KR101463247B1 - 이산화탄소의 분리를 위한 복합 막 - Google Patents
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Abstract
본 발명은 혼합 가스로부터 이산화탄소를 분리하기 위한 막 및 방법에 관한 것으로서, 상기 막은 팽창된 폴리테트라플루오로에틸렌 및 폴리실록산을 포함한다. 상기 막은 고도로 안정하고 거친 환경 및 고온, 예컨대 발전 장치로부터의 배출 가스에서 높은 유동으로 이산화탄소를 분리할 수 있다.
Description
본 발명은 복합 막, 보다 구체적으로는 이산화탄소를 분리하기 위한 막에 관한 것이다.
화석 연료계 발전 장치는 온실 가스인 이산화탄소를 방출한다. 배출 가스는 온실 가스의 배출을 감소키기기 위해 다른 가스 성분으로부터 단리되어야 하는 약 15부피% 이하의 이산화탄소를 포함한다. 다른 가스 성분은 질소, 산소 및 수증기를 포함할 수 있다.
이산화탄소를 포획하기 위해 현재 실행되는 방법은 아민 용액중의 화학적 흡착이다. 가스 성분이 아민 용액을 통해 발포되는 경우, 산성 이산화탄소만이 알칼리성 아민 용액에 의해 흡착된다. 후에, 흡착된 이산화탄소는 열적 공정에 의해 방출된다. 이러한 공정은 환경적으로 친화적이지 않으며, 비용이 들고 넓은 면적을 필요로 한다.
전통적으로, 중합체성 막이 가스 분리에 사용되어 왔다. 얇은 중합체성 막은 저압에서 가스의 높은 유동을 야기한다. 그러나, 중합체성 막의 강도는 유용한 가스 압력을 제한하고, 이에 의해 막을 통한 유동을 제한한다. 또한, 중합체성 막은 발전 장치로부터의 배출 가스의 거친 환경 및 고온에서 유지될 수 없다.
유럽 공개 공보 제0254556호는 탄화수소 가스로부터의 산 가스 분리를 위한 실록산 올리고머 또는 공중합체의 반투과성 박막인 막을 개시한다. 상기 막은 미세다공성 중합체 지지체상에 형성될 수 있다. 하나의 물질로서, 실록산이 가스 분자에 대한 높은 투과율 및 양호한 선택도의 이점을 갖는다. 그러나, 실록산의 기계적 특성은 매우 열악하여 구조적인 안정성을 부여하지 못한다.
본 발명의 목적은 높은 유동, 고온 및 거친 환경에서 혼합 가스로부터 이산화탄소를 분리하기 위한 고도로 안정한 막을 제공하는 것이다.
한 양태에서, 팽창된 폴리테트라플루오로에틸렌 및 폴리실록산을 포함하는, 이산화탄소를 포함하는 혼합 가스로부터 이산화탄소를 분리하기 위한 막을 제공한다.
다른 양태에서, 팽창된 폴리테트라플루오로에틸렌 및 폴리실록산을 포함하는 막을 통해 혼합 가스를 공급하는 단계를 포함하는, 이산화탄소를 포함하는 혼합 가스로부터 이산화탄소를 분리하는 방법을 제공한다.
다양한 양태에서, 발전 장치로부터의 배출 가스와 같은, 거친 환경 및 고온에서 높은 유동의 혼합 가스로부터 이산화탄소를 분리하기 위한 고도로 안정한 막을 제공한다.
본 발명의 막 및 이를 사용한 방법에 의하여 높은 유동, 고온 및 거친 환경에서 혼합 가스로부터 이산화탄소를 안정적으로 분리할 수 있다.
단수 형태는 문맥상 명백히 달리 지시되지 않는 한 복수 형태를 포함한다. 동일한 특성을 인용하는 모든 범위의 종말점은 독립적으로 인용된 종말점과 조합되거나 포함된다. 모든 참조문헌이 본원에 참조로서 혼입되어 있다.
양과 관련되어 사용된 수식어 "약"은 언급된 값을 포함하고, 문맥상 지시된 의미를 갖는다(예를 들어, 특정 양의 측정치와 관련된 공차를 포함한다).
"선택적인" 또는 "선택적으로"는 사건 또는 환경이 발생하거나 발생하지 않을 수 있거나, 또는 이어서 확인된 물질이 존재하거나 존재하지 않을 수 있음을 의미하고, 기재내용은 사건 또는 환경이 발생하거나 물질이 존재하는 순간, 및 사건 또는 환경이 발생하지 않거나 물질이 존재하지 않는 순간을 의미한다.
한 양태에서, 팽창된 폴리테트라플루오로에틸렌 및 폴리실록산을 포함하는, 이산화탄소를 포함하는 혼합 가스로부터 이산화탄소를 분리하기 위한 막이 제공된다.
혼합 가스는 석탄 원료 발전 장치로부터의 배출 가스일 수 있다. 한 양태에서, 혼합 가스는 이산화탄소 및 질소를 포함할 수 있다. 다른 양태에서, 혼합 가스는 이산화탄소 및 산소를 포함할 수 있다. 다른 양태에서, 혼합 가스는 이산화탄소, 질소 및 산소를 포함할 수 있다. 한 양태에서, 혼합 가스는 약 3 내지 약 15부피%의 이산화탄소, 약 70 내지 약 90부피%의 질소 및 약 1 내지 약 15부피%의 산소를 포함한다. 상기 혼합 가스는 또한 다른 가스, 예를 들어 수증기, 아르곤 또는 이산화황을 함유할 수 있다.
팽창된 폴리테트라플루오로에틸렌은 폴리테트라플루오로에틸렌보다 실질적으로 더욱 다공성이고 더욱 강한 폴리테트라플루오로에틸렌의 팽창된 형태이다. 팽창된 폴리테트라플루오로에틸렌은 35℃ 내지 327℃에서 약 10%/초를 초과하는 속도로 하나 이상의 방향으로 폴리테트라플루오로에틸렌을 연장함으로써 제조된다. 팽창된 폴리테트라플루오로에틸렌을 제조하는 방법은 본원에 참조로서 혼입된 미국 특허 제3,953,566호에 기술되어 있다. 팽창된 폴리테트라플루오로에틸렌 막은 시판중이다.
폴리실록산은 임의의 형태의 폴리실록산일 수 있다. 한 양태에서, 폴리실록산은 폴리유기실록산이다. 다른 양태에서, 폴리유기실록산은 가교되어 있다. 폴리유기실록산은 가교제 및 촉매와 반응한다.
폴리유기실록산은 선형 또는 분지형일 수 있다. 한 양태에서, 폴리유기실록산은 하기 화학식 1의 구조를 갖는다:
상기 식에서,
M은 R2 aR3 3 - aSiO1 /2이고;
D는 R4 2SiO2 /2이고;
T는 R5SiO3 /2이고;
R2는 탄소수 1 내지 60, 예컨대 탄소수 1 내지 30의 알콕시, 아릴옥시 또는 아라알콕시이고;
R3, R4 및 R5는 각각 독립적으로 탄소수 1 내지 60, 예컨대 탄소수 1 내지 30, 또는 탄소수 1 내지 10의 알킬, 아릴 또는 아르알킬이고;
q 및 s는 각각 독립적으로 0 내지 300의 정수이고;
a는 1 내지 3의 정수이다.
다른 양태에서, q 및 s는 각각 독립적으로 0 내지 50의 정수이고, 다른 양태에서, q 및 s는 각각 독립적으로 0 내지 20의 정수이다.
한 양태에서, 폴리유기실록산은 약 10센티스토크(cSt) 내지 약 1,000,000cSt의 점도를 갖는다. 폴리유기실록산의 점도는 약 1,000,000cSt, 약 500,000cSt, 약 100,000cSt, 약 10,000cSt, 약 1,000cSt, 약 500cSt, 약 250cSt, 또는 약 120cSt의 상한치를 포함한다. 폴리유기실록산의 점도는 약 10cSt, 약 50cSt, 약 90cSt, 약 250cSt, 약 500cSt, 약 1,000cSt, 약 10,000cSt, 또는 약 100,000cSt의 하한치를 포함한다. 하한치 값 및 상한치 값은 독립적으로 본 발명의 실시에 유용한 범위를 정하기 위해 조합될 수 있다. 점도는 25℃에서 브룩필드(Brookfield) DV-II 또는 하케 레오스트레스(HAAKE RheoStress) 600으로 측정한다.
한 양태에서, 폴리실록산은 선형 또는 분지형 하이드록실-종결된 폴리다이메틸실록산이다.
가교제는 N-프로필 실리케이트, 테트라에틸오르쏘실리케이트, 테트라퓨틸오르쏘실리케이트, 3-기능성 실란, 예컨대 트라이알킬 실란, 및 4-기능성 실란, 예컨 대 테트라알킬 실란을 포함하는, 실록산의 가교에 적합한 임의의 형태의 가교제일 수 있다. 알킬 기는 메틸, 에틸, 프로필, 뷰틸, 펜틸, 헥실, 헵틸, 옥틸, 노닐 또는 데실일 수 있다. 한 양태에서, 가교제는 N-프로필 실리케이트이다. 가교제는 폴리실록산의 약 0.2 내지 약 5.0당량의 양으로 첨가된다.
촉매는 다이뷰틸 틴 옥사이드, 및 카복실산의 다이뷰틸 틴 옥사이드 및 다이알킬 금속 염, 예컨대 다이뷰틸 틴 다이라우레이트 및 다이뷰틸 틴 다이아디페이트를 포함하는 임의의 형태의 경화 촉매일 수 있다. 한 양태에서, 촉매는 다이뷰틸 틴 옥사이드이다. 촉매는 폴리실록산의 0.2 내지 5.0당량의 양으로 첨가된다.
가교제, 폴리실록산 및 촉매는 임의의 전통적인 방식으로 반응될 수 있다. 반응물의 순서는 필수적이지 않고, 반응물은 임의의 순서로 첨가될 수 있다. 가교제 및 촉매는 등몰량으로 사용된다.
폴리실록산은 폴리실록산의 경화에 적합한 임의의 온도에서 가교될 수 있다. 한 양태에서, 폴리실록산은 약 실온 내지 약 70℃에서 경화될 수 있다. 다른 양태에서, 폴리실록산은 실온에서 경화된다.
막은 하나 이상의 층을 포함하는 복합 구조일 수 있다. 한 양태에서, 막은 3개의 층을 포함한다. 한 양태에서, 막은 활성 층 및 2개의 지지 층을 포함한다. 다른 양태에서, 막은 2개의 지지 층 사이에 끼인 활성 층을 포함한다.
지지 층은 막 구조에 대한 지지를 제공하고 가스에 투과적이다. 지지 층의 두께는 막을 지지하기에 충분히 두껍고 막을 통과하는 가스의 높은 유동을 가능하게 하기에 충분히 얇아야 한다. 한 양태에서, 각각의 지지 층은 약 10㎛ 내지 약 50㎛이다. 다른 양태에서, 각각의 지지 층은 약 20㎛ 내지 약 40㎛이다. 다른 양태에서 각각의 지지 층은 약 25㎛이다.
활성 층은 질소 또는 산소보다 이산화탄소에 대해 더욱 투과적이고, 혼합 가스로부터 이산화탄소를 분리한다. 활성 층의 두께는 막에 대한 적합한 선택도를 제공하기에 충분히 두껍고 막을 통과하는 가스의 높은 유동을 가능하게 하기에 충분히 얇아야 한다. 한 양태에서, 활성 층은 약 10㎛ 내지 약 600㎛이다. 다른 양태에서, 활성 층은 약 100㎛ 내지 약 500㎛이다. 다른 양태에서 활성 층은 약 500㎛이다.
한 양태에서, 각각의 지지 층은 팽창된 폴리테트라플루오로에틸렌을 포함하고, 활성 층은 폴리실록산을 포함한다. 다른 양태에서, 막은 팽창된 폴리테트라플루오로에틸렌을 포함하는 2개의 층 사이에 끼인, 폴리실록산을 포함하는 활성 층을 포함한다.
복합 막의 층은 임의의 전통적인 방식으로 적용된다. 한 양태에서, 층은 분무, 브러싱, 롤링, 붓기, 함침, 코팅에 의하거나, 또는 형성된 층의 조립에 의해 적용된다. 한 양태에서, 복합 막은 활성 층의 각각의 면에 지지 층을 적용함으로써 제조된다. 다른 양태에서, 활성 층은 활성 층 물질을 지지 층상에 부음으로써 지지 층에 적용된다. 다른 양태에서, 폴리유기실록산을 팽창된 폴리테트라플루오로에틸렌상에 붓고 제 2 팽창된 폴리테트라플루오로에틸렌 지지 층을 활성 폴리실록산 층에 붓고, 폴리유기실록산을 지지 층에 경화시키거나 가교시킴으로써 폴리유기실록산 활성 층을 팽창된 폴리테트라플루오로에틸렌 지지 층에 적용시킨다. 가 교된 폴리유기실록산 층은 거친 환경에 대해 강하고 고도로 안정한 막을 제공하는 각각의 팽창된 폴리테트라플루오로에틸렌 지지 층에 강한 접착성을 가진다.
예시적인 양태가 도 1에 도시되어 있다. 복합 막(10)은 2개의 지지 층(20) 및 활성 층(30)을 포함한다. 지지 층(20)은 팽창된 폴리테트라플루오로에틸렌을 포함하고, 각각의 두께는 약 25㎛이다. 활성 층(30)은 가교된 폴리다이메틸실록산을 포함하고, 두께는 약 500㎛이다. 지지 층(20)은 복합 막(10)에 안정성을 제공한다. 혼합 가스(도시되지 않음)는 지지 층(20)을 통해 용이하게 통과할 것이다. 활성 층(30)은 이산화탄소에 대해 더욱 투과적이고, 잔류하는 혼합 가스로부터 이산화탄소를 분리한다. 이산화탄소는 복합 막을 통해 용이하게 통과한 후, 제거 또는 추가 가공을 위해 우회될 수 있다. 잔류하는 혼합 가스는 활성 층(30)을 통해 통과하지 않고, 대기로 방출되거나 추가 가공을 위해 우회될 수 있다.
다른 양태에서, 팽창된 폴리테트라플루오로에틸렌 및 폴리실록산을 포함하는 막을 통해 혼합 가스를 공급하는 단계를 포함하는, 적어도 이산화탄소를 포함하는 혼합 가스로부터 이산화탄소를 분리하는 방법이 제공된다.
활성 층은 활성 층의 공극 직경을 조절함으로써 폴리실록산의 선택도를 강화시키기 위해 다공성 세라믹을 추가로 포함할 수 있다. 상기 세라믹은 임의의 형태의 세라믹을 포함한다. 한 양태에서, 세라믹은 제올라이트, Al2O3, Y2O3, MgO, SiO2, Si3N4 또는 ZrO2이다. 다른 양태에서, 세라믹은 지르코니아 또는 제올라이트를 포함한다.
제올라이트는 약 0.1nm 내지 5.0nm의 공극 직경을 갖는 다공성 물질이다. 상기 직경은 공극 내부에 교환가능한 양이온으로서 금속 이온을 혼입함으로써 추가로 조정될 수 있다. 다른 양태에서, 제올라이트는 알칼리 및 알칼리 토 금속 이온, 예컨대 나트륨, 칼륨, 리튬 및 루비듐을 포함하는 교환된 금속 이온을 갖는 제올라이트-A, ZSM-5 및 제올라이트 베타이다.
세라믹은 세라믹을 폴리실록산과 혼합함으로써 폴리실록산과 조합되어 활성 층을 형성할 수 있는 슬러리를 형성할 수 있다. 한 양태에서, 세라믹은 약 10 내지 65부피%의 농도로 폴리실록산과 혼합된다. 다른 양태에서, 세라믹은 폴리실록산의 중량을 기준으로 약 10 내지 약 60중량%로 폴리실록산과 혼합된다.
한 양태에서, 막의 공극은 약 10 내지 약 100의 질소에 대한 이산화탄소의 분리 인자(separation factor)를 달성하기에 적합하다. 다른 양태에서, 분리 인자는 10 초과이다. 한 양태에서, 활성 층내의 평균 공극 크기는 약 0.1nm 내지 약 1.0nm이다. 다른 양태에서, 평균 공극 크기는 약 0.1nm 내지 약 2nm이다.
조립된 막 구조는 발전 장치로부터의 배출 또는 가스 또는 석탄 원료 터빈의 배출에 적합할 수 있다.
하기 실시예는 당업자가 본원 개시내용을 용이하게 실시하도록, 비제한적이고 예시적으로 제공되는 것이다.
[실시예]
실시예
1
BHA 테크놀로지스(Technologies)로부터의 2개의 팽창된 폴리테트라플루오로에틸렌(e-PTFE) 막 및 약 90cSt 내지 120cSt의 점도를 갖는 겔레스트(Gelest, 등록상표명)로부터 수득한 하이드록실-종결된 폴리다이메틸실록산(PDMS)을 사용하여 복합 막을 제조하였다. PDMS를 N-프로필 실리케이트 및 다이뷰틸 틴 옥사이드의 등몰 혼합물과 가교시켰다. PDMS를 중합체 컵중에서 N-프로필 실리케이트 및 다이뷰틸 틴 옥사이드와 손으로 혼합하였다.
2개의 무거운 유리 슬래브(slab)를 e-PTFE 막을 위한 지지체로서 사용하였다. 1개의 e-PTFE 막을 유리 슬래브상에 꼭 맞게 감쌌다. 4개의 0.5mm 두께 스페이서를 감싼 e-PTFE 막상에 위치시켜 PDMS 층의 두께를 조절하였다. PDMS 가교 혼합물을 500㎛ 두께로 감싼 e-PTFE 막상에 부었다. PDMS 슬러리를 하부 유리 슬래브상에 부은 후, 감싼 막을 갖는 다른 유리 슬래브를 스페이서의 상부에 위치시켰다. 상부 유리 슬래브를 수 분 후에 들었다. 막을 방치하여 실온에서 8시간 동안 경화시켰다.
경화된 막을 투과율 측정을 위해 7cm의 직경을 갖는 원형 디스크로 절단하였다. 투과율 특성을 도 2에 도시된 일정 압력/가변 부피 장치를 사용하여 측정하였다. 복합 막(200)을 압력 셀(220)내의 스틸 메쉬(210)상에 조립하였다. 압력 셀(220)은 이산화탄소를 포함하는 혼합 가스를 위한 가스 유입구(230) 및 분리된 이산화탄소 가스를 위한 유출구(240)를 포함한다. 혼합 가스는 복합 막(200)에 접촉한다. 이산화탄소는 계속 막(200)을 통과하고 유출구(240)로 나간다. 다운스트림 압력을 0.91바(bar)로 유지시키면서, 업스트림 압력을 2 내지 3.5bar로 변화시 켰다. 비누 막 기포 유량계(soap film bubble flow meter)를 사용하여 가스 유속을 측정하였다. 측정 전에, 업스트림 챔버를 투과 가스로 퍼징(purging)하였다. 막을 통과하는 N2 및 CO2 가스의 유속 측정치를 하기 표 1에 나타냈다. 안정 상태 조건에 도달했을 때 개별 가스의 투과율을 측정하였다.
가스 유속으로 계산된 개별 가스의 투과율은 CO2의 경우 6,200바러(Barrer)이고, N2의 경우 600barrer였다. CO2 및 N2에 대해 측정된 투과율은 질소에 비해 이산화탄소에 대해 10 초과의 선택도를 나타냈다. 산소는 질소와 유사한 투과율을 가지므로, 막은 질소에 비해 이산화탄소에 대해, 그리고 산소에 비해 이산화탄소에 대해 10 초과의 선택도를 나타냈다.
도 3은 문헌[Powell, Clem E. & Qiao, Greg G. (2006), Journal of Membrane Science 279, 1-49]에 공개된 데이타이다. 도 3은 여러가지 형태의 막, 예컨대 폴리아세틸렌, 폴리아릴렌 에터, 폴리아릴레이트, 폴리카보네이트, 폴리이미드, 폴리피롤론 또는 폴리설폰에 대한 이산화탄소 투과율 및 선택도를 나타낸다. 중합체성 막에 대한 이산화탄소 투과율은 본 실시예에서의 이산화탄소 투과율보다 훨씬 낮다(약 10의 인자). 이것은 강화된 가스 유동 및 필요한 막 영역의 감소를 야기한다.
이러한 막의 기계적 특성을 측정하여 하기 표 2에 나타내고, e-PTFE 막 및 PDMS 막과 비교하였다. PDMS 자체는 기계적 특성을 측정하기에 충분한 기계적 강도를 가지지 않았다.
실시예 1의 복합 막은 더욱 기계적이고 정수적인 강도를 나타낸 정수적 강도, 증가된 인장 강도 및 계수를 가지고, 공기에 대해 투과가능하지 않고, 감소된 MD 인장 신장을 가졌다.
실시예
2
BHA 테크놀로지스로부터의 2개의 팽창된 폴리테트라플루오로에틸렌(e-PTFE) 막 및 약 500,000cSt의 점도를 갖는 겔레스트(등록상표명)로부터 수득한 하이드록실-종결된 폴리다이메틸실록산(PDMS)을 사용하여 복합 막을 제조하였다. PDMS를 N-프로필 실리케이트 및 다이뷰틸 틴 옥사이드의 등몰 혼합물과 가교시켰다. PDMS를 중합체 컵중에서 N-프로필 실리케이트 및 다이뷰틸 틴 옥사이드와 손으로 혼합하였다.
2개의 무거운 유리 슬래브를 e-PTFE 막을 위한 지지체로서 사용하였다. 1개의 e-PTFE 막을 유리 슬래브상에 꼭 맞게 감쌌다. 4개의 0.5mm 두께 스페이서를 감싼 e-PTFE 막상에 위치시켜 PDMS 층의 두께를 조절하였다. PDMS 가교 혼합물을 500㎛ 두께로 감싼 e-PTFE 막상에 부었다. PDMS 슬러리를 하부 유리 슬래브상에 부은 후, 감싼 막을 갖는 다른 유리 슬래브를 스페이서의 상부에 위치시켰다. 상부 유리 슬래브를 수 분 후에 들었다. 막을 방치하여 실온에서 8시간 동안 경화시켰다.
경화된 막을 투과율 측정을 위해 7cm의 직경을 갖는 원형 디스크로 절단하였다. 투과율 특성을 도 2에 도시된 일정 압력/가변 부피 장치를 사용하여 측정하였다. 다운스트림 압력을 0.91bar로 유지시키면서, 업스트림 압력을 2 내지 3.5bar로 변화시켰다. 비누 막 기포 유량계를 사용하여 가스 유속을 측정하였다. 측정 전에, 업스트림 챔버를 투과 가스로 퍼징하였다. 막을 통과하는 N2 및 CO2 가스의 유속 측정치를 표 1에 나타냈다. 안정 상태 조건에 도달했을 때 개별 가스의 투과율을 측정하였다.
가스 유속으로 계산된 개별 가스의 투과율은 CO2의 경우 2,368barrer이고, N2의 경우 226barrer였다. CO2 및 N2에 대해 측정된 투과율은 질소에 비해 이산화탄소에 대해 10의 선택도를 나타냈다.
실시예
3
BHA 테크놀로지스로부터의 2개의 팽창된 폴리테트라플루오로에틸렌(e-PTFE) 막 및 약 90 내지 120cSt의 점도를 갖는 겔레스트(등록상표명)로부터 수득한 하이드록실-종결된 폴리다이메틸실록산(PDMS)을 사용하여 복합 막을 제조하였다. PDMS를 N-프로필 실리케이트 및 다이뷰틸 틴 옥사이드의 등몰 혼합물과 가교시켰다. PDMS를 중합체 컵중에서 N-프로필 실리케이트 및 다이뷰틸 틴 옥사이드와 손으로 혼합하였다. 이것을 11.8g의 베타-제올라이트와 혼합하였다. 플래너터리 혼합기(planetary mixer)를 사용하여 균일 슬러리 혼합물을 수득하였다.
2개의 무거운 유리 슬래브를 e-PTFE 막을 위한 지지체로서 사용하였다. 1개의 e-PTFE 막을 유리 슬래브상에 꼭 맞게 감쌌다. 4개의 0.5mm 두께 스페이서를 감싼 e-PTFE 막상에 위치시켜 슬러리 혼합물 층의 두께를 조절하였다. 슬러리 혼합물을 500㎛ 두께로 감싼 e-PTFE 막상에 부었다. 슬러리 혼합물을 하부 유리 슬래브상에 부은 후, 감싼 막을 갖는 다른 유리 슬래브를 스페이서의 상부에 위치시켰다. 상부 유리 슬래브를 수 분 후에 들었다. 막을 방치하여 실온에서 8시간 동안 경화시켰다.
경화된 막을 투과율 측정을 위해 7cm의 직경을 갖는 원형 디스크로 절단하였다. 투과율 특성을 도 2에 도시된 일정 압력/가변 부피 장치를 사용하여 측정하였다. 다운스트림 압력을 0.91bar로 유지시키면서, 업스트림 압력을 4.9 내지 5.9bar로 변화시켰다. 비누 막 기포 유량계를 사용하여 가스 유속을 측정하였다. 측정 전에, 업스트림 챔버를 투과 가스로 퍼징하였다. 막을 통과하는 N2 및 CO2 가스의 유속 측정치를 표 1에 나타냈다. 안정 상태 조건에 도달했을 때 개별 가스의 투과율을 측정하였다.
가스 유속으로 계산된 개별 가스의 투과율은 CO2의 경우 1,850barrer이고, N2의 경우 156barrer였다. CO2 및 N2에 대해 측정된 투과율은 질소에 비해 이산화탄소에 대해 10 초과의 선택도를 나타냈다. 제올라이트의 첨가는 양호한 선택도 및 양호한 투과율을 유지시키면서 열적 안정성을 개선하였다.
전형적인 양태가 설명의 목적으로 예시되었지만, 이러한 기재내용은 본 발명의 범위를 제한하려는 것이 아니다. 따라서, 당업자는 본 발명의 사상 및 범위를 벗어나지 않은 다양한 개질, 개조 및 선택을 할 수 있다.
도 1은 복합 막 구조를 도시하는 예시적인 양태이다.
도 2는 막을 하우징하는 시험 압력 셀이다.
도 3은 수개의 막에 대한 선택도 및 투과율을 도시하는 그래프이다.
Claims (27)
- 팽창된 폴리테트라플루오로에틸렌을 각각 포함하는 2개의 지지 층, 및 폴리실록산을 포함하고 상기 2개의 지지 층 사이에 끼인 활성 층을 갖는 것을 특징으로 하는, 이산화탄소를 포함하는 혼합 가스로부터 이산화탄소를 분리하기 위한, 막.
- 제 1 항에 있어서,혼합 가스가 이산화탄소 및 질소를 포함하는, 막.
- 제 1 항에 있어서,폴리실록산이 하기 화학식 1의 폴리유기실록산인, 막:화학식 1MDqTsM상기 식에서,M은 R2 aR3 3-aSiO1/2이고;D는 R4 2SiO2/2이고;T는 R5SiO3/2이고;R2는 탄소수 1 내지 60의 알콕시, 아릴옥시 또는 아라알콕시이고;R3, R4 및 R5는 각각 독립적으로 탄소수 1 내지 60의 알킬, 아릴 또는 아르알킬이고;q 및 s는 각각 독립적으로 0 내지 300의 정수이고;a는 1 내지 3의 정수이다.
- 제 3 항에 있어서,폴리유기실록산이 10센티스토크(cSt) 내지 1,000,000cSt의 점도를 갖는, 막.
- 제 3 항에 있어서,폴리유기실록산이 선형 하이드록실-종결된 폴리다이메틸실록산인, 막.
- 삭제
- 삭제
- 삭제
- 제 1 항에 있어서,지지 층이 10㎛ 내지 50㎛의 두께를 갖는, 막.
- 제 1 항에 있어서,활성 층이 10㎛ 내지 600㎛의 두께를 갖는, 막.
- 제 1 항에 있어서,활성 층이 다공성 세라믹을 추가로 포함하는, 막.
- 제 11 항에 있어서,세라믹이 제올라이트, Al2O3, Y2O3, MgO, SiO2, Si3N4 및 ZrO2로 이루어진 군으로부터 선택된, 막.
- 제 1 항에 있어서,이산화탄소에 대해 4,000바러(barrer) 초과의 투과율을 갖는, 막.
- 팽창된 폴리테트라플루오로에틸렌을 각각 포함하는 2개의 지지 층, 및 폴리실록산을 포함하고 상기 2개의 지지 층 사이에 끼인 활성 층을 갖는 막을 통해 혼합 가스를 공급하는 단계를 포함하는, 이산화탄소를 포함하는 혼합 가스로부터 이산화탄소를 분리하는, 방법.
- 제 14 항에 있어서,혼합 가스가 이산화탄소 및 질소를 포함하는, 방법.
- 제 14 항에 있어서,폴리실록산이 하기 화학식 1의 폴리유기실록산인, 방법:화학식 1MDqTsM상기 식에서,M은 R2 aR3 3-aSiO1/2이고;D는 R4 2SiO2/2이고;T는 R5SiO3/2이고;R2는 탄소수 1 내지 60의 알콕시, 아릴옥시 또는 아라알콕시이고;R3, R4 및 R5는 각각 독립적으로 탄소수 1 내지 60의 알킬, 아릴 또는 아르알킬이고;q 및 s는 각각 독립적으로 0 내지 300의 정수이고;a는 1 내지 3의 정수이다.
- 제 16 항에 있어서,폴리유기실록산이 10cSt 내지 1,000,000cSt의 점도를 갖는, 방법.
- 제 16 항에 있어서,폴리유기실록산이 선형 하이드록실-종결된 폴리다이메틸실록산인, 방법.
- 삭제
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- 삭제
- 제 14 항에 있어서,지지 층이 10㎛ 내지 50㎛의 두께를 갖는, 방법.
- 제 14 항에 있어서,활성 층이 10㎛ 내지 600㎛의 두께를 갖는, 방법.
- 제 14 항에 있어서,활성 층이 다공성 세라믹을 추가로 포함하는, 방법.
- 제 24 항에 있어서,세라믹이 제올라이트, Al2O3, Y2O3, MgO, SiO2, Si3N4 및 ZrO2로 이루어진 군으로부터 선택된, 방법.
- 제 14 항에 있어서,막이 이산화탄소에 대해 4,000barrer 초과의 투과율을 갖는, 방법.
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