KR101197314B1 - 폴리아릴렌설파이드 조성물 - Google Patents
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Abstract
본 발명의 과제는 특히 전기 및/또는 전자부품 또는 자동차 전장 부품 등의 전기부품 용도에 유용한 열전도성, 치수안정성, 내열성, 저가스성이 우수한 폴리아릴렌설파이드 조성물을 제공하는 것에 관한 것이다. 본 발명은 폴리아릴렌설파이드(a), 금속 규소 분말(b) 및 섬유 형상 충전제(c), 바람직하게는 이형제(d), 그리고, 육방정 구조를 가지는 비늘 조각형상 질화 붕소 분말(e1), 규소와 마그네슘의 복산화물 및/또는 알루미늄과 마그네슘의 복산화물로 피복된 피복 산화 마그네슘 분말(e2), 탄산 마그네슘을 주성분으로 하는 마그네사이트로서 탄산 마그네슘 함유율이 98 내지 99.999중량%인 고순도 마그네사이트 분말(e3) 및 흑연(e4)으로 이루어진 군으로부터 선택되는 적어도 1종 이상의 열전도성 충전제(e)로 이루어진 폴리아릴렌설파이드 조성물에 관한 것이다.
폴리아릴렌설파이드, 금속 규소 분말, 이형제, 충전제
Description
본 발명은 열전도성, 치수안정성, 내열성, 기계적 특성이 우수하고, 용융시의 가스 발생량이 적은(이하, "저가스성"이라 칭함) 폴리아릴렌설파이드 조성물에 관한 것이다. 더욱 상세하게는, 전기 및/또는 전자부품 혹은 자동차 전장부품 등의 전기부품 용도에 특히 유용한 폴리아릴렌설파이드 조성물에 관한 것이다.
폴리아릴렌설파이드는 내열성, 내약품성, 성형성 등이 우수한 특성을 나타내는 수지이며, 그 우수한 특성을 살리고, 전기 및/또는 전자기기부 재료, 자동차 기기 부료 및 OA 기기 부재 등에 폭넓게 사용되고 있다.
그러나, 폴리아릴렌설파이드는 열전도성이 낮은 점으로부터, 예를 들면 발열을 수반하는 바와 같은 전자부품을 봉지하면, 발생하는 열을 효율적으로 확산시킬 수 없어, 열팽창에 의한 치수변화, 열에 의한 변형 혹은 가스 발생 등의 불량을 일으키는 일이 있었다.
폴리아릴렌설파이드의 열전도성을 개량하는 시도에 대해서는, 지금까지도 몇개의 검토가 행해져, 예를 들면 (a) 폴리페닐렌설파이드, (b) 평균 입경이 5㎛ 이하인 산화 알루미늄 분말 및 (c) 섬유 형상 강화재를 배합하는 수지조성물이 제안되어 있다(예를 들어, 특허 문헌 1 참조). 또한, (a) 폴리아릴렌설파이드, (b) 특 정의 인장탄성률을 가지는 탄소 섬유 및 (c) 흑연, 금속분, 산화 알루미늄, 마그네시아, 티타니아, 돌로마이트, 질화 붕소, 질화 알루미늄으로부터 선택되는 1종 이상의 충전제(filler)를 배합하는 수지 조성물이 제안되어 있다(예를 들어, 특허 문헌 2 참조). 또한, (a) 폴리페닐렌설파이드와 폴리페닐렌에터로 이루어진 수지, (b) 특정의 열전도율을 가지는 탄소 섬유 및 (c) 흑연을 배합하는 수지조성물이 제안되어 있다(예를 들어, 특허 문헌 3 참조).
특허 문헌 1: 일본국 공개특허 평04-033958호 공보
특허 문헌 2: 일본국 공개특허 제2002-129015호 공보
특허 문헌 3: 일본국 공개특허 제2004-137401호 공보.
발명이 해결하고자 하는 과제
그러나, 특허 문헌 1 내지 3에 제안된 방법에 있어서는, 조성물의 열전도성이 낮고, 또한, 열전도성에 이방성을 가지고 있으며, 게다가, 조성물의 열팽창이 크고, 충분한 치수안정성을 얻을 수 없었다. 또한, 이들 제안 방법에 있어서 충분히 높은 열전도성을 얻기 위해서는, 높은 충전제 함유량이 필수로 되고, 이 때문에 조성물의 기계적 강도의 저하가 현저하여, 금형 이형성이나 성형품 외관의 악화를 초래하는 것이었다. 즉, 이들 제안 방법은 한결같이 높은 열전도성과 높은 기계적 강도, 양호한 금형 이형성, 성형품 외관을 동시에 얻는 것은 어려웠다.
그래서, 본 발명은 열전도성, 치수안정성, 내열성, 기계적 강도, 저가스성이 우수한 폴리아릴렌설파이드 조성물을 제공하는 것을 목적으로 하고, 더욱 상세하게는, 전기 및/또는 전자부품 또는 자동차 전장부품 등의 전기부품 용도에 특히 유용한 폴리아릴렌설파이드 조성물을 제공하는 데 있다.
과제를 해결하기 위한 수단
본 발명자들은, 상기 과제를 해결하기 위해 예의검토한 결과, 폴리아릴렌설파이드, 금속 규소 분말 및 섬유 형상 충전제로 이루어진 폴리아릴렌설파이드 조성물로 함으로써, 높은 열전도성을 가지는 동시에, 기계적 강도가 우수한 조성물로 될 수 있는 것을 찾아내어, 본 발명을 완성시키기에 이르렀다.
즉, 본 발명은 폴리아릴렌설파이드(a), 금속 규소 분말(b) 및 섬유 형상 충전제(c)로 이루어진 것을 특징으로 하는 폴리아릴렌설파이드 조성물에 관한 것이다.
발명의 효과
본 발명은, 열전도성, 치수안정성, 내열성, 저가스성이 우수한 폴리아릴렌설파이드 조성물을 제공하는 것이며, 해당 폴리아릴렌설파이드 조성물은 특히 전기 및/또는 전자부품 또는 자동차 전장 부품 등의 전기부품 용도에 유용한 것이다.
발명을 실시하기
위한 최선의 형태
이하, 본 발명에 관해 상세하게 설명한다.
본 발명의 폴리아릴렌설파이드 조성물은 폴리아릴렌설파이드(a), 금속 규소 분말(b) 및 섬유 형상 충전제(c)로 이루어진 것이다.
본 발명의 폴리아릴렌설파이드 조성물을 구성하는 폴리아릴렌설파이드(a)로서는, 폴리아릴렌설파이드라고 칭해지는 범주에 속하는 것이면 어떠한 것을 이용해도 되며, 그중에서도, 얻어진 폴리아릴렌설파이드 조성물의 기계적 강도, 성형 가공성이 우수한 것으로 되는 점으로부터, 측정 온도 315℃, 하중 10㎏의 조건하, 직경 1㎜, 길이 2㎜의 다이스(dice)를 이용하고, 고화식(高化式) 플로테스터(flow tester)로 측정한 용융 점도가 50 내지 3000포아즈(poise)인 폴리아릴렌설파이드가 바람직하고, 특히 60 내지 1500포아즈(poise)인 것이 바람직하다.
또한, 상기 폴리아릴렌설파이드(a)로서는, 그 구성 단위로서 하기 화학식 1로 표시되는 p-페닐렌설파이드 단위를 70몰% 이상, 특히 90몰% 이상 함유하고 있는 것이 바람직하다:
그리고, 다른 구성 성분으로서는, 예를 들면, 하기 화학식 (2)로 표시되는 m-페닐렌설파이드 단위:
화학식 (3)으로 표시되는 o-페닐렌설파이드 단위:
하기 화학식 (4)로 표시되는 페닐렌설파이도설폰 단위:
하기 화학식 (5)로 표시되는 페닐렌설파이드 케톤 단위:
하기 화학식 (6)으로 표시되는 페닐렌설파이드 에터 단위:
하기 화학식 (7)로 표시되는 바이페닐설파이드 단위:
하기 화학식 (8)로 표시되는 치환기 함유 페닐렌설파이드 단위:
(식 중, R은 OH, NH2, COOH, CH3를 나타내고, n은 1 또는 2를 나타냄);
하기 화학식 (9)로 표시되는 분기 구조함유 페닐렌설파이드 단위:
등을 함유하고 있어도 되고, 그 중에서도 폴리(p-페닐렌설파이드)가 바람직하다.
상기 폴리아릴렌설파이드(a)의 제조 방법으로서는, 특히 한정은 없고, 예를 들어, 일반적으로 알려져 있는 중합 용매 중에서 알칼리 금속 황화물과 다이할로 방향족 화합물을 반응시키는 방법에 의해 제조하는 것이 가능하며, 알칼리 금속 황화물로서는, 예를 들어 황화 리튬, 황화 나트륨, 황화 칼륨, 황화 루비듐, 황화 세슘 및 그들의 혼합물을 들 수 있고, 이들은 수화물의 형태로 사용해도 지장을 주지 않는다. 이들 알칼리 금속 황화물은 수황화 알칼리 금속과 알칼리 금속 염기를 반응시킴으로써 얻을 수 있고, 다이할로 방향족 화합물의 중합계 내에의 첨가에 앞서 그 자리에서 조정되어도, 또 계 외에서 조정된 것을 이용해도 지장 없다. 또한, 다이할로 방향족 화합물로서는, p-다이클로로벤젠, p-다이브로모벤젠, p-다이아이 오도벤젠, m-다이클로로벤젠, m-다이브로모벤젠, m-다이아이오도벤젠, 1-클로로-4-브로모벤젠, 4,4'-다이클로로다이페닐설폰, 4,4'-다이클로로다이페닐에터, 4,4'-다이클로로벤조페논, 4,4'-다이클로로다이페닐 등을 들 수 있다. 또한, 알칼리 금속 황화물 및 다이할로 방향족 화합물의 주입비는, 알칼리 금속 황화물/다이할로 방향족 화합물(몰비)=1/0.9 내지 1.1의 범위로 하는 것이 바람직하다.
중합 용매로서는 극성 용매가 바람직하고, 특히 비프로톤성으로 고온에서의 알칼리에 대하여 안정한 유기 아마이드가 바람직한 용매이다. 해당 유기 아마이드로서는, 예를 들어 N,N-다이메틸아세트아마이드, N,N-다이메틸포름아마이드, 헥사메틸포스포르아마이드, N-메틸-ε-카프로락탐, N-에틸-2-피롤리돈, N-메틸-2-피롤리돈, 1,3-다이메틸이미다졸리디논, 다이메틸설폭사이드, 설포란, 테트라메틸요소 및 그 혼합물 등을 들 수 있다. 또한, 상기 중합 용매는 중합에 의해 생성되는 폴리머에 대해서 150 내지 3500중량%로 이용하는 것이 바람직하고, 특히 250 내지 1500중량%로 되는 범위에서 사용하는 것이 바람직하다. 중합은 200 내지 300℃, 특히 220 내지 280℃에서 0.5 내지 30시간, 특히 1 내지 15시간 교반 하에 행하는 것이 바람직하다.
또한, 상기 폴리아릴렌설파이드(a)는 직쇄형상인 것이어도, 산소 존재하 고온에서 처리하여, 가교시킨 것이어도, 트라이할로 이상의 폴리할로 화합물을 소량 첨가해서 약간의 가교 또는 분기 구조를 도입한 것이어도, 질소 등의 비산화성의 불활성 가스 중에서 가열 처리를 실시한 것이어도 무방하며, 더욱 이들 구조의 혼합물이어도 무방하다.
본 발명의 폴리아릴렌설파이드 조성물을 구성하는 폴리아릴렌설파이드(a)의 배합량은, 특히 기계적 강도, 성형성, 열전도성이 우수한 폴리아릴렌설파이드 조성물로 되는 점에서부터 15 내지 50중량%인 것이 바람직하다.
본 발명의 폴리아릴렌설파이드 조성물을 구성하는 금속 규소 분말(b)로서는, 종래 공지되어 판매되고 있는 금속 규소의 분말이며, 이 범주에 속하는 것이면 어떠한 것을 이용하는 것도 가능하다. 상기 금속 규소 분말(b)에 있어서의 규소 함유율은 특히 제한되지 않고, 특히 열전도성이 우수한 폴리아릴렌설파이드 조성물로 되는 점으로부터, 규소함유율이 95중량% 이상인 것이 바람직하고, 특히 98중량% 이상인 것이 더욱 바람직하다. 또한, 상기 금속 규소 분말(b)은 특히 기계적 특성, 열전도성이 우수한 폴리아릴렌설파이드 조성물로 되는 점으로부터, 레이저 회절 산란법에 의해 측정한 평균 입자 직경(D50)이 1㎛ 이상인 것이 바람직하다.
상기 금속 규소 분말(b)의 형상은 특히 한정되지 않고, 예를 들어, 수지형상 분말, 조각 형상 분말, 뿔형상 분말, 구형상 분말, 입상 분말, 바늘형상 분말, 부정형상 분말, 해면형상 분말 등을 들 수 있다. 또, 이들 형상의 혼합물이어도 무방하다. 상기 금속 규소 분말(b)의 제조 방법으로서는, 예를 들어 전해법, 기계적 분쇄법, 아토마이즈법, 열처리법, 화학적 제법 등을 들 수 있지만, 이들 제법으로 한정되는 것은 아니다.
본 발명의 폴리아릴렌설파이드 조성물을 구성하는 금속 규소 분말(b)의 배합량은, 특히 기계적 강도, 성형성, 열전도성이 우수한 폴리아릴렌설파이드 조성물로 되는 점으로부터 15 내지 60중량%인 것이 바람직하다.
본 발명의 폴리아릴렌설파이드 조성물을 구성하는 섬유 형상 충전제(c)는 폴리아릴렌설파이드 조성물에 기계적 강도를 부여하는 것이며, 해당 섬유 형상 충전제(c)로서는 일반적으로 섬유 형상 충전제로서 알려져 있는 예를 들면 유리 섬유, 탄소 섬유, 아라미드 섬유, 보론 섬유, 산화 알루미늄 섬유, 티타늄산 칼륨 위스커, 붕산 알루미늄 위스커, 산화 아연 위스커 등을 이용할 수 있고, 그 중에서도 특히 열전도성도 우수한 폴리아릴렌설파이드 조성물로 되는 점에서부터, 100W/m?K 이상의 열전도율을 가지는 고열전도성을 가지는 탄소 섬유(c1)(이하, 단순히 "고열전도 탄소 섬유(c1)"라 표기함)인 것이 바람직하다. 또한, 상기 섬유 형상 충전제(c)의 형상으로서는, 예를 들면 섬유 직경 3 내지 20㎛, 섬유 길이 2 내지 8㎜의 단섬유(chopped fiber), 섬유 직경 3 내지 20㎛, 섬유 길이 30 내지 900㎛의 밀드 파이버(milled fiber) 등을 예시할 수 있고, 그 중에서도 특히 기계적 강도가 우수한 폴리아릴렌설파이드 조성물로 되는 점에서부터 단섬유가 바람직하다.
상기 고열전도 탄소 섬유(c1)로서는 100W/m?K 이상의 열전도율을 가지는 탄소 섬유이며, 해당 조건을 충족시키는 것이면 어떠한 제한도 받는 일없이 이용하는 것이 가능하다. 탄소 섬유에는 크게 폴리아크릴로나이트릴계, 피치계, 레이온계, 폴리비닐알콜계 등이 있고, 열전도율 100W/m?K 이상이면, 이들 중 어느 것을 이용해도 되며, 바람직하게는 피치계 탄소 섬유이다. 또한, 상기 고열전도 탄소 섬유(c1)의 형상으로서는, 예를 들면 섬유 직경 5 내지 20㎛, 섬유 길이 2 내지 8㎜의 단섬유, 섬유 직경 5 내지 20㎛, 섬유 길이 30 내지 600㎛의 밀드 파이버 등을 예시할 수 있고, 그중에서도 특히 기계적 강도가 우수한 폴리아릴렌설파이드 조성물로 되는 점에서부터 단섬유가 바람직하다.
본 발명의 폴리아릴렌설파이드 조성물을 구성하는 섬유 형상 충전제(c)의 배합량은 특히 기계적 강도, 성형성이 우수한 폴리아릴렌설파이드 조성물로 되는 점에서부터 5 내지 60중량%인 것이 바람직하다.
본 발명의 폴리아릴렌설파이드 조성물은, 성형 가공시에 있어서의 금형으로부터의 이형성을 우수한 것으로 하고, 생산 효율, 외관이 우수한 제품을 얻는 것이 가능한 폴리아릴렌설파이드 조성물로 되는 점으로부터, 더욱 이형제(d)를 배합해서 이루어진 것이 바람직하다. 상기 이형제(d)로서는 폴리아릴렌설파이드의 이형제로서 일반적으로 알려져 있는 이형제를 이용할 수 있고, 예를 들면 카르나우바 왁스(d1), 폴리에틸렌 왁스(d2), 폴리프로필렌 왁스(d3), 스테아르산 금속염(d4), 산 아마이드계 왁스(d5) 등을 들 수 있다. 그 중에서도, 특히 폴리아릴렌설파이드 조성물을 성형품으로서 성형 가공할 때의 금형 이형성이나 제품 외관 개량 효과가 우수한 점으로부터 카르나우바 왁스(d1)가 바람직하다.
또한, 상기 이형제(d), 바람직하게는 해당 카르나우바 왁스(d1)의 배합량은, 성형 가공시 금형 오염 등이 없고, 금형 이형성, 성형품 외관이 우수한 폴리아릴렌설파이드 조성물로 되는 것으로부터 0.05 내지 5중량%인 것이 바람직하다.
본 발명의 폴리아릴렌설파이드 조성물은, 보다 열전도성, 기계적 특성이 우수한 동시에, 열전도율이나 열팽창률의 이방성이 작은 것으로 되는 것으로부터, 더욱 육방정 구조를 가지는 비늘 조각 형상 질화 붕소 분말(e1)(이하, 단순히 "비늘 조각 형상 질화 붕소 분말(e1)"이라 표기함), 규소와 마그네슘의 복산화물 및/또는 알루미늄과 마그네슘의 복산화물로 피복된 피복 산화 마그네슘 분말(e2)(이하, 단순히 "피복 산화 마그네슘 분말(e2)"이라 표기함), 탄산 마그네슘을 주성분으로 하는 마그네사이트로서 탄산 마그네슘 함유율이 98 내지 99.999중량%인 고순도 마그네사이트 분말(e3)(이하, 단순히 "고순도 마그네사이트 분말(e3)"이라 표기함) 및 흑연(e4)으로 이루어진 군으로부터 선택되는 적어도 1종 이상의 열전도성 충전제(e)를 배합해서 이루어진 것이 바람직하다.
상기 열전도성 충전제(e)로서 선택되는 비늘 조각 형상 질화 붕소 분말(e1)은 육방정 구조를 가지는 것이며, 해당 조건을 충족시키는 것이면 어떠한 것이라도 이용하는 것이 가능하고, 상기 비늘 조각 형상 질화 붕소 분말(e1)로서는, 예를 들어 조제 질화 붕소 분말을 알칼리 금속 또는 알칼리 토금속의 붕산염의 존재 하, 질소분위기 중, 2000℃×3 내지 7시간 가열 처리하고, 질화 붕소 결정을 충분히 발달시켜, 분쇄 후, 필요에 따라서 질산 등의 강산에 의해서 정제함으로써 제조할 수 있고, 이와 같이 해서 얻어진 질화 붕소 분말은 통상 비늘 조각형상을 가지는 것이다. 그리고, 상기 비늘 조각 형상 질화 붕소 분말(e1)로서는, 본 발명의 폴리아릴렌설파이드 조성물 중에 있어서의 분산성이 우수하고, 기계적 특성이 우수한 폴리아릴렌설파이드 조성물로 되는 것으로부터, 레이저 회절 산란법에 의해 측정한 평균 입자 직경(D50)이 3 내지 30㎛인 것이 바람직하다. 또, 상기 비늘 조각 형상 질화 붕소 분말(e1)은 고결정성을 나타내고, 특히 열전도성이 우수한 폴리아릴렌설파 이드 조성물로 하는 것이 가능해지는 것으로부터, 분말 X선회절법으로 구해지는, (102) 회절선의 적분 강도값 [I(102)]에 대한, (100) 회절선 및 (101) 회절선의 적분 강도값의 합[I(100)+(101)]의 비로 표시되는 G.I값(G.I = [I(100)+(101)]/[I(102)])이 0.8 내지 10의 범위가 되는 것이 바람직하다.
상기 열전도성 충전제(e)로서 선택되는 피복 산화 마그네슘 분말(e2)은 규소와 마그네슘의 복산화물 및/또는 알루미늄과 마그네슘의 복산화물로 피복된 피복 산화 마그네슘 분말이며, 상기 피복 산화 마그네슘 분말(e2)의 범주에 속하는 것이면 어떠한 것을 이용하는 것도 가능하며, 예를 들면 일본국 공개 특허 제2004-027177호 공보에 기재된 방법으로부터 입수하는 것이 가능하다. 또한, 규소와 마그네슘의 복산화물이란, 폴스테라이트(Mg2SiO4) 등으로 대표되는 규소, 마그네슘 및 산소를 함유하는 금속산화물, 또는, 산화 마그네슘과 산화 규소의 복합물이다. 한편, 알루미늄과 마그네슘의 복산화물이란, 스피넬(Al2MgO4) 등으로 대표되는 알루미늄, 마그네슘 및 산소를 함유하는 금속산화물, 또는, 산화 마그네슘과 산화 알루미늄의 복합물이다. 상기 피복 산화 마그네슘 분말(e2)은 필요에 따라서 실란계 커플링제, 티타네이트계 커플링제, 알루미네이트계 커플링제로 더욱 표면처리된 것이어도 되고, 실란계 커플링제로서는, 예를 들어 비닐트라이에톡시실란, γ-메타크릴옥시프로필트라이메톡시실란, γ-아미노프로필트라이메톡시실란, γ-글리시독시프로필트라이메톡시실란, γ-머캅토프로필트라이메톡시실란 등을 들 수 있고, 티타네이트계 커플링제로서는, 예를 들면 아이소프로필트라이아이소스테아로일티타네이트 등을 들 수 있고, 알루미네이트계 커플링제로서는, 예를 들면 아세토알콕시알루미늄다이아이소프로필레이트 등을 들 수 있다. 또한, 상기 피복 산화 마그네슘 분말(e2)은 특히 기계적 특성, 열전도성이 우수한 폴리아릴렌설파이드 조성물로 되는 것으로부터, 레이저 회절 산란법에 의해 측정한 평균 입자 직경(D50)이 1 내지 500㎛를 가지는 것이 바람직하고, 특히 3 내지 100㎛를 가지는 것이 바람직하다.
상기 열전도성 충전제(e)로서 선택되는 고순도 마그네사이트 분말(e3)은 탄산 마그네슘을 주성분으로 하는 마그네사이트로서 탄산 마그네슘 함유율이 98 내지 99.999중량%인 고순도 마그네사이트 분말이며, 해당 조건을 충족시키는 것이면 어떠한 제한을 받는 일 없이 이용하는 것이 가능하다. 상기 고순도 마그네사이트 분말(e3)로서는, 합성품과 천연품이 있고, 이들 중 어느 것을 이용해도 되며, (상품명) 합성 마그네사이트 MSHP(코노시마카가쿠코교(神島化學工業)(주)제) 등을 바람직한 예로서 들 수 있다. 또한, 고순도 마그네사이트 분말로서는 특히 열전도성이 우수한 폴리아릴렌설파이드 조성물로 되는 것으로부터, 레이저 회절 산란법에 의해 측정한 평균 입자 직경(D50)이 1㎛ 이상인 것이 바람직하고, 특히 10㎛ 이상인 것이 바람직하다. 상기 고순도 마그네사이트 분말(e3)은 필요에 따라서 실란계 커플링제, 티타네이트계 커플링제, 알루미네이트계 커플링제로 더욱 표면처리된 것이어도 되고, 실란계 커플링제로서는, 예를 들면 비닐트라이에톡시실란, γ-메타크릴옥시프로필트라이메톡시실란, γ-아미노프로필트라이메톡시실란, γ-글리시독시프로필트라이메톡시실란, γ-머캅토프로필트라이메톡시실란 등을 들 수 있고, 티타네이트 계 커플링제로서는, 예를 들면 아이소프로필트라이아이소스테아로일티타네이트 등을 들 수 있고, 알루미네이트계 커플링제로서는, 예를 들어 아세토알콕시알루미늄다이아이소프로필레이트 등을 들 수 있다.
상기 열전도성 충전제(e)로서 선택되는 흑연(e4)은 흑연의 범주에 속하는 것이면 특히 제한을 받는 것은 아니다. 흑연에는 크게 천연 흑연과 인조 흑연이 있고, 천연 흑연에는 토상(土狀) 흑연, 비늘 형상 흑연, 비늘 조각 형상 흑연 등이 있으며, 이들 중 어느 것을 이용해도 된다. 상기 흑연(e4)의 고정 탄소함유량에 대해서는, 하등 제한을 받는 것은 아니고, 특히 열전도성이 우수한 폴리아릴렌설파이드 조성물로 되는 것으로부터, 고정 탄소함유량이 95% 이상인 흑연이 바람직하다. 또한, 상기 흑연(e4)의 입자 직경은 하등 제한을 받는 것이 아니고, 특히 열전도성이 우수한 폴리아릴렌설파이드 조성물로 되는 것으로부터, 1차 입자에서의 평균 입자 직경이 0.5 내지 400㎛인 흑연이 바람직하다.
더욱이, 본 발명의 폴리아릴렌설파이드 조성물은, 본 발명의 목적을 일탈하지 않는 범위에서, 각종 열경화성 수지, 열가소성 수지, 예를 들어 에폭시 수지, 시안산 에스터 수지, 페놀 수지, 폴리이미드, 실리콘 수지, 폴리올레핀, 폴리에스터, 폴리아마이드, 폴리페닐렌옥사이드, 폴리카보네이트, 폴리설폰, 폴리에터이미드, 폴리에터설폰, 폴리에터케톤, 폴리에터에터케톤 등의 1종 이상을 혼합해서 사용할 수 있다.
본 발명의 폴리아릴렌설파이드 조성물의 제조 방법으로서는, 종래 사용되고 있는 가열 용융 혼련 방법을 이용할 수 있다. 예를 들어, 단축 또는 2축 압출기, 니더, 밀, 브라벤더 등에 의한 가열 용융 혼련 방법을 들 수 있고, 특히 혼련 능력이 우수한 2축 압출기에 의한 용융 혼련 방법이 바람직하다. 또한, 이때의 혼련 온도는 특히 한정되는 것이 아니고, 통상 280 내지 400℃ 중에서 임의로 선택할 수 있다. 또, 본 발명의 폴리아릴렌설파이드 조성물은, 사출 성형기, 압출 성형기, 트랜스퍼 성형기, 압축성형기 등을 이용해서 임의의 형상으로 형성할 수 있다.
본 발명의 폴리아릴렌설파이드 조성물은 본 발명의 목적을 일탈하지 않는 범위에서 비섬유 형상의 보강재를 사용할 수 있다. 비섬유 형상의 보강재로서는, 탄산 칼슘, 마이카, 실리카, 탤크(talc), 황산 칼슘, 카올린, 클레이(clay), 규회석, 제올라이트, 유리 비즈(beads), 유리 파우더 등을 들 수 있다. 이들 보강재는 2종 이상을 병용할 수 있고, 필요에 따라 실란계, 티타늄계 커플링제로 표면처리를 해서 사용할 수 있다. 보다 바람직한 비섬유 형상 보강재로서는 탄산 칼슘, 탤크이다.
또, 본 발명의 폴리아릴렌설파이드 조성물은 본 발명의 목적을 일탈하지 않는 범위에서 종래 공지된 윤활제, 열안정제, 산화 방지제, 자외선 흡수제, 결정 핵제, 발포제, 금형부식 방지제, 난연제, 난연조제, 염료, 안료 등의 착색제, 대전 방지제 등의 첨가제를 1종 이상 병용해도 된다.
본 발명의 폴리아릴렌설파이드 조성물은, 발열성이 높은 반도체 소자, 저항 등의 봉지용 수지, 혹은 높은 마찰열이 발생하는 부품에 특히 적합한 외에, 발전기, 전동기, 변압기, 변류기, 전압조정기, 정류기, 인버터(inverter), 계전기, 전력용 접점, 개폐기, 차단기, 나이프 스위치, 타극 로드, 전기 부품 캐비넷, 소켓, 저항기, 릴레이 케이스 등의 전기기기 부품 용도에 특히 적합한 외에, 센서, LED 램프, 커넥터, 소형 스위치, 코일 보빈, 콘덴서, 바리콘 케이스, 광픽업, 발진자, 각종 단자판, 변성기, 플러그, 인쇄 기판, 튜너, 스피커, 마이크, 헤드폰, 소형 모터, 자기 헤드 베이스, 파워 모듈, 반도체, 액정, FDD 캐리지, FDD 섀시, 하드디스크 드라이브 부품(하드디스크 드라이브 허브, 액추에이터, 하드 디스크 기판 등), DVD 부품(광픽업 등), 모터 브러쉬 홀더, 파라볼라 안테나(parabolic antenna), 컴퓨터 관련 부품 등으로 대표되는 전자부품; VTR 부품, 텔레비전 부품, 다리미, 헤어드라이어, 밥솥 부품, 전자레인지 부품, 음향 부품, 오디오 및/또는 레이저 디스크(등록상표) 및/또는 컴팩트 디스크 등의 음성기기 부품, 조명 부품, 냉장고 부품, 에어 컨디셔너 부품, 타이프라이터 부품, 워드 프로세서 부품 등으로 대표되는 가정, 사무전기 제품부품; 오피스 컴퓨터 관련 부품, 전화기 관련 부품, 팩시밀리 관련 부품, 복사기 관련 부품, 세정용 지그, 모터 부품, 라이터, 타이프라이터 등으로 대표되는 기계 관련 부품; 현미경, 쌍안경, 카메라, 시계 등으로 대표되는 광학기기, 정밀기계 관련 부품; 얼터네이터 터미널(alternator terminal), 얼터네이터 커넥터, IC 레귤레이터, 라이트 디어(light deer)용 퍼텐시오미터 베이스, 배기가스 밸브 등의 각종 밸브, 연료 관계 및/또는 배기계 및/또는 흡기계 각종 파이프, 에어 인테이크 노즐 스노켈, 인테이크 매니폴드, 연료 펌프, 엔진 냉각수 조인트, 캬부레이타 메인보디, 카뷰레이터 스페이서, 배기가스 센서, 냉각수 센서, 오일 온도 센서, 브레이크 패드 웨어 센서, 트로틀 포지션 센서(throttle position sensor), 크랭크샤프트 포지션 센서(crankshaft position sensor), 에어플로우미 터, 브레이크 패드 마모 센서, 에어 컨디셔너용 서모스탯(thermostat) 베이스, 난방 온풍 흐름 제어밸브, 라디에이터 모터용 브러시 홀더, 워터 펌프 임펠러, 터빈 베인, 와이퍼 모터 관계 부품, 데스트리뷰터, 스타터 스위치, 스타터 릴레이, 트랜스미션용 와이어 하니스, 윈도 워셔 노즐, 에어컨 패널 스위치 기판, 연료관계 전자기 밸브용 코일, 퓨즈용 커넥터, 크랙션 터미널, 전장부품 절연판, 스텝 모터 로터, 램프 소켓, 램프 리플렉터, 램프 하우징, 브레이크 피스톤, 솔레노이드 보빈, 엔진 오일 필터, 점화 장치 케이스 등의 자동차 및/또는 차량 관련 부품 등의 각종 용도에도 적용할 수 있다.
다음에, 본 발명을 실시예 및 비교예에 의해서 설명하지만, 본 발명은 이들 예로 하등 제한되는 것은 아니다.
실시예 및 비교예에 있어서, 폴리아릴렌설파이드(a), 금속 규소 분말(b), 섬유 형상 충전제(c), 이형제(d), 열전도성 충전제(e) 및 기타 충전제(f)로서 이하의 것을 이용하였다.
<폴리아릴렌설파이드(a)>
폴리(p-페닐렌설파이드)(a-1)(이하, 단순히 "PPS(a-1)"이라 표기함): 용융 점도 110포아즈.
폴리(p-페닐렌설파이드)(a-2)(이하, 단순히 "PPS(a-2)"라고 표기함): 용융 점도 300포아즈.
폴리(p-페닐렌설파이드)(a-3)(이하, 단순히 "PPS(a-3)"이라 표기함): 용융 점도 350포아즈.
<금속 규소 분말(b)>
금속 규소 분말(b-1): 킨세이마테크(주)제, (상품명) 금속 실리콘 #200(98%); 규소 함유율 98.4중량%, 평균 입자 직경 17㎛, 부정형상 분말.
금속 규소 분말(b-2): 킨세이마테크(주)제, (상품명) 금속 실리콘 #600; 규소 함유율 98.5중량%, 평균 입자 직경 6㎛, 부정형상 분말.
금속 규소 분말(b-3): 킨세이마테크(주)제, (상품명) 금속 실리콘 #200(95%); 규소 함유율 95.6중량%, 평균 입자직경 16㎛, 부정형상 분말.
<섬유 형상 충전제(c)>
100W/m?K 이상의 열전도율을 가지는 탄소 섬유(c1-1)(이하, 단순히 "고열전도 탄소 섬유(c1-1)"이라 표기함): 미쓰비시 화학산자(주)제, (상품명) 다이어리드 K6371T; 열전도율 140W/m?K, 단섬유, 섬유 직경 10㎛, 섬유 형상 6㎜.
유리섬유(c2-1): 엔에스지베트로텍스(주)(NSG Vetrotex K.K.)제, (상품명) RESO3-TP91; 단섬유, 섬유 직경 9㎛, 섬유 형상 3㎜.
<이형제(d)>
카르나우바 왁스(d1-1): 닛코 화인프로덕츠사(Nikko Fine Products Co.)제, (상품명) 정제 카르나바 1호 분말.
<열전도성 충전제(e)>
육방정 구조를 가지는 비늘 조각 형상 질화 붕소 분말(e1-1)(이하, 단순히 "비늘 조각형상 질화 붕소 분말(e1-1)"이라 표기함): 덴키카가쿠코교(電氣化學工 業)(주)제, (상품명) 덴카보론나이트라이드 SGP; 평균 입자직경 18.0㎛, 비표면적 2㎡/g, G.I값 0.9.
육방정 구조를 가지는 비늘 조각 형상 질화 붕소 분말(e1-2)(이하, 단순히 "비늘 조각 형상 질화 붕소 분말(e1-2)"이라 표기함): 덴키카가쿠코교(電氣化學工業)(주)제, (상품명) 덴카보론나이트라이드 SP-2; 평균 입자 직경 4.0㎛, 비표면적 34㎡/g, G.I값 7.5.
폴스테라이트(forsterite)에 의해 피복된 피복 산화 마그네슘 분말(e2-1)(이하, 단순히 "피복 산화 마그네슘 분말(e2-1)"이라 표기함): 타테호카가쿠코교(주)제, (상품명) 쿨필러 CF2-100; 폴스테라이트에 의한 표면피복, 평균 입자 직경 20㎛.
고순도 마그네사이트 분말(e3-1): 코노시마카가쿠코교(주)제, (상품명) 합성 마그네사이트 MSHP; 탄산 마그네슘 함유율 99.99중량%, 평균 입자직경 12㎛.
고순도 마그네사이트 분말(e3-2): 코노시마카가쿠코교(주)제, (상품명) 합성 마그네사이트 MSL; 탄산 마그네슘 함유율 99.7중량%, 평균 입자 직경 8㎛.
흑연(e4-1): 쇼와덴코(昭和電工)(주)제, (상품명) UFG-30; 인조흑연, 고정 탄소함유량 99.4%.
<기타 충전제(f)>
복산화물로 피복되어 있지 않은 산화 마그네슘 분말(f-1)(이하, 단순히 "산화 마그네슘 분말(f-1)"이라 표기함): 쿄와카가쿠코교(協和化學工業)(주)제, (상품명) 파이로키스마 3320; 평균 입자직경 17㎛.
마그네사이트 분말(f-2): 코노시마카가쿠코교(주)제, (상품명) 중질 탄산 마그네슘; 탄산 마그네슘 함유율 86.8중량%, 평균 입자직경 11㎛.
실시예 및 비교예에서 이용한 평가 및/또는 측정 방법을 이하에 나타낸다.
~굴곡 강도의 측정~
사출 성형에 의해 길이 127㎜, 폭 12.7㎜, 두께 3.2㎜의 시험편을 제작하고, 해당 시험편을 이용해서, ASTM D-790 방법-1(3점 왜곡법)에 준하여, 왜곡 강도를 측정하였다. 측정 장치(시마즈세이사쿠쇼(島津製作所)제, (상품명) AG-5000B)를 이용해서, 지점간 거리 50㎜, 측정 속도 1.5㎜/분의 시험 조건으로 행하였다.
~열전도율의 측정~
열전도율 측정 장치(알박사(ULVAC, Inc.)제, (상품명) TC7000; 루비 레이저)를 이용해서, 23℃의 조건하에서 레이저 플래시법으로 측정하였다. 두께 방향의 열전도율은 1차원법에 의해 열용량 Cp와 두께 방향의 열확산율 α를 구하고, 또 평면 방향의 열전도율은 2차원법에 의해 평면 방향의 열확산율 α'를 구하고, 다음 식으로부터 열확산율을 산출하였다:
두께 방향의 열전도율 = ρ×Cp×α
평면 방향의 열전도율 = ρ×Cp×α'.
여기서, 밀도 ρ는 ASTM D-792A법(수중 치환법)에 준해 측정하였다. 또한, 측정에 제공하는 시험편은, 하기 선팽창 계수에 이용하는 평판으로부터 절삭가공하였다. 더욱이, 열전도율의 이방성을 평가하기 위해서, 열전도율의 (두께 방향)/(평면 방향)비율을 산출하였다. 이 값이 100%에 가까울수록 이방성은 작고, 역으로 0%에 가까운 또는 100%를 크게 넘을 경우는, 이방성이 크다라고 판단하였다.
~
선팽창계수의
측정~
사출 성형에 의해 길이 70㎜, 폭 70㎜, 두께 2㎜의 평판을 제작하고, 해당 평판으로부터 수지의 유동 방향(MD) 및 수지의 유동 방향에 직각인 방향(TD)으로, 각각 폭 5㎜, 길이 15㎜의 스트립형상 판을 잘라내고, 이것을 선팽창계수측정의 시험편으로 하였다. 다음에, 상기 시험편을 측정 장치(알박사제, (상품명) DL7000)에 장착하고, 30 내지 200℃의 범위에서 2℃/분의 승온조건 하, 선팽창계수를 측정하였다. 더욱이, 선팽창계수의 이방성을 평가하기 위해서, 선팽창계수의 (MD)/(TD)비율을 산출하고, 이 값이 100%에 가까울수록 이방성은 작고, 반대로 0%에 가까운 또는 100%을 크게 넘을 경우는, 이방성이 크다라고 판단하였다.
~용융 흐름 속도(MFR)의 측정~
고화식 플로우 테스터를 이용하여, 온도 315℃, 하중 5㎏, 다이 내경 2.0㎜의 조건하, 10분간에서 유출하는 조성물의 무게(g 단위)를 측정하고, 용융 흐름 속도(이하, "MFR"이라 표기함)로 하였다.
[
합성예
1] (
PPS
(a-1),
PPS
(a-2)의 합성)
교반기를 장비한 15ℓ오토클레이브(autoclave)에 Na2S?2.8H2O 1866g 및 N-메틸-2-피로리돈(이하, "NMP"라 표기함) 5ℓ를 주입하고, 질소기류하 교반하면서 서서히 205℃까지 승온하고, 407g의 물을 유출시켰다. 이 계를 140℃까지 냉각한 후, p-다이클로로벤젠 2280g과 NMP 1500g을 첨가하고, 질소기류 하에 계를 봉입하였다. 이 계를 225℃로 승온하고, 225℃에서 2시간 중합을 행하였다. 중합 종료 후, 실온까지 냉각하고, 폴리머를 원심분리기에 의해 단리하였다. 온수로 폴리머를 반복해서 세정하고, 100℃에서 1주야 건조하여, 폴리(p-페닐렌설파이드)를 얻었다.
얻어진 폴리(p-페닐렌설파이드)(PPS(a-1))의 용융 점도는 110포아즈였다.
더욱 PPS(a-1)을 공기 분위기하 235℃에서 가열 경화 처리를 행하였다. 얻어진 폴리(p-페닐렌설파이드)(PPS(a-2))의 용융 점도는 300포아즈였다.
[
합성예
2] (
PPS
(a-3)의 합성)
교반기를 장비하는 15ℓ 티타늄제 오토클레이브에 NMP 3232g, 47% 황화 수소 나트륨 수용액 1682g 및 48% 수산화 나트륨 수용액 1142g을 주입하고, 질소기류하 교반하면서 서서히 200℃까지 승온하고, 1360g의 물을 유출시켰다. 이 계를 170℃까지 냉각하고, p-다이클로로벤젠 2118g과 NMP 1783g을 첨가하고, 질소기류 하에 계를 봉입하였다. 이 계를 225℃로 승온하고, 225℃에서 1시간 중합하고, 계속해서 250℃까지 승온하고, 250℃에서 2시간 중합하였다. 더욱, 250℃에서 물 451g을 압입하고, 재차 255℃까지 승온하고, 255℃에서 2시간 중합을 행하였다. 중합 종료 후, 실온까지 냉각하고, 중합 슬러리를 고-액 분리하였다. 폴리머를 NMP, 아세톤 및 물로 순차 세정하고, 100℃에서 1주야 건조하여, 폴리(p-페닐렌설파이드)를 얻었다.
얻어진 폴리(p-페닐렌설파이드)(PPS(a-3))는 직쇄형상의 것이고, 그 용융 점 도는 350포아즈였다.
<
실시예
1>
PPS(a-2) 46.2중량% 및 금속 규소 분말(b-1) 53.8중량%의 비율로 배합하고, 310℃로 가열한 2축 압출기(도시바키카이(東芝機械)제, (상품명) TEM-35-102B)의 호퍼에, 한편, 고열전도 탄소 섬유(c1-1)를 2축 압출기 사이드 피더의 호퍼에 각각 투입하고, 스크류 회전수 200rpm에서 용융혼련하고, 다이로부터 유출하는 용융 조성물을 냉각 후 재단하고, 펠릿형상의 폴리아릴렌설파이드 조성물을 제작하였다. 그때의 폴리아릴렌설파이드 조성물의 구성 비율은 PPS(a-2)/금속 규소 분말(b-1)/고열전도 탄소 섬유(c1-1)=30/35/35(중량%)였다.
상기 폴리아릴렌설파이드 조성물을 310℃로 가열한 사출 성형기(스미토모중기계공업(住友重機械工業)제, (상품명) SE75S)의 호퍼에 투입하고, 왜곡 강도를 측정하기 위한 시험편 및 열전도율, 선팽창계수를 측정하기 위한 평판을 각각 형성하였다.
상기 시험편 및 상기 평판으로부터 왜곡 강도, 열전도율, 선팽창계수를 측정하였다. 또한, 폴리아릴렌설파이드 조성물을 고화식 플로우테스터에 주입하여 MFR를 측정하였다. 이들 결과를 표 1에 나타낸다.
얻어진 폴리아릴렌설파이드 조성물은 왜곡 강도는 충분히 크고, 열전도율도 높고, 또 그 이방성은 작았다. 또한, 선팽창계수는 작고, 또 그 이방성도 작았다. 더욱이, MFR도 실용상 충분한 값을 나타내었다.
<실시예 2 내지 15>
PPS(a-1, 2, 3), 금속 규소 분말(b-1, 2, 3), 고열전도 탄소 섬유(c1-1), 유리섬유(c2-1), 카르나우바 왁스(d1-1), 비늘 조각 형상 질화 붕소 분말(e1-1, 2), 피복 산화 마그네슘 분말(e2-1), 고순도 마그네사이트 분말(e3-1, 2), 흑연(e4-1)을 이용하여 실시예 1과 마찬가지 방법에 의해 표 1 및 표 2에 나타낸 구성 비율의 폴리아릴렌설파이드 조성물, 평가용 시험편을 작성하고, 평가하였다. 그 평가 결과를 표 1 및 표 2에 나타낸다.
얻어진 모든 폴리아릴렌설파이드 조성물은, 열전도율이 높고, 선팽창계수는 작았다. 또한, 열전도성 충전제(e)를 배합하는 실시예 8 내지 15에 의해 얻어진 조성물은, 열전도율의 (두께 방향)/(평면 방향)비율, 선팽창계수의 (MD)/(TD)비율이 함께 90%를 초과하고, 열전도율, 선팽창률의 이방성이 모두 작아 우수하였다.
[비교예 1 내지 10]
PPS(a-1, 2), 금속 규소 분말(b-1), 고열전도 탄소 섬유(c1-1), 유리 섬유(c2-1), 카르나우바 왁스(d1-1), 비늘 조각 형상 질화 붕소 분말(e1-1), 피복 산화 마그네슘 분말(e2-1), 흑연(e4-1), 산화 마그네슘 분말(f-1), 마그네사이트 분말(f-2)을 이용하여 실시예 1과 마찬가지 방법에 의해 표 3에 나타낸 구성 비율의 폴리아릴렌설파이드 조성물, 평가용 시험편을 작성하여, 평가하였다. 그 평가 결과를 표 3에 나타낸다.
비교예 1에 의해 얻어진 섬유 형상 충전제(c)를 배합하지 않은 조성물, 비교예 2에 의해 얻어진 금속 규소 분말(b)을 배합하지 않은 조성물, 비교예 3에 의해 얻어진 열전도성 충전제(e)를 배합하지만 금속 규소 분말(b), 섬유 형상 충전제(c)를 어느 것도 배합하지 않은 조성물, 비교예 4 및 5에 의해 얻어진 기타 충전제(f)를 배합하지만 섬유 형상 충전제(c)를 배합하지 않은 조성물, 비교예 6 및 7에 의해 얻어진 기타 충전제(f)를 배합하지만 금속 규소 분말(b)을 배합하지 않은 조성물, 비교예 8 및 9에 의해 얻어진 열전도성 충전제(e)를 배합하지만 금속 규소 분말(b)을 배합하지 않은 조성물, 게다가 비교예 10에 의해 얻어진 열전도성 충전제(e)를 배합하지만 섬유 형상 충전제(c)를 배합하지 않은 조성물의 각각은 어느 것도 열전도율이 낮고, 또한, 열전도율, 선팽창계수의 이방성이 모두 컸다. 또한, 섬유 형상 충전제(c)를 배합하지 않은 계에 대해서는 굴곡 강도도 낮은 것이었다.
본 발명을 상세하게 또 특정 실시태양을 참조해서 설명했지만, 본 발명의 정신과 범위를 일탈하는 일 없이 각종 변경이나 수정을 가하는 것이 가능한 것은 당업자에 있어서 명확하다.
본 출원은 2005년 11월 4일 출원한 일본국 특허출원(특원2005-320716) 및 2006년 4월 6일 출원한 일본국 특허출원(특원2006-105219)에 근거하는 것이며, 그 내용은 여기에 참조로서 채용한다.
본 발명은 열전도성, 치수안정성, 내열성, 저가스성이 우수한 폴리아릴렌설파이드 조성물을 제공하는 것이며, 해당 폴리아릴렌설파이드 조성물은 특히 전기 및/또는 전자부품 또는 자동차 전장부품 등의 전기부품 용도에 유용한 것이다. 따라서, 본 발명의 공업적 가치는 현저하다.
Claims (7)
- 폴리아릴렌설파이드(a), 금속 규소 분말(b) 및 섬유 형상 충전제(c)로 이루어진 것을 특징으로 하는 폴리아릴렌설파이드 조성물.
- 제1항에 있어서, 폴리아릴렌설파이드(a) 15 내지 50중량%, 금속 규소 분말(b) 15 내지 60중량% 및 섬유 형상 충전제(c) 5 내지 60중량%로 이루어진 것을 특징으로 하는 폴리아릴렌설파이드 조성물.
- 제1항에 있어서, 섬유 형상 충전제(c)가 100W/m?K 이상의 열전도율을 가지는 탄소 섬유(c1)인 것을 특징으로 하는 폴리아릴렌설파이드 조성물.
- 제1항에 있어서, 이형제(d)를 추가로 배합해서 이루어진 것을 특징으로 하는 폴리아릴렌설파이드 조성물.
- 제4항에 있어서, 이형제(d)는 카르나우바 왁스(d1)인 것을 특징으로 하는 폴리아릴렌설파이드 조성물.
- 제1항에 있어서, 육방정 구조를 가지는 비늘 조각 형상 질화 붕소 분말(e1), 규소와 마그네슘의 복산화물 또는 알루미늄과 마그네슘의 복산화물로 피복된 피복 산화 마그네슘 분말(e2), 탄산 마그네슘 함유율이 98 내지 99.999중량%인 고순도 마그네사이트 분말(e3) 및 흑연(e4)으로 이루어진 군으로부터 선택되는 적어도 1종 이상의 열전도성 충전제(e)를 추가로 배합해서 이루어진 것을 특징으로 하는 폴리아릴렌설파이드 조성물.
- 제1항에 있어서, 폴리아릴렌설파이드(a), 금속 규소 분말(b), 100W/m?K 이상의 열전도율을 가지는 탄소 섬유(c1), 카르나우바 왁스(d1) 및 육방정 구조를 가지는 비늘 조각형상 질화 붕소 분말(e1), 규소와 마그네슘의 복산화물 또는 알루미늄과 마그네슘의 복산화물로 피복된 피복 산화 마그네슘 분말(e2), 탄산 마그네슘 함유율이 98 내지 99.999중량%인 고순도 마그네사이트 분말(e3) 및 흑연(e4)으로 이루어진 군이 선택되는 적어도 1종 이상의 열전도성 충전제(e)로 이루어진 것을 특징으로 하는 폴리아릴렌설파이드 조성물.
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