JP5236187B2 - 熱可塑性エラストマー組成物およびその複合成形体 - Google Patents
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Description
一方、上記の問題を解決できる方法として、特許文献7は、アクリル系ブロック共重合体とスチレン系エラストマーやオレフィン系エラストマーを含むオレフィン系重合体との2成分を含有することを特徴とした組成物を提案している。しかし、この2成分だけの組成物では両者の分散が十分でないために引張強度等に改善の余地があった。
(b)アクリル酸エステル系重合体(B1)からなる重合体ブロック(I)の少なくとも1個と、アクリル酸エステル系重合体(B1)とは異なる構造を有するアクリル酸エステル系重合体(B2)またはメタクリル酸エステル系重合体(B3)からなる重合体ブロック(II)の少なくとも1個とを有するアクリル系ブロック共重合体2〜1000質量部;
および
(c)i)(a)成分のスチレン系ブロック共重合体の主鎖の片末端または両末端に水酸基を有するブロック共重合体、ii)(a)成分のスチレン系ブロック共重合体の水素添加された共役ジエン重合体ブロック(A2)に無水マレイン酸基を複数個有するブロック共重合体、またはiii)ポリオレフィンブロックと親水性ポリマーのブロックとが交互に結合した構造を有するブロック共重合体のいずれかから選ばれる、親水性基含有ブロック共重合体2〜200質量部;
を含有する熱可塑性エラストマー組成物である。
本発明で用いるスチレン系ブロック共重合体は、ビニル芳香族化合物単位を主体とする少なくとも2個の末端重合体ブロック(A1)と、共役ジエン化合物単位を主体とする少なくとも1個の中間重合体ブロック(A2)とからなるブロック共重合体を水素添加してなるものである。スチレン系ブロック共重合体としては分岐を有するブロック構造であってもよいが、本発明の熱可塑性エラストマー組成物およびそれから得られる成形体などに優れた柔軟性を発現させるために、式:(A1)−(A2)−(A1)で表されるトリブロック共重合体[但し、前記式中、(A1)はビニル芳香族化合物単位からなる重合体ブロック、(A2)は水素添加された共役ジエン化合物単位からなる重合体ブロックを示し、−は各重合体ブロックの結合手を示す。]であることが好ましい。末端重合体ブロック(A1)の形成に用いることのできるビニル芳香族化合物としては、例えば、スチレン、α−メチルスチレン、o、mまたはp−メチルスチレン、2,4−ジメチルスチレン、ビニルナフタレン、ビニルアントラセン等が挙げられる。これらの中でも、スチレンおよびα−メチルスチレンが好ましい。ビニル芳香族化合物は、単独で使用してもよいし、二種類以上を併用してもよい。中間重合体ブロック(A2)の形成に用いることのできる共役ジエン化合物としては、例えば、1,3−ブタジエン、イソプレン、2,3−ジメチルー1,3−ブタジエン、1,3−ペンタジエン、1,3−ヘキサジエン等が挙げられる。これらの中でも、イソプレン、1,3−ブタジエンまたはこれらの混合物が好ましい。共役ジエン化合物は、単独で使用してもよいし、二種類以上を併用してもよい。スチレン系ブロック共重合体における共役ジエンブロックのミクロ構造は特に限定されない。例えば、共役ジエンブロックがポリイソプレンからなるブロックである場合には、その1,4−結合量が70モル%以上であることが望ましい。また、共役ジエンブロックがポリブタジエンからなるブロックである場合には、その1,4−結合量が40〜80モル%であることが望ましい。
本発明で用いるアクリル系ブロック共重合体は、アクリル酸エステル系重合体(B1)からなる重合体ブロック(I)の少なくとも1個と、アクリル酸エステル系重合体(B1)とは異なる構造を有するアクリル酸エステル系重合体(B2)またはメタクリル酸エステル系重合体(B3)からなる重合体ブロック(II)の少なくとも1個とを有するアクリル系ブロック共重合体である。
メタクリル酸エステル系重合体(B3)を構成するメタクリル酸エステル単位としては、例えば、メタクリル酸メチル、メタクリル酸エチル、メタクリル酸n−プロピル、メタクリル酸イソプロピル、メタクリル酸n−ブチル、メタクリル酸イソブチル、メタクリル酸sec−ブチル、メタクリル酸tert−ブチル、メタクリル酸アミル、メタクリル酸イソアミル、メタクリル酸n−ヘキシル、メタクリル酸シクロヘキシル、メタクリル酸2−エチルヘキシル、メタクリル酸ペンタデシル、メタクリル酸ドデシル、メタクリル酸イソボルニル、メタクリル酸フェニル、メタクリル酸ベンジル、メタクリル酸フェノキシエチル、メタクリル酸2−ヒドロキシエチル、メタクリル酸2−メトキシエチルなどからなる単位を挙げることができ、メタクリル酸エステル系重合体(B3)は、前記したメタクリル酸エステルの1種または2種以上に由来する構造単位を有している。
特に、アクリル系ブロック共重合体として、[ポリメタクリル酸メチル]−[ポリアクリル酸n−ブチル]−[ポリメタクリル酸メチル]からなるトリブロック共重合体を用いると、熱可塑性エラストマー組成物およびそれからなる成形体などの機械的強度と、極性樹脂への熱融着性や塗装性とのバランスのとれたものとなる。
また、アクリル系ブロック共重合体全体の重量平均分子量は5,000〜500,000、特に20,000〜300,000であることが好ましい。
次に、本発明に使用する(c)成分の親水性基含有ブロック共重合体は、分子中に、水酸基、カルボキシル基、加水分解可能な酸無水物基、ポリアルキレンオキシド基等の1種または2種以上の親水性官能基を1個以上有するブロック共重合体であれば特に制限されない。分子中での親水性基の位置は、分子鎖の末端、分子鎖の主鎖、グラフト鎖等のいずれであってもよく、ポリエチレングリコール基、ポリプロピレングリコール基等のポリアルキレンオキシド基である場合はブロック共重合体の主鎖中に親水性重合体ブロックとして存在していてもよい。親水性基含有ブロック共重合体の主鎖を構成するブロック共重合体としては、例えば、(a)成分のスチレン系ブロック共重合体、オレフィン系重合体ブロック等の低極性重合体ブロックと親水性基含有重合体ブロックとのブロック共重合体等を挙げることができる。
i) (a)成分のスチレン系ブロック共重合体の主鎖の片末端または両末端に水酸基を有するブロック共重合体;
ii) (a)成分のスチレン系ブロック共重合体の水素添加された共役ジエン重合体ブロック(A2)に無水マレイン酸基を複数個有するブロック共重合体;
iii) ポリオレフィンブロックと親水性ポリマーのブロックとが交互に結合した構造を有するブロック共重合体;
等を挙げることができ、中でもii)またはiii)のブロック共重合体が好ましく、iii)のブロック共重合体がより好ましく用いられる。
それらのうちではプロピレン系樹脂が好適であり、例えばポリプロピレンまたはプロピレンを主体とする共重合体が挙げられ、ホモタイプのポリプロピレン、プロピレンと他の少量のα−オレフィンとのブロックタイプ、ランダムタイプのいずれかの共重合体から選ばれる1種または2種以上が好適に用いられる。中でもホモタイプのポリプロピレンが好適に使用される。
成分(a)
製品名:セプトン4055、製造会社名:(株)クラレ、種類:スチレン−エチレン・プロピレン−スチレン型トリブロック共重合体(ポリスチレン−イソプレン・ブタジエンランダム共重合体−ポリスチレン型トリブロック共重合体の水素添加物)、スチレン単位の含有量:30質量%、数平均分子量:200,000、水素添加率:98モル%
成分(b)
アクリル系ブロック共重合体:[ポリメタクリル酸メチル]−[ポリアクリル酸n−ブチル]−[ポリメタクリル酸メチル]からなるトリブロック共重合体であり、ポリメタクリル酸メチルの含有量が30質量%、トリブロック共重合体全体の重量平均分子量が77,000であるアクリル系ブロック共重合体を使用した。
製品名:ペレスタット300、製造会社名:三洋化成工業(株)、種類:ポリプロピレンを主体としたポリオレフィンと無水マレイン酸とを反応させて得られる変性ポリオレフィンとポリエチレングリコールを主体としたポリアルキレングリコールとを触媒存在下でエステル化することによって得られるブロック共重合体
成分(c−2)
製品名:タフテックM1913、製造会社名:旭化成(株)、種類:無水マレイン酸変性スチレン−ブタジエン型ブロック共重合体、
成分(c−3)
品名:HPR AR201、製造会社名:三井・デュポン・ポリケミカル(株)、種類:無水マレイン酸変性エチレン・アクリル酸エチルランダム共重合樹脂、エチレン/アクリル酸エチル質量比:70/30、無水マレイン酸の含有量2質量%
成分(c−4)
品名:アドマー QF500、 製造会社名:三井化学(株)、種類:無水マレイン酸変性ポリプロピレン
成分(c−5)
品名:アドマー NF528、 製造会社名:三井化学(株)、種類:無水マレイン酸変性ポリエチレン
オレフィン系重合体
製品名:ノバッテック ポリプロピレンMA03、製造会社名:日本ポリプロ(株)、種類:ポリプロピレン
製品名:ダイアナプロセスオイルPW−90、製造会社名:出光興産(株)、種類:パラフィン系プロセスオイル
表1に示す組成の熱可塑性エラストマー組成物を用いて、射出成形機(200℃)で、厚さ2mm、直径120mmφの円盤シートを作製した。この円盤シート状成形体でISO48準拠の方法によるタイプAデュロメータ硬度、さらにダンベル形試験片でISO37準拠の方法による引張速度500mm/分における引張破断強さを測定した。なお、射出成形機は日精樹脂工業社製FE120を用いた。
短冊状の硬質樹脂板をインサート配置した金型に、表1に示す熱可塑性エラストマー組成物を射出成形機(日精樹脂工業社製FE120、シリンダー温度200℃)によって射出注入することによって、硬質樹脂層(厚さ4×幅25×長さ150mm)と熱可塑性エラストマー組成物の層(厚さ3×幅25×長さ200mm)が一体的に貼り合わされた2層からなる複合板を作製した。次に、引張試験機によって、複合板の硬質樹脂層から熱可塑性エラストマー組成物の層を180度に剥離した場合の剥離強度を測定した。
ABS:アクリロニトリル/ブタジエン/スチレン共重合体樹脂(ジェネラルエレクトリック社製「サイコラックEX111」、曲げ弾性率2750MPa、ビカット軟化温度99℃)
PC:ポリカーボネート樹脂(帝人社製「パンライトL1225」、曲げ弾性率2350MPa、ビカット軟化温度146℃)
PMMA:メチルメタクリレート樹脂(クラレ社製「パラペットGF」、曲げ弾性率3300MPa、ビカット軟化温度92℃)
表1に示す熱可塑性エラストマー組成物を用いて、前述のとおり射出成形機で作製した円盤シートにウレタン系塗料(三井武田ケミカル社製二液型ポリウレタンポリオール、商品名タケラックE−550)を塗布した。80℃恒温槽に2時間放置し塗料が硬化した後に、2通りの環境条件(常態環境、高温高湿環境)で72時間放置して碁盤目テープ法による塗膜の剥離試験を実施した。碁盤目テープ法とは、塗膜を貫通し素地に達するような碁盤目状の切り込みを入れ(2mm角で25目)、これにセロハンテープを張り付け、引き剥した後に素地上に残っている目数を計数する方法をいう。放置する条件は、一方は常態環境(25℃、50%湿度)とし、もう一方は高温高湿環境(50℃、95%湿度)とした。
二軸押出機(口径46mm、L/D=46)を使用して、表1に示す組成に従って、各構成成分を混合し200℃で溶融混練し、ペレット状の熱可塑性エラストマー組成物を得た。上記のI)〜III)による成形体または複合成形体での評価の結果を表1に示す。
Claims (5)
- (a)ビニル芳香族化合物単位からなる少なくとも2個の末端重合体ブロック(A1)と、共役ジエン化合物単位からなる少なくとも1個の中間重合体ブロック(A2)とを有するブロック共重合体を水素添加してなる数平均分子量が7万〜30万のスチレン系ブロック共重合体100質量部;
(b)アクリル酸エステル系重合体(B1)からなる重合体ブロック(I)の少なくとも1個と、アクリル酸エステル系重合体(B1)とは異なる構造を有するアクリル酸エステル系重合体(B2)またはメタクリル酸エステル系重合体(B3)からなる重合体ブロック(II)の少なくとも1個とを有するアクリル系ブロック共重合体2〜1000質量部;および
(c)i)(a)成分のスチレン系ブロック共重合体の主鎖の片末端または両末端に水酸基を有するブロック共重合体、ii)(a)成分のスチレン系ブロック共重合体の水素添加された共役ジエン重合体ブロック(A2)に無水マレイン酸基を複数個有するブロック共重合体、またはiii)ポリオレフィンブロックと親水性ポリマーのブロックとが交互に結合した構造を有するブロック共重合体のいずれかから選ばれる、親水性基含有ブロック共重合体2〜200質量部;
を含有する熱可塑性エラストマー組成物。 - さらにオレフィン系重合体を500質量部以下含有する請求項1に記載の熱可塑性エラストマー組成物。
- さらにゴム用軟化剤を300質量部以下含有する請求項1または2に記載の熱可塑性エラストマー組成物。
- 請求項1〜3のいずれか1項に記載の熱可塑性エラストマー組成物からなる成形体。
- 請求項1〜3のいずれか1項に記載の熱可塑性エラストマー組成物と熱可塑性の硬質樹脂との複合樹脂成形体。
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