KR20120130177A - 분리판 및 이를 포함하는 재생 연료 전지 더미 - Google Patents
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Abstract
교대로 더미를 이룬 분리판 및 멤브레인 전극 어셈블리 (MEA) 를 포함하는 분리판 및 재생 연료 전지 더미를 제공한다. 분리판은 전기적으로 전도성인 물질로 형성된 판 본체를 포함한다. 판 본체는 제1 표면 및 제1 표면의 맞은편의 제2 표면을 갖는다. 각각의 표면은 유체가 통과하는 반응 흐름 채널을 갖는다. 제1 표면 상의 반응 흐름 채널은 그 사이에 맞물린 유동장 패턴을 형성하는 다수의 리브를 갖는다. 제2 표면 상의 반응 흐름 채널은 그 사이에 맞물린 유동장 패턴 또는 맞물린 유동장 패턴과 상이한 유동장 패턴, 예를 들어 구불구불한 유동장 패턴을 형성하는 다수의 리브를 갖는다.
Description
본 발명은 재생 연료 전지 더미 어셈블리의 유체 분배판에 관한 것이다. 더욱 구체적으로는, 본 발명은 다양한 유동장 디자인 및 분류 전류 억제 채널을 갖는 재생 연료 전지 더미 어셈블리의 분리판(bipolar plate)에 관한 것이다. 게다가, 본 발명은 재생 연료 전지 더미 어셈블리의 일부로서 분리판 사이에 샌드위치된 멤브레인 전극 어셈블리 (MEA) 에 관한 것이다.
연료 전지 더미 어셈블리는 유체 반응물을 포함하는 연료를 전류로 전환시킨다. 연료 전지 더미는 2 개의 전도성 유체 분배판 사이에 각각 샌드위치된 전도성 유체 분배판 및 멤브레인 전극 어셈블리의 여러 개의 반복 단위를 포함한다. 전도성 유체 분배판은 분리판이라고 불리고, 유체 분배판을 가로질러 고르고 매끈하게 유체 반응물을 분배하도록 디자인된다. 유체 반응물이 분배된 분배판 내의 유동장 채널의 유동장 패턴은 많은 종류 중 하나일 수 있다. 유동장 채널의 구체적인 면적, 유동장 채널을 형성하는 리브 (rib) 및 유동장 채널의 전체적인 크기는 유체 특성, 온도, 압력 및 정격 동력 요구의 함수이다.
펌프는 유체 분배판 내부의 유동장 채널을 통해 유체 반응물의 흐름을 발생시킬 수 있다. 분배판 내부의 유동장 채널에서의 유체 반응물의 유속 감소는, 펌프의 순환 펌프 동력 순위가 유속의 직선 함수이고, 펌프의 동력 소비 감소가 연료 전지 더미 어셈블리의 전류 발생의 전반적인 공정 효율을 증가시키므로 유리하다.
분류 전류는 연료 전지 더미 어셈블리에서 기생 전류 손실을 발생시킨다. 분류 전류는 유체 분배판에 유체를 분배하는 매니폴드 공급 채널에서 이온 용액의 전기분해를 야기한다.
유체 반응물의 분배를 유지하거나 증가시키면서 유체 분배판 내의 유체 반응물의 유속을 감소시키는 유동장 패턴에 대한 당업계의 요구가 있다. 또한 연료 전지 더미 어셈블리 내의 분류 전류를 감소시키는 것에 대한 요구가 있다.
본 발명은 전기적으로 전도성인 물질로 형성된 판 본체를 포함하는 분리판에 관한 것이다. 판 본체는 제1 표면 및 제1 표면의 맞은편의 제2 표면을 갖는다. 각각의 표면은 유체가 통과하는 반응 흐름 채널을 갖는다. 제1 표면 상의 반응 흐름 채널은 그 사이에 맞물린 유동장 패턴을 형성하는 다수의 리브를 갖는다. 제2 표면 상의 반응 흐름 채널은 그 사이에 맞물린 유동장 패턴 또는 맞물린 유동장 패턴과 상이한 유동장 패턴, 예를 들어 구불구불한 유동장 패턴을 형성하는 다수의 리브를 갖는다.
본 발명은 또한 전기적으로 전도성인 물질로 형성된 판 본체를 포함하는 분리판에 관한 것이다. 판 본체는 제1 표면 및 제1 표면의 맞은편의 제2 표면을 갖는다. 각각의 표면은 유체가 통과하는 반응 흐름 채널을 갖는다. 매니폴드는 유체를 반응 흐름 채널에 도입하기 위한 입구 및 반응 흐름 채널로부터 유체를 방전시키기 위한 출구의 형태로 판 본체 상에 형성된다. 연결 채널은 반응 흐름 채널과 매니폴드를 연결시키기 위해 판 본체 상에 형성된다. 제1 표면 상의 반응 흐름 채널은 그 사이에 맞물린 유동장 패턴을 형성하는 다수의 리브를 갖는다. 제2 표면 상의 반응 흐름 채널은 그 사이에 맞물린 유동장 패턴 또는 맞물린 유동장 패턴과 상이한 유동장 패턴, 예를 들어 구불구불한 유동장 패턴을 형성하는 다수의 리브를 갖는다.
연결 채널은 분류 전류를 감소시키는 내부 이온 용액 저항기를 형성하는데 충분한 반응 흐름 채널에서 매니폴드까지의 길이를 갖는다.
반응 흐름 채널과 매니폴드를 연결하는 판 본체 상에 형성된 연결 채널과 관련하여, 분리판을 실링하기 위한 개스킷은 분리판이 더미를 이루는 경우 부착된다. 연결 채널은 판 본체가 더미를 이루는 경우 판 본체의 제1 표면 및 제1 표면의 맞은편의 제2 표면 모두의 평평한 구역이 서로 마주하도록 형성되고, 개스킷은 판 본체의 평평한 표면에 부착된다.
본 발명은 또한 분리판에 대한 프레임에 관한 것이다. 프레임은 절연 물질로 형성된 프레임 본체를 포함한다. 프레임 본체는 제1 표면 및 제1 표면의 맞은편의 제2 표면을 갖는다. 프레임 본체는 그를 통과하는 조리개를 갖는다. 연결 채널은 분리판 내의 반응 흐름 채널을 연결하는 프레임 본체 내에 형성된다. 분리판이 장치 내에 위치한다. 분리판은 프레임 본체 내에 형성된 연결 채널 및 분리판 내의 반응 흐름 채널을 통해 프레임에 연결된다. 프레임 본체 내에 형성된 연결 채널은 매니폴드에 연결된다.
본 발명은 또한 추가로 다수의 멤브레인 및 전극 어셈블리, 및 다수의 분리판을 포함하는 재생 연료 전지 더미에 관한 것이다. 다수의 분리판은 전기적으로 전도성인 물질로 형성된 판 본체를 포함한다. 판 본체는 제1 표면 및 제1 표면의 맞은편의 제2 표면을 갖는다. 각각의 표면은 유체가 통과하는 반응 흐름 채널을 갖는다. 제1 표면 상의 반응 흐름 채널은 그 사이에 맞물린 유동장 패턴을 형성하는 다수의 리브를 갖는다. 제2 표면 상의 반응 흐름 채널은 그 사이에 맞물린 유동장 패턴 또는 맞물린 유동장 패턴과 상이한 유동장 패턴, 예를 들어 구불구불한 유동장 패턴을 형성하는 다수의 리브를 갖는다. 다수의 멤브레인 및 전극 어셈블리는 다수의 분리판과 교대로 더미를 이룬다.
본 발명은 또한 다수의 멤브레인 및 전극 어셈블리, 및 다수의 분리판을 포함하는 재생 연료 전지 더미에 관한 것이다. 다수의 분리판은 전기적으로 전도성인 물질로 형성된 판 본체를 포함한다. 판 본체는 제1 표면 및 제1 표면의 맞은편의 제2 표면을 갖는다. 각각의 표면은 유체가 통과하는 반응 흐름 채널을 갖는다. 매니폴드는 유체를 반응 흐름 채널에 도입하기 위한 입구 및 반응 흐름 채널로부터 유체를 방전시키기 위한 출구의 형태로 판 본체 상에 형성된다. 연결 채널은 반응 흐름 채널과 매니폴드를 연결시키기 위해 판 본체 상에 형성된다. 제1 표면 상의 반응 흐름 채널은 그 사이에 맞물린 유동장 패턴을 형성하는 다수의 리브를 갖는다. 제2 표면 상의 반응 흐름 채널은 그 사이에 맞물린 유동장 패턴 또는 맞물린 유동장 패턴과 상이한 유동장 패턴, 예를 들어 구불구불한 유동장 패턴을 형성하는 다수의 리브를 갖는다. 다수의 멤브레인 및 전극 어셈블리는 다수의 분리판과 교대로 더미를 이룬다.
본 발명은 추가로 다수의 분리판, 및 다수의 멤브레인 및 전극 어셈블리를 포함하는 재생 연료 전지 더미에 관한 것이다. 다수의 멤브레인 및 전극 어셈블리는 애노드, 캐소드 및, 상기 애노드와 상기 캐소드 사이에 배치된 고체 전해질 멤브레인을 포함한다. 애노드는 지지체 및 그 위에 분산된 촉매를 포함하고, 촉매는 하나 이상의 귀금속을 포함한다. 캐소드는 지지체 및 임의로 그 위에 분산된 촉매를 포함하고, 촉매는 탄소 분말 또는 탄소 분말과 하나 이상의 귀금속을 포함한다. 애노드 상에 분산된 촉매 및 캐소드 상에 분산된 촉매는 동일 또는 상이하고, 할로겐 이온 또는 할로겐 이온의 혼합물의 존재 하에서, 재생 연료 전지에서 충전 반응 및 방전 반응을 촉매화할 수 있다. 다수의 멤브레인 및 전극 어셈블리는 다수의 분리판과 함께 교대로 더미를 이룬다.
본 발명의 추가의 목적, 특징 및 장점은 하기 도면 및 상세한 설명을 참조로 하여 이해될 것이다.
도 1 은 본 발명에 따른 연료 전지 더미 및 이의 성분의 단면도이다.
도 2 는 본 발명에 따른 구불구불한 유동장 패턴을 갖는 분리판을 도시한다.
도 3 은 본 발명에 따른 맞물린 유동장 패턴을 갖는 분리판을 도시한다.
도 4 는 구불구불한 흐름 패턴 중의 액체 흐름에 대한 시뮬레이션 결과를 도시한다.
도 5 는 맞물린 흐름 패턴 중의 액체 흐름에 대한 시뮬레이션 결과를 도시한다.
도 6 은 내부에 매장된 연결 채널을 갖는 분리판을 도시한다.
도 7 은 사이에 절연층을 갖는 도 6 의 분리판 쌍을 도시한다.
도 8 은 사이에 도 7 의 삽입체 및 절연층을 갖는 분리판 쌍의 단면도이다.
도 9 는 프레임 내에 성형된 연결 채널을 갖는 프레임을 도시한다.
도 10 은 사이에 O-링 실란트를 갖는 도 9 의 프레임 내 분리판 각각 쌍의 단면도를 보여준다.
도 11 은 본 발명의 듀얼 연료 전지 더미 어셈블리를 도시한다.
도 2 는 본 발명에 따른 구불구불한 유동장 패턴을 갖는 분리판을 도시한다.
도 3 은 본 발명에 따른 맞물린 유동장 패턴을 갖는 분리판을 도시한다.
도 4 는 구불구불한 흐름 패턴 중의 액체 흐름에 대한 시뮬레이션 결과를 도시한다.
도 5 는 맞물린 흐름 패턴 중의 액체 흐름에 대한 시뮬레이션 결과를 도시한다.
도 6 은 내부에 매장된 연결 채널을 갖는 분리판을 도시한다.
도 7 은 사이에 절연층을 갖는 도 6 의 분리판 쌍을 도시한다.
도 8 은 사이에 도 7 의 삽입체 및 절연층을 갖는 분리판 쌍의 단면도이다.
도 9 는 프레임 내에 성형된 연결 채널을 갖는 프레임을 도시한다.
도 10 은 사이에 O-링 실란트를 갖는 도 9 의 프레임 내 분리판 각각 쌍의 단면도를 보여준다.
도 11 은 본 발명의 듀얼 연료 전지 더미 어셈블리를 도시한다.
본 발명의 분리판은 전기적으로 전도성인 물질로 형성된다. 분리판은 제1 면 및 제1 표면의 맞은편의 제2 표면을 갖는다.
분리판의 제1 면은 재생 연료 전지 더미 어셈블리의 분리판을 통과하도록 가이드하는 전기적으로 전도성인 물질 내에 배치된, 그로 성형된 또는 그로 형성된 제1 을 유체 채널을 갖는다. 제1 유체 채널은 입구 채널과 유체 소통 상태에 있는 입구 포트 및 출구 포트와 유체 소통 상태에 있는 출구 채널을 갖는다. 입구 및 출구 채널은 맞물린 유동장 패턴을 형성하는 사이에 배치된 다수의 리브를 갖는다.
분리판의 제2 면은 재생 연료 전지 더미 어셈블리의 분리판을 통과하도록 가이드하는 전기적으로 전도성인 물질 내에 배치된, 그로 성형된 또는 그로 형성된 제2 을 유체 채널을 갖는다. 제2 유체 채널 바람직하게는 제2 입구 채널와 유체 소통 상태에 있는 제2 입구 포트 및 제2 출구 포트와 유체 소통 상태에 있는 제2 출구 채널을 갖고, 제2 입구 및 제2 출구 채널은 바람직하게는 제2 맞물린 유동장 패턴을 형성하는 그 사이에 배치된 다수의 리브를 갖는다. 제2 유체 채널은 제2 출구 포트를 갖는 제2 출구 채널에 연결된 제2 입구 채널의 제2 입구 포트를 갖고, 제2 입구 및 제2 출구 채널은 바람직하게는 구불구불한 유동장 패턴을 형성하는 그 사이에 배치된 다수의 리브를 갖는다. 맞물린 유동장 패턴은 반응물의 필요한 유속을 다른 패턴에 비해 약 10% 내지 약 50% 감소시킬 수 있다.
실시예에서, 제1 유체 채널을 전기적으로 전도성인 물질의 제1 면 내에 형성된 홈에 연결시킨다. 홈은 그 안에 제1 및 제2 말단을 갖는 연결 채널을 형성하는 절연 물질을 갖고, 제1 말단은 제1 유체 채널에 연결되고, 제2 말단은 유체를 제1 유체 채널에 분배하는 매니폴드에 연결된다.
연결 채널은 바람직하게는 분류 전류를 감소시키는 내부 이온 용액 저항기를 형성하는데 충분한 매니폴드에서 제1 유체 채널까지의 길이 또는 거리를 갖는다. 연결 채널은 바람직하게는 개방되어, 제1 면 내에 개방부를 형성한다. 제1 유체 채널의 개방부는 바람직하게는 절연층에 의해 피복된다. 절연층은 제1 분배판으로부터 제2 분배판을 전자적으로 분리한다. 절연층은 또한 전형적으로, 제1 유체 채널의 적어도 일부가 절연층에 의해 비-피복되도록 하는 절연층 개방부를 갖는다.
본 발명의 분리판은 절연 물질로 형성된 프레임을 포함할 수 있다. 프레임은 제1 프레임 면 및 제1 프레임 면의 맞은편의 제2 프레임 면을 갖는다. 제1 프레임 면은 유체를 분배하는 매니폴드에 연결시키기 위해 절연 물질로 형성된 연결 채널을 갖는다. 프레임은 절연 물질에 의해 둘러싸인 프레임 조리개를 갖는다.
절연 물질은 비-전도성 중합체일 수 있다. 프레임은 분리판에 연결될 수 있고, 분리판은 프레임 조리개 내에 위치한다. 프레임은 제1 면 상의 o-링에 연결될 수 있다. 분리판은 제1 면 및 제1 면의 맞은편의 제2 면을 갖는 전기적으로 전도성인 물질로 형성될 수 있고, 프레임은 프레임과 분리판을 연결하는 분리판의 주위에 제1 면 및 제2 면의 일부를 둘러싼다.
연료 전지 더미
도 1 을 참조하면, 연료 전지 더미 어셈블리 (5) 의 단면도가 제시된다. 연료 전지 더미 어셈블리 (5) 는 하기를 포함한다: 고정판 (10), 절연판 (15), 전류 조절장치 (20), 절연된 유체 분배 매니폴드 (25), 분리판 또는 분리판 (BPP 판) (30), 멤브레인 전극 어셈블리 (MEA) (35), 및 실란트 (36). 연료 전지 더미 어셈블리 (5) 에 의해 발생되는 동력은 연료 전지 더미 내에 통합된 다수의 전지에 의해 측정되고, 각각의 전지는 2 개의 BPP 판 (30) 사이, 및 이들의 물리적 활성 영역에 MEA 판 (35) 중 하나를 포함한다.
BPP 판 (30) 은 연료 전지 더미 어셈블리 (5) 내부의 액체 및/또는 기체를 가이드한다. 각각의 BPP 판 (30) 은 제1 면 (31) 및 제2 면 (32) 을 갖는다. BPP 판 (30) 에는 각각 하나 이상의 채널을 갖는 판을 연결하는 채널이 있다. 하나 이상의 채널은 유동장 패턴의 형상을 갖는다. 제1 면 (31) 은 기체의 흐름 직행 채널을 가질 수 있는 반면, 제2 면 (32) 은 액체의 흐름이 직행한다. 각각의 BPP 판 (30) 은 전기적으로 전도성인 물질, 예를 들어, 금속 또는 복합재 흑연으로 제조된다. BPP 판 (30) 의 물질은 그 안에 직행된 유체에 대해 화학적으로 비활성이다. BPP 판 (30) 의 작동 크기는 약 5 ㎠ 내지 약 1000 ㎠, 바람직하게는 약 100 ㎠ 내지 약 750 ㎠, 더욱 바람직하게는 약 500 ㎠ 내지 약 530 ㎠ 의 범위일 수 있다.
고정판 (10) 은 연료 전지 더미 어셈블리 (5) 의 전체 구조를 고정된 위치에 유지시킨다. 절연판 (15) 은 전류 조절장치 (20) 로부터 각각의 고정판 (10) 을 분리한다. 전류 조절장치 (20) 는 연료 전지 더미 어셈블리 (5) 의 동력 입출력에 대한 연결 점이다.
유체는 절연된 유체 분배 매니폴드 (25) 내로 흐른다. 절연된 유체 분배 매니폴드 (25) 는 유체를 연속으로 연결된 각각의 BPP 판 (30) 내로 직행시킨다. 연료 전지 더미 어셈블리 (5) 내부의 전지는 전형적으로 특정 전압 출력에 도달하도록 연속으로 조합된다. 일단 연속으로 연결된 각각의 전지를 통과하면, 유체는 절연된 유체 분배 매니폴드 (25) 의 맞은편을 통해 밖으로 흐른다. BPP (30) 의 각 면 상에 2 가지 절연된 유체 분배 매니폴드 (25) 가 있고, 이들의 역할은 단일 BPP 의 동일 면으로부터 유체가 흐르도록 하게 하는 것이다.
이제 도 2 를 참조하면, 구불구불한 유동장 패턴을 갖는 BPP 판 (30) 중 하나가 제시된다. BPP 판 (30) 은 채널 (40) 을 갖는다. BPP 판 (30) 은 하나의 입구 포트 (110), 유체 수송을 위한 하나의 채널 (115), 다수의 리브 (120), 및 출구 포트 (125) 를 갖는다. 다수의 리브 (120) 는 그 안에 채널 (115) 을 형성한다. 유체는 입구 포트 (110) 를 통해 채널 (115) 로 유입되고, 출구 포트 (125) 를 통해 채널 (115) 에서 배출된다. 본 발명에서 구불구불한 유동장 패턴은 채널 (115) 을 통해 흐르는 유체가 수소 기체인 연료 전지 더미 어셈블리 (5) 의 전지의 수소 기체 면에 대해 사용될 수 있다.
도 3 을 참조하면, 맞물린 유동장 패턴을 갖는 BPP 판 (30) 중 하나가 제시된다. BPP 판 (30) 은 채널 (40) 을 갖는다. BPP 판 (30) 은 입구 포트 (210), 입구 채널 (215), 출구 채널 (220), 다수의 리브 (225), 및 출구 포트 (230) 를 갖는다. 유체는 입구 포트 (210) 로 유입되고, 입구 채널 (215) 을 완전히 채운다. 단단한 리브 (225) 가 입구 채널 (215) 을 출구 채널 (220) 로부터 분리시키므로, 유체는 출구 채널 (220) 에 재합류하고 출구 포트 (230) 를 통해 배출되기 전에, 다공성 MEA (35) 전극이 위치하는 리브의 상부에서 흘러야만 한다. 맞물린 유동장 패턴은 BPP 판 (30) 중 하나의 액체 면에 대해 사용될 수 있다.
각각의 BPP 판 (30) 은 BPP 판을 형성하는 물질에 스탬프된, 예를 들어, 구불구불한 유동장 패턴 또는 맞물린 유동장 패턴을 갖는 채널 (40) 을 가질 수 있다. BPP 판 (30) 의 채널 (40) 에서 전지를 가로질러 고른 분포를 가지면서, 절연된 유체 분배 매니폴드 (25) 로부터 연료 전지 더미 어셈블리 (5) 의 각각의 전지에 반응물의 고른 흐름을 가져, 전지를 가로질러 그리고 전지 사이에 고른 전류 밀도 및 전압 분배가 달성되는 것이 바람직하다.
도 3 에 제시된 맞물린 유동장 패턴이 다른 유동장, 예를 들어, 도 2 에 제시된 바와 같은 구불구불한 유동장 패턴 외의 각각의 BPP 판 (30) 의 액체 면 상에서 유의하게 우수한 성능을 갖는다는 것이 본 발명에 의해 발견되었다. 전지의 성능을 유지하거나 초과시키면서, 맞물린 유동장 패턴 내의 액체 매질의 유속을 감소시키는, 맞물린 유동장 패턴 내의 각각의 BPP 판 (30) 의 입구 채널 (215) 및 출구 채널 (220) 을 통해 흐르는 액체 매질 내에 반응물의 분배가 향상된다. 순환 펌프 동력 순위가 유속의 직선 함수이고, 동력 소비 감소에 의해, 연료 전지 더미 어셈블리 (5) 의 전반적인 공정 효율을 증가시키므로 액체 매질의 유속 감소가 유리하다.
분류 전류
도 1 을 다시 참조하면, 분류 전류는 연료 전지 더미 어셈블리 (5) 와 유사한 연료 전지 더미 어셈블리 내의 기생 전류 손실을 발생시킨다. 분류 전류는 BPP 판 (30) 에 유체를 분배하는 매니폴드 공급 채널에서 유체, 예를 들어, 이온 용액의 전기분해를 산출한다. 도 6 내지 도 10 에 제시된 바와 같이, 분류 전류를 감소시키기 위해, 연결 채널 또는 분류 전류 억제 채널 (SCSC) (315) 이 부가된다. 이온 용액이 절연된 유체 분배 매니폴드 (25) 에서 각각의 BPP 판 (30) 의 채널 (40) 로 흘러가야만 하는 경로를 증가시킴으로써, 내부 이온 용액 저항기가 형성된다. SCSC (315) 의 길이 및 단면적은 절연된 유체 분배 매니폴드 (25) 를 가로지르는 전위, 이온 용액의 전도성 및 최대 허용 분류 전류에 의해 측정된다.
이온 수송 액체, 예컨대, 예를 들어, 산의 용액 또는 산/염기 수용액을 도입하는 연료 전지 더미 어셈블리 (5) 의 경우, 절연된 채널은 분류 전류 현상을 피하도록 이온 수송 액체의 반응물을 BPP 판 (30) 의 분리판 유동장 내/외로 직행시키는데 사용되어야만 한다. 고 전압은 분류 전류 현상이 더미 전압으로 증가하므로, 연료 전지 더미 어셈블리 (5) 의 크기에 대한 또다른 제한이다. 연료 전지 더미 어셈블리 (5) 의 전반적인 전압은 연속으로 연결된 BPP (30) 의 수, 및 각각의 BPP (30) 가 발생시키는 전압에 의해 결정된다. 예를 들어, 연속으로 125 개의 BPP (30) 더미가 있는 연료 전지 더미 (5) 를 고려하면, 1 볼트가 각각의 BPP (30) 에 의해 발생되어, 전반적인 더미 전압은 125 볼트일 것이다.
본 발명은 절연된 유체 분배 매니폴드 (25) 레벨 및 BPP 판 (30) 레벨에 대해 분류 전류를 감소시키기 위한 2 가지 방법을 기재한다. 2 가지 방법에는 하나 이상의 BPP 판 (30) 에 통합된 또는 매장된 SCSC (315) 및 하나 이상의 BPP 판 (30) 에 프레임된 또는 과-성형된 SCSC (315) 가 포함된다.
SCSC (315) 는 약 1% 미만에서 약 125 개의 전지에 대한 분류 전류 전압 (약 125 볼트) 을 유지하도록 디자인될 수 있다.
통합된 또는 매장된
SCSC
이제 도 6 을 참조하면, SCSC (315) 를 갖는 BPP 판 (30) 중 하나가 제시된다. SCSC (315) 의 제1 연결 채널 (306) 은 절연된 유체 분배 매니폴드 (25) 에 대해 입구 (310) 에 연결된다. SCSC (315) 의 제2 연결 채널 (307) 은 절연된 유체 분배 매니폴드 (25) 에 대해 출구 (330) 에 연결된다. 예를 들어, 산의 용액 또는 산/염기 수용액과 같은 유체는 연결 채널 (306) 에서 BPP 판 (30) 중 하나의 채널 (40) 로 직접 흐른다. 유체는 채널 (40) 로부터 제2 연결 채널 (307) 에서 출구 (330) 로 직접 흐른다. 연결 채널 (306) 은 입구 채널 (320) 에 연결되고, 연결 채널 (307) 은 채널 (40) 의 맞물린 유동장 패턴의 출구 채널 (325) 에 연결된다.
이제 도 7 및 8 을 참조하면, SCSC (315) 는 예를 들어, 폴리비닐리덴 플루오라이드 (PVDF) 또는 폴리테트라플루오에틸렌 (PTFE) 과 같은 절연 물질로 제조된다. 유체를 SCSC (315) 에 분배시키는 절연된 유체 분배 매니폴드 (25) 의 도관은 또한 예를 들어, 폴리비닐리덴 플루오라이드 (PVDF) 또는 폴리테트라플루오에틸렌 (PTFE) 과 같은 절연 물질로 제조될 수 있다. 절연된 유체 분배 매니폴드 (25) 의 도관은 평평한 실란트 및/또는 PVDF 삽입체에 의해 절연될 수 있다. 도 8 에 제시되는 바와 같이, SCSC (315) 는 BPP 판 (30) 중의 하나 이상의 홈 (345) 내부에 위치하는 절연 물질의 삽입체, 예를 들어, 기계 피팅일 수 있다. 절연 물질은 또한 BPP 판 (30) 의 물질, 예를 들어, 흑연의 부식을 감소 또는 제거할 수 있다. SCSC (315) 는 상부가 개방되고, 평평한 개스킷 (312) 으로 실링된다. 도 7 에 제시되는 바와 같이, 평평한 개스킷 (312) 은 또한 BPP 판 (30) 의 제1 BPP 판 (355) 을 BPP 판 (30) 의 인접 제2 BPP 판 (365) 으로부터 전자적으로 분리시킨다. 도 8 은 BPP 판 (30) 의 홈이 있는 제1 분리판 (355) 의 단면도를 보여주고, SCSC (315) 는 홈 (345) 내부에 위치하고, 개스킷 (312) 은 SCSC (315) 를 실링하고, 제1 BPP 판 (355) 을 제2 BPP 판 (365) 으로부터 전자적으로 분리시킨다.
제1 연결 채널 (306) 및 제2 연결 채널 (307) 은 용이하고, 정확하게 어셈블리될 수 있다. 제1 연결 채널 (306) 은 채널 (40) 로부터 입구 (310) 에 대한 절연된 분리로서 담당하고, 제2 연결 채널 (307) 은 채널 (40) 로부터 출구 (330) 에 대한 절연된 분리로서 담당하고, 이것은 복합 절연 파이핑의 사용을 불필요하게 한다. 또한, 실링 및 전기적 절연 모두에 대해 평평한 개스킷 (312) 의 사용은 상기 기술의 단순함이다.
프레임된
또는 과-
성형된
SCSC
이제 도 9 를 참조하면, 프레임 (420) 내에 형성된 SCSC (315) 의 예가 제시된다. 유체를 SCSC (315) 에 분배시키는 절연된 유체 분배 매니폴드 (25) 에 대한 입구 (310) 및 출구 (330) 는 또한 프레임 (420) 내에 형성될 수 있다. SCSC (315) 및, 유체를 SCSC (315) 에 분배시키는 절연된 유체 분배 매니폴드 (25) 에 대한 입구 (310) 및 출구 (330) 를 포함하는 프레임 (420) 은 또한 예를 들어, 폴리비닐리덴 플루오라이드 (PVDF) 또는 폴리테트라플루오에틸렌 (PTFE) (또는 매우 낮은 전자 전도성의 중합체 및 탄소의 혼합물) 과 같은 절연 물질로 제조될 수 있다. 프레임 (420) 은 BPP 판 (30) 으로부터 분리한다. 프레임 (420) 은 BPP 판 (30) 중 하나와 동시에 또는 이보다 후에 과-성형된다.
이제 도 10 을 참조로 하면, 프레임 (420) 을 포함하는 BPP 판 (30) 은 프레임 (420) 이 없는 BPP 판보다 작은 면적을 갖는다. 프레임 (420) 을 포함하는 BPP 판 (30) 은 프레임 (420) 에 연결하는 말단이 있는 채널 (40) 을 갖는다. 프레임 (420) 을 포함하는 BPP 판 (30) 은 프레임 (420) 에 연결하는 말단이 있는 채널 (40) 을 가져, 유체가 SCSC (315) 와 채널 (40) 사이를 흐를 수 있게 한다. 도 10 은 BPP 판 (30) 중 하나에 대한, 과-성형된 프레임 (420) 의 단면도를 보여준다. BPP 판 (30) 및 프레임 (420) 은 성형, 또는 임의의 다른 방법, 예를 들어, o-링 (425) 이 BPP (30) 와 프레임 (420) 사이에 위치하는 방법에 대해 개의치 않는 유형으로 실링된다. 각각의 BPP 판 (30) 의 주변에 디자인된 팁 (435) 은 각각의 분리판을 프레임 (420) 에 부착시킨다. 상기 기술은 하나 이상의 프레임 (420) 을 포함하는 연료 전지 더미 어셈블리 (5) 의 비용을 감소시키는 프레임 (420) 의 절연 물질, 예를 들어, PVDF 보다 값비싼 물질, 예를 들어, 복합재 흑연인 BPP 판 (30) 의 면적을 감소시킨다.
프레임 (420) 에 연결된 각각의 BPP 판 (30) 은 복합 절연 삽입체의 생성을 회피한다. BPP 판 (30) 중 하나에 과 성형된 프레임 (420) 은 특별한 홈이 없고, 받침 두께가 흑연 판에 필요하지 않으므로, 예를 들어, 흑연으로 제조된 BPP 판의 전반적인 두께를 감소시키는 것을 돕는다. 게다가, 절연된 유체 분배 매니폴드 (25) 는 더미 레벨 중의 BPP 판 (30) 으로부터 절연되고, 별도의 절연된 채널을 필요로 하지 않는다. 또다른 이점은, 프레임 (420) 의 과-성형 물질인, 흑연 판일 수 있는 BPP 판 (30) 이 외부 환경으로부터 코어 전지로서 절연되므로 안전하고, 높은 전압 위험이 감소된다.
듀얼
더미 디자인
본 발명에서 듀얼 더미 디자인은 도 11 을 참조한다. 이것은 입구 흐름 (515) 을 2 개의 동일한 흐름으로 나누는 중심 매니폴드 판 (510) 을 갖는다. 입구 흐름 (515) 의 반응물은 중심 매니폴드 판 (510) 의 어느 한쪽 면 상에서 2 개의 동일한 연료 전지 더미 어셈블리 (5) 를 따라 흐른다. 듀얼 더미 디자인은 BPP 판 (30) 내부의 SCSC (315) 의 치수 변화 없이, 연료 전지 더미 어셈블리 (5) 의 동력 출력을 증가시킨다. 듀얼 더미는 SCSC (315) 의 치수를 변화시키지 않고, 오른편 및 왼편 면 각각의 출력을 동시에 전기적으로 연결시킴으로써 단위 출력 동력을 증가시킨다. 이전에 기재된 바와 같은 SCSC (315) 의 치수는 더미 출력 압력과 선형 관계를 갖는다. 듀얼 더미 개념의 사용은 출력 전압을 변화시키지 않고 출력 동력을 확장시킬 수 있다.
그러므로, 본 발명은 BPP 판의 각각의 면 상에 상이한 패턴 유동장을 갖는 BPP 판 (30) 을 제공한다. 또한, 판 레벨 및 더미 레벨 모두에서 SCSC (315) 의 제작 방법이 제시된다. 분류 전류 손실은 동력 정격의 감소 없이, 연료 전지 더미 어셈블리 (5) 의 전압 출력을 제한함으로써 추가로 감소된다.
본 발명은 고도로 부식성인 환경을 견뎌내게 할 수 있는 BPP 판 (30) 을 제공한다. 유동장 패턴은 BPP 판 (30) 을 가로질러 고른 분배, 압력 손실 및 유속의 요구를 충족하기 위해 선택 및 디자인된다. 또한, 판 레벨 및 더미 레벨로 매장된 또는 과-성형된 SCSC (315) 를 갖는 BPP 판 (30) 의 디자인이 제공된다. 또다른 문제는 BPP 판 (30) 이 전반적인 전압을 저하시키고 분류 전류 손실을 추가로 제한하기 위해 동시 및 연속 모두로 연결되므로, 더미 레벨 상에서 해결된다. 이것은 2 개의 평행 면에 대해 반응물 입구를 나누는 2-면 절연 분배판 (510) 을 사용하여 수행된다. 반응물을 2 개로 나누면 더미에 의해 발생되는 전반적인 동력에 영향을 주지 않는다.
또한 용어 "제1", "제2", "제3", "상부", "하부", 등은 다양한 요소를 변형하기 위해 본원에서 사용될 수 있다는 것으로 인지되어야만 한다. 상기 변형은 다르게 특별히 언급되지 않는다면 변형된 요소에 대한 공간적, 순차적, 또는 계급적 순서를 함축하지 않는다.
멤브레인
및 전극 어셈블리 (
MEA
)
사용에서, MEA 는 전형적으로는 분배판으로 알려진, 또한 분리판 (BPP) 으로서 알려진, 2 개의 단단한 판 사이에 샌드위치되어 있다. 분배판은 전기적으로 전도성이다. 분배판은 전형적으로 탄소 복합재, 금속 또는 판화 (plated) 금속 물질로 제조된다. 분배판은 반응물 또는 생성물 유체를, 전형적으로는 MEA(들) 을 마주하는 표면(들) 에 조각된, 가공된, 성형된 또는 스탬프된 하나 이상의 유체-전도성 채널을 통해, MEA 전극 표면으로 및 상기로부터 배분한다. 상기 채널은 종종 유동장으로서 지정된다. 분배판은 더미 내 2 개의 연속 MEA (한 면은 전류를 제1 MEA 의 애노드로 직행하게 하는 반면, 다른 면은 다음 MEA 의 개소드에 산화제를 직행시켜, 용어 "분리판" 으로 불린다) 로 및 상기로부터 유체를 배분할 수 있다. 대안적으로는, 분배판은 단극판으로 불릴 수 있는, 면 상에 MEA 로 또는 상기로부터 유체를 분배하기 위한 오직 하나의 면 상에만 채널을 가질 수 있다. 전형적인 연료 전지 더미는 분리판과 교대로 더미를 이루는 다수의 MEA 를 포함한다.
본 발명은 애노드, 캐소드 및, 애노드와 캐소드 사이에 배치된 고체 전해질 멤브레인을 포함하는 멤브레인 전극 어셈블리 (MEA) 를 제공한다. 애노드는 지지체 및 그 위에 분산된 촉매를 포함하고, 상기 촉매는 하나 이상의 귀금속을 포함한다. 캐소드는 지지체 및 탄소 분말 또는 탄소 분말 위에 또는 탄소 분말과 함께 분산된 촉매를 포함하고, 상기 촉매는 하나 이상의 귀금속 또는 탄소 분말을 포함한다. 애노드 상에 분산된 촉매 및 캐소드 상에 분산된 촉매는 동일 또는 상이하고, 할로겐 이온 또는 할로겐 이온의 혼합물의 존재 하에서, 재생 연료 전지, 예를 들어, 수소/브롬 재생 연료 전지에서 충전 반응 및 방전 반응을 촉매화할 수 있다.
MEA 에서, 애노드 상에 분산된 촉매 및 캐소드 상에 분산된 촉매는 수소 산화환원 반응 및 할로겐/할라이드 산화환원 반응을 촉매화할 수 있다. 또한, MEA 에서, 애노드 상에 분산된 촉매 및 캐소드 상에 분산된 촉매는 할로겐 이온 또는 할로겐 이온의 혼합물의 존재 하에 재생 연료 전지에서 충전 반응 및 방전 반응을 촉매화할 수 있다.
MEA 에서, 바람직한 고체 전해질 멤브레인은 본질적으로 30 nm 미만인 직경 크기의 공극을 갖는 양자 전도성 멤브레인이다. 고체 양자 전도성 멤브레인은 (i) 5 내지 60부피% 의, 분말이 본질적으로 나노크기의 입자를 포함하는 양호한 산 흡수 용량을 갖는 전기적으로 비전도성인 무기 분말; (ii) 5 내지 50부피% 의, 산, 산소 및 상기 연료와 화학적으로 상용성인 중합체성 결합제; 및 (iii) 10 내지 90부피% 의 산 또는 산 수용액을 포함한다.
본 발명의 연료 전지에 유용한 고체 양자 전도성 멤브레인은, 전체가 참조로서 본원에 인용된 미국 특허 번호 6,447,943 및 6,492,047 에 기재되어 있다. 상기 멤브레인에서 사용된 중합체성 결합제는: 폴리(비닐리덴플루오라이드), 폴리(비닐리덴플루오라이드)헥사플루오로프로필렌, 폴리(테트라플루오로에틸렌), 폴리(메틸 메타크릴레이트), 폴리(술폰아미드), 폴리(아크릴아미드), 폴리(비닐클로라이드), 아크릴로니트릴, 폴리(비닐플루오라이드), Kel F™ 및 이의 임의의 조합으로 이루어진 군으로부터 선택된다.
고체 양자 전도성 멤브레인의 제조에 사용되는 무기 나노크기 분말은 Si02, Zr02, B203, Ti02, A1203, 및 Ti, Al, B 및 Zr 의 히드록시드 및 옥시-히드록시드 및 이의 임의의 조합으로 이루어진 군으로부터 선택된다.
본 발명의 연료 전지에서 사용되는 양자 전도성 멤브레인은 또한 산 또는 산 수용액을 포함한다. 예를 들어, 전체가 참조로서 본원에 인용된 미국 특허 번호 5,599,638 에 기재된, 산이 유리 형태로 존재하지 않는 고체 전해질 멤브레인과는 반대로, 본원에 논의된 고체 전해질 멤브레인은 연료 전지에 사용되는 경우, 멤브레인의 공극 내에 포획된 유리 산 분자를 함유한다. 대안적으로는, 이것은 무기 분말에 결합된 산 분자를 함유할 수 있다. 상기 공극의 전형적인 직경은 본질적으로 30 nm 미만, 바람직하게는 20 nm 미만, 더욱 바람직하게는 3 nm 미만이다.
양쪽 전극에서 전지 하드웨어 및 촉매와 상용성인 다양한 저 증기압 산이 사용될 수 있고 특정 적용에 적용된다. 하기 산 목록이 예를 들어 제시된다: 폴리플루오로올레핀 술폰산, 퍼플루오로올레핀 술폰산, 폴리플루오로아릴 술폰산, 예컨대 폴리플루오로벤젠, 폴리플루오로톨루엔, 또는 폴리플루오로스티렌 술폰산, 퍼플루오로아릴 술폰산, 예컨대 퍼플루오로벤젠, 퍼플루오로톨루엔 또는 퍼플루오로스티렌 술폰산, 수소 또는 불소 원자의 50% 이하가 염소 원자로 대체된 유사한 산, CF3(CF2)nS03H, H03S(CF2CH2)nS03H, CF23(CF2CH2)nS03H, H03S(CF2)nS03H (식 중, n 은 1 내지 9 의 값을 갖는 정수임), Nafion™ 이오노머, HCl, HBr, 인산, 황산, 및 이의 혼합물.
대안적으로는, 고체 전해질 멤브레인은 본질적으로 50 nm 미만, 바람직하게는 3 nm 미만, 더욱 바람직하게는 1.5 nm 미만인 전형적인 직경 크기의 공극을 포함하는 양자 전도성 멤브레인 (PCM) 이다.
본 발명에 따른 추가의 멤브레인은 전체가 참조로서 본원에 인용된 미국 특허 번호 6,811,911 에 기재된 바와 같이 양자 전도성 매트릭스로 제조된 필름이다. 이온 전도성 매트릭스는: (i) 5 내지 60부피% 의 양호한 수성 전해질 흡수 용량을 갖는 무기 분말; (ii) 5 내지 50부피% 의 수성 전해질과 화학적으로 상용성인 중합체성 결합제; 및 (iii) 10 내지 90부피% 의, 무기 분말이 본질적으로 서브-마이크론 입자, 바람직하게는 크기가 약 5 내지 약 150 nm 인 입자를 포함하는 수성 전해질을 포함한다. 본 발명의 매트릭스는 임의로, 약 0.1% 내지 약 25% 의, 매트릭스의 모든 구성성분과 화학적으로 상용성인 비-휘발성 액체 윤활제를 포함할 수 있다.
본 발명의 바람직한 실시예에 따르면, 무기 분말은 10 ㎡/g 이상의 표면적을 갖고, 수성 전해질에 대해 양호한 흡수 능력을 갖는 것을 특징으로 한다.
본 발명의 PCM 은 양호한 기계적 특성을 갖는 플라스틱 필름의 일반적인 외양을 갖는다. 이것은 실질적인 균열 발생 없이 전형적으로는 약 180° 굽혀질 수 있고, 두께를 약 10 내지 약 1000 마이크론 이상의 범위로 제조할 수 있다. 이의 안정성 및 양호한 이온 전도성으로 인해, 이것은 0 이하 내지 약 150℃ 의 큰 온도 범위에서 사용될 수 있다.
본 발명의 바람직한 실시예에 따르면, 매트릭스가 멤브레인의 제조에 있는 경우, 매트릭스에 포함되는 무기 분말은 바람직하게는 150 nm 미만의 입자 크기를 갖는, 매우 미세한, 전자적으로 비-전도성인 분말이다. 본 실시예에 따르면, 수성 전해질이 흡수되는 PCM 공극은 매우 작고, 이들이 특징적인 치수는 본질적으로 50 nm 미만이다.
사용되는 산 또는 수성 전해질을 위한 멤브레인의 흡수 용량 또는 보유 능력은 여러 파라미터에 따라 다르고, 그 중에서도 무기 분말의 조성 및 유형, 중합체성 결합제 및 용해된 산 또는 전해질의 유형이 있다. 상기 파라미터의 조합은 생성물을 각각의 적용에 맞추기 위해 최적화되어야만 한다. 이러한 최적화를 수행하면서, 무기 분말의 함량이 높으면 기계적 특성이 열악해진다는 사실을 고려해야만 한다. 매트릭스의 무기 분말 함량 증가는 그의 전해질 보유 특징을 증가시키지만 동시에 그의 기계적 강도를 감소시킨다. 다른 한편으로는, 매트릭스 내 중합체성 결합제의 증가는 매트릭스의 강도를 증가시키나, 매트릭스의 습윤성은 감소시켜 전도성이 감소된 매트릭스가 된다.
본 발명의 또다른 실시예에 따르면, 매트릭스 습윤성 및 따라서 전해질 보유의 향상은, 멤브레인에 다원자가 금속 염, 예컨대 Al, Zr, B, Ti 등을 첨가함으로써 달성된다.
본 발명의 또다른 실시예에 따르면, 매트릭스 습윤성 및 따라서 전해질 보유의 향상은 멤브레인의 제조 전에 무기 분말을 산 또는 염기로 전처리함으로써 달성된다.
본 발명은 또한 하기 단계를 포함하는, 양자-전도성 멤브레인 (PCM) 의 제조 방법에 관한 것이다: (i) 5 내지 60부피% 의, 분말이 본질적으로 나노크기의 입자를 포함하는 양호한 산 흡수 용량을 갖는 전기적으로 비전도성인 무기 분말; (ii) 5 내지 50부피% 의, 산, 산화제 및 상기 연료와 화학적으로 상용성인 중합체성 결합제; 및 (iii) 10 내지 90부피% 의 산 또는 산 수용액을 혼합하여 양자-전도성 혼합물을 생성하는 단계, 혼합은 다양한 속도 단계로 수행함; 롤드지 (rolled paper), 부직포 매트릭스 또는 임의의 다른 주위 온도에서 코팅가능한 물질 상에 양자-전도성 혼합물을 연속하여 주조하는 단계; 주조된 양자-전도성 혼합물을 100℃ 초과의 온도에서 대략 5 내지 60 분 동안 건조시켜, 건조 필름을 형성하는 단계; 다수의 건조 필름을 함께 압력 하에 적층시키고, 이후 건조 필름의 공극 외부로 공극-형성제를 추출함으로써, 30 나노미터 미만의 평균 공극 크기를 갖는 양자-전도성 멤브레인을 형성하는 단계.
본 발명의 PCM 은 양호한 산 흡착 용량을 갖는 나노크기 세라믹 분말, 중합체 결합제, 및 나노크기 공극에 흡수된 산을 포함한다. 상기 PCM 은 재생 연료 전지 (RFC) 적용에 특히 유용하다.
PCM 의 주요 구성성분은 중합체성 결합제, 무기 나노크기 분말, 및 산성 용액 또는 산이다. PCM 공극의 전형적인 직경은 약 1.5 내지 30 nm, 바람직하게는 3 nm 이다. 공극은 자유 산 분자로 채워지며, 이것은 산성 전해질을 사용하는 에너지 저장 시스템 적용 (예를 들어, RFC 적용) 에 대해 주요한 장점이다.
시약 (즉, 분말 및 용매) 은 용액의 품질을 향상시키고 주조 필름의 더욱 양호한 기계적 물리적 특성을 야기하는 첨가제와 혼합된다. 용액은 이후 더욱 효과적인 방법 및 더욱 균질한 것인 기계적 코터를 사용하여 주조된다.
바람직하게는, 적어도 2 내지 6, 바람직하게는 4 개의 건조 필름이 함께 적층된다. 혼합 단계의 다양한 속도 단계는, 실온에서 약 100 내지 500 rpm 의 혼합 속도로 1 내지 5 시간 동안의 혼합; 약 30 내지 50℃ 의 범위의 온도에서 약 400 내지 700 rpm 의 혼합 속도로 10 내지 20 시간 동안의 혼합; 실온에서 약 100 내지 400 rpm 의 혼합 속도로 10 내지 20 시간 동안의 혼합; 및 약 30 내지 50℃ 의 범위의 온도에서 5 내지 30 분 동안의 탈기를 포함한다. 양자-전도성 혼합물의 연속적인 주조 단계는 롤드지, 부직포 매트릭스 등 롤-투-롤 (roll to roll) 운반 지지체 상에 용액 적용을 위한 코터 기계를 사용하여 수행된다.
운반 지지체는 실리콘화 종이이고, 운반 지지체의 롤링 속도는 양자-전도성 혼합물의 비중에 따라 설정된다.
건조 필름은 약 40 내지 60 마이크로미터, 더욱 바람직하게는 약 50 내지 55 마이크로미터의 두께를 갖는다.
바람직하게는, 건조 필름의 적층 단계는 약 5 내지 20 kg/c㎡ 의 범위의 압력 및 약 130 내지 150℃ 의 범위의 온도에서 약 3 내지 10 분 동안 수행된다.
방법은 추가로 혼합 전에 하나 이상의 유동학 조절제의 첨가를 포함한다. 유동학 조절제는 SPAN80 (일반 화학식 설명 소르비탄 모노올레에이트, C24H4406), 및 Zonyl® FSN (일반 화학식 설명 (C2H40)x(CF2)yC2H5FO, 비이온성 플루오로계면활성제) 으로 이루어진 군으로부터 선택되는 하나 이상의 것이다.
추출 단계는 (a) 양자-전도성 멤브레인의 공극으로부터 공극-형성제를 제거하는데 충분한 시간 동안 에테르/에탄올 혼합물에서 양자-전도성 멤브레인을 공극-형성제로 함침하는 단계; (b) 단계 (a) 로부터의 양자-전도성 멤브레인을 에탄올에 함침시켜 임의의 잔류 공극-형성제 및 기타 용매를 제거하는 단계; 및 (c) 양자-전도성 멤브레인을 물에 함침시켜 공극으로부터 에탄올을 제거하는 단계를 포함한다.
에테르/에탄올 혼합물은 약 1:9 내지 3:7 의 비를 갖는다. 함침 단계 (a) 는 약 1 내지 5 시간 동안 일어난다. 함침 단계 (b) 는 약 1 내지 5 시간 동안 일어난다.
폴리플루오로아릴 술폰산은 폴리플루오로벤젠, 폴리플루오로톨루엔, 및 폴리플루오로스티렌 술폰산으로 이루어진 군으로부터 선택된 하나 이상의 것이다. 퍼플루오로아릴 술폰산은 퍼플루오로벤젠, 퍼플루오로톨루엔 및 퍼플루오로스티렌 술폰산으로 이루어진 군으로부터 선택된 하나 이상의 것이다.
방법은 추가로 DBP (즉, 디부틸 프탈레이트), 디에틸 프탈레이트, 디메틸프탈레이트, 프로필렌 카보네이트, 에틸렌 카보네이트 등 또는 이의 임의의 조합으로부터 이루어진 군으로부터 선택된 공극-형성제를 포함한다.
방법은 추가로 산 또는 산 수용액의 재포획 단계를 포함한다.
본 발명의 연료 전지에 사용되는 PCM 은 양호한 이온 전도성을 갖고, 중금속 불순물에 의해 영향을 받지 않으며, 심지어 100℃ 초과 또는 0℃ 미만의 온도에서도 사용할 수 있다.
본 발명의 MEA 에 사용되는 나노다공성-양자 전도성 멤브레인 (NP-PCM) 은 다공성 전극을 범람으로부터 방지하는 물 관리를 허용한다. 이것은 이러한 전극을 본 발명의 연료 전지에 사용하기에 유리하게 만든다.
MEA 에서, 애노드 상에 분산된 촉매는 수소 산화환원 반응 - HER 및 HOR 을 촉매화할 수 있다. 추가로, 애노드 상에 분산된 촉매는 할로겐 이온 또는 할로겐 이온의 혼합물의 존재 하에서 HER 및 HOR 을 촉매화할 수 있다.
본 발명의 MEA 중의 애노드의 경우, 촉매는 예를 들어, Ir, Ru, Pd, Pt, Mo, Re, Cr, Ta, Ni, Co, Fe, 및 이의 혼합물을 포함할 수 있다. 실시예에서, 촉매 조성물은 예를 들어, (PtRe)/M, (PdRe)/M, 및 (PtM)/lr (식 중, M 은 귀금속 또는 전이 금속임) 을 포함한다. 바람직하게는, 촉매는 PtRe, PdRe, PtIr, PdIr, PtCr, PtRu, Pt/Ir/Ru, PtReCo, PtReMo, Ir/Ru, (PtRe)/Ir, (PtRu)/Ir, (PtReMo)/Ir, 및 (PtReCo)/Ir 을 포함한다. 본 발명에 유용한 촉매는 하나 이상의 귀금속이 탄소 분말 또는 세라믹 분말 상에 지지된 것을 포함한다.
본 발명의 MEA 중의 애노드의 경우, 지지체는 공극 표면을 정의하는 다수의 다공성 영역을 포함한다. 공극 표면은, 촉매가 다수의 다공성 영역에 걸쳐 비-연속적으로 분산된 식으로 분산된 촉매를 갖는다. 공극 표면 상에 분산된 촉매는 다수의 금속성 입자를 포함한다. 다수의 다공성 영역은 나노다공성 (즉, 평균 공극 크기 2 nm 미만), 메조다공성 (즉, 평균 공극 크기 2 nm 내지 50 nm) 및/또는 매크로다공성 (즉, 평균 공극 크기 50 nm 초과) 이다.
애노드 지지체는 임의의 수의 공극 및 공극 크기, 예를 들어, 선택된 공극 직경, 깊이, 및 서로에 대한 거리를 갖는 공극 배열을 포함하는 랜덤 및 순서가 있는 공극 배열을 가질 수 있다. 본 발명의 애노드 지지체는 임의의 수의 가능한 다공성 및/또는 이와 연관된 빈 공간을 가질 수 있다.
MEA 에서, 캐소드 상에 분산된 촉매는 할로겐/할라이드 산화환원 반응을 촉매화할 수 있다.
본 발명의 MEA 중의 캐소드의 경우, 촉매는 순 탄소 분말 또는 탄소 분말 상에 증착되거나 혼합된 Ir, Ru, Pd, Pt, Mo, Re, 및 이의 합금으로부터 선택되는 하나 이상의 촉매를 포함할 수 있다. 실시예에서, 촉매 조성물은 예를 들어, (PtRe)/M, (PdRe)/M, 및 (PtM)/Ir (식 중, M 은 귀금속 또는 전이 금속임) 을 포함한다. 바람직하게는, 촉매는 PtRe, PdRe, Pt/Ir, Pd/Ir, Pt/Ru, (PtIr)/Ru, Ir/Ru, (PtRe)/Ir 및 (PtRu)/Ir 을 포함한다. 본 발명에서 유용한 촉매는 하나 이상의 귀금속이 탄소 분말 또는 세라믹 분말 상에 지지된 것들을 포함한다.
본 발명의 MEA 중의 캐소드의 경우, 지지체는 공극 표면을 정의하는 다수의 다공성 영역을 포함한다. 공극 표면은, 촉매가 다수의 다공성 영역에 걸쳐 비-연속적으로 분산된 식으로 분산된 촉매를 갖는다. 공극 표면 상에 분산된 촉매는 다수의 금속성 입자를 포함한다. 다수의 다공성 영역은 나노다공성 (즉, 평균 공극 크기 2 nm 미만), 메조다공성 (즉, 평균 공극 크기 2 nm 내지 50 nm) 및/또는 매크로다공성 (즉, 평균 공극 크기 50 nm 초과) 이다.
캐소드 지지체는 임의의 수의 공극 및 공극 크기, 예를 들어, 선택된 공극 직경, 깊이, 및 서로에 대한 거리를 갖는 공극 배열을 포함하는 랜덤 및 순서가 있는 공극 배열을 가질 수 있다. 본 발명의 캐소드 지지체는 임의의 수의 가능한 다공성 및/또는 이와 연관된 빈 공간을 가질 수 있다.
본 발명의 MEA 에서 유용한 촉매 조성물은 하나 이상의 귀금속을 포함한다. 촉매 조성물은 재생 연료 전지, 예를 들어, 수소/브롬 재생 연료 전지에서 충전 반응 및 방전 반응을 촉매화할 수 있다. 촉매 조성물은 또한 수소 산화환원 반응 및 할로겐/할라이드 산화환원 반응을 촉매화할 수 있다. 추가로, 촉매 조성물은 수소 발생 반응 (HER) 및 수소 산화 반응 (HOR) 을 촉매화할 수 있다. 특히, 촉매 조성물은 혹독한 환경에서, 예를 들어, 할로겐 이온 또는 할로겐 이온의 혼합물의 존재 하에서 HER 및 HOR 을 촉매화할 수 있다.
본 발명의 MEA 에서 유용한 촉매 조성물은 예를 들어, Ir, Ru, Pd, Pt, Mo, Re, Cr, Ta, Ni, Co, Fe, 및 이의 혼합물을 포함할 수 있다. 실시예에서, 촉매 조성물은 예를 들어, (PtRe)/M, (PdRe)/M, 및 (PtM)/Ir (식 중, M 은 귀금속 또는 전이 금속임) 을 포함한다. 바람직하게는, 촉매 조성물은 PtRe, PdRe, PtIr, PdIr, PtCr, PtRu, Pt/Ir/Ru, PtReCo, PtReMo, Ir/Ru, (PtRe)/Ir, (PtRu)/Ir, (PtReMo)/Ir, 및 (PtReCo)/Ir 을 포함한다. 본 발명에 유용한 촉매 조성물은 하나 이상의 귀금속이 탄소 분말 또는 세라믹 분말 상에 지지된 것을 포함한다.
본 발명의 MEA 에서 유용한 촉매 조성물은 귀금속, 귀금속 합금 (예를 들어, 다른 귀금속, 전이 금속 및/또는 다른 원소와 합금을 이룬 귀금속), 또는 귀금속 혼합물 (예를 들어, 다른 귀금속, 전이 금속 및/또는 다른 원소와 혼합된 귀금속) 을 포함한다. 촉매는 HOR 및 HER 반응에 대해 더욱 활성이고 최신 Pt 촉매보다 트리-브로마이드 용액에서 더욱 안정하다는 것이 발견되었다. 촉매는 양자 교환 멤브레인 연료 전지 (PEMFC) 에서 HOR 에 대해 사용될 수 있다.
촉매 조성물은 당업계에 공지된 통상의 절차에 의해 제조될 수 있다. 하기 실시예에서 촉매는 통상의 물리적 특성화 방법에 의해 합성 및 특징화될 수 있고, 이들의 활성은 전기화학적으로 시험될 수 있다. 촉매는 탄소 또는 세라믹 분말 상에 지지될 수 있다. 촉매 조성물은 예를 들어, 무전해 성막에 의해 또는 폴리올 방법에 의해 합성될 수 있다. 코어-쉘 구조 (또는 스킨 구조) 를 갖는 본 발명의 촉매 조성물은 하기 실시예에 제시되는 바와 같은 당업계에 공지된 통상의 절차에 의해 제조될 수 있다.
본 발명의 비-지지된 촉매는 전형적으로는 약 2 내지 약 8 nm 의 범위의 입도를 가지며, 입도가 약 26 내지 약 53 nm 의 범위인 Pd 함유 촉매는 제외된다. 본 발명의 지지된 촉매는 전형적으로는 약 2 내지 약 7 nm 의 범위의 입도를 갖는다. 대부분의 Pt 및 Ir 함유 촉매는 백금, 이리듐 및 이들의 합금이 풍부한 외부-쉘을 갖는 스킨-유형 구조를 포함한다. 실시예에서, 본 발명은 스킨-유형 촉매를 포함한다. 스킨-유형 촉매는 제-자리 및 자리-외에서 시험된 HTBFC 에서 HER 및 HOR 반응에서 고도로 활성적이고 안정한 것으로 발견되었다. 서브 단층 촉매, 원자 섬, 및 Pt 및 Ir 및 다른 원소와 함께 또는 다른 원소 없는 이들의 합금의 하나 이상의 단층을 비롯한 본 발명에 유용한 촉매의 내구성은 매우 양호한 것으로 발견되었다. 수 천 회의 충전 - 방전 (HOR/HER) 사이클을 수소/브롬 재생 연료 전지에서의 본 발명의 촉매의 사용으로 달성하였다.
특히, 코어-쉘 구조 (또는 스킨 구조) 를 포함하는 본 발명의 촉매 조성물의 경우, 코어 (또는 입자) 는 바람직하게는 저 농도의 Pt 또는 Pt 합금을 함유한다. Pt 합금은 하나 이상의 다른 귀금속, 예를 들어, Ru, Re, Pd 및 Ir, 및 임의로 하나 이상의 전이 금속, 예를 들어, Mo, Co 및 Cr 을 포함할 수 있다. 코어는 또한 Pt-무함유 금속 또는 합금을 포함할 수 있다. Pt-무함유 금속은 하나 이상의 귀금속, 예를 들어, Ru, Re, Pd 및 Ir 을 포함할 수 있다. Pt-무함유 합금은 2 개 이상의 귀금속, 예를 들어, Ru, Re, Pd 및 Ir, 및 임의로 하나 이상의 전이 금속, 예를 들어, Mo, Co 및 Cr 을 포함할 수 있다. 쉘 (또는 스킨) 은 바람직하게는 귀금속, 예를 들어, Pt 또는 Ir, 및 이의 합금의 하나 이상의 층에 대한 서브-단층, 또는 원자 섬을 포함한다. Pt 및 Ir 합금은 하나 이상의 다른 귀금속, 예를 들어, Ru, Re, 및 Pd, 및 임의로 하나 이상의 전이 금속, 예를 들어, Mo, Co 및 Cr 을 포함할 수 있다. 하나 이상의 다른 귀금속, 예를 들어, Ru, Re, 및 Pd 는 바람직하게는 Pt 및 Ir 합금에 미량으로 존재한다. 마찬가지로, 하나 이상의 전이 금속, 예를 들어, Mo, Co 및 Cr 은 바람직하게는 Pt 및 Ir 합금에 미량으로 존재한다. 본 발명의 촉매 조성물은 할로겐 이온 또는 할로겐 이온의 혼합물의 존재 하에서, 재생 연료 전지 내 충전 반응 및 방전 반응을 촉매화할 수 있다.
탄소 분말은 또한 본 발명에 사용하기에 적합한 촉매일 수 있다. 용액 전극 중의 브로마이드/트리브롬 산화환원 반응에 대해, 탄소 분말 그 자체가 공정, 환원 및 산화에 대한 효과적인 촉매인 것이 밝혀졌다. 또다른 실시예에서, 용액 전극은 임의의 금속성 촉매 없이 사용될 수 있다.
본 발명은 연료 전지의 작동에 유용한 전극을 제공한다. 본 발명의 전극은 각각 지지체 및 그 위에 분산된 촉매를 포함하는 애노드 및 캐소드를 포함한다. 전극은 본원에 기재된 방법 또는 당업계에 알려진 통상의 절차에 의해 제조될 수 있다.
전극 상에 분산된 촉매는 통상적으로 Pt, Ir, Pt 합금, 및 다른 원소와 또는 다른 원소 없는 Ir 의 나노 입자 (바람직하게는 2-5 nm) 이다. 그러나, 값비싼 귀금속의 비용을 절감하기 위해서는, 코어로서 비-귀금속 기재 합금, 예컨대 예를 들어 Ni, Fe, Co, Ir, 또는 Ru 을 사용하고 통상의 전기화학적 또는 화학적 공정에 의해 필요한 귀금속 촉매로 이들을 코팅하는 것이 가능하다. 이러한 촉매 층의 두께는 1 단층 내지 10 단층 미만 사이일 수 있다.
본 발명에 따른 전극은 다공성이며, 이들의 다공성 및 소수성을 조절하도록 디자인된 공정에 의해 제조된다. 예를 들어, 전극은 탄소 지지체 (예를 들어, 시판 탄소 직물 또는 종이) 를 탄소 분말, 중합체성 결합제, 및 일부 경우에서는 공극-형성제를 포함하는 현탁액으로 코팅함으로써 제조될 수 있다. 현탁액은 임의로 금속성 촉매의 분말을 포함할 수 있다. 용액 전극의 경우, 금속성 촉매는 임의적인 반면, 수소 전극의 경우, 금속성 촉매는 필수적이다. 현탁액 (촉매가 있는 또는 없는) 은 본원에서 "잉크" 로서 언급된다. 현탁액은 수 시간 동안 혼합되고, 탄소 지지체에 적용되고, 임의로 건조 및 가열에 의해 고화된 후, 예를 들어, 용매 및/또는 물을 이용하여 세정하여 공극 형성제를 제거하고, 공극을 남긴다. 수득되는 층을 마이크로공극 층 또는 확산된 층이라고 부르며, 기체 면에서는 기체 확산된 층 (GDL) 으로 부른다. 본 발명에 따라 재충전가능한 연료 전지와 함께 사용된 전극은 약 30% 내지 약 80% (vol/vol) 의 다공성을 갖는다. 바람직하게는, 약 40% 내지 약 80% (vol/vol) 의 다공성은 편리하고 효율적인 전극을 제공한다.
실시예에서, 연료 전지는 충전 및 방전 방식을 위해 동일한 전극을 사용한다. 이러한 실시예에서, 연료 전지는 전형적으로는 용액 구획, 수소 구획 및 이들 사이를 연결하는 멤브레인 전극 어셈블리를 갖는다. 전극은 상이한 유형의 연료 전지에서 사용될 수 있고, 바람직하게는 재생 연료 전지, 예를 들어, 수소/브롬 재생 연료 전지에서 사용된다.
다공성 전극은 반응물 또는/및 생성물이 중합체성 결합제 (예를 들어, PVDF (폴리비닐리덴 플루오라이드) 및 PTFE (폴리테트라플루오로에틸렌) 이오노머, 예컨대 Nafion™ 중합체) 와 혼합된 고도로 분산된 촉매성 분말을 갖는 촉매 층 및 기체 (HTBFC 의 경우 H2) 인 것을 특징으로 하는, 기체 확산 층을 포함할 수 있다. 반응은 기체 및 액체 전해질이 고체 촉매 표면 상에서 반응하는 3-상 구역에서 일어날 수 있다.
본 발명의 애노드 및 캐소드는 촉매 층 및 다공성 받침 층을 포함할 수 있다. 애노드에서 사용된 바람직한 촉매는 예를 들어, 나노 크기의 Pt-Ir 합금 분말이다. 캐소드에서 사용된 바람직한 촉매는 예를 들어, 애노드에서 사용되는 것과 동일한 나노 크기의 Pt-Ir 합금 분말이다. 코어-쉘 구조 (또는 스킨 구조) 촉매는 서브-단층, 원자 섬, 및 귀금속, 예를 들어, Pt 또는 Ir, 및 다른 원소와의 또는 다른 원소 없는 이들의 합금의 하나 이상의 층을 포함한다. 코어-쉘 구조 (또는 스킨 구조) 촉매에서 사용된 이러한 합금에서, 백금 또는 이리듐 및 금속 사이의 비 (Pt:M 또는 Ir:M 원자 비) 는 약 1:10 내지 약 10:1 이다.
받침 층은 바람직하게는 탄소로 제조된다. 상기 받침 층은 다공성이고 지지체 그리고 동시에 하우징과 촉매 분말 사이에 전기적 접촉이 일어나는 경우 사용되며, 이에 의해 그 자체가 막에 연결된다.
긴 작동의 결과로서, 촉매 입자와 지지 탄소 매트릭스 사이의 결합이 상실되어 연료 전지의 분해를 야기한다. 이의 견지에서 본 발명에서 나노 크기 촉매를 나노 크기 세라믹 분말에 결합시키고 이어서 수득된 입자를 탄소 받침 층 및 PCM 에 결합시키는 것이 제안된다. 이것을 수행하기 위한 좋은 방법은 잘 알려진 통상의 무전해 공정을 사용하는 것이다. 상기 공정에 따르면, 첫번째 단계에서, 촉매 염 (예컨대, PtCl4, RuCl3, 등) 의 하나 이하의 단층을 미리 정해진 양의 촉매 염을 함유하는 용액에 분말을 함침시킴으로써 나노 크기 수화 실리카 분말 상에 흡착시킨다. 이후, 두번째 단계에서, 적합한 양의 환원제, 예컨대 포름알데히드, 메탄올, 포름산 또는 하이포포스파이트를 적합한 pH 및 온도에서 첨가하여, 세라믹 분말의 표면에 결합된 하나 이하의 단층의 촉매를 형성한다. 상기 단층은 추가의 증착을 위한 핵화 부위를 제공한다. 그 다음, 1 또는 여러 개의 촉매 염 및 더 많은 환원제를 첨가하여, 최종 크기 및 구조의 촉매 입자를 형성한다. 애노드의 경우 Pt-Ru 또는 Pt-Ir 합금 촉매 층을 형성하거나 1:10 내지 10:1 의 원자 비로 Ru 상의 Pt 또는 Ir 상의 Pt 인 2 개의 연속 층을 형성하는 것이 바람직하다. 다른 원소, 예컨대 Sn, Mo, 또는 Ni 가 촉매 층에 첨가되어 반응 동역학을 추가로 향상시킬 수 있다. 애노드 및 캐소드에 대한 촉매 층은 동일 또는 상이할 수 있다.
애노드는 탄소 지지체 층, 임의로 기체 확산 층, 및 촉매 층을 포함할 수 있다. 촉매 층은 탄소 지지체 층 상에 코팅될 수 있다. 기체 확산 층은 탄소 지지체 층 상에 코팅될 수 있고, 촉매 층은 기체 확산 층 상에 코팅될 수 있다. 촉매 층은 또한 고체 전해질 멤브레인 또는 양자 전도성 멤브레인 상에 코팅될 수 있다.
캐소드는 탄소 지지체 층, 임의로 마이크로공극 층, 및 임의로 촉매 층을 포함할 수 있다. 촉매 층은 탄소 지지체 층 상에 코팅될 수 있다. 마이크로공극 층은 탄소 지지체 층 상에 코팅될 수 있고, 촉매 층은 마이크로공극 층 상에 코팅될 수 있다. 촉매 층은 또한 고체 전해질 멤브레인 또는 양자 전도성 멤브레인 상에 코팅될 수 있다.
재생 연료 전지에서, 애노드 상에 분산된 촉매 및 캐소드 상에 분산된 촉매는 수소 산화환원 반응 및 할로겐/할라이드 산화환원 반응을 촉매화할 수 있다. 또한, 재생 연료 전지에서, 애노드 상에 분산된 촉매 및 캐소드 상에 분산된 촉매는 할로겐 이온 또는 할로겐 이온의 혼합물의 존재 하에서 재생 연료 전지에서 충전 반응 및 방전 반응을 촉매화할 수 있다.
당업계에 공지된 기타 촉매 조성물 및 지지체가 또한 본 발명의 MEA 에 사용될 수 있다.
일반적으로, 단일 전지는 연료 전지 더미 내에 조합되어 원하는 수준의 전력을 생성한다.
수소/브롬 (트리브로마이드) 재생성 전기화학 전지는 피크 쉐이빙, 부하량 관리 및 다른 신생 분포 공익 적용과 같은 에너지 저장 적용에 매우 적합하다. 재생성 수소/브롬 전지는 수소 브로마이드를 저장된 화학 에너지로서 수소 및 트리브로마이드 및 일부 브롬 반응물로 전기분해하는 데에서 전기를 소모함으로써 전기 에너지 저장을 용이하게 한다. 수소 및 트리브로마이드는 이후 전지에서 전기화학적으로 반응하여 전기 에너지를 생성한다. 그러므로, 전지는 반응물을 생성하고 전기를 소모하는 전기분해 전지 또는 반응물을 소모하고 전기를 생성하는 연료 전지로서 효과적으로 작동될 수 있어, 재생성 (가역적) 이다. 전지는 전기 및 화학 에너지를 교환한다.
수소/트리브로마이드 재생성 전기화학 전지는 여러 장점을 제공하는데, 예를 들어, 수소 및 브롬 전극은 매우 높은 전기-대-전기 효율을 가능하게 하는 완전히 가역적이다. 동일한 전극이 화학적 및 전기적 발생 모두에 대해 전극촉매로서 사용될 수 있으므로, 동일한 전지가 두 기능에 대해 사용될 수 있다. 전지는 충전 및 방전 방식 모두에서 높은 전류 및 높은 동력 밀도로 작동될 수 있어, 자본 비용을 줄인다. 화학적 및 전기적 발생에 대한 반응물은 전지로부터 분리되어 저장되는데, 이것은 피킹 (peaking) 및 부하 평준화 (예를 들어, 주간 사이클) 모두에 대해 비용 효율적으로 만들고 저비용 용량 (kWh) 이 증가한다.
수소/트리브로마이드 사이클에 대한 전기화학 반응은 충전 방식 및 방전 방식으로 일어난다. 충전 동안, 수소 브로마이드가 수소 및 트리브로마이드 (미량의 브롬과 함께) 로 전기분해된다. 이후 상기 유체는 전기화학 전지 외부에 별도로 저장된다. 모든 반응물이 전지 외부에 저장되므로, 동력 및 에너지 저장에 대한 독립적인 크기화가 뚜렷한 장점이 된다. 방전 동안, 수소 및 트리브로마이드 용액이 전지로 전달되고, 이곳에서 이들이 전기화학적으로 반응하여 전력 및 수소 브로마이드를 생성한다.
충전 (전기분해) 동안, 농축된 브롬화수소산이 전기분해되어 양극에서 트리브로마이드가 형성된다. 수화된 양자는 멤브레인을 건너 수송되고, 음극에서 수소 기체가 형성된다. 충전 방식 동안 형성된 수소 및 트리브로마이드는 전지 외부에 저장되고, 이들은 방전 (연료 전지) 방식 동안 전지로 다시 공급되어 전기 에너지를 생성한다.
용액 중의 이용가능한 트리브로마이드 종류의 양 및 미량의 가용성 자유 브롬은 수소/트리브로마이드 연료 전지 내의 양극의 방전 용량을 성립한다. 전반적인 연료 전지 용량을 최대화하기 위해 대량의 트리브로마이드가 통상적으로 바람직하다.
본 발명의 연료 전지에 유용한 연료는 통상의 재료이고, 예를 들어, 수소 및 알코올을 포함한다. 본 발명의 연료 전지에 유용한 옥시던트는 통상의 재료이고, 예를 들어, 산소, 브롬, 염소 및 이산화염소를 포함한다.
본 발명의 추가의 목적, 특징 및 장점은 하기 도면 및 상세한 설명을 참조로 하여 이해될 것이다.
본 발명의 다양한 개질 및 변형이 당업자에게 분명할 것이고, 이러한 개질 및 변형은 본 출원의 범위 및 청구항의 취지 및 범주 내에 포함되는 것으로 이해된다.
실험예
도 2 및 도 3 을 참조로 하여, 액체 매질의 효율 및 유속에 대한 BPP 판 (30) 의 흐름 패턴 유형의 영향을 비교하기 위해 7 ㎠ 전지에서 실험을 수행하였다. 첫번째 실험에서, 2 개의 전지를 동시에, 동일한 유속으로 작동시켰다. 액체 면 상에 맞물린 유동장 패턴이 있는 전지는 79% 왕복 효율을 가졌고, 액체 면 상에 구불구불한 유동장 패턴이 있는 전지는 73% 효율을 가졌다. 두번째 실험에서, 7 ㎠ 전지를 맞물린 유동장 패턴이 있도록 제조했다. 전지의 성능을 액체 매질의 유속에 대비하여 측정하였다. 상기 시험에서, 유속 (화학량론 당량) 을 17 에서 9 (즉, 거의 50%) 감소시켰고, 유속 감소로부터 야기하는 에너지 효율은 3% 감소하였다. 상기 실험은 각각의 BPP 판 (30) 의 액체 매질 상의 맞물린 유동장 패턴을 사용하는 이득을 암시한다.
각각의 BPP 판 (30) 의 액체 매질 상의 맞물린 유동장 패턴을 사용하면 다른 패턴에 비해 유체 반응물의 필요한 유속이 10-50% 감소하였다. 각각의 BPP 판 또는 유동장의 채널 (40) 을 가로지르는 압력 손실은 디자인에 대한 주요 인자이고, 유체 또는 반응물의 순환 비용을 감소시키기 위해 가능한 한 낮아야만 한다. 수소 면의 경우, 구불구불한 유동장 패턴을 가로지르는 압력 손실은 10 밀리바 (mbar) 작동 범위 미만으로 매우 낮고, 최적은 5 mbar 이다. 맞물린 유동장 패턴으로 흐르는 액체의 경우, 50-500 mbar 의 작업 범위를 시험하였고, 바람직한 100-200 mbar 압력 차이 및 100-150 mbar 의 최적 압력 손실이 사용되었다.
도 4 및 도 5 를 참조하면, 연료 전지 더미 어셈블리의 액체 면에서 유동장 패턴의 효과를 계산하기 위해, 시뮬레이션 시험을 수행하였고, 결과를 도 4 및 5 에 제시한다. 도 4 에서, 구불구불한 유동장 패턴의 입구 포트 (110) 및 출구 포트 (125) 가 제시된다. 도 5 에서, 유동장의 입구 포트 (210), 및 맞물린 유동장 패턴의 출구 포트 (230) 가 표시된다. 색상 주석은 연료 전지와 반응하는 활성 성분의 질량 분율이다. 도 4 및 도 5 모두에서, 초기 농도 및 유속은 동일하다.
도 4 에서의 구불구불한 흐름 패턴의 경우, 활성 성분의 흐름 분배는 균질하지 않고, 활성 성분의 전반적인 농도가 낮고 (청색), BPP 판의 작은 부분에서는 활성 성분의 농도가 높고, 큰 부분에서는 활성 성분의 농도가 낮은 것으로 보인다. 상기 결과는 도 4 의 연료 전지 더미 어셈블리가 일반적으로 저 농도의 활성 성분으로 작동될 것이고, 이것은 낮은 전압 효율로 귀결될 것이라는 것을 나타낸다. 도 5 의 맞물린 유동장 패턴 중의 농도 분배는 매우 양호하다. 활성 성분의 농도는 도 5 의 전체 BPP 판을 가로질러 높고 동등하다. 도 5 의 맞물린 흐름 패턴 중의 활성 성분의 향상된 분배는 양호한 전압 효율을 야기할 것이고 도 4 의 구불구불한 유동장보다 낮은 유속을 필요로 한다.
도 1 및 도 6 내지 도 8 을 참조하면, SCSC (315) 의 효과를, 100 와트 동력 정격 단위인, 연료 전지 더미 어셈블리 (5) 와 유사한 연료 전지 더미 어셈블리 중의 10 개의 전지 더미에서 평가하였다. 전류 밀도를 먼저 SCSC (315) 없이 측정하고, 25% 임을 명시한다. 두번째 실험에서, SCSC (315) 를 절연된 유체 분배 매니폴드 (25) 중의 BPP 판 (30) 내부에 매장시켰다. 상기 변화는 전류 효율을 50% 증가시키고, 이것은 효율을 100% 증가시킨다. 추가의 실험에서, 절연된 유체 분배 매니폴드 (25) 중의 BPP 판 (30) 내부에 매장된 SCSC (315) 로 매장된, 1.1 킬로 와트 (Watt) 단위인, 연료 전지 더미 어셈블리 (5) 와 유사한 연료 전지 더미 어셈블리 중의 13 개의 전지 더미를 97% 의 전류 효율로 작동시켰고, 이것은 첫번째 실험에 비해 전류 효율의 거의 3 배 증가이다.
본 명세서에 따라 여러 실시예를 제시 및 설명하고 있지만, 여기에 수많은 변화가 적용되기 쉬울 것이라는 것이 당업자에게 명백하다고 명확하게 이해된다. 그러므로, 제시 및 설명된 사항에 제한되는 것이 아니라, 특허청구범위의 범주 내에 있는 모든 변형 및 개질을 보여주는 것으로 의도된다.
Claims (36)
- 전기적으로 전도성인 물질로 형성된 판 본체로서, 상기 판 본체는 제1 표면 및 상기 제1 표면의 맞은 편의 제2 표면을 갖고, 각각의 표면은 유체가 통과하는 반응 흐름 채널을 갖는 판 본체;
유체를 상기 반응 흐름 채널에 도입하기 위한 입구 및 상기 반응 흐름 채널로부터 상기 유체를 방전시키기 위한 출구의 형태로 상기 판 본체 상에 형성되는 매니폴드;
상기 반응 흐름 채널과 상기 매니폴드를 연결시키기 위해 상기 판 본체 상에 형성되는 연결 채널;을 포함하며,
상기 제1 표면 상의 상기 반응 흐름 채널은 그 사이에 맞물린 유동장 패턴을 형성하는 다수의 리브를 갖고,
상기 제2 표면 상의 상기 반응 흐름 채널은 그 사이에 맞물린 유동장 패턴 또는 맞물린 유동장 패턴과 상이한 유동장 패턴을 형성하는 다수의 리브를 갖는 것을 특징으로 하는 분리판. - 제1항에 있어서,
상기 제2 표면 상의 상기 반응 흐름 채널은 그 사이에 구불구불한 유동장 패턴을 형성하는 다수의 리브를 갖는 것을 특징으로 하는 분리판. - 제1항에 있어서,
상기 연결 채널은 분류 전류를 감소시키는 내부 이온 용액 저항기를 형성하기 충분하도록 상기 반응 흐름 채널에서부터 상기 매니폴드까지의 길이를 갖는 것을 특징으로 하는 분리판. - 제1항에 있어서,
상기 반응 흐름 채널과 상기 매니폴드를 연결하기 위해 상기 판 본체 상에 형성되는 연결 채널; 및
상기 분리판이 더미를 이루는 경우 부착되는 상기 분리판을 실링하기 위한 개스킷들;을 더 포함하는 것을 특징으로 분리판. - 제4항에 있어서,
상기 연결 채널은 상기 판 본체들이 더미를 이루는 경우 상기 판 본체의 상기 제1 표면 및 상기 제1 표면의 맞은 편의 제2 표면 모두의 평평한 구역이 서로 마주하도록 형성되고, 상기 개스킷들은 상기 판 본체들의 상기 평평한 표면에 부착되는 것을 특징으로 하는 분리판. - 전기적으로 전도성인 물질로 형성된 판 본체로서, 상기 판 본체는 제1 표면 및 상기 제1 표면의 맞은 편의 제2 표면을 갖고, 각각의 표면은 유체가 통과하는 반응 흐름 채널을 갖는 판 본체;을 포함하며,
상기 제1 표면 상의 상기 반응 흐름 채널은 그 사이에 맞물린 유동장 패턴을 형성하는 다수의 리브를 갖고,
상기 제2 표면 상의 상기 반응 흐름 채널은 그 사이에 맞물린 유동장 패턴 또는 맞물린 유동장 패턴과 상이한 유동장 패턴을 형성하는 다수의 리브를 갖는 것을 특징으로 하는 분리판. - 제6항에 있어서,
상기 제2 표면 상의 상기 반응 흐름 채널은 그 사이에 구불구불한 유동장 패턴을 형성하는 다수의 리브를 갖는 것을 특징으로 하는 분리판. - 절연 물질로 형성된 프레임 본체로서, 상기 프레임 본체는 제1 표면 및 상기 제1 표면의 맞은 편의 제2 표면을 갖고, 상기 프레임 본체는 그를 통과하는 조리개를 갖는 프레임 본체; 및
분리판 내의 반응 흐름 채널을 연결하기 위해 상기 프레임 본체 내에 형성되는 연결 채널;을 포함하는 것을 특징으로 하는 분리판용 프레임. - 제8항에 있어서,
상기 분리판은 상기 조리개 내에 위치하며, 상기 프레임 본체 내에 형성되는 연결 채널 및 상기 분리판 내의 반응 흐름 채널을 통해 상기 프레임에 연결되는 것을 특징으로 하는 분리판용 프레임. - 제8항에 있어서,
상기 프레임 본체 내에 형성되는 상기 연결 채널은 매니폴드에 연결되는 것을 특징으로 하는 분리판용 프레임. - 다수의 멤브레인 및 전극 어셈블리; 및
다수의 분리판;을 포함하는 재생 연료 전지 더미에 있어서,
상기 분리판은,
전기적으로 전도성인 물질로 형성된 판 본체로서, 상기 판 본체는 제1 표면 및 상기 제1 표면의 맞은 편의 제2 표면을 갖고, 각각의 표면은 유체가 통과하는 반응 흐름 채널을 갖는 판 본체;을 포함하며,
상기 제1 표면 상의 상기 반응 흐름 채널은 그 사이에 맞물린 유동장 패턴을 형성하는 다수의 리브를 갖고,
상기 제2 표면 상의 상기 반응 흐름 채널은 그 사이에 맞물린 유동장 패턴 또는 맞물린 유동장 패턴과 상이한 유동장 패턴을 형성하는 다수의 리브를 갖고,
상기 다수의 멤브레인 및 전극 어셈블리는 상기 다수의 분리판과 교대로 더미를 이루는 것을 특징으로 하는 재생 연료 전지 더미. - 제11항에 있어서,
상기 제2 표면 상의 상기 반응 흐름 채널은 그 사이에 구불구불한 유동장 패턴을 형성하는 다수의 리브를 갖는 것을 특징으로 하는 재생 연료 전지 더미. - 제11항에 있어서,
상기 다수의 분리판은 프레임;을 더 포함하며,
상기 프레임은,
절연 물질로 형성된 프레임 본체로서, 상기 프레임 본체는 제1 표면 및 상기 제1 표면의 맞은 편의 제2 표면을 갖고, 상기 프레임 본체는 그를 통과하는 조리개 및 상기 조리개 내에 위치한 분리판을 갖는 프레임 본체; 및
분리판 내의 반응 흐름 채널을 연결하기 위해 상기 프레임 본체 내에 형성되는 연결 채널;을 포함하는 것을 특징으로 하는 재생 연료 전지 더미. - 제11항에 있어서,
상기 다수의 멤브레인 및 전극 어셈블리는,
애노드, 캐소드, 및 상기 애노드와 상기 캐소드 사이에 배치되는 고체 전해질 멤브레인;을 포함하며,
상기 애노드는 지지체 및 그 위에 분산된 촉매를 포함하며,
상기 촉매는 하나 이상의 귀금속을 포함하며,
상기 캐소드는 지지체 및 임의로 그 위에 분산된 촉매를 포함하며,
상기 촉매는 탄소 분말 또는 탄소 분말을 함유하는 하나 이상의 귀금속을 포함하며,
상기 애노드 상에 분산된 촉매 및 상기 캐소드 상에 분산된 촉매는 동일 또는 상이하며, 할로겐 이온 또는 할로겐 이온의 혼합물의 존재 하에서, 상기 재생 연료 전지에서 충전 반응 및 방전 반응을 촉매화할 수 있는 것을 특징으로 하는 재생 연료 전지 더미. - 제14항에 있어서,
상기 촉매는 수소 산화환원 반응, 할로겐/할라이드 산화환원 반응, 및 수소/트리할라이드 산화환원 반응을 촉매화할 수 있는 것을 특징으로 하는 재생 연료 전지 더미. - 제14항에 있어서,
상기 촉매는 수소 발생 반응 (HER) 및 수소 산화 반응 (HOR) 을 촉매화할 수 있는 것을 특징으로 하는 재생 연료 전지 더미. - 제14항에 있어서,
상기 재생 연료 전지는 수소/브롬 재생 연료 전지를 포함하는 것을 특징으로 하는 재생 연료 전지 더미. - 다수의 멤브레인 및 전극 어셈블리;
다수의 분리판;을 포함하며,
상기 다수의 분리판은,
전기적으로 전도성인 물질로 형성된 판 본체로서, 상기 판 본체는 제1 표면 및 상기 제1 표면의 맞은 편의 제2 표면을 갖고, 각각의 표면은 유체가 통과하는 반응 흐름 채널을 갖는 판 본체;
유체를 상기 반응 흐름 채널에 도입하기 위한 입구 및 상기 반응 흐름 채널로부터 상기 유체를 방전시키기 위한 출구의 형태로 상기 판 본체 상에 형성되는 매니폴드;
상기 반응 흐름 채널과 상기 매니폴드를 연결시키기 위해 상기 판 본체 상에 형성되는 연결 채널;을 포함하며,
상기 제1 표면 상의 상기 반응 흐름 채널은 그 사이에 맞물린 유동장 패턴을 형성하는 다수의 리브를 갖고,
상기 제2 표면 상의 상기 반응 흐름 채널은 그 사이에 맞물린 유동장 패턴 또는 맞물린 유동장 패턴과 상이한 유동장 패턴을 형성하는 다수의 리브를 갖고,
상기 다수의 멤브레인 및 전극 어셈블리는 상기 다수의 분리판과 교대로 더미를 이루는 것을 특징으로 하는 재생 연료 전지 더미. - 제18항에 있어서,
상기 제2 표면 상의 상기 반응 흐름 채널은 그 사이에 구불구불한 유동장 패턴을 형성하는 다수의 리브를 갖는 것을 특징으로 하는 재생 연료 전지 더미. - 제18항에 있어서,
상기 연결 채널은 분류 전류를 감소시키는 내부 이온 용액 저항기를 형성하기 충분하도록 상기 반응 흐름 채널에서부터 상기 매니폴드까지의 길이를 갖는 것을 특징으로 하는 재생 연료 전지 더미. - 제18항에 있어서,
상기 다수의 분리판은 프레임을 더 포함하며,
상기 프레임은,
절연 물질로 형성된 프레임 본체로서, 상기 프레임 본체는 제1 표면 및 상기 제1 표면의 맞은 편의 제2 표면을 갖고, 상기 프레임 본체는 그를 통과하는 조리개 및 상기 조리개 내에 위치한 분리판을 갖는 프레임 본체; 및
분리판 내의 반응 흐름 채널을 연결하기 위해 상기 프레임 본체 내에 형성되는 연결 채널;을 포함하는 것을 특징으로 하는 재생 연료 전지 더미. - 제18항에 있어서,
상기 다수의 멤브레인 및 전극 어셈블리는,
애노드, 캐소드, 및 상기 애노드와 상기 캐소드 사이에 배치되는 고체 전해질 멤브레인;을 포함하며,
상기 애노드는 지지체 및 그 위에 분산된 촉매를 포함하며,
상기 촉매는 하나 이상의 귀금속을 포함하며,
상기 캐소드는 지지체 및 임의로 그 위에 분산된 촉매를 포함하며,
상기 촉매는 탄소 분말 또는 탄소 분말을 함유하는 하나 이상의 귀금속을 포함하며,
상기 애노드 상에 분산된 촉매 및 상기 캐소드 상에 분산된 촉매는 동일 또는 상이하며, 할로겐 이온 또는 할로겐 이온의 혼합물의 존재 하에서, 상기 재생 연료 전지에서 충전 반응 및 방전 반응을 촉매화할 수 있는 것을 특징으로 하는 재생 연료 전지 더미. - 제22항에 있어서,
상기 촉매는 수소 산화환원 반응, 할로겐/할라이드 산화환원 반응, 및 수소/트리할라이드 산화환원 반응을 촉매화할 수 있는 것을 특징으로 하는 재생 연료 전지 더미. - 제22항에 있어서,
상기 촉매는 수소 발생 반응 (HER) 및 수소 산화 반응 (HOR) 을 촉매화할 수 있는 것을 특징으로 하는 재생 연료 전지 더미. - 제22항에 있어서,
상기 재생 연료 전지는 수소/브롬 재생 연료 전지를 포함하는 것을 특징으로 하는 재생 연료 전지 더미. - 다수의 분리판;
다수의 멤브레인 및 전극 어셈블리;를 포함하며,
상기 다수의 멤브레인 및 전극 어셈블리는,
애노드, 캐소드, 및 상기 애노드와 상기 캐소드 사이에 배치되는 고체 전해질 멤브레인;을 포함하며,
상기 애노드는 지지체 및 그 위에 분산된 촉매를 포함하며,
상기 촉매는 하나 이상의 귀금속을 포함하며,
상기 캐소드는 지지체 및 임의로 그 위에 분산된 촉매를 포함하며,
상기 촉매는 탄소 분말 또는 탄소 분말을 함유하는 하나 이상의 귀금속을 포함하며,
상기 애노드 상에 분산된 촉매 및 상기 캐소드 상에 분산된 촉매는 동일 또는 상이하며, 할로겐 이온 또는 할로겐 이온의 혼합물의 존재 하에서, 상기 재생 연료 전지에서 충전 반응 및 방전 반응을 촉매화할 수 있고,
상기 다수의 멤브레인 및 전극 어셈블리는 상기 다수의 분리판과 교대로 더미를 이루는 것을 특징으로 하는 재생 연료 전지 더미. - 제26항에 있어서,
상기 다수의 분리판은,
전기적으로 전도성인 물질로 형성된 판 본체로서, 상기 판 본체는 제1 표면 및 상기 제1 표면의 맞은 편의 제2 표면을 갖고, 각각의 표면은 유체가 통과하는 반응 흐름 채널을 갖는 판 본체;을 포함하며,
상기 제1 표면 상의 상기 반응 흐름 채널은 그 사이에 맞물린 유동장 패턴을 형성하는 다수의 리브를 갖고,
상기 제2 표면 상의 상기 반응 흐름 채널은 그 사이에 맞물린 유동장 패턴 또는 맞물린 유동장 패턴과 상이한 유동장 패턴을 형성하는 다수의 리브를 갖는 것을 특징으로 하는 재생 연료 전지 더미. - 제27항에 있어서,
상기 제2 표면 상의 상기 반응 흐름 채널은 그 사이에 구불구불한 유동장 패턴을 형성하는 다수의 리브를 갖는 것을 특징으로 하는 재생 연료 전지 더미. - 제27항에 있어서,
상기 다수의 분리판은 프레임을 더 포함하며,
상기 프레임은,
절연 물질로 형성된 프레임 본체로서, 상기 프레임 본체는 제1 표면 및 상기 제1 표면의 맞은 편의 제2 표면을 갖고, 상기 프레임 본체는 그를 통과하는 조리개 및 상기 조리개 내에 위치한 분리판을 갖는 프레임 본체; 및
분리판 내의 반응 흐름 채널을 연결하기 위해 상기 프레임 본체 내에 형성되는 연결 채널;을 포함하는 것을 특징으로 하는 재생 연료 전지 더미. - 제26항에 있어서,
상기 다수의 분리판은,
전기적으로 전도성인 물질로 형성된 판 본체로서, 상기 판 본체는 제1 표면 및 상기 제1 표면의 맞은 편의 제2 표면을 갖고, 각각의 표면은 유체가 통과하는 반응 흐름 채널을 갖는 판 본체;
유체를 상기 반응 흐름 채널에 도입하기 위한 입구 및 상기 반응 흐름 채널로부터 상기 유체를 방전시키기 위한 출구의 형태로 상기 판 본체 상에 형성되는 매니폴드;
상기 반응 흐름 채널과 상기 매니폴드를 연결시키기 위해 상기 판 본체 상에 형성되는 연결 채널;을 포함하며,
상기 제1 표면 상의 상기 반응 흐름 채널은 그 사이에 맞물린 유동장 패턴을 형성하는 다수의 리브를 갖고,
상기 제2 표면 상의 상기 반응 흐름 채널은 그 사이에 맞물린 유동장 패턴 또는 맞물린 유동장 패턴과 상이한 유동장 패턴을 형성하는 다수의 리브를 갖는 것을 특징으로 하는 재생 연료 전지 더미. - 제30항에 있어서,
상기 제2 표면 상의 상기 반응 흐름 채널은 그 사이에 구불구불한 유동장 패턴을 형성하는 다수의 리브를 갖는 것을 특징으로 하는 재생 연료 전지 더미. - 제30항에 있어서,
상기 연결 채널은 분류 전류를 감소시키는 내부 이온 용액 저항기를 형성하기 충분하도록 상기 반응 흐름 채널에서부터 상기 매니폴드까지의 길이를 갖는 것을 특징으로 하는 재생 연료 전지 더미. - 제30항에 있어서,
상기 다수의 분리판은 프레임을 더 포함하며,
상기 프레임은,
절연 물질로 형성된 프레임 본체로서, 상기 프레임 본체는 제1 표면 및 상기 제1 표면의 맞은 편의 제2 표면을 갖고, 상기 프레임 본체는 그를 통과하는 조리개 및 상기 조리개 내에 위치한 분리판을 갖는 프레임 본체; 및
분리판 내의 반응 흐름 채널을 연결하기 위해 상기 프레임 본체 내에 형성되는 연결 채널;을 포함하는 것을 특징으로 하는 재생 연료 전지 더미. - 제30항에 있어서,
상기 촉매는 수소 산화환원 반응, 할로겐/할라이드 산화환원 반응, 및 수소/트리할라이드 산화환원 반응을 촉매화할 수 있는 것을 특징으로 하는 재생 연료 전지 더미. - 제30항에 있어서,
상기 촉매는 수소 발생 반응 (HER) 및 수소 산화 반응 (HOR) 을 촉매화할 수 있는 것을 특징으로 하는 재생 연료 전지 더미. - 제30항에 있어서,
상기 재생 연료 전지는 수소/브롬 재생 연료 전지를 포함하는 것을 특징으로 하는 재생 연료 전지 더미.
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