JP2001283910A - 電 池 - Google Patents

電 池

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Abstract

(57)【要約】 【課題】 形状変化および電池特性の劣化を抑制するこ
とができる電池を提供する。 【解決手段】 フィルム状の外装部材３０ａ，３０ｂの
内部に、正極と負極とが電解質層を間にして積層された
電池素子２０を備える。電解質層はゲル状であり、リチ
ウム塩と非水溶媒と高分子材料とにより構成されてい
る。電解質層における遊離酸の濃度は質量比で６０ｐｐ
ｍ以下となっている。これにより、電池内部における気
体水素化物の発生および電池内部の腐食反応による気体
の発生を抑制でき、膨張による形状変化を防止すること
ができる。また、遊離酸と電池系内のリチウムとの反応
によるリチウムの消費を抑制でき、電池特性の劣化を防
止することができる。

Description

【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、正極および負極と
共に電解質を備えた電池素子がフィルム状の外装部材の
内部に封入された電池に関する。
【０００２】
【従来の技術】近年、携帯用電子機器などの電源として
使用される二次電池の研究開発が活発に進められてい
る。中でも、リチウム二次電池あるいはリチウムイオン
二次電池は、高エネルギー密度を実現することができる
ものとして注目されている。従来、これらの二次電池で
は、非水溶媒にリチウム塩を溶解させた液状の電解質
（以下、電解液ともいう。）を正極と負極との間に介在
させ、金属製の容器に収容したものが一般的であった。
しかし、電解液を用いると漏液などの問題があるので、
電解液に代えて、リチウム塩を含有する電解液を高分子
化合物に保持させたゲル状の電解質、イオン伝導性を有
する高分子化合物にリチウム塩を分散させた固体状の電
解質あるいは固体状の無機伝導体にリチウム塩を保持さ
せた電解質を用いることが提案されている。このように
ゲル状の電解質あるいは固体状の電解質を用いれば、金
属製容器よりも柔軟なフィルムなどを外装部材として形
状の自由度を高くすることができる。
【０００３】
【発明が解決しようとする課題】しかしながら、フィル
ムを外装部材として用いた場合には、リチウム塩として
ヘキサフルオロリン酸リチウム（ＬｉＰＦ6 ）あるいは
テトラフルオロホウ酸リチウム（ＬｉＢＦ4 ）などを用
いると電池が膨張してしまうという問題があった。これ
は、電池系内に微量でも水分が存在すると、リチウム塩
が分解してフッ化水素（ＨＦ）あるいはフッ化物イオン
（Ｆ- ）などの遊離酸分が発生してしまうことが一因で
あると考えられる。また、この遊離酸分とリチウムとが
反応してフッ化リチウム（ＬｉＦ）などが生成され電池
系内のリチウムが消費されてしまうと、保存特性および
充放電サイクル特性が劣化してしまったり、理論上の電
池容量が得られないという問題もあった。
【０００４】本発明はかかる問題点に鑑みてなされたも
ので、その目的は、形状変化および電池特性の劣化を抑
制することができる電池を提供することにある。
【０００５】
【課題を解決するための手段】本発明による電池は、正
極および負極と共に電解質を備えた電池素子がフィルム
状の外装部材の内部に封入されたものであって、電解質
における遊離酸の濃度が質量比で６０ｐｐｍ以下のもの
である。
【０００６】本発明による電池では、電解質における遊
離酸の濃度が質量比で６０ｐｐｍ以下となっているの
で、フィルム状の外装部材を用いても形状の変化が抑制
されると共に、電池特性の劣化が抑制される。
【０００７】
【発明の実施の形態】以下、本発明の実施の形態につい
て、図面を参照して詳細に説明する。
【０００８】図１は本発明の一実施の形態に係る二次電
池の外観構造を表すものであり、図２は図１に示した二
次電池を分解して表すものである。この二次電池は、正
極リード線１１および負極リード線１２が取り付けられ
た電池素子２０をフィルム状の外装部材３０の内部に封
入したものである。
【０００９】図３は、図２に示した電池素子２０のＩＩ
Ｉ−ＩＩＩ線に沿った断面構造を表すものである。電池
素子２０は、正極２１と負極２２とが例えばゲル状の電
解質層２３およびセパレータ２４を介して積層され、巻
回されたものである。なお、負極２２の最外周部は保護
テープ２５により保護されている。
【００１０】正極２１は、例えば、正極集電体層２１ａ
と、この正極集電体層２１ａの両面あるいは片面に設け
られた正極合剤層２１ｂとを有している。正極集電体層
２１ａには、長手方向における一方の端部に正極合剤層
２１ｂが設けられておらず正極集電体層２１ａが露出し
ている部分があり、この露出部分に正極リード線１１が
取り付けられている。
【００１１】正極集電体層２１ａは、例えば、アルミニ
ウム（Ａｌ）箔，ニッケル（Ｎｉ）箔あるいはステンレ
ス箔などの金属箔により構成されている。正極合剤層２
１ｂは、例えば、正極材料と、カーボンブラックあるい
はグラファイトなどの導電剤と、ポリフッ化ビニリデン
などの結着剤とを含有して構成されている。正極材料と
しては、例えば、金属酸化物，金属硫化物あるいは特定
の高分子材料などが好ましく、電池の使用目的に応じて
それらのいずれか１種または２種以上が選択される。中
でも、エネルギー密度を高くするにはＬｉx ＭＯ2 を主
体とするリチウム複合酸化物が好ましい。この組成式に
おいて、Ｍは１種類以上の遷移金属、特にコバルト（Ｃ
ｏ），ニッケル（Ｎｉ）およびマンガン（Ｍｎ）のうち
の少なくとも１種が好ましい。なお、ｘの値は電池の充
放電状態によって異なり、通常、０．０５≦ｘ≦１．１
２である。このようなリチウム複合酸化物の具体例とし
ては、ＬｉＮｉy Ｃｏ1-y Ｏ2 （但し、０≦ｙ≦１）あ
るいはＬｉＭｎ2 Ｏ4 などが挙げられる。
【００１２】負極２２は、例えば、正極２１と同様に、
負極集電体層２２ａと、この負極集電体層２２ａの両面
あるいは片面に設けられた負極合剤層２２ｂとを有して
いる。負極集電体層２２ａには、長手方向における一方
の端部に負極合剤層２２ｂが設けられておらず負極集電
体層２２ａが露出している部分があり、この露出部分に
負極リード線１２が取り付けられている。
【００１３】負極集電体層２２ａは、例えば、銅（Ｃ
ｕ）箔，ニッケル箔あるいはステンレス箔などの金属箔
により構成されている。負極合剤層２２ｂは、例えば、
リチウム金属、またはリチウムを吸蔵および離脱するこ
とが可能な負極材料のいずれか１種または２種以上を含
んで構成されている。
【００１４】リチウムを吸蔵・離脱可能な負極材料とし
ては、例えば、リチウムと合金あるいは化合物を形成可
能な金属あるいは半導体、またはこれらの合金あるいは
化合物が挙げられる。これら金属、合金あるいは化合物
は、例えば、化学式Ｄs ＥtＬｉu で表されるものであ
る。この化学式において、Ｄはリチウムと合金あるいは
化合物を形成可能な金属元素および半導体元素のうちの
少なくとも１種を表し、ＥはリチウムおよびＤ以外の金
属元素および半導体元素のうち少なくとも１種を表す。
また、ｓ、ｔおよびｕの値は、それぞれｓ＞０、ｔ≧
０、ｕ≧０である。
【００１５】中でも、リチウムと合金あるいは化合物を
形成可能な金属元素あるいは半導体元素としては、４Ｂ
族の金属元素あるいは半導体元素が好ましく、特に好ま
しくはケイ素あるいはスズであり、最も好ましくはケイ
素である。これらの合金あるいは化合物も好ましく、具
体的には、ＳｉＢ4 、ＳｉＢ6 、Ｍｇ2 Ｓｉ、Ｍｇ2Ｓ
ｎ、Ｎｉ2 Ｓｉ、ＴｉＳｉ2 、ＭｏＳｉ2 、ＣｏＳｉ
2 、ＮｉＳｉ2 、ＣａＳｉ2 、ＣｒＳｉ2 、Ｃｕ5 Ｓ
ｉ、ＦｅＳｉ2 、ＭｎＳｉ2 、ＮｂＳｉ2 、ＴａＳｉ
2 、ＶＳｉ2 、ＷＳｉ2 あるいはＺｎＳｉ2 などが挙げ
られる。
【００１６】リチウムを吸臓・離脱可能な負極材料とし
ては、また、炭素材料，金属酸化物あるいは高分子材料
なども挙げられる。炭素材料としては、例えば、熱分解
炭素類，コークス類，黒鉛類，ガラス状炭素類，有機高
分子化合物焼成体，炭素繊維，あるいは活性炭などが挙
げられる。このうち、コークス類には、ピッチコーク
ス，ニードルコークスあるいは石油コークスなどがあ
り、有機高分子化合物焼成体というのは、フェノール樹
脂やフラン樹脂などの高分子材料を適当な温度で焼成し
て炭素化したものをいう。また、金属酸化物としては、
酸化スズ（ＳｉＯ2）などが挙げられ、高分子材料とし
てはポリアセチレンあるいはポリピロールなどが挙げら
れる。
【００１７】電解質層２３は、例えば、リチウム塩と、
このリチウム塩を溶解する非水溶媒と、高分子材料とに
より構成されている。リチウム塩としては、例えば、Ｌ
ｉＰＦ6 、ＬｉＢＦ4 、ＬｉＡｓＦ6 、ＬｉＣｌＯ4 、
ＬｉＣＦ3 ＳＯ3 、Ｌｉ（ＣＦ3 ＳＯ2 ）2 Ｎ，ＬｉＣ
4 Ｆ9 ＳＯ3 ，ＬｉＣｌあるいはＬｉＢｒが適当であ
り、これらのうちの２種以上を混合して使用してもよ
い。
【００１８】非水溶媒としては、例えば、エチレンカー
ボネート、プロピレンカーボネート、ブチレンカーボネ
ート、γ−ブチルラクトン、γ−バレロラクトン、ジエ
トキシエタン、テトラヒドロフラン、２−メチルテトラ
ヒドロフラン、１，３−ジオキソラン、酢酸メチル、プ
ロピオン酸メチル、ジメチルカーボネート、ジエチルカ
ーボネート、メチルエチルカーボネート、２，４−ジフ
ルオロアニソール、２，６−ジフルオロアニソールある
いは４−ブロモベラトロールが適当であり、これらのう
ちの２種以上を混合して使用してもよい。なお、外装部
材３０として後述するラミネートフィルムを用いる場合
には、エチレンカーボネート、プロピレンカーボネー
ト、ブチレンカーボネート、γ−ブチルラクトン、２，
４−ジフルオロアニソール、２，６−ジフルオロアニソ
ールあるいは４−ブロモベラトロールなどの沸点が１５
０℃以上のものを用いることが好ましい。簡単に気化す
ると、外装部材３０が膨らみ、外形不良となるからであ
る。
【００１９】高分子材料としては、例えば、ポリフッ化
ビニリデン，ポリアクリロニトリル，アクリロニトリル
ブタジエンゴム，アクリロニトリルブタジエンスチレン
樹脂，アクリロニトリル塩化ポリエチレンプロピレンジ
エンスチレン樹脂，アクリロニトリル塩化ビニル樹脂，
アクリロニトリルメタアクリレート樹脂，アクリロニト
リルアクリレート樹脂，ポリエチレンオキサイドあるい
はポリエーテル変性シロキサンが適当であり、これらの
うちの２種以上を混合して使用してもよい。また、アク
リロニトリルと、酢酸ビニル，メタクリル酸メチル，メ
タクリル酸ブチル，アクリル酸メチル，アクリル酸ブチ
ル，イタコン酸，水酸化メチルアクリレート，水酸化エ
チルアクリレート，アクリルアミド，塩化ビニルあるい
はフッ化ビニリデンとの共重合体を用いることもでき
る。更に、エチレンオキサイドと、プロピレンオキサイ
ド，メタクリル酸メチル，メタクリル酸ブチル，アクリ
ル酸メチルあるいはアクリル酸ブチルとの共重合体を用
いることもできる。加えて、フッ化ビニリデンとヘキサ
フルオロプロピレンとの共重合体あるいはエーテル変性
シロキサンの共重合体を用いることもできる。
【００２０】なお、本実施の形態では、電解質層２３す
なわち電解質における遊離酸の濃度が質量比で６０ｐｐ
ｍ以下となっている。ここで遊離酸とは、リチウム塩が
分解して生成される酸およびその酸が解離して生成され
たイオンのことを指す。この遊離酸は例えば電池系内に
水分が存在したり電解質が加熱された場合にリチウム塩
が分解して発生するものであり、具体的には、フッ化水
素あるいはフッ化物イオン，塩化水素（ＨＣｌ）あるい
は塩化物イオン（Ｃｌ- ），または臭化水素（ＨＢｒ）
あるいは臭化物イオン（Ｂｒ- ）などが挙げられる。こ
の二次電池では、このように遊離酸の濃度を低く抑える
ことにより、フッ化水素ガスなどの気体水素化物の発生
および電池内部の腐食反応による気体の発生を抑制し、
電池の膨張を防止するようになっている。また、遊離酸
とリチウムとの反応によるリチウムの消費を抑制すると
共に、フッ化リチウムの生成による内部抵抗の増大を防
止するようになっている。
【００２１】セパレータ２４は、例えば、ポリプロピレ
ンあるいはポリエチレンなどのポリオレフィン系の材料
よりなる多孔質膜、またはセラミック性の不織布などの
無機材料よりなる多孔質膜により構成されており、これ
ら２種以上の多孔質膜を積層した構造とされていてもよ
い。
【００２２】正極リード線１１および負極リード線１２
は、外装部材３０の内部から外部に向かい例えば同一方
向にそれぞれ導出されている。正極リード線１１の一部
は外装部材３０の内部において正極集電体層２１ａの露
呈部分に接続されている。また、負極リード線１２の一
部は、外装部材３０の内部において負極集電体層２２ａ
の露呈部分に接続されている。これらの正極リード線１
１および負極リード線１２は、例えば、アルミニウム，
銅，ニッケルあるいはステンレスなどの金属材料により
それぞれ構成されており、それぞれ薄板状またはメッシ
ュ状とされている。
【００２３】外装部材３０は例えば厚さが９０μｍ〜１
１０μｍ程度の２枚の矩形状のフィルム３０ａ，３０ｂ
により構成されており、これらのフィルム３０ａ，３０
ｂは例えば各外縁部が融着あるいは接着剤により互いに
密着されている。この外装部材３０（フィルム３０ａ，
３０ｂ）は、例えば、ナイロンフィルム，アルミニウム
箔およびポリエチレンフィルムをこの順に張り合わせた
ラミネートフィルムにより形成されており、ポリエチレ
ンフィルムと電池素子２０とが対向するように配設され
ている。このラミネートフィルムのうちのアルミニウム
箔は、外気の侵入を防止する防湿性を有している。な
お、外装部材３０は、上述したラミネートフィルムに代
えて、他の構造を有するラミネートフィルム，ポリプロ
ピレンなどの高分子フィルムあるいは金属フィルムによ
り構成することも可能である。
【００２４】ちなみに、図２および図３に示したよう
に、正極リード線１１および負極リード線１２と外装部
材３０とは、例えばフィルム３１を介して、外気の侵入
が防止されるように十分に密着している。このフィルム
３１は、正極リード線１１および負極リード線１２に対
して密着性を有する材料により構成され、例えば、正極
リード線１１および負極リード線１２が上述した金属材
料により構成される場合には、ポリエチレン，ポリプロ
ピレン，変性ポリエチレンあるいは変性ポリプロピレン
などのポリオレフィン樹脂により構成されることが好ま
しい。
【００２５】このような構成を有する二次電池は、例え
ば次のようにして製造することができる。
【００２６】まず、正極材料と導電剤と結着剤とを混合
して正極合剤を調製し、Ｎ−メチルピロリドンなどの溶
剤に分散して正極合剤スラリーとしたのち、この正極合
剤スラリーを正極集電体層２１ａの両面あるいは片面に
塗布し乾燥させ、圧縮成型して正極合剤層２１ｂを形成
し、正極２１を作製する。このとき、正極集電体層２１
ａの一端部には正極合剤を塗布せず、端部を露呈させ
る。
【００２７】次いで、例えばリチウムを挿入・離脱可能
な負極材料と結着剤とを混合して負極合剤を調製し、Ｎ
−メチルピロリドンなどの溶剤に分散して負極合剤スラ
リーとしたのち、この負極合剤スラリーを負極集電体層
２２ａの例えば両面あるいは片面に塗布し乾燥させ、圧
縮成型して負極合剤層２１ｂを形成し、負極２１を作製
する。このとき、負極集電体層２２ａの一端部には負極
合剤を塗布せず、端部を露呈させる。
【００２８】続いて、正極集電体層２１ａの露呈部分に
正極リード線１１を抵抗溶接あるいは超音波溶接などに
より取り付けると共に、正極合剤層２１ｂの上に電解質
を例えば塗布して電解質層２３を形成する。また、負極
集電体層２２ａの露呈部分に負極リード線１２を抵抗溶
接あるいは超音波溶接などにより取り付けると共に、負
極合剤層２２ｂの上に電解質を例えば塗布して電解質層
２３を形成する。そののち、例えば、セパレータ２４，
電解質層２３が形成された正極２１，セパレータ２４，
電解質層２３が形成された負極２２を順次積層して巻回
し、最外周部に保護テープ２５を例えば接着して電池素
子２０を形成する。
【００２９】なお、電解質層２３を形成する際には、例
えば、乾燥雰囲気中に保管された電解質の原料（すなわ
ち、リチウム塩，非水溶媒および高分子材料を混合した
もの）を７０℃程度に加熱して重合させ、この温度を保
持して正極合剤層２１ｂまたは負極合剤層２２ｂの上に
塗布するようにする。これにより、遊離酸の発生が防止
される。
【００３０】電池素子２０を形成したのち、例えば、フ
ィルム３０ａ，３０ｂを用意して電池素子２０をその間
に挟み込み、減圧雰囲気中においてフィルム３０ａ，３
０ｂを電池素子２０に圧着させると共に、フィルム３０
ａ，３０ｂの外縁部同士を熱融着などにより密着させ
る。なお、正極リード線１１および負極リード線１２が
導出されるフィルム３０ａ，３０ｂの端部には、正極リ
ード線１１および負極リード線１２を挟むようにフィル
ム３１をそれぞれ配置し、このフィルム３１を介して外
縁部同士を密着させる。これにより、図１ないし図３に
示した電池が完成する。
【００３１】この二次電池は次のように作用する。
【００３２】この二次電池では、充電を行うと、例え
ば、正極２１からリチウムイオンが離脱し、電解質層２
３を介して負極２２に吸蔵される。放電を行うと、例え
ば、負極２２からリチウムイオンが離脱し、電解質層２
３を介して正極２１に吸蔵される。ここでは、電解質層
２３における遊離酸の濃度が質量比で６０ｐｐｍ以下と
なっているので、電池の膨張が防止される。また、遊離
酸と電池系内のリチウムとの反応が抑制され、良好な電
池特性が得られる。
【００３３】このように本実施の形態に係る二次電池に
よれば、電解質における遊離酸の濃度を質量比で６０ｐ
ｐｍ以下とするようにしたので、電池内部における気体
水素化物の発生および電池内部の腐食反応による気体の
発生を抑制することができる。よって、フィルム状の外
装部材３０を用いても膨張による形状の変化を防止する
ことができ、高温環境下で保存しても形状を保持するこ
とができる。
【００３４】また、遊離酸と電池系内のリチウムとの反
応によるリチウムの消費を抑制することができると共
に、フッ化リチウムの生成による内部抵抗の増大を防止
することができる。よって、容量特性，保存特性および
充放電サイクル特性などの種々の電池特性の劣化を防止
することができる。
【００３５】
【実施例】更に、本発明の具体的な実施例について詳細
に説明する。
【００３６】（実施例１−１〜１−３１）まず、プロピ
レンカーボネートとエチレンカーボネートとを混合した
溶媒に、高分子材料としてフッ化ビニリデンとヘキサフ
ルオロプロピレンとの共重合体を溶解させ、更にリチウ
ム塩としてＬｉＰＦ6 を溶解させた。その際、溶媒と高
分子材料との混合比は、体積比でプロピレンカーボネー
ト：エチレンカーボネート：共重合体＝４：４：１とし
た。また、ＬｉＰＦ6 は０．７４ｍｏｌ／ｄｍ3 の割合
で溶解させた。
【００３７】次いで、この混合溶液を乾燥室中に１週間
以上保管したのち、約７０℃に加熱してゲル化し、実施
例１−１〜１−３１の電解質を得た。なお、これら実施
例１−１〜１−３１の電解質は同一の条件で別個にそれ
ぞれ作製したものである。
【００３８】続いて、得られた電解質について遊離酸
（ここではフッ化水素）の濃度を測定した。具体的に
は、電解質を加水分解しないように１．５℃以下の冷水
に溶かし込み、指示薬としてのブロムチモールブルーを
添加したのち、０．０１ｍｏｌ／ｄｍ3 の水酸化ナトリ
ウム（ＮａＯＨ）水溶液を用いて中和滴定を行い測定し
た。その結果を図４に示す。なお、図４において縦軸は
遊離酸の質量比での濃度（単位；ｐｐｍ）を示し、横軸
は実施例または後述する比較例の番号を示している。図
４に示したように、いずれの電解質も遊離酸の濃度は質
量比で６０ｐｐｍ以下であった。
【００３９】また、本実施例に対する比較例１−１〜１
−２９として、乾燥室中での保管時間を１日間としたこ
と、および加熱温度を８０℃〜９０℃としたことを除
き、他は本実施例と同様にして電解質を作製した。比較
例１−１〜１−２９についても、本実施例と同様にして
遊離酸の濃度を測定した。その結果を図４に合わせて示
す。図４に示したように、比較例１−１〜１−２９の電
解質における遊離酸の濃度はいずれも質量比で７０ｐｐ
ｍ以上であった。
【００４０】そののち、得られた実施例および比較例の
電解質を用いて図１ないし図３に示したような二次電池
を作製した。まず、正極材料であるコバルト酸リチウム
（ＬｉＣｏＯ2 ）と導電剤であるグラファイトと結着剤
であるポリフッ化ビニリデンとを混合して正極合剤を調
製し、溶媒であるＮ−メチルピロリドンに分散して正極
合剤スラリーとしたのち、アルミニウム箔よりなる正極
集電体層２１ａの両面に塗布して乾燥させ、圧縮成型し
て正極合剤層２１ｂを形成し、正極２１を作製した。ま
た、負極材料である黒鉛粉末と結着剤であるポリフッ化
ビニリデンとを混合して負極合剤を調製し、溶媒である
Ｎ−メチルピロリドンに分散して負極合剤スラリーとし
たのち、銅箔よりなる負極集電体層２２ａの両面に塗布
して乾燥させ、圧縮成型して負極合剤層２２ｂを形成
し、負極２２を作製した。
【００４１】正極および負極を作製したのち、正極集電
体層２１ａに正極リード線１１を取り付けると共に、正
極合剤層２１ｂの上に上述した電解質を塗布して電解質
層２３を形成した。また、負極集電体層２２ａに負極リ
ード線１２を取り付けると共に、負極合剤層２２ｂの上
に上述した電解質を塗布して電解質層２３を形成した。
続いて、微多孔性ポリプロピレンフィルムよりなるセパ
レータ２４を用意し、セパレータ２４，正極２１，セパ
レータ２４，負極２２を順に積層して巻回し、最外周部
に保護テープ２５を接着して電池素子２０とした。
【００４２】電池素子２０を形成したのち、ナイロンフ
ィルム，アルミニウム箔およびポリエチレンフィルムを
この順に張り合わせたラミネートフィルムを２枚用意
し、ポリエチレンフィルムと電池素子２０とが対向する
ように電池素子２０をラミネートフィルムの間に挟み込
んだ。なお、正極リード線１１および負極リード線１２
を導出する端部には、密着性向上用のフィルム３１を配
置した。そののち、ラミネートフィルムを電池素子２０
に圧着させると共に、ラミネートフィルムの外縁部同士
を熱融着することにより長さ６２ｍｍ、幅３５ｍｍ、厚
さ約３．８ｍｍの二次電池を得た。
【００４３】これら実施例および比較例の二次電池につ
いて充放電を行い、充電後の形状変化を調べると共に、
初期放電容量を求めた。その際、充電は２５０ｍＡの定
電流で電池電圧が４．２Ｖに達するまで行ったのち、
４．２Ｖの定電圧で充電時間の総計が９時間に達するま
で行い、放電は２５０ｍＡの定電流で電池電圧が３Ｖに
達するまで行った。
【００４４】その結果、充電後に電池の形状について
は、実施例１−１〜１−３１の二次電池ではいずれも変
化がほとんど見られなかった。これに対して、比較例１
−１〜１−２９の二次電池では、ほぼ全てにおいて外装
部材３０と電池素子２０との間あるいは電池素子２０内
に気体が発生し、厚さ４．０ｍｍ〜４．４ｍｍ程度まで
膨張していた。
【００４５】また、図５に初期放電容量の結果を示す。
なお、図５において縦軸は放電容量（単位；ｍＡｈ）を
示し、横軸は実施例または比較例の番号を示している。
図５から分かるように、実施例１−１〜１−３１ではい
ずれも５６５ｍＡｈよりも大きな放電容量が得られたの
に対して、比較例１−１〜１−２９ではいずれも５３５
ｍＡｈよりも小さい放電容量しか得られなかった。これ
らを平均値で比べると、実施例の平均値は５８６ｍＡｈ
であったのに対して、比較例の平均値は５１２ｍＡｈで
あり、実施例の方が１４．５％も大きな放電容量が得ら
れた。また、実施例内および比較例内における値のばら
つきについても実施例の方が小さく、安定した結果が得
られた。
【００４６】更に、得られた実施例および比較例の二次
電池について、上述した充放電条件で充放電を１００サ
イクル行った後、１サイクル目の初期放電容量に対する
１００サイクル目の放電容量の割合（すなわち１００サ
イクル目の容量維持率）を求めた。その結果、実施例１
−１〜１−３１の容量維持率の平均値は９５％であった
のに対して、比較例１−１〜１−２９の容量維持率の平
均値は８７％と実施例の平均値よりも低かった。
【００４７】すなわち、電解質の作製に際し、リチウム
塩，溶媒および高分子材料を十分に乾燥させたのち、７
０℃程度の低温でゲル化すれば、電解質における遊離酸
の濃度を質量比で６０ｐｐｍ以下に制御することがで
き、電池の形状変化を有効に防止できると共に、安定し
かつ優れた容量特性および充放電サイクル特性を得られ
ることが分かった。
【００４８】（実施例２−１〜２−３）実施例２−１〜
２−３として、電解質における遊離酸の質量比での濃度
を表１に示したように変化させたことを除き、他は実施
例１−１〜１−３１と同様にして二次電池を作製した。
また、実施例２−１〜２−３に対する比較例２−１〜２
−３として、電解質における遊離酸の濃度を表１に示し
たように変化させたことを除き、同様にして二次電池を
作製した。
【００４９】
【表１】
【００５０】なお、実施例２−１〜２−３および比較例
２−１〜２−３の電解質における遊離酸の濃度は、乾燥
室中での乾燥時間およびゲル化温度を調節することによ
り制御した。具体的には、実施例２−１では乾燥時間を
１週間，ゲル化温度を７０℃とし、実施例２−２では乾
燥時間を５日間，ゲル化温度を７０℃とし、実施例２−
３では乾燥時間を５日間，ゲル化温度を７５℃とした。
また、比較例２−１では乾燥時間を１日間，ゲル化温度
を８０℃〜９０℃とし、比較例２−２では乾燥時間を無
し，ゲル化温度を８５℃〜９５℃とし、比較例２−３で
は乾燥時間を無し，ゲル化温度を９５℃〜１０５℃とし
た。
【００５１】これら実施例２−１〜２−３および比較例
２−１〜２−３の二次電池についても、実施例１−１〜
１−３１と同様にして充電後の形状変化，初期放電容量
および１００サイクル目の容量維持率を求めた。それら
の結果を表１に合わせて示す。表１から分かるように、
本実施例によっても、電解質における遊離酸の濃度を質
量比で６０ｐｐｍ以下とすれば、電池の形状変化を防止
することができると共に、優れた容量特性および充放電
サイクル特性を得られることが確認された。
【００５２】なお、ここでは具体的には説明しないが、
ナイロンフィルム，アルミニウム箔およびポリエチレン
フィルムを順次に張り合わせた構成以外の他のラミネー
トフィルムを用いる場合についても同様の結果が得られ
る。また、ラミネートフィルムに代えて金属フィルムあ
るいは高分子フィルムを用いる場合についても同様の結
果が得られる。
【００５３】以上、実施の形態および実施例を挙げて本
発明を説明したが、本発明は上記実施の形態および実施
例に限定されるものではなく、種々変形可能である。例
えば、上記実施の形態および実施例では、リチウム塩と
非水溶媒と高分子材料とを含有するゲル状の電解質を用
いた二次電池について説明したが、ゲル状の電解質に代
えて、溶媒にリチウム塩を溶解させてなる液状の電解
質、ポリエチレングリコールあるいはアクリル系高分子
化合物などのイオン伝導性を有する高分子化合物にリチ
ウム塩を分散させた固体状の電解質あるいは固体状の無
機伝導体にリチウム塩を保持させた電解質などの他の電
解質を用いるようにしてもよい。
【００５４】また、上記実施の形態および実施例では、
２枚のフィルム３０ａ，３０ｂを外装部材３０としてそ
の内部に電池素子２０を封入するようにしたが、１枚の
フィルムを折り曲げて外縁部を密着させ、電池素子２０
を封入するようにしてもよい。
【００５５】更に、上記実施の形態および実施例では、
二次電池について具体的に例を挙げて説明したが、本発
明は、フィルム状の外装部材を用いた電池であれば他の
形状を有するものについても適用することができる。加
えて、上記実施の形態および実施例では、二次電池につ
いて説明したが、本発明は、一次電池などの他の電池に
ついても適用することができる。
【００５６】
【発明の効果】以上説明したように請求項１または請求
項２記載の電池によれば、電解質における遊離酸の濃度
を質量比で６０ｐｐｍ以下とするようにしたので、電池
内部における気体水素化物の発生および電池内部の腐食
反応による気体の発生を抑制することができる。よっ
て、フィルム状の外装部材を用いても膨張による形状の
変化を防止することができ、高温環境下で保存しても形
状を保持することができるという効果を奏する。
【００５７】また、遊離酸と電池系内の電極反応種とが
反応することによる電極反応種の消費を抑制することが
できる。よって、電池特性の劣化を防止することができ
るという効果も奏する。
【図面の簡単な説明】
【図１】本発明の一実施の形態に係る二次電池の構成を
表す斜視図である。
【図２】図１に示した二次電池を分解して表す分解斜視
図である。
【図３】図２に示した電池素子のＩＩＩ−ＩＩＩ線に沿
った断面図である。
【図４】本発明の実施例および比較例の電解質における
遊離酸の濃度を表す特性図である。
【図５】本発明の実施例および比較例における二次電池
の放電容量を表す特性図である。
【符号の説明】
１１…正極リード線、１２…負極リード線、２０…電池
素子、２１…正極、２１ａ…正極集電体層、２１ｂ…正
極合剤層、２２…負極、２２ａ…負極集電体層、２２ｂ
…負極合剤層、２３…電解質層、２４…セパレータ、２
５…保護テープ、３０…外装部材、３０ａ，３０ｂ，３
１…フィルム
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き Ｆターム(参考） 5H024 AA02 AA12 BB01 BB18 CC04 DD09 EE09 FF15 FF19 FF23 FF32 FF34 FF38 HH08 5H029 AJ04 AJ06 AJ12 AK03 AL07 AM03 AM05 AM07 AM16 BJ04 BJ12 CJ02 DJ02 EJ01 EJ12 HJ10

Claims (2)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】 正極および負極と共に電解質を備えた電
    池素子がフィルム状の外装部材の内部に封入された電池
    であって、 前記電解質における遊離酸の濃度が、質量比で６０ｐｐ
    ｍ以下であることを特徴とする電池。
  2. 【請求項２】 前記外装部材は、ラミネートフィルムよ
    りなることを特徴とする請求項１記載の電池。
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