CN111484627A - 一种功能化氮化硼原位改性环氧树脂绝缘材料及其制法 - Google Patents

一种功能化氮化硼原位改性环氧树脂绝缘材料及其制法 Download PDF

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Abstract

本发明涉及环氧树脂技术领域，且公开了一种功能化氮化硼原位改性环氧树脂绝缘材料，包括纳米氮化硼接枝聚氨酯预聚体、环氧树脂、哌嗪、固化剂等配方原料。该一种功能化氮化硼原位改性环氧树脂绝缘材料，以功能化纳米氮化硼的异氰酸酯基团作为反应交联位点，得到纳米氮化硼接枝聚氨酯预聚体，将纳米氮化硼接枝聚氨酯预聚体与环氧树脂，通过化学共价键接枝的方法有机结合，增强了纳米氮化硼与环氧树脂的分散性，聚氨酯分子引入环氧树脂的分子链中，增强聚合物分子链之间的氢键作用力，降低聚合物链段的运动能力，提高聚合物的刚性和拉伸强度，在协同作用下赋予了环氧树脂材料优异的绝缘性能和拉伸强度等力学性能。

Description

一种功能化氮化硼原位改性环氧树脂绝缘材料及其制法
技术领域
本发明涉及环氧树脂技术领域，具体为一种功能化氮化硼原位改性环氧树脂绝缘材料及其制法。
背景技术
绝缘材料是在直流电压作用下，不导电或导电极微的物质，如酚醛树脂、氯丁橡胶、聚酰亚胺等，绝缘材料是电工产品发展的基础和保证，对电机、电气工业的发展具有特别重要的作用，绝缘材料的发展与进步，有赖于高分子材料的发展并直接制约和影响着电工产品的发展和进步，随着电气电工也的快速发展，对绝缘材料性能的要求越来越高，如绝缘电阻、耐热性、耐潮性，机械强度等。
环氧树脂是一种常见的热固性树脂，环氧树脂具有良好耐热性、电绝缘性能和防腐性能，产品丰富多样，有通用胶、耐高温胶、导电胶、密封胶、土木建筑胶等，广泛应用于体育用品、土木建筑、电子电器等领域，环氧树脂在高低压电器、电机和电子元器件的绝缘及封装上应用前景广阔，纳米氮化硼具有优异的机械性能、热学性质和绝缘性能，可以将纳米氮化硼与环氧树脂进行复合，来改善环氧树脂的力学性能和绝缘性，但是纳米氮化硼的比表面积大，比表能高，如何增强纳米氮化硼与环氧树脂的分散性成为难点。
(一)技术方案
为实现上述目的，本发明提供如下技术方案：一种功能化氮化硼原位改性环氧树脂绝缘材料：由以下原料得到，质量比为10-40:100:1-8:25-35的纳米氮化硼接枝聚氨酯预聚体、环氧树脂、哌嗪、固化剂。
优选的，所述功能化氮化硼原位改性环氧树脂绝缘材料制备方法包括以下步骤：
(1)向反应瓶中加入蒸馏水溶剂、质量比为硼酸和三聚氰胺，控制溶液总质量分数为0.2-0.4％置于油浴加热锅中加热至80-95℃，匀速搅拌5-10h，向反应瓶中加入蒸馏水将溶液稀释，直至总质量分数为0.02-0.08％，匀速搅拌1-2h，将溶液在-35至-45℃中冷冻处理，在40-60℃下解冻，进行冷冻-解冻处理2-5次，将解冻的溶液冷冻干燥除去溶剂，得到多孔状纳米氮化硼。
(2)向反应瓶中加入蒸馏水溶剂和多孔状纳米氮化硼，超声分散均匀后加入亚硝酸钠，匀速搅拌5-15h，将溶液真空干燥除去溶剂，固体混合产物置于气氛电阻炉中，升温速率为2-8℃/min，先在空气氛围中升温至550-570℃，保温煅烧1-1.5h，然后将温度降至525-535℃，通入水蒸气和氮气的混合气体，体积比为4-8:92-96，保温煅烧2-4h，将煅烧产物置于氨水溶液中，在油浴加热锅中，加热至70-90℃，匀速回流搅拌1-3h，将溶液过滤、洗涤并干燥，得到羟基化纳米氮化硼。
(3)向反应瓶中加入N,N-甲基甲酰胺溶剂和羟基化纳米氮化硼，超声分散均匀后加入异佛尔酮二异氰酸酯，在80-90℃下匀速搅拌反应10-20h，将溶液过滤除去溶剂，使用蒸馏水和乙醇洗涤固体产物并干燥，得到异氰酸酯化的功能化纳米氮化硼。
(4)向反应瓶中加入聚酯多元醇、功能化纳米氮化硼和异佛尔酮二异氰酸酯，超声分散均匀后，加热至75-85℃，匀速搅拌反应5-10h，得到纳米氮化硼接枝聚氨酯预聚体。
(5)向反应瓶中加入N,N-甲基甲酰胺溶剂、环氧树脂、纳米氮化硼接枝聚氨酯预聚体和哌嗪，加热至50-70℃，匀速搅拌反应15-25h，将溶液置于冰水浴中冷却，加入蒸馏水直至有大量沉淀析出，过滤并洗涤，固体产物置于甲苯溶剂中进行稀释，进行高速乳化过程，再加入环氧树脂固化剂，搅拌均匀后将乳液倒入模具中，进行热固化成膜，得到功能化氮化硼原位改性环氧树脂绝缘材料。
优选的，所述步骤(2)中的多孔状纳米氮化硼和亚硝酸钠的质量比为70-80:1。
优选的，所述步骤(3)中的羟基化纳米氮化硼和异佛尔酮二异氰酸酯的质量比为1:3-8。
优选的，所述步骤(4)聚酯多元醇、功能化纳米氮化硼和异佛尔酮二异氰酸酯的质量比为100:30-60:65-75。
(二)有益的技术效果
与现有技术相比，本发明具备以下有益的技术效果：
该一种功能化氮化硼原位改性环氧树脂绝缘材料，多孔状纳米氮化硼的比表面积巨大，反应位点丰富，与亚硝酸钠在水蒸气和氮气氛围下，高温处理得到羟基化纳米氮化硼，含有大量的活性羟基，再与异佛尔酮二异氰酸酯反应，得到异氰酸酯原位改性的功能化纳米氮化硼，再以功能化纳米氮化硼的异氰酸酯基团作为反应交联位点，与聚酯多元醇和异佛尔酮二异氰酸酯反应得到纳米氮化硼接枝聚氨酯预聚体，通过哌嗪的两个活性亚氨基，分别与聚氨酯预聚体的异氰酸酯基团、以及环氧树脂的环氧基团反应，将纳米氮化硼接枝聚氨酯预聚体与环氧树脂通过化学共价键接枝的方法有机结合，显著增强了纳米氮化硼与环氧树脂的分散性，避免了比表面能高的纳米氮化硼在环氧树脂基团中分散聚集而影响环氧树脂材料的力学性能和使用性能，并且聚氨酯分子引入环氧树脂的分子链中，可以增强聚合物分子链之间的氢键作用力，降低聚合物链段的运动能力，从而提高聚合物的刚性和拉伸强度，在氮化硼接枝聚氨酯协同原位改性环氧树脂的作用下，赋予了环氧树脂材料优异的绝缘性能和拉伸强度等力学性能。
具体实施方式
为实现上述目的，本发明提供如下具体实施方式和实施例：一种功能化氮化硼原位改性环氧树脂绝缘材料：由以下原料得到，质量比为10-40:100:1-8:25-35的纳米氮化硼接枝聚氨酯预聚体、环氧树脂、哌嗪、固化剂。
功能化氮化硼原位改性环氧树脂绝缘材料制备方法包括以下步骤：
(1)向反应瓶中加入蒸馏水溶剂、质量比为硼酸和三聚氰胺，控制溶液总质量分数为0.2-0.4％置于油浴加热锅中加热至80-95℃，匀速搅拌5-10h，向反应瓶中加入蒸馏水将溶液稀释，直至总质量分数为0.02-0.08％，匀速搅拌1-2h，将溶液在-35至-45℃中冷冻处理，在40-60℃下解冻，进行冷冻-解冻处理2-5次，将解冻的溶液冷冻干燥除去溶剂，得到多孔状纳米氮化硼。
(2)向反应瓶中加入蒸馏水溶剂和多孔状纳米氮化硼，超声分散均匀后加入亚硝酸钠，两者质量比为70-80:1，匀速搅拌5-15h，将溶液真空干燥除去溶剂，固体混合产物置于气氛电阻炉中，升温速率为2-8℃/min，先在空气氛围中升温至550-570℃，保温煅烧1-1.5h，然后将温度降至525-535℃，通入水蒸气和氮气的混合气体，体积比为4-8:92-96，保温煅烧2-4h，将煅烧产物置于氨水溶液中，在油浴加热锅中，加热至70-90℃，匀速回流搅拌1-3h，将溶液过滤、洗涤并干燥，得到羟基化纳米氮化硼。
(3)向反应瓶中加入N,N-甲基甲酰胺溶剂和羟基化纳米氮化硼，超声分散均匀后加入异佛尔酮二异氰酸酯，两者质量比为1:3-8，在80-90℃下匀速搅拌反应10-20h，将溶液过滤除去溶剂，使用蒸馏水和乙醇洗涤固体产物并干燥，得到异氰酸酯化的功能化纳米氮化硼。
(4)向反应瓶中加入聚酯多元醇、功能化纳米氮化硼和异佛尔酮二异氰酸酯，三者质量比为100:30-60:65-75，超声分散均匀后，加热至75-85℃，匀速搅拌反应5-10h，得到纳米氮化硼接枝聚氨酯预聚体。
(5)向反应瓶中加入N,N-甲基甲酰胺溶剂、环氧树脂、纳米氮化硼接枝聚氨酯预聚体和哌嗪，加热至50-70℃，匀速搅拌反应15-25h，将溶液置于冰水浴中冷却，加入蒸馏水直至有大量沉淀析出，过滤并洗涤，固体产物置于甲苯溶剂中进行稀释，进行高速乳化过程，再加入环氧树脂固化剂，搅拌均匀后将乳液倒入模具中，进行热固化成膜，得到功能化氮化硼原位改性环氧树脂绝缘材料。
实施例1
(1)向反应瓶中加入蒸馏水溶剂、质量比为硼酸和三聚氰胺，控制溶液总质量分数为0.2％置于油浴加热锅中加热至80℃，匀速搅拌5h，向反应瓶中加入蒸馏水将溶液稀释，直至总质量分数为0.02％，匀速搅拌1h，将溶液在-35℃中冷冻处理，在40℃下解冻，进行冷冻-解冻处理2次，将解冻的溶液冷冻干燥除去溶剂，得到多孔状纳米氮化硼。
(2)向反应瓶中加入蒸馏水溶剂和多孔状纳米氮化硼，超声分散均匀后加入亚硝酸钠，两者质量比为70:1，匀速搅拌5h，将溶液真空干燥除去溶剂，固体混合产物置于气氛电阻炉中，升温速率为2℃/min，先在空气氛围中升温至550℃，保温煅烧1h，然后将温度降至525℃，通入水蒸气和氮气的混合气体，体积比为4:96，保温煅烧2h，将煅烧产物置于氨水溶液中，在油浴加热锅中，加热至70℃，匀速回流搅拌1h，将溶液过滤、洗涤并干燥，得到羟基化纳米氮化硼。
(3)向反应瓶中加入N,N-甲基甲酰胺溶剂和羟基化纳米氮化硼，超声分散均匀后加入异佛尔酮二异氰酸酯，两者质量比为1:3，在80℃下匀速搅拌反应10h，将溶液过滤除去溶剂，使用蒸馏水和乙醇洗涤固体产物并干燥，得到异氰酸酯化的功能化纳米氮化硼。
(4)向反应瓶中加入聚酯多元醇、功能化纳米氮化硼和异佛尔酮二异氰酸酯，三者质量比为100:30:65，超声分散均匀后，加热至75℃，匀速搅拌反应5h，得到纳米氮化硼接枝聚氨酯预聚体。
(5)向反应瓶中加入N,N-甲基甲酰胺溶剂、环氧树脂、纳米氮化硼接枝聚氨酯预聚体和哌嗪，加热至50℃，匀速搅拌反应15h，将溶液置于冰水浴中冷却，加入蒸馏水直至有大量沉淀析出，过滤并洗涤，固体产物置于甲苯溶剂中进行稀释，进行高速乳化过程，再加入环氧树脂固化剂，其中纳米氮化硼接枝聚氨酯预聚体、环氧树脂、哌嗪、固化剂的质量比为10:100:1:25，的搅拌均匀后将乳液倒入模具中，进行热固化成膜，得到功能化氮化硼原位改性环氧树脂绝缘材料。
实施例2
(1)向反应瓶中加入蒸馏水溶剂、质量比为硼酸和三聚氰胺，控制溶液总质量分数为0.25％置于油浴加热锅中加热至95℃，匀速搅拌5h，向反应瓶中加入蒸馏水将溶液稀释，直至总质量分数为0.03％，匀速搅拌1h，将溶液在-40℃中冷冻处理，在60℃下解冻，进行冷冻-解冻处理5次，将解冻的溶液冷冻干燥除去溶剂，得到多孔状纳米氮化硼。
(2)向反应瓶中加入蒸馏水溶剂和多孔状纳米氮化硼，超声分散均匀后加入亚硝酸钠，两者质量比为72:1，匀速搅拌15h，将溶液真空干燥除去溶剂，固体混合产物置于气氛电阻炉中，升温速率为8℃/min，先在空气氛围中升温至570℃，保温煅烧1.5h，然后将温度降至535℃，通入水蒸气和氮气的混合气体，体积比为5:95，保温煅烧2h，将煅烧产物置于氨水溶液中，在油浴加热锅中，加热至90℃，匀速回流搅拌3h，将溶液过滤、洗涤并干燥，得到羟基化纳米氮化硼。
(3)向反应瓶中加入N,N-甲基甲酰胺溶剂和羟基化纳米氮化硼，超声分散均匀后加入异佛尔酮二异氰酸酯，两者质量比为1:8，在90℃下匀速搅拌反应20h，将溶液过滤除去溶剂，使用蒸馏水和乙醇洗涤固体产物并干燥，得到异氰酸酯化的功能化纳米氮化硼。
(4)向反应瓶中加入聚酯多元醇、功能化纳米氮化硼和异佛尔酮二异氰酸酯，三者质量比为100:35:68，超声分散均匀后，加热至80℃，匀速搅拌反应10h，得到纳米氮化硼接枝聚氨酯预聚体。
(5)向反应瓶中加入N,N-甲基甲酰胺溶剂、环氧树脂、纳米氮化硼接枝聚氨酯预聚体和哌嗪，加热至60℃，匀速搅拌反应20h，将溶液置于冰水浴中冷却，加入蒸馏水直至有大量沉淀析出，过滤并洗涤，固体产物置于甲苯溶剂中进行稀释，进行高速乳化过程，再加入环氧树脂固化剂，其中纳米氮化硼接枝聚氨酯预聚体、环氧树脂、哌嗪、固化剂的质量比为15:100:2:28，的搅拌均匀后将乳液倒入模具中，进行热固化成膜，得到功能化氮化硼原位改性环氧树脂绝缘材料。
实施例3
(1)向反应瓶中加入蒸馏水溶剂、质量比为硼酸和三聚氰胺，控制溶液总质量分数为0.3％置于油浴加热锅中加热至85℃，匀速搅拌8h，向反应瓶中加入蒸馏水将溶液稀释，直至总质量分数为0.05％，匀速搅拌1.5h，将溶液在-40℃中冷冻处理，在50℃下解冻，进行冷冻-解冻处理2-5次，将解冻的溶液冷冻干燥除去溶剂，得到多孔状纳米氮化硼。
(2)向反应瓶中加入蒸馏水溶剂和多孔状纳米氮化硼，超声分散均匀后加入亚硝酸钠，两者质量比为75:1，匀速搅拌10h，将溶液真空干燥除去溶剂，固体混合产物置于气氛电阻炉中，升温速率为5℃/min，先在空气氛围中升温至560℃，保温煅烧1.2h，然后将温度降至530℃，通入水蒸气和氮气的混合气体，体积比为5:95，保温煅烧3h，将煅烧产物置于氨水溶液中，在油浴加热锅中，加热至80℃，匀速回流搅拌2h，将溶液过滤、洗涤并干燥，得到羟基化纳米氮化硼。
(3)向反应瓶中加入N,N-甲基甲酰胺溶剂和羟基化纳米氮化硼，超声分散均匀后加入异佛尔酮二异氰酸酯，两者质量比为1:5，在85℃下匀速搅拌反应15h，将溶液过滤除去溶剂，使用蒸馏水和乙醇洗涤固体产物并干燥，得到异氰酸酯化的功能化纳米氮化硼。
(4)向反应瓶中加入聚酯多元醇、功能化纳米氮化硼和异佛尔酮二异氰酸酯，三者质量比为100:45:70，超声分散均匀后，加热至80℃，匀速搅拌反应8h，得到纳米氮化硼接枝聚氨酯预聚体。
(5)向反应瓶中加入N,N-甲基甲酰胺溶剂、环氧树脂、纳米氮化硼接枝聚氨酯预聚体和哌嗪，加热至60℃，匀速搅拌反应20h，将溶液置于冰水浴中冷却，加入蒸馏水直至有大量沉淀析出，过滤并洗涤，固体产物置于甲苯溶剂中进行稀释，进行高速乳化过程，再加入环氧树脂固化剂，其中纳米氮化硼接枝聚氨酯预聚体、环氧树脂、哌嗪、固化剂的质量比为20:100:5:30，的搅拌均匀后将乳液倒入模具中，进行热固化成膜，得到功能化氮化硼原位改性环氧树脂绝缘材料。
实施例4
(1)向反应瓶中加入蒸馏水溶剂、质量比为硼酸和三聚氰胺，控制溶液总质量分数为0.35％置于油浴加热锅中加热至95℃，匀速搅拌10h，向反应瓶中加入蒸馏水将溶液稀释，直至总质量分数为0.07％，匀速搅拌2h，将溶液在-35℃中冷冻处理，在60℃下解冻，进行冷冻-解冻处理5次，将解冻的溶液冷冻干燥除去溶剂，得到多孔状纳米氮化硼。
(2)向反应瓶中加入蒸馏水溶剂和多孔状纳米氮化硼，超声分散均匀后加入亚硝酸钠，两者质量比为78:1，匀速搅拌12h，将溶液真空干燥除去溶剂，固体混合产物置于气氛电阻炉中，升温速率为8℃/min，先在空气氛围中升温至570℃，保温煅烧1.5h，然后将温度降至530℃，通入水蒸气和氮气的混合气体，体积比为7:93，保温煅烧3h，将煅烧产物置于氨水溶液中，在油浴加热锅中，加热至90℃，匀速回流搅拌3h，将溶液过滤、洗涤并干燥，得到羟基化纳米氮化硼。
(3)向反应瓶中加入N,N-甲基甲酰胺溶剂和羟基化纳米氮化硼，超声分散均匀后加入异佛尔酮二异氰酸酯，两者质量比为1:7，在90℃下匀速搅拌反应20h，将溶液过滤除去溶剂，使用蒸馏水和乙醇洗涤固体产物并干燥，得到异氰酸酯化的功能化纳米氮化硼。
(4)向反应瓶中加入聚酯多元醇、功能化纳米氮化硼和异佛尔酮二异氰酸酯，三者质量比为100:50:72，超声分散均匀后，加热至82℃，匀速搅拌反应10h，得到纳米氮化硼接枝聚氨酯预聚体。
(5)向反应瓶中加入N,N-甲基甲酰胺溶剂、环氧树脂、纳米氮化硼接枝聚氨酯预聚体和哌嗪，加热至70℃，匀速搅拌反应20h，将溶液置于冰水浴中冷却，加入蒸馏水直至有大量沉淀析出，过滤并洗涤，固体产物置于甲苯溶剂中进行稀释，进行高速乳化过程，再加入环氧树脂固化剂，其中纳米氮化硼接枝聚氨酯预聚体、环氧树脂、哌嗪、固化剂的质量比为35:100:7:32，的搅拌均匀后将乳液倒入模具中，进行热固化成膜，得到功能化氮化硼原位改性环氧树脂绝缘材料。
实施例5
(1)向反应瓶中加入蒸馏水溶剂、质量比为硼酸和三聚氰胺，控制溶液总质量分数为0.4％置于油浴加热锅中加热至95℃，匀速搅拌10h，向反应瓶中加入蒸馏水将溶液稀释，直至总质量分数为0.08％，匀速搅拌2h，将溶液在-45℃中冷冻处理，在60℃下解冻，进行冷冻-解冻处理5次，将解冻的溶液冷冻干燥除去溶剂，得到多孔状纳米氮化硼。
(2)向反应瓶中加入蒸馏水溶剂和多孔状纳米氮化硼，超声分散均匀后加入亚硝酸钠，两者质量比为80:1，匀速搅拌15h，将溶液真空干燥除去溶剂，固体混合产物置于气氛电阻炉中，升温速率为8℃/min，先在空气氛围中升温至570℃，保温煅烧1.5h，然后将温度降至535℃，通入水蒸气和氮气的混合气体，体积比为8:92，保温煅烧4h，将煅烧产物置于氨水溶液中，在油浴加热锅中，加热至90℃，匀速回流搅拌3h，将溶液过滤、洗涤并干燥，得到羟基化纳米氮化硼。
(3)向反应瓶中加入N,N-甲基甲酰胺溶剂和羟基化纳米氮化硼，超声分散均匀后加入异佛尔酮二异氰酸酯，两者质量比为1:8，在90℃下匀速搅拌反应20h，将溶液过滤除去溶剂，使用蒸馏水和乙醇洗涤固体产物并干燥，得到异氰酸酯化的功能化纳米氮化硼。
(4)向反应瓶中加入聚酯多元醇、功能化纳米氮化硼和异佛尔酮二异氰酸酯，三者质量比为100:60:75，超声分散均匀后，加热至85℃，匀速搅拌反应10h，得到纳米氮化硼接枝聚氨酯预聚体。
(5)向反应瓶中加入N,N-甲基甲酰胺溶剂、环氧树脂、纳米氮化硼接枝聚氨酯预聚体和哌嗪，加热至70℃，匀速搅拌反应25h，将溶液置于冰水浴中冷却，加入蒸馏水直至有大量沉淀析出，过滤并洗涤，固体产物置于甲苯溶剂中进行稀释，进行高速乳化过程，再加入环氧树脂固化剂，其中纳米氮化硼接枝聚氨酯预聚体、环氧树脂、哌嗪、固化剂的质量比为40:100:8:35，的搅拌均匀后将乳液倒入模具中，进行热固化成膜，得到功能化氮化硼原位改性环氧树脂绝缘材料。
使用ST2643超高阻微电流测试仪测试实施例1-5环氧树脂绝缘材料的电阻率。
Figure BDA0002467477720000101
使用LF5504万能材料试验机测试实施例1-5环氧树脂绝缘材料的拉伸强度。
Figure BDA0002467477720000102
综上所述，该一种功能化氮化硼原位改性环氧树脂绝缘材料，多孔状纳米氮化硼的比表面积巨大，反应位点丰富，与亚硝酸钠在水蒸气和氮气氛围下，高温处理得到羟基化纳米氮化硼，含有大量的活性羟基，再与异佛尔酮二异氰酸酯反应，得到异氰酸酯原位改性的功能化纳米氮化硼，再以功能化纳米氮化硼的异氰酸酯基团作为反应交联位点，与聚酯多元醇和异佛尔酮二异氰酸酯反应得到纳米氮化硼接枝聚氨酯预聚体，通过哌嗪的两个活性亚氨基，分别与聚氨酯预聚体的异氰酸酯基团、以及环氧树脂的环氧基团反应，将纳米氮化硼接枝聚氨酯预聚体与环氧树脂通过化学共价键接枝的方法有机结合，显著增强了纳米氮化硼与环氧树脂的分散性，避免了比表面能高的纳米氮化硼在环氧树脂基团中分散聚集而影响环氧树脂材料的力学性能和使用性能，并且聚氨酯分子引入环氧树脂的分子链中，可以增强聚合物分子链之间的氢键作用力，降低聚合物链段的运动能力，从而提高聚合物的刚性和拉伸强度，在氮化硼接枝聚氨酯协同原位改性环氧树脂的作用下，赋予了环氧树脂材料优异的绝缘性能和拉伸强度等力学性能。

Claims (5)

1.一种功能化氮化硼原位改性环氧树脂绝缘材料，其特征在于：由以下原料得到，质量比为10-40:100:1-8:25-35的纳米氮化硼接枝聚氨酯预聚体、环氧树脂、哌嗪、固化剂。
2.根据权利要求1所述的一种功能化氮化硼原位改性环氧树脂绝缘材料，其特征在于：所述功能化氮化硼原位改性环氧树脂绝缘材料制备方法包括以下步骤：
(1)向反应瓶中加入蒸馏水溶剂、质量比为硼酸和三聚氰胺，控制溶液总质量分数为0.2-0.4％置于油浴加热锅中加热至80-95℃，匀速搅拌5-10h，向反应瓶中加入蒸馏水将溶液稀释，直至总质量分数为0.02-0.08％，匀速搅拌1-2h，将溶液在-35至-45℃中冷冻处理，在40-60℃下解冻，进行冷冻-解冻处理2-5次，将解冻的溶液冷冻干燥除去溶剂，得到多孔状纳米氮化硼；
(2)向反应瓶中加入蒸馏水溶剂和多孔状纳米氮化硼，超声分散均匀后加入亚硝酸钠，匀速搅拌5-15h，将溶液真空干燥除去溶剂，固体混合产物置于气氛电阻炉中，升温速率为2-8℃/min，先在空气氛围中升温至550-570℃，保温煅烧1-1.5h，然后将温度降至525-535℃，通入水蒸气和氮气的混合气体，体积比为4-8:92-96，保温煅烧2-4h，将煅烧产物置于氨水溶液中，在油浴加热锅中，加热至70-90℃，匀速回流搅拌1-3h，将溶液过滤、洗涤并干燥，得到羟基化纳米氮化硼；
(3)向反应瓶中加入N,N-甲基甲酰胺溶剂和羟基化纳米氮化硼，超声分散均匀后加入异佛尔酮二异氰酸酯，在80-90℃下匀速搅拌反应10-20h，将溶液过滤除去溶剂，使用蒸馏水和乙醇洗涤固体产物并干燥，得到异氰酸酯化的功能化纳米氮化硼；
(4)向反应瓶中加入聚酯多元醇、功能化纳米氮化硼和异佛尔酮二异氰酸酯，超声分散均匀后，加热至75-85℃，匀速搅拌反应5-10h，得到纳米氮化硼接枝聚氨酯预聚体；
(5)向反应瓶中加入N,N-甲基甲酰胺溶剂、环氧树脂、纳米氮化硼接枝聚氨酯预聚体和哌嗪，加热至50-70℃，匀速搅拌反应15-25h，将溶液置于冰水浴中冷却，加入蒸馏水直至有大量沉淀析出，过滤并洗涤，固体产物置于甲苯溶剂中进行稀释，进行高速乳化过程，再加入环氧树脂固化剂，搅拌均匀后将乳液倒入模具中，进行热固化成膜，得到功能化氮化硼原位改性环氧树脂绝缘材料。
3.根据权利要求2所述的一种功能化氮化硼原位改性环氧树脂绝缘材料，其特征在于：所述步骤(2)中的多孔状纳米氮化硼和亚硝酸钠的质量比为70-80:1。
4.根据权利要求2所述的一种功能化氮化硼原位改性环氧树脂绝缘材料，其特征在于：所述步骤(3)中的羟基化纳米氮化硼和异佛尔酮二异氰酸酯的质量比为1:3-8。
5.根据权利要求2所述的一种功能化氮化硼原位改性环氧树脂绝缘材料，其特征在于：所述步骤(4)聚酯多元醇、功能化纳米氮化硼和异佛尔酮二异氰酸酯的质量比为100:30-60:65-75。
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