JP2002088249A - 熱伝導性高分子組成物及び熱伝導性成形体 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】 【課題】 良好な熱伝導性と電気絶縁性とを兼ね備えた
熱伝導性高分子組成物及び熱伝導性成形体を提供する。 【解決手段】 熱伝導性高分子組成物には、ホウ素化合
物を含有する黒鉛化炭素粉末が配合されている。黒鉛化
炭素粉末は、その製造過程における炭素化処理又は黒鉛
化処理をホウ素化合物の存在下にて行うことによってホ
ウ素化合物を含有している。また熱伝導性成形体は、こ
の熱伝導性高分子組成物を所定の形状に成形することに
より製造される。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【発明の属する技術分野】本発明は、良好な熱伝導性と
電気絶縁性を兼ね備えた熱伝導性高分子組成物及び熱伝
導性成形体に関するものである。さらに詳しくは、電子
機器等において半導体素子や電源、光源、部品等が発生
する熱を効率よく外部へ放散させるための放熱部材及び
伝熱部材の構成材料として好適な熱伝導性高分子組成物
及びその熱伝導性高分子組成物よりなる熱伝導性成形体
に関するものである。

【０００２】

【従来の技術】近年、電子機器の高性能化、小型化、軽
量化に伴う半導体パッケージの高密度実装化、ＬＳＩの
高集積化及び高速化等によって、電子機器から発生する
熱対策が非常に重要な課題になっている。そうした中、
プリント配線基板、半導体パッケージ、放熱板、筐体等
を熱伝導性に優れる材料（熱伝導性高分子組成物）で形
成する方法や、放熱板等の放熱部材と発熱源との間に熱
伝導性を有する高分子グリスや前記熱伝導性高分子組成
物よりなるシート材（熱伝導性成形体）を介在させる方
法等が従来放熱手段として採られている。

【０００３】従来の熱伝導性高分子組成物及び熱伝導性
成形体としては、熱伝導性を向上させることを目的に、
酸化アルミニウムや窒化ホウ素、窒化アルミニウム、酸
化マグネシウム、酸化亜鉛、炭化ケイ素、黒鉛化炭素繊
維等の熱伝導性充填材を高分子材料に配合してなるもの
が知られている。例えば特開平９−２８３９５５号公報
には、特定の平均アスペクト比の黒鉛質炭素繊維をシリ
コーンゴム等のマトリックス樹脂中に分散した熱伝導性
シートが開示されている。

【０００４】

【発明が解決しようとする課題】ところが、特開平９−
２８３９５５号公報に開示される熱伝導性シートは、炭
素繊維が導電性であるために、プリント配線やリードピ
ンに近接した位置で用いられる場合など、電気絶縁性を
要求される用途には使用できないという問題があった。

【０００５】尚、特許第２６９５５６３号公報には、電
気絶縁性を有する被膜で被覆された炭素繊維を、その被
膜に対して相溶性を有する合成樹脂に均一分散した伝熱
材料が提唱されている。ところが、この方法で炭素繊維
を電気絶縁性被膜で被覆させることは必ずしも容易でな
く、またその組成や製造方法、電気的性質に関しての詳
細な記載がなく問題になっていた。

【０００６】また、特開平５−２６６８８０号公報、特
開平８−３１４２２号公報、特開平８−３０６３５９号
公報によれば、リチウム二次電池の負極材料として、ホ
ウ素化合物を含有する特定の炭素粉末が記載されてい
る。また、特開平２−２００８１９号公報には、ホウ素
化合物を含有する特定の炭素素材が、高強度、高弾性の
黒鉛繊維として開示されている。しかし、これらはいず
れも熱伝導性を要求される用途とは異なる分野で検討さ
れていた。

【０００７】本発明は、上記のような従来技術に存在す
る問題点に着目してなされたものである。その目的とす
るところは、良好な熱伝導性と電気絶縁性とを兼ね備
え、電子機器等における放熱部材又は伝熱部材の構成材
料として好適な熱伝導性高分子組成物及び放熱部材又は
放熱部材として好適な熱伝導性成形体を提供することに
ある。

【０００８】

【課題を解決するための手段】上記の目的を達成するた
めに、請求項１に記載の発明は、高分子材料に黒鉛化炭
素粉末を配合した熱伝導性高分子組成物であって、前記
黒鉛化炭素粉末がホウ素化合物を含有していることを要
旨とする。

【０００９】請求項２に記載の発明は、請求項１に記載
の熱伝導性高分子組成物において、前記黒鉛化炭素粉末
は、その製造過程における炭素化処理又は黒鉛化処理が
ホウ素化合物の存在下にて行われたものであることを要
旨とする。

【００１０】請求項３に記載の発明は、請求項１又は請
求項２に記載の熱伝導性高分子組成物において、前記ホ
ウ素化合物が窒化ホウ素であることを要旨とする。請求
項４に記載の発明は、請求項１から請求項３のいずれか
一項に記載の熱伝導性高分子組成物を所定の形状に成形
してなることを要旨とする。

【００１１】

【発明の実施の形態】以下、本発明を具体化した実施形
態を詳細に説明する。本実施形態における熱伝導性高分
子組成物は、高分子材料に熱伝導性充填材として特定の
黒鉛化炭素粉末が配合されたものである。そして、その
熱伝導性高分子組成物を所定の形状に成形したものが本
実施形態における熱伝導性成形体である。

【００１２】まず、熱伝導性充填材として用いられる黒
鉛化炭素粉末について説明する。ここで用いられる黒鉛
化炭素粉末にはホウ素化合物が含有されており、本実施
形態の場合には、ホウ素化合物よりなる被膜が黒鉛化炭
素粉末の表面に形成されている。具体的なホウ素化合物
としては、窒化ホウ素、炭化ホウ素、炭窒化ホウ素、酸
化ホウ素、塩化ホウ素、ホウ酸ナトリウム、ホウ酸カリ
ウム、ホウ酸ニッケル、三フッ化ホウ素−メタノール錯
体、ボラン−ジメチルアミン錯体等の有機ホウ素化合
物、金属ホウ素等が挙げられる。その中でも、熱伝導性
及び電気絶縁性に優れる窒化ホウ素、炭化ホウ素、炭窒
化ホウ素が好ましく、特に窒化ホウ素が好適である。こ
れらのホウ素化合物は、単独で含有させても、二種以上
を組み合わせて含有させてもよい。

【００１３】黒鉛化炭素粉末に含有されるホウ素化合物
の量は、ホウ素換算で黒鉛化炭素粉末の０．１〜２０重
量％の範囲が好ましく、より好ましくは０．３〜１５重
量％、特に好ましくは０．５〜１０重量％である。０．
１重量％よりも少ないと電気絶縁性が不足し、逆に２０
重量％を超えると、熱伝導性が低下するため好ましくな
い。

【００１４】黒鉛化炭素粉末の原料としては、例えば、
ナフタレンやフェナントレン等の縮合多環炭化水素化合
物、石油系ピッチや石炭系ピッチ等の縮合複素環化合物
等が挙げられる。その中でも石油系ピッチ又は石炭系ピ
ッチが好ましく、特に光学的異方性ピッチ、すなわちメ
ソフェーズピッチが好ましい。

【００１５】黒鉛化炭素粉末の形態としては、繊維状、
球状、鱗片状、ウィスカー状、マイクロコイル状、ナノ
チューブ状等が挙げられるが、特に限定されない。黒鉛
化炭素粉末の大きさも特には限定されないが、繊維状の
ものの場合、繊維直径は５〜２０μｍ、平均粒径は２０
〜８００μｍが好ましい。繊維直径及び平均粒径を上記
の範囲とすることにより、高分子材料への配合を容易化
できるとともに、得られる熱伝導性高分子組成物及び熱
伝導性成形体の熱伝導性を向上させることができる。繊
維直径が５μｍよりも小さい場合や平均粒径が８００μ
ｍよりも大きい場合は、高分子材料中に高濃度で黒鉛化
炭素粉末を充填することが困難になる。一方、繊維直径
が２０μｍを超える場合は生産性が悪くなり、また平均
粒径が２０μｍよりも小さいと、かさ比重が小さくなっ
て製造工程中の取扱い性や作業性に問題が生じることが
あるので好ましくない。尚、黒鉛化炭素粉末の平均粒径
の値は、レーザー回折方式による粒度分布から算出する
ことができる。

【００１６】前記被膜を有する黒鉛化炭素粉末の熱伝導
率は特に限定されないが、繊維状のものの場合、繊維の
長さ方向における熱伝導率で２００Ｗ／ｍ・Ｋ以上が好
ましく、より好ましくは４００Ｗ／ｍ・Ｋ以上、特に好
ましくは１０００Ｗ／ｍ・Ｋ以上である。

【００１７】また、高分子材料に熱伝導性充填材として
配合される黒鉛化炭素粉末は、カップリング剤やサイジ
ング剤で処理することによって表面を改質させて用いて
もよい。この場合、高分子材料との濡れ性や充填性を向
上させたり、界面の剥離強度を改良したりすることがで
きる。

【００１８】次に、高分子材料について説明する。高分
子材料としては、例えば、熱可塑性樹脂、熱可塑性エラ
ストマー、熱硬化性樹脂、架橋ゴム等が挙げられる。

【００１９】熱可塑性樹脂としては、ポリエチレン、ポ
リプロピレン、エチレン−プロピレン共重合体等のエチ
レン−α−オレフィン共重合体、ポリメチルペンテン、
ポリ塩化ビニル、ポリ塩化ビニリデン、ポリ酢酸ビニ
ル、エチレン−酢酸ビニル共重合体、ポリビニルアルコ
ール、ポリビニルアセタール、フッ素樹脂（ポリフッ化
ビニリデン、ポリテトラフルオロエチレン等）、ポリエ
チレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレート、
ポリエチレンナフタレート、ポリスチレン、ポリアクリ
ロニトリル、スチレン−アクリロニトリル共重合体、Ａ
ＢＳ樹脂、ポリフェニレンエーテル（ＰＰＥ）樹脂、変
性ＰＰＥ樹脂、脂肪族ポリアミド類、芳香族ポリアミド
類、ポリイミド、ポリアミドイミド、ポリメタクリル酸
類（ポリメタクリル酸メチル等のポリメタクリル酸エス
テル）、ポリアクリル酸類、ポリカーボネート、ポリフ
ェニレンスルフィド、ポリサルホン、ポリエーテルサル
ホン、ポリエーテルニトリル、ポリエーテルケトン、ポ
リケトン、液晶ポリマー、アイオノマー等が挙げられ
る。

【００２０】熱可塑性エラストマーとしては、スチレン
−ブタジエン共重合体及びスチレン−イソプレンブロッ
ク共重合体とそれらの水添物、スチレン系熱可塑性エラ
ストマー、オレフィン系熱可塑性エラストマー、塩化ビ
ニル系熱可塑性エラストマー、ポリエステル系熱可塑性
エラストマー、ポリウレタン系熱可塑性エラストマー、
ポリアミド系熱可塑性エラストマー等が挙げられる。

【００２１】熱硬化性樹脂としては、エポキシ樹脂、ポ
リイミド樹脂、ビスマレイミド樹脂、ベンゾシクロブテ
ン樹脂、フェノール樹脂、不飽和ポリエステル樹脂、ジ
アリルフタレート樹脂、シリコーン樹脂、ウレタン樹
脂、熱硬化型ＰＰＥ樹脂、熱硬化型変性ＰＰＥ樹脂等が
挙げられる。

【００２２】架橋ゴムとしては、天然ゴム、ブタジエン
ゴム、イソプレンゴム、スチレン−ブタジエン共重合ゴ
ム、ニトリルゴム、水添ニトリルゴム、クロロプレンゴ
ム、エチレンプロピレンゴム、塩素化ポリエチレン、ク
ロロスルホン化ポリエチレン、ブチルゴム、ハロゲン化
ブチルゴム、フッ素ゴム、ウレタンゴム、シリコーンゴ
ム等が挙げられる。

【００２３】これらの高分子材料の中でも電気的及び熱
的信頼性の点から、シリコーンゴム、エポキシ樹脂、ポ
リイミド樹脂、ビスマレイミド樹脂、ベンゾシクロブテ
ン樹脂、フッ素樹脂、ＰＰＥ樹脂及びポリアセタール樹
脂が好ましい。また、誘電率、誘電正接が小さく、かつ
高周波領域での周波数特性を要求される配線基板用途に
は、フッ素樹脂や熱硬化型ＰＰＥ樹脂、熱硬化型変性Ｐ
ＰＥ樹脂及びポリオレフィン系樹脂が好ましい。さら
に、接着剤用途にはエポキシ樹脂、ポリイミド、アクリ
ル樹脂等の接着性高分子が好ましく、グリース用途には
シリコーン樹脂等が好ましい。また、印刷、ポッティン
グ、塗装等が可能な熱伝導性ペースト用途及び熱伝導性
塗料用途には、液状エポキシ樹脂、液状ポリエステル樹
脂、液状ポリイミド樹脂及び液状シリコーンが好まし
い。これらの高分子材料は、一種を単独で用いても、二
種以上を適宜組み合わせて用いてもよく、二種以上の高
分子材料からなるポリマーアロイを使用してもよい。ま
た、高分子材料の架橋方法については特に限定されず、
熱硬化、光硬化、湿気硬化等、公知の架橋方法を採用す
ることができる。

【００２４】続いて、上記の黒鉛化炭素粉末を高分子材
料に配合して得られる熱伝導性高分子組成物、及びその
熱伝導性高分子組成物を所定の形状に成形した熱伝導性
成形体について説明する。

【００２５】高分子材料に配合される黒鉛化炭素粉末の
量は、目的とする最終製品の要求性能によって適宜決定
されるが、１００重量部の高分子材料に対して５〜５０
０重量部が好ましく、１０〜３００重量部がより好まし
く、２０〜２００重量部が特に好ましい。この配合量が
５重量部よりも少ないと、得られる熱伝導性高分子組成
物及び熱伝導性成形体の熱伝導率が小さくなって放熱特
性が低下する。逆に５００重量部を超えると配合組成物
の粘度が増大して黒鉛化炭素粉末を均一に分散させるこ
とが困難になり、また気泡の混入が避けられず好ましく
ない。

【００２６】熱伝導性成形体中の黒鉛化炭素粉末の分散
状態は、黒鉛化炭素粉末がランダムに分散した状態で
も、一定方向に配向して分散した状態でもよい。熱伝導
性成形体の面内の一方向に黒鉛化炭素粉末を配向させる
方法としては、ブレードやカレンダーロール、押出機等
の流動配向を利用する方法等が挙げられる。また熱伝導
性成形体の厚み方向に配向させる方法としては、面内の
一方向に黒鉛化炭素粉末を配向させたシート状の熱伝導
性成形体を複数枚重ね合わせてブロック状にした後、そ
れをスライス加工する方法等が挙げられる。

【００２７】さらに熱伝導性高分子組成物には、上述の
黒鉛化炭素粉末の他に、その他の熱伝導性充填材、難燃
材、軟化剤、着色材、安定剤等を必要に応じて配合して
もよい。その他の熱伝導性充填材としては、酸化アルミ
ニウム、窒化ホウ素、窒化アルミニウム、酸化亜鉛、炭
化ケイ素、水酸化アルミニウム等の金属酸化物、金属窒
化物、金属炭化物、金属水酸化物等が挙げられる。ま
た、その形態としては、球状、粉状、繊維状、針状、鱗
片状、ウィスカー状、マイクロコイル状、単層ナノチュ
ーブ、多層ナノチューブ状等が挙げられる。尚、併用す
る充填材が導電性である場合には、得られる熱伝導性高
分子組成物及び熱伝導性成形体の電気絶縁性を損ねるお
それがあるので、その配合量をなるべく少なくする方が
好ましい。また、粘度を低下させるために揮発性の有機
溶剤や反応性可塑剤を添加してもよい。

【００２８】熱伝導性成形体をシート状に成形する場
合、その厚みは特に限定されないが、実用性の点から
０．０５〜１０ｍｍの範囲が好ましい。熱伝導性成形体
の熱伝導率及び電気絶縁性については特に限定されない
が、熱伝導率は１Ｗ／ｍ・Ｋ以上が好ましく、より好ま
しくは２Ｗ／ｍ・Ｋ以上、特に好ましくは５Ｗ／ｍ・Ｋ
以上である。電気絶縁性は、体積抵抗率で１０⁶Ω／ｃ
ｍ以上が好ましく、より好ましくは１０⁸Ω／ｃｍ以
上、特に好ましくは１０⁹Ω／ｃｍ以上である。

【００２９】次に上記の熱伝導性高分子組成物及び熱伝
導性成形体の使用方法を説明する。熱伝導性高分子組成
物及び熱伝導性成形体は、電子機器等において半導体素
子や電源、光源、部品等が発生する熱を効率よく外部へ
放散させるための放熱部材、伝熱部材あるいはそれらの
構成材料等として用いられる。具体的には、シート状に
加工して半導体素子等の発熱部材と放熱器等の放熱部材
との間に介在させて用いたり、放熱板、半導体パッケー
ジ用部品、ヒートシンク、ヒートスプレッダー、ダイパ
ッド、プリント配線基板、冷却ファン用部品、ヒートパ
イプ、筐体等に成形加工して用いられたりする。

【００３０】図１は、シート状の熱伝導性成形体を伝熱
部材として用いた例を示す図である。図１（ａ）に示す
例では、半導体素子１１（ボールグリッドアレイ型半導
体パッケージ）と放熱板１２との間に熱伝導性成形体１
３が介在されている。図１（ｂ）に示す例では、半導体
素子１１（チップサイズ型半導体パッケージ）とプリン
ト配線基板１４との間に熱伝導性成形体１３が介在され
ている。図１（ｃ）に示す例では、半導体素子１１（ピ
ングリッドアレイ型半導体パッケージ）とヒートシンク
１５との間に熱伝導性成形体１３が介在されている。図
１（ｄ）に示す例では、複数の半導体素子１１と筐体１
６との間に熱伝導性成形体１３が介在されている。

【００３１】次に、熱伝導性高分子組成物及び熱伝導性
成形体の製造方法を説明する。黒鉛化炭素粉末の原料と
してピッチを用いる場合は、紡糸、不融化、炭素化及び
黒鉛化の各工程を経て黒鉛化炭素繊維を製造し、その黒
鉛化炭素繊維を粉砕又は切断することにより黒鉛化炭素
粉末とする。尚、粉砕又は切断は、黒鉛化処理の後に限
定されるものでなく、不融化処理の後に行っても、炭素
化処理の後に行ってもよいが、繊維の縦割れが比較的防
げることから炭素化処理の後に行うことが好ましい。ま
た、炭素化処理の後に粉砕又は切断した場合には、黒鉛
化処理の際に、粉砕又は切断して新たに露出した面にお
いて縮重合反応、環化反応が進みやすい傾向にあること
から、熱伝導性に優れた黒鉛化炭素粉末を得やすいとい
う利点もある。

【００３２】紡糸工程における紡糸方法としては、メル
トスピニング法、メルトブロー法、遠心紡糸法、渦流紡
糸法等が挙げられるが、紡糸時の生産性や得られる黒鉛
化炭素粉末の品質の観点からメルトブロー法が好まし
い。メルトブロー法の場合、数十ポイズ以下の低粘度で
紡糸し、かつ高速冷却することによって、黒鉛層面が繊
維軸に平行に配列しやすくなるという利点もある。

【００３３】メルトブロー法の場合、紡糸孔の直径は
０．１〜０．５ｍｍが好ましく、０．１５〜０．３ｍｍ
がより好ましい。紡糸孔の直径が０．１ｍｍよりも小さ
いと目詰まりが生じやすく、また紡糸ノズルの製作が困
難になるため好ましくない。逆に０．５ｍｍを超える
と、繊維直径が２５μｍ以上と大きくなりやすく、また
繊維直径がばらつきやすくなり品質管理上も好ましくな
い。紡糸速度は、生産性の面から毎分５００ｍ以上が好
ましく、毎分１５００ｍｍ以上がより好ましく、毎分２
０００ｍ以上が特に好ましい。紡糸温度は、原料ピッチ
の軟化点以上でピッチが変質しない温度以下であればよ
いが、通常は３００〜４００℃、好ましくは３００〜３
８０℃である。前記紡糸温度との関係から、原料ピッチ
の軟化点は好ましくは２３０〜３５０℃、より好ましく
は２５０〜３１０℃である。

【００３４】不融化工程における不融化処理の方法とし
ては、二酸化窒素や酸素等の酸化性ガス雰囲気中で加熱
処理する方法、硝酸やクロム酸等の酸化性水溶液中で処
理する方法、光やγ線等により重合処理する方法等が挙
げられるが、空気中で加熱処理する方法が簡便なことか
ら好ましい。空気中で加熱処理する方法を採る場合、好
ましくは平均昇温速度３℃／分以上で、より好ましくは
５℃／分以上で、３５０℃程度まで昇温させながら加熱
処理することが望ましい。

【００３５】続く炭素化工程における炭素化処理及び黒
鉛化工程における黒鉛化処理は、不活性ガス雰囲気中で
加熱処理することによって行われる。炭素化処理の際の
処理温度は好ましくは２５０℃以上、より好ましくは５
００℃以上である。また黒鉛化処理の際の処理温度は好
ましくは２５００℃以上、より好ましくは３０００℃以
上である。

【００３６】本実施形態における黒鉛化炭素粉末は、炭
素化処理又は黒鉛化処理の少なくとも一方をホウ素化合
物の存在下にて行うことにより得られる。その方法とし
ては、炭素化処理又は黒鉛化処理の際にホウ素化合物を
混合する方法、予め原料ピッチにホウ素化合物を混合さ
せておき、その混合物を使って黒鉛化炭素粉末を製造す
る方法等が挙げられる。

【００３７】粉砕又は切断処理には、ビクトリーミル、
ジェットミル、高速回転ミル等の粉砕機、又はチョップ
ド繊維で用いられる切断機等が用いられる。粉砕又は切
断を効率よく行うためには、ブレードを取付けたロータ
を高速に回転させることにより、繊維軸に対して直角方
向に繊維を寸断する方法が適切である。この粉砕又は切
断処理によって生じる黒鉛化炭素粉末の平均粒径は、ロ
ータの回転数、ブレードの角度等を調整することにより
制御される。繊維の粉砕方法としてはボールミル等の磨
砕機による方法もあるが、この方法の場合、繊維の直角
方向への加圧力が働いて繊維軸方向への縦割れの発生が
多くなるので不適当である。

【００３８】上記のようにして得られた黒鉛化炭素粉末
を高分子材料に配合し、攪拌、脱泡、混練等の操作を施
すことにより、熱伝導性高分子組成物が得られる。さら
に、その熱伝導性高分子組成物を所定の形状に成形する
ことで熱伝導性成形体が得られ、特にシート状に成形し
た場合には熱伝導性シートが得られる。高分子材料に熱
可塑性樹脂を用い、そこに黒鉛化炭素粉末を混練してペ
レット化すれば、射出成形、押出成形、カレンダー成
形、ブロー成形、回転成形、圧縮成形等が可能である。

【００３９】以上詳述した本実施形態によれば次のよう
な効果が発揮される。 ・ 本実施形態における黒鉛化炭素粉末は、熱伝導性及
び電気絶縁性を有するホウ素化合物よりなる被膜を表面
に有することで、良好な熱伝導性と電気絶縁性の双方を
兼ね備えている。このため、この黒鉛化炭素粉末が配合
された熱伝導性高分子組成物及び熱伝導性成形体を電気
絶縁性が要求される用途において放熱部材、伝熱部材あ
るいはそれらの構成材料として使用した場合でも、電気
的な障害を発生させることなくその機能を発揮すること
ができる。

【００４０】・ ホウ素化合物よりなる被膜は、黒鉛化
炭素粉末の製造過程における炭素化処理又は黒鉛化処理
をホウ素化合物の存在下にて行うことにより形成される
ので、その被膜の形成を容易かつ確実とすることができ
る。

【００４１】・ 熱伝導性と電気絶縁性に特に優れる窒
化ホウ素によって被膜を形成することで、熱伝導性と電
気絶縁性を一層向上させることができる。

【００４２】

【実施例】次に、実施例及び比較例を挙げて前記実施形
態をさらに具体的に説明する。尚、各例において、熱伝
導率はレーザーフラッシュ法、体積抵抗率はＪＩＳ−Ｋ
６９１１に準拠して測定した。

【００４３】（黒鉛化炭素粉末の試作例１）メソフェー
ズピッチ１００％を原料に紡糸、不融化、炭素化の各工
程を経て得られる炭素繊維を粉砕して炭素粉末を得た。
この炭素粉末に対し、炭化ホウ素と窒化ホウ素の混合物
（重量比で１：１）を混合した後、窒素雰囲気下で３０
００℃まで加熱して黒鉛化処理を行い、黒鉛化炭素粉末
を得た。

【００４４】この黒鉛化炭素粉末の表面を電子顕微鏡及
びＥＳＣＡ（Ｘ線光電子分光法）にて分析したところ、
表面に炭化ホウ素及び窒化ホウ素よりなる被膜が観察さ
れた。黒鉛化炭素粉末の繊維直径、平均粒径、繊維の長
さ方向における熱伝導率及びホウ素化合物の含有量（ホ
ウ素換算）を測定した結果を表１に示す。

【００４５】（黒鉛化炭素粉末の試作例２）メソフェー
ズピッチ８０重量％と窒化ホウ素２０重量％の混合物を
紡糸して不融化した後、窒素雰囲気下で２０００℃まで
段階的に加熱して炭素化し、さらに３２００℃まで加熱
して黒鉛化処理を行い、黒鉛化炭素粉末を得た。

【００４６】この黒鉛化炭素繊維の表面を電子顕微鏡及
びＥＳＣＡにて分析したところ、表面に窒化ホウ素より
なる被膜が観察された。黒鉛化炭素粉末の繊維直径、平
均粒径、繊維の長さ方向における熱伝導率及びホウ素化
合物の含有量（ホウ素換算）を測定した結果を表１に示
す。

【００４７】（黒鉛化炭素粉末の試作例３）メソフェー
ズピッチ１００％を原料に紡糸、不融化、炭素化の各工
程を経て得られる炭素繊維を粉砕して炭素粉末を得た。
この炭素粉末を窒素雰囲気下で３０００℃まで加熱して
黒鉛化処理を行い、黒鉛化炭素粉末を得た。

【００４８】この黒鉛化炭素繊維の表面には、ホウ素化
合物よりなる被膜は観察されなかった。黒鉛化炭素粉末
の繊維直径、平均粒径、繊維の長さ方向における熱伝導
率及びホウ素化合物の含有量（ホウ素換算）を測定した
結果を表１に示す。

【００４９】（黒鉛化炭素粉末の試作例４）メソフェー
ズピッチ１００％を原料に紡糸、不融化した後、窒素雰
囲気下で２０００℃まで段階的に加熱して炭素化し、さ
らに３２００℃まで加熱して黒鉛化処理を行い、黒鉛化
炭素粉末を得た。

【００５０】この黒鉛化炭素繊維の表面には、ホウ素化
合物よりなる被膜は観察されなかった。黒鉛化炭素粉末
の繊維直径、平均粒径、繊維の長さ方向における熱伝導
率及びホウ素化合物の含有量（ホウ素換算）を測定した
結果を表１に示す。

【００５１】

【表１】 （実施例１）試作例１の黒鉛化炭素粉末をシランカップ
リング剤で表面処理し、その処理後の黒鉛化炭素粉末１
８０重量部と水酸化アルミニウム粉末（昭和電工株式会
社製）５０重量部とを、付加型の液状シリコーンゴム
（東レダウコーニングシリコーン株式会社製）１００重
量部に混合して熱伝導性高分子組成物を調製した。続い
て、この熱伝導性高分子組成物を加熱プレス成形して、
厚さ２ｍｍの熱伝導性成形体を作製した。この熱伝導性
成形体のアスカーＣ硬度、熱伝導率及び体積抵抗率を測
定した結果を表２に示す。

【００５２】（実施例２）試作例２の黒鉛化炭素粉末を
シランカップリング剤で表面処理し、その処理後の黒鉛
化炭素粉末１２０重量部と酸化アルミニウム粉末（昭和
電工株式会社製）８０重量部とを、付加型の液状シリコ
ーンゴム（東レダウコーニングシリコーン株式会社製）
１００重量部に混合して熱伝導性高分子組成物を調製し
た。続いて、この熱伝導性高分子組成物を加熱プレス成
形して、厚さ２ｍｍの熱伝導性成形体を作製した。この
熱伝導性成形体のアスカーＣ硬度、熱伝導率及び体積抵
抗率を測定した結果を表２に示す。

【００５３】（実施例３）試作例２の黒鉛化炭素粉末を
シランカップリング剤で表面処理し、その処理後の黒鉛
化炭素粉末３０重量部を、ポリアセタール樹脂（ポリプ
ラスチックス株式会社製 ジュラコンＭ９０）１００重
量部に混合し、押出機でペレット化した。そのペレット
を使って射出成形法により厚さ２ｍｍの熱伝導性成形体
を作製した。この熱伝導性成形体の熱伝導率及び体積抵
抗率を測定した結果を表２に示す。

【００５４】（比較例１）実施例１において、試作例１
の黒鉛化炭素粉末に代えて試作例３の黒鉛化炭素粉末を
使用するように変更した。それ以外は実施例１と同様に
して熱伝導性成形体を作製した。この熱伝導性成形体の
アスカーＣ硬度、熱伝導率及び体積抵抗率を測定した結
果を表２に示す。

【００５５】（比較例２）実施例２において、試作例２
の黒鉛化炭素粉末に代えて試作例４の黒鉛化炭素粉末を
使用するように変更した。それ以外は実施例２と同様に
して熱伝導性成形体を作製した。この熱伝導性成形体の
アスカーＣ硬度、熱伝導率及び体積抵抗率を測定した結
果を表２に示す。

【００５６】（比較例３）実施例３において、試作例２
の黒鉛化炭素粉末に代えて試作例４の黒鉛化炭素粉末を
使用するように変更した。それ以外は実施例３と同様に
して熱伝導性成形体を作製した。この熱伝導性成形体の
熱伝導率及び体積抵抗率を測定した結果を表２に示す。

【００５７】

【表２】 表２に示すように、ホウ素を含有する黒鉛化炭素粉末を
使用した実施例１〜３の熱伝導性成形体は、熱伝導率の
値と体積抵抗率の値がともに大きく、このことから熱伝
導性と電気絶縁性がともに優れていることが示された。
それに対して、ホウ素を含有しない黒鉛化炭素粉末を使
用した比較例１〜３の熱伝導性成形体は、熱伝導率の値
は大きいが体積抵抗率の値は小さく、このことから熱伝
導性には優れるが電気絶縁性に劣ることが示された。

【００５８】次に、前記実施形態から把握できる技術的
思想について以下に記載する。 ・ 高分子材料に黒鉛化炭素粉末を配合した熱伝導性高
分子組成物であって、前記黒鉛化炭素粉末の表面にホウ
素化合物よりなる被膜を形成したことを特徴とする熱伝
導性高分子組成物。このように構成した場合、良好な熱
伝導性と電気絶縁性とを兼ね備えることができる。

【００５９】・ ホウ素化合物の存在下において炭素化
処理又は黒鉛化処理を行うことで黒鉛化炭素粉末の表面
にホウ素化合物よりなる被膜を形成した後、その黒鉛化
炭素繊維を高分子材料に配合することを特徴とする熱伝
導性高分子組成物の製造方法。このように構成した場
合、良好な熱伝導性と電気絶縁性とを兼ね備えた熱伝導
性高分子組成物を容易かつ確実に製造することができ
る。

【００６０】・ 表面にホウ素化合物よりなる被膜が形
成されていることを特徴とする黒鉛化炭素粉末。このよ
うに構成した場合、良好な熱伝導性と電気絶縁性とを兼
ね備えることができる。

【００６１】・ ホウ素化合物の存在下において炭素化
処理又は黒鉛化処理を行うことで黒鉛化炭素粉末の表面
にホウ素化合物より被膜を形成することを特徴とする黒
鉛化炭素粉末の製造方法。このように構成した場合、良
好な熱伝導性と電気絶縁性とを兼ね備えた黒鉛化炭素粉
末を容易かつ確実に製造することができる。

【００６２】・ 高分子材料に黒鉛化炭素粉末を配合し
た熱伝導性接着剤であって、前記黒鉛化炭素粉末がホウ
素化合物を含有していることを特徴とする熱伝導性接着
剤。このように構成した場合、良好な熱伝導性と電気絶
縁性とを兼ね備えることができる。

【００６３】・ 高分子材料に黒鉛化炭素粉末を配合し
た熱伝導性グリースであって、前記黒鉛化炭素粉末がホ
ウ素化合物を含有していることを特徴とする熱伝導性グ
リース。このように構成した場合、良好な熱伝導性と電
気絶縁性とを兼ね備えることができる。

【００６４】・ 黒鉛化炭素粉末を高分子材料に配合し
た熱伝導性塗料であって、前記黒鉛化炭素粉末がホウ素
化合物を含有していることを特徴とする熱伝導性塗料。
このように構成した場合、良好な熱伝導性と電気絶縁性
とを兼ね備えることができる。

【００６５】

【発明の効果】本発明は、以上のように構成されている
ため、次のような効果を奏する。請求項１に記載の発明
によれば、良好な熱伝導性と電気絶縁性とを兼ね備える
ことができる。

【００６６】請求項２に記載の発明によれば、請求項１
に記載の発明の効果に加え、被膜の形成を容易かつ確実
とすることができる。請求項３に記載の発明によれば、
請求項１又は請求項２に記載の発明の効果に加え、熱伝
導性と電気絶縁性をより向上させることができる。

【００６７】請求項４に記載の発明によれば、熱伝導性
成形体において請求項１から請求項３のいずれか一項に
記載の発明の効果と同様の効果を奏することができる。

【図面の簡単な説明】

【図１】 （ａ）〜（ｄ）は熱伝導性成形体の使用例を
示す側面図。

【符号の説明】

１３…熱伝導性成形体。

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.⁷ 識別記号 ＦＩ テーマコート゛(参考） Ｃ０８Ｋ 3/04 Ｃ０８Ｋ 3/04 3/38 3/38 Ｈ０１Ｌ 23/373 Ｈ０１Ｌ 23/36 Ｍ Ｆターム(参考） 4F071 AA40 AA67 AB03 AB18 AB27 AF25 AF39 AF44 AG12 AH12 BA01 BB03 BC03 4G046 EA02 EA03 EB02 EB06 EB13 EC05 4J002 AC011 AC021 AC031 AC061 AC081 AC091 BB031 BB061 BB121 BB151 BB161 BB181 BB241 BB271 BC031 BC051 BC061 BD031 BD101 BD121 BD141 BD151 BE021 BF021 BG011 BG051 BG061 BG101 BN151 BQ001 CC031 CD001 CF061 CF071 CF081 CF171 CF211 CG001 CH051 CH071 CH091 CJ001 CK021 CL011 CL031 CL041 CL071 CL081 CM041 CN011 CN031 CP031 DA026 DK007 FD010 FD206 GQ00 5F036 AA01 BA23 BB01 BB21 BD11 BD14 BD21

Claims (4)

【特許請求の範囲】
1. 【請求項１】 高分子材料に黒鉛化炭素粉末を配合した
   熱伝導性高分子組成物であって、前記黒鉛化炭素粉末が
   ホウ素化合物を含有していることを特徴とする熱伝導性
   高分子組成物。
2. 【請求項２】 前記黒鉛化炭素粉末は、その製造過程に
   おける炭素化処理又は黒鉛化処理がホウ素化合物の存在
   下にて行われたものである請求項１に記載の熱伝導性高
   分子組成物。
3. 【請求項３】 前記ホウ素化合物が窒化ホウ素である請
   求項１又は請求項２に記載の熱伝導性高分子組成物。
4. 【請求項４】 請求項１から請求項３のいずれか一項に
   記載の熱伝導性高分子組成物を所定の形状に成形してな
   る熱伝導性成形体。