KR100333456B1 - 회로 접속 재료, 및 회로 단자의 접속 구조 및 접속 방법 - Google Patents

회로 접속 재료, 및 회로 단자의 접속 구조 및 접속 방법 Download PDF

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KR100333456B1
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이쯔오 와따나베
도루 후지나와
모또히로 아리후꾸
호꼬 가나자와
아쯔시 구와노
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이사오 우치가사키
히다치 가세고교 가부시끼가이샤
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Abstract

본 발명에서는 서로 대치하는 회로 전극 사이에 개재되고, 서로 대향하는 회로 전극을 가압하고 가압 방향의 전극 사이를 전기적으로 접속하고 있으며, (1) 가열에 의해 유리 라디칼을 발생하는 경화제, (2) 분자량 10000 이상의 수산기 함유 수지 및 (3) 라디칼 중합성 물질을 필수 성분으로 하는 회로 접속 재료와 이 재료를 사용한 회로 단자의 접속 구조 및 접속 방법이 제공된다.

Description

회로 접속 재료, 및 회로 단자의 접속 구조 및 접속 방법{Circuit Connecting Material, and Structure and Method of Connecting Circuit Terminal}
에폭시 수지계 접착제는 높은 접착 강도를 얻을 수 있고, 내수성 및 내열성이 우수한 점 등으로부터, 전기, 전자, 건축, 자동차, 항공기 등의 각종 용도로 많이 이용되고 있다. 그 중에서도 1액형 에폭시 수지계 접착제는 주성분과 경화제의 혼합이 불필요하고 사용이 간편한 점으로부터 필름상, 페이스트상, 분체상의 형태로 사용되고 있다. 이 경우, 에폭시 수지와 경화제 및 변성제와의 다양한 조합에 의해 특정한 기능을 얻는 것이 일반적이다(예를 들어, 일본 특허 공개 제87-141083호 공보).
그러나, 상기 일본 특허 공개 제87-141083호 공보에 개시되어 있는 에폭시 수지계 필름상 접착제는 작업성이 우수하기는 하지만, 20초 정도의 접속 시간에서 140 내지 180 ℃ 정도의 가열, 10초에서는 180 내지 210 ℃ 정도의 가열이 필요하였다.
그 이유는, 단시간 경화성(급속 경화성)과 저장 안정성(보존성)의 양립에 의해 양호한 안정성을 얻는 것을 목적으로 상온에서 불활성 촉매형 경화제를 사용하고 있기 때문에, 경화에 있어서 충분한 반응을 얻지 못하기 때문이다.
최근, 정밀 전자 기기 분야에서는 회로의 고밀도화가 진행되고 있어 전극 폭, 전극 간격이 매우 좁아지고 있다. 이 때문에, 종래의 에폭시 수지계를 사용한 회로 접속 재료의 접속 조건으로는 배선의 탈락, 박리 및 위치 어긋남이 발생하는 등의 문제가 있었다. 또한, 생산 효율 향상을 위하여 10초 이하로의 접속 시간의 단축화가 요구되어 저온 급속 경화성이 필수 불가결하게 되었다.
<발명의 개시>
본 발명은 저온 급속 경화성이 우수하고, 오랜 가용 시간을 갖는 전기 및 전자용 회로 접속 재료를 제공하는 것이다.
본 발명의 제1 회로 접속 재료는 서로 대치하는 회로 전극 사이에 개재되고, 서로 대향하는 회로 전극을 가압하여 가압 방향의 전극 사이를 전기적으로 접속하고 있으며,
(1) 가열에 의해 유리 라디칼을 발생하는 경화제,
(2) 분자량 10000 이상의 수산기 함유 수지, 및
(3) 라디칼 중합성 물질
을 필수 성분으로 하는 회로 접속 재료이다.
가열에 의해 유리 라디칼을 발생하는 경화제로서 반감기 10시간의 온도가 40 ℃ 이상, 반감기 1분의 온도가 180 ℃ 이하인 경화제가 바람직하고, 퍼옥시에스테르를 사용할 수 있다.
라디칼 중합성 물질 중에는 하기 화학식 a로 표시되는 라디칼 중합성 물질을 함유할 수 있다.
식 중, n은 1 내지 3의 정수이다.
분자량 10000 이상의 수산기 함유 수지로서는 페녹시 수지, 특히 카르복실기 함유의 엘라스토머로 변성된 페녹시 수지, 에폭시기 함유의 엘라스토머로 변성된 페녹시 수지가 바람직하다.
본 발명의 제2 회로 접속 재료는 서로 대치하는 회로 전극 사이에 개재되고, 서로 대향하는 회로 전극을 가압하여 가압 방향의 전극 사이를 전기적으로 접속하고 있으며,
(3) 가열에 의해 유리 라디칼을 발생하고, 반감기 10시간의 온도가 40 ℃이상, 반감기 1분의 온도가 180 ℃ 이하인 경화제, 및
(4) 라디칼 중합성 물질
을 필수 성분으로 하는 회로 접속 재료이다.
가열에 의해 유리 라디칼을 발생하는 경화제는 퍼옥시에스테르가 바람직하다.
상기의 회로 접속 재료에는 아크릴 고무를 함유할 수 있다.
본 발명의 제3 회로 접속 재료는 서로 대치하는 회로 전극 사이에 개재되고, 서로 대향하는 회로 전극을 가압하여 가압 방향의 전극 사이를 전기적으로 접속하고 있으며, 시차 주사 열량계(DSC)를 사용하여 10 ℃/분의 측정에 있어서, 발열 반응이 일어나는 온도(Ta)가 70 ℃ 내지 110 ℃의 범위 내이고, 피크 온도(Tp)가 Ta + 5 내지 30 ℃이고, 또한 종료 온도(Te)가 160 ℃ 이하인 것을 특징으로 하는 회로 접속 재료이다.
상기의 회로 접속 재료에는 도전성 입자를 함유할 수 있다.
본 발명의 회로 단자의 접속 구조는, 제1 접속 단자를 갖는 제1 회로 부재와 제2 접속 단자를 갖는 제2 회로 부재가, 제1 접속 단자와 제2 접속 단자가 대향하도록 배치되어 있고, 상기 대향 배치된 제1 접속 단자와 제2 접속 단자 사이에 상기 회로 접속 재료가 개재되어 있고, 상기 대향 배치된 제1 접속 단자와 제2 접속 단자가 전기적으로 접속되어 있는 것이다.
본 발명의 회로 단자의 접속 방법은, 제1 접속 단자를 갖는 제1 회로 부재와 제2 접속 단자를 갖는 제2 회로 부재를 제1 접속 단자와 제2 접속 단자가 대향하도록 배치하고, 상기 대향 배치된 제1 접속 단자와 제2 접속 단자 사이에 상기 회로 접속 재료를 개재시키고, 가열 가압하여 상기 대향 배치된 제1 접속 단자와 제2 접속 단자를 전기적으로 접속시키는 것이다.
또한, 본 발명의 회로 단자의 접속 구조는, 제1 접속 단자를 갖는 제1 회로 부재와 제2 접속 단자를 갖는 제2 회로 부재가, 제1 접속 단자와 제2 접속 단자가대향하도록 배치되어 있고, 상기 대향 배치된 제1 접속 단자와 제2 접속 단자 사이에 라디칼 중합에 의한 경화성을 갖는 회로 접속 재료가 개재되어 있으며, 상기 접속 단자의 적어도 한쪽 표면이 금, 은, 주석 및 백금족에서 선택되는 금속이고, 상기 대향 배치된 제1 접속 단자와 제2 접속 단자가 전기적으로 접속되어 있는 것이다.
또, 본 발명의 회로 단자의 접속 방법은, 제1 접속 단자를 갖는 제1 회로 부재와 제2 접속 단자를 갖는 제2 회로 부재를 제1 접속 단자와 제2 접속 단자가 대향하도록 배치하고, 상기 대향 배치된 제1 접속 단자와 제2 접속 단자 사이에 라디칼 중합에 의한 경화성을 갖는 회로 접속 재료를 개재시키고, 가열 가압하여 상기 대향 배치된 제1 접속 단자와 제2 접속 단자를 전기적으로 접속시키고 있으며, 상기 접속 단자의 적어도 한쪽 표면이 금, 은, 주석 및 백금족에서 선택되는 금속이고, 라디칼 중합에 의한 경화성을 갖는 회로 접속 재료를 표면이 금, 은, 주석 및 백금족에서 선택되는 금속인 한쪽의 접속 단자에 형성한 후, 다른 한쪽의 회로 전극에 맞추어 가열 및 가압하여 접속하는 것이다.
본 발명은 서로 대치하는 회로 전극 사이에 개재되고, 서로 대향하는 회로 전극을 가압하여 가압 방향의 전극 사이를 전기적으로 접속하는 회로 접속 재료와 회로 단자의 접속 구조 및 접속 방법에 관한 것이다.
도 1은 본 발명의 한 실시예를 설명하는 회로 기판의 가접속 공정을 나타내는 단면도이다.
도 2는 본 발명의 한 실시예를 설명하는 회로 기판의 가접속 공정을 나타내는 단면도이다.
<발명을 실시하기 위한 최선의 형태>
본 발명에서 사용하는 가열에 의해 유리 라디칼을 발생하는 경화제로서는, 과산화 화합물, 아조계 화합물 등의 가열에 의해 분해되어 유리 라디칼을 발생하는 것으로서, 목적으로 하는 접속 온도, 접속 시간, 가용 시간 등에 의해 적절히 선택되지만, 고반응성과 가용 시간의 관점에서 반감기 10시간의 온도가 40 ℃ 이상이고, 또한 반감기 1분의 온도가 180 ℃ 이하의 유기 과산화물이 바람직하며, 반감기 10시간의 온도가 60 ℃ 이상이고, 또한 반감기 1분의 온도가 170 ℃ 이하인 유기 과산화물이 바람직하다.
배합량은 분자량 10000 이상의 수산기 함유 수지와 라디칼 중합성 물질의 합량 100 중량부에 대하여 0.05 내지 10 중량부가 바람직하고, 0.1 내지 5 중량부가 보다 바람직하다.
경화제는 디아실퍼옥시드, 퍼옥시디카르보네이트, 퍼옥시에스테르, 퍼옥시케탈, 디알킬퍼옥시드, 히드로퍼옥시드, 실릴퍼옥시드 등에서 선택할 수 있다. 또한, 회로 부재의 접속 단자의 부식을 억제하기 위하여 경화제 중에 함유되는 염소 이온 및 유기산은 5000 ppm 이하인 것이 바람직하고, 또한 가열 분해 후에 발생하는 유기산이 적은 것이 보다 바람직하다.
구체적으로는 퍼옥시에스테르, 디알킬퍼옥시드, 히드로퍼옥시드, 실릴퍼옥시드에서 선택되고, 고반응성을 얻을 수 있는 퍼옥시에스테르를 선택하는 것이 보다 바람직하다.
상기 경화제는 적절히 혼합하여 사용할 수 있다.
퍼옥시에스테르로서는, 쿠밀퍼옥시네오데카노에이트, 1,1,3,3-테트라메틸부틸퍼옥시네오데카노에이트, 1-시클로헥실-1-메틸에틸퍼옥시노에데카노에이트, t-헥실퍼옥시네오데카노에이트, t-부틸퍼옥시피발레이트, 1,1,3,3-테트라메틸부틸퍼옥시-2-에틸헥사노네이트, 2,5-디메틸-2,5-디(2-에틸헥사노일퍼옥시)헥산, 1-시클로헥실-1-메틸에틸퍼옥시-2-에틸헥사노네이트, t-헥실퍼옥시-2-에틸헥사노네이트, t-부틸퍼옥시-2-에틸헥사노네이트, t-부틸퍼옥시이소부티레이트, 1,1-비스(t-부틸퍼옥시)시클로헥산, t-헥실퍼옥시이소프로필모노카르보네이트, t-부틸퍼옥시-3,5,5-트리메틸헥사노네이트, t-부틸퍼옥시라우레이트, 2,5-디메틸-2,5-디(m-톨루오일퍼옥시)헥산, t-부틸퍼옥시이소프로필모노카르보네이트, t-부틸퍼옥시-2-에틸헥실모노카르보네이트, t-헥실퍼옥시벤조에이트, t-부틸퍼옥시아세테이트 등을 사용할 수 있다.
디알킬퍼옥시드로서는, α,α'-비스(t-부틸퍼옥시)디이소프로필벤젠, 디쿠밀퍼옥시드, 2,5-디메틸-2,5-디(t-부틸퍼옥시)헥산, t-부틸쿠밀퍼옥시드 등을 사용할 수 있다.
히드로퍼옥시드로서는 디이소프로필벤젠히드로퍼옥시드, 쿠멘히드로퍼옥시드 등을 사용할 수 있다.
디아실퍼옥시드로서는, 이소부틸퍼옥시드, 2,4-디클로로벤조일퍼옥시드, 3,5,5-트리메틸헥사노일퍼옥시드, 옥타노일퍼옥시드, 라우로일퍼옥시드, 스테아로일퍼옥시드, 숙신퍼옥시드, 벤조일퍼옥시톨루엔, 벤조일퍼옥시드 등을 사용할 수 있다.
퍼옥시디카르보네이트로서는, 디-n-프로필퍼옥시디카르보네이트, 디이소프로필퍼옥시디카르보네이트, 비스(4-t-부틸시클로헥실)퍼옥시디카르보네이트, 디-2-에톡시메톡시퍼옥시디카르보네이트, 디(2-에틸헥실퍼옥시)디카르보네이트, 디메톡시부틸퍼옥시디카르보네이트, 디(3-메틸-3-메톡시부틸퍼옥시)디카르보네이트 등을 사용할 수 있다.
퍼옥시케탈로서는, 1,1-비스(t-헥실퍼옥시)-3,3,5-트리메틸시클로헥산, 1,1-비스(t-헥실퍼옥시)시클로헥산, 1,1-비스(t-부틸퍼옥시)-3,3,5-트리메틸시클로헥산, 1,1-(t-부틸퍼옥시)시클로도데칸, 2,2-비스(t-부틸퍼옥시)데칸 등을 사용할 수 있다.
실릴퍼옥시드로서는, t-부틸트리메틸실릴퍼옥시드, 비스(t-부틸)디메틸실릴퍼옥시드, t-부틸트리비닐실릴퍼옥시드, 비스(t-부틸)디비닐실릴퍼옥시드, 트리스(t-부틸)비닐실릴퍼옥시드, t-부틸트리알릴실릴퍼옥시드, 비스(t-부틸)디알릴실릴퍼옥시드, 트리스(t-부틸)알릴실릴퍼옥시드 등을 사용할 수 있다.
이들 유리 라디칼을 발생하는 경화제는 단독으로 또는 혼합하여 사용할 수 있고, 분해 촉진제, 억제제 등을 혼합하여 사용할 수도 있다.
또한, 이들의 경화제를 폴리우레탄계, 폴리에스테르계의 고분자 물질 등으로 피복하여 마이크로 캡슐화한 것은 가용 시간이 연장되기 때문에 바람직하다.
본 발명에서 사용하는 라디칼 중합성 물질로서는, 라디칼에 의해 중합하는 관능기를 갖는 물질로, 아크릴레이트, 메타크릴레이트, 말레이미드 화합물 등을 들 수 있다. 라디칼 중합성 물질은 단량체, 올리고머 중 어느 상태에서나 사용하는 것이 가능하며, 단량체와 올리고머를 병용하는 것도 가능하다. 아크릴레이트(메타크릴레이트)의 구체예로서는 메틸아크릴레이트, 에틸아크릴레이트, 이소프로필아크릴레이트, 이소부틸아크릴레이트, 에틸렌글리콜디아크릴레이트, 디에틸렌글리콜디아크릴레이트, 트리메틸올프로판트리아크릴레이트, 테트라메틸올메탄테트라아크릴레이트, 2-히드록시-1,3-디아크릴옥시프로판, 2,2-비스[4-(아크릴옥시메톡시)페닐]프로판, 2,2-비스[4-(아크릴옥시폴리에톡시)페닐]프로판, 디시클로펜테닐아크릴레이트, 트리시클로데카닐아크릴레이트, 트리스(아크릴로일옥시에틸)이소시아누레이트 등이 있다. 이들은 단독으로 또는 병용하여 사용할 수 있고, 필요에 따라서는 히드로퀴논, 메틸에테르히드로퀴논류 등의 중합 금지제를 적절히 사용할 수 있다. 또한, 디시클로펜테닐기 및(또는) 트리시클로데카닐기 및(또는) 트리아진 고리를 갖는 경우에는 내열성이 향상되기 때문에 바람직하다.
말레이미드 화합물로서는, 분자 중에 말레이미드기를 적어도 2개 이상 함유하는 것으로, 예를 들어 1-메틸-2,4-비스말레이미드벤젠, N,N'-m-페닐렌비스말레이미드, N,N'-p-페닐렌비스말레이미드, N,N'-m-톨루일렌비스말레이미드, N,N'-4,4-비페닐렌비스말레이미드, N,N'-4,4-(3,3'-디메틸-비페닐렌)비스말레이미드, N,N'-4,4-(3,3'-디메틸디페닐메탄)비스말레이미드, N,N'-4,4-(3,3'-디에틸디페닐메탄)비스말레이미드, N,N'-4,4-디페닐메탄비스말레이미드, N,N'-4,4-디페닐프로판비스말레이미드, N,N'-4,4-디페닐에테르비스말레이미드, N,N'-3,3'-디페닐술폰비스말레이미드, 2,2-비스(4-(4-말레이미드페녹시)페닐)프로판, 2,2-비스(3-s-부틸-4-8(4-말레이미드페녹시)페닐)프로판, 1,1-비스(4-(4-말레이미드페녹시)페닐)데칸, 4,4'-시클로헥실리덴-비스(1-(4-말레이미드페녹시)-2-시클로헥실벤젠, 2,2-비스(4-(4-말레이미드페녹시)페닐)헥사플루오로프로판 등을 들 수 있다. 이들은 단독으로 또는 조합하여 사용할 수 있다.
또한, 상기의 라디칼 중합성 물질에 상기 화학식 (a)로 표시되는 인산 에스테르 구조를 갖는 라디칼 중합성 물질을 병용하면, 금속 등의 무기물 표면에서의 접착 강도가 향상된다. 배합량은 분자량 10000 이상의 수산기 함유 수지와 라디칼 중합성 물질의 합량 100 중량부에 대하여 0.1 내지 10 중량부를 사용하는 것이 바람직하고, 0.5 내지 5 중량부가 보다 바람직하다.
인산 에스테르 구조를 갖는 라디칼 중합성 물질은, 무수 인산과 2-히드록시에틸(메타)아크릴레이트의 반응물로서 얻을 수 있다. 구체적으로는 모노(2-메타크릴로일옥시에틸)산 포스페이트, 디(2-메타크릴로일옥시에틸)산 포스페이트 등이 있다. 이들은 단독으로 또는 조합하여 사용할 수 있다.
본 발명에서 사용하는 분자량 10000 이상의 수산기 함유 수지로서는, 폴리비닐부티랄, 폴리비닐포르말, 폴리아미드, 폴리에스테르, 페놀 수지, 에폭시 수지, 페녹시 수지 등의 중합체를 사용할 수 있고, 경화시의 응력 완화성이 우수하고, 수산기에 의한 접착성이 향상된다. 각 중합체를 라디칼 중합성 관능기로 변성한 것은 내열성이 향상되기 때문에 보다 바람직하다. 이러한 경우는 분자량 10000 이상의 수산기 함유 수지이며, 또한 라디칼 중합성 물질이기도 하다.
이들 중합체의 분자량은 10000 이상이 바람직하지만, 1000000 이상이 되면 혼합성이 나빠지는 경향이 있다.
분자량 10000 이상의 수산기 함유 수지로서는, Tg(유리 전이 온도)가 40 ℃이상에서 분자량 10000 이상의 수산기 함유 수지가 사용되고, 페녹시 수지를 사용할 수 있다. 분자량 10000 이상의 수산기 함유 수지는, 카르복실기 함유 엘라스토머, 에폭시기 함유 엘라스토머, 라디칼 중합성 관능기에 의해 변성되어 있어도 좋다. 또한, 라디칼 중합성 관능기로 변성된 것은 내열성이 향상되기 때문에 바람직하다.
페녹시 수지는, 2관능 페놀류와 에피할로히드린을 고분자량까지 반응시키던가, 또는 2관능 에폭시 수지와 2관능 페놀류를 중부가 반응시킴으로써 얻어지는 수지이다. 구체적으로는 2관능 페놀류 1 몰과 에피할로히드린 0.985 내지 1.015 몰을 알칼리 금속 수산화물의 존재하에서 비반응성 용매 중에 40 내지 120 ℃의 온도에서 반응시킴으로써 얻을 수 있다.
또한, 수지의 기계적 특성 및 열적 특성의 관점에서는, 특히 2관능 에폭시 수지와 2관능 페놀류의 배합 당량비를 에폭시기/페놀 수산기=1/0.9 내지 1/1.1로 하고, 알칼리 금속 화합물, 유기 인계 화합물, 고리상 아민계 화합물 등의 촉매의 존재하에서 비점이 120 ℃ 이상의 아미드계, 에테르계, 케톤계, 락톤계, 알코올계 등의 유기 용제 중에서 반응 고형분 농도가 50 중량% 이하로 50 내지 200 ℃에서 가열하여 중부가 반응시켜 얻은 것이 바람직하다.
2관능 에폭시 수지로서는, 비스페놀 A형 에폭시 수지, 비스페놀 F형 에폭시 수지, 비스페놀 AD형 에폭시 수지, 비스페놀 S형 에폭시 수지 및 이들의 알킬렌옥시드 부가물, 할로겐화물(테트라브로모비스페놀형 에폭시 수지 등), 수소 첨가물, 또한 지환식 에폭시 수지, 지환족 쇄상 에폭시 수지 및 이들의 할로겐화물, 수소첨가물 등이 있다.
이들 화합물의 분자량은 어떠한 것이라도 좋고, 특히 2관능 페놀류와 반응시키는 경우에는 가능한 한 고순도의 것이 바람직하다. 이들의 화합물은 몇 종류를 병용할 수 있다. 에피할로히드린으로서는, 에피클로로히드린, 에피브롬히드린, 에피요오드히드린 등을 들 수 있다.
또한, 2관능 페놀류는 2개의 페놀성 수산기를 갖는 화합물이면 어떠한 것이라도 좋고, 예를 들어 히드로퀴논, 2-브로모히드로퀴논, 레졸시놀, 카테콜 등의 단환 2관능 페놀류, 비스페놀 A, 비스페놀 F, 비스페놀 AD, 비스페놀 S 등의 비스페놀류, 4,4'-디히드록시비페닐 등의 디히드록시비페닐류, 비스(4-히드록시페닐)에테르 등의 디히드록시페닐에테르류 및 이들의 페놀 골격의 방향환에 직쇄 알킬기, 분지 알킬기, 아릴기, 메틸올기, 알릴기, 환상 지방족기, 할로겐(테트라브로모비스페놀 A 등), 니트로기 등을 도입한 것, 이들의 비스페놀 골격의 중앙에 있는 탄소 원자에 직쇄 알킬기, 분지 알킬기, 알릴기, 치환기가 붙은 알릴기, 환상 지방족기, 알콕시카르보닐기 등을 도입한 다환 2관능 페놀류이다.
구체적으로는, 4,4'-(1-메틸에틸리덴)비스[2-메틸페놀], 4,4'-메틸렌비스[2-메틸페놀], 4,4'-(1-메틸에틸리덴)비스[2-(1-메틸에틸)페놀], 4,4'-(1-메틸에틸리덴)비스[2-(1,1-메틸프로필)페놀], 4,4'-(1-메틸에틸리덴)비스[2-(1,1-디메틸에틸)페놀], 테트라메틸비스페놀 A, 테트라메틸비스페놀 F, 4,4'-메틸렌비스[2,6-비스 (1,1-디메틸에틸)페놀], 4,4'-(1-메틸에틸리덴)비스[2,6-디(1,1-디메틸에틸)페놀], 4,4'-(1-메틸에틸리덴)비스[2-(2-프로페닐)페놀], 4,4'-메틸렌비스[2-(2-프로페닐)페놀], 4,4'-(1-메틸에틸리덴)비스[2-(1-페닐에틸)페놀], 3,3'-디메틸[1,1'-비페닐]-4,4'-디올, 3,3',5,5'-테트라메틸-[1,1'-비페닐]-4,4'-디올, 3,3',5,5'-테트라 -t-부틸-[1,1'-비페닐]-4,4'-디올, 3,3'-비스(2-프로페닐)-[1,1'-비페닐]-4,4'-디올, 4,4'-(1-메틸에틸리덴)비스[2-메틸-6-히드록시메틸페놀], 테트라메틸올비스페놀 A, 3,3',5,5'-테트라키스(히드록시메틸)-(1,1'-비페닐)-4,4'-디올, 4,4'-(1-메틸에틸리덴)비스[2-페닐페놀], 4,4'-(1-메틸에틸리덴)비스[2-시클로헥실페놀], 4,4'-메틸렌비스(2-시클로헥실-5-메틸페놀), 4,4'-(1-메틸프로필리덴)비스페놀, 4,4'-(1-메틸헵틸리덴)비스페놀, 4,4'-(1-메틸옥틸리덴)비스페놀, 4,4'-(1,3-디메틸부틸리덴)비스페놀, 4,4'-(2-에틸헥실리덴)비스페놀, 4,4'-(2-메틸프로필리덴)비스페놀, 4,4'-프로필리덴비스페놀, 4,4'-(1-에틸프로필리덴)비스페놀, 4,4'-(3-메틸부틸리덴)비스페놀, 4,4'-(1-페닐에틸리덴)비스페놀, 4,4'-(페닐메틸렌)비스페놀, 4,4'-(디페닐메틸렌)비스페놀, 4,4'-[1-(4-니트로페닐)에틸리덴]비스페놀, 4,4'-[1-(4-아미노페닐)에틸리덴]비스페놀, 4,4'-[(4-브로모페닐)메틸렌비스페놀, 4,4'-[(4-클로로페닐)메틸렌비스페놀, 4,4'-[(4-플루오로페닐)메틸렌비스페놀, 4,4'-(2-메틸프로필리덴)비스[3-메틸-6-(1,1-디메틸에틸)페놀, 4,4'-(1-에틸프로필리덴)비스[2-메틸페놀], 4,4'-(1-페닐에틸리덴)비스[2-메틸페놀], 4,4'-(페닐메틸렌)비스-2,3,5-트리메틸페놀, 4,4'-(1-페닐에틸리덴)비스[2-(1,1-디메틸에틸)페놀], 4,4'-(1-메틸프로필리덴)비스[2-시클로헥실-5-메틸페놀], 4,4'-(1-페닐에틸리덴)비스[2-페닐페놀], 4,4'-부틸리덴비스[3-메틸-6-(1,1-디메틸에틸)페놀], 4-히드록시-α-(4-히드록시페닐-α-메틸벤젠아세틸렌메틸에스테르, 4-히드록시-α-(4-히드록시페닐-α-메틸벤젠아세틸렌에틸에스테르, 4-히드록시-α-(4-히드록시페닐)벤젠아세틸렌부틸에스테르, 테트라브로모비스페놀 A, 테트라브로모비스페놀 F, 테트라브로모비스페놀 AD, 4,4'-(1-메틸에틸렌)비스[2,6-디클로로페놀], 4,4'-(1-메틸에틸리덴)비스[2-클로로페놀], 4,4-(1-메틸에틸리덴)비스[2-클로로-6-메틸페놀], 4,4'-메틸렌비스[2-플루오로페놀], 4,4'-메틸렌비스[2,6-디플루오로페놀], 4,4'-이소프로필리덴비스[2-플루오로페놀], 3,3'-디플루오로-[1,1'-디페닐]-4,4'-디올, 3,3',5,5'-테트라플루오로-[1,1'-비페닐]-4,4'-디올, 4,4'-(페닐메틸렌)비스[2-플루오로페놀], 4,4'-[(4-플루오로페닐)메틸렌비스[2-플루오로페놀], 4,4'-(플루오로메틸렌)비스[2,6-디플루오로페놀], 4,4'-(4-플루오로페닐)메틸렌비스[2,6-디플루오로페놀], 4,4'-(디페닐메틸렌)비스[2-플루오로페놀], 4,4'-(디페닐메틸렌)비스[2,6-디플루오로페놀], 4,4'-(1-메틸에틸렌)비스[2-니트로페놀] 등이 있다.
또한, 이들 이외의 다환 이관능 페놀류로서는, 1,4-나프탈렌디올, 1,5-나프탈렌디올, 1,6-나프탈렌디올, 1,7-나프탈렌디올, 2,7-나프탈렌디올, 4,4'-디히드록시디페닐에테르, 비스(4-히드록시페닐)메타논, 4,4'-시클로헥실리덴비스페놀, 4,4'-시클로헥실리덴비스[2-메틸페놀], 4,4'-시클로펜틸리덴비스페놀, 4,4'-시클로펜틸리덴비스[2-메틸페놀], 4,4'-시클로헥실리덴[2,6-디메틸페놀], 4,4'-시클로헥실리덴비스[2-(1,1-디메틸에틸)페놀], 4,4'-시클로헥실리덴비스[2-시클로헥실페놀], 4,4'-(1,2-에탄디일)비스페놀, 4,4'-시클로헥실리덴비스[2-페닐페놀], 4,4'-[1,4-페닐렌비스(1-메틸에틸리덴)]비스[2-메틸페놀], 4,4'-[1,3-페닐렌비스(1-메틸에틸리덴)]비스페놀, 4,4'-[1,4-페닐렌비스(1-메틸에틸리덴)]비스페놀, 4,4'-[1,4-페닐렌비스(1-메틸에틸리덴)]비스[2-메틸-6-히드록시메틸페놀], 4-[1-[4-(4-히드록시-3-메틸페닐)-4-메틸시클로헥실]-1-메틸에틸]-2-메틸페놀, 4-[1-(4-히드록시-3,5-디메틸페닐)-4-메틸시클로헥실]-1-메틸에틸]-2,6-디메틸페놀, 4,4'-(1,2-에탄디일)비스[2,6-디-(1,1-디메틸에틸)페놀], 4,4'-(디메틸실릴렌)비스페놀, 1,3-비스(p-히드록시페닐)-1,1,3,3-테트라메틸디실록산, 양말단에 p-히드록시페닐기를 갖는 실리콘 올리고머 및 2,2'-메틸리덴비스페놀, 2,2'-메틸에틸리덴비스페놀, 2,2'-에틸리덴비스페놀 등의 페놀 골격의 방향환에 직쇄 알킬기, 분지 알킬기, 아릴기, 메틸올기, 알릴기 등을 도입한 것이다.
구체적으로는 2,2'-메틸리덴비스[4-메틸페놀], 2,2'-에틸리덴비스[4-메틸페놀], 2,2'-메틸리덴비스[4,6-디메틸페놀], 2,2'-(1-메틸에틸리덴)비스[4,6-디메틸페놀], 2,2'-(1-메틸에틸리덴)비스[4-sec-부틸페놀], 2,2'-메틸리덴비스[6-(1,1-디메틸에틸)-4-메틸페놀], 2,2'-에틸리덴비스[4,6-디(1,1-디메틸에틸)페놀], 2,2'-메틸리덴비스[4-노닐페놀], 2,2'-메틸리덴비스[3-메틸-4,6-디-(1,1-디메틸에틸)페놀], 2,2'-(2-메틸프로필리덴)비스[2,4-디메틸페놀], 2,2'-에틸리덴비스[4-(1,1-디메틸에틸)페놀], 2,2'-메틸리덴비스(2,4-디-t-부틸-5-메틸페놀), 2,2'-메틸리덴비스(4-페닐페놀), 2,2'-메틸리덴비스[4-메틸-6-히드록시메틸페놀], 2,2'-메틸렌비스[6-(2-프로페닐)페놀] 등이 있다. 이들 화합물은 몇 종류를 병용할 수 있다.
반응 종료 후의 용액은, 메탄올 등의 빈용매를 사용하여 재침전 정제를 행하여 고형 페녹시 수지로서 얻을 수도 있다. 이렇게 하여 제조한 페녹시 수지는 2종 이상을 조합하여 사용할 수 있다.
본 발명의 목적을 달성하기 위해서는, 하기 화학식 I로 표시되는 제1 구성 단위 및(또는) 하기 화학식 II로 표시되는 제2 구성 단위로 이루어지고, 제1 구성 단위를 분자 중에 하나 이상 포함하는 수지가 바람직하다. 또한, 제1 구성 단위와 제2 구성 단위를 모두 갖춘 공중합체를 상기 페녹시 수지로서 사용하는 경우, 그 페녹시 수지 중에 제1 구성 단위가 10 몰% 이상 함유되어 있는 것이 바람직하고, 공중합비를 제1 구성 단위수 : 제2 구성 단위수 = 2:8 내지 8:2로 하는 것이 더욱 바람직하다. 또한, 2종 이상의 페녹시 수지를 사용하는 경우에는, 그 중 1종 이상이 상기 제1 구성 단위 및(또는) 제2 구성 단위로 이루어지고, 제1 구성 단위를 분자 중에 하나 이상 포함하는 수지가 바람직하다.
여기에서, R1, R2, R3및 R4는 수소 원자, 탄소수 1 내지 4의 알킬기(메틸기, 에틸기, 프로필기, 부틸기, 이소프로필기, 이소부틸기 등) 및 전자 흡인기 중에서 독립적으로 선택되고, 하나 이상은 전자 흡인기이다. 전자 흡인기란, 하멧(Hammett)의 치환기 정수 σ가 양(+)의 값을 갖는 기이고('화학 사전' 833 내지 834쪽, 1986년, 모리기따 출판(주) 발행), 예를 들어 불소 원자, 염소 원자, 브롬 원자 등의 할로겐, 트리플로로메틸기, 트리클로로메틸기, 트리브로모메틸기, 니트로기, 니트릴기, 메톡시기, 에톡시기 등의 알콕시기, 카르복실기, 메틸카르보닐기, 에틸카르보닐기 등의 알킬카르보닐기, 메톡시카르보닐기, 에톡시카르보닐기 등의 알콕시카르보닐기, 알킬술포닐기 등을 들 수 있고, 할로겐으로 하는 것이 바람직하다.
또한, R5, R6, R7및 R8은 수소 원자 및 탄소수 1 내지 4의 알킬기(메틸기, 에틸기, 프로필기, 부틸기, 이소프로필기, 이소부틸기 등) 중에서 독립적으로 선택되는 것이다.
X1및 X2는 2가의 유기기 또는 결합을 나타내는 것이다. 이 X1및 X2가 나타내는 2가의 유기기는 특히 한정되는 것은 아니지만, 예를 들어 다음과 같은 것을 들 수 있다.
및.
이러한 페녹시 수지는 합성 원료 중 하나 이상이 이들 수소 원자, 탄소수 1 내지 4의 알킬기, 전자 흡인기를 갖는 2관능 에폭시 수지 및(또는) 2관능 페놀류를 사용함으로써 얻을 수 있다.
이 페녹시 수지의 구체예로서는, 예를 들어 하기 구조식 III에 의해 표시되는 반복 단위와, 하기 구조식 IV에 의해 표시되는 반복 단위로 이루어지는 랜덤 공중합체 및 하기 구조식 V로 표시되는 반복 단위로 이루어지는 중합체, 하기 구조식 VI로 표시되는 반복 단위로 이루어지는 중합체, 하기 구조식 VII로 표시되는 반복단위로 이루어지는 중합체 등을 들 수 있다.
경화물이 가요성, 강인성, 막 형성성 등의 우수한 특성을 갖기 때문에 평균 분자량(겔 투과 크로마토그래피에 의한 폴리스티렌 환산 중량 평균 분자량)이 바람직하게는 10000 이상, 보다 바람직하게는 20000 이상, 더욱 바람직하게는 30000 이상의 페녹시 수지가 사용된다. 시판품으로서는, 예를 들어 PKHH, PAHJ(유니온 카바이드(Union Carbide)사 제품), YPB-43C, YPB-43D, YPB-43G, YPB-43m, YP-50 또는 YPB-40ASB25, YPB-40AM40(도또 가세이사 제조) 등을 재침전 및 정제한 것 등을 들 수 있다.
또한, 카르복실기 함유 엘라스토머, 에폭시기 함유 엘라스토머로서는 분자 말단 또는 분자쇄 중에 카르복실기 또는 에폭시기를 갖는 엘라스토머라면 어떠한 것이라도 좋고, 예를 들어 부타디엔계 중합체, 아크릴 중합체, 폴리에테르 우레탄 고무, 폴리에스테르 우레탄 고무, 폴리아미드 우레탄 고무, 실리콘 고무 등이 있고, 부타디엔계 중합체가 바람직하다. 또한, 부타디엔계 중합체로서는, 부타디엔 중합체, 부타디엔-스티렌 공중합체, 부타디엔-아크릴로니트릴 공중합체 등을 들 수 있다. 이들 중, 부타디엔-아크릴로니트릴 공중합체가 특히 바람직하다.
카르복실기 함유 엘라스토머의 중량 평균 분자량은 500 내지 1000000의 범위가 바람직하고, 보다 바람직하게는 1000 내지 800000, 더욱 바람직하게는 1000 내지 10000이다.
엘라스토머의 골격 중에 포함되는 페녹시 수지와 상용성을 갖는 성분의 양은 너무 많으면 상용되기 때문에, 페녹시상과 엘라스토머상이 상분리되도록 결정하는 것이 바람직하다. 이 성분량은 페녹시 수지의 구조(SP 값) 및 변성 후의 수지의내열성 및 기계적 강도에 따라서 임의로 가감할 수 있다. 예를 들어, 부타디엔-아크릴로니트릴 공중합체의 경우에는, 아크릴로니트릴 함량이 40 중량% 이하로 설정하는 것이 바람직하고, 보다 바람직하게는 5 내지 40 중량%, 더욱 바람직하게는 10 내지 30 중량%이다. 시판품으로서는, 예를 들어 HYCAR CTBN1300x31, HYCAR CTBN1300x8, HYCAR CTBN1300x13, HYCAR CTBNX1300x9, HYCAR CTBNX1009-SP, HYCAR CTB200x162(우베 고산사 제품), NIPOL DN 601(닛본 제온사 제품), Nisso PB, C-1000, C-2000(닛본 소따쯔사 제품), ELC-4(니혼 고세 고무사 제품) 등을 들 수 있다.
또한, 본 발명의 봉지용 성형 재료를 반도체 등의 전자 부품 장치 용도로 사용하는 경우, 재료 중의 이온성 불순물을 가능한 한 저감시키는 것이 바람직하다. 따라서, 이들 카르복실기 함유 엘라스토머에 있어서도, 중합체 중의 Na+, K+등의 알칼리 금속 이온은 바람직하게는 10 ppm 이하, 보다 바람직하게는 5 ppm 이하, Cl-는 바람직하게는 400 ppm 이하, 보다 바람직하게는 100 ppm 이하, 더욱 바람직하게는 40 ppm 이하이다.
본 발명의 상분리 구조물은, 예를 들어 다음과 같이 하여 제조할 수 있다.
우선, 상기 페녹시 수지를 용제에 용해하고, 여기에 상기의 카르복실기 함유 엘라스토머를 용해한다(페녹시 수지와 엘라스토머의 체적비는 대상 용도에서 요구되는 경화물의 가요성, 강인성 및 접착 강도의 목표치에 따라서 임의로 설정할 수 있지만, 페녹시 수지:엘라스토머가 60:40 내지 90:10의 범위가 바람직하고, 더욱바람직하게는 66:33 내지 87:13의 범위이다).
제조시의 용제로서는, 페녹시 수지 및 카르복실기 함유 엘라스토머를 용해하는 용제라면 어떠한 것이라도 좋지만, 가열 혼합 후의 용액에 후술하는 블록 이소시아네이트를 첨가하는 경우 이소시아네이트기에 대하여 불활성인 용제가 필요하다.
이어서, 용액을 충분히 질소 치환한 후, 상온에서 반투명 또는 투명, 바람직하게는 점도가 일정치가 될 때까지, 질소 하에서 100 ℃ 내지 220 ℃, 바람직하게는 130 ℃ 내지 180 ℃ 정도로 가열하면서 교반 혼합한다. 또한, 가열 혼합은 용제를 환류하면서 행하는 것이 바람직하다.
가열 혼합 종료 후의 엘라스토머 변성 페녹시 수지의 용액은 메탄올 등의 빈용제를 사용하여 재침전 정제하여 고형의 상분리 구조물로서 얻을 수도 있다. 변성 기구는 확실하지는 않지만, 변성 전후에서의 H1-NMR 스펙트럼에서는 페녹시 수지 골격 중의 수산기에 결합된 메틴의 양자에 상당하는 적분치가 변성 후 감소되어 있는 것을 확인하였다. 또한, FT-IR(프리어 변환-적외선 흡수) 스펙트럼에서는 엘라스토머를 단순히 블렌딩한 것에서는 확인되지 않는 3460 cm-1내지 3560 cm-1및 1610 cm-1내지 1640 cm-1영역의 스펙트럼에 현저한 변화가 일어나는 것을 확인하였다. 이것으로부터 카르복실기 함유 엘라스토머의 카르복실기 1부 이상과, 페녹시 수지 중의 수산기 1부 이상이 에스테르 결합을 형성하고 있다고 여겨진다.
이렇게 하여 얻어지는 엘라스토머 변성 페녹시 수지는, 페녹시 수지와 카르복실기 함유 엘라스토머가 상분리를 형성하고 있고, 이 상분리 구조물만으로도 광학적으로 투명 또는 반투명의 필름상 물질을 성형 가능하고, 그의 막 두께 75 ㎛의 필름상 물질의 파장 500 nm에서의 광투과율이 공기의 광투과율에 대하여 10 % 이상이다. 광투과율은 20 내지 90 %인 것이 보다 바람직하고, 30 내지 85 %인 것이 더욱 바람직하다.
상분리의 형성은 주사형 및 투과형의 전자 현미경, 원자간힘 현미경 등에 의한 관찰 및 동적 점탄성 측정, 광산란법, X선 소각 산란법 등에 의해 확인 가능하다('폴리머 블렌드' 제80 내지 124쪽, (주) 씨·엠·씨 간행). 예를 들어, 동적 점탄성 측정에서는 엘라스토머상의 주분산 tanδ(손실 탄성률 G'/저장 탄성률 G')피크와 페녹시 수지상의 주분산 tanδ 피크가 독립적으로 존재하고 있는 것을 확인하면 된다.
또한, 본 발명의 상분리 구조물은 그의 필름상 물질의 주사형 전자 현미경상에서 엘라스토머상과 페녹시 수지상이 약 0.1 내지 0.3 ㎛의 서브미크론 크기의 미세 입자상으로 분산된 미크로 상분리 구조를 형성하고 있는 것이 바람직하고, 이러한 상분리 구조의 필름상 물질은 광학적으로 투명 또는 반투명한 것이 된다. 즉, 본 발명의 상분리 구조물의 막 두께가 75 ㎛인 필름상 물질의 파장 500 nm에서의 광투과율은 공기의 광투과율에 대하여 10 % 이상이다.
본 발명에서 얻어지는 엘라스토머 변성 페녹시 수지의 상분리 구조로서는, 예를 들어 엘라스토머상과 페녹시 수지상의 미크로 상분리 구조 및 미크로 도메인이 연결된 미크로 상분리 구조 등, 카르복실기 함유 엘라스토머와 페녹시 수지의혼합에서는 종래 알려져 있지 않은 구조를 들 수 있다. 이러한 미크로 상분리 구조가 피착체에 대한 접착 강도를 향상시키는 하나의 요인으로서 여겨진다.
분자량 10000 이상의 수산기 함유 수지와 라디칼 중합성 물질의 배합량은 중량으로 분자량 10000 이상의 수산기 함유 수지/라디칼 중합성 물질이 10/90 내지 90/10인 것이 바람직하고, 30/70 내지 70/30인 것이 보다 바람직하다.
또한, 본 발명의 회로 접속 재료에 아크릴산, 아크릴산 에스테르, 메타크릴산 에스테르 및 아크릴로니트릴 중 하나 이상을 단량체 성분으로 한 중합체 또는 공중합체이고, 글리시딜에테르기를 함유하는 글리시딜아크릴레이트나 글리시딜메타크릴레이트를 포함하는 공중합체계 아크릴 고무를 병용했을 경우, 응력 완화가 우수하기 때문에 바람직하다. 이들 아크릴 고무의 분자량(중량 평균)은 접착제의 응집력을 높이는 점에서 20만 이상이 바람직하다.
또한, 충전재, 연화제, 촉진제, 노화 방지제, 착색제, 난연화제, 틱소트로픽제, 커플링제 및 페놀 수지 및 멜라민 수지, 이소시아네이트류 등을 함유할 수도 있다.
충전재를 함유한 경우, 접속 신뢰성 등의 향상을 얻을 수 있기 때문에 바람직하다. 충전재의 최대 직경이 도전 입자의 입경 미만이면 사용할 수 있고, 5 내지 60 체적부(접착제 수지 성분 100 체적부에 대하여)의 범위가 바람직하다. 60 체적부를 넘으면 신뢰성 향상 효과가 완화되는 경우가 있고, 5 체적부 미만에서는 첨가 효과가 적다.
커플링제로서는 비닐기, 아크릴기, 아미노기, 에폭시기 및 이소시아네이트기함유물이 접착성 향상의 점에서 바람직하다.
본 발명의 회로 접속 재료는 서로 대향하는 회로 접속 사이에 개재되고, 서로 대향하는 회로 전극을 가압하여 가압 방향의 전극 사이를 전기적으로 접속하는 접속 재료로서, 시차 주사 열량계(DSC)를 사용하여 10 ℃/분의 측정에 있어서, 발열 반응이 일어나는 온도(Ta)가 70 ℃ 내지 110 ℃의 범위 내이고, 피크 온도(Tp)가 Ta + 5 내지 30 ℃이고, 동시에 종료 온도(Te)가 160 ℃이하인 것을 특징으로 한다.
종래의 에폭시 수지계 필름상 접착제는 작업성이 우수하기는 하지만, 20초 정도의 접속 시간에서 140 내지 190 ℃ 정도의 가열, 10초에서는 190 내지 210 ℃정도의 가열이 필요하였다. 이 이유는 단시간 경화성(급속 경화성)과 저장 안정성(보존성)의 양립에 의해 양호한 안정성을 얻는 것을 목적으로 하여, 상온에서 불활성 촉매형 경화제를 사용하고 있기 때문에 경화에 있어서 충분한 반응을 얻지 못하기 때문이다. 최근, 정밀 전자 기기 분야에서는 회로의 고밀도화가 진행되고 있어 전극 폭, 전극 간격이 매우 좁아지고 있다. 이 때문에, 종래의 에폭시 수지계를 사용한 회로 접속 재료의 접속 조건으로는 배선의 탈락, 박리 및 위치 어긋남이 발생하는 등의 문제가 있었다. 또한, 생산 효율의 향상을 위하여 10초 이하로의 접속 시간의 단축화가 요구되고 있어 저온 급속 경화성이 필수 불가결해지고 있다.
본 발명의 회로 접속 재료는 140 내지 180 ℃에서 10초 정도의 가열에 의해 경화하여 회로 전극의 접속이 가능하고, 동시에 실온에서의 비교적 긴 가용 시간을갖는 전기, 전자용 회로 접속 재료를 제공할 수 있다.
본 발명의 회로 접속 재료는 도전성 입자가 없어도, 접속시에 서로 대향하는 회로 전극의 직접 접촉에 의해 접속이 가능하지만, 도전성 입자를 함유한 경우 보다 안정된 접속을 얻을 수 있다.
도전성 입자로서는, Au, Ag, Ni, Cu, 땜납 등의 금속 입자 및 탄소 등이 있고, 충분한 가용 시간을 얻기 위해서는, 표층은 Ni, Cu 등의 전이 금속류가 아닌 Au, Ag, 백금족의 귀금속류가 바람직하고 Au가 보다 바람직하다. 또한, Ni 등의 전이 금속류의 표면을 Au 등의 귀금속류로 피복한 것일 수도 있다. 또한, 비도전성의 유리, 세라믹, 플라스틱 등에 상기한 도통층을 피복 등에 의해 형성하고, 최외층을 귀금속류 플라스틱을 핵으로 했을 경우, 및 열 용융 금속 입자의 경우, 가열 가압에 의해 변형성을 갖기 때문에 접속시에 전극과의 접촉 면적이 증가하여 신뢰성이 향상되기 때문에 바람직하다. 귀금속류의 피복층의 두께는 양호한 저항을 얻기 위해서 100 Å 이상이 바람직하다. 그러나, Ni 등의 전이 금속상에 귀금속류층을 설치하는 경우에는, 귀금속류층의 결손 및 도전성 입자의 혼합 분산시에 생기는 귀금속류층의 결손 등에 의해 생기는 산화 환원 작용으로 유리 라디칼이 발생하여 보존성 저하를 일으키기 때문에 300 Å 이상이 바람직하다. 도전성 입자는 접착제 수지 성분 100부(체적)에 대하여 0.1 내지 30부(체적)의 범위에서 용도에 따라 분류하여 사용한다. 과잉 도전성 입자에 의한 인접 회로의 단락 등을 방지하기 위해서는 0.1 내지 10부(체적)로 하는 것이 보다 바람직하다.
또한, 회로 접속 재료를 2층 이상으로 분할하고, 유리 라디칼을 발생하는 경화제를 함유하는 층과 도전성 입자를 함유하는 층으로 분리했을 경우, 가용 시간의 향상을 얻을 수 있다.
본 발명의 회로용 접속 재료는 IC 칩과 칩 탑재 기판의 접착 및 전기 회로 상호의 접착용 필름상 접착제로서 사용할 수도 있다.
본 발명의 회로 접속 재료는, 예를 들어 페이스 다운 방식에 의해 반도체 칩을 기판과 접착 필름에서 접착 고정함과 동시에 양자의 전극끼리 전기적으로 접속하는 경우에도 사용할 수 있다.
즉, 제1 접속 단자를 갖는 제1 회로 부재와 제2 접속 단자를 갖는 제2 회로 부재를 제1 접속 단자와 제2 접속 단자가 대향하도록 배치하고, 상기 대향 배치된 제1 접속 단자와 제2 접속 단자 사이에 본 발명의 접속 재료(필름상 접착제)를 개재시키고, 가열 가압하여 상기 대향 배치된 제1 접속 단자와 제2 접속 단자를 전기적으로 접속시킬 수 있다.
이러한 회로 부재로서는 반도체 칩, 저항체 칩, 콘덴서 칩 등의 칩 부품, 프린트 기판 등의 기판 등이 사용된다.
이들 회로 부재에는 접속 단자가 통상은 다수(경우에 따라서는 단수일 수도 있다.) 설치되어 있고, 상기 회로 부재의 1조 이상을 그들 회로 부재에 설치된 접속 단자의 1부 이상에 대향 배치하고, 대향 배치된 접속 단자 사이에 접착제를 개재시키고, 가열 가압하여 대향 배치된 접속 단자끼리를 전기적으로 접속하여 회로판으로 한다.
회로 부재의 1조 이상을 가열 가압함으로써, 대향 배치된 접속 단자끼리는직접 접촉에 의해 또는 이방 도전성 접착제의 도전성 입자를 개재하여 전기적으로 접속할 수 있다.
본 발명의 회로용 접속 재료는 접속시에 접착제가 용융 유동하여 서로 대향하는 회로 전극과 접속한 후 경화하여 접속을 유지하는 것으로, 접착제의 유동성은 중요한 인자이다. 두께 0.7 mm, 15 mm x 15 mm의 유리를 사용하여 두께 35 ㎛, 5 mm x 5 mm의 회로용 접속 재료를 이 유리에 끼우고, 150 ℃, 2 MPa에서 10초로 가열 가압했을 경우, 초기의 면적(A)와 가열 가압 후의 면적(B)을 사용하여 표시되는 유동성 (B)/(A)의 값은 1.3 내지 3.0인 것이 바람직하고, 1.5 내지 2.5인 것이 보다 바람직하다. 1.3 미만에서는 유동성이 나쁘고, 양호한 접속을 얻지 못하는 경우가 있으며, 3.0을 넘는 경우에는 기포가 발생하기 쉬워 신뢰성이 떨어지는 경우가 있다.
본 발명의 회로용 접속 재료의 경화 후의 40 ℃에서의 탄성률은 100 내지 2000 MPa가 바람직하고, 1000 내지 1800 MPa가 보다 바람직하다.
본 발명의 회로 전극의 접속 방법은, 라디칼 중합에 의한 경화성을 갖는 회로 접속 재료를 표면이 금, 은, 주석 및 백금족에서 선택되는 금속으로 이루어진 한쪽 전극 회로에 형성한 후, 다른 한쪽의 회로 전극에 맞추어 가열, 가압해서 접속하는 것을 특징으로 한다.
본 발명의 회로 전극의 접속 구조는 서로 대향하는 회로 전극이 회로 접속 재료를 개재하고 전기적으로 접속된 회로 전극의 접속 구조로서, 상기 회로 전극의 한쪽 이상의 표면이 금, 은, 주석 및 백금족에서 선택되는 금속이고, 상기 회로 접속 재료가 라디칼 중합에 의한 경화성을 가진 회로 접속 재료인 것을 특징으로 한다.
라디칼 중합에 의한 경화성을 갖는 회로 접속 재료로서는, 도전성 입자를 함유하는 이방 도전성 접착제가 사용되고, 이방 도전성 접착제의 도전성 입자로서는 표면이 금, 은 및 백금족에서 선택되는 귀금속인 도전성 입자가 사용된다.
라디칼 중합에 의한 경화성을 갖는 접착제를 사용하여 서로 대향하는 회로 전극을 전기적으로 접속하는 접속 방법을 예의 검토한 결과, 회로 전극의 한쪽 이상의 표면을 금, 은, 백금족, 또는 주석으로 하고, 이 면에 라디칼 경화성 접착제를 재치 형성(가접속)한 후, 본 접속함으로써 양호한 전기적 접속을 얻을 수 있다.
도 1은 본 발명의 한 실시예를 설명하는 회로 기판의 가접속 공정을 나타내는 단면도이다. 도 2는 본 발명의 한 실시예를 설명하는 회로 기판의 본 접속 공정을 나타내는 단면도이다. 이들 도면에서, (1) 및 (2)는 기판을, (1-a) 및 (2-a)는 회로 전극을, (3)은 접착제를, (4)는 도전성 입자를, (5)는 열판을 각각 나타낸다.
본 발명에 사용하는 기판(1)은 반도체 칩류의 실리콘 및 갈륨·비소 등 및 유리, 세라믹, 유리·에폭시 복합체, 플라스틱 등의 절연 기판으로, 이에 대향하는 기판(2)도 동일한 재질로 이루어진다.
회로 전극(1-a)는 기판(1) 표면에 구리박으로 설치된 것으로, 표면층이 금으로 형성되어 있다. 표면층은 금, 은, 백금족 및 주석 중 하나에서 선택되고, 이들을 조합하여 사용할 수도 있다. 또한, 구리/니켈/금과 같이 복수의 금속을 조합하여 다층 구성으로 할 수도 있다. 회로 전극(2-a)는 기판(2) 표면에 구리박으로 설치된 것으로, 표면층이 주석으로 형성되어 있다.
회로 전극을 설치한 기판은 접속시의 가열에 의한 휘발 성분에 의해 접속 에 미치는 영향을 없애기 위하여, 회로 접속 재료에 의한 접속 공정 전에 미리 가열 처리하는 것이 바람직하다. 가열 처리 조건은 50 ℃ 이상의 온도에서 1시간 이상이 바람직하고, 100 ℃ 이상의 온도에서 5시간 이상이 보다 바람직하다.
접착제(3)는 가열에 의해 유리 라디칼을 발생하는 경화제 및 라디칼 경화성 물질을 필수로 하는 접착제로, 도전성 입자를 소정량 분산시킨 라디칼 경화성의 이방 도전성 접착제로 할 수도 있다. 이 때, 도전성 입자의 표면은 금, 은 및 백금족에서 선택되는 귀금속이 바람직하다. 접착제(3)는 기판(1)상에 탑재 형성(가접속)되어 있다.
도 2에 나타낸 바와 같이, 가접속 후에 기판(1)의 회로 전극(1-a)와 기판 (2)의 회로 전극(2-a)를 맞추고, 기판 (2)의 위쪽에서 열판(5)으로 소정 시간의 가열 가압을 행하여 본 접속을 완료한다.
반응성이 우수한 라디칼 경화성 접착제를 사용하고, 표면을 니켈 및 구리 등의 전이 금속 회로 전극을 사용하여 접속하는 경우, 라디칼 경화성의 접착제를 회로 전극에 탑재 형성(가접속)한 후, 일정 기간 방치하면 산화 환원 작용에 의해 라디칼 중합이 진행되어 접착제가 유동하기 어려워지고, 본 접착시에 충분한 전기적 접속이 불가능하지만, 본 발명에서는 종래의 에폭시 수지계보다도 저온 급속 경화성이 우수하고, 동시에 가용 시간이 긴 전기, 전자용 회로 접속이 가능하다.
회로 전극을 설치한 기판의 적어도 한쪽을 50 ℃ 이상의 온도에서 1시간 이상 가열 처리할 수 있다.
<실시예 1>
페녹시 수지(유니온 카바이드 가부시끼가이샤 제조, 상품명 PKHC, 평균 분자량 45,000) 50 g을 중량비로 톨루엔(비점 110.6 ℃, SP 값 8.90)/아세트산에틸(비점 77.1 ℃, SP 값 9.10)=50/50의 혼합 용제에 용해하여 고형분 40 %의 용액으로 하였다.
라디칼 중합성 물질로서 트리히드록시에틸글리콜디메타크릴레이트(교에이사 유시 가부시끼가이샤 제조, 상품명 80 MFA)를 사용하였다.
유리 라디칼 발생제로서 t-헥실퍼옥시2-에틸헥사노네이트의 50 중량% DOP 용액(닛본 유시 가부시끼가이샤 제조, 상품명 퍼큐어HO)을 사용하였다.
폴리스티렌을 핵으로 하는 입자 표면에 두께 0.2 ㎛의 니켈층을 설치하고, 이 니켈층 외측에 두께 0.04 ㎛의 금속을 설치하여 평균 입경 10 ㎛의 도전성 입자를 제조하였다.
고형 중량비로 페녹시 수지 50 g, 트리히드록시에틸글리콜디메타크릴레이트 수지 50 g, t-헥실퍼옥시2-에틸헥사노네이트 5 g이 되도록 배합하고, 다시 도전성 입자를 3 체적부(수지 성분 100 체적부에 대하여) 배합 분산시켜, 두께 80 ㎛의 편면을 표면 처리한 PET 필름에 도공 장치를 사용하여 도포하고, 70 ℃에서 10분간의 열풍 건조에 의해 접착제층의 두께가 35 ㎛인 회로 접속 재료를 얻었다.
상술한 회로 접속 재료를 사용하여 선폭 50 ㎛, 피치 100 ㎛, 두께 18 ㎛의구리 회로를 500개 갖는 유연한 회로판(FPC)끼리를 160 ℃, 3 MPa에서 10초간 가열 가압하여 폭 2 mm에 걸쳐 접속하였다. 이 때, 미리 한쪽 FPC상에 회로 접속 재료의 접착면을 부착한 후, 70 ℃, 0.5 MPa에서 5초간 가열 가압하여 가접속하고, 그 후 PET 필름을 박리하여 다른 한쪽의 FPC와 접속함으로써 회로를 접속하였다.
<실시예 2 내지 4>
라디칼 중합성 물질로서 트리히드록시에틸글리콜디메타크릴레이트, 인산 에스테르형 아크릴레이트(교에이사 유시 가부시끼가이샤 제조, 상품명 P2m)를 사용하여 페녹시 수지/트리히드록시에틸글리콜디메타크릴레이트, 인산 에스테르형 아크릴레이트의 고형 중량비를 50 g/49 g/1 g(실시예 2), 30 g/69 g/1 g(실시예 3), 70 g/29 g/1 g(실시예 4)으로 한 것 이외는, 실시예 1과 동일하게 하여 회로 접속 재료를 얻었다. 이 회로 접속 재료를 사용하여 실시예 1과 동일하게 하여 회로를 접속하였다.
<실시예 5>
경화제의 배합량을 2 g으로 한 것 이외는, 실시예 2와 동일하게 하여 회로 접속 재료를 얻었다.
이 회로 접속 재료를 사용하여 실시예 1과 동일하게 회로를 접속하였다.
<실시예 6>
경화제를 t-부틸퍼옥시2-에틸헥사노에이트(닛본 유시 가부시끼가이샤 제조, 상품명 퍼부틸O)로 한 것 이외는, 실시예 1과 동일하게 하여 회로 접속 재료를 얻었다.
이 회로 접속 재료를 사용하여 실시예 1과 동일하게 회로를 접속하였다.
<실시예 7>
평균 분자량 45,000의 페녹시 수지(PKHC) 100 g에 말단 카르복실기 함유 부타디엔-아크릴로니트릴 공중합체(Hycar CTBNX1009-SP, 우베 고산(주) 제조) 25 g을 일반적인 방법으로 반응시켜 카르복실기 함유 부타디엔-아크릴로니트릴 공중합체로 변성된 페녹시 수지를 제조하였다. 이 페녹시 수지를 사용하여 페녹시 수지/트리히드록시에틸글리콜디메타크릴레이트, 인산에스테르형 아크릴레이트의 고형 중량비를 60 g/39 g/1 g으로 한 것 이외는, 실시예 1과 동일하게 하여 회로 접속 재료를 얻었다.
이 회로 접속 재료를 사용하여 실시예 1과 동일하게 회로를 접속하였다.
<실시예 8>
평균 분자량 45,000의 페녹시 수지(PKHC) 100 g에 에폭시기 함유 아크릴 공중합체 25 g으로 변성된 페녹시 수지를 제작하였다. 이 페녹시 수지를 사용하여 페녹시 수지/트리히드록시에틸글리콜디메타크릴레이트, 인산 에스테르형 아크릴레이트의 고형 중량비를 60 g/39 g/1 g으로 한 것 이외는, 실시예 1과 동일하게 하여 회로 접속 재료를 얻었다.
이 회로 접속 재료를 사용하여 실시예 1과 동일하게 회로를 접속하였다.
<실시예 9>
에폭시기 함유 아크릴 공중합체(아크릴 고무)를 사용하여 페녹시 수지/아크릴 고무/트리히드록시에틸글리콜디메타크릴레이트, 인산 에스테르형 아크릴레이트의 고형 중량비를 40 g/20 g/39 g/1 g으로 한 것 이외는, 실시예 1과 동일하게 하여 회로 접속 재료를 얻었다.
이 회로 접속 재료를 사용하여 실시예 1과 동일하게 회로를 접속하였다.
<실시예 10>
평균 분자량 45,000의 페녹시 수지(PKHC) 100 g과 말단에 아크릴기를 갖는 모노이소시아네이트 5 g을 일반적인 방법으로 반응시켜 아크릴기로 변성된 페녹시 수지를 제조하였다. 이 페녹시 수지를 사용하여 페녹시 수지/트리히드록시에틸글리콜디메타크릴레이트, 인산 에스테르형 아크릴레이트의 고형 중량비를 60 g/39 g/1 g으로 한 것 이외는, 실시예 1과 동일하게 하여 회로 접속 재료를 얻었다.
이 회로 접속 재료를 사용하여 실시예 1과 동일하게 회로를 접속하였다.
<실시예 11>
도전성 입자를 평균 입경 2 ㎛의 Ni 입자의 표면을 Au로 피복(피복 두께 0.08 ㎛)한 것을 사용하여 0.5 체적부로 한 것 이외는, 실시예 1과 동일하게 하여 회로 접속 재료를 얻었다.
이 회로 접속 재료를 사용하여 실시예 1과 동일하게 회로를 접속하였다.
<실시예 12>
도전성 입자의 입경을 5 ㎛로 한 것 이외는, 실시예 1과 동일하게 하여 회로 접속 재료를 얻었다.
이 회로 접속 재료를 사용하여 실시예 1과 동일하게 회로를 접속하였다.
<실시예 13>
라디칼 중합성 물질로서 2,2-비스{4-(아크릴옥시·디에톡시)페닐}프로판(신나까무라 가가꾸(주) 제조, 상품명 A-BPE-4)을 사용하여 페녹시 수지/2,2-비스{4-(아크릴옥시·디에톡시)페닐}프로판, 인산 에스테르형 아크릴레이트의 고형 중량비를 60 g/39 g/1 g으로 한 것 이외는, 실시예 1과 동일하게 하여 회로 접속 재료를 얻었다.
이 회로 접속 재료를 사용하여 실시예 1과 동일하게 회로를 접속하였다.
<실시예 14>
라디칼 중합성 물질로서 디시클로펜테닐아크릴레이트(교에이사 유시 가부시끼가이샤 제조, 상품명 DCP-A)를 사용하여 페녹시 수지/디시클로펜테닐아크릴레이트, 인산 에스테르형 아크릴레이트의 고형 중량비를 60 g/39 g/1 g으로 한 것 이외는, 실시예 1과 동일하게 하여 회로 접속 재료를 얻었다.
이 회로 접속 재료를 사용하여 실시예 1과 동일하게 회로를 접속하였다.
<실시예 15>
라디칼 중합성 물질로서 트리스(아크릴로일옥시에틸)이소시아누레이트를 사용하여 페녹시 수지/트리스(아크릴로일옥시에틸)이소시아누레이트, 인산 에스테르형 아크릴레이트의 고형 중량비를 60 g/39 g/1 g으로 한 것 이외는, 실시예 1과 동일하게 하여 회로 접속 재료를 얻었다.
이 회로 접속 재료를 사용하여 실시예 1과 동일하게 회로를 접속하였다.
<실시예 16>
라디칼 중합성 물질로서 4,4'-비스말레이미드디페닐메탄 30 g과 디알릴비스페놀 A 35 g을 120 ℃에서 20분간 가열 혼합한 것과 인산 에스테르형 아크릴레이트(교에이사 유시 가부시끼가이샤 제조, 상품명 P-2m)를 사용하였다.
페녹시 수지(PKHC)와 니트릴 고무(닛본 제온 가부시끼가이샤 제조, 상품명 니폴 1072)를 사용하여 페녹시 수지/니트릴 고무를 20 g/10 g으로 하고, 메틸에틸케톤 30 g으로 용해하여 고형분 50 %의 용액으로 하였다.
고형 중량비로 4,4'-비스말레이미드디페닐메탄과 디알릴비스페놀 A를 120 ℃에서 20분간 가열 혼합한 것을 69 g, 페녹시 수지 20 g, 니트릴 고무 10 g, 인산 에스테르형 아크릴레이트 1 g, t-헥실퍼옥시2-에틸헥사노네이트 5 g이 되도록 배합하고, 다시 도전성 입자를 3 체적% 배합 분산시켜, 실시예 1과 동일하게 하여 회로 접속 재료를 얻었다.
이 회로 접속 재료를 사용하여 실시예 1과 동일하게 회로를 접속하였다.
<실시예 17>
라디칼 중합성 물질로서 4,4'-비스말레이미드디페닐메탄 30 g과 디알릴비스페놀 A 20 g을 120 ℃에서 20분간 가열 혼합한 것을 사용한 것 이외는, 실시예 14와 동일하게 하여 회로 접속 재료를 얻었다.
이 회로 접속 재료를 사용하여 실시예 1과 동일하게 회로를 접속하였다.
<실시예 18>
도전성 입자를 평균 입경 2 ㎛의 Ni 입자 표면을 Pd로 피복(피복 두께 0.04 ㎛)한 것을 사용하여 0.5 체적%로 한 것 이외는, 실시예 1과 동일하게 하여 회로 접속 재료를 얻었다.
이 회로 접속 재료를 사용하여 실시예 1과 동일하게 회로를 접속하였다.
<비교예>
페녹시 수지(PKHC), 비스페놀 A형 에폭시 수지(YL980, 유까 쉘 가부시끼가이샤 제품명), 이미다졸계 마이크로 캡슐형 경화제(3941HP, 가부시끼가이샤 아사히 가세이 제조 상품명)를 사용하여 페녹시 수지/비스페놀 A형 에폭시 수지/이미다졸계 마이크로 캡슐형 경화제의 고형 중량비를 40/20/40으로 한 것 이외는, 실시예 1과 동일하게 하여 회로 접속 재료를 얻었다.
<접속 저항의 측정>
회로의 접속 후, 상기 접속부를 포함하는 FPC의 인접 회로간의 저항치를 초기에, 그리고 85 ℃, 85 %, RH의 고온 고습조 중에 500시간 유지한 후, 멀티 미터로 측정하였다. 저항치는 인접 회로간의 저항 150점의 평균(x+3σ)으로 표시하였다. 실시예 1에서 얻어진 회로 접속 재료는 양호한 접속 신뢰성을 나타내었다. 또한, 초기의 접속 저항도 낮고, 고온 고습 시험 후의 저항 상승도 얼마 되지 않아 높은 내구성을 나타내었다. 또한, 실시예 2 내지 18도 실시예 1과 동일하게 양호한 신뢰성을 얻을 수 있었다. 이들에 비하여 비교예는 경화 반응이 불충분하기 때문에 접착 상태가 나빠 초기의 접속 저항이 높았다.
<접착력의 측정>
회로의 접속 후, 90도 박리, 박리 속도 50 mm/분으로 접착력 측정을 행하였다. 비교예는 경화 반응이 불충분하고, 접착 강도 200 gf/cm 정도로 접착력이 낮았지만, 실시예 1 내지 18에서는 1000 gf/cm 정도로 양호한 접착력을 얻을 수 있었다.
<보존성의 평가>
얻어진 회로 접속 재료를 30 ℃의 항온조에서 30일간 처리하고, 상기와 동일하게 하여 회로 접속을 행하여 보존성을 평가하였다.
어떠한 경우든, 30 ℃의 항온조에서 30일간 처리하지 않은 상태(초기)와 동등한 접속 결과를 얻을 수 있었다.
<절연성의 평가>
얻어진 회로 접속 재료를 사용하여 선폭 50 ㎛, 피치 100 ㎛, 두께 18 ㎛의 구리 회로를 번갈아 250개 배치한 빗 모양의 회로를 갖는 프린트 기판과 선폭 50 ㎛, 피치 100 ㎛, 두께 18 ㎛의 구리 회로를 500개 갖는 유연 회로판(FPC)을 160 ℃, 3 MPa에서 10초간 가열 가압하여 폭 2 mm에 걸쳐 접속하였다. 이 접속체의 빗 모양 회로에 100 V의 전압을 인가하고, 85 ℃, 85 %, RH의 고온 고습 시험 500시간 후의 절연 저항치를 측정하였다.
어떠한 경우든, 109 Ω 이상의 양호한 절연성을 얻을 수 있었고, 절연성의 저하는 관찰되지 않았다.
<유동성의 평가>
두께 35 ㎛, 5 mm x 5 mm의 회로용 접속 재료를 사용하고, 이것을 두께 0.7 mm, 15 mm x 15 mm의 유리에 끼워 150 ℃, 2 MPa에서 10초의 조건으로 가열 가압하였다. 초기의 면적(A)와 가열 가압 후의 면적(B)을 사용하여 유동성(B)/(A)의 값을 구했더니, 실시예 1은 1.9이고, 실시예 2 내지 10에서도 1.3 내지 3.0의 범위내였다.
<경화 후의 탄성률>
실시예 1의 회로용 접속 재료의 경화 후의 40 ℃에서의 탄성률을 측정했더니, 1500 MPa였다.
<DSC의 측정>
얻어진 회로 접속 재료를 사용하고, 시차 주사 열량계(DSC TA 인스트루먼트사 제조, 상품명 910형)를 사용하여 10 ℃/분의 측정에서 발열 반응이 일어나는 온도(Ta), 피크 온도(Tp), 종료 온도(Te)를 구하였다.
실시예 1의 반응이 일어나는 온도(Ta)는 89 ℃, 피크 온도(Tp)는 103 ℃, 종료 온도(Te)는 145 ℃였다. 실시예 2의 반응이 일어나는 온도(Ta)는 87 ℃, 피크 온도(Tp)는 99 ℃, 종료 온도(Te)는 140 ℃였다. 실시예 7의 반응이 일어나는 온도(Ta)는 92 ℃, 피크 온도(Tp)는 116 ℃, 종료 온도(Te)는 150 ℃였다. 비교예의 반응이 일어나는 온도(Ta)는 86 ℃, 피크 온도(Tp)는 121 ℃, 종료 온도(Te)는 180 ℃였다.
상술한 바와 같이, 본 발명에 의하면 종래의 에폭시 수지계보다도 저온 급속 경화성이 우수하고, 동시에 오랜 가용 시간을 갖는 전기, 전자용 회로 접속 재료를 제공하는 것이 가능하다.

Claims (22)

  1. 서로 대치되는 회로 전극간에 개재되고, 서로 대향하는 회로 전극을 가압하여, 가압 방향의 전극간을 전기적으로 접속하는 회로 접속 재료로서, 하기 (1) 내지 (3)의 성분을 필수로 하는 회로 접속 재료.
    (1) 디아실퍼옥시드, 퍼옥시다카르보네이트, 퍼옥시에스테르, 퍼옥시케탈, 디알킬퍼옥시드, 히드로퍼옥시드, 살릴퍼옥시드로 이루어진 군으로부터 선택된 가열에 의해 유리 라디칼을 발생하는 경화제,
    (2) 폴리비닐부티랄, 폴리비닐포르말, 폴리아미드, 폴리에스테르, 페놀 수지, 에폭시 수지 및 페녹시 수지로 이루어진 군으로부터 선택된 1 이상의 분자량 10000 이상의 수산기 함유 수지, 및
    (3) 아크릴레이트, 메타크릴레이트 및 말레이미드로 이루어진 군으로부터 선택된 라디칼 중합성 물질.
  2. 제1항에 있어서, 가열에 의해 유리 라디칼을 발생하는 경화제의 반감기 10시간의 온도가 40 ℃ 이상이고, 반감기 1분의 온도가 180 ℃ 이하인 회로 접속 재료.
  3. 제1항 또는 제2항에 있어서, 가열에 의해 유리 라디칼을 발생하는 경화제가 퍼옥시에스테르인 회로 접속 재료.
  4. 제1 또는 2항에 있어서, 라디칼 중합성 물질이 하기 화학식 a로 표시되는 라디칼 중합성 물질을 함유하는 회로 접속 재료.
    <화학식 a>
    (단, n은 1 내지 3의 정수이다)
  5. 제1 또는 2항에 있어서, 분자량 10000 이상의 수산기 함유 수지가 페녹시 수지인 회로 접속 재료.
  6. 제1 또는 2항에 있어서, 분자량 10000 이상의 수산기 함유 수지가 카르복실기 함유 엘라스토머로 변성된 페녹시 수지인 것을 특징으로 하는 회로 접속 재료.
  7. 제1 또는 2항에 있어서, 분자량 10000 이상의 수산기 함유 수지가 에폭시기 함유 엘라스토머로 변성된 페녹시 수지인 것을 특징으로 하는 회로 접속 재료.
  8. 삭제
  9. 삭제
  10. 제1 또는 2항에 있어서, 아크릴 고무를 함유하는 회로 접속 재료.
  11. 제1 또는 2항에 있어서, 서로 대치하는 회로 전극 사이에 개재되고, 서로 대향하는 회로 전극을 가압하여 가압 방향의 전극 사이를 전기적으로 접속하고 있으며, 시차 주사 열량계(DSC)를 사용하여 10 ℃/분으로 측정시, 발열 반응이 일어나는 온도(Ta)가 70 ℃ 내지 110 ℃의 범위 내이고, 피크 온도(Tp)가 Ta + 5 내지 30 ℃이며, 종료 온도(Te)가 160 ℃ 이하인 것을 특징으로 하는 회로 접속 재료.
  12. 제1 또는 2항에 있어서, 도전성 입자를 함유하는 회로 접속 재료.
  13. 제1 접속 단자를 갖는 제1 회로 부재와 제2 접속 단자를 갖는 제2 회로 부재가, 제1 접속 단자와 제2 접속 단자가 대향하도록 배치되어 있고, 상기 대향 배치된 제1 접속 단자와 제2 접속 단자 사이에 제1 또는 2항 기재의 회로 접속 재료가 개재되어 있고, 상기 대향 배치된 제1 접속 단자와 제2 접속 단자가 전기적으로 접속되어 있는 회로 단자의 접속 구조.
  14. 제1 접속 단자를 갖는 제1 회로 부재와 제2 접속 단자를 갖는 제2 회로 부재를 제1 접속 단자와 제2 접속 단자가 대향하도록 배치하고, 상기 대향 배치된 제1 접속 단자와 제2 접속 단자 사이에 제1 또는 2항 기재의 회로 접속 재료를 개재시키고, 가열 가압하여 상기 대향 배치된 제1 접속 단자와 제2 접속 단자를 전기적으로 접속시키는 회로 단자의 접속 방법.
  15. 제1 접속 단자를 갖는 제1 회로 부재와 제2 접속 단자를 갖는 제2 회로 부재가, 제1 접속 단자와 제2 접속 단자가 대향하도록 배치되어 있고, 상기 대향 배치된 제1 접속 단자와 제2 접속 단자 사이에 제1 또는 2항 기재의 회로 접속 재료가 개재되어 있고, 상기 접속 단자의 적어도 한쪽 표면이 금, 은, 주석 및 백금족에서 선택되는 금속이며, 상기 대향 배치된 제1 접속 단자와 제2 접속 단자가 전기적으로 접속되어 있는 회로 단자의 접속 구조.
  16. 제1 접속 단자를 갖는 제1 회로 부재와 제2 접속 단자를 갖는 제2 회로 부재를, 제1 접속 단자와 제2 접속 단자가 대향하도록 배치하고, 상기 대향 배치된 제1 접속 단자와 제2 접속 단자 사이에 제1 또는 2항 기재의 회로 접속 재료를 개재시키고, 가열 가압하여 상기 대향 배치된 제1 접속 단자와 제2 접속 단자를 전기적으로 접속시키며, 상기 접속 단자의 적어도 한쪽 표면은 금, 은, 주석 및 백금족에서 선택되는 금속이고, 라디칼 중합에 의한 경화성을 갖는 회로 접속 재료를 표면이 금, 은, 주석 및 백금족에서 선택되는 금속인 한쪽 접속 단자에 형성한 후, 다른 한쪽의 회로 전극에 맞추어 가열 및 가압하여 접속시키는 회로 단자의 접속 방법.
  17. 삭제
  18. 삭제
  19. 제1 또는 2항에 있어서, 상기 수산기 함유 수지가 폴리비닐부티랄, 폴리비닐포르말, 폴리아미드, 폴리에스테르, 페놀 수지 및 에폭시 수지 중 하나 이상인 회로 접속 재료.
  20. 제1 또는 2항에 있어서, 상기 라디칼 중합성 물질이 분자중에 말레이미드기를 2개 이상 갖는 말레이미드 화합물을 포함하는 회로 접속 재료.
  21. 삭제
  22. 삭제
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