JP2002080617A - 熱伝導性シート - Google Patents
熱伝導性シートInfo
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Abstract
に熱伝導性を向上させた熱伝導性シートを提供するこ
と。 【解決手段】 本発明は、窒化ホウ素粉末が充填された
高分子組成物からなる熱伝導性シートであって、窒化ホ
ウ素粉末を一定方向に磁場配向して構成される。より好
ましくは、窒化ホウ素粉末は、六方晶系結晶構造を有す
る窒化ホウ素を主成分として含有する窒化ホウ素粉末で
ある熱伝導性シートである。さらに好ましくは、シート
の厚み方向にX線を照射して得られるX線回折図の<1
00>面に対する<002>面の回折ピークの強度比
(<002>/<100>)が1.5以下である熱伝導
性シートである。これにより、高分子組成物中の窒化ホ
ウ素粉末を一定方向に高度に配向させることが可能とな
り、熱伝導率の優れた熱伝導性シートが実現される。
Description
熱伝導性充填材が高分子組成物中に充填された熱伝導性
成形体に関し、さらに具体的にいえば、窒化ホウ素粉末
が高分子組成物中に充填された熱伝導性の良好な熱伝導
性シートに関する。
分子材料として、高分子組成物中に、熱伝導率の大きな
酸化アルミニウム、窒化ホウ素、窒化アルミニウム、酸
化マグネシウム、酸化亜鉛、炭化ケイ素、石英、水酸化
アルミニウムなどの金属酸化物、金属窒化物、金属炭化
物、金属水酸化物などの熱伝導性充填剤が充填された熱
伝導性成形体が多数実用化されている。
の厚さ方向に対する熱伝導率が面方向の熱伝導率よりも
小さいという熱伝導率の方向異方性(以下、「熱伝導異
方性」という)を有することが知られ、この熱伝導異方
性に着目して、高分子組成物中に充填された鱗片状の窒
化ホウ素粉末を、その鱗片状の面方向とシートの厚み方
向とを同方向となるように配向させることにより、シー
トの厚み方向の熱伝導性を飛躍的に向上させた熱伝導性
シートが知られている。
いては、オルガノポリシロキサンと窒化ホウ素粉末から
なり、シートの厚み方向にX線を照射して得られたX線
回折図の<100>面に対する<002>面の回折ピー
クの強度比(<002>/<100>)が30以下であ
る熱伝導性絶縁シートが提唱され、その熱抵抗値は、
0.4(℃/W・mm)を実現している。
においては、シートの厚み方向にX線を照射して得られ
たX線回折図の<100>面に対する<002>面の回
折ピークの強度比(<002>/<100>)が10以
下である高熱伝導性シートが提唱され、その熱抵抗値
は、0.21(℃/W・mm)を実現している。
−12643号公報にて提唱されている熱伝導性絶縁シ
ートを製造するには、超音波振盪機などの特殊な設備や
処理工程を必要とし、しかも、特定形状の窒化ホウ素粉
末を原料として必要とするため、不利不便が大きかっ
た。一方、上記特開2000−154365号公報にて
提唱されている高熱伝導性シートを製造するには、複雑
な構造の金型や押出成形設備を必要とし、また、その処
理操作が煩雑であるため、必ずしも簡便な製造方法では
なかった。
性は、未だ十分なものとはいえず、更なる熱伝導性の向
上が切望されているが、上記従来の熱伝導性シートは窒
化ホウ素粉末の形状異方性を利用して機械的に窒化ホウ
素粉末を特定方向に配向させていたため、更なる熱伝導
性の向上を図る上で技術的な限界があった。そのため、
簡便な製造方法により製造可能で、しかも、より一層、
熱伝導性を向上させた熱伝導性シート、具体的には、熱
抵抗値が0.2(℃/W・mm)以下の熱抵抗値を示す
熱伝導性シートの実現が切望されている。
のであり、その目的は、より簡便な製造方法により製造
可能で、さらに熱伝導性を向上させた熱伝導性シートを
提供することにある。
ために、窒化ホウ素粉末が充填された高分子組成物から
なる熱伝導性シートであって、窒化ホウ素粉末を一定方
向に磁場配向させた。
分子組成物からなる熱伝導性シートであって、窒化ホウ
素粉末が一定方向に磁場配向してなることを特徴とする
熱伝導性シートである。また、窒化ホウ素粉末は、六方
晶系結晶構造を有する窒化ホウ素を主成分として含有す
る窒化ホウ素粉末である熱伝導性シートである。さら
に、シートの厚み方向にX線を照射して得られるX線回
折図の<100>面に対する<002>面の回折ピーク
の強度比(<002>/<100>)が1.5以下であ
る熱伝導性シートである。加えて、窒化ホウ素粉末の含
有量は、高分子組成物100重量部に対して、10〜4
00重量部である熱伝導性シートである。また、高分子
組成物は、シリコーンゴム、エポキシ樹脂、ポリイミド
樹脂、ポリウレタン樹脂、不飽和ポリエステル樹脂、ビ
スマレイミド樹脂、ベンゾシクロブテン樹脂、フッ素系
樹脂、及びポリフェニレンエーテル樹脂より選択される
少なくとも1種の高分子化合物を主成分として含有する
高分子組成物である熱伝導性シートである。さらに、高
分子組成物は、シリコーンゴム、エポキシ樹脂、ポリイ
ミド樹脂、及びポリウレタン樹脂より選択される少なく
とも1種の高分子化合物を主成分として含有する高分子
組成物である熱伝導性シートである。加えて、熱抵抗値
が、0.2(℃/W・mm)以下である熱伝導性シート
である。
態について、詳細に説明する。本発明の熱伝導性シート
の特徴は、高分子組成物中に充填された窒化ホウ素粉末
を、一定方向に磁場配向させたことにある。すなわち、
窒化ホウ素粉末は、その磁気異方性(磁化率の異方性)
に起因して磁場雰囲気中で一定方向に配向される反磁性
体であり、この窒化ホウ素粉末固有の磁気異方性を利用
して高分子組成物中の窒化ホウ素粉末を一定方向に高度
に配向させたものである。従って、本発明の熱伝導性シ
ートは、窒化ホウ素粉末固有の磁気異方性を利用して窒
化ホウ素粉末を配向させたものである点で、上記従来の
窒化ホウ素粉末の粒子形状の異方性を利用して機械的に
配向させた熱伝導性シートとは根本的に相違する。その
ため、従来の機械的な配向方法において問題であった窒
化ホウ素粉末の粒子形状による影響は少なく、高分子組
成物中の窒化ホウ素粉末を高度に配向させることが可能
となり、従来の機械的な配向方法で実現し得なかった熱
伝導率の優れた熱伝導性シートが実現される。
高分子化合物は、特に限定されず、目的とする熱伝導性
シートの形状、硬さ、機械的性質、熱的性質、電気的性
質、耐久性、信頼性などの要求性能に応じて、例えば、
熱可塑性樹脂、熱可塑性エラストマー、硬化性樹脂、架
橋ゴムなどを選択することができる。なかでも、成形加
工性が容易な熱可塑性樹脂、熱可塑性エラストマー、硬
化性樹脂、架橋ゴムなどが好適である。
レン、ポリプロピレン、エチレン−プロピレン共重合体
などのエチレン−α−オレフィン共重合体、ポリメチル
ペンテン、ポリ塩化ビニル、ポリ塩化ビニリデン、ポリ
酢酸ビニル、エチレン酢酸ビニル共重合体、ポリビニル
アルコール、ポリビニルアセタール、ポリフッ化ビニリ
デンやポリテトラフルオロエチレン等のフッ素系樹脂、
ポリエチレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレ
ート、ポリエチレンナフタレート、ポリスチレン、ポリ
アクリロニトリル、スチレン−アクリロニトリル共重合
体、ABS樹脂、ポリフェニレンエーテル及び変性PP
E樹脂、脂肪族および芳香族ポリアミド類、ポリイミ
ド、ポリアミドイミド、ポリメタクリル酸およびそのメ
チルエステルなどのポリメタクリル酸エステル類、ポリ
アクリル酸類、ポリカーボネート、ポリフェニレンスル
フィド、ポリサルホン、ポリエーテルサルホン、ポリエ
ーテルニトリル、ポリエーテルケトン、ポリケトン、液
晶ポリマー、シリコーン樹脂、アイオノマー等が挙げら
れる。
スチレン−ブタジエンまたはスチレン−イソプレンブロ
ック共重合体とその水添ポリマーおよびスチレン系熱可
塑性エラストマー、オレフィン系熱可塑性エラストマ
ー、塩化ビニル系熱可塑性エラストマー、ポリエステル
系熱可塑性エラストマー、ポリウレタン系熱可塑性エラ
ストマー、ポリアミド系熱可塑性エラストマー等が挙げ
られる。
脂、ポリイミド樹脂、ビスマレイミド樹脂、ベンゾシク
ロブテン樹脂、フェノール樹脂、不飽和ポリエステル樹
脂、ジアリルフタレート樹脂、シリコーン樹脂、ポリウ
レタン樹脂、ポリイミドシリコーン樹脂、熱硬化型ポリ
フェニレンエーテル樹脂および変性PPE樹脂等が挙げ
られる。
タジエンゴム、イソプレンゴム、スチレン−ブタジエン
共重合ゴム、ニトリルゴム、水添ニトリルゴム、クロロ
プレンゴム、エチレン−プロピレンゴム、塩素化ポリエ
チレン、クロロスルホン化ポリエチレン、ブチルゴムお
よびハロゲン化ブチルゴム、フッ素ゴム、ウレタンゴ
ム、シリコーンゴム等の架橋ゴム等が挙げられる。
ーンゴム、エポキシ樹脂、ポリウレタン樹脂、不飽和ポ
リエステル樹脂、ポリイミド樹脂、ビスマレイミド樹
脂、ベンゾシクロブテン樹脂、フッ素系樹脂、及びポリ
フェニレンエーテル樹脂より選ばれる少なくとも1種、
さらに好ましくは、シリコーンゴム、エポキシ樹脂、ポ
リイミド樹脂、及びポリウレタン樹脂より選ばれる少な
くとも1種の高分子化合物を用いることが耐熱性や電気
的信頼性の観点から好ましい。これらの高分子化合物を
用いると、窒化ホウ素粉末を充填する際に、低粘度の液
体化、または、加熱溶融時に低粘度化することが可能と
なり、窒化ホウ素粉末が配向されやすくなり、磁場雰囲
気下における窒化ホウ素粉末の配向制御がしやすくな
る。また、誘電率、誘電正接が小さく高周波領域での特
性を要求される配線基板などに用いる場合には、フッ素
系樹脂や熱硬化型ポリフェニレンエーテル樹脂や変性P
PE樹脂、ポリオレフィン系樹脂を用いるのが好まし
い。
て配向させる場合には、液状物あるいは溶融状態での粘
度が低い高分子化合物あるいは高分子前駆体を用いるこ
とが好ましい。また、高分子化合物あるいは高分子前駆
体を溶剤で溶解する等して低粘度化することにより、窒
化ホウ素粉末の濃度を大きくしたり、窒化ホウ素粉末の
配向を促進させることが好ましい。また、上記から選択
される複数の高分子材料からなるポリマーアロイを使用
しても差し支えない。また、硬化性樹脂あるいは架橋ゴ
ムの架橋方法については、特に限定されず、たとえば、
熱硬化、光硬化、湿気硬化などの公知の架橋方法を採用
することができる。
末は、粉末粒子の形状や大きさ、粉末粒子の凝集度合
い、結晶系の種類、およびこれらの分布などについて特
に限定されるものではない。
平状に限定されず、顆粒状、塊状、球状、繊維状、ウィ
スカー状、あるいはこれらの粉砕品など、様々な粒子形
状の窒化ホウ素粉末が適用可能である。すなわち、上述
したように、高分子組成物中の窒化ホウ素粉末を、窒化
ホウ素粉末固有の磁気異方性を利用して磁場配向させる
ため、従来の機械的な配向方法とは異なり、窒化ホウ素
粉末の粒子形状により、窒化ホウ素粉末の配向操作が特
に影響されないことを意味する。窒化ホウ素粉末の粒子
径は、特に限定されるものではないが、個々の粒子の平
均一次粒子径は0.01〜100μm、さらに好ましく
は1〜50μmの範囲の粒子が好適に使用できる。0.
01μmよりも細かいと高分子組成物中に窒化ホウ素粉
末を高充填することが困難になり、また、100μmよ
りも大きな窒化ホウ素粉末は製造しにくく価格的にも不
利になる。また、鱗片状の窒化ホウ素粉末の場合には、
最大粒子径として1〜160μmの範囲が、高分子組成
物中に充填された際に、磁場配向させやすいので実用的
である。さらに、一次粒子が凝集した構造の窒化ホウ素
粉末を用いることも可能である。窒化ホウ素粉末の結晶
系は、特に限定されるものではなく、六方晶系、立方晶
系、その他いずれの結晶構造の窒化ホウ素粉末であって
も適用可能である。なかでも、六方晶系結晶構造あるい
は立方晶系結晶構造の高結晶化した窒化ホウ素粉末は、
熱伝導率が大きいので好ましい。特に、六方晶系結晶構
造を有する窒化ホウ素粉末は、そのa軸方向がc軸方向
よりも数十倍優れた熱伝導性を示すという熱伝導異方性
を有し、窒化ホウ素粉末固有の磁気異方性に基づいて高
分子組成物中の窒化ホウ素粉末を一定方向に高度に配向
させることにより、a軸方向の高熱伝導率を反映させた
一定方向に著しく熱伝導性を向上させた熱伝導性シート
を得ることができるため、好適に用いることができる。
窒化ホウ素粉末の配向は、シートの厚み方向にX線を照
射して得られるX線回折図の<100>面(a軸)に対
する<002>面(c軸)の回折ピークの強度比(<0
02>/<100>)が1.5以下であることが好まし
い。回折ピークの強度比(<002>/<100>)が
小さいほど窒化ホウ素粉末の高熱伝導性が発揮される。
そのため、回折ピークの強度比(<002>/<100
>)は、より好ましくは0.5以下、さらに好ましくは
0.1以下である。熱伝導性の観点からは、熱伝導性シ
ートの熱抵抗値は0.2(℃/W・mm)以下であるこ
とが好ましい。
100重量部に対して10〜400重量部が好ましい。
10重量部よりも少ないと熱伝導性の向上効果が小さ
く、良好な熱伝導性を有する熱伝導性シートを得ること
ができず、また、400重量部を超えると高分子組成物
の粘度が増大し、流動性が損なわれて成形加工が困難に
なるとともに、気泡の混入が避けられなくなり不適であ
る。成形加工の観点からすると、より好ましくは高分子
化合物100重量部に対して20〜300重量部、さら
に好ましくは20〜200重量部である。
併用したり、窒化ホウ素粉末と高分子組成物との濡れ性
や接着性を向上させるために窒化ホウ素粉末の表面をあ
らかじめ脱脂や洗浄処理したり、シラン系やチタン系、
アルミニウム系などの公知のカップリング剤で表面処理
などすると、窒化ホウ素粉末を高分子組成物中に分散混
合しやすくなるため窒化ホウ素粉末の高充填が可能とな
り、得られる熱伝導性シートの一層の高熱伝導率化が達
成できる。
導性充填剤として熱伝導率の大きな酸化アルミニウム、
窒化アルミニウム、酸化亜鉛、炭化ケイ素、水酸化アル
ミニウムなどのセラミックスや金属、合金、炭素、グラ
ファイト、ダイヤモンドからなる球状、粉状、繊維状、
針状、鱗片状、ウィスカー状などの少量の充填剤を充填
しても差し支えない。得られる熱伝導性シートの高熱伝
導率化が達成できる。本発明の熱伝導性シートを製造す
る方法としては、従来、提案されている押出成形やプレ
ス成形、超音波振盪機などの流動場やせん断場を利用す
る窒化ホウ素粉末の形状異方性を利用した機械的な配向
方法とは全く異なる製造方法を適用する。具体的には、
窒化ホウ素粉末を含む高分子組成物に磁場を印加させ、
高分子組成物中の窒化ホウ素粉末を一定方向に配向させ
て固化させる製造方法、あるいは、窒化ホウ素粉末およ
び溶剤を含む高分子組成物に磁場を印加させ、高分子組
成物中の窒化ホウ素粉末を一定方向に配向させ、溶剤を
除去してから固化させる製造方法を応用して製造するこ
とができる。この製造方法は、窒化ホウ素粉末の磁気異
方性を利用するものであり、窒化ホウ素粉末が充填され
た高分子組成物に外部から磁場を印加することにより、
高分子組成物中の窒化ホウ素粉末が磁力線に沿って一定
方向に配向され、これにより、窒化ホウ素粉末が高度に
配向された熱伝導性シートを得ることができる。
向に磁場配向させるには、窒化ホウ素粉末を含む高分子
組成物を、磁場雰囲気中において磁力線の向きが窒化ホ
ウ素粉末の所望する配向方向に対応するように配置す
る。このように、磁力線の向きを所望する配向方向に対
応するように高分子組成物を配置することにより、任意
の方向に窒化ホウ素粉末を配向させることが可能とな
る。ここで、六方晶系結晶構造を主成分として含有する
窒化ホウ素粉末は、磁場配向方向に対して、a軸方向が
平行かつc軸方向が垂直方向となるように配向される。
そのため、シートの厚み方向に永久磁石や電磁石などの
N極とS極を対向させ、磁力線の向きがシートの厚み方
向に対応するように高分子組成物を配置し、高分子組成
物中の窒化ホウ素粉末をシートの厚み方向に対してa軸
方向が平行となるように(シートの厚み方向に対してc
軸方向が垂直となるように)配向させると、磁場配向方
向であるシートの厚み方向の熱伝導率を著しく向上させ
ることができ、シートの厚み方向に優れた放熱性を有す
る熱伝導性シートを得ることができる。
特に限定されず、たとえば、永久磁石、電磁石、コイル
などが好適に用いられる。また、その磁束密度は、0.
5〜30テスラの範囲であれば、実用的な窒化ホウ素粉
末の配向が達成できる。窒化ホウ素粉末の非常に弱い異
方性磁化率を利用してマトリックスの高分子組成物中で
窒化ホウ素粉末を配向させるため、より強い磁束密度を
加えることが好ましい。磁束密度は2テスラ以上、さら
に好ましくは3テスラ以上であると、窒化ホウ素粉末の
配向制御がしやすくなる。なお、磁石については、必ず
しも両側に対向させる必要はなく、片側のみに配置した
磁石によっても高分子組成物中の窒化ホウ素粉末を磁場
配向させることが可能である。また、磁力線は、必ずし
も直線状でなくてもよく、曲線状や矩形、あるいは2方
向以上であっても構わない。
が要求される放熱板、放熱ゴムシート、半導体パッケー
ジ用部品、ヒートシンク、ヒートスプレッダ、筐体、ベ
ルト、ロール、チューブ、テープおよびフィルム基材な
どに応用することができる。また、窒化ホウ素粉末は電
気絶縁性にも優れるため、本発明の熱伝導性シートは配
線基板などに応用することもできる。
ボールグリッドアレイ型半導体素子1と放熱器4との間
に熱伝導性シート3を介在させた例を示す。図2は、プ
リント配線基板1に実装されたチップサイズ型半導体素
子2のプリント配線基板1との間隙に熱伝導性シート3
を介在させた例を示す。図3は、プリント基板1に実装
されたピングリッドアレイ型半導体素子2とヒートシン
ク5との間に熱伝導性シート3を介在させた例を示す。
図4は、プリント基板1に実装された複数の半導体素子
6と筐体7との間に熱伝導性シート3を介在させた例を
示す。以上の実施形態により発揮される効果について、
以下にまとめて説明する。
て、高分子組成物中の窒化ホウ素粉末を磁場雰囲気下で
一定方向に配向させた。このように、窒化ホウ素粉末固
有の磁気異方性を利用することにより、窒化ホウ素粉末
を高度に配向させることが可能となる。しかも、窒化ホ
ウ素粉末の粒子形状にとらわれずに窒化ホウ素粉末を高
度に配向させることができるため、製造工程における不
利不便を軽減することができる。
て、窒化ホウ素粉末が充填された高分子組成物に、外部
から磁場を印加することにより窒化ホウ素粉末を磁力線
に沿って一定方向に配向させた。これにより、任意の方
向に窒化ホウ素粉末を配向させることができ、特定方向
の熱伝導率を向上させた熱伝導性シートを容易に製造す
ることが可能となる。 ・ 窒化ホウ素粉末をシートの厚み方向に対してa軸方
向が平行となるように(シートの厚み方向に対してc軸
方向が垂直となるように)磁場配向させた。これによ
り、磁場配向方向に高熱伝導率を示すという熱伝導異方
性を利用して、磁場配向方向であるシートの厚み方向の
熱伝導率を著しく向上させることができ、さらに優れた
放熱性を有する熱伝導性シートを得ることができる。そ
して、例えば、図1〜図4に示すように、発熱する半導
体素子2,6と、放熱器4やヒートシンク6などの放熱
部材との間に熱伝導性シート3を介在させることによ
り、半導体素子2,6において発生する熱を、熱伝導性
シート3を介して効率的に放熱部材へ伝熱させることが
できる。
的に説明するが、この発明はこれら実施形態により何ら
制限を受けるものではない。
性は、TO−3型トランジスター(株式会社東芝製 T
O−220)を使用し、30Wの電力を印加して温度差
を測定し、次式により熱抵抗値(℃/W・mm)を算出
することにより評価した。
/電力(W)]÷シート厚(mm) また、窒化ホウ素粉末の配向性は、熱伝導性成形体とし
ての熱伝導性シート3を20mm×20mmに切り出し
て治具に貼りつけ、X線回折装置(マックサイエンス株
式会社製 MXP−18)を使用して、CuKα線で3
0KV、15mAの条件で2θ、0〜60°をスキャニ
ングし、26.9°(002)面と、41.6°(10
0)面の回折ピークを求め、回折ピークの強度比(<0
02>/<100>)を算出することにより評価した。 (実施例1)付加型の液状シリコーンゴム(GE東芝シ
リコーン株式会社製 TSE3070)100重量部
に、六方晶系の鱗片状窒化ホウ素粉末(電気化学工業株
式会社製 SGP 平均粒径19μm)25重量部、溶
剤としてヘキサン30重量部を混合した高分子組成物3
aを調製した。この高分子組成物3aを、図5(a)〜
(c)に示すように、金型8内の厚み15mm、縦20
mm、横20mmの板状の成形凹部8a内に充填し、そ
の厚み方向にN極とS極とが対向した磁束密度4テスラ
の磁場雰囲気下で窒化ホウ素粉末を十分に配向させた
後、加熱乾燥して溶剤のヘキサンを除去させてから加熱
硬化させ、厚さ1.5mmの柔軟なシリコーンゴム系の
熱伝導性シート3を得た。得られた熱伝導性シート3の
熱抵抗値と配向性を評価した結果を表1に、X線回折図
を図6に示す。 (実施例2〜4)表1に示す磁束密度の磁場を印加した
ほかは実施例1と同様の方法を用いて、厚さ1.5mm
の柔軟なシリコーンゴム系の熱伝導性シート3を得た。
得られた熱伝導性シート3の熱抵抗値と配向性を評価し
た結果を表1に、X線回折図を図7〜図9に示す。 (比較例1)付加型の液状シリコーンゴム(GE東芝シ
リコーン株式会社製 TSE3070)100重量部
に、六方晶系の鱗片状窒化ホウ素粉末(電気化学工業株
式会社製 SGP 平均粒径19μm)25重量部、溶
剤としてヘキサン30重量部を混合した高分子組成物3
aを調製した。この高分子組成物3aを、図5(a),
(b)に示すように、金型8内の厚み15mm、縦20
mm、横20mmの板状の成形凹部8a内に充填し、加
熱乾燥して溶剤のヘキサンを除去させてから加熱硬化さ
せ、厚さ1.5mmの柔軟なシリコーンゴム系の熱伝導
性シート3を得た。得られた熱伝導性シート3の熱抵抗
値と配向性を評価した結果を表1に、X線回折図を図1
0に示す。 (比較例2)付加型の液状シリコーンゴム(GE東芝シ
リコーン株式会社製 TSE3070)100重量部
に、六方晶系の鱗片状窒化ホウ素粉末(電気化学工業株
式会社製 SGP 平均粒径19μm)25重量部、溶
剤としてヘキサン30重量部を混合した高分子組成物3
aを調製した。この高分子組成物3aを、図5(a),
(b)に示すように、金型8内の厚み15mm、縦20
mm、横20mmの板状の成形凹部8a内に充填し、そ
の厚み方向にN極とS極が対向した磁束密度1テスラの
磁場雰囲気下で加熱乾燥して溶剤のヘキサンを除去させ
てから加熱硬化させ、厚さ1.5mmの柔軟なシリコー
ンゴム系の熱伝導性シート3を得た。得られた熱伝導性
シート3の熱抵抗値と配向性を評価した結果を表1に、
X線回折図を図11に示す。
の実施例6の値を参考例1として表2に示す。 (参考例2)特開2000−154265号公報の実施
例1の値を参考例2として表2に示す。
ンド株式会社製 TB2280C)100重量部に、六
方晶系の顆粒状窒化ホウ素粉末(昭和電工株式会社製
UHP−EX 平均粒径35μm)20重量部を混合し
て高分子組成物3aを調製した。この高分子組成物3a
を、図5(a)〜(c)に示すように、金型8内の厚み
1mm、縦20mm、横20mmの板状の成形凹部8a
内に充填し、その厚み方向にN極とS極とが対向した磁
束密度10テスラの磁場雰囲気下で窒化ホウ素粉末を十
分に配向させた後、加熱硬化させ、厚さ1.2mmの硬
質板状のエポキシ系の熱伝導性シート3を得た。得られ
た熱伝導性シート3の熱抵抗値は0.18℃/W・m
m、配向性を示す回折ピークの強度比(<002>/<
100>)は0.07であった。 (比較例3)液状エポキシ樹脂(スリーボンド株式会社
製 TB2280C)100重量部に、六方晶系の顆粒
状窒化ホウ素粉末(昭和電工株式会社製 UHP−EX
平均粒径35μm)20重量部を混合して高分子組成
物3aを調製した。この高分子組成物3aを、図5
(a),(b)に示すように、金型8内の厚み1mm、
縦20mm、横20mmの板状の成形凹部8a内に充填
して加熱硬化させ、厚さ1.2mmの硬質板状のエポキ
シ系の熱伝導性シートを得た。得られた熱伝導性シート
3の熱抵抗値は0.31℃/W・mm、配向性を示す回
折ピークの強度比(<002>/<100>)は152
であった。 (実施例6)ウレタン系高分子としてのサンコートグレ
ーズ V0102クリヤー(長島特殊塗料株式会社
製)、促進剤9995(長島特殊塗料株式会社製)、シ
ンナーZ−7(長島特殊塗料株式会社製)の重量比10
0:5:30の混合物を調製し、その固形分100重量
部に対し、六方晶系の鱗片状窒化ホウ素粉末(電気化学
工業株式会社製 SGP 平均粒径19μm)40重量
部を混合した高分子組成物3aを調製した。この高分子
組成物3aを、図5(a)〜(c)に示すように、金型
8内の厚み15mm、縦20mm、横20mmの板状の
成形凹部8a内に充填し、その厚み方向にN極とS極が
対向した磁束密度8テスラの磁場雰囲気下で窒化ホウ素
粉末を十分に配向させた後、加熱乾燥して溶剤を除去さ
せてから加熱硬化させ、厚さ0.7mmの柔軟なウレタ
ン系の熱伝導性シート3を得た。得られた熱伝導性シー
ト3の熱抵抗値は0.17℃/W・mm、配向性を示す
回折ピークの強度比(<002>/<100>)は1.
03であった。 (比較例4)ウレタン系塗料としてのサンコートグレー
ズ V0102クリヤー(長島特殊塗料株式会社製)、
促進剤9995(長島特殊塗料株式会社製)、シンナー
Z−7(長島特殊塗料株式会社製)の重量比100:
5:30の混合物を調製し、その固形分100重量部に
対し、六方晶系の鱗片状窒化ホウ素粉末(電気化学工業
株式会社製 SGP 平均粒径19μm)40重量部を
混合した高分子組成物3aを調製した。この高分子組成
物3aを、図5(a),(b)に示すように、金型8内
の厚み15mm、縦20mm、横20mmの板状の成形
凹部8a内に充填し、加熱乾燥して溶剤を除去させてか
ら加熱硬化させ、厚さ0.7mmの柔軟なウレタン系の
熱伝導性シート3を得た。得られた熱伝導性シート3の
熱抵抗値は0.42℃/W・mm、配向性を示す回折ピ
ークの強度比(<002>/<100>)は128であ
った。 (実施例7)溶剤としてのNメチルピロリドンを含むポ
リイミドワニス(宇部興産株式会社製 ユピファインS
T 固形分濃度18.5%)の固形分100重量部に対
して、六方晶系の鱗片状窒化ホウ素粉末(電気化学工業
株式会社製 SGP 平均粒径19μm)60重量部を
混合して高分子組成物3aを調製した。この高分子組成
物3aを、図5(a)〜(c)に示すように、金型8内
の厚み40mm、縦20mm、横20mmの箱状の成形
凹部8a内に充填し、その厚み方向にN極とS極が対向
した磁束密度10テスラの磁場雰囲気下で窒化ホウ素粉
末を十分に配向させた後、溶剤のNメチルピロリドンを
除去させてから加熱硬化させ、厚さ200μmのフィル
ム状のポリイミド系の熱伝導性シート3を得た。得られ
た熱伝導性シート3の熱抵抗値は、0.12℃/W・m
m、配向性を示す回折ピークの強度比(<002>/<
100>)は1.27であった。 (比較例5)溶剤としてのNメチルピロリドンを含むポ
リイミドワニス(宇部興産株式会社製 ユピファインS
T 固形分濃度18.5%)の固形分100重量部に対
して、六方晶系の鱗片状窒化ホウ素粉末(電気化学工業
株式会社製 SGP 平均粒径19μm)60重量部を
混合して高分子組成物3aを調製した。この高分子組成
物3aを、図5(a),(b)に示すように、金型8内
の厚み40mm、縦20mm、横20mmの箱状の成形
凹部8a内に充填し、溶剤のNメチルピロリドンを除去
させてから加熱硬化させ、厚さ200μmのフィルム状
のポリイミド系の熱伝導性シート3を得た。得られた熱
伝導性シート3の熱抵抗値は、0.25℃/W・mm、
配向性を示す回折ピークの強度比(<002>/<10
0>)は131であった。
磁場配向されていない熱伝導性シート3であり、比較例
2、参考例1および参考例2は窒化ホウ素粉末が一定方
向に配向されているが厚み方向にX線を照射して得られ
るX線回折図の<100>面に対する<002>面の回
折ピークの強度比(<002>/<100>)が1.5
よりも大きい熱伝導性シート3であり、いずれも熱抵抗
値が0.2(℃/W・mm)より大きく、熱伝導性が乏
しいことが確認された。
ウ素粉末を高度に配向させ、シートの厚み方向にX線を
照射して得られたX線回折図の<100>面に対する<
002>面のピーク比(<002>/<100>)が
1.5以下の熱伝導性シート3は、熱抵抗値が0.2
(℃/W・mm)以下を実現し、比較例1,2および参
考例1,2よりも熱抵抗値が小さく、熱伝導性が優れて
いることが確認された。
素粉末を使用しても、ピーク比(<002>/<100
>)が1.5以下で、熱抵抗値が0.2(℃/W・m
m)以下の熱伝導性が良好な熱伝導性シート3を得るこ
とができることが確認された。このことは、高分子組成
物中に充填される窒化ホウ素粉末の粉末形状に関わら
ず、高分子組成物中の窒化ホウ素粉末を高度に配向させ
ることにより熱伝導性が良好な熱伝導性シート3を得る
ことができることを意味する。
向に高度に配向され、シートの厚み方向にX線を照射し
て得られたX線回折図の<100>面に対する<002
>面のピーク比(<002>/<100>)が1.5以
下であり、また、熱抵抗値が0.2(℃/W・mm)以
下である優れた熱伝導性を備えた熱伝導性シート3が実
現されたことが確認された。
思想について、以下に記載する。 (1) 熱伝導性充填材が充填された高分子組成物より
なる熱伝導性成形体であって、熱伝導性充填材を一定方
向に磁場配向してなることを特徴とする熱伝導性成形
体。
ることにより、熱伝導性充填材を高度に配向させること
ができ、これにより、特定方向に優れた熱伝導率を有す
る熱伝導性シートを得ることができ、電子機器間などに
介在される熱伝導性シートとして好適に使用することが
できる。 (2) 窒化ホウ素粉末は、六方晶系結晶構造を有する
窒化ホウ素粉末を主成分として含有する窒化ホウ素粉末
である上記(1)に記載の熱伝導性成形体。
の磁気異方性および磁場配向方向に高熱伝導率を示すと
いう熱伝導異方性を利用して、高分子組成物中の窒化ホ
ウ素粉末を一定方向に磁場配向させることにより、磁場
配向方向の熱伝導率を向上させた熱伝導性成形体を得る
ことができ、電子機器間などに介在される熱伝導性成形
体として好適に使用することができる。 (3) 高分子組成物は、シリコーンゴム、エポキシ樹
脂、ポリイミド樹脂、及びポリウレタン樹脂より選択さ
れる少なくとも1種の高分子化合物を主成分として含有
する高分子組成物である上記(1)または(2)に記載
の熱伝導性成形体。
性成形体に耐熱性や絶縁性などの付与することができる
とともに、窒化ホウ素粉末を充填する際に、低粘度の液
体化、または、加熱溶融時に低粘度化することが可能と
なり、磁場雰囲気下における窒化ホウ素粉末の配向制御
がしやすくなる。これにより、より簡便な製造方法にて
製造可能で、かつ、耐熱性や絶縁性を向上させた熱伝導
性成形体を得ることができ、種々の用途に適用すること
ができる。
された窒化ホウ素粉末をシートの厚み方向に磁場配向さ
せることにより、より簡便な方法にて製造可能で、か
つ、優れた熱伝導性を有する熱伝導性シートを提供する
ことができる。そして、本発明の熱伝導性シートは、発
熱量が大きなCPU(中央演算素子)などの半導体、電
源、光源、プラズマディスプレイ、プリント配線基板な
どの高い熱伝導性を要求される様々な用途へ広範囲に利
用することができる。
ルグリッドアレイ型半導体パッケージ2と放熱器4の間
隙に配置)。
プサイズ型半導体パッケージ2とプリント配線基板1の
間隙に配置)。
グリッドアレイ型半導体パッケージ2とヒートシンク5
の間隙に配置)。
する複数の半導体素子6と筐体7の間隙に配置)。
を示す概念図。
ト、3a…高分子組成物、4…放熱器、5…ヒートシン
ク、6…半導体素子、7…筐体、8…金型、8a…成形
凹部、9…磁石。
Claims (7)
- 【請求項1】 窒化ホウ素粉末が充填された高分子組成
物からなる熱伝導性シートであって、窒化ホウ素粉末が
一定方向に磁場配向してなることを特徴とする熱伝導性
シート。 - 【請求項2】 窒化ホウ素粉末は、六方晶系結晶構造を
有する窒化ホウ素を主成分として含有する窒化ホウ素粉
末である請求項1に記載の熱伝導性シート。 - 【請求項3】 シートの厚み方向にX線を照射して得ら
れるX線回折図の<100>面に対する<002>面の
回折ピークの強度比(<002>/<100>)が1.
5以下である請求項2に記載の熱伝導性シート。 - 【請求項4】 窒化ホウ素粉末の含有量は、高分子組成
物100重量部に対して、10〜400重量部である請
求項1から請求項3のいずれかに記載の熱伝導性シー
ト。 - 【請求項5】 高分子組成物は、シリコーンゴム、エポ
キシ樹脂、ポリイミド樹脂、ポリウレタン樹脂、不飽和
ポリエステル樹脂、ビスマレイミド樹脂、ベンゾシクロ
ブテン樹脂、フッ素系樹脂、及びポリフェニレンエーテ
ル樹脂より選択される少なくとも1種の高分子化合物を
主成分として含有する高分子組成物である請求項1から
請求項4のいずれかに記載の熱伝導性シート。 - 【請求項6】 高分子組成物は、シリコーンゴム、エポ
キシ樹脂、ポリイミド樹脂、及びポリウレタン樹脂より
選択される少なくとも1種の高分子化合物を主成分とし
て含有する高分子組成物である請求項1から請求項4の
いずれかに記載の熱伝導性シート。 - 【請求項7】 熱抵抗値が、0.2(℃/W・mm)以
下である請求項1から請求項6のいずれかに記載の熱伝
導性シート。
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