JP2015156490A - 熱伝導シート、その製造方法及び熱伝導シートを用いた放熱装置 - Google Patents
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Abstract
【解決手段】鱗片状、楕球状又は棒状であり、結晶中の6員環面が鱗片の面方向、楕球の長軸方向又は棒の長軸方向に配向している黒鉛粒子と、ガラス転位温度が50℃以下である有機高分子化合物とを含有する組成物を含む熱伝導シートを、黒鉛粒子の鱗片の面方向、楕球の長軸方向又は棒の長軸方向が熱伝導シートの厚み方向に配向させ、熱伝導シートの表面に露出している黒鉛粒子の面積が25%以上80%以下とし、70℃におけるアスカーC硬度が60以下とする。
【選択図】なし
Description
前記黒鉛粒子(A)の鱗片の面方向、楕球の長軸方向又は棒の長軸方向が熱伝導シートの厚み方向に配向しており、熱伝導シートの表面に露出している黒鉛粒子(A)の面積が25%以上80%以下であり、70℃におけるアスカーC硬度が60以下であることを特徴とする熱伝導シートに関する。
前記一次シートを積層して成形体を得、
前記成形体を一次シート面から出る法線に対し0度〜30度の角度でスライスすることを特徴とする熱伝導シートの製造方法に関する。
前記一次シートを黒鉛粒子(A)の配向方向を軸にして捲回して成形体を得、
前記成形体を一次シート面から出る法線に対し0度〜30度の角度でスライスすることを特徴とする熱伝導シートの製造方法に関する。
前記刃部は、前記熱伝導シートの所望の厚みに応じて、前記スリット部からの突出長さが調節可能である前記(13)〜(15)のいずれか一つに記載の熱伝導シートの製造方法に関する。
(Aw/Ad)/((Aw/Ad)+(Bw/Bd)+(Cw/Cd)+・・・)×100
Aw:黒鉛粒子(A)の質量組成(重量%)
Bw:高分子化合物(B)の質量組成(重量%)
Cw:その他の任意成分(C)の質量組成(重量%)
Ad:黒鉛粒子(A)の比重(本発明においてAdは2.25で計算する。)
Bd:高分子化合物(B)の比重
Cd:その他の任意成分(C)の比重
本発明におれる有機高分子化合物(B)は、Tg(ガラス転移温度)が50℃以下、好ましくは−70〜20℃、より好ましくは−60〜0℃である。前記Tgが50℃を超える場合は、柔軟性に劣り、発熱体及び放熱体に対する密着性が不良となる傾向がある。
縦1cm×横1.5cmの熱伝導シートをトランジスタ(2SC2233)とアルミニウム放熱ブロックとの間に挟み、トランジスタを押しつけながら、電流を通じた。トランジスタの温度:T1(℃)と、放熱ブロックの温度:T2(℃)を測定し、測定値と印可電力:W1(W)から、次式によって熱抵抗:X(℃/W)を算出した。
上記の式の熱抵抗:X(℃/W)と熱伝導シートの厚さ:d(μm)、熱伝導率既知試料による補正係数:Cから、次式により熱伝導率:Tc(W/mK)を見積もった。
実施例1
有機高分子化合物(B)としてアクリル酸エステル共重合樹脂(アクリル酸ブチル/アクリロニトリル/アクリル酸共重合体、ナガセケムテックス製、商品名:HTR−280DR、重量平均分子量:90万、Tg−30.9℃、15質量%トルエン溶液、アクリル酸ブチルの共重合量:86質量%)40g、黒鉛粒子(A)として鱗片状の膨張黒鉛粉末(日立化成工業株式会社製、商品名:HGF−L、平均粒子径250μm)12g、難燃剤としてクレジルジ2,6−キシレニルホスフェート(りん酸エステル系難燃剤、大八化学工業株式会社製、商品名:PX−110、凝固点:−14℃、沸点200℃以上)8gを、ステンレス匙で良くかき混ぜた。
有機高分子化合物(B)としてアクリル酸ブチル−メタクリル酸メチルブロック共重合体(株式会社クラレ製、商品名:LA2140、Tg−22℃、アクリル酸ブチルの共重合量:77質量%)40g、アクリル酸ブチル−メタクリル酸メチルブロック共重合体(株式会社クラレ製、商品名:LA1114、Tg−40℃、アクリル酸ブチルの共重合量:93質量%)120g、黒鉛粒子(A)として鱗片状の膨張黒鉛粉末(日立化成工業株式会社製、商品名:HGF−L、平均粒子径250μm)360g、難燃剤として赤燐(燐化学工業株式会社製、商品名:ノーバレッド120)20g及びクレジルジ2,6−キシレニルホスフェート(りん酸エステル系難燃剤、大八化学工業株式会社製、商品名:PX−110、凝固点:−14℃、沸点200℃以上)50g、アクリル酸ブチル−メタクリル酸メチルブロック共重合体・水酸化アルミニウム混合ペレット(株式会社クラレ製、商品名:LA FK010、ポリマ分Tg−22℃、ポリマ分のアクリル酸ブチルの共重合量:77質量%、ポリマ:水酸化アルミニウム(容量比)=55:45)280gをかき混ぜた上、100℃の2本ロール(関西ロール社製、試験用ロール機(8×20Tロール))で混練し、組成物を混練シートの形態で得た。
実施例1と同様にして得た一次シートを2mm×2cmに切りとったものを複数枚積層して2mm角×2cmの角棒を得た。別に実施例1と同様にして得た1次シートを2cm×5cmに切りとったものを多数枚準備し、その1枚を前記角棒に2cmの1辺を付け、ここを中心に巻きつけた。一次シート層間を接着させるため手で押さえながら行った。次の1枚をこの外側に更に巻き付け、以下同様の操作を直径が2cmを超えるまで繰り返した。
有機高分子化合物(B)としてアクリル酸ブチル−アクリル酸エチル−ヒドロキシエチルメタクリレート共重合体(ナガセケムテックス製、商品名:HTR−811DR、重量平均分子量:42万、Tg−43℃、アクリル酸ブチルの共重合量:76質量%)251.9g、黒鉛粒子(A)として鱗片状の膨張黒鉛粉末(日立化成工業株式会社製、商品名:HGF−L、420μm〜1000μm分級品、平均粒子径430μm)542.5g、難燃剤として芳香族縮合りん酸エステル系難燃剤である大八化学工業株式会社製、商品名:CR-741(凝固点:4〜5℃、沸点:200℃以上)213.1gをかき混ぜた上、80℃の2本ロール(関西ロール社製、試験用ロール機(8×20Tロール))で混練し、組成物を混練シートの形態で得た。
実施例4と同じ配合材料にポリイソシアネート(日本ポリウレタン工業(株)製 コロネートHL、NCO含量12.3-13.3%、75%酢酸エチル溶液)8.3gを追加し、以下同様にして組成物を混練シートの形態で得た。
実施例1において作製した一次シートをそのまま熱伝導シート(VI)として評価した。
膨張黒鉛プレスシート(日立化成工業株式会社製、商品名:カーボフィット、厚さ0.1mm、密度1.15g/cm3)を2cm角に切断し、エポキシ系接着剤(コニシ株式会社製、商品名:ボンド クイック5)で張り合わせて100枚積層して厚さ1.1cmの成形体を得た。次いでこの成形体の1.1cm×2cmの積層断面をカッターでスライスして、縦1.1cm×横2cm×厚さ1.5mmの熱伝導シート(VII)を得た。
有機高分子化合物(B)としてアクリル酸エステル共重合樹脂(アクリル酸ブチル/アクリロニトリル/アクリル酸共重合体、ナガセケムテックス製、商品名:HTR−280DR、重量平均分子量:90万、Tg−30.9℃、15質量%トルエン溶液)40gの代わりにメタクリル酸メチルポリマー(和光純薬工業株式会社製、商品名:メタクリル酸メチルポリマー、Tg100℃)14gを用い、難燃剤としてのクレジルジ2,6−キシレニルホスフェートを用いなかったこと以外は実施例1と同様操作にして、縦1.1cm×横2cm×厚さ0.56mmの熱伝導シート(VIII)を得た。
黒鉛粒子(A)として鱗片状の膨張黒鉛粉末(日立化成工業株式会社製、商品名:HGF−L、平均粒子径250μm)の代わりに球状の天然黒鉛(平均粒子径20μm)を用いたこと以外は実施例1と同様に操作にして、縦1.1cm×横2cm×厚さ0.56mmの熱伝導シート(IX)を得た。
Claims (28)
- 鱗片状、楕球状又は棒状であり、結晶中の6員環面が鱗片の面方向、楕球の長軸方向又は棒の長軸方向に配向している黒鉛粒子(A)と、Tgが50℃以下である有機高分子化合物(B)とを含有する組成物を含む熱伝導シートであって、
前記黒鉛粒子(A)の鱗片の面方向、楕球の長軸方向又は棒の長軸方向が熱伝導シートの厚み方向に配向しており、熱伝導シートの表面に露出している黒鉛粒子(A)の面積が25%以上80%以下であり、70℃におけるアスカーC硬度が60以下であることを特徴とする熱伝導シート。 - 前記黒鉛粒子(A)の長径の平均値が、熱伝導シート厚の10%以上であることを特徴とする請求項1記載の熱伝導シート。
- 前記黒鉛粒子(A)の分級により求めたその粒子径分布において、膜厚の1/2以下の粒子が50質量%未満であることを特徴とする請求項1又は2記載の熱伝導シート。
- 前記黒鉛粒子(A)の含有量が、組成物全体積の10体積%〜50体積%であることを特徴とする請求項1〜3のいずれか一項に記載の熱伝導シート。
- 前記黒鉛粒子(A)が鱗片状であり、かつその面方向が熱伝導シートの厚み方向及び表裏平面における1方向に配向していることを特徴とする請求項1〜4のいずれか一項に記載の熱伝導シート。
- 前記有機高分子化合物(B)が、ポリ(メタ)アクリル酸エステル系高分子化合物であることを特徴とする請求項1〜5のいずれか一項に記載の熱伝導シート。
- 前記有機高分子化合物(B)が、アクリル酸ブチル、アクリル酸2−エチルヘキシルのいずれか又は両方を共重合成分として含み、その共重合組成中の50質量%以上である請求項1〜6のいずれか一項に記載の熱伝導シート。
- 前記組成物が、難燃剤を5体積%〜50体積%の範囲で含有することを特徴とする請求項1〜7のいずれか一項に記載の熱伝導シート。
- 前記難燃剤が、りん酸エステル系化合物であり、かつ凝固点が15℃以下、沸点が120℃以上の液状物であることを特徴とする請求項1〜8のいずれか一項に記載の熱伝導シート。
- 表面と裏面がそれぞれ剥離力の異なる保護フィルムでカバーされている請求項1〜9のいずれか一項に記載の熱伝導シート。
- 前記有機高分子化合物(B)が、3次元的な架橋構造を有することを特徴とする請求項1〜10のいずれか一項に記載の熱伝導シート。
- 片面あるいは両面に絶縁性のフィルムを付設したことを特徴とする請求項1〜11のいずれか一項に記載の熱伝導シート。
- 鱗片状、楕球状又は棒状であり、結晶中の6員環面が鱗片の面方向、楕球の長軸方向又は棒の長軸方向に配向している黒鉛粒子(A)と、Tgが50℃以下である有機高分子化合物(B)とを含有する組成物を、前記黒鉛粒子(A)の長径の平均値の20倍以下の厚みに圧延成形、プレス成形、押出成形又は塗工し、主たる面に関してほぼ平行な方向に黒鉛粒子(A)が配向した一次シートを作製し、
前記一次シートを積層して成形体を得、
前記成形体を一次シート面から出る法線に対し0度〜30度の角度でスライスすることを特徴とする熱伝導シートの製造方法。 - 鱗片状、楕球状又は棒状であり、結晶中の6員環面が鱗片の面方向、楕球の長軸方向又は棒の長軸方向に配向している黒鉛粒子(A)と、Tgが50℃以下である有機高分子化合物(B)とを含有する組成物を、前記黒鉛粒子(A)の長径の平均値の20倍以下の厚みに圧延成形、プレス成形、押出成形又は塗工し、主たる面に関してほ BR>レ平行な方向に黒鉛粒子(A)が配向した一次シートを作製し、
前記一次シートを黒鉛粒子(A)の配向方向を軸にして捲回して成形体を得、
前記成形体を一次シート面から出る法線に対し0度〜30度の角度でスライスすることを特徴とする熱伝導シートの製造方法。 - 前記成形体を、有機高分子化合物(B)のTg+30℃〜Tg−40℃の温度範囲でスライスすることを特徴とする請求項13又は14記載の熱伝導シートの製造方法。
- 前記成形体のスライスは、スリットを有する平滑な盤面と、該スリット部より突出した刃部と、を有するスライス部材を用いて行い、
前記刃部は、前記熱伝導シートの所望の厚みに応じて、前記スリット部からの突出長さが調節可能である請求項13〜15のいずれか一項に記載の熱伝導シートの製造方法。 - 前記平滑な盤面及び/又は前記刃部を温度−80℃〜5℃に冷却してスライスを行うことを特徴とする請求項16に記載の熱伝導シートの製造方法。
- 前記成形体のスライスは、黒鉛粒子(A)の分級により求めた重量平均粒子径の2倍以下の厚みでスライスする請求項13〜17のいずれか一項に記載の熱伝導シートの製造方法。
- 請求項1〜12のいずれか一項に記載の熱伝導シート又は請求項13〜18のいずれか一項に記載の製造方法により得られた熱伝導シートを発熱体と放熱体の間に介在させることを特徴とする放熱装置。
- 請求項1〜12のいずれか一項に記載の熱伝導シート又は請求項13〜18のいずれか一項に記載の製造方法により得られた熱伝導シートが、熱伝導率20W/mK以上の素材からなる板状又は板状に近い形状の成形体に貼付されたヒートスプレッダ。
- 請求項1〜12のいずれか一項に記載の熱伝導シート又は請求項13〜18のいずれか一項に記載の製造方法により得られた熱伝導シートが、熱伝導率20W/mK以上の素材からなる塊状又はフィンを有する塊状の成形体に貼付されたヒートシンク。
- 請求項1〜12のいずれか一項に記載の熱伝導シート又は請求項13〜18のいずれか一項に記載の製造方法により得られた熱伝導シートが、熱伝導率20W/mK以上の素材からなる箱状物内面に貼付された放熱性きょう体。
- 請求項1〜12のいずれか一項に記載の熱伝導シート又は請求項13〜18のいずれか一項に記載の製造方法により得られた熱伝導シートが、電子基板又は電気基板の絶縁部分に貼付された放熱性電子基板又は電気基板。
- 請求項1〜12のいずれか一項に記載の熱伝導シート又は請求項13〜18のいずれか一項に記載の製造方法により得られた熱伝導シートが、放熱用配管同士又は加温用配管同士の接合部及び/又は被冷却物又は被加温物に取り付ける接合部に用いられた放熱用配管又は加温用配管。
- 請求項1〜12のいずれか一項に記載の熱伝導シート又は請求項13〜18のいずれか一項に記載の製造方法により得られた熱伝導シートが、電灯、蛍光灯又はLEDの背面部に貼付された放熱性発光体。
- 請求項1〜12のいずれか一項に記載の熱伝導シート又は請求項13〜18のいずれか一項に記載の製造方法により得られた熱伝導シートを有し、該熱伝導シートが半導体から生じる発熱を放散させることを特徴とする半導体装置。
- 請求項1〜12のいずれか一項に記載の熱伝導シート又は請求項13〜18のいずれか一項に記載の製造方法により得られた熱伝導シートを有し、該熱伝導シートが電子部品から生じる発熱を放散させることを特徴とする電子機器。
- 請求項1〜12のいずれか一項に記載の熱伝導シート又は請求項13〜18のいずれか一項に記載の製造方法により得られた熱伝導シートを有し、該熱伝導シートが発光素子から生じる発熱を放散させることを特徴とする発光装置。
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