JP2002097372A - 熱伝導性高分子組成物及び熱伝導性成形体 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】 【課題】 電気部品や電子部品に使用される半導体素子
や電源、光源などから発生する多大な熱を効果的に放散
できる高い熱伝導性を有し、しかも加工性に優れた熱伝
導性高分子組成物及び熱伝導性成形体を提供する。 【解決手段】 熱伝導性高分子組成物は、高分子材料
と、熱伝導性充填剤として黒鉛化炭素繊維とを含有す
る。黒鉛化炭素繊維は５００μｍ以下の長さに粉砕され
た粉末状のものである。また、黒鉛化炭素繊維の粒度分
布は、１０％累積径が６〜２０μｍ、５０％累積径が１
５〜４０μｍ、９０％累積径が４０〜１５０μｍであ
る。さらに、黒鉛化炭素繊維のタップ密度は０．６〜
１．５ｇ／ｃｍ³である。加えて、５μｍ以下の粉砕さ
れた黒鉛化炭素繊維が０．１％以下、１００μｍ以上の
粉砕された黒鉛化炭素繊維が３０％以下で、比表面積が
０．５〜２．０ｍ²／ｇであることが好ましい。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【発明の属する技術分野】本発明は、高い熱伝導性と優
れた加工性を発揮できる熱伝導性高分子組成物及び熱伝
導性成形体に関するものである。さらに詳しくは、電気
部品や電子部品に使用される各種半導体素子や電源、光
源などから発生する熱を効果的に放散させることができ
るとともに、加工性にも優れた熱伝導性高分子組成物及
び熱伝導性成形体に関するものである。

【０００２】

【従来の技術】最近、電子機器の高性能化、小型化、軽
量化に伴う半導体パッケージの高密度実装化やＬＳＩの
高集積化、高速化などによって、電子機器から発生する
熱対策が非常に重要な課題になっている。通常、発熱す
る素子の熱を拡散させるには、熱伝導性の良い金属やセ
ラミックス製のプリント配線基板を使用する方法、基板
内に熱を放散させるサーマルビアホールを形成する方
法、半導体パッケージ材料として熱伝導性が良い金属や
セラミックス或いは樹脂を使用する方法が知られてい
る。また、発熱源と放熱器の間や熱源と金属製伝熱板の
間の接触熱抵抗を下げる目的で、熱伝導率の大きな高分
子グリスや柔軟性のある熱伝導性高分子組成物からなる
シート材料を介在させたり、熱拡散板や筐体などに熱伝
導性高分子組成物からなる成形加工品を用いたりしてい
る。

【０００３】これらの熱伝導性が要求される高分子組成
物には、従来、合成樹脂やゴムなどの高分子中に熱伝導
率が大きい酸化アルミニウムや窒化ホウ素、窒化アルミ
ニウム、酸化マグネシウム、酸化亜鉛、炭化ケイ素、石
英、水酸化アルミニウムなどの金属酸化物、金属窒化
物、金属炭化物、金属水酸化物などの充填剤を充填する
方法が実施されているが、必ずしも充分に大きな熱伝導
性は得られていなかった。

【０００４】一方、熱伝導性をさらに向上させる目的
で、熱伝導率が大きい炭素繊維や黒鉛粉末を高分子材料
に充填させた様々な熱伝導性高分子材料が提案されてい
る。例えば、特開平９−２８３９５５号公報には特定の
アスペクト比の黒鉛化炭素繊維をシリコーンゴムなどの
高分子に分散した熱伝導性シートが記載されている。ま
た、特開平１０−２９８４３３号公報には結晶面間隔が
０．３３０〜０．３４０ｎｍの球状黒鉛粉末をシリコー
ンゴムに配合した組成物及び放熱シートが開示されてい
る。

【０００５】

【発明が解決しようとする課題】ところが、特開平９−
２８３９５５号公報に記載の技術では、熱伝導性充填剤
として黒鉛質炭素繊維を使用しているものの、その黒鉛
質炭素繊維はアスペクト比が３未満で、一定の平均繊維
長を有するものがシリコーンゴムに所定量配合されてい
る。このため、黒鉛質炭素繊維の粒度分布によっては得
られる組成物の粘度が高くなったり、流動性が低下した
りして組成物を加工する際の加工性が悪くなり、延いて
は黒鉛質炭素繊維同士の接触が不充分となって成形体の
熱伝導性が低下するという問題があった。

【０００６】また、特開平１０−２９８４３３号公報に
記載の技術においては、平均粒径の小さい球状グラファ
イトと平均粒径の大きい球状グラファイトがシリコーン
ゴムに配合されているが、組成物の粘度や流動性の点で
充分ではなく、やはり加工性が悪く、得られる成形体の
熱伝導性が不充分であるという問題があった。

【０００７】本発明は、上述のような従来技術に存在す
る問題点に着目してなされたものである。その目的とす
るところは、電気部品や電子部品に使用される半導体素
子や電源、光源などから発生する多大な熱を効果的に放
散できる高い熱伝導性を有し、しかも加工性に優れた熱
伝導性高分子組成物及び熱伝導性成形体を提供すること
にある。

【０００８】

【課題を解決するための手段】本発明者は、高分子材料
に含有させる黒鉛化炭素繊維粉末の物性を様々な観点か
ら鋭意研究した結果、特定の粒度分布及びタップ密度を
有する黒鉛化炭素繊維を配合させ、より一層高い熱伝導
性を有し、加工性が良好な熱伝導性高分子組成物及び熱
伝導性成形体を見出し、本発明を完成した。

【０００９】すなわち、本発明における請求項１に記載
の発明の熱伝導性高分子組成物は、高分子材料と、熱伝
導性充填剤として黒鉛化炭素繊維とを含有する熱伝導性
高分子組成物であって、黒鉛化炭素繊維が５００μｍ以
下の長さに粉砕されたものであり、かつ下記(1)及び(2)
の物性を備えていることを特徴とするものである。 (1)レーザー回折法で測定される粒度分布 １０％累積径（μｍ）：６〜２０ ５０％累積径（μｍ）：１５〜４０ ９０％累積径（μｍ）：４０〜１５０ (2)タップ密度（ｇ／ｃｍ³）：０．６〜１．５ 請求項２に記載の発明の熱伝導性高分子組成物は、請求
項１に係る発明において、レーザー回折法で測定される
粒度分布において、５μｍ以下に粉砕された黒鉛化炭素
繊維が０．１％以下、１００μｍ以上に粉砕された黒鉛
化炭素繊維が３０％以下であるとともに、ＢＥＴ吸着法
で測定される比表面積（ｍ²／ｇ）が０．５〜２．０で
あるものである。

【００１０】請求項３に記載の発明の熱伝導性高分子組
成物は、請求項１又は請求項２に係る発明において、黒
鉛化炭素繊維が、メソフェーズピッチを原料とし、紡
糸、不融化及び炭化後に粉砕し、その後黒鉛化されたも
のである。

【００１１】請求項４に記載の発明の熱伝導性成形体
は、請求項１から請求項３のいずれか一項に記載の熱伝
導性高分子組成物を所定形状に成形加工して得られるも
のである。

【００１２】

【発明の実施の形態】以下、本発明の実施形態について
詳細に説明する。熱伝導性高分子組成物は、高分子材料
と、熱伝導性充填剤として黒鉛化炭素繊維とを含有して
いる。黒鉛化炭素繊維は５００μｍ以下の長さに粉砕さ
れたものであり、かつ下記(1)及び(2)の物性を備えてい
る。 (1)レーザー回折法で測定される粒度分布 １０％累積径（μｍ）：６〜２０、 ５０％累積径（μ
ｍ）：１５〜４０、９０％累積径（μｍ）：４０〜１５
０ (2)タップ密度（ｇ／ｃｍ³）：０．６〜１．５ 黒鉛化炭素繊維の粉砕品は長さが５００μｍ以下である
が、その長さが５００μｍを越える黒鉛化炭素繊維が存
在していると、組成物の粘度が大きく上昇するため、そ
の含有量を増やすと加工性が悪化し、目的とする高い熱
伝導性を有する熱伝導性高分子組成物及び熱伝導性成形
体が得られない。その長さは、より好ましくは３００μ
ｍ以下、特に好ましくは２００μｍ以下である。また、
その長さの下限は、少なくとも繊維の直径、好ましくは
繊維の直径の２倍、さらに好ましくは繊維の直径の３倍
である。

【００１３】また、黒鉛化炭素繊維粉末の粒度分布は、
例えばレーザー回折式粒度分布測定装置（島津製作所製
ＳＡＬＤ−３０００）によって測定される（屈折率１．
８０−０．２０ｉで設定）。この粒度分布について、好
ましくは１０％累積径が１０〜１５μｍ、５０％累積径
が２０〜３０μｍ、９０％累積径が７０〜１２０μｍの
範囲である。この粒度分布が上述の範囲を満たすことに
より、黒鉛化炭素繊維粉末を組成物中に最密充填しやす
くなると同時に、組成物の粘度と流動性を適正なものに
することができ、優れた加工性と高い熱伝導性を発揮さ
せることができる。

【００１４】さらに、黒鉛化炭素繊維粉末は、金属粉体
のタップ密度測定法（日本粉末冶金工業会規格ＪＰＭＡ
Ｐ ０８−１９９０）に準じて測定したときのタップ密
度が０．６〜１．５ｇ／ｃｍ³である。タップ密度は、
一定条件で容器をタッピングして得られる粉末のかさ密
度を意味する。このタップ密度が０．６ｇ／ｃｍ³未満
の場合には、粉末状繊維同士の絡み合いが多くなり、高
分子材料と混合したときの組成物が流動しにくく、均一
に分散することが難しくなる。タップ密度が大きいほど
高濃度で配合しやすくなるが、１．５ｇ／ｃｍ³程度が
実用的な上限値である。

【００１５】加えて、比表面積が０．５〜２．０ｍ²／
ｇの条件を満たすことが好ましい。ここで、比表面積は
ＢＥＴ吸着法により測定される値である。すなわち、黒
鉛化炭素繊維粉末の表面に単分子層吸着した窒素ガス量
を表面積に換算し、その重量で割ることにより算出され
る。この比表面積は、例えばカンタクローム社製カンタ
ソープ比表面積測定装置で０．５〜２．０ｍ²／ｇの範
囲であることが好ましい。比表面積が０．５ｍ²／ｇ未
満の場合、必要な表面積を確保できず、熱伝導性が低下
しやすい。一方、比表面積が２．０ｍ²／ｇを越える場
合、高分子材料と混合するときに組成物の粘度が高くな
り、シート状に成形加工しにくくなるので好ましくな
い。

【００１６】また、黒鉛化炭素繊維粉末に含まれる細か
い粉砕品と比較的大きい粉砕品も組成物の流動特性に影
響を及ぼすために制限される。つまり、５μｍ以下の微
細な粉末の存在割合が０．１％以下、かつ１００μｍ以
上の大きな粉末の存在割合が３０％以下であることが好
ましい。５μｍ以下の微細な粉末は、繊維形状ではなく
無定形であり、粉末状繊維の流動を阻害して加工性が悪
くなるとともに、粉末状繊維同士の接触が少なくなって
得られる熱伝導性高分子組成物及び熱伝導性成形体の熱
伝導性が劣るので好ましくない。また、１００μｍ以上
の大きな粉末の存在割合が３０％以上になると高分子と
混合した時に粉末状繊維同士の絡み合いが多くなり、流
動特性及び成形加工性を阻害するとともに、成形品表面
の凹凸が増加し、間隙に挟んで熱伝導を行う場合には接
触熱抵抗が大きくなり、効率的に熱放散することができ
なくなるので好ましくない。

【００１７】なお、黒鉛化炭素繊維の形態としては、特
に限定されるものではなく、通常の繊維状の形態が維持
された粉砕品、切断品ほか、マイクロコイル状、ウイス
カー状、単層又は多層ナノチューブ状のものが含まれ
る。より高い熱伝導性を発現させるには、黒鉛化炭素繊
維が、メソフェーズピッチを原料とし、紡糸、不融化及
び炭化後に粉砕し、黒鉛化された粉末状のものであるこ
とが好ましい。炭化後に粉砕することによって、粉砕後
の繊維の縦割れを防止できることと、粉砕時に新たに表
面に露出した黒鉛層面がより高温での黒鉛化処理時に縮
重合反応及び環化反応が進みやすくなり、本発明の目的
である高い熱伝導性高分子組成物及び熱伝導性成形体を
得ることができる。

【００１８】次に、前述の黒鉛化炭素繊維の製造につい
てさらに具体的に説明する。黒鉛化炭素繊維の原料とし
ては、任意の黒鉛化が容易な炭化水素化合物を使用する
ことができる。例えば、ナフタレン、フェナントレンな
どの縮合多環炭化水素化合物や石油、石炭系ピッチなど
の縮合複素環化合物などを挙げることができる。特に石
油系ピッチ、石炭系ピッチ、好ましくは光学的異方性ピ
ッチ、すなわちメソフェーズピッチを用いることによっ
て、高い熱伝導性の高分子組成物及び熱伝導性成形体が
得られる。このメソフェーズピッチとしては、紡糸可能
ならば特に限定されるものではないが、メソフェーズ含
有量１００％のものが、高熱伝導化と、紡糸性及び品質
の安定性の面からも好ましい。

【００１９】上記の原料を、常法によって溶融紡糸し、
不融化し、さらに炭化処理した後に粉砕する。原料ピッ
チを溶融紡糸する方法としては、特に限定されるもので
はなく、メルトスピニング法、メルトブロー法、遠心紡
糸法、渦流紡糸法などの種々の方法を採用することがで
きるが、紡糸時の生産性や得られる黒鉛化炭素繊維の品
質の観点からは、メルトブロー法が好ましい。メルトブ
ロー時の紡糸孔の直径は、好ましくは０．１〜０．５ｍ
ｍ、さらに好ましくは０．１５〜０．３ｍｍである。紡
糸孔の直径が０．５ｍｍを越えると、繊維直径が２５μ
ｍ以上と大きくなりやすく、かつ繊維直径がバラツキ易
くなり、品質管理上も好ましくない。一方、紡糸孔の直
径が０．１ｍｍに満たないと、紡糸時に目詰まりが生じ
やすく、また紡糸ノズルの製作が困難になるので好まし
くない。

【００２０】紡糸速度は、生産性の面からは好ましくは
毎分５００ｍ以上、さらに好ましくは毎分１５００ｍ以
上、特に好ましくは毎分２０００ｍ以上である。紡糸温
度は、原料ピッチにより多少変化するが、原料ピッチの
軟化点以上でピッチが変質しない温度以下であれば良
く、通常は３００〜４００℃、好ましくは３００〜３８
０℃である。また、メルトブロー法は、数十ポイズ以下
の低粘度で紡糸し、かつ高速冷却することによって、黒
鉛層面が繊維軸に平行に配列しやすくなる利点もある。

【００２１】原料ピッチの軟化点も特に限定されるもの
ではないが、前記紡糸温度との関係から、軟化点が低
く、また不融化反応速度の速いものの方が、製造コスト
及び安定性の面で有利である。よって、原料ピッチの軟
化点は、好ましくは２３０〜３５０℃、さらに好ましく
は２５０〜３１０℃である。

【００２２】紡糸後のピッチ系炭素繊維は、常法により
不融化処理する。不融化処理方法としては、例えば、二
酸化窒素や酸素などの酸化性ガス雰囲気中で加熱処理す
る方法や、硝酸やクロム酸などの酸化性水溶液中で処理
する方法、さらには、光やγ線などにより重合処理する
方法などを採用することができる。より簡便な不融化処
理方法は空気中で加熱処理する方法であり、原料により
若干異なるが、平均昇温速度は３℃／分以上、好ましく
は５℃／分以上で、３５０℃程度まで昇温させながら加
熱処理すると良い。

【００２３】炭素繊維の粉砕方法しては、不融化処理し
た繊維の段階で実施しても良いが、不融化処理した繊維
を、好ましくは２５０〜１５００℃、さらに好ましくは
５００〜９００℃の温度で不活性ガス中で軽度に炭化し
た後、粉砕することが好ましい。軽度に炭化とは、炭素
繊維が実質上処理温度に達した状態であることを意味
し、具体的には処理雰囲気温度で１０分以上処理するこ
とを意味する。不融化した繊維を２５０〜１５００℃の
温度で軽度に炭化し粉砕すると、粉砕後の繊維の縦割れ
を抑制できることと、粉砕時に新たに表面に露出した黒
鉛層面がより高温での黒鉛化処理時に縮重合反応及び環
化反応が進みやすくなる傾向があり、さらに高い熱伝導
性高分子組成物及び熱伝導性成形体が得やすくなる。

【００２４】不融化した繊維を１５００℃を越える温度
で炭化或いは黒鉛化してから粉砕すると、繊維軸方向に
発達した黒鉛層面に沿って開裂が発生し易くなり、粉砕
された炭素繊維の全表面積中に占める破断面表面積の割
合が大きくなり、熱伝達しにくくなるので好ましくな
い。また、２５０℃未満の温度では炭化がほとんど起こ
らず、処理する効果がなくなる。

【００２５】不融化後又は軽度な炭化後の繊維を粉砕す
るには、ビクトリーミル、ジェットミル、高速回転ミル
などの粉砕機或いはチョップド繊維で用いる切断機を利
用することが有効である。本発明に適した粉砕を効率良
く実施するためには、上記各種方法に共通することであ
るが、例えばプレートを取り付けたローターを高速に回
転することにより、繊維軸に対し直角方向に繊維を寸断
する方法が適切である。粉砕された繊維の繊維長は、ロ
ーターの回転数、プレートの角度などを調整することに
より制御される。粉砕方法としては、ボールミルなどの
磨砕機による方法もあるが、これらの方法によると繊維
の直角方向への加圧力が働き、繊維軸方向への縦割れの
発生が多くなるので不適当である。

【００２６】次いで、粉砕した繊維を黒鉛化処理する。
処理温度は、好ましくは２５００℃以上、さらに好まし
くは２７００℃以上、特に好ましくは３０００℃以上で
あり、そのような高温で処理することによって黒鉛構造
が発達する。その結果、得られる黒鉛化炭素繊維の繊維
長さ方向の熱伝導率は好ましくは４００Ｗ／ｍ・Ｋ以
上、さらに好ましくは８００Ｗ／ｍ・Ｋ以上、特に好ま
しくは１０００Ｗ／ｍ・Ｋ以上である。

【００２７】黒鉛化された炭素繊維の表面処理を目的と
して、黒鉛化炭素繊維の表面を予め電解酸化などによる
酸化処理を施したり、カップリング剤やサイジング剤で
処理することによってマトリックスである高分子材料と
の濡れ性や充填性を向上させたり、高分子材料と粉末界
面の剥離強度を改良することができる。また、黒鉛化炭
素繊維の表面に金属やセラミックスなどを無電解メッキ
法、電解メッキ法、真空蒸着法、スパッタリング法、イ
オンプレーティング法などによる物理的蒸着法、化学的
蒸着法、塗装法、浸漬法、微細粒子を機械的に固着させ
るメカノケミカル法などの方法によって被覆させること
もできる。

【００２８】さらに、本発明の熱伝導性高分子組成物に
は、上述の黒鉛化炭素繊維のほかに、他の粉末形状や繊
維形状の金属やセラミックス、具体的には、銀、銅、
金、酸化アルミニウム、酸化マグネシウム、窒化ホウ
素、窒化アルミニウム、窒化ケイ素、炭化ケイ素、水酸
化アルミニウムなどや金属被覆樹脂などの従来の熱伝導
性高分子組成物及び熱伝導性成形体に使用されている熱
伝導率が大きな充填剤や、従来の黒鉛化炭素繊維、或い
は黒鉛化されていない炭素繊維、天然黒鉛、人造黒鉛、
メソカーボンマイクロビーズ、ウィスカー状、マイクロ
コイル状又はナノチューブ状のカーボンを併用すること
も可能である。なお、最終製品として特に電気絶縁性が
要求される用途においては、酸化アルミニウム、酸化マ
グネシウム、窒化ホウ素、窒化アルミニウム、窒化ケイ
素、炭化ケイ素及び水酸化アルミニウムから選ばれる少
なくとも一種の電気絶縁性を有する熱伝導性充填剤を併
用することが好ましい。また、組成物の粘度を低下させ
るためには、揮発しやすい有機溶剤や反応性可塑剤を添
加すると効果的である。

【００２９】次に、高分子材料について説明する。高分
子材料は特に限定されるものではないが、通常の熱可塑
性樹脂、熱可塑性エラストマー、硬化性樹脂、架橋ゴム
などを用途と要求性能に応じて選択すれば良い。例え
ば、熱伝導性接着剤用としては、エポキシ樹脂やポリイ
ミド、アクリル樹脂などの接着性高分子が好ましく、成
形材料用としては、熱可塑性樹脂、熱可塑性エラストマ
ー、熱硬化性樹脂、架橋ゴムなどを選択する。

【００３０】具体的な熱可塑性樹脂としては、ポリエチ
レン、ポリプロピレン、エチレン−プロピレン共重合体
などのエチレン−αオレフィン共重合体、ポリメチルペ
ンテン、ポリ塩化ビニル、ポリ塩化ビニリデン、ポリ酢
酸ビニル、エチレン−酢酸ビニル共重合体、ポリビニル
アルコール、ポリアセタール、ポリフッ化ビニリデンや
ポリテトラフルオロエチレンなどのフッ素樹脂、ポリエ
チレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレート、
ポリエチレンナフタレート、ポリスチレン、ポリアクリ
ロニトリル、スチレン−アクリロニトリル共重合体、Ａ
ＢＳ樹脂、ポリフェニレンエーテル及び変性ＰＰＥ樹
脂、脂肪族及び芳香族ポリアミド類、ポリイミド、ポリ
アミドイミド、ポリメタクリル酸及びそのメチルエステ
ルなどのポリメタクリル酸エステル類、ポリアクリル酸
類、ポリカーボネート、ポリフェニレンスルフィド、ポ
リサルホン、ポリエーテルサルホン、ポリエーテルニト
リル、ポリエーテルケトン、ポリケトン、液晶ポリマ
ー、シリコーン樹脂、アイオノマーなどが挙げられる。

【００３１】また、熱可塑性エラストマーとしては、ス
チレン−ブタジエン又はスチレン−イソプレンブロック
共重合体とその水添重合体及びスチレン系熱可塑性エラ
ストマー、オレフィン系熱可塑性エラストマー、塩化ビ
ニル系熱可塑性エラストマー、ポリエステル系熱可塑性
エラストマー、ポリウレタン系熱可塑性エラストマー、
ポリアミド系熱可塑性エラストマーなどが挙げられる。
これらの熱可塑性樹脂及び熱可塑性エラストマーは、繰
返し成形加工できてリサイクルを可能とすることができ
る。

【００３２】硬化性樹脂や架橋ゴムとしては、エポキシ
樹脂、ポリイミド、ビスマレイミド、ベンゾシクロブテ
ン、フェノール樹脂、不飽和ポリエステル、ジアリルフ
タレート、シリコーン樹脂、ポリウレタン、ポリイミド
シリコーン、熱硬化型ポリフェニレンエーテル樹脂及び
変性ＰＰＥ樹脂、天然ゴム、ブタジエンゴム、イソプレ
ンゴム、スチレン−ブタジエン共重合ゴム、ニトリルゴ
ム、水添ニトリルゴム、クロロプレンゴム、エチレン−
プロピレン共重合ゴム、塩素化ポリエチレン、クロロス
ルホン化ポリエチレン、ブチルゴム及びハロゲン化ブチ
ルゴム、フッ素ゴム、ウレタンゴム、シリコーンゴムな
どの架橋ゴムなどが挙げられる。

【００３３】これらの高分子材料のなかでもシリコーン
ゴム、エポキシ樹脂、ポリウレタン、不飽和ポリエステ
ル、ポリイミド、ビスマレイミド、ベンゾシクロブテ
ン、フッ素樹脂、ポリフェニレンエーテル樹脂及び熱可
塑性エラストマーより選ばれる少なくとも一種、さらに
好ましくは、シリコーンゴム、エポキシ樹脂、ポリイミ
ド、ポリウレタン及び熱可塑性エラストマーより選ばれ
る少なくとも一種が、耐熱性などの温度特性や電気的信
頼性の観点から好ましい。

【００３４】また、誘電率、誘電正接が小さくて高周波
領域での特性を要求される配線基板用途などには、フッ
素樹脂、熱硬化型ポリフェニレンエーテル樹脂、変性Ｐ
ＰＥ樹脂、ポリオレフィン系樹脂などが好ましい。さら
に、これらの高分子材料から選択される複数の高分子材
料からなるポリマーアロイを使用しても差し支えない。
また、硬化性樹脂或いは架橋ゴムの架橋方法について
は、熱硬化に限定されず、光硬化、湿気硬化などの公知
の架橋方法による高分子材料を使用することができる。

【００３５】熱伝導性高分子組成物に配合する黒鉛化炭
素繊維の量は、高分子材料１００重量部当り、２０〜５
００重量部の範囲が好ましい。２０重量部よりも少ない
と得られる熱伝導性高分子組成物及び熱伝導性成形体の
熱伝導率が小さくて放熱特性が劣り、５００重量部を越
えると組成物の粘度が増大して黒鉛化炭素繊維を高分子
材料中に均一分散させることが困難になり、かつ気泡の
混入が避けられず好ましくない。さらに好ましくは４０
〜３００重量部の範囲である。

【００３６】高分子材料と所定量の黒鉛化炭素繊維を混
合し、必要に応じて脱泡操作などを加えて目的とする熱
伝導性高分子組成物を製造する際には、通常のブレンダ
ー、ミキサー、ロール、押出機などの混合、混練装置を
使用することができる。得られた熱伝導性高分子組成物
は、プレス成形法、押出成形法、射出成形法、注型成形
法、ブロー成形法、カレンダー成形法などのほか、液状
組成物の場合には、塗装法、印刷法、ディスペンサー
法、ポッティング法などの方法で加工することができ
る。

【００３７】圧縮成形法、注型成形法、押出成形法、ブ
レード成形法、カレンダー成形法などによって、例えば
シート状に成形加工することによって、放熱特性に優れ
た熱伝導性シートを製造することができる。高分子材料
に低硬度の架橋ゴムや熱可塑性エラストマーを使用すれ
ば、熱伝導性に優れた柔軟な熱伝導性シートを得ること
ができる。

【００３８】熱伝導性シートの硬度としては、用途に応
じて決定すれば良いが、使用時の応力緩和性と追随性に
関しては柔軟なほど、すなわち低硬度ほど有利である。
具体的な硬度としては、ショアーＡ硬度で好ましくは７
０以下、さらに好ましくは４０以下、特に好ましくはア
スカーＣ硬度が３０以下のゲル状のシリコーンゴムや熱
可塑性エラストマーを高分子材料として使用した低硬度
の熱伝導性シートが好適である。なお、熱伝導性シート
の厚みについては限定するものではないが、５０μｍ〜
１０ｍｍが好ましく、２００μｍ〜５ｍｍが特に好まし
い。５０μｍよりも薄いと製造しにくいと同時に、取り
扱いにくくなり、１０ｍｍよりも厚くなると熱抵抗が大
きくなるので好ましくない。

【００３９】熱伝導性高分子組成物は、高い熱伝導性が
要求される放熱板、熱伝導性シート、配線基板、半導体
パッケージ用部材、ヒートシンク、ヒートスプレッダ
ー、筐体などに応用することができる。

【００４０】以上のような熱伝導性高分子組成物及び熱
伝導性成形体の適用例を図１〜図３を用いて説明する。
図１（ａ）に示すように、プリント配線基板１１上には
半導体素子１２が配設されるとともに、その半導体素子
１２を覆うように放熱器１４が支持部材１４ａを介して
支持されている。半導体素子１２と放熱器１４との間に
は前述した熱伝導性シート１３が介装されている。そし
て、その熱伝導性シート１３により、半導体素子１２か
らの熱を放熱器１４へ伝導し、放熱効果を向上させてい
る。

【００４１】図１（ｂ）に示すように、プリント配線基
板１１上には半導体素子１２が配設されるとともに、プ
リント配線基板１１と半導体素子１２との間には熱伝導
性シート１３が介装されている。

【００４２】図１（ｃ）に示すように、プリント配線基
板１１上には半導体素子１２が配設され、その上には熱
伝導性シート１３を介して前記熱伝導性高分子組成物の
射出成形により成形され上面が凹凸状をなすヒートシン
ク１５が載置されている。なお、ヒートシンク１５の上
面形状は、実際には剣山状、ギザギザ状又はスリット状
の形状が主体となっている。

【００４３】図１（ｄ）に示すように、プリント配線基
板１１上には複数の実装部品１６が配設され、その上に
は熱伝導性シート１３を介して熱伝導性高分子組成物の
射出成形により製造された筐体１７が載置されている。

【００４４】図２に示すように、プリント配線基板１１
上には半導体素子１２が配設されるとともに、その上に
は前記熱伝導性高分子組成物により形成された熱伝導性
グリス１８を介してヒートスプレッダー１９が載置され
ている。

【００４５】図３に示すように、ダイパッド２０上には
熱伝導性高分子組成物により形成された熱伝導性接着剤
２１により半導体チップ２２が接着されている。その半
導体チップ２２はボンディングワイヤー２３を介してリ
ードフレーム２４に接続されている。これらの部品は封
止剤２５によって封止されている。

【００４６】図１〜図３に示すように、発熱する素子と
伝熱部材間に、熱伝導性高分子組成物からなる熱伝導性
シート１３やペースト状の熱伝導性グリス１８や熱伝導
性接着剤２１を、発熱する半導体素子１２、電源或いは
光源などと伝熱部材である放熱器１４、冷却器、ヒート
シンク１５、ヒートスプレッダー１９、ダイパッド２
０、プリント配線基板１１、冷却ファン、ヒートパイプ
或いは筐体１７などの間に介在させることによって電子
部品を製造することができる。そして、課題である発熱
対策を施すことが可能になる。

【００４７】以上の実施形態によって発揮される効果を
以下にまとめて記載する。 ・ 実施形態で説明した熱伝導性高分子組成物によれ
ば、黒鉛化炭素繊維が５００μｍ以下の長さに粉砕され
たものであることから、組成物の粘度の増大を抑えるこ
とができ、加工性と熱伝導性を向上させることができ
る。また、レーザー回折法で測定される粒度分布を前述
の範囲に設定することにより、熱伝導性高分子組成物の
粘度と流動性を適正なものにすることができ、優れた加
工性と高い熱伝導性を発揮させることができる。しか
も、タップ密度を０．６〜１．５ｇ／ｃｍ³に設定する
ことにより、熱伝導性高分子組成物の流動性と黒鉛化炭
素繊維の均一分散性を発揮でき、優れた加工性と熱伝導
性を発揮することができる。

【００４８】従って、これらの要件が相俟って相乗的に
作用し、熱伝導性高分子組成物は、電気部品や電子部品
に使用される半導体素子や電源、光源などから発生する
多大な熱を効果的に放散できる高い熱伝導性を有し、し
かも加工性に優れている。

【００４９】・ また、レーザー回折法で測定される粒
度分布において、５μｍ以下の粉砕された黒鉛化炭素繊
維が０．１％以下、１００μｍ以上の粉砕された黒鉛化
炭素繊維が３０％以下であることにより、繊維形態と流
動性を維持して加工性を向上させることができるととも
に、得られる成形体表面の黒鉛化炭素繊維による凹凸を
減らして熱伝導性の向上を図ることができる。

【００５０】その上、ＢＥＴ吸着法で測定される比表面
積が０．５〜２．０ｍ²／ｇであることによって、粘度
の上昇を抑制して組成物の流動性を向上させることがで
きて、熱伝導性と加工性をさらに高めることができる。

【００５１】・ 黒鉛化炭素繊維が、メソフェーズピッ
チを原料とし、紡糸、不融化及び炭化後に粉砕し、その
後黒鉛化されたものであることにより、炭素繊維の縦割
れを防止できるとともに、黒鉛化処理時の縮重合反応及
び環化反応を促進させることができ、熱伝導性を向上さ
せることができる。

【００５２】・ 上記の熱伝導性高分子組成物を射出成
形法などの成形法でシート状などの熱伝導性成形体を容
易に得ることができる。得られた熱伝導性成形体は、優
れた熱伝導性を発揮することができる。

【００５３】

【実施例】以下、実施例及び比較例を挙げて前記実施形
態をさらに具体的に説明するが、本発明はこれらの実施
例によって制限されるものではない。 （黒鉛化炭素繊維粉砕品の試作例１）光学異方性で比重
１．２５の石油系メソフェーズピッチを原料として、幅
３ｍｍのスリットの中に直径０．２ｍｍφの紡糸孔を有
するダイスを使用し、スリットから加熱空気を噴出させ
て、紡糸温度３６０℃で溶融ピッチを牽引して平均直径
１３μｍのピッチ系繊維を製造した。紡出された繊維を
ベルト上に捕集したマットを、空気中で室温から３００
℃まで平均昇温速度６℃／分で昇温して不融化処理し
た。引続き、この不融化処理繊維を７００℃で軽度に炭
化処理した後、高速回転ミルで粉砕し平均粒径２０μ
ｍ、長さ５００μｍ以下の炭素繊維粉砕品を得た。

【００５４】この炭素繊維粉砕品を、アルゴン雰囲気下
で、２３００℃まで昇温後、２３００℃で４０分間保持
し、次いで３℃／分の速度で３１００℃まで昇温し、さ
らに３１００℃で１時間保持してから降温し黒鉛化され
た炭素繊維の粉砕品を製造した。この黒鉛化炭素繊維粉
砕品の試作例１の密度、繊維直径、比表面積、平均粒
径、タップ密度及び繊維長さ方向の熱伝導率の測定結果
を表１に示す。なお、繊維長さ方向の熱伝導率の測定サ
ンプルは粉砕せず、マット形状のまま同様の条件で黒鉛
化したものを用いて測定した。 （黒鉛化炭素繊維粉砕品の試作例２）光学異方性で比重
１．２５の石油系メソフェーズピッチを原料として、幅
３ｍｍのスリットの中に直径０．２ｍｍφの紡糸孔を有
するダイスを使用し、スリットから加熱空気を噴出させ
て、紡糸温度３６０℃で溶融ピッチを牽引して平均直径
１５μｍのピッチ製繊維を製造した。紡出された繊維を
ベルト上に捕集したマットを、空気中で室温から３００
℃まで平均昇温速度６℃／分で昇温して不融化処理し
た。引続き、この不融化処理繊維を７００℃で軽度に炭
化処理した後、高速回転ミルで粉砕し平均粒径２５μ
ｍ、長さ５００μｍ以下の炭素繊維粉砕品を得た。

【００５５】この炭素繊維粉砕品を、アルゴン雰囲気下
で、２３００℃まで昇温後、２３００℃で４０分間保持
し、次いで３℃／分の速度で３０００℃まで昇温し、さ
らに３０００℃で１時間保持してから降温して黒鉛化さ
れた炭素繊維の粉砕品を製造した。この黒鉛化炭素繊維
粉砕品の試作例２の密度、繊維直径、比表面積、平均粒
径、タップ密度及び繊維長さ方向の熱伝導率の測定結果
を表１に示す。なお、繊維長さ方向の熱伝導率の測定サ
ンプルは粉砕せず、マット形状のまま同様の条件で黒鉛
化したものを用いて測定した。

【００５６】黒鉛化炭素繊維粉砕品の試作例２を用い、
これを精密空気分級機（日清エンジニアリング製ターボ
クラシファイア、型式ＴＣ−１５ＮＳＣ）にかけて、微
細な繊維粉末を除いた試作例３及び４を得た。この黒鉛
化炭素繊維粉砕品の試作例３及び４の密度、繊維直径、
比表面積、平均粒径、タップ密度及び繊維長さ方向の熱
伝導率の測定結果を表１に示す。

【００５７】黒鉛化炭素繊維粉砕品の試作例１と同様の
方法にて軽度に炭化した後、高速回転ミルで粉砕し、平
均粒径４５μｍ、長さ５００μｍ以下の炭素繊維粉砕品
を得たこと以外は、試作例１と同様に処理して黒鉛化炭
素繊維の粉砕品を得た。この黒鉛化炭素繊維粉砕品の試
作例５の密度、繊維直径、比表面積、平均粒径、タップ
密度及び繊維長さ方向の熱伝導率の測定結果を表１に示
す。

【００５８】試作例５の黒鉛化炭素繊維粉砕品を用い、
これを精密空気分級機（日清エンジニアリング製ターボ
クラシファイア、型式ＴＣ−１５ＮＳＣ）にかけて、微
細な繊維粉末を除いた試作例６を得た。この黒鉛化炭素
繊維粉砕品の試作例６の密度、繊維直径、比表面積、平
均粒径、タップ密度及び繊維長さ方向の熱伝導率の測定
結果を表１に示す。

【００５９】

【表１】 （実施例１）付加型の液状シリコーゴム（東レダウコー
ニングシリコーン株式会社製）１００重量部、シランカ
ップリング剤で表面処理を施した試作例１の黒鉛化炭素
繊維２００重量部、酸化アルミニウム粉末（昭和電工株
式会社製）４０重量部及び水酸化アルミニウム粉末（昭
和電工株式会社製）２０重量部からなる組成物を混合分
散して熱伝導性高分子組成物を調製した。この熱伝導性
高分子組成物を加熱プレス成形して厚み２ｍｍの熱伝導
性シートを作製した。熱伝導性高分子組成物を調製する
際の作業性とプレス成形性を「加工性」として評価すると
ともに、得られた熱伝導性シートのアスカーＣ硬度、厚
み方向の熱伝導率を測定した結果を表２にまとめた。加
工性は、非常に良好な場合を◎、良好な場合を○、粘度
が高くて加工しにい場合を×とした。

【００６０】図１（ｃ）に示すプリント配線基板１１に
実装した半導体素子１２と伝熱部材となるヒートシンク
１５の間に、実施例１の熱伝導性シート１３を配置して
半導体装置を組み立てた。その後、装置に通電し１０分
後の熱抵抗を測定し、その結果を表２に示した。 （実施例２〜４）黒鉛化炭素繊維として試作例２、試作
例３及び試作例４を使用した以外は実施例１と同様にし
て熱伝導性高分子組成物を調製し、加熱プレス成形して
厚み２ｍｍの熱伝導性シートを作製した。そして、実施
例１と同様に、加工性、得られた熱伝導性シートのアス
カーＣ硬度、厚み方向の熱伝導率及び熱抵抗を測定し、
それらの結果を表２に示した。 （比較例１）黒鉛化炭素繊維として試作例５を使用した
以外は実施例１と同様に熱伝導性高分子組成物を調製
し、加熱プレス成形して厚み２ｍｍの熱伝導性シートを
作製した。そして、実施例１と同様に、加工性、得られ
た熱伝導性シートのアスカーＣ硬度、厚み方向の熱伝導
率及び熱抵抗を測定し、それらの結果を表２に記した。 （比較例２）黒鉛化炭素繊維として試作例６を使用した
以外は実施例１と同様に熱伝導性高分子組成物を調製
し、加熱プレス成形して厚み２ｍｍの熱伝導性シートを
作製した。そして、実施例１と同様に、加工性、得られ
た熱伝導性シートのアスカーＣ硬度、厚み方向の熱伝導
率及び熱抵抗を測定し、それらの結果を表２に示した。

【００６１】

【表２】 （実施例５）接着性高分子としてアミン系硬化剤を含む
ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂（油化シェルエポキシ
株式会社製）１００重量部、シランカップリング剤で表
面処理を施した試作例１の黒鉛化炭素繊維１６０重量部
及び酸化アルミニウム粉末（昭和電工株式会社製）２０
重量部からなる組成物を混合し、接着剤である熱伝導性
高分子組成物を調製した。この熱伝導性高分子組成物を
熱硬化させた厚み１ｍｍの板状試験片を作製した。熱伝
導性高分子組成物を調製する際の作業性を「加工性」とし
て評価するとともに、得られた接着剤である熱伝導性高
分子組成物の引き剥がし強度、厚み１ｍｍの板状試験片
の熱伝導率を測定し、それらの結果を表３にまとめた。

【００６２】加工性は、非常に良好な場合を◎、良好な
場合を○、組成物の粘度が高くて加工しにくい場合を×
とした。９０度引き剥がし強度は、ＪＩＳＣ６４７１に
準じ、厚さ３５μｍの銅箔と厚さ２ｍｍのアルミニウム
板との間に、熱伝導性高分子組成物を５０μｍ厚みで印
刷し、圧力２ＭＰａ、１７０℃で３０分間加圧して接着
した試料を用い、銅箔を９０度で剥離して測定した。 （実施例６〜８）黒鉛化炭素繊維として試作例２、試作
例３及び試作例４を使用した以外は実施例５と同様に熱
伝導性高分子組成物を調製し、加工性、得られた接着剤
である熱伝導性高分子組成物の引き剥がし強度、熱伝導
率及び９０度引き剥がし強度を測定し、それらの結果を
表３にまとめた。 （比較例３）黒鉛化炭素繊維として試作例５を使用した
以外は実施例５と同様に熱伝導性高分子組成物を調製
し、加工性及び得られた接着剤である熱伝導性高分子組
成物の引き剥がし強度、熱伝導率及び９０度引き剥がし
強度を測定し、それらの結果を表３にまとめた。 （比較例４）黒鉛化炭素繊維として試作例６を使用した
以外は比較例３と同様に熱伝導性高分子組成物を調製
し、加工性及び得られた接着剤である熱伝導性高分子組
成物の引き剥がし強度、熱伝導率及び９０度引き剥がし
強度を測定し、それらの結果を表３にまとめた。

【００６３】

【表３】 表２に示したように、比較例１及び２の熱伝導性高分子
組成物及び熱伝導性シートは、いずれも高い熱伝導率の
黒鉛化炭素繊維で５００μｍ以下の長さに粉砕されたも
のであるが、粒度分布及びタップ密度、さらには比表面
積が本発明の条件を満たしていないので加工性が劣ると
ともに、熱伝導率が小さく、熱抵抗が大きい。

【００６４】これに対し、実施例１〜４では、本発明の
特定の粒度分布、タップ密度及び比表面積の条件を満足
しているので、熱伝導率の大きい熱伝導性高分子組成物
であり、加工性も良好で熱抵抗が小さく、柔軟性に優れ
た熱伝導性シートが得られている。特に実施例３及び４
では、請求項２でさらに限定した微細な繊維粉を含有し
ないため、実施例１及び２に比べて熱伝導率が大きく、
熱抵抗が小さい。

【００６５】表３に示したように、実施例５〜８ではエ
ポキシ系接着性高分子を使用した熱伝導性に優れた接着
剤となる熱伝導性高分子組成物の例であり、加工性も良
好である。一方、比較例３及び４は配合されている黒鉛
化炭素繊維の粒度分布、タップ密度及び比表面積が本発
明の条件を満たしていないので実施例５〜８に比べて加
工性が劣り、熱伝導率が小さく、熱抵抗が大きい。

【００６６】従って、発熱量が多い半導体素子１２と筐
体１７やヒートシンク１５などの放熱器との間隙、或い
は半導体素子１２とプリント配線基板１１やダイパッド
２０との間隙に熱伝導性シート１３を介在させると、熱
抵抗値を小さくでき、発熱量が大きくても電気的な障害
を発生させることなく、正常に作動する電子部品を提供
することができる。さらに、本発明の熱伝導性高分子組
成物を成形加工して、任意の形状の熱伝導性に優れる筐
体１７やヒートシンク１５、プリント配線基板１１など
を製造することができる。

【００６７】なお、前記実施形態を次のように変更して
実施することもできる。 ・ 黒鉛化炭素繊維の粒度分布において、累積径をさら
に細かく規定してもよい。例えば、３０％累積径、７０
％累積径を規定してもよい。この場合、黒鉛化炭素繊維
の粒度を所望範囲に揃えることができる。

【００６８】・ 黒鉛化炭素繊維の微細な粉末や大きな
粉末を排除するために、下限又は上限を目的に応じて適
宜変更してもよい。例えば、１０μｍ以下が０．１％以
下又は１２０μｍ以上が５％以下というように規定して
もよい。

【００６９】・ 前記図１（ｂ）及び図１（ｃ）に示す
熱伝導性シート１３を熱伝導性接着剤２１又は熱伝導性
グリス１８に置き換えてもよい。 ・ 図１（ａ）に示す支持部材１４ａを熱伝導性成形体
で構成したり、図３に示す封止剤２５を熱伝導性高分子
組成物から形成したりしてもよい。これらの構成によ
り、熱の放散効果を高めることができる。

【００７０】・ 熱伝導性高分子組成物中の黒鉛化炭素
繊維を一定方向に配向させ、その方向への熱伝導性を高
めてもよい。その方法としては、流動場又はせん断場を
利用する方法、磁場を利用する方法、電場を利用する方
法などが挙げられる。これらの方法うち、黒鉛化炭素繊
維の比較的大きい異方性磁化率を利用し、熱伝導性高分
子組成物に外部から強磁場を印加して黒鉛化炭素繊維を
磁力線と平行に配向させる方法が効率的で、かつ配向方
向を任意に設定できる点から好ましい。

【００７１】さらに、前記実施形態より把握される技術
的思想について記載する。 ・ 前記黒鉛化炭素繊維は、メソフェーズピッチを原料
とし、紡糸、不融化処理した後に不活性ガス中にて炭素
繊維が実質上５００〜９００℃の処理温度に達した状態
に到って炭化した後、粉砕し、その後ホウ素化合物の共
存下で黒鉛化されるものである請求項３に記載の熱伝導
性高分子組成物。このように構成した場合、粉砕後の繊
維の縦割れを防ぐことができ、より熱伝導性の高い熱伝
導性高分子組成物を得ることができる。

【００７２】・ さらに、電気絶縁性を有する熱伝導性
充填剤を含有する請求項１から請求項３のいずれか一項
に記載の熱伝導性高分子組成物。このように構成した場
合、熱伝導性に加えて電気絶縁性をも発揮することがで
きる。

【００７３】・ ５００μｍ以下の長さに粉砕されたも
のであり、かつ下記(1)及び(2)の物性を備えていること
を特徴とする黒鉛化炭素繊維。 (1)レーザー回折法で測定される粒度分布 １０％累積径（μｍ）：６〜２０ ５０％累積径（μｍ）：１５〜４０ ９０％累積径（μｍ）：４０〜１５０ (2)タップ密度（ｇ／ｃｍ³）：０．６〜１．５ このように構成した場合、黒鉛化炭素繊維は高分子材料
に配合されたとき粘度の増大を抑え、流動性を適正なも
のにすることができ、しかも黒鉛化炭素繊維の均一分散
性を発揮でき、熱伝導性高分子組成物の加工性と熱伝導
性を向上させることができる。

【００７４】

【発明の効果】以上詳述したように、本発明によれば、
次のような効果を奏する。請求項１に記載の熱伝導性高
分子組成物によれば、電気部品や電子部品に使用される
半導体素子や電源、光源などから発生する多大な熱を効
果的に放散できる高い熱伝導性を有し、しかも加工性に
優れている。

【００７５】請求項２に記載の熱伝導性高分子組成物に
よれば、請求項１に係る発明の効果に加え、流動性を向
上させることができて、熱伝導性と加工性をさらに高め
ることができる。

【００７６】請求項３に記載の熱伝導性高分子組成物に
よれば、請求項１又は請求項２に係る発明の効果に加
え、炭素繊維の縦割れを防止できるとともに、黒鉛化処
理時の縮重合反応及び環化反応を促進させることがで
き、熱伝導性を向上させることができる。

【００７７】請求項４に記載の熱伝導性成形体によれ
ば、シート状などの所定の形態で、請求項１から請求項
３のいずれか一項に係る発明の効果を有効に発揮させる
ことができる。

【図面の簡単な説明】

【図１】 （ａ）〜（ｄ）は、熱伝導性成形体又は熱伝
導性高分子組成物の適用例を示す側面図。

【図２】 熱伝導性高分子組成物からなる熱伝導性グリ
スの適用例を示す側面図。

【図３】 熱伝導性高分子組成物からなる熱伝導性接着
剤の適用例を示す断面図。

【符号の説明】

１３…熱伝導性成形体としての熱伝導性シート、１７…
熱伝導性成形体としての筐体、１８…熱伝導性高分子組
成物からなる熱伝導性グリス、２１…熱伝導性高分子組
成物からなる熱伝導性接着剤。

フロントページの続き (51)Int.Cl.⁷ 識別記号 ＦＩ テーマコート゛(参考） Ｈ０１Ｌ 23/373 Ｈ０１Ｌ 23/36 Ｍ Ｆターム(参考） 4F071 AA01 AB03 AD01 AD06 AF44 AH12 BC01 BC07 4J002 AC011 AC021 BB031 BB061 BB121 BB151 BB171 BB231 BB241 BB271 BC031 BC061 BD041 BD101 BD121 BD141 BD151 BE021 BF021 BG011 BG101 BN151 BP011 CB001 CC041 CD001 CF061 CF071 CG001 CH071 CH091 CJ001 CK001 CM041 CN011 CN031 CP031 DA026 FA046 GQ02 5F036 AA01 BA23 BD21

Claims (4)

【特許請求の範囲】
1. 【請求項１】 高分子材料と、熱伝導性充填剤として黒
   鉛化炭素繊維とを含有する熱伝導性高分子組成物であっ
   て、黒鉛化炭素繊維が５００μｍ以下の長さに粉砕され
   たものであり、かつ下記(1)及び(2)の物性を備えている
   ことを特徴とする熱伝導性高分子組成物。 (1)レーザー回折法で測定される粒度分布 １０％累積径（μｍ）：６〜２０ ５０％累積径（μｍ）：１５〜４０ ９０％累積径（μｍ）：４０〜１５０ (2)タップ密度（ｇ／ｃｍ³）：０．６〜１．５
2. 【請求項２】 レーザー回折法で測定される粒度分布に
   おいて、５μｍ以下に粉砕された黒鉛化炭素繊維が０．
   １％以下、１００μｍ以上に粉砕された黒鉛化炭素繊維
   が３０％以下であるとともに、ＢＥＴ吸着法で測定され
   る比表面積（ｍ²／ｇ）が０．５〜２．０である請求項
   １に記載の熱伝導性高分子組成物。
3. 【請求項３】 黒鉛化炭素繊維が、メソフェーズピッチ
   を原料とし、紡糸、不融化及び炭化後に粉砕し、その後
   黒鉛化されたものである請求項１又は請求項２に記載の
   熱伝導性高分子組成物。
4. 【請求項４】 請求項１から請求項３のいずれか一項に
   記載の熱伝導性高分子組成物を所定形状に成形加工して
   得られる熱伝導性成形体。