TWI582130B - 共聚碳酸酯及包含彼之組成物 - Google Patents

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Description

共聚碳酸酯及包含彼之組成物 [相關申請案的交叉參考文獻]
本申請案主張2014年12月4日於韓國智慧財產局申請之韓國專利申請案案號10-2014-0173005以及2015年12月3日申請之韓國專利申請案案號10-2015-0171768之優先權，其揭露內容全文併入本案作為參考。
本發明係關於經濟生產的並且可同時改良低溫衝擊強度、YI(黃色指數(Yellow Index))與熔化指數之共聚碳酸酯，以及關於包括該共聚碳酸酯的組成物。
藉由例如雙酚A(bisphenol A)之芳香族二醇(aromatic diol)與例如光氣(phosgene)之碳酸酯前驅物的縮合-聚合而製備聚碳酸酯樹脂，其同時具有極佳的衝擊強度、尺寸穩定性、抗熱性以及透光性(transparency)。因此，聚碳酸酯樹脂應用於廣泛的使用範圍，例如電性與電子產品的外部材料、汽車零件、建 築材料、以及光學元件。
近來，為了將這些碳酸酯樹脂應用於更多不同的領域，已進行許多研究，藉由將具有彼此不同結構的二或多種芳香族二醇化合物共聚合並且在共聚碳酸酯的主鏈中導入具有不同結構的單元而得到理想的物理性質。
特別地，已經進行在共聚碳酸酯的主鏈中導入聚矽氧烷(polysiloxane)結構的研究，然而這些技術中大多具有之缺點為生產成本高，以及當增加特定的物理性質時，其他物理性質卻反而降低。
基於上述情況，本發明以進行許多研究以克服習知技藝所遭遇之上述缺點，並且發展同時具有改良之低溫衝擊強度、YI(黃色指數)與熔化指數的共聚碳酸酯。因此，本發明之發明人已發現如下所述之共聚碳酸酯，其中在該共聚碳酸酯的主鏈中導入特定矽氧烷化合物，滿足上述性質，因而完成本發明。
本發明之目的係提供能夠同時改良低溫衝擊強度、YI(黃色指數)與熔化指數的共聚碳酸酯。
本發明之另一目的係提供包括上述共聚碳酸酯的組成物。
為了達到上述目的，本發明提供共聚碳酸酯，其包括：i)由以下化學式1表示的重複單元、ii)由以下化學式2表示的重複單元，以及iii)一或多個由以下化學式3表示的重複單元與由以下化學式4表示的重複單元，其中該共聚碳酸酯具有1,000至100,000的重量平均分子量：
在化學式1中，R1、R2、R3與R4係各自獨立為氫、C1-10烷基、C1-10烷氧基、或是鹵素，以及Z1係未經取代或經苯基(phenyl)取代的C1-10伸烷基(C1-10 alkylene)、未經取代或經C1-10烷基取代的C3-15伸環烷基(C3-15 cycloalkylene)、O、S、SO、SO2或CO，
在化學式2中，R5、R6、R7、R8、R9、R10、R11與R12係各自獨立為氫、C1-10烷基、C1-10烷氧基或鹵素，以及 Z2與Z3係各自獨立為未經取代或經苯基(phenyl)取代的C1-10伸烷基、未經取代或經C1-10烷基取代的C3-15伸環烷基、O、S、SO、SO2或CO，以及A係C1-15伸烷基，
在化學式3中，每一個X1係獨立為C1-10伸烷基，每一個R13係獨立為氫；未經取代或經氧雜環丙烷基(oxiranyl)、經氧雜環丙烷基(oxiranyl)取代的C1-10烷氧基、或C6-20芳基(C6-20 aryl)取代的C1-15烷基；鹵素；C1-10烷氧基；烯丙基(allyl)；C1-10鹵烷基；或C6-20芳基，以及n是10至200的整數，
在化學式4中，每一個X2係獨立為C1-10伸烷基，每一個Y1係獨立為氫、C1-6烷基、鹵素、羥基、C1-6烷氧基、或C6-20芳基， 每一個R14係獨立為氫；未經取代或經氧雜環丙烷基(oxiranyl)、經氧雜環丙烷基(oxiranyl)取代的C1-10烷氧基、或C6-20芳基(C6-20 aryl)取代的C1-15烷基；鹵素；C1-10烷氧基；烯丙基(allyl)；C1-10鹵烷基；或C6-20芳基，以及m係10至200的整數。
聚碳酸酯樹脂係藉由例如雙酚A(bisphenol A)之芳香族二醇與例如光氣(phosgene)碳酸酯前驅物的縮合-聚合所製備的樹脂，並且該樹脂本身具有極佳的機械性質，然而需要依照應用領域而同時滿足各種物理性質。特別地，該聚碳酸酯樹脂可藉由改變部分的結構而改良特定物理性質，但其大多具有的特性為當任何一物理性質增加時，其他性質反而降低。
因此，特別地，為了同時改良低溫衝擊強度、YI(黃色指數)與熔化指數，除了包括化學式1代表的重複單元之習知聚碳酸酯結構外，本發明導入化學式2的重複單元以及一或多個化學式3與4的重複單元。藉由導入化學式2至4表示的重複單元，可改良聚碳酸酯的各種物理性質而不犧牲其他性質。
此後，將詳述本發明。
化學式1表示的重複單元
化學式1表示的重複單元形成本發明之聚碳酸酯的基本骨架，其係藉由芳香族二醇與碳酸酯前驅物反應而形 成。
較佳地，R1、R2、R3與R4係各自獨立為氫、甲基、氯、或溴。
再者，Z1較佳係未經取代或經苯基取代的直鏈或分支的C1-10伸烷基，更佳為亞甲基(methylene)、乙烷-1,1-二基(ethane-1,1-diyl)、丙烷-2,2-二基(propane-2,2-diyl)、丁烷-2,2-二基(butane-2,2-diyl)、1-苯乙烷-1,1-二基(1-phenylethane-1,1-diyl)或是二苯亞甲基(diphenylmethylene)。再者，較佳地，Z1係環己烷-1,1-二基、O、S、SO、SO2或CO。
較佳地，化學式1表示的重複單元可得自於一或多個芳香族二醇化合物，其係選自於由雙(4-羥基苯基)甲烷、雙(4-羥基苯基)醚、雙(4-羥基苯基)碸、雙(4-羥基苯基)亞碸、雙(4-羥基苯基)硫醚、雙(4-羥基苯基)酮、1,1-雙(4-羥基苯基)乙烷、雙酚A、2,2-雙(4-羥基苯基)丁烷、1,1-雙(4-羥基苯基)環己烷、2,2-雙(4-羥基-3,5-二溴苯基)丙烷、2,2-雙(4-羥基-3,5-二氯苯基)丙烷、2,2-雙(4-羥基-3-溴苯基)丙烷、2,2-雙(4-羥基-3-氯苯基)丙烷、2,2-雙(4-羥基-3-甲基苯基)丙烷、2,2-雙(4-羥基-3,5-二甲基苯基)丙烷、1,1-雙(4-羥基苯基)-1-苯基乙烷、雙(4-羥基苯基)二苯基甲烷、以及α,ω-雙[3-(鄰羥基苯基)丙基]聚二甲基矽氧烷所組成的群組。
如本文所用，「得自於芳香族二醇化合物」係指芳香 族二醇化合物的羥基基團與碳酸酯前驅物反應，形成化學式1表示的重複單元。
例如，當雙酚A，其係芳香族二醇化合物，與三光氣(triphosgene)，其係碳酸酯前驅物，聚合時，化學式1表示的重複單元係由以下的化學式1-1表示：
本文所使用的碳酸酯前驅物可包含一或多個選自於由碳酸二甲酯(dimethyl carbonate)、碳酸二乙酯(diethyl carbonate)、碳酸二丁酯(dibutyl carbonate)、碳酸二環己酯(dicyclohexyl carbonate)、碳酸二苯酯(diphenyl carbonate)、碳酸二甲苯酯(ditolyl carbonate)、雙(氯苯基)碳酸酯(bis(chlorophenyl)carbonate)、二-間-甲苯碳酸酯(di-m-cresyl carbonate)、二萘基碳酸酯(dinaphthyl carbonate)、雙(二苯基)碳酸酯(bis(diphenyl)carbonate)、光氣(phosgene)、三光氣(triphosgene)、二光氣(diphosgene)、溴光氣(bromophosgene)以及雙鹵甲酸酯(bishaloformate)所組成的群組。較佳地，可使用三光氣(triphosgene)或是光氣(phosgene)。
化學式2表示的重複單元
在化學式2中，較佳地，R5、R6、R7、R8、R9、R10、R11與R12係各自獨立為氫、甲基、氯或溴。再者，較佳地，R5、R6、R7、R8、R9、R10、R11與R12係彼此相同。
再者，較佳地，Z2與Z3係各自獨立為未經取代或經苯基取代之直鏈或分支的C1-10伸烷基，以及更佳亞甲基(methylene)、乙烷-1,1-二基(ethane-1,1-diyl)、丙烷-2,2-二基(propane-2,2-diyl)、丁烷-2,2-二基(butane-2,2-diyl)、1-苯乙烷-1,1-二基(1-phenylethane-1,1-diyl)或是二苯亞甲基(diphenylmethylene)。再者，較佳地，Z2與Z3係環己烷-1,1-二基(cyclohexane-1,1-diyl)、O、S、SO、SO2或是CO。再者，較佳地，Z2與Z3係彼此相同。
再者，A較佳為直鏈或分支的C1-10伸烷基。再者，A較佳為直鏈C1-10伸烷基，更佳為直鏈C3-9伸烷基，並且最佳為伸辛基(octylene)。
較佳地，化學式2表示的重複單元係由以下的化學式2-1表示：
藉由化學式2-2表示的芳香族二醇化合物與碳酸酯前驅物反應，形成化學式2表示的重複單元：
在化學式2-2中，R5、R6、R7、R8、R9、R10、R11、R12、Z2、Z3與A係與上述所定義者相同。
再者，可用於形成化學式2表示的重複單元之碳酸酯前驅物係同於可用於形成上述化學式1表示的重複單元之所述的那些。
化學式1表示的重複單元與化學式2表示的重複單元之重量比較佳係1：0.001至1：0.3，以及更佳係1：0.004至0.1。在上述範圍內，共聚碳酸酯的物理性質之改良效果極佳。上述的重量比係相當於用於形成化學式1與2的重複單元之芳香族二醇化合物的重量比。
化學式3與4表示的重複單元
化學式3與4表示的重複單元具有聚有機矽氧烷(polyorganosiloxane)結構，此結構可導入於共聚碳酸酯中，以改良各種物理性質。
本發明之共聚碳酸酯係包括一或多個由化學式3表示的重複單元以及由化學式4表示的重複單元，以及較佳係其包括所有化學式3表示的重複單元與化學式4表示的重複單元。
在化學式3中，各個X1獨立較佳為C2-10伸烷基，更佳為C2-4伸烷基，以及最佳為丙烷-1,3-二基。
再者，較佳地，各個R13係獨立為氫、甲基、乙基、丙基、3-苯丙基、2-苯丙基、3-(氧雜環丙烷基甲氧基)丙基(3-(oxiranylmethoxy)propyl)、氟、氯、溴、碘、甲氧基、乙氧基、丙氧基、烯丙基(allyl)、2,2,2-三氟乙基、3,3,3-三氟丙基、苯基、或萘基。此外，各個R13係獨立較佳為C1-10烷基，更佳為C1-6烷基，更佳為C1-3烷基，以及最佳為甲基。
再者，較佳地，n是不小於10、不小於15、不小於20、不小於25、不小於30、不小於31、或不小於32；以及不大於50、不大於45、不大於40、不大於39、不大於38、或不大於37的整數。
在化學式4中，各個X2係獨立較佳為C2-10伸烷基，更佳為C2-6伸烷基，以及最佳為伸異丁基(isobutylene)。
再者，較佳地，Y1係氫。
再者，較佳地，各個R14係獨立為氫、甲基、乙基、丙基、3-苯丙基、2-苯丙基、3-(氧雜環丙烷基甲氧基)丙基(3-(oxiranylmethoxy)propyl)、氟、氯、溴、碘、甲氧基、乙氧基、丙氧基、烯丙基(allyl)、2,2,2-三氟乙基、3,3,3-三氟丙基、苯基、或萘基。再者，較佳地，各個R14係獨立較佳為C1-10烷基，更佳為C1-6烷基，更佳為C1-3烷基，以及最佳為甲基。
較佳地，m係不小於40、不小於45、不小於50、不小於55、不小於56、不小於57、或不小於58；以及不大 於80、不大於75、不大於70、不大於65、不大於64、不大於63、或不大於62的整數。
化學式3表示的重複單元與化學式4表示的重複單元係分別得自於以下化學式3-1表示的矽氧烷化合物與以下化學式4-1表示的矽氧烷化合物：
在化學式3-1中， X1、R13與n係與前述所定義者相同。
在化學式4-1中，X2、Y1、R14與m係與前述所定義者相同。
如本文所使用，「得自於矽氧烷化合物」係指個別矽氧烷化合物的羥基與碳酸酯前驅物反應，形成化學式3表示的重複單元以及化學式4表示的重複單元。再者，可用於形成化學式3與4表示的重複單元之碳酸酯前驅物係同於上述可用於形成化學式1表示的重複單元的碳酸酯前驅物之所述的那些。
以下反應方案1與2係分別表示用於製備化學式3-1表示的矽氧烷化合物與化學式4-1表示的矽氧烷化合物之 方法：
在反應方案1中，X1'係C2-10烯基，以及X1、R13與n係與前述定義者相同。
在反應方案2中，X2'係C2-10烯基，以及X2、Y1、R14與m係與前述定義者相同。
在反應方案1與反應方案2中，較佳係在有金屬催化 劑存在中進行反應。較佳係使用Pt催化劑作為金屬催化劑。本文所使用的Pt金屬催化劑可包含一或多個選自於由Ashby催化劑、Karstedt催化劑、Lamoreaux催化劑、Speier催化劑、PtCl2(COD)、PtCl2(苯甲腈)2(PtCl2(benzonitrile)2)與H2PtBr6所組成的群組。以化學式7或9表示的化合物之重量為基礎，所使用該金屬催化劑的量可為不少於0.001份重量、不少於0.005份重量、或不少於0.01份重量；並且不超過1份重量、不超過0.1份重量、或不超過0.05份重量。
再者，上述反應溫度較佳為80至100℃。再者，上述反應時間較佳為1至5小時。
此外，可在酸催化劑存在下，藉由有機二矽氧烷(organodisiloxane)與有機環矽氧烷(organocyclosiloxane)反應而製備化學式7或9表示的化合物，並且可藉由調整所使用反應物的量而調整n與m。反應溫度較佳為50至70℃。同樣地，反應溫度較佳為1至6小時。
上述有機二矽氧烷可包含選自於由四甲基二矽氧烷(tetramethyldisiloxane)、四苯基二矽氧烷(tetraphenyldisiloxane)、六甲基二矽氧烷(hexamethyldisiloxane)與六苯基二矽氧烷(hexaphenyldisiloxane)所組成的群組中之一或多個。此外，上述有機環矽氧烷可包含例如有機環四矽氧烷(organocyclotetrasiloxane)。其範例之一可包含八甲基環 四矽氧烷(octamethylcyclotetrasiloxane)、八苯基環四矽氧烷(octaphenylcyclotetrasiloxane)以及類似物。
以該有機環矽氧烷的重量為100份，上述有機二矽氧烷的用量可不小於0.1重量份，或是不小於2重量份；並且不大於10重量份或是不大於8重量份。
本文所使用的上述酸催化劑包含選自於由H2SO4、HClO4、AlCl3、SbCl5、SnCl4及酸性黏土(acid clay)(漂白土(fu11er's earth))所組成的群組之一或多個。再者，以該有機環矽氧烷的重量為100份，該酸性黏土的使用量必須不小於0.1重量份、不小於0.5重量份、或是不小於1重量份；並且不大於10重量份、不大於5重量份、或是不大於3重量份。
當本發明的共聚碳酸酯包括化學式3表示的所有重複單元以及化學式4表示的所有重複單元，可調整該個別重複單元的內容以同時改良該共聚碳酸酯的各種物理性質。上述重物單元之間的重量比可為從1：99至99：1。較佳地，該重量比係從3：97至97：3、從5：95至95：5、從10：90至90：10、或是從15：85至85：15，較佳係從20：80至80：20。上述重複單元的重量比係對應於矽氧烷化合物的重量比，例如化學式3-1表示的矽氧烷化合物以及化學式4-1表示的矽氧烷化合物。
較佳地，化學式3表示的重複單元係由以下化學式3-2表示：
在化學式3-2中，R13與n係如前述所定義。較佳地，R13係甲基。
再者，較佳地，化學式4表示的重複單元係由以下化學式4-2表示：
在化學式4-2中，R14與m係如前述所定義。較佳地，R14係甲基。
較佳地，化學式1所表示的重複單元的重量以及化學式3所表示重複單元與化學式4所表示的重複單元之一或多個的總重量之間的重量比(化學式1：(化學式3與/或化學式4))係1：0.001至1：0.2，較佳係1：0.01至1：0.1。重複單元的重量比係對應於形成化學式1的重複單元中所使用的芳香族二醇化合物與形成化學式3及4的重複單元中所使用的矽氧烷之重量比。
共聚碳酸酯
本發明的共聚碳酸酯包括i)化學式表示的重複單 元、ii)化學式2表示的重複單元、以及iii)化學式3表示的重複單元與化學式4表示的重複單元之一或多個。較佳地，該共聚碳酸酯係依隨機共聚合物。
可藉由包括聚合兩種芳香族二醇化合物、碳酸酯前驅物以及一或多種矽氧烷化合物的步驟之製備方法而製備本發明的該共聚碳酸酯。
該芳香族二醇化合物、該碳酸酯前驅物以及該矽氧烷化合物係與先前所述相同。
在聚合過程中，以該兩種芳香族二醇化合物、該碳酸酯前驅物以及該矽氧烷化合物的總重量為100%，該矽氧烷化合物的使用量可不小於0.1%重量、不小於0.5%重量、不小於1%重量、或是不小於1.5%重量；並且不大於20%重量、不大於10%重量、不大於7重量、不大於5%重量、不大於4%重量、不大於3%重量、或是不大於2%重量。
再者，以該兩種芳香族二醇化合物、該碳酸酯前驅物以及該矽氧烷化合物的總重量為100%，上述兩種芳香族二醇化合物的使用量可不小於40%重量、不小於50%重量、或不小於55%重量；並且不大於80%重量、不大於70%重量、或是不大於65%重量。
以該兩種芳香族二醇化合物、該碳酸酯前驅物以及該矽氧烷化合物的總重量為100%，上述碳酸酯前驅物的使用量可不小於10%重量、不小於20%重量、或不小於30%重量；並且不大於60%重量、不大於50%重量、或是不大 於40%重量。
再者，可使用界面聚合方法(interfacial polymerization method)作為該聚合方法之一範例。在此例子中，可於低溫與低壓下進行該聚合反應，很容易控制分子量。上述的界面聚合較佳係於酸接合劑與有機溶劑的存在中進行。再者，上述界面聚合可包括例如進行預聚合反應、而後加入偶合劑並且再次進行聚合的步驟。在此例子中，可得到具有高分子量的共聚碳酸酯。
用於界面聚合的材料不特別受限，只要其可用於聚碳酸酯的聚合中即可。其所使用的量可視需要而控制。
該酸接合劑可包含例如鹼金屬氫氧化物，例如氫氧化鈉或是氫氧化鉀，或是胺化合物，例如吡啶。
該有機溶劑不特別受限，只要其為可使用於聚碳酸酯的聚合中之溶劑即可。例如，可使用鹵化的碳氫化合物(hydrocarbon)，例如二氯甲烷(methylene chloride)或氯苯(chlorobenzene)。
再者，在界面聚合的過程中，可進一步使用反應加速劑用於加速該反應，例如三基胺化合物，例如三乙基胺、四-n-丁基溴化銨(tetra-n-butyl ammonium bromide)與四-n-丁基溴化鏻(tetra-n-butylphosphonium bromide)，或是四級銨化合物或是四級鏻(phosphonium)化合物。
在界面聚合中，反應溫度較係自0至40℃，並且反應溫度較佳係自10分鐘至5小時。再者，在界面聚合反應過程中，pH較佳係維持在9或更高，或是11或更高。
此外，可進一步包含分子量修飾劑進行該界面聚合。可在聚合反應開始之前、聚合反應開始的過程中、或是聚合反應開始之後，加入該分子量修飾劑。
可使用單-烷基酚作為上述的分子量修飾劑。例如，該單-烷基酚係選自於由對第三丁基酚、對異丙苯基酚(p-cumyl phenol)、癸基酚(decyl phenol)、十二烷基酚(dodecyl phenol)、四癸基酚(tetradecyl phenol)、六癸基酚(hexadecyl phenol)、八癸基酚(octadecyl phenol)、二十基酚(eicosyl phenol)、二十二基酚(docosyl phenol)、以及三十基酚(triacontyl phenol)所組成的群組之一或多個，並且較佳為對第三丁基酚。在此例子中，調整分子量的效果很好。
以芳香族二醇化合物為100重量份，則含有上述的分子量修飾劑的量係例如不小於0.01重量份、不小於0.1重量份、或不小於1重量份；並且不大於10重量份、不大於6重量份、或不大於5重量份。在此範圍內，可得到所需要的分子量。
較佳地，本發明的共聚碳酸酯具有的重量平均分子量(g/mol)為1,000至100,000。更佳地，上述重量平均分子量(g/mol)係不小於15,000、不小於16,000、不小於17,000、不小於18,000、不小於19,000、不小於20,000、不小於21,000、不小於22,000、不小於23,000、不小於24,000、或不小於25,000；並且不大於40,000、不大於39,000、不大於38,000、不大於37,000、不大於36,000、 不大於35,000、或不大於34,000。
再者，較佳地，根據ASTM D256(1/8英吋，Notched Izod)，在23℃量測，本發明的共聚碳酸酯在室溫所具有的衝擊強度為700至1100J/m。較佳地，在室溫的衝擊強度係不小於750、不小於800、或不小於850。再者，當值越大時，在室溫的衝擊強度(J/m)越佳，因而其未受限於任何上限。然而，例如其可不大於1050，或不大於1000。
較佳地，根據ASTM D256(1/8英寸，Notched Izod)，在-30℃量測，本發明的共聚碳酸酯在低溫所具有的衝擊強度為600至1000J/m。更佳地，在低溫的衝擊強度(J/m)不小於650、不小於700、不小於750、不小於800、不小於850、不小於900、或不小於950。此外，當值越大時，在低溫的衝擊強度(J/m)越佳，因而其未受限於任何上限。然而，例如，其可不大於990，或不大於980。
較佳地，根據ASTM D1925，本發明的共聚碳酸酯所量測的YI(黃色指數)不大於2。更佳地，YI(黃色指數)不大於1.9，或不大於1.8並且大於0。
再者，較佳地，根據ASTM D1238(條件為300℃與1.2kg)，本發明的共聚碳酸酯所量測的熔化指數(melt index)為5至20g/10min。更佳地，該熔化指數(g/10min)係不小於6、不小於7、或不小於8；並且不大於19、不大於18、不大於17、不大於16、不大於15、或不 大於14。
此外，本發明提供聚碳酸酯組成物，其包括上述的共聚碳酸酯與聚碳酸酯。
該共聚碳酸酯可單獨使用，但亦可視需要而與聚碳酸酯一起使用，用以控制該共聚碳酸酯的物理性質。
上述聚碳酸酯與本發明的共聚碳酸酯不同之處在於聚矽氧烷結構未導入聚碳酸酯的主鏈中。
較佳地，上述聚碳酸酯包括以下化學式5表示的重複單元：
在化學式5中，R'1、R'2、R'3與R'4各自獨立為氫、C1-10烷基、C1-10烷氧基、或鹵素，以及Z'係未經取代或經苯基取代的C1-10伸烷基、未經取代或經C1-10烷基取代的C3-15伸環烷基、O、S、SO、SO2或CO。
再者，較佳地，上述聚碳酸酯具有的重量平均分子量為15,000至35,000g/mol。更佳地，上述重量平均分子量(g/mol)係不小於20,000、不小於21,000、不小於22,000、不小於23,000、不小於24,000、不小於25,000、不小於26,000、不小於27,000、或不小於28,000。再者， 上述重量平均分子量(g/mol)係不大於34,000、不大於33,000、或不大於32,000。
藉芳香族二醇化合物與碳酸酯前驅物反應而形成化學式5表示的重複單元。此處可使用的芳香族二醇化合物與碳酸酯前驅物係與前述形成化學式1表示的重複單元相同。
較佳地，化學式5中的R'1、R'2、R'3、R'4與Z'係分別與前述化學式1中的R1、R2、R3、R4與Z相同。
再者，較佳地，化學式5表示的重複單元係由以下化學式5-1表示：
在該共聚碳酸酯組成物中，該共聚碳酸酯與該聚碳酸酯的重量比較佳係自99：1至1：99，更佳係自90：10至50：50，以及最佳係自80：20至60：40。
此外，本發明提供包括上述共聚碳酸酯或該共聚碳酸酯組成物的物品。
較佳地，上述物品係射出成形物品。此外，該物品可進一步包括例如一或多個選自於由抗氧化劑、熱穩定劑、光穩定劑、塑化劑、抗靜電劑、成核劑(nucleating agent)、防燃劑、潤滑劑、衝擊強化劑、螢光增亮劑、紫外線吸收劑、色素與染劑所組成的群組。
製備該物品的方法可包括之步驟為使用混合器混合本發明的共聚碳酸酯與添加物，例如抗氧化劑，用擠壓器將該混合物擠壓成形以產生沉澱物(pellet)，乾燥該沉澱物，而後用射出成形機器射出該乾燥的沉澱物。
如前所述，由於本發明的共聚碳酸酯導入特定結構，因而其具有同時改良低溫衝擊強度、YI(黃色指數)與MI(熔化指數)的效果。
以下提供較佳實施例以輔助理解本發明之內容。然而，這些範例僅供說明本發明，並且不應被解讀為將本發明限制於這些範例。
製備實施例1：聚有機矽氧烷(polyorganosiloxane)(AP-30)的製備
混合42.5克(142.8mmol)的八甲基環四矽氧烷與2.26克(16.8mmol)的四甲基二矽氧烷。而後，將混合物與相對於100重量份的八甲基環四矽氧烷之1重量份的酸黏土(DC-A3)一起置放於3L燒瓶中，並且於60℃反 應4小時。在反應完成之後，用乙酸乙酯稀釋反應產物，並且使用矽藻土(celite)快速過濾該反應產物。因此，當經由1H NMR確認時，所製備之未修飾的聚有機矽氧烷的重複單元(n)為30。
將9.57克(71.3mmol)的2-烯丙酚(2-allylphenol)與0.01g(50ppm)的Karstedt鉑催化劑加入至所得到的最終未修飾聚有機矽氧烷，並且於90℃反應3小時。在完成該反應之後，藉由在120℃與1torr的條件下，進行汽化以移除未反應的聚有機矽氧烷。因而所製備之該最終修飾聚有機矽氧烷稱為「AP-30」。AP-30為淡黃色油狀物，當使用Varian 500MHz經由1H NMR確認時，該重複單元(n)為30，且不需要進一步純化。
製備實施例2：聚有機矽氧烷(MB-60)的製備
混合47.60克(160mmol)的八甲基環四矽氧烷與1.5克(11mmol)的四甲基二矽氧烷。而後，將該混合物與相對於100重量份的八甲基環四矽氧烷之1重量份的酸黏土(DC-A3)一起導入3L燒瓶中，並且在60℃反應4小時。在完成該反應之後，用乙酸乙酯稀釋反應產物，並且使用矽藻土快速過濾反應產物。當經由1H NMR確認時，所製備的最終未修飾聚有機矽氧烷之重複單元(m) 為60。
將6.13克(29.7mmol)的3-甲基丁-3-烯基4-羥基苯甲酸酯(3-methylbut-3-enyl 4-hydroxybenzoate)與0.01克(50ppm)的Karstedt鉑催化劑加入所得到的最終未修飾聚有機矽氧烷，並且於90℃反應3小時。在完成該反應之後，藉由在120℃與1torr的條件下，進行汽化以移除未反應的矽氧烷。所製備的該最終修飾聚有機矽氧烷係稱為「MB-60」。MB-60為淡黃色油狀物，當使用Varian 500MHz經由1H NMR確認時，該重複單元(m)為60，且不需要進一步純化。
實施例1
將978.4克的雙酚A(Bisphenol A，BPA)、3.927克的BPDA(雙(4-(2-(4-羥基苯基)丙烷-2-基)苯基)癸二酯((bis(4-(2-(4-hydroxyphenyl)propan-2-yl)phenyl)decanedioate))、1,620克的NaOH 32%水溶液以及7,500克的蒸餾水加至20L玻璃反應器中。在確認BPA在氮氣下完全溶解之後，加入3,670克的二氯甲烷、17.9克的對第三-丁基酚(PTBP)與44.028克的先前所製備之聚有機矽氧烷以及4.892克的製備實施例2的聚有機矽氧烷(MB-60)，並且混合。於一小時內滴入3,850克的二氯甲烷至該混合物，其中542.5克的三光氣(triphosgene)溶解於該二氯甲烷中。此時，NaOH水溶液維持在pH 12。在逐滴添加完成之後，反應產物熟化15 分鐘，並且將195.7克的三乙基胺溶解於二氯甲烷中並且加入該反應產物。10分鐘後，用1N氫氯酸水溶液將pH調整至3，而後以蒸餾水清洗三次。接著，分離二氯甲烷相，而後於甲醇中沉澱，得到粉末狀的共聚碳酸酯樹脂。
實施例2至6與比較例1至4
藉由與實施例1相同的方法製備共聚碳酸酯，差別在於所使用的反應材料如下表1中的內容所示。
實驗實施例：確認共聚碳酸酯的特性
使用PC標準與Agilent 1200系列，由GPC量測實施 例與比較例中所製備的共聚碳酸酯之重量平均分子量。
此外，相對於一重量份的實施例與比較例中所製備之個別共聚碳酸酯，加入0.050重量份的參(2,4-二-第三丁基苯基)亞磷酸酯(tris(2,4-di-tert-butylphenyl)phosphite)、0.010重量份的十八基-3-(3,5-二-第三丁基-4-羥基苯基)丙酸酯(octadecyl-3-(3,5-di-tert-butyl-4-hydroxyphenyl)propionate)以及0.030重量份的季戊四醇硬脂酸酯(pentaerythritol tetrastearate)，並且使用具有出口的Φ30mm雙螺桿擠壓器(twin-screw extruder)，將所得到的混合物造粒，並且使用射出成形機器N-20C(JSW,Ltd.製造)於缸內溫度為300℃且塑形溫度為80℃射出成形以製備所欲之樣品。
藉由以下方法判定上述樣品的特性，且結果如以下表2所示。
1)室溫衝擊強度：根據ASTM D256(1/8英寸，Notched Izod)於23℃量測。
2)低溫衝擊強度：根據ASTM D256(1/8英寸，Notched Izod)於-30℃量測。
3)YI(黃色指數)：藉由射出成形製備樣品(寬度/長度/厚度=60mm/40mm/3mm)，並且根據ASTM D1925，使用Color-Eye 7000A(X-Rite Ltd.製造)量測YI(黃色指數)。量測條件如下所示。
-量測溫度：室溫(23℃)
-光圈大小：大面積視野
-量測方法：在光譜範圍(360nm至750nm)中量測穿透率
4)熔化指數(MI)：根據ASTM D1238(條件為300℃與1.2kg)量測。

Claims (17)

  1. 一種共聚碳酸酯，其包括：i)由以下化學式1表示的重複單元，ii)由以下化學式2表示的重複單元，以及iii)一或多個由以下化學式3表示的重複單元以及由以下化學式4表示的重複單元，其中該共聚碳酸酯具有1,000至100,000的重量平均分子量： 在該化學式1中，R1、R2、R3與R4係各自獨立為氫、C1-10烷基、C1-10烷氧基或鹵素，以及Z1係未經取代或經苯基(phenyl)取代的C1-10伸烷基(C1-10 alkylene)、未經取代或經C1-10烷基取代的C3-15伸環烷基(C3-15 cycloalkylene)、O、S、SO、SO2或CO， 在該化學式2中，R5、R6、R7、R8、R9、R10、R11與R12係各自獨立為氫、C1-10烷基、C1-10烷氧基或鹵素，以及 Z2與Z3係各自獨立為未經取代或經苯基(phenyl)取代的C1-10伸烷基、未經取代或經C1-10烷基取代的C3-15伸環烷基、O、S、SO、SO2或CO，以及A係C1-15伸烷基， 在該化學式3中，各個X1係獨立為C1-10伸烷基，各個R13係獨立為氫；未經取代或經氧雜環丙烷基(oxiranyl)、經氧雜環丙烷基取代的C1-10烷氧基、或C6-20芳基取代的C1-15烷基；鹵素；C1-10烷氧基；烯丙基(allyl)；C1-10鹵烷基；或C6-20芳基，以及n係10至200的整數， 在該化學式4中，各個X2係獨立為C1-10伸烷基，各個Y1係獨立為氫、C1-6烷基、鹵素、羥基、C1-6烷氧基、或C6-20芳基，各個R14係獨立為氫；未經取代或經氧雜環丙烷基 (oxiranyl)、經氧雜環丙烷基取代的C1-10烷氧基、或C6-20芳基取代的C1-15烷基；鹵素；C1-10烷氧基；烯丙基(allyl)；C1-10鹵烷基；或C6-20芳基，以及m係10至200的整數。
  2. 如申請專利範圍第1項之共聚碳酸酯，其中化學式1代表的該重複單元係得自於一或多個芳香族二醇化合物，其選自於由下列所組成的群組：雙(4-羥基苯基)甲烷、雙(4-羥基苯基)醚、雙(4-羥基苯基)碸、雙(4-羥基苯基)亞碸、雙(4-羥基苯基)硫醚、雙(4-羥基苯基)酮、1,1-雙(4-羥基苯基)乙烷、雙酚A、2,2-雙(4-羥基苯基)丁烷、1,1-雙(4-羥基苯基)環己烷、2,2-雙(4-羥基-3,5-二溴苯基)丙烷、2,2-雙(4-羥基-3,5-二氯苯基)丙烷、2,2-雙(4-羥基-3-溴苯基)丙烷、2,2-雙(4-羥基-3-氯苯基)丙烷、2,2-雙(4-羥基-3-甲基苯基)丙烷、2,2-雙(4-羥基-3,5-二甲基苯基)丙烷、1,1-雙(4-羥基苯基)-1-苯基乙烷、雙(4-羥基苯基)二苯基甲烷、以及α,ω-雙[3-(鄰羥基苯基)丙基]聚二甲基矽氧烷。
  3. 如申請專利範圍第1項之共聚碳酸酯，其中化學式1表示的該重複單元係由以下化學式1-1表示：
  4. 如申請專利範圍第1項之共聚碳酸酯，其中R5、R6、R7、R8、R9、R10、R11與R12係各自獨立為氫、甲基、氯、或溴。
  5. 如申請專利範圍第1項之共聚碳酸酯，其中Z2與Z3係各自獨立為未經取代或經苯基取代之直鏈或分支的C1-10伸烷基、環己烷-1,1,-二基、O、S、SO、SO2或CO。
  6. 如申請專利範圍第1項之共聚碳酸酯，其中A係直鏈的C1-10伸烷基。
  7. 如申請專利範圍第1項之共聚碳酸酯，其中化學式2表示的該重複單元係由以下化學式2-1表示：
  8. 如申請專利範圍第1項之共聚碳酸酯，其中化學式1表示的該重複單元與化學式2表示的該重複單元之重量比係1：0.001至1：0.3。
  9. 如申請專利範圍第1項之共聚碳酸酯，其中 化學式1表示的該重複單元之重量與一或多個化學式3表示的該重複單元及化學式4表示的該重複單元之總重量之間的重量比為1：0.001至1：0.1。
  10. 如申請專利範圍第1項之共聚碳酸酯，其中化學式3表示的該重複單元係由以下化學式3-2表示：
  11. 如申請專利範圍第10項之共聚碳酸酯，其中R13係甲基。
  12. 如申請專利範圍第1項之共聚碳酸酯，其中化學式4表示的該重複單元係由以下化學式4-2表示：
  13. 如申請專利範圍第12項之共聚碳酸酯，其中R14係甲基。
  14. 如申請專利範圍第1項之共聚碳酸酯，其中該共聚碳酸酯具有15,000至40,000g/mol的重量平均分子量。
  15. 一種共聚碳酸酯組成物，其包括申請專利範圍第1至14項中任一項之共聚碳酸酯以及聚碳酸酯。
  16. 如申請專利範圍第15項之共聚碳酸酯組成物，其中該聚碳酸酯的主鏈中未導入聚矽氧烷結構。
  17. 如申請專利範圍第15項之共聚碳酸酯組成物，其中上述該聚碳酸酯包括以下化學式5表示的重複單元： 在該化學式5中，R'1、R'2、R'3與R'4係各自獨立為氫、C1-10烷基、C1-10烷氧基、或鹵素，以及Z'係未經取代或經苯基取代的C1-10伸烷基、未經取代或經C1-10烷基取代的C3-15伸環烷基、O、S、SO、SO2或CO。
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