JP2006335957A - 熱伝導性成形体の製造方法及び熱伝導性成形体 - Google Patents

Abstract

【課題】 優れた熱伝導性能を発揮する熱伝導性成形体を容易に製造することができる熱伝導性成形体の製造方法、及び熱伝導性成形体を提供する。
【解決手段】 熱伝導性成形体１１は熱伝導性高分子組成物から成形される。熱伝導性高分子組成物は、高分子マトリックス１２と、熱伝導性充填材１３とを含有する。熱伝導性充填材１３の少なくとも一部は繊維状に形成されている。成形体１１は、前記組成物の調製工程と、繊維状充填材１４に磁場及び振動を印加して、繊維状充填材１４を一定方向に配向させる配向工程と、繊維状充填材１４の配向を維持した状態で熱伝導性成形体を成形する成形工程とを経て製造される。振動の周波数は０．１〜４５００Ｈｚに設定されているとともに、振動の加速度は１Ｇ以上に設定されている。
【選択図】 図１

Description

本発明は、発熱体と放熱体との間に介在して用いられ、発熱体から放熱体への熱伝導を促進する熱伝導性成形体、及びその製造方法に関するものである。

近年、コンピュータのＣＰＵ（中央処理装置）を代表とする電子部品の高性能化に伴い、電子部品の消費電力及び発熱量は増大している。電子部品の処理能力は熱により低下する。よって、電子部品の性能を維持するために電子部品の蓄熱を回避する必要があり、電子部品の冷却が重要な課題となっている。そのため、発熱体である電子部品と、放熱体との間に介在して用いられる熱伝導性成形体には、優れた熱伝導性能が求められている。

特許文献１には、繊維長が１０ｍｍ以下に設定された熱伝導性繊維を含有する組成物からなる熱伝導性成形体が開示されている。特許文献２には、耐熱性高分子マトリックスと、熱伝導性繊維とを備える熱伝導性成形体が開示されている。これらの熱伝導性成形体では、熱伝導性繊維を熱伝導の方向に沿って配向させることにより、熱伝導性能を高めている。

特許文献３には、シリコーンゴム基材と、熱伝導性繊維とを備える熱伝導性成形体が開示されており、熱伝導性繊維は、熱伝導性成形体の熱伝導の方向に沿って配向されている。更に、特許文献３には、熱伝導性繊維を配向させる方法として、例えば熱伝導性繊維のトウを一定方向に沈積させながら積層した後に、シリコーンゴム基材を含浸し、硬化後にトウの配向方向と垂直な面に沿って切断する方法が開示されている。

特許文献４には、磁性充填材と高分子材料とを含有する組成物からなる熱伝導性成形体が開示されている。磁性充填材の一部は繊維状に形成され、繊維状の磁性充填材、即ち繊維状充填材は、熱伝導性成形体の熱伝導の方向に沿って配向されている。更に、特許文献４には、繊維状充填材を配向させる方法として、組成物中の繊維状充填材に磁場及び超音波振動を印加する方法が開示されている。
特開平４−１７３２３５号公報 特開平１１−４６０２１号公報 特開平１１−３０２５４５号公報 特開２０００−１４１５０５号公報

ところが、特許文献１及び２には、熱伝導性繊維を配向させる具体的な手段が開示されていない。一方、特許文献３に記載の熱伝導性繊維を配向させる方法では、作業者が手作業で熱伝導性繊維を配列させる必要があることから、熱伝導性繊維の配向が煩雑であるという問題があった。

特許文献４において、繊維状充填材は、磁場及び超音波振動の印加によって容易に配向され、組成物は、磁性充填材の含有量の増加によって、熱伝導性成形体の熱伝導性能を高めることができる。しかしながら、磁性充填材の含有量の増加に伴い、組成物の粘度が高くなって繊維状充填材の配向が困難になる。また、組成物中の磁性充填材の含有量を増加させることなく熱伝導性成形体の熱伝導性能を高める方法として、繊維状充填材の繊維長を長くする方法が考えられる。しかしながら、繊維状充填材が長くなるに伴い、組成物の粘度が高くなるとともに、繊維状充填材が組成物中で絡み易くなることから、この場合にも繊維状充填材の配向が困難になる。従って、特許文献４に記載の繊維状充填材を配向させる方法では、繊維状充填材の配向の容易さと、熱伝導性成形体の熱伝導性能の更なる向上とを同時に達成することができず、優れた熱伝導性能を発揮する熱伝導性成形体の製造が困難であるという問題があった。

本発明は、このような従来技術に存在する問題点に着目してなされたものである。その目的とするところは、優れた熱伝導性能を発揮する熱伝導性成形体を容易に製造することができる熱伝導性成形体の製造方法、及びその製造方法によって製造される熱伝導性成形体を提供することにある。

上記の目的を達成するために、請求項１に記載の発明は、高分子マトリックスと、熱伝導性充填材とを含有する熱伝導性高分子組成物から成形される熱伝導性成形体の製造方法であって、前記熱伝導性充填材の少なくとも一部が繊維状に形成され、前記熱伝導性高分子組成物を調製する調製工程と、前記繊維状の熱伝導性充填材に磁場及び振動を印加して、繊維状の熱伝導性充填材を一定方向に配向させる配向工程と、前記熱伝導性充填材の配向を維持した状態で熱伝導性成形体を成形する成形工程とを備え、前記振動の周波数が０．１〜４５００Ｈｚに設定されているとともに、振動の加速度が１Ｇ以上に設定されている熱伝導性成形体の製造方法を提供する。

請求項２に記載の発明は、前記配向工程においては、超伝導磁石を用いて前記繊維状の熱伝導性充填材に磁場を印加する請求項１に記載の熱伝導性成形体の製造方法を提供する。

請求項３に記載の発明は、請求項１又は請求項２に記載の熱伝導性成形体の製造方法によって製造される熱伝導性成形体を提供する。
請求項４に記載の発明は、前記繊維状の熱伝導性充填材が炭素繊維である請求項３に記載の熱伝導性成形体を提供する。

請求項５に記載の発明は、前記炭素繊維の平均繊維長が１３０μｍ以上に設定されているとともに、炭素繊維の繊維軸方向の熱伝導率が１００Ｗ／ｍ・ｋ以上に設定されている請求項４に記載の熱伝導性成形体を提供する。

請求項６に記載の発明は、前記熱伝導性高分子組成物中の熱伝導性充填材の含有量が９０質量％以下に設定されているとともに、前記熱伝導性充填材の全量における繊維状の熱伝導性充填材の割合が７質量％以上３５質量％未満に設定されている請求項３から請求項５のいずれか一項に記載の熱伝導性成形体を提供する。

本発明によれば、優れた熱伝導性能を発揮する熱伝導性成形体を容易に製造することができる熱伝導性成形体の製造方法が提供される。また本発明によれば、そうした熱伝導性成形体の製造方法によって製造された熱伝導性成形体も提供される。

以下、本発明を熱伝導性成形体に具体化した一実施形態を図面に基づいて詳細に説明する。
本実施形態の熱伝導性成形体（以下、単に成形体という。）は、高分子マトリックスと、熱伝導性充填材とを含有する熱伝導性高分子組成物（以下、単に組成物という。）から成形される。この成形体は発熱体と放熱体との間に介在するようにして用いられ、発熱体から放熱体への熱伝導を促進する。

成形体には熱伝導性能が具備されている。熱伝導性能は発熱体から放熱体への熱伝導のし易さを表す指標であり、成形体の熱伝導率、及び熱抵抗値に起因している。成形体の熱抵抗値は、成形体の熱伝導率が高いほど小さい。成形体は、熱伝導率が高いほど、且つ熱抵抗値が小さいほど発熱体から放熱体への熱伝導を促進し、熱伝導性能に優れたものとなる。

高分子マトリックスは、熱伝導性充填材を成形体内に保持する。高分子マトリックスは、成形体に要求される性能、例えば硬度等の機械的強度、耐熱性等の耐久性、又は電気的特性に応じて選択され、高分子マトリックスとして例えば熱可塑性又は熱硬化性の高分子材料が選択される。熱可塑性の高分子材料の具体例としては、熱可塑性樹脂材料及び熱可塑性エラストマーが挙げられる。

熱可塑性樹脂材料の具体例としては、ポリエチレン、ポリプロピレン、エチレン−プロピレン共重合体等のエチレン−αオレフィン共重合体、ポリメチルペンテン、ポリ塩化ビニル、ポリ塩化ビニリデン、ポリ酢酸ビニル、エチレン−酢酸ビニル共重合体、ポリビニルアルコール、ポリビニルアセタール、ポリフッ化ビニリデン及びポリテトラフルオロエチレン等のフッ素系重合体、ポリエチレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレート、ポリエチレンナフタレート、ポリスチレン、ポリアクリロニトリル、スチレン−アクリロニトリル共重合体、アクリロニトリル−ブタジエン−スチレン共重合体（ＡＢＳ）樹脂、ポリフェニレン−エーテル共重合体（ＰＰＥ）樹脂、変性ＰＰＥ樹脂、脂肪族ポリアミド類、芳香族ポリアミド類、ポリイミド、ポリアミドイミド、ポリメタクリル酸、ポリメタクリル酸メチルエステル等のポリメタクリル酸エステル類、ポリアクリル酸類、ポリカーボネート、ポリフェニレンスルフィド、ポリサルホン、ポリエーテルサルホン、ポリエーテルニトリル、ポリエーテルケトン、ポリケトン、液晶ポリマー、シリコーン樹脂、及びアイオノマーが挙げられる。

熱可塑性エラストマーの具体例としては、スチレン−ブタジエンブロック共重合体及びその水添ポリマー、スチレン−イソプレンブロック共重合体及びその水添ポリマー、スチレン系熱可塑性エラストマー、オレフィン系熱可塑性エラストマー、塩化ビニル系熱可塑性エラストマー、ポリエステル系熱可塑性エラストマー、ポリウレタン系熱可塑性エラストマー、及びポリアミド系熱可塑性エラストマーが挙げられる。

熱硬化性の高分子材料の具体例としては、架橋ゴム、エポキシ樹脂、フェノール樹脂、ポリイミド樹脂、不飽和ポリエステル樹脂、及びジアリルフタレート樹脂が挙げられる。架橋ゴムの具体例としては、天然ゴム、アクリルゴム、ブタジエンゴム、イソプレンゴム、スチレン−ブタジエン共重合ゴム、ニトリルゴム、水添ニトリルゴム、クロロプレンゴム、エチレン−プロピレン共重合ゴム、塩素化ポリエチレンゴム、クロロスルホン化ポリエチレンゴム、ブチルゴム、ハロゲン化ブチルゴム、フッ素ゴム、ウレタンゴム、及びシリコーンゴムが挙げられる。

これらの中でも、成形体の耐熱性、発熱体及び放熱体への密着性、発熱体及び放熱体の表面形状への追従性、及び温度変化に対する耐久性が高いことから、シリコーン系の高分子材料が好ましく、低分子量の揮発成分の成形体からの浸み出しが防止されることから、アクリル系、エポキシ系、及びポリイソブチレン系の高分子材料が好ましい。更に、高分子マトリックスは、前記各高分子材料から選択される複数の高分子材料からなるポリマーアロイでもよい。高分子マトリックスの常温での粘度は、１，０００ｍＰａ・ｓ以下が好ましく、５００ｍＰａ・ｓ以下がより好ましい。高分子マトリックスの粘度が１，０００ｍＰａ・ｓを超えると、高分子マトリックスの粘度が過剰に高いことから、組成物の調製が困難になるおそれがある。高分子マトリックスの常温での粘度の下限は特に限定されない。常温とは、組成物が通常調製されるときの温度のことであり、例えば２５℃である。

熱伝導性充填材は、成形体の熱伝導率を高めることにより、成形体の熱伝導性能を高める。熱伝導性充填材の形状としては、繊維状、粒子状、板状等が挙げられるが、熱伝導性充填材の少なくとも一部は繊維状に形成されている。繊維状に形成された熱伝導性充填材、即ち繊維状充填材の材質は、反磁性体でもよいし、常磁性体でもよい。繊維状充填材としては、熱伝導率が高いことから炭素繊維が好ましい。

炭素繊維の具体例としては、ピッチ系炭素繊維、ポリアクリロニトリル系炭素繊維、及びレーヨン系炭素繊維が挙げられる。これらは、単独で炭素繊維を構成してもよいし、二種以上が組み合わされて炭素繊維を構成してもよい。炭素繊維は、その繊維軸方向の熱伝導率が高いことから、メソフェーズピッチを原料とするものが好ましい。

炭素繊維は、溶融紡糸した繊維状ピッチを不融化処理した後、炭素化又は黒鉛化処理することにより製造される。得られる炭素繊維の熱伝導率が高いことから、炭素化処理における処理温度は１０００℃以上が好ましく、黒鉛化処理における処理温度は２０００℃以上が好ましい。炭素繊維の繊維長は、炭素繊維がその製造中又は製造後に粉砕されることにより、任意に調整される。炭素繊維の粉砕は、例えばハンマーミル、ボールミル、振動ボールミル、ブレードミル、ジェットミル、トルネードミル、又はミルミキサーを用いて行われる。炭素繊維の製造中又は製造後に切断機によって粉砕されることにより得られるチョップドファイバーが上記各装置を用いて更に粉砕されることにより、繊維長分布の幅が狭くて成形体に適した炭素繊維が得られるが、チョップドファイバーのままの炭素繊維が用いられてもよい。

繊維状充填材の平均繊維長は、高分子マトリックスの粘度、組成物中の熱伝導性充填材の含有量、熱伝導性充填材の全量における繊維状充填材の割合、成形体の形状、繊維状充填材の配向方向における成形体の厚さ、及び成形体の用途によって適宜設定され、例えば６０００μｍである。繊維状充填材は成形体中で一定方向に配向されており、発熱体からの熱は、繊維状充填材の配向方向に沿って成形体中を伝導される。そのため、繊維状充填材の平均繊維長は、繊維状充填材の配向方向における成形体の熱伝導率が容易に高められることから、繊維状充填材の配向方向における成形体の厚さ以上であることが好ましい。この場合、成形体の熱伝導率は、熱伝導の方向に沿って繊維状充填材が切れ目なく存在していることから容易に高められる。

繊維状充填材が炭素繊維によって構成されている場合、炭素繊維の配向方向における成形体の熱伝導率が高いことから、炭素繊維の平均繊維長は１３０μｍ以上が好ましく、炭素繊維の繊維軸方向の熱伝導率は１００Ｗ／ｍ・ｋ以上が好ましい。

繊維状以外の形状の熱伝導性充填材、即ち非繊維状充填材の材質は、成形体の熱伝導率が高いことから、酸化アルミニウム、窒化ホウ素、窒化アルミニウム、炭化ケイ素、及び二酸化ケイ素から選ばれる少なくとも一種が好ましい。非繊維状充填材のうち、粒子状充填材の平均粒径は、０．１〜１００μｍが好ましく、１〜５０μｍがより好ましい。粒子状充填材の平均粒径が０．１μｍ未満の場合、組成物中に含有される熱伝導性充填材の比表面積が過剰に大きくなることから、組成物の粘度が高くなって組成物の調製及び成形体の成形が困難になるおそれがある。粒子状充填材の平均粒径が１００μｍを超えると、成形体が薄いシート状に形成される場合、粒子状充填材に起因する凹凸が成形体の外面に形成されて成形体の外面の平坦性が悪化するおそれがある。粒子状充填材の形状は球状が好ましい。それは、組成物中での粒子状充填材の二次凝集が抑制されるとともに、組成物の粘度の上昇が抑制され、更に、粒子状充填材の形状に起因する凹凸が成形体の外面に形成されることが抑制されるからである。

組成物中の熱伝導性充填材の含有量は、９０質量％以下が好ましい。熱伝導性充填材の含有量が９０質量％を超えると、成形体の形状が例えばシート状である場合、成形体の柔軟性が低いことから、成形体が脆くなるとともに、成形体の発熱体及び放熱体の表面形状への追従性が低下するおそれがある。熱伝導性充填材は繊維状充填材のみによって構成されてもよいが、熱伝導性充填材の全量における繊維状充填材の割合は７質量％以上３５質量％未満が好ましい。繊維状充填材の割合が７質量％未満の場合、成形体中の繊維状充填材の含有量が過剰に低くなることから、成形体の熱伝導率が低下するおそれがある。繊維状充填材の割合が３５質量％以上の場合、繊維状充填材が導電性を有する際に、例えば繊維状充填材が炭素繊維である際に、成形体の導電性が高くなることから、成形体が導電性を発揮しないことが好ましい場合に成形体を使用することができなくなるおそれがある。そのため、成形体が導電性を有する必要がある場合、熱伝導性充填材は、繊維状充填材、例えば炭素繊維のみで構成されてもよい。組成物の熱伝導性充填材の含有量、及び繊維状充填材の熱伝導性充填材における割合が前記範囲に設定されることにより、タイプＥの硬度計で測定される成形体の硬度は、４０以下を達成することができる。組成物は、前記各成分以外にも、例えば成形体の硬度を調整するための可塑剤、及び耐久性を高めるための安定剤を含有してもよい。

図１に示すように、成形体１１は、高分子マトリックス１２と、熱伝導性充填材１３とを備えている。図１に示す成形体１１はシート状に形成され、熱伝導性充填材１３は、繊維状充填材１４と、粒子状充填材１５とを有している。この成形体１１の形状については特に限定されず、立方体状、球状、円柱状、板状、フィルム状、チューブ状等の形状が挙げられる。繊維状充填材１４は成形体１１中で一定方向に配向されている。例えば、図１に示す成形体１１においては、繊維状充填材１４は成形体１１の厚さ方向に沿って配向されている。

成形体１１は、組成物を調製する調製工程と、繊維状充填材１４を一定方向に配向させる配向工程と、成形体１１を成形する成形工程とを経て製造される。
調製工程では、前記各成分が適宜に混合されて組成物が調製される。配向工程では、図２に示すように、例えば組成物が型１６内に充填された後、繊維状充填材１４が一定方向に配向される。繊維状充填材１４の配向は、磁場発生装置を用いた組成物への磁場の印加、及び振動装置（図示略）を用いた組成物への振動の印加によって行われる。このとき、磁場及び振動は、組成物を介して繊維状充填材１４に印加される。磁場発生装置及び振動装置は通常、型１６の外方に配置されている。そのため、型１６の材質は、組成物に磁場及び振動が容易に印加されることから、磁性体と異なるものが好ましく、例えば合成樹脂、及びアルミニウムが好ましい。

磁場発生装置としては、永久磁石、電磁石、及び超伝導磁石が挙げられるが、長い繊維長を有する繊維状充填材１４が容易に配向されることから、超伝導磁石が好ましい。組成物に印加される磁場の強度の下限、即ち磁場の磁束密度の下限は、５００ガウスが好ましい。磁場の磁束密度が５００ガウス未満の場合、繊維状充填材１４が十分に配向されないおそれがある。磁場の磁束密度の上昇に伴って繊維状充填材１４の配向の程度が高くなることから、磁場の磁束密度は高いほど好ましい。しかしながら、磁場の磁束密度の上昇に伴って磁場発生装置の構成が煩雑になることから、成形体１１の製造コストが上昇する。従って、磁場の磁束密度の上限は、成形体１１の製造コストが適切な範囲内に抑えられることから、１００，０００ガウスが好ましい。

組成物に印加される磁場の方向は、組成物中の繊維状充填材１４に応じて適宜設定される。例えば、図２においては、磁場発生装置の一対の磁極１７が型１６の下方及び上方に配設されている。このとき、一対の磁極１７の間には、成形体１１の厚さ方向の沿うように直線状の磁力線１８が発生する。繊維状充填材１４が反磁性体である場合、組成物に磁場が印加されることにより、繊維状充填材１４は、磁場の方向と反対方向に磁化されて磁力線１８に沿って配向される。また、繊維状充填材１４の結晶構造の結晶方位に依存して繊維状充填材１４の磁化率が異方性を持つ場合、繊維状充填材１４は、磁化率の異方性に従って配向される。

振動装置としては、電磁式振動装置、モータ振動装置、及びエアシリンダを用いた打鍵振動装置が挙げられる。組成物には振動とともに磁場が印加されることから、振動装置は、磁場雰囲気下においても正常に使用され得るものが好ましい。特に、磁場発生装置として超伝導磁石が用いられる場合、振動装置は高磁場雰囲気下で使用されることから、振動装置の電気系統は故障し易い。そのため、振動装置の材質は強磁性体と異なるものが好ましく、振動装置の動力源は圧縮空気が好ましい。具体的には、振動装置はエアシリンダを用いた打鍵振動装置が好ましい。

組成物に印加される振動の周波数は０．１〜４５００Ｈｚであり、０．１〜１０００Ｈｚが好ましく、１〜１００Ｈｚがより好ましい。振動の周波数が０．１Ｈｚ未満の場合、振動によって繊維状充填材１４に加わるエネルギーが小さいことから、繊維状充填材１４は十分に配向されず、成形体１１の熱伝導性能が低下する。振動の周波数が４５００Ｈｚを超えると、組成物の全体にわたって振動が伝わらないことから、繊維状充填材１４の配向が不均一となり、成形体１１の熱伝導性能が低下する。振動の周波数を前記範囲に設定することにより、組成物の粘度が高い場合、例えば組成物の粘度が２００，０００ｍＰａ・ｓ以上の場合にも、組成物に振動を印加することによって組成物の流動性を高めることができ、その結果、組成物の見かけ上の粘度が低下する。そのため、繊維状充填材１４は、組成物中で移動し易くなって容易に配向され、成形体１１は優れた熱伝導性能を発揮する。

組成物に印加される振動の加速度は１Ｇ以上であり、６〜５０Ｇが好ましく、３０〜５０Ｇがより好ましい。振動の加速度が１Ｇ未満の場合、振動によって繊維状充填材１４に加わるエネルギーが小さいことから繊維状充填材１４は十分に配向されず、成形体１１の熱伝導性能が低下する。更に、例えば振動の周波数が１．０Ｈｚ以下の場合、加速度が１Ｇ未満である振動を組成物に印加することは困難である。振動の加速度が５０Ｇを超えると、振動の周波数が低い場合、例えば振動の周波数が５０Ｈｚである場合、振動によって組成物に加わるエネルギーが過剰に大きいことから、組成物が振動の印加によって型１６内で揺動して組成物中の各成分の分布が不均一になるおそれがある。

組成物に印加される振動の振幅は、前記周波数及び加速度に起因しており、０．１〜２０ｍｍが好ましく、１〜２０ｍｍがより好ましい。振動の振幅が０．１ｍｍ未満の場合、振動によって繊維状充填材１４に加わるエネルギーが小さいことから、繊維状充填材１４は十分に配向されないおそれがある。振動の振幅が２０ｍｍを超えると、組成物の全体にわたって振動が伝わらないことから、繊維状充填材１４の配向が不均一となるおそれがある。振動の振幅を前記範囲に設定することにより、前記周波数と同様に、組成物の粘度が高い場合にも、組成物に振動を印加することによって組成物の流動性を高めることができ、その結果、繊維状充填材１４は容易に配向される。

組成物に印加される振動の周波数、加速度、及び振幅は、繊維状充填材の平均繊維長、及び組成物の粘度によって適宜に調整され得る。例えば繊維状充填材の平均繊維長が短い場合、組成物に印加される振動の振幅は小さく設定されてもよい。また、繊維状充填材の平均繊維長が長い場合、例えば繊維状充填材の平均繊維長が６０００μｍ以上である場合、組成物に印加される振動の周波数は、前記範囲内において低く設定され、且つ振動の振幅は大きく設定されてもよい。この場合、組成物に印加される振動の衝撃は大きくなる。尚、組成物に印加される振動の方向は特に限定されず、振動は、図２の矢印Ａで示すように型１６の左右方向から組成物に印加されてもよいし、例えば型１６の上下方向から組成物に印加されてもよい。

成形工程では、型１６内において、繊維状充填材１４の配向を維持した状態で高分子マトリックス１２を硬化又は固化させることにより、図１に示すように、所定の形状を有する成形体１１が成形される。

成形体１１が発熱体及び放熱体に取付けられる際には、発熱体（例えば電子部品）上に成形体１１及び放熱体が順に載置される。次いで、成形体１１が発熱体及び放熱体に密着するように、例えば放熱体から発熱体に向かって荷重が加えられ、発熱体及び放熱体によって成形体１１が挟持される。

前記の実施形態によって発揮される効果について、以下に記載する。
・ 本実施形態の繊維状充填材１４は、磁場及び振動の印加によって一定方向に配向される。そのため、例えば作業者の手作業によって繊維状充填材１４が配列される場合に比べて、繊維状充填材１４は容易に配向される。更に、組成物に印加される振動の周波数が０．１〜４５００Ｈｚに設定され、且つ振動の加速度が１Ｇ以上に設定されていることから、組成物の粘度が高い場合、例えば組成物の粘度が７００，０００ｍＰａ／ｓ以上、又は１，２００，０００ｍＰａ・ｓ以上の場合にも、振動の印加によって組成物の見かけ上の粘度は低下する。そのため、組成物の粘度が高い場合、例えば組成物中の熱伝導性充填材１３の含有量が高い場合にも、繊維状充填材１４は、組成物中を移動して容易に配向される。更に、組成物の見かけ上の粘度が低下することから、組成物の実際の粘度が高い場合にも、組成物中の気泡が振動の印加によって組成物から抜けやすくなり、組成物中の気泡に起因する高分子マトリックスの固化阻害、又は硬化阻害の発生を防止することができる。

また、繊維状充填材１４の平均繊維長が長い場合、例えば繊維状充填材１４の平均繊維長が６０００μｍ以上である場合、組成物の粘度は高くなるとともに、繊維状充填材１４は組成物中で絡み易くなる。しかしながら、周波数及び加速度が前記範囲に設定された振動が繊維状充填材１４に印加されることにより、繊維状充填材１４は組成物中で移動し易くなり、その結果、絡まった繊維状充填材１４は容易に解れて配向される。従って、本実施形態の成形体１１の製造方法では、繊維状充填材１４の配向の容易さと、成形体１１の熱伝導性能の向上とを同時に達成することができ、優れた熱伝導性能を発揮する成形体１１を製造することができる。具体的には、本実施形態の製造方法によって製造される成形体１１において、繊維状充填材１４の配向方向における熱伝導率は、２０Ｗ／ｍ・ｋ以上を達成することができ、例えば５０Ｗ／ｍ・ｋ以上を達成することができる。更に、成形体１１の熱抵抗率は、０．４℃／Ｗ以下を達成することができる。

一方、超音波振動の周波数は通常、２０，０００Ｈｚ以上である。そのため、高粘度の組成物に超音波振動が印加された場合、超音波振動の周波数が過剰に高いことから、組成物に加わる振動は微振動となり、組成物の全体にわたって振動が伝わることが困難となる。更に、組成物に加わる振動の周波数は組成物の固有振動数から大きく離れることから、組成物の見かけ上の粘度は低下しない。そのため、組成物の粘度が高い状態で繊維状充填材１４が配向されることから、繊維状充填材１４の配向が不十分となるおそれがある。

・ 繊維状充填材１４には、磁場とともに振動が印加されることから、磁場のみが印加される場合に比べて、低い磁束密度を有する磁場、例えば磁場のみが印加される際の磁束密度の３分の１程度の磁束密度を有する磁場によって容易に配向される。そのため、磁場のみの印加によって繊維状充填材１４が配向される場合に比べて、成形体１１の製造コストを低減することができる。

・ 繊維状充填材１４は組成物中で配向され、その繊維状充填材１４の配向を維持した状態で成形体１１が成形されることから、成形体１１の形状は特に限定されず、自由に設定され得る。

なお、本実施形態は、次のように変更して具体化することも可能である。
・ 前記熱伝導性充填材１３は、高分子マトリックス１２と熱伝導性充填材１３との密着性を高めるために、例えばシランカップリング剤、又はチタネートカップリング剤を用いた表面処理が施されてもよいし、熱伝導性充填材１３に絶縁性を付与するために、絶縁材料を用いた表面処理が施されてもよい。

・ 前記配向工程及び成形工程において、基材フィルム上に組成物を塗布した後、基材フィルム上で繊維状充填材１４を配向させて成形体１１を成形してもよい。
・ 前記成形工程後の成形体１１は、所望の形状に切断されてもよい。

・ 前記調製工程、又は配向工程において、組成物の脱泡を行ってもよい。

次に、実施例及び比較例を挙げて前記実施形態をさらに具体的に説明する。
（実施例１〜７、及び比較例１〜３）
実施例１においては、調製工程として、高分子マトリックス１２としての付加型の液状シリコーンゲルに、繊維状充填材１４としての炭素繊維と、粒子状充填材１５としての球状アルミナとを混合して、成形体１１用の組成物を調製した。各成分の配合量を表１に示す。表１において、各成分の配合量の数値は重量部を示す。液状シリコーンゲルの２５℃における粘度は４００ｍＰａ・ｓであり、液状シリコーンゲルの比重は１．０であった。炭素繊維の平均繊維径は１０μｍであり、炭素繊維の平均繊維長は３０００μｍであった。球状アルミナの平均粒径は３．２μｍであった。次に、炭素繊維及び球状アルミナが均一に分散されるまで組成物を攪拌した後、組成物の脱泡を行った。

続いて、配向工程として、回転粘度計を用いて組成物の２５℃における粘度を測定した後、型１６内に組成物を充填した。粘度の測定結果を表１に示す。次に、超伝導磁石を用いて、１００，０００ガウスの磁束密度を有する磁場を組成物に印加するとともに、圧縮空気を用いて、０．１Ｈｚの周波数、４．５Ｇの加速度、及び２０ｍｍの振幅を有する振動を型１６を介して組成物に印加して、炭素繊維を成形体１１の厚さ方向に沿って配向させた。次いで、成形工程として、組成物を１２０℃で３０分加熱することにより、液状シリコーンゲルを硬化させてシート状の成形体１１を得た。

次に、実施例２では、球状アルミナの配合量を表１に示すように変更した。更に実施例２では、振動の周波数を３．０Ｈｚ、及び振動の振幅を１０ｍｍに変更した以外は、実施例１と同様にして成形体１１を得た。実施例３では、炭素繊維の平均繊維長を１３０μｍに変更した以外は、実施例２と同様にして成形体１１を得た。実施例４では、炭素繊維の平均繊維長を６０００μｍに変更し、球状アルミナの配合量を表１に示すように変更した以外は、実施例２と同様にして成形体１１を得た。

実施例５では、炭素繊維の平均繊維長を１００μｍに変更し、炭素繊維及び球状アルミナの配合量を表１に示すように変更した。更に実施例５では、振動の周波数を１００Ｈｚ、振動の加速度を５０Ｇ、及び振動の振幅を０．１ｍｍに変更した以外は、実施例２と同様にして成形体１１を得た。

実施例６では、繊維状充填材１４としてポリパラフェニレンベンゾビスオキサゾール前駆体炭素繊維（ＰＢＯ炭素繊維）を用いた以外は、実施例２と同様にして組成物を調製した。ＰＢＯ炭素繊維の平均繊維長は６０００μｍであった。更に実施例６では、振動の周波数を３．０Ｈｚに変更した以外は、実施例１と同様にして成形体１１を得た。

実施例７では、繊維状充填材１４としてＰＢＯ炭素繊維を用いた以外は、実施例２と同様にして組成物を調製した。ＰＢＯ炭素繊維の平均繊維長は１５０μｍであった。更に実施例７では、振動の周波数を３．０Ｈｚ、及び振動の加速度を３．０Ｇに変更した以外は、実施例１と同様にして成形体１１を得た。

比較例１では、配向工程での振動の印加を省略した以外は、実施例１と同様にして成形体１１を得た。比較例２では、炭素繊維の平均繊維長を５０μｍに変更し、配向工程での振動の印加を省略した以外は、実施例２と同様にして成形体１１を得た。比較例３では、超音波を用いて組成物に振動を印加した以外は、実施例１と同様にして成形体１１を得た。比較例１〜３において、各成分の配合量を表２に示す。表２において、各成分の配合量の数値は重量部を示す。超音波の周波数は２０，０００Ｈｚであり、加速度は４８００Ｇであり、振幅は３〜４μｍであった。そして、各例の成形体１１について、下記の各項目に関して測定を行った。その結果を表１及び表２に示す。

＜熱伝導率＞
各例の成形体１１から円板状の試験片（直径：１０ｍｍ、厚さ：０．５ｍｍ）を得た後、レーザーフラッシュ法により試験片の熱伝導率を測定した。

＜熱抵抗値＞
各例の成形体１１について、それらを発熱体及び放熱体で挟持した後、厚さ方向に５０％圧縮したときの厚さ方向における熱抵抗値を測定した。

表１に示すように、実施例１〜７においては、各項目について優れた結果となった。そのため、各実施例の成形体１１は、優れた熱伝導性能を発揮することができた。更に、各実施例の繊維状充填材１４は一定方向に配向されていた。一方、表２に示すように、比較例１〜３においては、各項目に関する結果が各実施例に比べて劣っていた。そのため、各比較例の成形体１１の熱伝導性能は、各実施例の成形体１１に比べて劣っていた。比較例１の繊維状充填材１４は成形体１１中で絡み合っており、成形体１１の厚み方向に十分に配向されていなかった。更に、比較例１の組成物の硬化性は各実施例の組成物に比べて劣っており、気泡の混入量が多くて硬化が不十分であることから、比較例１の成形体１１は実際の使用に適していなかった。比較例２及び比較例３の繊維状充填材１４は配向さていたものの、配向の程度は各実施例に比べて低かった。
（実施例８及び比較例４）
実施例８及び比較例４では、振動の周波数を表３に示すように設定するとともに、振動の加速度を４．５Ｇに設定した以外は、実施例１と同様にして成形体１１を得た。そして、実施例８の成形体１１及び比較例４の成形体１１中の繊維状充填材１４の配向状態を観察した。その結果を表３に示す。表３中の“配向”欄における数値は繊維状充填材１４の配向の程度を表し、数値が大きいほど配向の程度が高いことを示す。更に、“０”は繊維状充填材１４が配向していなかったことを示す。

表３に示すように、実施例８の成形体１１においては、振動の周波数が低くなるに伴って、繊維状充填材１４の配向の程度が高くなることが分かった。振動の周波数が２０Ｈｚ以下では、繊維状充填材１４の配向の程度が特に高かった。一方、比較例４の各成形体１１においては、繊維状充填材１４が一定方向に配向していなかった。
（実施例９）
実施例９では、振動の周波数を５０Ｈｚに設定するとともに、振動の加速度を表４に示すように設定した以外は、実施例１と同様にして成形体１１を得た。そして、実施例９の各成形体１１中の繊維状充填材１４の配向状態を観察した。その結果を表４に示す。表４中の“配向”欄における数値の意味は、表３と同じである。

表４に示すように、実施例９の成形体１１においては、振動の加速度が高くなるに伴って、繊維状充填材１４の配向の程度が高くなることが分かった。振動の加速度が６Ｇ以上では、繊維状充填材１４の配向の程度がより高く、振動の加速度が３０Ｇ以上では、繊維状充填材１４の配向の程度が特に高かった。
（実施例１０）
実施例１０では、振動の周波数を表５に示すように設定するとともに、振動の加速度を１Ｇに設定した以外は、実施例１と同様にして成形体１１を得た。そして、実施例１０の成形体１１中の繊維状充填材１４の配向状態を観察した。その結果を表５に示す。表５中の“配向”欄における数値の意味は、表３と同じである。

表５に示すように、実施例１０の成形体１１においては、振動の周波数が低くなるに伴って、繊維状充填材１４の配向の程度が高くなることが分かった。振動の周波数が１０Ｈｚ以下では、繊維状充填材１４の配向の程度が特に高かった。

本実施形態の成形体を示す断面図。 配向工程に用いられる装置を示す概念図。

符号の説明

１１…成形体、１２…高分子マトリックス、１３…熱伝導性充填材、１４…繊維状の熱伝導性充填材としての繊維状充填材。

Claims (6)

1. 高分子マトリックスと、熱伝導性充填材とを含有する熱伝導性高分子組成物から成形される熱伝導性成形体の製造方法であって、
   前記熱伝導性充填材の少なくとも一部が繊維状に形成され、
   前記熱伝導性高分子組成物を調製する調製工程と、
   前記繊維状の熱伝導性充填材に磁場及び振動を印加して、繊維状の熱伝導性充填材を一定方向に配向させる配向工程と、
   前記熱伝導性充填材の配向を維持した状態で熱伝導性成形体を成形する成形工程とを備え、
   前記振動の周波数が０．１〜４５００Ｈｚに設定されているとともに、振動の加速度が１Ｇ以上に設定されていることを特徴とする熱伝導性成形体の製造方法。
2. 前記配向工程においては、超伝導磁石を用いて前記繊維状の熱伝導性充填材に磁場を印加する請求項１に記載の熱伝導性成形体の製造方法。
3. 請求項１又は請求項２に記載の熱伝導性成形体の製造方法によって製造されることを特徴とする熱伝導性成形体。
4. 前記繊維状の熱伝導性充填材が炭素繊維である請求項３に記載の熱伝導性成形体。
5. 前記炭素繊維の平均繊維長が１３０μｍ以上に設定されているとともに、炭素繊維の繊維軸方向の熱伝導率が１００Ｗ／ｍ・ｋ以上に設定されている請求項４に記載の熱伝導性成形体。
6. 前記熱伝導性高分子組成物中の熱伝導性充填材の含有量が９０質量％以下に設定されているとともに、前記熱伝導性充填材の全量における繊維状の熱伝導性充填材の割合が７質量％以上３５質量％未満に設定されている請求項３から請求項５のいずれか一項に記載の熱伝導性成形体。

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