JP2002146672A - 熱伝導性充填剤及び熱伝導性接着剤並びに半導体装置 - Google Patents

熱伝導性充填剤及び熱伝導性接着剤並びに半導体装置

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Masayuki Hida
雅之 飛田
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Polymatech Co Ltd
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Abstract

(57)【要約】 【課題】 熱伝導性をより一層向上させた熱伝導性充填
剤及び熱伝導性接着剤、並びに外部に熱を効果的に放散
可能な放熱性に優れる半導体装置を提供すること。 【解決手段】 メソフェーズピッチを原料とし、紡糸、
不融化及び炭化後に粉砕し、その後黒鉛化され、強磁性
体が被覆された黒鉛化炭素繊維を熱伝導性充填剤として
用いる。黒鉛化炭素繊維は、Ｘ線回折法による黒鉛化炭
素繊維の黒鉛層間の面間隔（ｄ００２）が０．３３７０
ｎｍ未満、かつ、（１０１）回折ピークと（１００）回
折ピークのピーク強度比（Ｐ１０１／Ｐ１００）が１．
１５以上であることが好ましい。熱伝導性接着剤は、前
記熱伝導性充填剤と接着性高分子材料とを含有してな
る。半導体装置は、半導体素子と放熱部材との接着に前
記熱伝導性接着剤が用いられ、当該熱伝導性接着剤に含
有されている黒鉛化炭素繊維が一定方向に配向されてい
る。

Description

【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、熱伝導性を向上さ
せる目的で高分子材料などに充填される熱伝導性充填
剤、及び高い熱伝導性が要求される熱伝導性接着剤、並
びに優れた放熱性が要求される半導体装置に関するもの
である。
【０００２】
【従来の技術】従来、電気機器の発熱対策として、発熱
する半導体素子などの電子部品に放熱部材を接合するこ
とにより外部に熱を放散させる方法が一般的に用いら
れ、この放熱部材と電子部品との接合に、熱伝導性接着
剤が使用されている。
【０００３】このような熱伝導性接着剤においては、優
れた熱伝導特性が要求され、熱伝導性を向上させる目的
で、銀、銅、金、アルミニウム、ニッケルなどの熱伝導
率の大きな金属や合金、化合物、酸化アルミニウム、酸
化マグネシウム、酸化ケイ素、窒化ホウ素、窒化アルミ
ニウム、窒化ケイ素、炭化ケイ素などの粉末状セラミッ
クス、或いはカーボンブラックやダイヤモンドなどの粉
粒体形状や繊維形状の熱伝導性充填剤が高分子材料中に
充填された熱伝導性接着剤が知られている。
【０００４】一方、熱伝導性充填剤として特定の炭素繊
維を、マトリックスとしての接着性高分子材料に配合し
た熱伝導性接着剤が種々知られている。例えば、特開昭
６３−３０５５２０号公報においては炭素系の微粉末や
炭素繊維を充填したダイボンド材料が、特開平６−２１
２１３７号公報においては特定構造の炭素繊維すなわち
メソフェーズピッチを基材とする３次元構造の炭素繊維
を充填した接着性材料がそれぞれ開示されている。ま
た、特開平９−３２４１２７号公報においては、特定の
高分子材料を熱処理して得られるグラファイト材を使用
した半導体素子用ダイボンド材が、特開平５−２０９１
５７号公報及び特開平６−２９９１２９号公報において
は、高分子材料中に含有させる炭素繊維や金属繊維の構
造を、かたまり状や糸まり状、あるいは織布や不織布の
形状に特定することにより放熱特性を一層改善した電子
デバイス用接着剤がそれぞれ提唱されている。
【０００５】また、特開昭６２−１９４６５３号公報及
び特開昭６３−６２７６２号公報においては、熱伝導性
充填剤としてニッケルなどの磁性体粉末を含有する熱伝
導性接着剤を、磁場中で厚み方向に配向させることによ
り、特定方向の熱伝導率を向上させる接着方法が開示さ
れている。
【０００６】
【発明が解決しようとする課題】ところが、発熱量が一
段と増大し続ける最近の高性能な電子部品においては、
半導体素子などの電子部品からの多大な発熱により、電
気化学的なマイグレーションが加速されたり、配線やパ
ット部の腐食が促進されたり、発生する熱応力によって
構成材料にクラックが生じたり、破壊したり、構成部品
の接合部の界面が剥離して電子部品の信頼性や寿命を損
なうなどの様々なトラブルが発生するおそれがある。そ
のため、熱伝導性をより一層向上させた熱伝導性接着剤
のニーズは高まり続けているが、上記従来の熱伝導性充
填剤が接着性高分子材料に配合された熱伝導性接着剤
は、熱伝導性が未だ不充分であり、早急な改善が切望さ
れていた。
【０００７】また、上記特開昭６２−１９４６５３号公
報及び特開昭６３−６２７６２号公報における熱伝導性
接着剤の接着方法においては、熱伝導性充填剤として粉
末状あるいは針状のニッケル系や鉄系を用いていたた
め、熱伝導性充填剤自体の熱伝導率がそもそも１００Ｗ
／ｍ・Ｋにも満たず、熱伝導性充填剤を磁場配向させて
も、充分な熱伝導性を発現させることができなかった。
【０００８】一方、本出願人らは、特開平２０００−１
９１９９８号公報において、熱伝導性を向上させた熱伝
導性接着剤として、強磁性体を被覆した炭素繊維と接着
性高分子材料とを配合してなる熱伝導性接着剤、及び、
被着体間に当該熱伝導性接着剤を介在させ外部磁場によ
って炭素繊維を一定方向に配向させた状態で接着させる
接着方法、並びに、優れた放熱性を有する半導体装置を
提唱している。しかし、この熱伝導性接着剤などにおい
ても、未だ熱伝導性が充分であるとはいえず、さらなる
熱伝導性の向上が望まれている。
【０００９】本発明の目的は、上記課題に鑑みてなされ
たものであり、その目的は、より一層熱伝導性を向上さ
せた熱伝導性充填剤及び熱伝導性接着剤、並びにこの熱
伝導性接着剤を適用して電気機器に使用される各種半導
体素子や電源、光源などの部品から発生する熱を外部に
効果的に放散可能な半導体装置を提供することにある。
【００１０】
【課題を解決するための手段】上記問題を解決するため
に、本発明者らは、炭素繊維の性質や構造を様々な観点
から鋭意研究した結果、特定の黒鉛化炭素繊維が高い熱
伝導性を発揮することを見出し、本発明を完成した。
【００１１】すなわち、請求項１に記載の発明は、強磁
性体が被覆された黒鉛化炭素繊維よりなる熱伝導性充填
剤であって、前記黒鉛化炭素繊維は、メソフェーズピッ
チを原料とし、紡糸、不融化及び炭化後に粉砕し、その
後黒鉛化されたものであることを特徴とする。
【００１２】請求項２に記載の発明は、請求項１に記載
の発明において、前記黒鉛化炭素繊維は、Ｘ線回折法に
よる黒鉛化炭素繊維の黒鉛層間の面間隔（ｄ００２）が
０．３３７０ｎｍ未満、かつ、（１０１）回折ピークと
（１００）回折ピークのピーク強度比（Ｐ１０１／Ｐ１
００）が１．１５以上であることを特徴とする。
【００１３】請求項３に記載の発明は、熱伝導性充填剤
と、接着性高分子材料とを含有してなる熱伝導性接着剤
であって、前記熱伝導性充填剤が、請求項１または請求
項２に記載の熱伝導性充填剤であることを特徴とする。
【００１４】請求項４に記載の発明は、半導体素子と、
当該半導体素子にて発生する熱を放散する放熱部材と、
前記半導体素子と放熱部材との間に介在され、半導体素
子と放熱部材とを接着する接着剤と、を有する半導体装
置であって、前記接着剤は、請求項３に記載の熱伝導性
接着剤であり、当該熱伝導性接着剤に含有されている黒
鉛化炭素繊維が、一定方向に配向されていることを特徴
とする。
【００１５】
【発明の実施の形態】以下、本発明の実施形態について
詳細に説明する。 ＜熱伝導性充填剤＞まず、熱伝導性充填剤について説明
する。ここで用いられる熱伝導性充填剤は、メソフェー
ズピッチを原料とし、紡糸、不融化及び炭化後に粉砕
し、その後黒鉛化された後述する製法にて製造された特
定の黒鉛化炭素繊維の粉砕品からなる。
【００１６】黒鉛化炭素繊維の原料としては、例えば、
ナフタレンやフェナントレン等の縮合多環炭化水素化合
物、ＰＡＮ（ポリアクリロニトリル）、石油系ピッチや
石炭系ピッチ等の縮合複素環化合物等が挙げられるが、
特に光学的異方性ピッチ、すなわち、メソフェーズピッ
チを原料として用いることが好ましい。メソフェーズピ
ッチを用いることにより、後述する紡糸工程において、
ピッチ分子がその異方性により繊維長さ方向に配向さ
れ、その繊維長さ方向へ優れた熱伝導性を有する黒鉛化
炭素繊維を得ることができる。このメソフェーズピッチ
は、紡糸可能ならば特に限定されるものではなく、一種
を単独で用いても、二種以上を適宜組み合わせて用いて
もよいが、メソフェーズピッチを単独で用いること、す
なわち、メソフェーズピッチ含有量１００％の黒鉛化炭
素繊維が、高熱伝導化、紡糸性及び品質の安定性の面か
ら最も好ましい。
【００１７】黒鉛化炭素繊維は、紡糸、不融化及び炭化
の各処理を順次行い、所定の粒径に粉砕又は切断した
後、黒鉛化されたものを用いることが好ましい。炭化後
に粉砕又は切断し、その後黒鉛化することにより、粉砕
又は切断時における炭素繊維の縦割れを防ぐことがで
き、また、粉砕時に新たに表面に露出した黒鉛層面にお
いて黒鉛化処理時に縮重合反応、環化反応が進みやすく
なる。そのため、より一層熱伝導性を向上させた黒鉛化
炭素繊維を得ることができる。一方、紡糸した炭素繊維
を高温で黒鉛化した後に粉砕すると、繊維軸方向に発達
した黒鉛層面に沿って開裂が発生し易くなり、粉砕され
た炭素繊維の全表面積中に占める破断面表面積の割合が
大きくなって熱伝達しにくくなり、熱伝導性が低下する
ため不適当である。
【００１８】黒鉛化炭素繊維の形態としては、厳密には
繊維状（繊維状の形態が維持された粉砕品や切断品も含
む）、鱗片状、ウィスカー状、マイクロコイル状、ナノ
チューブ状などの形状が挙げられるが、特に限定される
ものではない。
【００１９】黒鉛化炭素繊維の繊維直径は、特に限定さ
れないが、好ましくは５〜２０μｍ、より好ましくは５
〜１５μｍ、特に好ましくは８〜１２μｍである。繊維
直径は５〜２０μｍの範囲が工業的に生産しやすく、得
られる熱伝導性接着剤の熱伝導性が大きくなる。一方、
繊維直径が５μｍよりも小さく、或いは２０μｍよりも
大きいと、生産性が低下する。
【００２０】黒鉛化炭素繊維の平均粒径は、好ましくは
１０〜５００μｍ、より好ましくは１５〜２００μｍ、
特に好ましくは１５〜１００μｍである。平均粒径が１
０μｍより小さいと、高分子材料中において黒鉛化炭素
繊維同士の接触が少なくなり、熱の伝達経路が不充分と
なって得られる熱伝導性接着剤の熱伝導性が低下する。
一方、平均粒径が５００μｍよりも大きいと、黒鉛化炭
素繊維が嵩高くなり、高分子材料中に高充填することが
困難になる。なお、上記の平均粒径は、レーザー回折方
式による粒度分布から算出することができる。
【００２１】また、黒鉛化炭素繊維は、その構造パラメ
ータとして、Ｘ線回折法による黒鉛層間の面間隔（ｄ０
０２）が０．３３７０ｎｍ未満で、かつ、（１０１）回
折ピークと（１００）回折ピークのピーク強度比（Ｐ１
０１／Ｐ１００）が１．１５以上であることが好まし
い。
【００２２】ここで、Ｘ線回折法とは、Ｘ線源にＣｕＫ
αを、標準物質に高純度シリコンを使用して回折パター
ンを測定するものである。得られる（００２）回折パタ
ーンのピーク位置と半値幅とから、面間隔（ｄ００２）
が求められる。また、ピーク強度比（１０１）／（１０
０）は、得られる回折線図にベースラインを引き、この
ベースラインから（１０１）（２θ≒４４．５度）、
（１００）（２θ≒４２．５度）の各ピークの高さ（Ｐ
１０１）、（Ｐ１００）を測定し、（１０１）の回折ピ
ーク高さを（１００）回折ピーク高さで除して求められ
る。
【００２３】黒鉛化炭素繊維の黒鉛層面の面間隔（ｄ０
０２）が０．３３７０ｎｍ未満で、かつ、（１０１）回
折ピークと（１００）回折ピークのピーク強度比（Ｐ１
０１／Ｐ１００）が１．１５未満であると、得られる熱
伝導性接着剤に十分な熱伝導性を持たせることができず
不適当である。その理由については定かではないが、黒
鉛化炭素繊維を一定方向に磁場配向させた熱伝導性接着
剤の場合、熱の伝達経路が、本発明で限定した黒鉛化炭
素繊維のミクロ構造と非常に強く相関しているためと推
定される。尚、黒鉛化炭素繊維の黒鉛層間の面間隔（ｄ
００２）の下限値は、理論値として算出される０．３３
５４ｎｍであり、ピーク強度比（Ｐ１０１／Ｐ１００）
の上限値は、３である。
【００２４】黒鉛化炭素繊維の熱伝導率は、特に限定さ
れないが、本発明の目的を達成するためには、繊維長さ
方向における熱伝導率が、好ましくは４００Ｗ／ｍ・Ｋ
以上、より好ましくは８００Ｗ／ｍ・Ｋ以上、特に好ま
しくは１０００Ｗ／ｍ・Ｋ以上である。
【００２５】黒鉛化炭素繊維の表面には強磁性体の被覆
層が形成されている。これにより、磁場雰囲気下にて接
着性高分子材料中の黒鉛化炭素繊維を容易に配向させる
ことができるようになる。
【００２６】強磁性体としては、ニッケル系及びニッケ
ル系合金、鉄系合金、窒化鉄系、フェライト系、バリウ
ムフェライト系、コバルト系合金、マンガン系合金、ネ
オジウム／鉄／ホウ素系やサマリウム／コバルト系など
の希土類系合金が、磁場配向の容易さから好適に用いる
ことができる。なかでもニッケル、コバルト及び鉄より
選ばれる少なくとも１種の金属、合金あるいは化合物よ
りなる強磁性体は、磁性が強く、黒鉛化炭素繊維を容易
に磁場配向させることができるため好ましい。また、製
造しやすさ、製造コスト、磁場配向のさせやすさ等を考
慮すれば、ニッケル系とコバルト系が好ましく、無電解
メッキ法を適用する場合は、ニッケル‐リン合金、ニッ
ケル‐ホウ素合金、コバルト‐リン合金、コバルト‐ホ
ウ素合金などが実用的で好ましい。さらに、電気絶縁性
を考慮するとフェライト系などが好ましい。
【００２７】強磁性体の被覆層の膜厚は、特に限定する
ものではないが、０．０１〜５μｍであることが好まし
い。被覆層の膜厚が０．０１μｍよりも薄いと発現され
る磁性が弱く、黒鉛化炭素繊維を低磁場で磁場配向させ
ることが困難となる。一方、被覆層の膜厚が５μｍを越
えると、黒鉛化炭素繊維を低磁場で磁場配向させること
は可能であるが、得られる熱伝導性接着剤の熱伝導率が
低下する。熱伝導率や製造コスト、高分子材料への高充
填化などを考慮すると、実用的な膜厚は０．０５〜３μ
ｍであり、より好ましくは０．０５〜２μｍである。
【００２８】なお、黒鉛化炭素繊維、或いは強磁性体の
被覆層が形成された黒鉛化炭素繊維は、その表面に、金
属やセラミックスなどを被覆させたものでもよい。例え
ば、銀、銅、金、酸化アルミニウム、酸化マグネシウ
ム、酸化亜鉛、窒化ホウ素、窒化アルミニウム、窒化ケ
イ素、炭化ケイ素、水酸化アルミニウムなどの熱伝導率
の大きな公知の金属、合金、セラミックスなどの被覆層
を形成することにより、熱伝導性を向上させたりするこ
とが可能である。特に、強磁性体がニッケルなどの電気
伝導性を有する金属などである場合には、酸化アルミニ
ウム、酸化マグネシウム、酸化亜鉛、窒化ホウ素、窒化
アルミニウム、窒化ケイ素、炭化ケイ素、水酸化アルミ
ニウムなどの電気絶縁性のセラミックスや、シロキサン
骨格を有する電気絶縁性高分子化合物などを、最表面に
被覆層として形成することにより、得られる熱伝導性接
着剤に簡易に電気絶縁性を付与することができる。
【００２９】また、強磁性体の被覆層が形成された黒鉛
化炭素繊維は、シラン系やチタン系、アルミニウム系な
どの公知のカップリング剤やサイジング剤などで処理す
ることにより、その表面を改質させたものでもよい。接
着性高分子材料との濡れ性や接着性を向上させたり、界
面の剥離強度を改良したりすることができ、接着性高分
子材料へのより一層の黒鉛化炭素繊維の高充填化が可能
となるとともに、磁場配向させやすくなり、得られる熱
伝導性接着剤の一層の高熱伝導率化が達成できる。
【００３０】＜接着性高分子材料＞次に、マトリックス
としての接着性高分子材料について説明する。接着性高
分子材料としては、特に限定されるものではなく、公知
の樹脂やゴム、エラストマーなどからなる液体状或いは
固体状の高分子材料を好適に用いることができる。
【００３１】具体的な接着性高分子材料としては、例え
ば、エポキシ系、アクリル系、ポリ酢酸ビニルなどのビ
ニル系、フェノール系、ウレタン系、シリコーン系、オ
レフィン系、ポリイミド系、ポリアミド系、ポリアミド
イミド系、アミノ系、ビスマレイミド系、ポリイミドシ
リコーン系、飽和及び不飽和ポリエステル系、ジアリル
フタレート系、尿素系、メラミン系、アルキッド系、ベ
ンゾシクロブテン系の樹脂や、スチレン系、オレフィン
系、ウレタン系の熱可塑性エラストマーや、ポリブタジ
エンやクロロプレンゴム、ニトリルゴム、ウレタンゴ
ム、シリコーンゴムなどの合成ゴムや、天然ゴム等が挙
げられる。
【００３２】なかでも、エポキシ樹脂系、アクリル樹脂
系、ポリイミド系、ウレタン樹脂系及びシリコーンゴム
系の高分子材料群から選択される少なくともの１種の接
着性高分子材料は、電子部品の構成材料である各種金属
やセラミックス、各種プラスチック、ゴム、エラストマ
ーなどとの接着性が良好であるため、好ましい。
【００３３】接着性高分子材料の硬化形態については、
特に限定されるものではなく、熱硬化性、熱可塑性、紫
外線又は可視光硬化性、常温硬化性、湿気硬化性など公
知のあらゆる硬化形態の接着性高分子材料を使用するこ
とができる。
【００３４】なお、これらの接着性高分子材料は、目的
とする熱伝導性接着剤の機械的性質、電気的性質、耐久
性、信頼性などの要求性能や用途に応じて選択すること
ができ、例えば、これらの接着性高分子材料の一種を単
独で用いても、或いは二種以上を適宜組み合わせて用い
てもよく、さらに、これらの接着性高分子材料から選択
される複数の接着性高分子材料からなるポリマーアロイ
を使用しても差し支えない。
【００３５】＜熱伝導性接着剤＞続いて、上述した黒鉛
化炭素繊維と接着性高分子材料とを含有してなる熱伝導
性接着剤について説明する。
【００３６】強磁性体の被覆層が形成された黒鉛化炭素
繊維の配合量は、特に限定されず、使用する強磁性体を
被覆した黒鉛化炭素繊維や接着性高分子材料、配合剤の
種類、目的とする最終製品の要求性能などにより適宜決
定される。黒鉛化炭素繊維を高充填するほど得られる熱
伝導性接着剤の熱伝導性が向上されることが期待され
る。実用的な黒鉛化炭素繊維の配合量は、体積百分率で
表して好ましくは５〜９０体積％、より好ましくは１０
〜６０体積％である。黒鉛化炭素繊維の配合量が５体積
％よりも少ないと、得られる熱伝導性接着剤の熱伝導性
が小さくなり、また、配合量が９０体積％を越えると、
粘度が増大して黒鉛化炭素繊維を接着性高分子材料中で
配向させることが困難になり、かつ、気泡の混入が避け
られず好ましくない。
【００３７】また、熱伝導性接着剤は、必要に応じてそ
の他の熱伝導性充填剤を配合したものであってもよい。
その他の熱伝導性充填剤としては金属やセラミックス、
具体的には、銀、銅、金、酸化アルミニウム、酸化マグ
ネシウム、窒化ホウ素、窒化アルミニウム、窒化ケイ
素、炭化ケイ素、水酸化アルミニウムなどのほか、金属
被覆樹脂、上述の強磁性体の被覆層が形成された黒鉛化
炭素繊維以外の黒鉛化炭素繊維、黒鉛化されていない炭
素繊維、天然黒鉛、人造黒鉛、メソカーボンマイクロビ
ーズ、ウィスカー状、マイクロコイル状又はナノチュー
ブ状のカーボン、黒鉛あるいはダイヤモンド粉などが挙
げられる。なお、最終製品として特に電気絶縁性が要求
される用途においては、酸化アルミニウム、酸化マグネ
シウム、窒化ホウ素、窒化アルミニウム、窒化ケイ素、
炭化ケイ素、水酸化アルミニウム等の電気絶縁性を有す
る熱伝導性充填剤の少なくとも一種を必要に応じて配合
することが好ましい。さらに、熱伝導性接着剤に、必要
に応じて軟化剤、チキソトロピー性付与剤、分散剤、硬
化剤、硬化促進剤、遅延剤、粘着付与剤、可塑剤、難燃
剤、酸化防止剤、安定剤、着色剤など公知の添加剤を配
合することもできる。
【００３８】＜製造方法＞以下、上述した黒鉛化炭素繊
維よりなる熱伝導性充填剤及びこの熱伝導性充填剤と接
着性高分子材料とを含有してなる熱伝導性接着剤の製造
方法について説明する。
【００３９】（黒鉛化炭素繊維）メソフェーズピッチを
原料とする繊維状（繊維状の形態が維持された粉砕品や
切断品）の黒鉛化炭素繊維は、紡糸、不融化及び炭化の
各処理を順次行った後に粉砕又は切断し、その後黒鉛化
して製造される。
【００４０】紡糸工程における紡糸方法としては、メル
トスピニング法、メルトブロー法、遠心紡糸法、渦流紡
糸法等が挙げられるが、紡糸時の生産性や得られる黒鉛
化炭素繊維の品質の観点からメルトブロー法が好まし
い。また、メルトブロー法の場合、数十ポイズ以下の低
粘度で紡糸し、かつ高速冷却することによって、黒鉛層
面が繊維軸に平行に配列しやすくなるという利点もあ
る。メルトブロー法を用いる場合、紡糸孔の直径は０．
１〜０．５ｍｍが好ましく、０．１５〜０．３ｍｍがよ
り好ましい。紡糸孔の直径が０．１ｍｍよりも小さいと
目詰まりが生じやすく、また紡糸ノズルの製作が困難に
なるため好ましくない。逆に０．５ｍｍを超えると、繊
維直径が２５μｍ以上と大きくなりやすく、また繊維直
径がばらつきやすくなり品質管理上も好ましくない。紡
糸速度は、生産性の面から毎分５００ｍ以上が好まし
く、毎分１５００ｍ以上がより好ましく、毎分２０００
ｍ以上が特に好ましい。紡糸温度は、原料ピッチにより
多少変化するが、原料ピッチの軟化点以上でピッチが変
質しない温度以下であれば良く、通常は３００〜４００
℃、好ましくは３００〜３８０℃である。原料ピッチの
軟化点は、前記紡糸温度との関係から、軟化点が低くま
た不融化反応速度の速いものの方が、製造コスト及び安
定性の面で有利である。よって、原料ピッチの軟化点
は、２３０〜３５０℃が好ましくは、２５０〜３１０℃
がより好ましい。
【００４１】不融化工程における不融化処理の方法とし
ては、二酸化窒素や酸素等の酸化性ガス雰囲気中で加熱
処理する方法、硝酸やクロム酸等の酸化性水溶液中で処
理する方法、光やγ線等により重合処理する方法等が挙
げられるが、空気中で加熱処理する方法が簡便なことか
ら好ましい。空気中で加熱処理する方法を採る場合、原
料により加熱処理の条件は若干異なるが、好ましくは３
℃／分以上、より好ましくは５℃／分以上の平均昇温速
度で、３５０℃程度まで昇温させながら加熱処理するこ
とが望ましい。
【００４２】炭化工程における炭化処理としては、不活
性ガス雰囲気中で加熱処理することによって炭素繊維を
軽度に炭化する方法が挙げられる。ここで、軽度に炭化
とは、炭素繊維が実質上処理温度に達した状態であるこ
とを意味し、具体的には処理雰囲気温度で１０分以上処
理することを意味する。炭化処理の際の処理温度は好ま
しくは２５０〜１５００℃、より好ましくは５００〜９
００℃である。
【００４３】粉砕又は切断処理としては、ビクトリーミ
ル、ジェットミル、高速回転ミルなどの粉砕機あるいは
チョップド繊維で用いられる切断機などが好適に使用さ
れる。また、粉砕又は切断を効率良く実施するために
は、上記各種方法に共通して、例えばプレートを取り付
けたローターを高速で回転することにより、繊維軸に対
し直角方向に繊維を寸断する方法が適切である。この粉
砕又は切断処理によって生じる炭素繊維の平均粒径は、
ローターの回転数、プレートの角度などを調整すること
により制御される。なお、粉砕方法としては、ボールミ
ルなどの磨砕機による方法もあるが、この方法によると
繊維の直角方向への加圧力が働いて繊維軸方向への縦割
れの発生が多くなるので不適当である。
【００４４】ここで、上記炭素繊維の粉砕又は切断処理
は、炭化の後に限定されるものでなく、不融化処理の後
に行っても後述する黒鉛化処理の後に行ってもよいが、
不融化処理した炭素繊維を炭化処理した後、粉砕又は切
断することが最も好ましい。不融化した炭素繊維を、２
５０〜１５００℃の温度で軽度に炭化した後に粉砕する
ことにより、粉砕後の炭素繊維の縦割れを防ぐことがで
き、粉砕時に新たに表面に露出した黒鉛層面において黒
鉛化処理時に縮重合反応、環化反応が進みやすくなり、
熱伝導性をより一層向上させることができる。この処理
温度が２５０℃未満では炭化の程度が不充分になりやす
く、１５００℃を越えると炭素繊維の強度が大きくなり
粉砕が困難となる。一方、紡糸した炭素繊維を高温で黒
鉛化してから粉砕すると、繊維軸方向に発達した黒鉛層
面に沿って開裂が発生し易くなり、粉砕された炭素繊維
の全表面積中に占める破断面表面積の割合が大きくなっ
て熱伝達しにくくなり、熱伝導性が低下するため不適当
である。
【００４５】黒鉛化工程における黒鉛化処理は、不活性
ガス雰囲気中で粉砕した炭素繊維を高温で加熱処理する
ことによって行われる。黒鉛化処理の際の処理温度は好
ましくは２５００℃以上、より好ましくは３０００℃以
上である。この黒鉛化処理により黒鉛構造が発達し、処
理温度が高温となるにしたがって黒鉛化が進行して得ら
れる黒鉛化炭素繊維の繊維長さ方向の熱伝導率が向上す
る。
【００４６】以上の操作により、繊維形状が保持された
粉末状の黒鉛化炭素繊維が得られる。 （強磁性体の被覆）次いで、上記のように製造された黒
鉛化炭素繊維の表面に、強磁性体の被覆層が形成され
る。
【００４７】被覆層の形成方法としては、無電解メッキ
法、電解メッキ法、真空蒸着法やスパッタリング法など
による物理的蒸着法、化学的蒸着法、溶射法、塗装法、
浸漬法、微細粒子を機械的に黒鉛化炭素繊維表面に固着
させるメカノケミカル法などの種々の方法が採用でき
る。
【００４８】なお、黒鉛化炭素繊維の表面処理を目的と
して、黒鉛化炭素繊維の表面を予め脱脂や洗浄処理した
り、電解酸化などによる酸化処理、紫外線照射処理、コ
ロナ放電処理、プラズマ処理、火炎処理、イオン注入な
どの活性化処理を施すことが好ましい。
【００４９】（熱伝導性接着剤の調製）上記のように製
造された強磁性体の被覆層が形成された黒鉛化炭素繊維
を、例えば、ブレンダー、ミキサー、ロール、押出機な
どの公知の混合・混練装置を用いて上述した接着性高分
子材料中に配合し、攪拌、脱泡、混練等の操作を施すこ
とにより、熱伝導性接着剤を得ることができる。なお、
混合分散する際には、減圧あるいは加圧することにより
混入した気泡を除去する工程を加えることが好ましい。
【００５０】＜半導体装置＞半導体装置は、被着体とし
ての半導体素子と、半導体素子にて発生する熱を放散す
る同じく被着体としての放熱部材と、前記半導体素子と
放熱部材との間に介在され、前記半導体素子と放熱部材
とを接着する上述した熱伝導性接着剤とを有し、熱伝導
性接着剤に含有されている強磁性体が被覆された黒鉛化
炭素繊維が、外部磁場を印加することにより一定方向に
配向されたものである。
【００５１】半導体素子としては、特に限定されるもの
ではないが、発熱する半導体素子であれば本発明の作用
効果が発揮されると期待され、例えば、ＣＰＵ、ＭＰ
Ｕ、グラフィック演算素子などが挙げられる。また、放
熱部材としては、半導体素子から発生する熱を伝導して
外部に放散させるものであればよく、特に限定されない
が、例えば、放熱器や冷却器、ヒートシンク、ヒートス
プレッダー、ダイパッド、プリント基板、冷却ファン、
ペルチェ素子、ヒートパイプ、筐体などが挙げられる。
【００５２】なお、半導体素子又は放熱部材は、熱伝導
性接着剤が接着される半導体素子又は放熱部材の少なく
ともいずれかの一方の被着体面に、電気絶縁被覆層が形
成されたものであってもよい。このように構成すると、
電気絶縁性を簡易に付与することができる。この電気絶
縁性被覆層としては、特に限定されないが、例えば、エ
ポキシ樹脂やシリコーンゴム、ポリイミド、ウレタン樹
脂、ポリベンゾシクロブテン、ポリブタジエンなどの高
分子化合物系の電気絶縁性被覆層、或いは酸化ケイ素や
窒化ケイ素、窒化ホウ素、酸化アルミニウム、窒化アル
ミニウム、炭化ケイ素などのセラミックス系の電気絶縁
性被覆層などが挙げられる。
【００５３】熱伝導性接着剤は、例えば、スクリーン印
刷法やパッド印刷法、ディスペンサー塗布法、ポッティ
ング法、スプレー塗装法、転写法などの公知の方法を用
いて半導体素子又は放熱部材の被着体面上に塗布するこ
とにより、簡易に半導体素子と放熱部材との間に介在さ
せることができる。
【００５４】半導体素子と放熱部材との間に介在される
熱伝導性接着剤の厚みは、特に限定されないが、好まし
くは５μｍ〜１ｍｍ、より好ましくは１０μｍ〜０．７
ｍｍである。厚みが５μｍ未満では接着強度が低下する
傾向があり、また、１ｍｍよりも厚くなると被着体間で
の応力が大きくなり、反りなどの問題が発生することが
あるので好ましくない。
【００５５】上述した熱伝導性接着剤を適用した半導体
装置の応用例を図１〜図４に示す。図１に示す例では、
プリント配線基板２１上に半導体素子２２（ボールグリ
ッドアレイ型半導体パッケージ）が配設されている。そ
して、放熱部材としての放熱器２４は、熱伝導性接着剤
２３により半導体素子２２と接着されている。図２に示
す例では、プリント配線基板２１上に半導体素子２２
（チップサイズ型半導体パッケージ）が配設され、半導
体素子２２は、熱伝導性接着剤２３により放熱部材とし
てのプリント配線基板２１に接着されている。図３に示
す例では、プリント配線基板２１上に半導体素子２２
（ピングリッドアレイ型半導体パッケージ）が配設され
ている。そして、放熱部材としての凹凸状をなすヒート
シンク２５が、熱伝導性接着剤２３により半導体素子２
２に接着されている。図４に示す例では、リードフレー
ム２６にボンディングワイヤ２９を介して接続された半
導体素子としての半導体チップ２８が、熱伝導性接着剤
２３を介して放熱部材としてのダイパッド２７に接着さ
れ、全体が封止剤３０により封止されている。
【００５６】（配向）熱伝導性接着剤中の強磁性体の被
覆層が形成された黒鉛化炭素繊維を一定方向に配向させ
る方法としては、特に限定されるものではないが、特開
２０００−１９１９９８号公報にて提唱されている方法
を応用することにより、黒鉛化炭素繊維を任意の方向へ
配向させることができるため、好適である。具体的に
は、被着体としての半導体素子と放熱部材との間に、熱
伝導性接着剤を介在させ、外部より磁場を印加して黒鉛
化炭素繊維を一定方向に配向させた状態でマトリックス
の接着性高分子材料を硬化させる方法である。
【００５７】ここで、被着体の間隙方向に配向、すなわ
ち熱伝導性接着剤の厚み方向に黒鉛化炭素繊維を立てる
ように揃えて配向させるには、例えば、その厚み方向に
永久磁石や電磁石のＮ極とＳ極を対向させて磁力線の向
きが所望の配向方向に対応するように設置する。これに
より、黒鉛化炭素繊維の繊維長さ方向の高熱伝導性を生
かして、放熱部材方向への熱伝導性を飛躍的に向上させ
ることができるようになる。一方、熱伝導性接着剤の厚
み方向に対して垂直方向に磁石のＮ極とＳ極を対向させ
れば黒鉛化炭素繊維を面内方向に揃えて配向させること
ができ、熱伝導性接着剤の面内方向の熱伝導性を向上さ
せることができる。また、磁石のＮ極とＮ極、又はＳ極
とＳ極をその厚み方向に対向させても黒鉛化炭素繊維を
面内方向に揃えることができる。
【００５８】外部磁場として使用する磁場発生手段とし
ては、特に限定されず、例えば、永久磁石、電磁石、コ
イルなどが好適に用いられる。また、その磁束密度とし
ては、０．０２〜５テスラの範囲が実用的で良好な黒鉛
化炭素繊維の配向が達成できる。磁束密度が高いほど、
黒鉛化炭素繊維を高度に配向させることが可能となり、
好ましくは０．１テスラ以上、より好ましくは０．２テ
スラ以上である。なお、磁力線は必ずしも直線状でなく
てもよく、曲線状や矩形、あるいは２方向以上であって
も構わない。また、磁石については必ずしも両側に対向
させる必要はなく、片側のみに配置した磁石によっても
黒鉛化炭素繊維を配向させることが可能である。
【００５９】以上の実施形態により発揮される効果を以
下にまとめて記載する。 （ａ） メソフェーズピッチを原料とし、紡糸、不融化
及び炭化後に粉砕し、その後黒鉛化された黒鉛化炭素繊
維を用いることにより、優れた熱伝導性を有する熱伝導
性充填剤及び熱伝導性接着剤を得ることができる。しか
も、黒鉛化炭素繊維のＸ線回折法による黒鉛層間の面間
隔（ｄ００２）が０．３３７０ｎｍ未満で、かつ、（１
０１）回折ピークと（１００）回折ピークのピーク強度
比（Ｐ１０１／Ｐ１００）が１．１５以上の黒鉛化炭素
繊維であると、より一層高熱伝導率化を図ることができ
る。また、黒鉛化炭素繊維の繊維直径が、５〜２０μｍ
であることにより、熱伝導性接着剤の調整が容易となる
とともに、熱伝導性を向上させることができる。さら
に、黒鉛化炭素繊維の平均粒径が、１０〜５００μｍで
あることにより、接着性高分子材料中に黒鉛化炭素繊維
を高充填することができるとともに、接着性高分子材料
中において熱伝達経路を確保することができ、熱伝導性
を向上させることができる。
【００６０】（ｂ） 黒鉛化炭素繊維の表面に強磁性体
の被覆層を形成することにより、磁場雰囲気下で黒鉛化
炭素繊維を接着性高分子材料中で任意の方向に高度に配
向させることが容易になる。これにより、黒鉛化炭素繊
維の繊維長さ方向への高熱伝導性を生かして、特定方向
の熱伝導率を飛躍的に向上させることができるようにな
る。
【００６１】（ｃ） 半導体装置において、半導体素子
と放熱部材との間に熱伝導性接着剤を介在させ、熱伝導
性接着剤に含有されている黒鉛化炭素繊維が、被着体の
間隙方向に配向するようにした。このように構成するこ
とにより、黒鉛化炭素繊維の繊維長さ方向の高熱伝導性
が発揮され、半導体素子にて発生する熱を放熱部材方向
へ効率的に放散させることができるようになる。しか
も、黒鉛化炭素繊維の配向制御を、黒鉛化炭素繊維に強
磁性体の被覆層を形成し、外部磁場を印加して行うよう
にしたため、熱伝導性接着剤中の黒鉛化炭素繊維を高度
に配向させることができる。これにより、より一層高熱
伝導率化が図られ、黒鉛化炭素繊維の配向方向の放熱性
に優れた半導体装置を得ることができる。
【００６２】
【実施例】以下、実施例を挙げて前記実施形態をさらに
具体的に説明するが、これらは本発明の範囲を何ら制限
するものではない。
【００６３】（黒鉛化炭素繊維の試作例１）光学異方性
で比重１．２５の石油系メソフェーズピッチを原料とし
て、幅３ｍｍのスリットの中に直径０．２ｍｍの紡糸孔
を有するダイスを使用し、スリットから加熱空気を噴出
させて、紡糸温度３６０℃で溶融ピッチを牽引して平均
直径１３μｍのピッチ系繊維を製造した。
【００６４】紡出された繊維をベルト上に捕集したマッ
トを、空気中で室温から３００℃まで平均昇温速度６℃
／分で昇温して不融化処理した。引続き、この不融化処
理繊維を７００℃で軽度に炭化処理した後、高速回転ミ
ルで粉砕し平均粒径３０μｍの炭素繊維粉砕品を得た。
【００６５】この炭素繊維粉砕品を、アルゴン雰囲気下
で、２３００℃まで昇温後、２３００℃で４０分間保持
し、次いで３℃／分の速度で３０００℃まで昇温し、さ
らに３０００℃で１時間保持してから降温して、黒鉛化
された炭素繊維粉砕品（試作例１）を作製した。
【００６６】得られた黒鉛化炭素繊維の粉砕品（試作例
１）の密度、繊維直径、平均粒径、Ｘ線回折パラメー
タ、及び、繊維長さ方向の熱伝導率の測定結果を表１に
示す。なお、繊維長さ方向の熱伝導率は、粉砕前のマッ
ト形状の炭素繊維を、同様の条件で黒鉛化した黒鉛化炭
素繊維を用いて測定した。
【００６７】（黒鉛化炭素繊維の試作例２）光学異方性
で比重１．２５の石油系メソフェーズピッチを原料とし
て、幅３ｍｍのスリットの中に直径０．２ｍｍの紡糸孔
を有するダイスを使用し、スリットから加熱空気を噴出
させて、紡糸温度３６０℃で溶融ピッチを牽引して平均
直径１５μｍのピッチ製繊維を製造した。
【００６８】紡出された繊維をベルト上に捕集したマッ
トを、空気中で室温から３００℃まで平均昇温速度６℃
／分で昇温して不融化処理した。引続き、この不融化処
理繊維を７００℃で軽度に炭化処理した後、高速回転ミ
ルで粉砕し平均粒径５０μｍの炭素繊維粉砕品を得た。
【００６９】この炭素繊維粉砕品を、アルゴン雰囲気下
で、２３００℃まで昇温後、２３００℃で４０分間保持
し、次いで３℃／分の速度で３１００℃まで昇温し、さ
らに３１００℃で１時間保持してから降温して、黒鉛化
された炭素繊維粉砕品（試作例２）を作製した。
【００７０】得られた黒鉛化炭素繊維の粉砕品（試作例
２）の密度、繊維直径、平均粒径、Ｘ線回折パラメー
タ、及び、繊維長さ方向の熱伝導率の測定結果を表１に
示す。 （黒鉛化炭素繊維の試作例３，４）比較用に、市販の超
高弾性率ピッチ系黒鉛化炭素長繊維を、試作例１，２と
同様に高速回転ミルで粉砕した黒鉛化炭素繊維（試作例
３，４）を作製した。試作例３は、三菱化学株式会社製
の黒鉛化炭素繊維（繊維長さ方向の熱伝導率が６００Ｗ
／ｍ・Ｋ）、試作例４は、日本グラファイトファイバー
株式会社製の黒鉛化炭素繊維（繊維長さ方向の熱伝導率
が１０００Ｗ／ｍ・Ｋ）の粉砕品である。
【００７１】得られた黒鉛化炭素繊維粉砕品（試作例
３，４）の密度、繊維直径、平均粒径、Ｘ線回折パラメ
ータ、及び、繊維長さ方向の熱伝導率の測定結果を表１
に示す。なお、これらの試作例３，４の黒鉛化炭素繊維
を電子顕微鏡で観察すると、いずれも繊維が縦方向に割
れていた。
【００７２】
【表１】 （強磁性体の被覆層を形成した黒鉛化炭素繊維の試作例
５）以下の方法で試作例１の黒鉛化炭素繊維の表面に強
磁性体としてのニッケル−ホウ素合金の被覆層を形成し
た黒鉛化炭素繊維（試作例５）を作製した。
【００７３】試作例１の黒鉛化炭素繊維をトリクロロエ
チレンで洗浄した後、塩化第１スズの塩酸水溶液に投入
し、約１５分間浸漬した後、蒸留水で洗浄した。次い
で、洗浄後の黒鉛化炭素繊維を塩化パラジウムの塩酸水
溶液に投入し、黒鉛化炭素繊維の表面を活性化した後に
蒸留水で洗浄した。
【００７４】そして、この黒鉛炭素繊維を硫酸ニッケル
−ジメチルアミノボラン−クエン酸ナトリウム−エチレ
ンジアミン四酢酸水溶液（メッキ液）に投入し、攪拌し
ながら約８０℃まで加熱して、無電解メッキ法により黒
鉛化炭素繊維の表面に厚み０．２μｍの均一なニッケル
−ホウ素合金の被覆層を形成した。さらに、アルゴン雰
囲気中で、４００℃で２０分間熱処理してニッケル−ホ
ウ素合金を磁性化させた。
【００７５】（強磁性体の被覆層を形成した黒鉛化炭素
繊維の試作例６）以下の方法で試作例１の黒鉛化炭素繊
維の表面に無電解メッキ法でコバルト−リン合金からな
る強磁性体の被覆層を形成した黒鉛化炭素繊維（試作例
６）を作製した。
【００７６】試作例１の黒鉛化炭素繊維をトリクロロエ
チレンで洗浄した後、塩化第１スズの塩酸水溶液に投入
し、約１５分間浸漬した後、蒸留水で洗浄した。次い
で、洗浄後の黒鉛化炭素繊維を塩化パラジウムの塩酸水
溶液に投入し、黒鉛化炭素繊維の表面を活性化した後に
蒸留水で洗浄した。
【００７７】そして、この黒鉛化炭素繊維を硫酸コバル
ト−次亜リン酸ナトリウム−硫酸ナトリウム−酢酸ナト
リウム−硫酸アンモニウム水溶液（メッキ液）に投入
し、攪拌しながら約９０℃まで加熱して、無電解メッキ
法により黒鉛化炭素繊維の表面に厚み０．１５μｍの均
一なコバルト−リン合金の被覆層を形成した。
【００７８】（強磁性体の被覆層を形成した黒鉛化炭素
繊維の試作例７〜１１）試作例７〜９は試作例２の黒鉛
化炭素繊維を、試作例１０は試作例３の黒鉛化炭素繊維
を、試作例１１は試作例４の黒鉛化炭素繊維をそれぞれ
用いて、上記試作例５，６と同様の方法により、表２に
記した強磁性体の種類及び膜厚の被覆層を形成させた黒
鉛化炭素繊維（試作例７〜１１）を作製した。なお、表
２中の強磁性体の種類に記載したニッケルはニッケル−
ホウ素合金、コバルトはコバルト−リン合金を意味す
る。
【００７９】
【表２】 （実施例１）試作例５の黒鉛化炭素繊維２０体積％、ア
ミン系硬化剤を含有する接着性高分子材料としてのビス
フェノールＦ型エポキシ樹脂６０体積％、酸化アルミニ
ウム粉末（アルミナ）２０体積％を混合して熱伝導性接
着剤（実施例１）を調製した。
【００８０】調製した熱伝導性接着剤（実施例１）を、
テフロン（登録商標）コートしたアルミニウム製の厚み
０．５ｍｍ、縦２０ｍｍ、横２０ｍｍの板状の金型内に
充填し、厚み方向に磁束密度０．２テスラのＮ極とＳ極
が対向する磁場雰囲気下で加熱硬化させた。得られた硬
化物中の黒鉛化炭素繊維は厚み方向に配向しており、硬
化物の厚み方向の熱伝導率は５．２Ｗ／ｍ・Ｋであっ
た。
【００８１】（実施例２〜１２）実施例１と同様の方法
により、表３に示す配合組成で、試作例５〜９の黒鉛化
炭素繊維、接着性高分子材料及びアルミナを各々混合
し、熱伝導性接着剤（実施例２〜１２）を調製した。
【００８２】調製した各々の熱伝導性接着剤（実施例２
〜１２）を、テフロンコートしたアルミニウム製の厚み
０．５ｍｍ、縦２０ｍｍ、横２０ｍｍの板状の金型内に
充填し、厚み方向に表３に記す磁束密度のＮ極とＳ極が
対向する磁場雰囲気下で加熱硬化させた。得られた硬化
物中の黒鉛化炭素繊維は厚み方向に配向していた。ま
た、各硬化物の厚み方向の熱伝導率を表３に示す。
【００８３】なお、表３中の接着性高分子材料として記
載したエポキシはアミン系硬化剤を含有するビスフェノ
ールＦ型エポキシ樹脂を、アクリルはシアノアクリレー
ト系接着剤を、ポリイミドは加熱硬化型の液状ポリイミ
ドを、ウレタンはポリエステル系ウレタン接着剤を、シ
リコーンは付加型の２液性シリコーンゴムを意味する。
【００８４】（比較例１）試作例１の黒鉛化炭素繊維２
０体積％、アミン系硬化剤を含有する接着性高分子材料
としてのビスフェノールＦ型エポキシ樹脂６０体積％、
酸化アルミニウム粉末（アルミナ）２０体積％を混合し
て熱伝導性接着剤（比較例１）を調製した。
【００８５】調製した熱伝導性接着剤（比較例１）を、
テフロンコートしたアルミニウム製の厚み０．５ｍｍ、
縦２０ｍｍ、横２０ｍｍの板状の金型内に充填し、厚み
方向に磁束密度０．２テスラのＮ極とＳ極が対向する磁
場雰囲気下で加熱硬化させた。得られた硬化物中の黒鉛
化炭素繊維（試作例１）は配向していなかった。硬化物
の厚み方向の熱伝導率は０．８Ｗ／ｍ・Ｋであった。
【００８６】（比較例２〜４）比較例１と同様の方法に
より、表３に記す配合組成で、試作例２〜４の黒鉛化炭
素繊維、接着性高分子材料及びアルミナを各々混合し、
熱伝導性接着剤（比較例２〜４）を調製した。
【００８７】調製した各々の熱伝導性接着剤（比較例２
〜４）を、テフロンコートしたアルミニウム製の厚み
０．５ｍｍ、縦２０ｍｍ、横２０ｍｍの板状の金型内に
充填し、厚み方向に磁束密度０．２テスラのＮ極とＳ極
が対向する磁場雰囲気下で加熱硬化させた。得られた各
硬化物中の黒鉛化炭素繊維は配向していなかった。各硬
化物の厚み方向の熱伝導率を表３に示す。
【００８８】（比較例５，６）比較例１と同様の方法に
より、表３に記す配合組成で試作例１０，１１の黒鉛化
炭素繊維、接着性高分子材料及びアルミナを各々混合
し、熱伝導性接着剤（比較例５，６）を調製した。
【００８９】調製した各々の熱伝導性接着剤（比較例
５，６）を、テフロンコートしたアルミニウム製の厚み
０．５ｍｍ、縦２０ｍｍ、横２０ｍｍの板状の金型内に
充填し、厚み方向に磁束密度０．２テスラのＮ極とＳ極
が対向する磁場雰囲気下で加熱硬化させた。得られた硬
化物中の黒鉛化炭素繊維は、厚み方向に配向していた。
各硬化物の厚み方向の熱伝導率を表３に示す。
【００９０】（比較例７）比較例１と同様の方法によ
り、試作例５の黒鉛化炭素繊維２０体積％、アミン系硬
化剤を含有するビスフェノールＦ型エポキシ樹脂６０体
積％、酸化アルミニウム粉末（アルミナ）２０体積％を
混合し、熱伝導性接着剤（比較例７）を調製した。
【００９１】調製した熱伝導性接着剤（比較例７）を、
テフロンコートしたアルミニウム製の厚み０．５ｍｍ、
縦２０ｍｍ、横２０ｍｍの板状の金型内に充填し、磁場
を印加せずに加熱硬化させた。得られた硬化物中の黒鉛
化炭素繊維は配向していなかった。硬化物の厚み方向の
熱伝導率は１．０Ｗ／ｍ・Ｋであった。
【００９２】（比較例８〜１４）比較例１と同様の方法
により、表３に記す配合組成で、試作例１１の黒鉛化炭
素繊維、接着性高分子材料及び酸化アルミニウム粉末
（アルミナ）を各々混合し、熱伝導性接着剤（比較例８
〜１４）を調製した。
【００９３】調製した各々の熱伝導性接着剤（比較例８
〜１４）を、テフロンコートしたアルミニウム製の厚み
０．５ｍｍ、縦２０ｍｍ、横２０ｍｍの板状の金型内に
充填し、厚み方向に表３に示す磁束密度のＮ極とＳ極が
対向する磁場雰囲気下で加熱硬化させた。得られた各々
の硬化物中の黒鉛化炭素繊維は、厚み方向に配向してい
た。各硬化物の厚み方向の熱伝導率を表３に示す。
【００９４】（参考例１，２）特開２０００−１９１９
９８号公報の実施例７の値を参考例１として、同じく実
施例１１の値を参考例２として、表３に示す。
【００９５】
【表３】 上記実施例１〜１２、比較例１〜１４及び参考例１，２
より導き出される効果について説明する。
【００９６】（Ａ） 比較例１は試作例１の黒鉛化炭素
繊維を、比較例７及び実施例１，２は試作例１の黒鉛化
炭素繊維に強磁性体の被覆層が形成された黒鉛化炭素繊
維（試作例５，６）を用いた熱伝導性接着剤である。そ
して、実施例１，２の熱伝導性接着剤は、磁場を印加す
ることにより黒鉛化炭素繊維が被着体の間隙方向に磁場
配向され、これにより、黒鉛化炭素繊維が磁場配向しな
かった比較例１の熱伝導性接着剤、及び、磁場が印加さ
れず黒鉛化炭素繊維が配向していない比較例７の熱伝導
性接着剤と比較して、被着体の間隙方向への熱伝導率が
飛躍的に向上されたことが確認された。
【００９７】（Ｂ） 実施例３〜５の熱伝導性接着剤
（試作例２の黒鉛化炭素繊維に強磁性体の被覆層が形成
された黒鉛化炭素繊維（試作例７〜９）を使用）は、比
較例２の熱伝導性接着剤（試作例２の黒鉛化炭素繊維を
使用）と比較して、上記（１）と同様に、熱伝導率が飛
躍的に向上されたことが確認された。
【００９８】（Ｃ） 比較例５，６の熱伝導性接着剤
（試作例３，４の黒鉛化炭素繊維に強磁性体の被覆層が
形成された黒鉛化炭素繊維（試作例１０，１１）を使
用）は、比較例３，４の熱伝導性接着剤（試作例３，４
の黒鉛化炭素繊維を使用）と比較して、上記（１）と同
様に、熱伝導率が向上されている。しかしながら、比較
例５，６の熱伝導性接着剤（従来の黒鉛化されたピッチ
系炭素長繊維を粉砕した黒鉛化炭素繊維を使用）は、実
施例１〜５の熱伝導性接着剤（メソフェーズピッチを原
料とし、紡糸、不融化及び炭化後に粉砕し、その後黒鉛
化され、表面に強磁性体の被覆層が形成された黒鉛化炭
素繊維を使用）などと比較すると、熱伝導率は必ずしも
充分に向上されていないことが確認された。ここで用い
た黒鉛化炭素繊維（比較例１０，１１）は、Ｘ線回折法
による構造パラメータとして黒鉛層間の面間隔（ｄ００
２）が０．３３７０ｎｍ未満、かつ、（１０１）回折ピ
ークと（１００）回折ピークのピーク強度比（Ｐ１０１
／Ｐ１００）が１．１５以上の条件を満足していなかっ
た。
【００９９】これにより、メソフェーズピッチを原料と
し、紡糸、不融化及び炭化後に粉砕し、その後黒鉛化さ
れ、表面に強磁性体の被覆層が形成された黒鉛化炭素繊
維であって、Ｘ線回折法による構造パラメータとして黒
鉛層間の面間隔（ｄ００２）が０．３３７０ｎｍ未満、
かつ、（１０１）回折ピークと（１００）回折ピークの
ピーク強度比（Ｐ１０１／Ｐ１００）が１．１５以上の
黒鉛化炭素繊維を用いることにより、熱伝導性を飛躍的
に向上させることができることが確認された。
【０１００】（Ｄ） 実施例６，７の熱伝導性接着剤
（メソフェーズピッチを原料とし、紡糸、不融化及び炭
化後に粉砕し、その後黒鉛化され、表面に強磁性体の被
覆層が形成された試作例５の黒鉛化炭素繊維を使用）
は、それぞれ同じ条件に相当する比較例８，９の熱伝導
性接着剤（従来の黒鉛化されたピッチ系炭素長繊維を粉
砕した試作例１１の黒鉛化炭素繊維を使用）と比較し
て、上記（３）と同様に、特定の黒鉛化炭素繊維を用い
ることにより、熱伝導率を飛躍的に向上させることがで
きることが確認された。また、黒鉛化炭素繊維の配合量
の増加に伴い、熱伝導性接着剤の熱伝導性が向上される
ことが確認された。
【０１０１】（Ｅ） 実施例８〜１２の熱伝導性接着剤
（メソフェーズピッチを原料とし、紡糸、不融化及び炭
化後に粉砕し、その後黒鉛化され、表面に強磁性体の被
覆層が形成された試作例７の黒鉛化炭素繊維を使用）
は、それぞれ同じ条件に相当する比較例１０〜１４の熱
伝導性接着剤（従来の黒鉛化されたピッチ系炭素長繊維
を粉砕した試作例１１の黒鉛化炭素繊維を使用）と比較
して、上記（３）と同様に、特定の黒鉛化炭素繊維を用
いることにより、熱伝導率を飛躍的に向上させることが
できることが確認された。また、黒鉛化炭素繊維の配合
量の増加に伴い、熱伝導性接着剤の熱伝導性が向上され
ることが確認された。
【０１０２】以上より、実施例１〜実施例１２の熱伝導
性接着剤は、それぞれ同じ条件に相当する比較例１〜１
４の熱伝導性接着剤と比較して、いずれも熱伝導性が飛
躍的に向上されたことが確認された。
【０１０３】（実施例１３）図５（ａ），（ｂ）に示す
ように、プリント配線基板２１に実装された半導体素子
２２（ボールグリッドアレイ型半導体パッケージ）の被
着体面２２ａ上に、実施例１のエポキシ樹脂系の熱伝導
性接着剤２３をディスペンサー法を用いて塗布した。次
いで、図５（ｃ）に示すように塗布した熱伝導性接着剤
２３上に、放熱器２４を配置して加圧し、図５（ｄ）に
示すように磁束密度０．５テスラの磁石３１のＮ極とＳ
極を対向させた状態で熱伝導性接着剤２３を加熱硬化さ
せて、半導体素子２２と放熱器２４とを接着させ、図５
（ｅ）に示す半導体装置を作製した。この半導体装置の
放熱器２４と、発熱部となる半導体素子２２との面積比
は２：１であった。また、硬化した熱伝導性接着剤２３
中の黒鉛化炭素繊維２３ａは、図６に示すように、被着
体の間隙方向（熱伝導性接着剤２３の厚み方向）に黒鉛
化炭素繊維２３ａが立つように揃って配向していた。
【０１０４】この半導体装置に通電し、２分後及び４分
後の放熱器２４の被着体面２４ａの温度分布をサーモビ
ュアで観察した結果を図１１に示す。なお、通電１０分
後における放熱器２４の被着体面２４ａの中央部の温度
は３６℃であった。
【０１０５】（比較例１５）実施例１３と同様の方法に
より、比較例１のエポキシ樹脂系の熱伝導性接着剤２３
を用いて半導体装置を作製した。この半導体装置の放熱
器２４と、発熱部となる半導体素子２２との面積比は
２：１であった。また、硬化した熱伝導性接着剤２３中
の黒鉛化炭素繊維２３ａは、図７に示すようにランダム
に分散し、配向性は認められなかった。
【０１０６】実施例１３と同様にこの半導体装置に通電
し、２分後及び４分後の放熱器２４の被着体面２４ａの
温度分布をサーモビュアで観察した結果を図１２に示
す。なお、通電１０分後における放熱器２４の被着体面
２４ａの中央部の温度は５８℃であった。
【０１０７】（実施例１４）図８（ａ）に示すように、
リードフレーム２６のダイパッド２７の被着体面２７ａ
上に、実施例１のエポキシ樹脂系の熱伝導性接着剤２３
をスクリーン印刷法を用いて塗布した。次いで、図８
（ｂ）に示すように、塗布した熱伝導性接着剤２３上
に、半導体チップ２８を配置して加圧し、図８（ｃ）に
示すように磁束密度０．６テスラの磁石３１のＮ極とＳ
極を対向させた状態で熱伝導性接着剤２３を加熱硬化さ
せて、半導体チップ２８とダイパッド２７とを接着させ
た。さらに、図８（ｄ）に示すように、半導体チップ２
８の図示しない電極部とリードフレーム２６の図示しな
いリード部とを、ボンディングワイヤ２９で電気的に接
続した後、図８（ｅ）に示すように、エポキシ系樹脂よ
りなる封止剤３０でトランスファーモールドして半導体
装置を製造した。硬化した熱伝導性接着剤２３中の黒鉛
化炭素繊維２３ａは、図９に示すように、被着体の間隙
方向（熱伝導性接着剤２３の厚み方向）に黒鉛化炭素繊
維２３ａが立つように揃って配向していた。
【０１０８】この半導体装置に通電し、２分後及び４分
後のダイパッド２７の被着体面２７ａの温度分布をサー
モビュアで観察した結果を図１３に示す。なお、通電１
０分後におけるダイパッド２７の被着体面２７ａの中央
部の温度は４１℃であった。
【０１０９】（比較例１６）実施例１４と同様に、リー
ドフレーム２６のダイパッド２７の被着体面２７ａ上
に、比較例７のエポキシ樹脂系の熱伝導性接着剤２３を
スクリーン印刷法を用いて塗布した。次いで、図８
（ｂ），（ｄ）に示すように、塗布した熱伝導性接着剤
２３上に、半導体チップ２８を配置して加圧し、磁場を
印加しない状態で熱伝導性接着剤２３を加熱硬化させ、
実施例１４と同様の方法により、図８（ｅ）に示すよう
な半導体装置を製造した。硬化した熱伝導性接着剤２３
中の黒鉛化炭素繊維２３ａは、図１０に示すように、ラ
ンダムに分散し、配向性は認められなかった。
【０１１０】実施例１４と同様にこの半導体装置に通電
し、２分後及び４分後のダイパッド２７の被着体面２７
ａの温度分布をサーモビュアで観察した結果を図１４に
示す。通電１０分後におけるダイパッド２７の被着体面
２７ａの中央部の温度は６９℃であった。
【０１１１】上記実施例１３、１４及び比較例１５，１
６より導き出される効果について説明する。 （Ｆ） 実施例１３、１４の半導体装置における各放熱
部材の被着体面２４ａ，２７ａの温度分布において、比
較例１５、１６と比較して、高温領域の減少が確認され
た。このことから、熱伝導性接着剤２３中の黒鉛化炭素
繊維２３ａが被着体の間隙方向に配向されることによ
り、黒鉛化炭素繊維２３ａの繊維長さ方向の高熱伝導性
が発揮され、被着体の間隙方向への熱伝導性が向上され
ることが確認された。
【０１１２】なお、前記実施形態を次のように変更して
実施することもできる。 ・ プリント配線基板２１、放熱器２４、ヒートシンク
２５、封止剤３０などを、上述した黒鉛化炭素繊維又は
公知の熱伝導性充填剤が配合された熱伝導性組成物より
成形すること。このように構成することにより、半導体
素子２２にて発生する熱をさらに効果的に放散させるこ
とができるようになる。
【０１１３】・ 熱伝導性接着剤２３を、半導体素子以
外の電子部品や、他の発熱部品・発熱装置などに適用す
ること。さらに、前記実施形態より把握される技術的思
想について記載する。
【０１１４】（１）前記黒鉛化炭素繊維は、不融化処理
後に不活性ガス中にて２５０〜１５００℃の温度で軽度
に炭化した後に粉砕されたものであることを特徴とする
請求項１または請求項２に記載の熱伝導性充填剤。この
ように構成することにより、粉砕後の炭素繊維の縦割れ
を防ぐことができ、粉砕時に新たに表面に露出した黒鉛
層面において黒鉛化処理時に縮重合反応、環化反応が進
みやすくなり、熱伝導性をより一層向上させることがで
きる。
【０１１５】（２）前記強磁性体は、ニッケル、コバル
ト及び鉄より選ばれる少なくとも１種の金属、合金ある
いは化合物よりなることを特徴とする請求項１または請
求項２に記載の熱伝導性充填剤。このように構成するこ
とにより、黒鉛化炭素繊維を容易に磁場配向させること
ができるようになり、黒鉛化炭素繊維を高度に配向させ
て高熱伝導化を図ることができるようになる。
【０１１６】（３）前記強磁性体の被覆層の膜厚は、
０．０１〜５μｍであることを特徴とする請求項１また
は請求項２に記載の熱伝導性充填剤。このように構成す
ることにより、黒鉛化炭素繊維を低磁場で磁場配向させ
ることができるとともに、接着性高分子材料へ高充填化
させることが可能となり、黒鉛化炭素繊維を高度に配向
させて高熱伝導化を図ることができるようになる。
【０１１７】（４）前記黒鉛化炭素繊維の配向方向が、
被着体の間隙方向であることを特徴とする請求項４に記
載の半導体装置。このように構成することにより、黒鉛
化炭素繊維の繊維長さ方向の高熱伝導性を生かして放熱
部材方向への熱伝導性を飛躍的に向上させることがで
き、半導体装置の放熱特性を向上させることができる。
【０１１８】（５）前記黒鉛化炭素繊維は、外部磁場を
印加することにより配向されたものであることを特徴と
する請求項４に記載の半導体装置。このように構成する
ことにより、熱伝導性接着剤中の強磁性体が被覆された
黒鉛化炭素繊維を高度に配向させることができ、より一
層の高熱伝導化を図ることができる。
【０１１９】（６）前記熱伝導性接着剤が接着される半
導体素子又は放熱部材の少なくとも一方の被着体面に、
電気絶縁性層が形成されていることを特徴とする請求項
４に記載の半導体装置。このように構成することによ
り、電気絶縁性が要求される場合に、構成を複雑にする
ことなく、簡易に電気絶縁性を付与することができる。
【０１２０】
【発明の効果】以上詳述したように、メソフェーズピッ
チを原料とし、紡糸、不融化及び炭化後に粉砕し、その
後黒鉛化され、強磁性体が被覆された黒鉛化炭素繊維を
用いることにより、より一層熱伝導性を向上させた熱伝
導性充填剤及び熱伝導性接着剤を得ることができる。そ
して、黒鉛化炭素繊維を一定方向に配向させることによ
り、電気機器に使用される各種半導体素子や電源、光源
などの部品から発生する熱を外部に効果的に放散可能な
放熱性に優れる半導体装置を提供することができる。
【図面の簡単な説明】
【図１】 本発明の熱伝導性接着剤を適用した半導体装
置を示す概略図。
【図２】 本発明の熱伝導性接着剤を適用した半導体装
置を示す概略図。
【図３】 本発明の熱伝導性接着剤を適用した半導体装
置を示す概略図。
【図４】 本発明の熱伝導性接着剤を適用した半導体装
置を示す概略図。
【図５】 実施例１３の半導体装置の製造方法を示す概
略図。
【図６】 実施例１３の黒鉛化炭素繊維の配向状態を示
す概略図。
【図７】 比較例１５の黒鉛化炭素繊維の配向状態を示
す概略図。
【図８】 実施例１４の半導体装置の製造方法を示す概
略図。
【図９】 実施例１４の黒鉛化炭素繊維の配向状態を示
す概略図。
【図１０】 比較例１６の黒鉛化炭素繊維の配向状態を
示す概略図。
【図１１】 実施例１３の半導体装置における温度分布
を示し、（ａ）は通電２分後の温度分布を示す概略図、
（ｂ）は通電４分後の温度分布を示す概略図。
【図１２】 比較例１５の半導体装置における温度分布
を示し、（ａ）は通電２分後の温度分布を示す概略図、
（ｂ）は通電４分後の温度分布を示す概略図。
【図１３】 実施例１４の半導体装置における温度分布
を示し、（ａ）は通電２分後の温度分布を示す概略図、
（ｂ）は通電４分後の温度分布を示す概略図。
【図１４】 比較例１６の半導体装置における温度分布
を示し、（ａ）は通電２分後の温度分布を示す概略図、
（ｂ）は通電４分後の温度分布を示す概略図。
【符号の説明】
２１…放熱部材としてのプリント配線基板、２２…半導
体素子、２３…熱伝導性接着剤、２３ａ…黒鉛化炭素繊
維、２４…放熱部材としての放熱器、２５…放熱部材と
してのヒートシンク、２７…放熱部材としてのダイパッ
ド、２８…半導体素子としての半導体チップ、２１ａ、
２２ａ，２４ａ，２５ａ，２７ａ，２８ａ…被着体面。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.7 識別記号 ＦＩ テーマコート゛(参考） Ｈ０１Ｌ 21/52 Ｃ０９Ｃ 1/46 ４Ｌ０３７ 23/373 Ｄ０１Ｆ 9/145 ５Ｆ０３６ // Ｃ０１Ｂ 31/04 １０１ Ｈ０１Ｍ 10/50 ５Ｆ０４７ Ｃ０９Ｃ 1/46 Ｄ０６Ｍ 11/00 Ｂ ５Ｈ０３１ Ｄ０１Ｆ 9/145 Ｃ０９Ｋ 5/00 Ｄ Ｈ０１Ｍ 10/50 Ｈ０１Ｌ 23/36 Ｍ Ｆターム(参考） 4G046 EA02 EA05 EC01 EC05 4J002 AA001 AC001 BB001 BC001 BF021 BF051 BG001 BH021 CC001 CC161 CD001 CE001 CF001 CK001 CK021 CL001 CM001 CM041 CP001 DA026 FB076 FD206 GQ05 4J037 AA01 CA03 DD02 DD03 DD05 EE03 EE33 EE43 EE50 FF11 FF30 4J040 CA011 CA041 CA071 CA141 DA001 DB021 DF001 DF021 EB001 EB131 EC001 ED111 EF001 EG001 EH001 EK001 HA026 HA066 HA076 JA03 JB02 KA03 KA04 KA42 LA02 LA03 LA08 LA09 MA10 MB05 NA20 PA30 4L031 AA27 AB01 BA04 CB12 DA15 4L037 AT05 CS03 CS04 FA02 PP38 UA06 5F036 AA01 BA23 BB01 BB21 BC05 BD11 5F047 AA11 BA21 BB11 5H031 EE02 HH03 HH08 KK01

Claims (4)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】 強磁性体が被覆された黒鉛化炭素繊維よ
    りなる熱伝導性充填剤であって、 前記黒鉛化炭素繊維は、メソフェーズピッチを原料と
    し、紡糸、不融化及び炭化後に粉砕し、その後黒鉛化さ
    れたものであることを特徴とする熱伝導性充填剤。
  2. 【請求項２】 前記黒鉛化炭素繊維は、Ｘ線回折法によ
    る黒鉛化炭素繊維の黒鉛層間の面間隔（ｄ００２）が
    ０．３３７０ｎｍ未満、かつ、（１０１）回折ピークと
    （１００）回折ピークのピーク強度比（Ｐ１０１／Ｐ１
    ００）が１．１５以上であることを特徴とする請求項１
    に記載の熱伝導性充填剤。
  3. 【請求項３】 熱伝導性充填剤と、接着性高分子材料と
    を含有してなる熱伝導性接着剤であって、 前記熱伝導性充填剤が、請求項１または請求項２に記載
    の熱伝導性充填剤であることを特徴とする熱伝導性接着
    剤。
  4. 【請求項４】 半導体素子と、 当該半導体素子にて発生する熱を放散する放熱部材と、 前記半導体素子と放熱部材との間に介在され、半導体素
    子と放熱部材とを接着する接着剤と、 を有する半導体装置であって、 前記接着剤は、請求項３に記載の熱伝導性接着剤であ
    り、当該熱伝導性接着剤に含有されている黒鉛化炭素繊
    維が一定方向に配向されていることを特徴とする半導体
    装置。
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