JP2001172398A - 熱伝導性成形体およびその製造方法 - Google Patents
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Abstract
造できる方法 【解決手段】窒化ホウ素粉末を含む高分子組成物に磁場
を印加させて組成物中の窒化ホウ素粉末を一定方向に配
向させて固化させるようにした
Description
熱伝導性成形体およびその製造方法に関する。
量化にともなう半導体パッケージの高密度実装化やLS
Iの高集積化、高速化などによって、電子機器から発生
する熱対策が非常に重要な課題になっている。通常、発
熱する素子の熱を拡散させるには、熱伝導性が良い金属
やセラミックス製のプリント配線基板を使用する方法、
基板内に熱を放散させるサーマルビアホールを形成する
方法、半導体パッケージ材料として熱伝導性が良い金属
やセラミックスあるいは樹脂を使用する方法、発熱源と
放熱器の間や熱源と金属製伝熱板の間に接触熱抵抗を下
げる目的で熱伝導率の大きなグリスや柔軟性のある熱伝
導性ゴムシートを介在させる方法、冷却ファンやヒート
パイプ、熱拡散板を使用する方法などが実施されてい
る。
性成形体には、成形体中に熱伝導率が大きい酸化アルミ
ニウム、窒化ホウ素、窒化アルミニウム、酸化マグネシ
ウム、酸化亜鉛、炭化ケイ素、石英、水酸化アルミニウ
ムなどの金属酸化物、金属窒化物、金属炭化物、金属水
酸化物などの電気絶縁性充填剤を充填したものが実用化
されている。
状の厚さ方向の熱伝導率の方が面方向の熱伝導率よりも
小さいために、窒化ホウ素粉末を高分子に単純に分散し
たシート状の成形体の場合は、鱗片状の面方向がシート
の厚さ方向に平行に充填されて十分な熱伝導性を発揮で
きなかった。そこで、シート状成形体の厚み方向に鱗片
状窒化ホウ素粉末を立てるように配向させる様々な方法
が提案されている。
公報の熱伝導性絶縁シートは、オルガノポリシロキサン
と窒化ホウ素粉末からなり、シートの厚み方向のX線回
折特性を特定した熱伝導性絶縁シートであり、特定の窒
化ホウ素粉末を使用する方法、窒化ホウ素粉末を含む組
成物を超音波振盪させながら塗布する製造方法によって
達成される。
ウ素粉末をシートの厚み方向に直立状態で配向させる放
熱シートであり、押出シートをスライスする方法、ある
いは圧縮配向させる方法によって製造される。
型法で鱗片状粒子をシートの厚み方向に垂直に充填させ
る製造方法、特開平11−77795号公報、特開平1
1−156914号公報は、特定構造の金型を用いる押
出成型法でシートの厚み方向に窒化ホウ素粉末を垂直に
充填させるゴムシートの連続的製造方法である。
62−154410号公報で例示される製造方法では超
音波振盪機などの特殊な設備や処理工程が必要になった
り、特定の窒化ホウ素粉末を用いるなどの問題があっ
た。
開平8−244094号公報、特開平11−77795
号公報、特開平11−156914号公報は、いずれも
鱗片状の窒化ホウ素粉末などを使用し、複雑な構造の金
型や押出成型設備が必要になるとともに処理操作も煩雑
であり、必ずしも簡便な製造方法ではなかった。
83号公報では、熱伝導率が20W/m・K以上の反磁
性充填材を高分子中に一定方向に配向させているけれど
も、反磁性充填材として窒化ホウ素粉末は対象として考
えられていなかった。
ために鋭意検討した結果、窒化ホウ素粉末が高分子中に
一定方向に磁場配向してなることを特徴とする熱伝導性
成形体が熱伝導性にすぐれること、および、窒化ホウ素
粉末が磁場中で磁力線に沿って配向する性質を応用して
熱伝導性にすぐれる熱伝導性成形体を容易に製造できる
方法を見出し本発明に到達した。
分子中に一定方向に磁場配向してなることを特徴とする
熱伝導性成形体、さらに、窒化ホウ素粉末を含む高分子
組成物に磁場を印加させて組成物中の窒化ホウ素粉末を
一定方向に配向させて固化させることを特徴とする熱伝
導性成形体の製造方法、ならびに、窒化ホウ素粉末およ
び溶剤を含む液状高分子組成物に磁場を印加させ、組成
物中の窒化ホウ素粉末を一定方向に配向させ、溶剤を除
去させてから固化させることを特徴とする熱伝導性成形
体の製造方法である。
は、結晶系の種類、粉末粒子の形状や大きさ、粉末粒子
の凝集度合い、およびこれらの分布などについて特定す
るものではない。結晶系としては、六方晶系、立方晶
系、その他のいずれの構造の窒化ホウ素粉末でも使用で
きる。なかでも、六方晶系構造あるいは立方晶系構造の
高結晶化した窒化ホウ素粉末が熱伝導率が大きいので好
ましい。
片状、偏平状に限定することなく、顆粒状、塊状、球
状、繊維状、ウィスカー状、あるいはこれらの粉砕品な
ど様々な粒子形状の窒化ホウ素粉末を使用できる。窒化
ホウ素粉末の粒子径についても特定するものではないけ
れども、個々の平均一次粒子径は0.01〜100μm
の範囲、さらに好ましくは1〜50μmの範囲のものが
使用できる。0.01μmよりも細かいと多量に充填す
ることが困難になり、100μmよりも大きい窒化ホウ
素粉末は製造しにくく価格的にも不利になる。なお、鱗
片状の窒化ホウ素粉末の場合には、最大径として1〜1
60μmの範囲が高分子に配合して磁場配向させやすい
ので実用的である。さらに、一次粒子が凝集した構造の
窒化ホウ素粉末を用いることができる。
性を利用する従来の機械的に配向させる製造方法とは根
本的に異なり、窒化ホウ素粉末固有の磁気異方性を利用
して熱伝導性が大きくなるように磁場配向させることが
できるので、窒化ホウ素粉末の形状の影響は少ない。
は、高分子100重量部に対して20〜400重量部が
好ましい。20重量部よりも少ないと熱伝導性の向上効
果が小さく、400重量部を越えて含有させると組成物
の粘度が増大して流動性が損なわれて成形加工が困難に
なり、かつ気泡の混入が避けられないので不適である。
さらに好ましい窒化ホウ素粉末の添加量は30〜300
重量部、さらに好ましくは40〜250重量部である。
なお、異なる粉末粒子径の窒化ホウ素粉末を併用した
り、表面処理することによって高濃度化することも可能
である。
るものではない。目的とする熱伝導性成形体の形状、硬
さ、機械的性質、熱的性質、電気的性質、耐久性、信頼
性などの要求性能に応じて熱可塑性樹脂、熱可塑性エラ
ストマー、硬化性樹脂、架橋ゴムなどを選択できる。窒
化ホウ素粉末を高濃度で充填する場合に使用する高分子
としては、液状物あるいは溶融状態での粘度が低い高分
子あるいは高分子前駆体が好ましい。また、高分子ある
いは高分子前駆体を溶剤で溶解して低粘度化することに
よって、窒化ホウ素粉末の濃度を大きくしたり、磁場雰
囲気での窒化ホウ素粉末の磁場配向を促進させることが
好ましい。
塑性エラストマーとしては、ポリエチレン、ポリプロピ
レン、エチレンプロピレン共重合体などのエチレンαオ
レフィン共重合体、ポリメチルペンテン、ポリ塩化ビニ
ル、ポリ塩化ビニリデン、ポリ酢酸ビニル、エチレン酢
酸ビニル共重合体、ポリビニルアルコール、ポリビニル
アセタール、ポリフッ化ビニリデンやポリテトラフルオ
ロエチレン等のフッ素樹脂、ポリエチレンテレフタレー
ト、ポリブチレンテレフタレート、ポリエチレンナフタ
レート、ポリスチレン、ポリアクリロニトリル、スチレ
ンアクリロニトリル共重合体、ABS樹脂、ポリフェニ
レンエーテルおよび変性PPE樹脂、脂肪族および芳香
族ポリアミド類、ポリイミド、ポリアミドイミド、ポリ
メタクリル酸およびそのメチルエステルなどのポリメタ
クリル酸エステル類、ポリアクリル酸類、ポリカーボネ
ート、ポリフェニレンスルフィド、ポリサルホン、ポリ
エーテルサルホン、ポリエーテルニトリル、ポリエーテ
ルケトン、ポリケトン、液晶ポリマー、シリコーン樹
脂、アイオノマー等の熱可塑性樹脂、スチレンブタジエ
ンまたはスチレンイソプレンブロック共重合体とその水
添ポリマーおよびスチレン系熱可塑性エラストマー、オ
レフィン系熱可塑性エラストマー、塩化ビニル系熱可塑
性エラストマー、ポリエステル系熱可塑性エラストマ
ー、ポリウレタン系熱可塑性エラストマー、ポリアミド
系熱可塑性エラストマー等の熱可塑性エラストマー等が
挙げられる。
シ、ポリイミド、ビスマレイミド、ベンゾシクロブテ
ン、フェノール、不飽和ポリエステル、ジアリルフタレ
ート、シリコーン、ポリウレタン、ポリイミドシリコー
ン、熱硬化型ポリフェニレンエーテル樹脂および変性P
PE樹脂、天然ゴム、ブタジエンゴム、イソプレンゴ
ム、スチレンブタジエン共重合ゴム、ニトリルゴム、水
添ニトリルゴム、クロロプレンゴム、エチレンプロピレ
ンゴム、塩素化ポリエチレン、クロロスルホン化ポリエ
チレン、ブチルゴムおよびハロゲン化ブチルゴム、フッ
素ゴム、ウレタンゴム、シリコーンゴム等の架橋ゴム等
が挙げられる。
子のなかでもシリコーンゴム、エポキシ、ポリウレタ
ン、不飽和ポリエステル、ポリイミド、ビスマレイミ
ド、ベンゾシクロブテン、フッ素樹脂、ポリフェニレン
エーテル樹脂より選ばれる少なくとも1種、さらに好ま
しくは、シリコーンゴム、エポキシ、ポリイミド、ポリ
ウレタンより選ばれる少なくとも1種の高分子を用いる
ことが耐熱性や電気的信頼性の観点から好ましい。さら
に、これらの高分子は窒化ホウ素粉末を混合する際には
低粘度の液体または加熱溶融時には低粘度化することが
可能で、かつ磁場を印加したときに窒化ホウ素粉末が配
向しやすい。
領域での特性を要求される配線基板用途などには、フッ
素樹脂や熱硬化型ポリフェニレンエーテル樹脂や変性P
PE樹脂、ポリオレフィン系樹脂が好ましい。さらに、
これらの高分子から選択される複数の高分子からなるポ
リマーアロイを使用しても差し支えない。また、硬化性
樹脂あるいは架橋ゴムの架橋方法については、熱硬化に
限定せず、光硬化、湿気硬化などの公知の架橋方法によ
る高分子を使用することができる。
伝導性充填剤として熱伝導率が大きい酸化アルミニウ
ム、窒化アルミニウム、酸化亜鉛、炭化ケイ素、水酸化
アルミニウムなどの金属酸化物、金属窒化物、金属炭化
物、金属水酸化物などの金属や合金、炭素、グラファイ
ト、ダイヤモンドからなる球状、粉状、繊維状、針状、
鱗片状、ウィスカー状などの少量の充填剤を併用しても
差し支えない。
中に一定方向に磁場配向してなることを特徴とする熱伝
導性成形体を製造する方法は、窒化ホウ素粉末を含む高
分子組成物に磁場を印加させて組成物中の窒化ホウ素粉
末を一定方向に配向させて固化させることを特徴とす
る。さらに、窒化ホウ素粉末および溶剤を含む高分子組
成物に磁場を印加させ、組成物中の窒化ホウ素粉末を一
定方向に配向させ、溶剤を除去させてから固化させるこ
とを特徴とする。
し、高分子組成物に外部から磁場を印加し、組成物中の
窒化ホウ素粉末を磁力線に沿って一定方向に配向させ、
窒化ホウ素粉末の磁場配向方向の高熱伝導性を生かし、
一定方向の熱伝導率を著しく向上させた熱伝導性成形体
を得ることができる。たとえば、シート状の熱伝導性成
形体の厚み方向に窒化ホウ素粉末を揃えて配向させるに
は、厚み方向に永久磁石や電磁石のN極とS極を対向さ
せ磁力線の向きが所望の窒化ホウ素粉末の配向方向に対
応するように設置する(図5)。一方、シート状の熱伝
導性成形体の面内の縦方向と横方向あるいは縦横の水平
方向に一定方向の熱伝導性を向上させる場合には、厚み
方向に対して垂直の方向に磁石のN極とS極を対向させ
れば窒化ホウ素粉末を面内の方向に揃えて配向させるこ
とができる(図6)。あるいは、磁石のN極とN極、ま
たはS極とS極を厚み方向に対向させても窒化ホウ素粉
末を面内方向に揃えることができる。また、磁力線は必
ずしも直線状でなくても良く、曲線状や矩形、あるいは
2方向以上であってもかまわない。シート状成形体の場
合は、磁力線をシートの厚みに対して斜め方向に配置さ
せ、窒化ホウ素粉末を斜め方向に磁場配向させることも
可能である。
は、従来提案されている押出成型やプレス成型などの流
動場やせん断場を利用する窒化ホウ素粉末の機械的な配
向方法とは本質的に異なる方法である。すなわち、磁力
線方向に応じた任意の一定方向に窒化ホウ素粉末を配向
させて高い熱伝導性を発現させることが可能である。ま
た、磁石については必ずしも両側に対向させる必要はな
く、片側のみに配置した磁石によっても原料組成物中の
窒化ホウ素粉末を磁場配向させることが可能である。
ては永久磁石でも電磁石でもコイルでも差し支えないけ
れども、磁束密度としては0.05テスラ〜30テスラ
の範囲が実用的な窒化ホウ素粉末の配向が達成できる。
また、本発明は窒化ホウ素粉末の非常に弱い異方性磁化
率を利用するので、より強い磁場雰囲気で窒化ホウ素粉
末を十分に配向させてから、熱硬化反応や冷却させるこ
とによってマトリックスの高分子を固化させる必要があ
る。配向しやすい好ましい磁束密度は0.5テスラ以
上、さらに好ましくは1テスラ以上である。
性を向上させるために、窒化ホウ素粉末の表面をあらか
じめ脱脂や洗浄処理したり、シラン系やチタン系、アル
ミニウム系などの通常のカップリング剤で表面処理する
ことによって、さらに多量の窒化ホウ素粉末を容易に分
散混合しやすくなり、得られる成形品の一層の高熱伝導
率化が達成できる。
が要求される放熱板、放熱ゴムシート、半導体パッケー
ジ用部品、ヒートシンク、ヒートスプレッダー、筐体、
ベルト、ロール、チューブ、テープ基材、キャップ、異
型成形品などに応用することができる。なお、窒化ホウ
素粉末は電気絶縁性にもすぐれるので、本発明の熱伝導
性成形体は配線基板に応用するこもできる。
と伝熱部材である放熱器4、プリント配線基板1、ヒー
トシンク5、筐体7などの間に、本発明で得られる熱伝
導性成形体3を介在させた例である。
く説明する。なお、下記の実施例、比較例の熱伝導性
は、トランジスター(株式会社東芝製 TO−220)
を使用して熱抵抗値を測定することによって評価した。
リコーン株式会社製 TSE3070)100重量部
に、六方晶系の鱗片状窒化ホウ素粉末(電気化学工業株
式会社製 SGP 平均粒径19μm)80重量部、溶
剤としてヘキサン100重量部を混合した組成物を調製
した。厚み15mm、縦20mm、横20mmの板状の
金型内に組成物を充填し図5(1)、図5(2)、図5
(3)に示すように厚み方向に磁束密度2テスラのN極
とS極が対向する磁場雰囲気で窒化ホウ素粉末を十分に
配向させた後に、加熱乾燥させて溶剤のヘキサンを除去
させてから、加熱硬化し、厚さ1.5mmのゴムシート
状の熱伝導性成形体を得た。得られた熱伝導性成形体の
熱抵抗値は0.26℃/Wであった。
リコーン株式会社製 TSE3070)100重量部
に、六方晶系の鱗片状窒化ホウ素粉末(電気化学工業株
式会社製 SGP 平均粒径19μm)80重量部を混
合して組成物を調製した。厚み1.5mm、縦20m
m、横20mmの板状の金型内に組成物を充填し加熱硬
化させ、ゴムシート状の熱伝導性成形体を得た。得られ
た熱伝導性成形体の熱抵抗値は0.38℃/Wであっ
た。
製 TB2280C)100重量部に、六方晶系の顆粒
状窒化ホウ素粉末(昭和電工株式会社製 UHP−EX
平均粒径35μm)180重量部を混合して組成物を
調製した。組成物を厚み1.5mm、縦20mm、横2
0mmの板状の金型内に充填し図5(1)、図5
(2)、図5(3)に示すように厚み方向に磁束密度6
テスラのN極とS極が対向する磁場雰囲気で窒化ホウ素
粉末を十分に配向させた後に加熱硬化させ、硬質板状の
熱伝導性成形体を得た。得られた熱伝導性成形体の熱抵
抗値は、0.21℃/Wであった。
製 TB2280C)100重量部に、六方晶系の顆粒
状窒化ホウ素粉末(昭和電工株式会社製 UHP−EX
平均粒径35μm)180重量部を混合して組成物を
調製した。組成物を厚み1.5mm、縦20mm、横2
0mmの板状の金型内に充填し加熱硬化させ、硬質板状
の熱伝導性成形体を得た。得られた熱伝導性成形体の熱
抵抗値は、0.32℃/Wであった。
イミドワニス(宇部興産株式会社製ユピファインST
固形分濃度18.5%)の固形分100重量部に対し
て、六方晶系の鱗片状窒化ホウ素粉末(昭和電工株式会
社製 UHP−S1 平均粒径1〜2μm)60重量部
を混合して組成物を調製した。組成物を縦20mm、横
20mm、深さ40mmの箱状の金型内に充填し図5
(1)、図5(2)、図5(3)に示すように厚み方向
に磁束密度6テスラのN極とS極が対向する磁場雰囲気
で窒化ホウ素粉末を十分に配向させた後に、溶剤のNメ
チルピロリドンを除去させ、加熱硬化後、厚さ120μ
mのフィルム状の熱伝導性成形体を得た。得られた熱伝
導性成形体の熱抵抗値は、0.18℃/Wであった。
イミドワニス(宇部興産株式会社製ユピファインST
固形分濃度18.5%)固形分100重量部に、六方晶
系の鱗片状窒化ホウ素粉末(昭和電工株式会社製 UH
P−S1 平均粒径1〜2μm)60重量部を混合して
組成物を調製した。組成物を縦20mm、横20mm、
深さ40mmの箱状の金型内に充填し、溶剤のNメチル
ピロリドンを除去させ、加熱硬化後、厚さ120μmの
フィルム状の熱伝導性成形体を得た。得られた熱伝導性
成形体の熱抵抗値は、0.27℃/Wであった。
素粉末、比較例2は顆粒状の窒化ホウ素粉末を高分子中
に充填した従来の成形体であり熱抵抗値が大きい。本発
明の実施例1、実施例2、実施例3の熱伝導性成形体
は、対応する比較例と同量の鱗片状の窒化ホウ素粉末あ
るいは顆粒状の窒化ホウ素粉末を含む高分子組成物に磁
場を印加させて組成物中の窒化ホウ素粉末を磁場配向さ
せて加熱硬化などで固化させた熱伝導性成形体であり、
比較例よりも熱抵抗値が小さく熱伝導性がすぐれてい
る。
顆粒状の窒化ホウ素粉末を含む高分子組成物に磁場を印
加させて組成物中の窒化ホウ素粉末を一定方向に磁場配
向させて固化させ、熱伝導性がすぐれる熱伝導性成形体
を容易に製造することができる。本発明の熱伝導性成形
体を使用して、発熱量が大きいCPU(中央演算素子)
などの半導体、電源、光源、プラズマディスプレイ、プ
リント配線基板などの高い熱伝導性を要求される様々な
放熱部品を提供することができる。
グリッドアレイ型半導体パッケージ2と放熱器4の間隙
に配置)
サイズ型半導体パッケージ2とプリント配線基板1の間
隙に配置)
リッドアレイ型半導体パッケージ2とヒートシンク5の
間隙に配置)
形体を使用した例(発熱する複数の半導体素子6と筐体
7の間隙に配置)
図
示す図
Claims (5)
- 【請求項1】窒化ホウ素粉末が、高分子中に一定方向に
磁場配向してなることを特徴とする熱伝導性成形体 - 【請求項2】高分子が、シリコーンゴム、エポキシ、ポ
リイミド、ポリウレタンより選ばれる少なくとも1種で
ある請求項1に記載の熱伝導性成形体 - 【請求項3】窒化ホウ素粉末の含有量が高分子100重
量部に対して20〜400重量部である請求項1あるい
は2に記載の熱伝導性成形体 - 【請求項4】窒化ホウ素粉末を含む高分子組成物に磁場
を印加させて組成物中の窒化ホウ素粉末を一定方向に配
向させて固化させることを特徴とする熱伝導性成形体の
製造方法 - 【請求項5】窒化ホウ素粉末および溶剤を含む液状高分
子組成物に磁場を印加させ、組成物中の窒化ホウ素粉末
を一定方向に配向させ、溶剤を除去させてから固化させ
ることを特徴とする熱伝導性成形体の製造方法
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