 50 ㎛ 내지 약 500 ㎛, 약 50 ㎛ 내지 약 1,000 ㎛, 약 50 ㎛ ~ 1,500 ㎛, 약 50 ~ 2000 ㎛, 약 100 ㎛ 내지 약 500 ㎛, 약 100 ㎛ 내지 약 1,000 ㎛, 약 100 ㎛ ~ 1,500 ㎛, 약 100 ㎛ ~ 2000 ㎛, 약 500 ㎛ 내지 약 1,000 ㎛, 약 500 ㎛ ~ 1,500 ㎛, 약 500 ㎛ 내지 약 2,000 ㎛, 약 1,000 ㎛ ~ 1,500 ㎛, 약 1,000 ~ 2000 ㎛, 또는 약 1,500 ~ 2,000 ㎛이다.
일부 실시 예들에서, 제2 양태는 전극에 전해질을 분산시키는 것(disperse)을 추가로 포함한다. 일부 실시 예들에서, 전해질은 액체, 고체, 겔 또는 이들의 임의 조합 물이다. 일부 실시 예들에서, 전해질은 중합체, 실리카, 1-부틸-3-메틸이미다졸륨 비스(트리플루오로메틸술포닐)이미드, 인산, 테트라에틸 암모늄 테트라플루오로보레이트, 아세토니트릴, 1-에틸-3-메틸이미다졸륨테트라플루오로보레이트, 에탄올 암모늄 질산염, 디카르복실레이트, 프로스타글란딘, 아데노신 모노포스페이트, 구아노신 모노포스페이트, p-아미노펩티드, 폴리실록산, 폴리포스파젠 또는 이들의 임의의 조합을 포함한다. 일부 실시 예에서, 실리카는 훈증된다(fumed). 일부 실시 예에서, 실리카는 훈증되고 및/또는 나노-파우더의 형태이다.
일부 실시 예들에서, 어레이는 적층된 어레이이다. 일부 실시 예들에서, 적층된 어레이는 복수의 전극들을 포함한다. 일부 실시 예들에서, 적층된 어레이의 원위 전극들은 집전체의 제1 표면에만 활성 물질을 가지며, 여기서 집전체의 제1 표면은 안쪽을 향한다. 일부 실시 예들에서, 적층된 어레이는 그것의 집전체의 제1 및 제2 표면 상에 활성 물질을 갖는 하나 이상의 전극들을 포함하며, 그것의 집전체의 제1 및 제2 표면 상에 활성 물질을 갖는 하나 이상의 전극들이 단일-활성-면 전극들 사이에 위치될 수 있다.
일부 실시 예들에서, 연속적인 전극들의 각각의 쌍 사이에 위치된 분리기. 일부 실시 예들에서, 분리기는 면, 셀룰로오스, 나일론, 폴리에스테르, 유리, 폴리에틸렌, 폴리프로필렌, 폴리테트라 플루오로에틸렌, 폴리비닐 클로라이드, 폴리비닐리덴 플루오라이드, 플라스틱, 세라믹, 고무, 석면, 목재 또는 이들의 임의의 조합으로 구성된다.
일부 실시 예들에서, 적층된 어레이는 전극과 후속 전극 사이에 위치된 지지체를 더 포함한다. 일부 실시 예들에서, 지지체는 스틸, 스테인레스 스틸, 알루미늄, 목재, 유리, 플라스틱, 탄소 섬유, 유리 섬유, 금속 또는 이들의 임의의 조합으로 구성된다.
일부 실시 예들에서, 제2 양태는, 적층된 어레이 상에 전해질을 분산시키는 단계; 상기 적층된 어레이를 덮개(sheath)에 수용하는 단계; 상기 수용된 적층된 어레이를 하우징에 삽입하는 단계; 또는 이들의 임의의 조합을 더 포함할 수 있다.
일부 실시 예들에서, 전해질은 액체, 고체, 겔 또는 이들의 임의 조합 물이다. 일부 실시 예들에서, 전해질은 중합체, 실리카, 1-부틸-3-메틸이미다졸륨 비스(트리 플루오로 메틸 술 포닐) 이미드, 인산, 테트라에틸 암모늄 테트라플루오로보레이트, 아세토니트릴, 1-에틸-3-메틸이미다졸륨테트라플루오로 보레이트, 에탄올암모늄 질산염, 디카르복실레이트, 프로스타글란딘, 아데노신 모노포스페이트, 구아노신 모노포스페이트, p-아미노펩티드, 폴리실록산, 폴리포스파젠 또는 이들의 임의의 조합을 포함한다. 일부 실지 예들에서, 실리카는 훈증된다. 일부 실시 예들에서, 실리카는 훈증되고 및/또는 나노-파우더의 형태이다.
일부 실시 예에서, 하우징은, 두 개 이상의 단자들; 개스킷(gasket); 컨테이너; 또는 이들의 임의의 조합을 포함할 수 있다.
본 개시의 다른 목적 및 이점은 하기의 설명 및 첨부된 도면과 관련하여 고려될 때 더 받아들여지고 이해될 것이다. 다음의 설명은 본 개시의 특정 실시 예들을 설명하는 특정 세부 사항을 포함할 수 있지만, 이는 본 발명의 범위를 제한하는 것으로 해석되어서는 안되며 오히려 바람직한 실시 예를 예시하는 것으로 이해되어야 한다. 개시의 각 양태에 대해, 본 명세서에서 제안된 바와 같이 당업자에게 공지된 많은 변형이 가능하다. 본 발명의 사상을 벗어나지 않으면서 본 발명의 범위 내에서 다양한 변경 및 수정이 이루어질 수 있다.
슈퍼커패시터(supercapacitors)
슈퍼커패시터("울트라커패시터"라고도 알려져 있음)는 일반 커패시터보다 훨씬 높은 커패시턴스를 갖는 고출력 에너지 저장 장치로, 최근 주목할만한 관심을 받고 있으며, 최근의 기술 발전으로 인해 휴대용 전자 장치, 의료 기기 및 하이브리드 전기 자동차의 고출력 밀도 에너지 저장 자원으로 점차적으로 채용되고 있다.
슈퍼커패시터는 초고속 충전 및 방전 시간을 초 단위로 표시 할 수 있기 때문에 기존 배터리의 시간과 비교하여 매력적인 에너지 저장 수단입니다. 또한 슈퍼커패시터는 하이브리드 및 전기 자동차, 가전 제품 및 군사용 및 우주용 어플리케이션의 발전에 중요한 역할을 담당할 수 있다. 그러나, 현재의 슈퍼커패시터는 휴대형 전자 기기의 에너지 및 전력 요건을 충족시키기 위해 종종 직렬, 병렬, 또는 이들의 조합으로 다수의 셀들을 패키징할 것을 요구한다.
일부 실시 예들에서, 슈퍼커패시터 또는 전기화학 캐패시터는 이온-투과 막(분리기)에 의해 분리된 두 개 이상의 전극들과 전극들을 이온으로 연결하는 전해질로 구성되며, 반면에 전해질 내의 이온은 전극들이 인가된 전압에 의해 분극될 때 전극의 극성과 반대 극성의 전기 이중 층들을 형성한다.
슈퍼커패시터는 그의 전하 저장 메커니즘에 따라 전기 이중-층 커패시터(electric double-layer capacitors, EDLC) 또는 산화 환원 슈퍼커패시터(redox supercapacitors)로 분류될 수 있다. 일부 실시 예들에서, 슈퍼커패시터는 이중-층 슈퍼커패시터, 슈도 커패시터(pseudocapacitor) 또는 하이브리드 슈퍼커패시터일 수 있다.
본 개시의 고-전압 장치("장치들")는 상호 연결된 셀들을 포함할 수 있고, 각각의 셀은 갭 거리만큼 분리된 두 개 이상의 전극들을 포함한다. 일부 실시 예들에서, 셀들은 전기화학 세포들(예를 들어, 개별 슈퍼커패시터 셀)일 수 있다. 예를 들어 고-전압을 달성하기 위해(및/또는 다른 목적으로) 두 개 이상의 셀들이 상호 연결될 수 있다.
일부 실시 예들에서, 슈퍼커패시터는 적층된(또는 샌드위치) 구조로 형성될 수 있다. 일부 실시 예들에서, 적층된 구조는 전기적 단락을 방지하는 분리기에 의해 분리된 대면으로(face-to-face) 조립된 두 개 이상의 박막 전극들로 구성된다.
일부 실시 예들에서, 슈퍼커패시터는 평면 구조로 형성될 수 있다. 일부 실시 예들에서, 평면 슈퍼 캐패시터는 평면 구성으로 설계된 전극들로 구성된다. 평면 슈퍼커패시터는 적층된 설계에 비해 몇 가지 장점이 있다. 첫째, 동일한 평면에 전극들을 갖는 슈퍼커패시터는 온-칩 집적(on-chip integration)과 호환될 수 있다. 둘째, 슈퍼커패시터에서 주요 성능 요소인 전해질 내의 이온들의 이동 거리는 잘 제어되고 단축될 수 있으며 적층형 슈퍼커패시터에서 요구되는 분리기의 필요성을 제거한다. 셋째, 구조는 평균 이온 확산 경로(mean ionic diffusion path)를 유지하면서 그것의 밀도를 증가시키기 위해 3 차원으로 확장될 수 있다. 따라서 이 아키텍처는 높은 전력 밀도와 높은 에너지 밀도를 얻을 수 있는 잠재력을 가질 수 있다. 또한, 일부 실시 예들에서, 인-플레인(in-plane) 장치들은 하나의 단계로 조립될 수 있는 몇몇 셀들의 간단한 구조를 나타낼 수 있다. 일부 실시 예들에서, 제조된 셀들의 평면 어레이는 하나의 패키지를 사용하여 패키징될 수 있다.
전극(electrode)
일부 실시 예들에서, 전기화학 셀의 전극은 집전체 및 활성 물질을 포함하며, 전자들이 셀 내의 활성 물질을 떠나 산화가 일어나는 애노드, 또는 전자들이 셀 내의 활성 물질로 들어가서 환원이 일어나는 캐소드 중 하나로 지칭된다. 각 전극은 셀을 통과하는 전류의 방향에 따라 애노드 또는 캐소드가 될 수 있다.
일부 실시 예들에서, 단면 전극은 집전체 및 활성 물질로 구성되고, 활성 물질은 집전체의 한 면에만 배치된다.
일부 실시 예들에서, 양면 전극은 집전체 및 활성 물질로 구성되고, 활성 물질은 집전체의 대향하는 면들 상에 배치된다.
일부 실시 예에서, 활성 물질이 안쪽으로 향하는 두 개의 단면 전극들 사이에 갭을 두고 배치된 양면 전극은 2-셀(two-celled) 슈퍼커패시터를 형성한다.
슈퍼커패시터 전극들에 일반적으로 사용되는 물질에는 전이-금속 산화물, 도전성 폴리머 및 고-표면 탄소(high-surface carbons)가 포함된다.
집전체(current collector)
일부 실시 예들에서, 집전체는 전극들을 커패시터의 단자들에 연결한다. 일부 실시 예들에서, 집전체는 도전성이고, 화학적으로 안정하고 내식성(corrosion resistant)인 포일(foil) 또는 코팅(coating)이다. 일부 실시 예에서, 집전체는 은, 구리, 금, 알루미늄, 칼슘, 텅스텐, 아연, 텅스텐, 놋쇠, 청동, 니켈, 리튬, 철, 백금, 주석, 탄소강, 리드, 티타늄, 스테인레스 스틸, 수은, 크롬, 갈륨 아세나이드, 폴리이미드, 폴리플루오렌, 폴리페닐렌, 폴리프로필렌, 폴리아줄렌, 폴리나프탈렌, 폴리아세틸렌, 폴리 p-페닐렌 비닐렌, 폴리피롤, 폴리카바졸, 폴리인돌, 폴리아제핀, 폴리아닐린, 폴리티오펜, 폴리 3,4-에틸렌디옥시티오펜, 폴리 p-페닐렌설파이드, 폴리아세틸렌, 폴리 p-페닐렌 비닐렌 또는 이들의 임의의 조합으로 구성될 수 있다.
일부 실시 예들에서, 집전체의 두께는 약 50 나노미터 내지 약 200 나노미터이다.
활성 물질(active material)
일부 실시 예들에서, 활성 물질은 전기 화학적 충 방전 반응에 관여하는 전극 내의 성분이며, 탄소질의 및/또는 다른 적절한 물질을 포함할 수 있다. 일부 실시 예들에서, 활성 물질은 탄소, 활성 탄소, 탄소 천, 탄소 섬유, 비정질 탄소, 유리 탄소, 탄소 나노발포체, 탄소 에어로젤, 그래핀, 폴리아닐린, 폴리티오펜, 상호 연결된 주름진 탄소-기반 네트워크(interconnected corrugated carbon-based network, ICCN) 또는 이들의 임의의 조합을 포함한다.
일부 실시 예들에서, ICCN은 복수의 확장된 그리고 상호 연결된 탄소 층들을 포함한다. 일부 실시 예들에서, 각각의 탄소 층들은 2 차원의, 1 원자 두께의 탄소 시트이다. 일부 실시 예들에서, 하나 이상의 확장된 그리고 상호 연결된 탄소 층들은 하나의 원자 두께의 주름진 탄소 시트를 포함한다. ICCN은 높은 표면 영역과 높은 전기 전도도를 나타낼 수 있다.
특정 실시 예들에서, 용어 "확장된(expanded)"은 서로 이격되어 확장된 복수의 탄소 층들을 지칭하며, 인접한 탄소 층들의 일부는 적어도 약 2 나노미터(nm)만큼 분리된다. 일부 실시 예들에서, 인접한 탄소 층들의 적어도 일부분은 약 1nm 이상의 갭만큼 분리된다.
일부 실시 예들에서, 복수의 탄소 층들은 적어도 약 750 지멘스/ 미터(S/m)의 전기적 전도도를 갖는다. 일부 실시 예들에서, 복수의 탄소 층들은 최대 약 3,000 S/m의 전기적 전도도를 갖는다. 일부 실시 예들에서, 복수의 탄소 층들은 약 750 S/m 내지 약 3,000 S/m의 전기적 전도도를 갖는다.
일부 실시 예들에서, 복수의 탄소 층들은 적어도 약 250 그램 당 제곱미터(m2/g)인 표면 밀도를 갖는다. 일부 실시 예들에서, 복수의 탄소 층들은 최대 약 3,500 m2/g의 표면 밀도를 갖는다. 일부 실시 예들에서, 복수의 탄소 층들은 약 250 m2/g 내지 약 3,500 m2/g의 표면 밀도를 갖는다.
전해질(electrolyte)
일부 실시 예들에서, 전해질 극성 용매에 용해 될 때 전기 도전성 용액을 생성하는 물질이다. 일부 실시 예들에서, 전기 전위가 그러한 용액에 인가되면, 용액의 양이온은 풍부한 전자들을 갖는 전극으로 끌려 가고, 음이온은 전자가 부족한 전극으로 끌려 간다. 용액 내에서 반대 방향으로 음이온과 양이온이 이동하면 전류가 흐른다.
일부 실시 예들에서, 전해질은 수성 전해질, 유기 전해질, 이온성 액체-기반 전해질 또는 이들의 임의의 조합으로 구성될 수 있다. 일부 실시 예들에서, 전해질은 액체, 고체 또는 겔(이오노겔(ionogel))일 수 있다. 일부 실시 예들에서, 이온성 액체는 예를 들어 폴리머, 실리카 또는 훈증된 실리카와 같은 또 다른 고체 성분과 혼성화되어(hybridized) 겔-형의 전해질을 형성할 수 있다. 일부 실시 예들에서, 수성 전해질은 예를 들어 폴리머와 혼성화되어 겔-형 전해질(또한 "하이드로겔" 또는 "하이드로겔-폴리머")을 형성할 수 있다. 일부 실시 예들에서, 유기 전해질은 예를 들어 폴리머와 혼성화되어 겔- 형의 전해질을 형성할 수 있다. 일부 실시 예들에서, 전해질은 수성 수산화 칼륨, 폴리(비닐 알코올)(PVA)-H2SO4 또는 PVA-H3PO4를 포함하는 하이드로겔, 인산(H3PO4) 수용액, 아세토니트릴에 용해된 테트라에틸 암모늄 테트라플루오로보레이트 (TEABF4), 1-에틸-3-메틸이미다졸륨테트라플루오로보레이트(EMIMBF4), 이온성 액체와 혼합된 훈증된 실리카(예를 들어, 훈증된 실리카 나노-파우더)를 포함하는 이오노겔(예를 들어, 1-부틸-3-메틸이미다졸륨 비스(트리플루오로메틸술 닐) 이미드 (BMIMNTf2)) 또는 이들의 임의의 조합으로 구성된다.
분리기(separator)
일부 실시 예들에서, 분리기는 배터리 또는 슈퍼커패시터의 애노드 전극과 캐소드 전극 사이에 배치된 투과 막이다. 일부 실시 예들에서, 분리기는 전기적 단락 회로를 방지하기 위해 두 개의 인접한 전극들 사이의 갭 거리를 유지하면서 전기화학 셀에서 전류가 통과하는 동안 회로를 폐쇄하는 데 필요한 이온 전하 캐리어들의 운반을 허용한다. 일부 실시 예들에서, 분리기는 전해질을 흡수하여 전극들 사이의 전도도를 증가시킨다.
분리기는 그 구조 및 특성이 에너지 및 전력 밀도, 사이클 수명 및 안전과 같은 에너지 저장 장치의 성능 특성에 상당한 영향을 미치기 때문에 액체 전해질 에너지 저장 장치에서 중요한 구성 요소가 될 수 있다. 일부 실시 예들에서, 분리기는 전해질 및 전극 물질에 관하여 화학적으로 및 전기화학적으로 안정한 미세다공성 층을 형성하고 배터리 구조 및 사용을 견디기에 충분한 기계적 강도를 나타내는 중합체 막으로 이루어진다. 일부 실시 예들에서, 분리기는 물질의 단일 층/시트 또는 다중 층들/시트들을 포함한다. 일부 실시 예들에서, 분리기는 방향성 또는 무작위로 배향된 섬유의 웹 또는 매트, 미세다공성 구조 내에 고체 및 액체 물질을 포함하는 지지된 액체 막, 중합체, 또는 이들의 임의의 조합을 포함하는 부직포 섬유(nonwoven fiber)를 포함한다.
일부 실시 예들에서, 분리기는 두 개의 전극들의 활성 물질 표면들 사이에 위치한다.
일부 실시 예들에서, 중합체 전해질은 고체 전해질로서 작용하는 이온 도전체를 생성하는 알칼리 금속염과 복합체를 형성한다. 일부 실시 예들에서, 고체 이온 도전체는 분리기 및 전해질의 역할을 할 수 있다.
일부 실시 예들에서, 분리기는 면, 셀룰로오스, 나일론, 폴리에스테르, 유리, 폴리에틸렌, 폴리프로필렌, 폴리테트라플루오로에틸렌, 폴리비닐 클로라이드, 폴리비닐리덴 플루오 라이드, 플라스틱, 세라믹, 고무, 석면, 목재 또는 이들의 임의의 조합으로 구성된다.
지지체(support)
일부 실시 예들에서, 지지체는 슈퍼커패시터 장치의 강성을 증가시키는 슈퍼커패시터 전극들 사이에 배치된 도전성 물질이다. 일부 실시 예들에서, 지지체는 활성 물질 코팅 없이 각각의 그들의 집전체 표면과 접촉하는 두 개의 전극들 사이에 배치된다.
일부 실시 예들에서, 지지체는 스칸듐, 티타늄, 바나듐, 크롬, 망간, 철, 코발트, 니켈, 구리, 아연, 이트륨, 지르코늄, 니오브, 몰리브덴, 테크네튬, 루테늄, 로듐, 팔라듐, 은, 카드뮴, 하프늄, 탄탈, 텅스텐, 레늄, 오스뮴, 이리듐, 백금, 금, 수은 또는 이들의 임의의 조합을 포함하는 임의의 도전성 물질로 구성된다.
밀봉제(Seal)
일부 실시 예들에서, 밀봉제는 전해질이 슈퍼 캐패시터 셀 밖으로 누출되어 잠재적으로 단락 회로를 일으키는 것을 방지하기 위해 사용된다. 또한, 밀봉제는 하나 이상의 슈퍼커패시터의 셀들을 구속(constraint)함으로써 적층형 슈퍼커패시터 장치의 강성 및 내구성을 증가시킬 수 있다. 일부 실시 예들에서, 밀봉제는 전해질과의 접촉 시 열화되지 않는 내 화학성 및 방수성 재료로 형성될 수 있다. 일부 실시 예들에서, 밀봉제는 접착제, 에폭시, 수지, 튜빙, 플라스틱, 유리 섬유, 유리 또는 이들의 임의 조합으로 구성될 수 있다.
하우징(housing)
일부 실시 예들에서, 슈퍼커패시터 장치의 구성 요소들을 내구성을 증가시키고 전해질 누출을 방지하기 위해 하우징 내에 보관된다. 일부 실시 예들에서, 하우징은 예비 성형된 구성 요소, 슈퍼커패시터 구성 요소들 주위에 형성된 구성 요소 또는 이들의 임의의 조합을 포함한다. 일부 실시 예에서, 하우징은 음(negative) 또는 양(positive) 단자로서 작용한다. 일부 실시 예들에서, 슈퍼커패시터 장치의 하우징은 금속, 플라스틱, 목재, 탄소 섬유, 유리 섬유, 유리 또는 이들의 임의의 조합으로 구성된다.
일부 실시 예들에서, 슈퍼커패시터 장치의 하우징은 탭(tap), 단자, 개스킷 또는 이들의 임의의 조합을 추가로 포함한다. 일부 실시 예들에서, 탭은 밀봉된 전극들로부터 양극 단자 또는 음극 단자로 전기를 전달한다. 일부 실시 예들에서, 양극 단자 또는 음극 단자는 밀봉된 전극들을 그 내부에 저장된 에너지를 소비하는 전자 장치에 연결한다. 일부 실시 예들에서, 탭들 및 단자들을 스칸듐, 티타늄 바나듐, 크롬, 망간, 철, 코발트, 니켈, 구리, 아연, 이트륨, 지르코늄, 니오브, 몰리브덴, 테크네튬, 루테늄, 로듐, 보장, 은, 카드뮴, 하프늄, 탄탈, 텅스텐, 레늄, 오스뮴, 이리듐, 백금, 금, 수은 또는 이들의 임의의 조합을 포함하는 임의의 도전성 물질로 구성될 수 있다. 일부 실시 예들에서, 탭들 및 단자들은 미량의 도전성 물질을 함유하는 중합체로 구성될 수 있다. 일부 실시 예에서, 개스킷은 플라스틱, 금속, 수지 또는 이들의 임의 조합을 포함하는 방수 재료로 구성된다.
도면의 참조
고-전압 슈퍼커패시터 장치들의 예시가 도 1a 내지 도 1d에 도시되어있다. 도 1a에 따른 예시적인 단일-셀 선형 슈퍼커패시터 장치(100)는 두 개의 와이어들(103) 및 두 개의 전극들(110)의 어레이를 포함하고, 각각의 전극(110)은 집전체(101) 및 활성 물질(102)을 포함한다. 단일 슈퍼커패시터 셀은 유전체 갭에 의해 분리된 한 쌍의 전극들(110)에 의해 정의된다.
도 1b는 하나의 등변(isobilateral) 전극(120) 및 두 개의 이방성(anisobilateral) 전극들(110)의 선형 어레이를 포함하는 예시적인 2-셀 선형 슈퍼커패시터 장치(150)를 도시하고, 등변 전극(120)은 활성 물질(102)에 의해 덮인 집전체의 일부분을 함유하고, 이방성 전극(110)은 활성 물질(102)에 의해 덮인 집전체의 두 개의 원위 부분들을 포함한다. 일부 실시 예에서, 이방성 전극(110)은 활성 물질에 의해 덮인 측면이 어레이 내에서 윈위 방향으로(distally) 정렬되도록 배열된다. 일부 실시 예들에서, 2-셀 선형 슈퍼커패시터 장치(150)는 단일-셀 슈퍼커패시터 장치(100)의 2 배의 전압을 생성할 수 있다. 도 1c는 네 개의 등변 전극들(120) 및 두 개의 이방성 전극들(110)의 선형 어레이를 포함하는 예시적인 5-셀 선형 슈퍼커패시터 장치(160)를 도시한다. 일부 실시 예들에서, 5-셀 선형 슈퍼커패시터 장치(160)는 단일-셀 슈퍼커패시터 장치(100)의 5 배 전압을 생성할 수 있다.
도 1b 및 1c에 따르면, 어레이 내의 원위 전극들은 이방성 전극들(110)을 포함하고, 1 또는 4 개의 인접 전극들은 각각 등변 전극들(120)을 포함한다. 또한, 연속 전극들의 각 쌍은 절연층(또는 유전체 분리기)으로서 작용하는 설정된 갭 거리에 의해 분리된다.
도시된 바와 같이, 도 1b 내지 도 1d에서, 원위 이방성 전극들(110)의 집 전체(101)의 일부분은 활성 물질(102)에 의해 덮이지 않아 다른 장치 또는 단자와 같은 장치 구성들과 전기적으로 연결될 수 있는 와이어(103)의 접착을 허용한다. 또한, 도 1b 내지 도 1d에서, 인접한 등변 전극들(120)의 전체체(101)의 일부분은 활성 물질(102)에 의해 덮이지 않아서 셀들 사이의 경계를 형성한다.
도 1a 내지 도 1c에 도시된 단일-셀 슈퍼커패시터 장치(100) 및 선형 슈퍼커패시터 장치들(150, 160)에 추가하여, 도 2에 도시된 예시적인 평면 슈퍼커패시터 장치(200)는 직렬의 180 개의 전극들의 2 차원 어레이를 포함할 수 있으며, 상기 직렬의 전극들 중 첫 번째 및 마지막 전극은 이방성 전극들(210)이고, 전극들의 2 차원 어레이의 각 행에서 직렬의 전극들에서 첫 번째 또는 마지막 전극이 아닌 말단 전극들은 C-형 등변 전극(230)을 포함하고, 전극들의 2 차원 어레이의 각 행에 있는 인접 전극들은 등변 전극들(220)을 포함한다. 일부 실시 예들에서, 180-셀 선형 슈퍼커패시터 장치(200)는 단일-셀 슈퍼커패시터 장치가 생성하는 전압의 180 배를 생성할 수 있다.
원칙적으로, 2 차원 평면 직렬 배열될 수 있는 셀들의 수에는 제한이 없을 수 있다. 유닛의 작동에 필요한 전압 만이 유닛에 필요한 총 전극들의 수를 정의할 수 있다.
도 3a 및 도 3b는 각각 단면 전극(300) 및 양면 전극(310)의 예시적인 모습을 도시하며, 단면 전극(300)은 집전체(301)의 제1 표면 상에 증착된 활성 물질(302)을 갖는 집전체(301)로 구성되고, 양면 전극(310)은 집 전체(301)의 제1 표면 및 제1 표면에 대향하는 제2 표면 모두에 증착된 활성 물질(302)을 갖는 집전체(301)로 구성된다.
일부 실시 예들에서, 도 1 내지 도 2의 예시적인 슈퍼커패시터 장치들(100, 200)에 도시된 이방성 전극들(110, 210), 등변 전극들(120, 220) 또는 C-형 전극들(230)은 단면 전극(300) 또는 양면 전극(310) 또는 이들의 임의의 조합을 포함할 수 있다.
일부 실시 예들에서, 셀들의 적층된 어레이들은 단일 패키지로 조립될 수 있다. 도 4a 및 도 4b는 전극 스택(450), 하우징(403), 탭(404), 양극 단자(405), 음극 단자(406) 및 개스킷(407)을 포함하는 적층형 슈퍼커패시터 장치 어셈블리(400)의 제1 바람직한 모드의 예시적인 전면 및 상부 단면도를 도시하고, 전극 스택(450)은 두 개의 단면 전극들(410), 하나 이상의 양면 전극들(420), 하나 이상의 분리기들(401) 및 밀봉제(402)를 포함한다. 일부 실시 예에서, 전극 스택(450) 내의 원위 전극들은 단면 전극들(410)이고, 활성 물질이 없는 각 단면 전극(410)의 표면은 바깥 쪽을 향하고 있다.
일부 실시 예들에서, 분리기(401)는 절연층을 제공하고 단락 회로를 방지하기 위해 각 전극 사이에 삽입된다. 일부 실시 예들에서, 전해질은 각 단면 전극(410) 및 양면 전극(420) 상에 증착되고, 밀봉제(402)는 전해질 누출 및 잠재적 단락 회로를 방지한다. 일부 실시 예에서, 전극 스택(450)은 하우징(403)에 의해 보호된다. 일부 실시 예에서, 하우징(403)은 전극 스택(450)으로부터 양극 단자(405) 또는 음극 단자(406)로 전기를 전달하는 두 개의 탭들(404) 및/또는 하우징(403)의 내용물을 밀봉하는 개스킷(407)을 포함한다.
도 4a 및 도 4b에 도시된 예시적인 적층형 슈퍼커패시터 장치 어셈블리(400)는 두 개의 단면 전극들(410) 및 하나의 양면 전극(420)을 갖는 전극 스택(450)을 포함하지만, 대안의 슈퍼커패시터 장치 어셈블리는 임의의 수의 양면 전극(420)을 포함할 수 있다.
도 5a는 슈퍼커패시터 장치 어셈블리(500)의 제2 바람직한 모드의 예시적인 단면도를 도시하며, 전극 스택(550)은 하나 이상의 단면 전극(510)을 포함한다. 도시된 바와 같이, 전극 스택(550) 내의 각 원위 단면 전극(510)의 제1 표면(활물 물질 없음)은 바깥 쪽을 향한다. 일부 실시 예들에서, 분리기(501)는 각각의 단면 전극(510)의 제1 표면 사이에 삽입되고, 지지체(502)는 각각의 단면 전극(510)의 제2 표면 사이에 삽입된다.
일부 실시 예들에서, 도 5b에 따르면, 지지체(502)는 지지된 양면 전극(560)을 형성하도록 각 집전체 상에 활성 물질을 배치하기 전에 두 개의 집전체의 제1 표면들 사이에 접착될 수 있다.
도 6a 내지 도 6c는 하우징(603), 두 개의 단면 전극들(610), 분리기(620), 양극 단자(605) 및 개스킷(607)을 포함하는 예시적인 패키지된 단일 셀 슈퍼커패시터(600)를 도시한다. 일부 실시 예들에서, 패키지된 단일 셀 슈퍼커패시터(600)는 추가로 단면 전극들(610) 상에 배치된 전해질을 포함한다.
일부 실시 예들에서, 예시적인 패키지된 단일 셀 슈퍼커패시터(600)는 하우징(603) 내에 활성 물질이 상향되도록 제1 단면 전극(610)을 삽입하고, 제1 단면 전극(610) 상에 분리기(620)를 위치시키고, 분리기(20)의 상단에 활성 물질이 상향되도록 제2 단면 전극을 위치시키고, 양극 단자(605) 및 개스킷(607)을 삽입하고, 하우징(603)을 압착하여(crimping) 내용물을 고정하거나 또는 이들의 조합을 통해 제조된다.
일부 실시 예들에서, 지지체는 스테인레스 스틸, 플라스틱, 금속, 유리 또는 이들의 임의의 조합과 같은 임의의 단단하고, 도전성이며 내화학성인 재료로 구성된다.
일부 실시 예에서, 단면 슈퍼커패시터 전극은 집전체의 제 1 표면을 부분적으로 덮고, 집전체의 제1 표면 상에 활성 물질을 도포하고, 집전체 상에 활성 물질을 건조시켜 단면 전극을 형성함으로써 제조된다.
일부 실시 예들에서, 양면 슈퍼커패시터 전극은 단면 전극의 집전체의 제2 표면을 부분적으로 덮고, 상기 단면 전극의 집전체의 제2 표면 상에 활성 물질을 도포하고 및 집전체 상의 활성 물질을 건조시켜 양면 전극을 형성함으로써 제조된다. 다른 실시 예들에서, 양면 전극은 집전체의 제1 및 제2 표면을 동시에 코팅하고 집전체 상의 활성 물질을 건조시킴으로써 제조된다.
집전체의 제1 표면 또는 제2 표면 상에 활성 물질을 도포하는 예시적인 방법의 이미지가 도 7에 도시되어 있으며, 닥터 블레이드(702)는 균일한 두께의 활성 물질 슬러리(701)를 집전체에 가하는 데 사용되며, 테이프(703)는 집전체의 제1 표면 및/또는 제2 표면의 일부분을 덮어 그 위에 활성 물질 슬러리(701)의 도포를 방지하는 데 사용된다. 일부 실시 예에서, 닥터 블레이드는 표면 상에 액체 또는 슬러리를 균일하게 확산시키는 장치이다. 다른 실시 예들에서, 윤활유는 균일한 활성 물질 두께를 유지하기 위해 사용된다. 다른 실시 예들에서, 마스크는 집전체의 제1 및/또는 제2 표면의 일부분을 덮어 그 위에 활성 물질 슬러리(701)의 도포를 방지하기 위해 사용된다. 생성된 전극은 도 8에 도시된다.
일부 실시 예들에서, 집전체는 집전체를 안정시키고 평평하게 하기 위해 기판(704)에 부착된다. 예시적인 방법에서, 도 7에 따르면, 테이프(703)는 집전체의 제1 표면의 일부를 덮고, 집전체를 기판(704)에 부착시키는 데 사용된다. 일부 실시 예들에서, 테이프(703)는 'Kapton' 테이프, 폴리이미드, 양면 테이프, 덕트 테이프, 전기 테이프, 필라멘트 테이프, 거퍼 테이프, 고릴라 테이프, 마스킹 테이프, 스카치 테이프, 외과용 테이프, 테프론 테이프 또는 이들의 임의의 조합을 포함한다. 일부 실시 예들에서, 기판(704)은 유리, 목재, 발포체, 탄소 섬유, 유리 섬유, 플라스틱, 금속 또는 이들의 임의의 조합을 포함한다.
집 전체(801) 상에 도포된 활성 물질의 예시적인 이미지가 도 8에 도시되어있다.
일부 실시 예들에서, 활성 물질은 집전체에 도포된 후에 건조된다. 일부 실시 예들에서, 활성 물질 및 집전체는 오븐에서 건조된다. 일부 실시 예들에서, 활성 물질 및 집전체는 약 40 ℃ 내지 160 ℃의 온도에서 건조된다. 일부 실시 예들에서, 활성 물질 및 집전체는 약 6 시간 내지 24 시간 동안 건조된다. 도 9a 및 도 9b는 테이프 및 테이프상의 과량의 활성 물질이 제거된 후, 건조된 전극(900) 및 박리된 전극(910)의 예시적인 이미지를 도시한다.
일부 실시 예들에서, 전극들의 평면 어레이는 건조된 활성 물질 및 집전체를 에칭 또는 절단함으로써 형성된다. 일부 실시 예들에서, 집전체 상의 활성 물질 및 집접체를 에칭 또는 절단하는 공정은 레이저, 나이프, 블레이드, 가위 또는 이들의 임의의 조합에 의해 수행된다. 따라서, 일부 실시 예들에서, 갭이 생성된다.
일부 실시 예들에서, 갭의 폭은 적어도 약 10㎛이다. 일부 실시 예들에서, 갭의 폭은 최대 약 2,000㎛이다. 일부 실시 예들에서, 갭의 폭은 약 10㎛ 내지 약 2,000㎛이다. 일부 실시 예들에서, 갭의 폭은 약 10㎛ 내지 약 25㎛, 약 10 ㎛ 내지 약 50 ㎛, 약 10 ㎛ 내지 약 100 ㎛, 약 10㎛ 내지 약 500㎛, 약 10 ㎛ 내지 약 1,000 ㎛, 약 10 ㎛ 내지 1,500 ㎛, 약 10 ㎛ 내지 약 2,000 ㎛, 약 25 ㎛ 내지 약 50 ㎛, 약 25 ㎛ 내지 약 100 ㎛, 약 25 ㎛ 내지 약 500 ㎛, 약 25 ㎛ 내지 약 1,000 ㎛, 약 25 ㎛ 내지 1,500 ㎛, 약 25 ㎛ 내지 2000 ㎛, 약 50 ㎛ 내지 약 100 ㎛, 약 50 ㎛ 내지 약 500 ㎛, 약 50 ㎛ 내지 약 1,000 ㎛, 약 50 ㎛ 내지 1,500 ㎛, 약 50 ㎛ 내지 2000 ㎛, 약 100 ㎛ 내지 약 500 ㎛, 약 100 ㎛ 내지 약 1,000 ㎛, 약 100 ㎛ 내지 1,500 ㎛, 약 100 ㎛ 내지 2000 ㎛, 약 500 ㎛ 내지 약 1,000 ㎛, 약 500 ㎛ 내지 1,500 ㎛, 약 500 ㎛ 내지 약 2,000 ㎛, 약 1,000 ㎛ 내지 1,500 ㎛, 약 1,000 ㎛ 내지 2000 ㎛, 또는 약 1,500 ㎛ 내지 2,000 ㎛이다. 일부 실시 예들에서, 셀들의 수는 2 개 이상이다.
도 10은 집전체 및 활성 물질을 패턴화된 전극들의 어레이로 레이저 절단함으로써 형성된 180-셀 슈퍼커패시터 장치(900)의 예시적인 이미지를 도시한다. 일부 실시 예들에서, 180-셀 슈퍼커패시터 장치(1000)는 단면 전극, 양면 전극 또는 이들의 임의의 조합을 포함한다.
도 11은 전기화학적 테스트 동안 180-셀 슈퍼커패시터 장치(1100)의 예시적인 이미지를 나타내며, 전해질은 하나 이상의 셀의 전극들에 배치될 수 있다.
도 12a 내지 도 12e는 각각 500 mV/s, 100 mV/s, 50 mV/s, 30 mV/s 및 10 mV/s의 스캔 속도에서의 예시적인 순환 전압전류법(cyclic voltammetry, CV) 그래프를 도시한다. 일부 실시 예들에서, 순환 전압전류법은 인가된 전압 하에서 전기화학 셀에서 발생하는 전류를 측정하는 전기 화학적 기술이다. CV 테스트의 일부 실시 예들에서, 전극 전위는 주기적 위상에서 시간에 대해 선형적으로 상승하고, 각 단계에서 시간에 따른 전압 변화율을 스캔 속도라고 한다.
도 13은 상이한 스캔 속도에서 예시적인 CV 그래프의 오버레이를 도시하며, 도 14는 일정 전류에서의 충 방전 파형 CV 그래프를 도시한다.
도 15는 기능적인 고-전압을 위한 유일한 임피던스 소자인 와버그 임피던스를 보여준다. 일부 실시 예들에서, 와버그 확산 소자는 유전 분광학(dielectric spectroscopy)에서의 확산 공정을 모델링하는 등가 전기 회로 구성 요소이다. 일부 실시 예들에서, 등가 회로는 주어진 회로의 모든 전기적 특성을 보유하는 이론적 회로를 지칭한다.
일부 실시 예들에서, 슈퍼커패시터는 적어도 약 2 셀들로 구성될 수 있다.
일부 실시 예들에서, 본원에 기술된 방법에 의해 제조되고 수성 전해질을 갖는 예시적인 단일 셀 슈퍼커패시터 장치는 약 1V의 전위를 생성 할 수 있다.
일부 실시 예들에서, 본원에 기술된 방법에 의해 제조되고 수성 전해질을 갖는 예시적인 5-셀 슈퍼커패시터 장치는 약 2.5V 내지 약 10V의 전위를 생성할 수 있다.
일부 실시 예들에서, 본원에 기술된 방법에 의해 제조되고 수성 전해질을 갖는 예시적인 72-셀 슈퍼커패시터 장치는 약 6V 내지 약 24V의 전위를 생성할 수 있다.
일부 실시 예들에서, 본원에 기술된 방법에 의해 제조되고 수성 전해질을 갖는 예시적인 180-셀 슈퍼커패시터 장치는 약 100V 내지 약 360V의 전위를 생성할 수 있다.
일부 실시 예들에서, 본원에 기술된 방법에 의해 제조되고 아세토니트릴 전해질 내의 테트라에틸 암모늄 테트라플루오로보레이트(TEABF4)를 갖는 예시적인 단일 셀 슈퍼커패시터 장치는 약 2.5V 내지 약 10V의 전위를 생성할 수 있다.
일부 실시 예들에서, 본원에 기술된 방법에 의해 제조되고 아세토니트릴 전해질 내의 테트라에틸 암모늄 테트라플루오로보레이트(TEABF4)를 갖는 예시적인 5-셀 슈퍼커패시터 장치는 약 6V 내지 약 24V의 전위를 생성할 수 있다.
일부 실시 예들에서, 본원에 기술된 방법에 의해 제조되고 아세토니트릴 전해질 내의 테트라에틸 암모늄 테트라플루오로보레이트(TEABF4)를 갖는 예시적인 72-셀 슈퍼커패시터 장치는 약 100V 내지 약 360V의 전위를 생성할 수 있다.
일부 실시 예들에서, 본원에 기술된 방법에 의해 제조되고 아세토니트릴 전해질 내의 테트라에틸 암모늄 테트라플루오로보레이트(TEABF4)를 갖는 예시적인 180-셀 슈퍼커패시터 장치는 약 100V 내지 약 360V의 전위를 생성할 수 있다.
본 명세서에 기술된 개시의 양태들은 조합하여 사용될 수 있다. 또한, 본 개시의 시스템 및 방법은 다른 활성 물질들에 적용될 수 있다. 예를 들어, 셀들의 평면 어레이의 제조 중에(예를 들어, 마스킹, 코팅, 건조 및 패터닝 전극들에 의해), 2-단계 전극 코팅(및 예를 들어, 마스킹과 같은 다른 제조 단계)이 상이한 (또는 비대칭)활성 물질들을 포함하는 인접한 전극을 제조하는데 사용될 수 있다. 이러한 실시 예들은, 예를 들어, 복수의 상호 접속 된 배터리 셀들, 또는 상이한 (또는 비대칭)전극들을 갖는 셀들을 포함하는 다른 장치들(예를 들어, 광전지, 열전기 또는 연료 셀들)을 포함하는 배터리의 제조를 가능하게 할 수 있다.
용어 및 정의
본 명세서에 사용된 바와 같이, 달리 정의되지 않는 한, "주름진(corrugated)"이라는 용어는 일련의 평행한 능선 및 고랑을 갖는 구조를 지칭한다.
본 명세서에 사용된 바와 같이, 달리 정의되지 않는 한, 용어 "특정 표면 영역(specific surface area)"또는 "표면 밀도(surface density)"는 질량 단위당 물질의 총 표면 영역으로 정의된 고형물의 특성을 나타낸다.
본 명세서에서 사용된 바와 같이, 달리 정의되지 않는 한, "전도도(conductivity)" 또는 "특정 전도성(specific conductance)"라는 용어는, 전류의 흐름을 유발하는 전계에 대한 물질 내의 전류 밀도의 비율로서 계산되는, 특정 물질이 전기를 전도하는 정도를 의미한다.
본 명세서에서 사용된 바와 같이, 달리 정의되지 않는 한, "평면(의)(planar)"이라는 용어는 주로 단일 평면 상에 놓이는 2 차원 요소를 지칭한다.
본 명세서에서 사용된 바와 같이, 달리 정의되지 않는 한, "적층된 어레이(stacked array)"라는 용어는 요소들의 열, 행 또는 샌드위치를 의미한다.
본원에서 사용된 바와 같이, 달리 정의되지 않는 한, "수성의(aqueous)"란 용어는 용매 및/또는 용질의 용액을 의미하며, 여기서 용매 또는 용질은 액체 형태이다.
본 명세서에서 사용된 바와 같이, 달리 정의되지 않는 한, "겔(gel)"이란 용어는 연질 및 연약에서 경질 및 거친 범위의 특성을 가질 수 있는 고형 젤리-형 물질을 의미한다. 겔은 실질적으로 묽은 가교 결합 시스템으로 정의될 수 있으며, 정상 상태에서 유동을 나타내지 않는다.
본원에서 사용된 바와 같이, 달리 정의되지 않는 한, "훈증된 실리카(fumed silica)" 또는 발열성 실리카(pyrogenic silica)라는 용어는 화염에서 생성된 실리카를 지칭하며, 분지형, 사슬형, 3-차원 2 차 입자로 융합된 비정질 실리카의 미세한 물방울로 구성될 수 있으며, 3 차 입자를 형성하기 위해 응집될 수 있다.
본 명세서에 사용된 바와 같이, 다르게 정의되지 않는 한, "등변 전극(isobilateral electrode)"이라는 용어는 그것의 수직 중앙 판에 대해 기하학적 대칭을 갖는 전극을 지칭한다.
본 명세서에 사용된 바와 같이, 달리 정의되지 않는 한, "이방성 전극"이라는 용어는 그것의 수직 중앙 판에 대해 기하학적 대칭이 없는 전극을 지칭한다.
달리 정의되지 않는 한, 본 명세서에 사용된 모든 기술 용어는 본 개시 내용이 속하는 기술 분야의 당업자에 의해 일반적으로 이해되는 것과 동일한 의미를 갖는다. 본 명세서 및 첨부된 청구의 범위에서 사용된 단수 형태("a", "an" 및 "the")는 문맥 상 명확하게 달리 지시하지 않는 한 복수 것을 포함한다. 본원의 "또는(or)"에 대한 임의의 언급은 달리 언급되지 않는 한 "및/또는"을 포함하는 것으로 의도된다.
본 명세서에 사용된 바와 같이, 달리 정의되지 않는 한, "약"이라는 용어는 특정 값의 ± 10 %의 범위를 나타낸다.
본 개시의 바람직한 실시 예들이 본 명세서에 도시되고 설명되었지만, 당업자에게는 그러한 실시 예들이 단지 예로서 제공된다는 것이 명백할 것이다. 당해 기술 분야의 당업자는 개시 내용을 벗어나지 않으면서 다양한 변형, 변경 및 대체가 가능할 것이다. 여기에 기재된 개시의 실시 예들에 대한 다양한 대안이 본 개시 실시에 사용될 수 있음을 이해해야 한다. 이하의 특허 청구 범위는 본 발명의 범위를 정의하고, 이 청구 범위의 범위 내에 있는 방법 및 구조 및 그 등가물에 의해 커버되는 것으로 의도된다.
비-제한적 실시예들
본 발명의 장치의 추가의 비-한정적인 실시 예들을 하기에 열거한다.
본 발명은, 예를 들어 고-전압 슈퍼커패시터와 같은 고-전압 장치의 직접적인 준비를 위한 간단한 기술에 관한 것이다. 고-전압 장치는 단일 단계로 준비될 수 있다. 고-전압 장치는 하나의 패키지로 준비될 수 있다. 고-전압 장치는 단일 단계로 하나의 패키지로 준비될 수 있다. 단일 패키지가 복수의 패키지 대신에 유리하게 사용될 수 있다(예를 들어, 종래의 모듈에서 수백 개가 아닌). 일부 실시 예들에서, 본 명세서에서 고-전압 장치(예를 들어, 고-전압 슈퍼커패시터)는 약 180 V (및 약 540V 이하)의 전압을 가질 수 있다. 그러나, 화학적 성질, 직렬 전극들의 총 수 및 물리적 치수에 따라 더 높은 전압이 달성될 수 있음을 이해해야 한다. 예는 단일 단계에서 고전압 슈퍼커패시터(예를 들어, 약 180V(및 최대 약 540V)를 초과 함)를 직접 준비하고 하나의 패키지를 사용하는 경우가 있다(복수 개 대신에, 예를 들어, 종래 모듈에서 수 백 개 대신).
본 개시의 고-전압 장치들("장치들")은 상호 연결된 셀들을 포함할 수 있다. 일부 실시 예들에서, 전극들은 전기화학적 전극들(예를 들어, 개별 슈퍼커패시터 셀들)일 수 있다. 전극들은 예를 들어 고전압을 달성하기 위해(및/또는 다른 목적으로) 상호 연결될 수 있다.
예를 들어, 슈퍼커패시터(예를 들어, 이중-층 슈퍼커패시터, 슈도 커패시터 또는 하이브리드 슈퍼커패시터)와 같은 장치는 주어진 유형일 수 있다(예를 들어, 주어진 구성 또는 구조를 갖는). 예를 들어, 두 가지 주요 유형의 슈퍼커패시터는 구조에 따라 다를 수 있다; 두 개의 박막 전극들을 폴리머 플라스틱 분리기와 대면하여 일체화한 샌드위치 구조, 평면 구조로 설계된 미세-전극들로 구성된 또 다른 구조. 평면 슈퍼커패시터는 적층 설계에 비해 몇 가지 장점이 있다. 첫째, 동일한 평면에 두 전극을 갖는 것이 온-칩 집적과 호환된다. 둘째, 슈퍼커패시터에서 주요 성능 요소인 전해질 내의 이온 이동 거리는 분리기(전기적 쇼트 방지를 위해 샌드위치 형 슈퍼커패시터에서 사용됨)의 필요성을 제거하면서 잘 제어되고 단축될 수 있다. 셋째, 구조는 잠재적으로 3 차원으로 확장 될 수 있으며, 이는 평균 이온 확산 경로가 영향을 받지 않고 단위 면적당 더 많은 물질을 적재할 수 있게 한다. 따라서 이 아키텍처는 작은 풋프린트에서 높은 전력 밀도와 높은 에너지 밀도를 얻을 수 있는 잠재력을 가지고 있다.
특정 실시 예에 제공된 것은 평면 전극이다. 평면내 장치(in-plane device)의 간단한 구조로 인하여, 후술하는 바와 같이, 여러 개의 전극들이 함께 하나의 단계로 조립될 수 있다. 조립된 전극들의 평면 어레이는 하나의 패키지를 사용하여 패키징될 수 있다.
평면 슈퍼커패시터는 두 개의 탄소 전극들로 구성된다; 그 중 하나는 양극으로 사용되고 다른 하나는 음극으로 사용된다. 전극들은 금속 시트 상에 활성 물질을 코팅함으로써 제조된다. 그 사이의 간격은 유전체 분리기의 역할을 한다. 이 장치의 횡단면도는 금속 패드로서 사용하기 위해 덮이지 않은 채로 남겨두고 이 전극을 다른 것들과 연결시키는 금속 호일의 일부인 다이어그램에 도시되어있다. 이 실시예에서, 평면 슈퍼커패시터 전극의 전압 윈도우는 셀의 어셈블리에 사용된 전해질의 유형에 따라 약 1 V와 2.5 V 사이에서 변한다. 수성의 전해질은 종종 약 1V의 전극을 초래하지만, 아세토니트릴 내의 테트라에틸 암모늄 테트라플루오로보레이트(TEABF4)를 사용할 때 약 2.5V의 높은 전압이 얻어질 수 있다.
본원에서의 전해질은 예를 들어 수성, 유기 및 이온성 액체-기반 전해질을 포함할 수 있다. 전해질은 액체, 고체 또는 겔일 수 있다. 이온성 액체는 예를 들어 폴리머 또는 실리카(예를 들어, 훈증된 실리카)와 같은 다른 고체 성분과 혼성화되어 겔-형 전해질(본원에서 "이오노겔")을 형성할 수 있다. 수성의 전해질은 예를 들어 중합체와 결합하여 겔-형 전해질(본원에서 "하이드로겔"및 "하이드로겔-폴리머")을 형성할 수 있다. 유기 전해질은 예를 들어 중합체와 혼성화되어 겔-형 전해질을 형성할 수 있다. 전해질의 예는 수성의 수산화 칼륨, 폴리(비닐 알코올)(PVA)-H2SO4 또는 PVA-H3PO4를 포함하는 하이드로겔, 수성의 전해질의 인산염(H3P04), 아세토니트릴 내의 테트라에틸 암모늄 테트라플루오로보레이트(TEABF4), 1-에틸-3-메틸이미다졸륨테트라플루오로 보레이트(EMIMBF4), 이온성 액체와 혼합된 훈증된 실리카(예컨대, 훈증된 실리카 나노-파우더)를 포함하는 이오노겔(예컨대, 1-부틸-3-메틸이미다졸륨비스(트리플루오로메틸술포닐)이미드(BMIMNTf2)), 및 이와 유사한 것을 포함 할 수 있으나, 이에 제한되지는 않는다. 이러한 전해질은 일정 범위의 전압 윈도우(예를 들어, 적어도 약 0.5V, 1V, 2V, 3V, 4V 또는 그 이상)를 제공할 수 있다. 예를 들어, 일부 이오노겔(예를 들어, 이온성 액체 BMIMNTf2를 갖는 훈증된 실리카 나노-파우더)은 약 2.5V의 전압 윈도우를 제공할 수 있고, 일부 하이드로겔-폴리머 전해질은 약 1V의 전압 윈도우를 제공할 수 있다.
전극 내의 활성 물질은 탄소질 및/또는 다른 적절한 물질을 포함할 수 있다. 예를 들어, 전극 내의 활성 물질은 활성 탄소일 수 있는 탄소, 그라핀, 상호 연결된 주름진 탄소-기반 네트워크(ICCN) 또는 이들의 조합일 수 있다.
ICCN은 복수의 확장되고 상호 연결된 탄소 층들을 포함할 수 있다. 본 명세서의 목적 상, 특정 실시 예에서, 서로 이격되어 확장된 복수의 탄소 층들을 지칭하는, 용어 "확장된(expanded)"은 인접한 탄소 층들의 부분이 적어도 약 2 나노미터(nm)만큼 분리되어 있음을 의미한다. 일부 실시 예들에서, 인접한 탄소 층들의 적어도 일부는 약 2 nm, 3nm, 4nm, 5nm, 6nm, 7nm, 8nm, 9nm, 10nm, 15nm, 20nm, 25nm, 30nm, 35nm, 40nm, 45nm, 50nm, 55nm, 60 nm, 65 nm, 70 nm, 75 nm, 80 nm, 85 nm, 90 nm, 95 nm 또는 100 nm 이상으로 분리된다. 일부 실시 예들에서, 인접한 탄소 층들의 적어도 일부분은 약 3 nm, 35 ㎚, 5 ㎚, 6 ㎚, 7 ㎚, 8 ㎚, 9 ㎚, 10 ㎚, 15 ㎚, 20 ㎚, 25 ㎚, 30 ㎚, 35 ㎚, 40 ㎚, 45 ㎚, 50 ㎚, 55 ㎚, 60 ㎚, 65 nm, 70 nm, 75 nm, 80 nm, 85 nm, 90 nm, 95 nm 또는 100 nm 미만으로 분리된다. 일부 실시 예에서, 인접한 탄소 층들의 적어도 일부는 약 2nm와 10nm, 2nm와 25nm, 2nm와 50nm 또는 2nm와 100nm 사이로 분리된다. 또한, 본 개시의 목적 상, 특정 실시 예들에서, 복수의 탄소 층들은 또한 약 0.1 지멘스/미터(S/m)보다 큰 전기 전도도를 갖는 것으로 정의된다. 일부 실시 예들에서, 복수의 탄소 층들 각각은 단지 하나의 탄소 원자의 두께를 갖는 2 차원 물질이다. 일부 실시 예들에서, 각각의 확장되고 상호 연결된 탄소 층들은 각각 하나의 원자 두께인 적어도 하나 또는 복수의 주름진 탄소 시트를 포함할 수 있다.
ICCN은 탄소 층들의 확장된 상호 연결된 네트워크에서 예를 들어 높은 표면 영역 및 높은 전기 전도도를 포함하는 특성의 조합을 갖는다. 일부 실시 예들에서, 복수의 확장되고 상호 연결된 탄소 층들은 약 500 m2/g 또는 1000 m2/g 이상의 표면 영역을 갖는다. 일 실시 예들에서, 복수의 확장되고 상호 연결된 탄소 층들은 약 1400 m2/g 이상의 표면 영역을 갖는다. 다른 실시 예들에서, 복수의 확장되고 상호 연결된 탄소 층들은 약 1500 m2/g, 1750 m2/g 또는 2000 m2/g 이상의 표면 영역을 갖는다. 또 다른 실시 예에서, 표면 영역은 약 1520 m2/g이다. 일부 실시 예들에서, 복수의 확장되고 상호 연결된 탄소 층들은 약 100 m2/g 내지 1500 m2/g, 500 m2/g 내지 2000 m2/g, 1000 m2/g 내지 2500 m2/g, 또는 1500 m2/g 내지 2000 m2/g 사이의 표면적을 갖는다. 복수의 확장되고 상호 연결된 탄소 층들은 하나 이상의 전기 전도도(예를 들어, 여기에 제공된 하나 이상의 전기 전도도)와 조합된 그러한 표면 영역을 가질 수 있다. 이러한 조합의 예는 본 문서의 다른 곳에서 제공된다.
일 실시 예에서, 복수의 확장되고 상호 연결된 탄소 층들은 약 1500 S/m 이상의 전기 전도도를 산출한다. 다른 실시 예에서, 복수의 확장되고 상호 연결된 탄소 층들은 약 1600 S/m 이상의 전기 전도도를 산출한다. 또 다른 실시 예에서, 복수의 확장되고 상호 연결된 탄소 층들은 약 1650 S/m의 전기 전도도를 산출한다. 또 다른 실시 예에서, 복수의 확장되고 상호 연결된 탄소 층들은 약 1700 S/m 이상의 전기 전도도를 산출한다. 또 다른 실시 예에서, 복수의 확장되고 상호 연결된 탄소 층들은 약 1738 S/m의 전기 전도도를 산출한다. 일부 실시 예들에서, 복수의 확장되고 상호 연결된 탄소 층들은 약 1800 S/m, 1900 S/m, 2000 S/m 이상의 전기 전도도를 산출한다.
더욱이, 일 실시 예에서, 복수의 확장되고 상호 연결된 탄소 층들은 약 1700 S/m 보다 큰 전기 전도도 및 약 1500 m2/g 보다 큰 표면 영역을 산출한다. 다른 실시 예에서, 복수의 확장되고 상호 연결된 탄소 층들은 약 1650 S/m의 전도 전도도 및 약 1520 m2/g의 표면 영역을 산출한다.
두 개의 전극들은 접촉 지점으로서 작용하는 두 전극들 사이의 덮이지 않는 금속 부분과 함께 직렬로 연결될 수 있다. 이 어셈블리는 개별 셀보다 두 배의 양의 전압을 생성할 수 있다. 전압을 더 높이기 위해, 더 많은 전극들이 서로 직렬로 연결되어 수성의 전해질을 이용할 때 약 5 V 만큼의 전압을 얻기 위해 5개의 전극들이 사용되고, 아세토니트릴 내의 테트라에틸 암모늄 테트라플루오로보레이트(TEABF4)를 사용할 때 12.5 V 만큼의 전압을 얻기 위해 5개의 전극들이 사용될 수 있다(예를 들어, 수성의 전해질을 사용할 때 약 5 V까지 및/또는 아세토니트릴 내의 TEABF4를 사용할 때 약 12.5V까지).
원칙적으로, 직렬로 연결될 수 있는 전극들의 수에는 제한이 없을 수 있다. 장치 작동에 필요한 전압 만이 장치에 필요한 총 전극들 수를 정의할 수 있다. 예를 들어, 약 180 V의 전압을 갖는 유닛은 물-기반 전해질을 사용할 때 목표 전압에 닿기 위해 상호 연결된 연결된 180 개의 전극들을 필요로 할 수 있고, 아세토 니트릴 내의 테트라에틸 암모늄 테트라플루오로보레이트(TEABF4)를 사용할 때 단지 72 개의 전극들을 필요로 할 수 있다.
많은 수의 전극들로 구성된 유닛은 주어진 수의 전극들(예를 들어, 12셀들)이 각각 존재하는 스트링들(strings)로 나누어질 수 있고, 및 추가적인 금속 접촉이 에지 주변에서 만들어질 수 있다.
폴리이미드(Kapton) 시트 위에 코팅된 금의 극박 층(ultrathin layer)(100 nm)의 롤은 셀들의 집전체에 대한 예시적인 모델로 사용된다. 대안으로 집전체는 알루미늄, 구리, 니켈 및 스테인레스 스틸을 포함한다. 적합한 집전체는 다양한 도전성(예를 들어, 금속) 포일(foil) 및/또는 도전성 코팅(예를 들어, 중합체 또는 다른 적절한 시트 물질 상에)을 포함할 수 있다. 삽입 시에, 포일은 예를 들어 유리 판과 같은 편평한 기판 상에 부착되고, 부분적으로 'Kapton' 테이프에 의해 덮인다. 그런 다음 전극 슬러리를 표준 닥터 블레이드 기술을 사용하여 금속 포일 위에 코팅한다.
일부 실시 예들에서, 필름은 (예컨대, 전사되지 않고) 선택된 기판 상에 직접 제조될 수 있다. 기판은 절연되어 있으며 레이저 커터로 쉽게 에칭될 수 있다. 이 경우 목재 조각이 사용되었지만, 아크릴과 같은 다른 기판들도 성공적으로 사용되었다. 검은 물질인, 전극 물질은 시트 상에서 쉽게 식별될 수 있다. 라인들은 Kapton 테이프를 제거한 후에 얻은 덮이지 않은 금속 부분이다.
레이저 커터는 개별 셀들을 에칭(또는 패터닝)하는 데 사용된다. 최종 유닛이 표시된다. 전극들의 크기 및 그들 사이의 간격(즉, 유전체의 크기)은 레이저 테이블에 의해 제어될 수 있다.
전극이 전하를 저장할 수 있도록 전해질 방울이 각 개별 전극에 추가된다. 그런 다음 이 유닛의 작동 전압, 정격 용량, 내부 저항, 주기 및 수명이 테스트될 수 있다.
특정 실시 예들에서 적층된 전극이 제공된다. 조립된 적층된 전극들의 어레이는 하나의 패키지를 사용하여 패키징될 수 있다.
슈퍼커패시터 전극은 다공성 탄소(예컨대, 활성 탄소) 층으로 코팅된 알루미늄 포일을 포함 할 수 있다. 이러한 전극들은 평면 구조에서의 평면 확장 대신 수직 방향으로 개별 전극들을 적층함으로써 고-전압 슈퍼커패시터들의 조립에 사용될 수 있다.
샌드위치 구조는 두 개의 박막 전극들이 전하 저장을 허용하기 위해 폴리머 플라스틱 분리기와 몇 방울의 전해질을 마주 보게 배치되는 데 사용된다. 이 예에서, 개별 전극들은 액체를 누출시키지 않고, 다른 셀들과 단락 회로를 방지하기 위해 측면으로부터 밀봉되어있다. 내 화학적 저항성이 있는 열 수축 튜브는 수직 방향으로 몇몇 전극들의 조립을 허용하기 위해 사용되는 접착제이다.
단면 코팅된 전극들과 양면 코팅된 전극들은 알루미늄 포일에 탄소 층을 코팅하여 간단히 만든다. 양면 전극은 포일이 한 면으로부터 코팅되고, 건조되고 그 후에 다른 면에 코팅되는 두 단계로 제조될 수 있다. 일부 실시 예들에서, 포일은 양면에 동시에 코팅될 수 있다.
이러한 구조에서, 전극들은 서로의 상부에 적층된다. 총 전자들의 수는 필요한 전압에 따라 달라진다. 금속 탭들은 양극 및 음극 단자들에 내부적 연결을 허용하기 위해 바닥 및 상부 전극들에 부착된다. 플라스틱 개스킷(18)은 양극 단자와 음극 단자 사이의 단락을 방지하기 위해 사용된다.
스테인레스 스틸(또는 다른 적절한 물질) 심(shims)(디스크)을 갖춘 완전 조립된 고-전압 슈퍼커패시터를 사용하여 유닛에 물리적인 견고성을 부여한다(예를 들어, 조립 중에 열 수축 튜브에 의해 형성된 압력을 제공하기 위해). 이 예에서 전극들은 예를 들어 본원의 다른 곳에서 기술된 바와 같이 단면 코팅된 전극 또는 양면 코팅된 전극일 수 있다.
전극은 양극(전극) 단자와 접촉하는 고-밀도 폴리에틸렌(HDPE) 절연체를 포함할 수 있다. 양극 단자는 양극(전극) 판과 접촉하고 있다. 양극 판은 예를 들어 그라핀과 같은 하나 이상의 활성 전극 물질을 포함할 수 있다. 활성 전극 물질은 양극 판의 일 면 상에 제공될 수 있다. 양극 판은 그라핀(또는 본원의 다른 활성 물질)을 포함하는 판의 면이 종이 층을 마주 보도록 배치된다(예를 들어, 아래로("측-아래")). 종이 층의 다른 면에는, 음극(전극) 판(6)이 종이 층과 접촉한다. 음극 판은 예를 들어 그라핀과 같은 하나 이상의 활성 전극 물질을 포함할 수 있다. 활성 전극 재료는 음극 판의 일 면에 제공될 수 있다. 음극 판(6)은 그라핀(또는 본원의 다른 활성 물질)을 포함하는 판의 면 종이 층을 마주보도록 배치된다(예를 들어, 위로("측-위")). 양극 및/또는 음극 판들의 활성 물질은 예를 들어 본원의 다른 곳에서 기술된 바와 같이 제공되거나 제조될 수 있다(예를 들어, 코팅에 의해). 음극 판의 다른 한 면은 전극 하우징에 덮이거나 감싸질 수 있다. 전극 하우징은 미리 형성될 수 있다. 전극 층들의 적어도 일부는 전극으로 채워질 수 있다. 예를 들어, 모든 층들 사이에 전해질 포화가 존재할 수 있다.
일부 실시 예들에서, 단일 전극은 약 20 밀리미터(mm)의 외경을 가질 수 있다. 전극 하우징은 전극의 상부로부터 바닥의 에지를 둘러쌀 수 있다(즉, 모든 층들을 가로 질러). 전극 하우징이 형성될 수 있다. 셀의 상부에서, 전극 하우징은 HDPE 절연체의 에지 상에 플랜지를 형성할 수 있다. 셀의 바닥에서, 전극 하우징은 전극 하우징의 에지 상에 플랜지를 형성할 수 있다.
전극 스택은 예를 들어, 복수의 셀들을 포함할 수 있다. 개별 전극들의 돌출된 전극 단자들은 전극들이 상호 접속되게 한다.
본 발명의 양태들은 조합되어 사용될 수 있다. 예를 들어, 위에서 언급한 적층의 하나 이상의 피처를 채택하는 구성에 두 개 이상의 평면 확장이 적층될 수 있다. 다른 예에서, 전술한 적층의 하나 이상의 구성 요소(예를 들어, 종이 층, 분리기 또는 하우징 구성 요소)는 다른 적층 구성에 사용될 수 있다.
본 개시의 시스템 및 방법은 다른 활성 물질에 적용될 수 있다. 예를 들어, 전극들의 평면 어레이의 제조 중에(예를 들어, 마스킹, 코팅, 건조 및 전극들의 패턴화를 통해), 2-단계 전극 코팅(및 예를 들어 마스킹과 같은 다른 제조 단계)은 상이한 (또는 비대칭) 활성 물질을 포함하는 인접한 전극들을 제조하는데 사용될 수 있다. 이러한 실시 예들은 예를 들어 복수의 상호 연결된 배터리 셀들을 포함하는 배터리들의 제조를 가능하게 하거나, 또는 상이한(또는 비대칭) 전극들을 갖는 전극들을 포함하는 다른 장치들(예를 들어, 광전지, 열전지 또는 연료 셀)의 제조를 가능하게 할 수 있다.
다수의 전극들은 슈퍼커패시터 및/또는 다른 장치(예를 들어, 배터리, 다양한 유형의 커패시터 등)를 형성하도록 상호 연결될 수 있다. 예를 들어, 약 2, 5, 10, 20, 30, 40, 50, 75, 100, 125, 150, 200, 250, 300, 350, 400, 500, 600, 700, 800, 900, 1000, 1500, 2000 또는 그 이상의 전극들은 상호 연결될 수 있다(예를 들어, 직렬로). 일부 실시 예들에서, 약 50 내지 300 개의 전극들이 상호 연결될 수 있다.
고-전압 장치(예를 들어, 고-전압 슈퍼커패시터)는 약 5V, 10V, 15V, 20V, 30V, 40V, 50V, 60V, 70V, 80V, 90V, 100V, 110V, 120V, 130V, 140V, 150V, 160V, 170V, 180V, 190V, 200V, 210V, 220V, 230V, 240V, 250V, 260V, 270V, 280V, 290V, 300V, 310V, 320V, 330V, 340V, 350V, 360V, 370V, 380V, 390V, 400V, 410V, 420V, 430V, 440V, 450V, 460V, 470V, 480V, 490V, 500V, 510V, 520V, 530V, 540 550V, 560V, 570V, 580V, 590V, 600V, 650V, 700V, 750V, 800V, 850V, 900V, 950V 또는 1000V 이상의 전압을 가질 수 있다. 고-전압 장치(예를 들어, 고-전압 슈퍼커패시터)는 약 10V, 15V, 20V, 30V, 40V, 50V, 60V, 70V, 80V, 90V, 100V, 110V, 120V, 130V, 140V, 150V, 160V, 170V V, 180V, 190V, 200V, 210V, 220V, 230V, 240V, 250V, 260V, 270V, 280V, 290V, 300V, 310V, 320V, 330V, 340V, 350V, 360V, 370V, 380V, 390V, 400V, 410V, 420V, 430V, 440V, 450V, 460V, 470V, 480V, 490V, 500V 510, 520, 530, 540, 550, 560, 570, 580, 590, 600, 650, 700, 750, 800, 850, 900, 950 V 또는 1000V 미만의 전압을 가질 수 있다. 일부 실시 예들에서, 고-전압 장치(예를 들어, 고-전압 슈퍼커패시터)는 적어도 약 100V의 전압을 가질 수 있다. 일부 실시 예들에서, 고-전압 장치(예를 들어, 고-전압 슈퍼커패시터)는 적어도 약 180V의 전압을 가질 수 있다. 일부 실시 예들에서, 고-전압 장치(예를 들어, 고-전압 슈퍼커패시터)는 540V까지의 전압을 가질 수 있다. 일부 실시 예들에서, 고-전압 장치(예를 들어, 고-전압 슈퍼커패시터)는 약 100V 내지 540V, 180 내지 540V, 100V 내지 200V, 100V 내지 300V, 180V 내지 300V, 100V 내지 400V, 180V 내지 400V, 100V 내지 500V, 180V 내지 500V, 100V 내지 600V, 180V 내지 600V, 100V 내지 700V, 또는 180V 내지 700V 사이의 전압을 가질 수 있다.
당업자는 본 개시 물에 대한 개선 및 수정을 인식할 것이다. 이러한 모든 개선 및 수정은 개시된 개념의 범위 내에서 고려된다.

Claims (30)

  1. 슈퍼커패시터(supercapacitor) 장치에 있어서,
    적어도 하나의 등변(isobilateral) 전극 및 적어도 두 개의 이방성(anisobilateral) 전극들을 포함하는 전극들의 어레이(array of electrodes)를 포함하며, 각각의 전극은,
    집전체(current collector); 및
    상기 집전체의 제1 표면의 일부분 상에 직접 위치하는 활성 물질(active material)을 포함하고,
    상기 활성 물질은 두 개 이상의 분리되고 상호 연결된 탄소 층들을 포함하고, 상기 탄소 층들 중 적어도 하나는 주름진 모양(corrugated)이며 하나의 원자 두께이고, 상기 탄소 층들의 일부는 25 nm 내지 150 nm 거리만큼 분리된, 슈퍼커패시터 장치.
  2. 청구항 1에 있어서, 상기 집전체의 제2 표면의 일부분 상의 상기 활성 물질을 더 포함하는, 슈퍼커패시터 장치.
  3. 청구항 1에 있어서, 상기 전극들의 어레이의 각각의 전극은 갭(gap)에 의해 후속 전극으로부터 분리되는, 슈퍼커패시터 장치.
  4. 청구항 3에 있어서, 상기 갭은 적어도 10 ㎛의 폭을 가지는, 슈퍼커패시터 장치.
  5. 청구항 1에 있어서, 상기 집전체는 금속 필름(metal film) 또는 중합체 필름(polymeric film) 또는 이들의 임의의 조합을 포함하고, 상기 금속 필름은 은(silver), 구리(copper), 금(gold), 알루미늄(aluminum), 칼슘(calcium), 텅스텐(tungsten), 아연(zinc), 황동(brass), 청동(bronze), 니켈(nickel), 리튬(lithium), 철(iron), 백금(platinum), 주석(tin), 탄소강(carbon steel), 납(lead), 티타늄(titanium), 스테인레스 스틸(stainless steel), 수은(mercury), 크롬(chromium), 갈륨 비소(gallium arsenide) 또는 이들의 임의의 조합을 포함하고, 상기 중합체 필름은 폴리플루오렌(polyfluorene), 폴리페닐렌(polyphenylene), 폴리피렌(polypyrene), 폴리아줄렌(polyazulenes), 폴리나프탈렌(polynaphthalene), 폴리아세틸렌(polyacetylene), 폴리 p-페닐렌 비닐렌(poly p-phenylene vinylene), 폴리피롤(polypyrrole), 폴리카바졸(polycarbazoles), 폴리인돌(polyindoles), 폴리아제핀(polyazepinem), 폴리아닐린(polyaniline), 폴리티오펜(polythiophene), 폴리 3,4-에틸렌디옥시티오펜(poly 3,4-ethylenedioxythiophene), 폴리 p-페닐렌 설파이드(poly p-phenylene sulfide), 폴리아세틸렌(polyacetylene), 폴리 p-페닐렌 비닐렌(poly p-phenylene vinylene) 또는 이들의 임의의 조합을 포함하는, 슈퍼커패시터 장치.
  6. 청구항 1에 있어서, 상기 활성 물질은 탄소(carbon), 활성 탄소(activated carbon), 그라핀(graphene), 폴리아닐린(polyaniline), 폴리티오펜(polythiophene), 상호 연결된 주름진 탄소-기반 네트워크(interconnected corrugate d carbon-based network, ICCN) 또는 이들의 조합을 포함하는, 슈퍼커패시터 장치.
  7. 청구항 1에 있어서, 상기 활성 물질은 250 m2/g 내지 3500 m2/g의 특정 표면 영역을 갖는, 슈퍼커패시터 장치.
  8. 청구항 1에 있어서, 상기 활성 물질은 750 S(siemens)/m 내지 3000 S/m의 전도도(conductivity)를 갖는, 슈퍼커패시터 장치.
  9. 청구항 1에 있어서, 상기 전극들의 어레이는 평면의 전극들의 어레이인, 슈퍼커패시터 장치.
  10. 청구항 9에 있어서, 수성의 전해질(electrolyte aqueous)을 더 포함하고, 상기 전극들의 어레이 양단에 생성된 전압 전위 전위가 2.5 V 내지 10 V인 경우, 전극들의 수는 5인, 슈퍼커패시터 장치.
  11. 청구항 9에 있어서, 아세토니트릴(acetonitrile) 내의 테트라에틸 암모늄 테트라플루오로보레이트(tetraethyl ammonium tetrafluoroborate, TEABF4)를 포함하는 전해질을 더 포함하고, 상기 전극들의 어레이 양단에 생성된 전압 전위가 6 V 내지 24 V인 경우, 전극들의 수는 5인, 슈퍼커패시터 장치.
  12. 청구항 9에 있어서, 수성의 전해질을 더 포함하고, 상기 전극들의 어레이 양단에 생성된 전압 전위가 100 V 내지 360 V인 경우, 전극들의 수는 180인, 슈퍼커패시터 장치.
  13. 청구항 9에 있어서, 아세토니트릴 내의 테트라에틸 암모늄 테트라플루오로보레이트(TEABF4)를 포함하는 전해질을 더 포함하고, 상기 전극들의 어레이 양단에 생성된 전압 전위가 100 V 내지 360 V인 경우, 전극들의 수는 72인, 슈퍼커패시터 장치.
  14. 청구항 2에 있어서, 상기 전극들의 어레이는 적층된 전극들의 어레이인, 슈퍼커패시터 장치.
  15. 청구항 14에 있어서, 적어도 하나의 분리기(separator) 및 지지체(support)를 더 포함하고, 상기 적어도 하나의 분리기 및 상기 지지체는 인접한 전극들의 쌍 사이에 위치하는, 슈퍼커패시터 장치.
  16. 청구항 1에 있어서, 전해질을 더 포함하고, 상기 전해질은 폴리머(polymer), 실리카(silica), 훈증된 실리카(fumed silica), 훈증된 실리카 나노-파우더(fumed silica nano-powder), 1-부틸-3-메틸이미다졸리움 비스(트리플루오로메틸술포닐)이미드(l-butyl-3- methylimidazolium bis(trifluoromethylsulfonyl)imide), 인산(phosphoric acid), 테트라에틸 암모늄 테트라플루오로보레이트(TEABF4)(tetraethyl ammonium tetrafluoroborate), 아세토니트릴(acetonitrile), 1-에틸-3-메틸이미다졸륨테트라플루오로보레이트(l-ethyl-3- methylimidazoliumtetrafluoroborate), 에탄올암모늄 질산염(ethanolammonium nitrate), 디카르복실레이트(dicarboxylate), 프로스타글란딘(prostaglandin), 아데노신 모노포스페이트(adenosine monophosphate), 구아노신 모노포스페이트(guanosine monophosphate), p-아미노힙레이트(p-aminohippurate), 폴리실록산(polysiloxane), 폴리포스파젠(polyphosphazene), 수산화 칼륨(potassium hydroxide), 폴리비닐 알코올(polyvinyl alcohol) 또는 이들의 임의의 조합을 포함하는 액체, 고체, 겔, 또는 이들의 임의의 조합인, 슈퍼커패시터 장치.
  17. 청구항 1의 상기 슈퍼커패시터 장치를 제조하는 방법에 있어서,
    a) 집전체의 상기 제1 표면의 상기 일부분 상에 상기 활성 물질을 도포하는 단계; 및
    b) 상기 집전체 상의 상기 활성 물질을 건조하는 단계
    를 포함하고,
    각 전극은 갭에 의해 후속 전극으로부터 분리되는, 방법.
  18. 청구항 17에 있어서,
    c) 상기 집전체의 제2 표면의 일부분 상에 상기 활성 물질을 도포하는 단계; 및
    d) 상기 집전체 상의 상기 활성 물질을 건조하는 단계를 더 포함하는, 방법.
  19. 청구항 18에 있어서, 적어도 하나의 테이프(tape) 및 마스크(mask)가 상기 집전체의 상기 제2 표면의 일부분을 보호하여, 상기 집전체의 상기 제2 표면의 상기 보호된 부분 상에 상기 활성 물질의 도포를 방지하는, 방법.
  20. 청구항 18에 있어서, 상기 활성 물질은 슬러리(slurry) 형태로 도포되는, 방법.
  21. 청구항 20에 있어서, 상기 슬러리는 닥터 블레이드(doctor blade)에 의해 상기 집전체의 상기 제2 표면에 도포되는, 방법.
  22. 청구항 18에 있어서, 상기 집전체의 상기 제1 표면 상에 상기 활성 물질을 도포하는 상기 단계 및 상기 집전체의 상기 제2 표면 상에 상기 활성 물질을 도포하는 상기 단계는 동시에 수행되는, 방법.
  23. 청구항 18에 있어서, 상기 집전체 상의 상기 활성 물질의 건조는 40 °C 내지 160 °C의 온도에서 일어나는, 방법.
  24. 청구항 18에 있어서, 상기 집전체 상의 상기 활성 물질의 건조는 6 시간 내지 24 시간의 기간에 걸쳐 일어나는, 방법.
  25. 청구항 18에 있어서, 상기 전극들의 어레이는 평면의 전극들의 어레이를 포함하는, 방법.
  26. 청구항 25에 있어서, 상기 전극들의 어레이는 상기 활성 물질 및 상기 집전체를 에칭(etching) 또는 커팅(cutting)하여 제조되는, 방법.
  27. 청구항 18에 있어서, 상기 전극들의 어레이는 적층된 전극들의 어레이를 포함하는, 방법.
  28. 청구항 27에 있어서, 연속되는 전극들의 쌍 사이에 적어도 하나 이상의 분리기 및 지지체를 위치시키는 단계를 더 포함하는, 방법.
  29. 청구항 18에 있어서,
    e) 상기 전극들의 어레이 상에 전해질을 분산시키는 단계;
    f) 덮개에 상기 전극들의 어레이를 수용(encasing)하는 단계; 및
    g) 상기 수용된 전극들의 어레이를 하우징에 삽입하는 단계를 더 포함하는, 방법.
  30. 청구항 29에 있어서, 상기 전해질은 폴리머, 실리카, 훈증된 실리카, 훈증된 실리카 나노-파우더, 1-부틸-3-메틸이미다졸리움 비스(트리플루오로메틸술포닐)이미드, 인산, 테트라에틸 암모늄 테트라플루오로보레이트(TEABF4), 아세토니트릴, 1-에틸-3-메틸이미다졸륨테트라플루오로보레이트, 에탄올암모늄 질산염, 디카르복실레이트, 프로스타글란딘, 아데노신 모노포스페이트, 구아노신 모노포스페이트, p-아미노힙레이트, 폴리실록산, 폴리포스파젠, 수산화 칼륨, 폴리비닐 알코올 또는 이들의 임의의 조합을 포함하는 액체, 고체, 겔, 또는 이들의 임의의 조합인, 방법.
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