JP2934449B2 - 二次電池 - Google Patents
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Description
【発明の詳細な説明】 ［産業上の利用分野］ 本発明は、二次電池に関する。
［従来の技術］ ポリピロール、ポリアニリン等の高分子材料は、電池
化学的に可逆なRedox反応により、電解質イオンを内部
に取り込んだり放出するが、この原理を応用した二次電
池が近年注目されている（特開昭56−136469号）。これ
らの高分子材料は電解質カチオン、又はアニオンを内部
に取り込むことにより特殊な錯体を形成し、特にアニオ
ンとの錯体は安定である。このいわゆるドーピングは非
水電解液中で行われるため非水二次電池用正極として優
れる。そしてLi、Naなどのアルカリ金属を負極活物質と
して用いることにより高い電圧を取り出すことができる
ため、ポリマーによる軽量化と合わせて高エネルギー密
度化を図ることができる。
化学的に可逆なRedox反応により、電解質イオンを内部
に取り込んだり放出するが、この原理を応用した二次電
池が近年注目されている（特開昭56−136469号）。これ
らの高分子材料は電解質カチオン、又はアニオンを内部
に取り込むことにより特殊な錯体を形成し、特にアニオ
ンとの錯体は安定である。このいわゆるドーピングは非
水電解液中で行われるため非水二次電池用正極として優
れる。そしてLi、Naなどのアルカリ金属を負極活物質と
して用いることにより高い電圧を取り出すことができる
ため、ポリマーによる軽量化と合わせて高エネルギー密
度化を図ることができる。
［発明が解決しようとする課題］ しかし、一方においては、これらの高分子材料を使用
して高いエネルギー容量をもつ二次電池を実現するに
は、これに大きい影響を及ぼす電解液および負極を選択
が重要である。
して高いエネルギー容量をもつ二次電池を実現するに
は、これに大きい影響を及ぼす電解液および負極を選択
が重要である。
本発明は、高分子材料を正極材料として二次電池にお
いて、電解液および負極材料を選択することにより高エ
ネルギー容量、高エネルギー密度を有する二次電池を提
供することを目的とする。
いて、電解液および負極材料を選択することにより高エ
ネルギー容量、高エネルギー密度を有する二次電池を提
供することを目的とする。
［課題を解決するための手段］ 本発明者らは前記課題を解決すべく、従来より研究を
重ねてきた結果、少なくとも正極に導電性高分子を用い
た二次電池において、電解液としてγ−ブチロラクトン
とグライム類の混合溶媒に電解質を添加したものを使用
することが有効であることを見出し、本発明に至った。
重ねてきた結果、少なくとも正極に導電性高分子を用い
た二次電池において、電解液としてγ−ブチロラクトン
とグライム類の混合溶媒に電解質を添加したものを使用
することが有効であることを見出し、本発明に至った。
低粘度溶媒としてγ−ブチロラクトンが注目されてい
たが、その安定性が確保できず、リチウム一次電池用と
しは実績があるものの二次電池用としては実用にたえる
ものではなかった。本発明者らはγ−ブチロラクトンに
グライム類を添加することによりこれらの導電性高分子
を用いた電池における問題を解決するにいたった。すな
わち、導電性あるいは半導電性を有する高分子材料を正
極活物質に用いる二次電池において、該二次電池を電解
液がγ−ブチロラクトンとグライム類の混合液に放電時
において高濃度の電解質を溶解してなることを特徴とす
る二次電池である。
たが、その安定性が確保できず、リチウム一次電池用と
しは実績があるものの二次電池用としては実用にたえる
ものではなかった。本発明者らはγ−ブチロラクトンに
グライム類を添加することによりこれらの導電性高分子
を用いた電池における問題を解決するにいたった。すな
わち、導電性あるいは半導電性を有する高分子材料を正
極活物質に用いる二次電池において、該二次電池を電解
液がγ−ブチロラクトンとグライム類の混合液に放電時
において高濃度の電解質を溶解してなることを特徴とす
る二次電池である。
本発明の構成について詳しく述べる。
本発明に使用する電解液の第１の成分は主溶媒である
γ−ブチロラクトンである。このγ−ブチロラクトンは
例えばプロピレンカーボネートの密度1.203g/cm3に比べ
て、密度が1.124g/cm3と小さく、また溶液粘度が低く、
軽量化・低抵抗化に寄与することができる。電解液は電
解質及び溶媒よりなるものだが、電解質濃度を約1mol/
とした時、導電率は最大となる。しかし、二次電池と
して使用する場合、充放電を行なう時、必要なドーパン
トを十分補充するには1mol/以上、特に好ましくは放
電時において3mol/以上の電解質が必要とする。主溶
媒であるγ−ブチロラクトンに第２の成分である低密度
のグライム類を加えることによって、電解質を溶媒性を
増すとともにさらに軽量化が可能となる。
γ−ブチロラクトンである。このγ−ブチロラクトンは
例えばプロピレンカーボネートの密度1.203g/cm3に比べ
て、密度が1.124g/cm3と小さく、また溶液粘度が低く、
軽量化・低抵抗化に寄与することができる。電解液は電
解質及び溶媒よりなるものだが、電解質濃度を約1mol/
とした時、導電率は最大となる。しかし、二次電池と
して使用する場合、充放電を行なう時、必要なドーパン
トを十分補充するには1mol/以上、特に好ましくは放
電時において3mol/以上の電解質が必要とする。主溶
媒であるγ−ブチロラクトンに第２の成分である低密度
のグライム類を加えることによって、電解質を溶媒性を
増すとともにさらに軽量化が可能となる。
このようなグライム類として、例えば、メチルジグラ
イム、メチルトリグライム、エチルメチルグライム、エ
チルモノグライム、メチルテトラグライムなどを挙げる
ことができる。
イム、メチルトリグライム、エチルメチルグライム、エ
チルモノグライム、メチルテトラグライムなどを挙げる
ことができる。
さらに一般式 R1OCH2CH2OnR2 （式中、R1、R2はそれぞれ炭素数１〜４のアルキル、ｎ
は１〜７を表す（ただし、R1＝R2＝メチル基で、かつｎ
＝１の場合を除く））で表されるR1、R2が異なる非対称
のグライム類は、電解液の安定性の面で優れ、経時によ
る着色、増粘といった現象はまったくなく最適であり、
エチルメチルグライムが挙げられる。
は１〜７を表す（ただし、R1＝R2＝メチル基で、かつｎ
＝１の場合を除く））で表されるR1、R2が異なる非対称
のグライム類は、電解液の安定性の面で優れ、経時によ
る着色、増粘といった現象はまったくなく最適であり、
エチルメチルグライムが挙げられる。
グライム類の使用量は20mol％以下では液の発熱・変
色をともない、80mol％以上では経時安定性が悪く、電
解液抵抗は低い方が電池特性が良好であるので20〜80mo
l％が好ましい。よって、γ−ブチロラクトンに対して2
0〜80mol％の範囲であるから、たとえばメトキシエトキ
シエタンの密度が0.8683g/cm3なので、電解液の大幅な
軽量化が可能となり、高エネルギー密度化を実現でき
る。
色をともない、80mol％以上では経時安定性が悪く、電
解液抵抗は低い方が電池特性が良好であるので20〜80mo
l％が好ましい。よって、γ−ブチロラクトンに対して2
0〜80mol％の範囲であるから、たとえばメトキシエトキ
シエタンの密度が0.8683g/cm3なので、電解液の大幅な
軽量化が可能となり、高エネルギー密度化を実現でき
る。
本発明の電解質としてはLiBF4、LiAsF6、LiSbF6、LiP
F6、LiClO4、Mg（ClO4）２、NaClO4などがあげられる
が、特に安全性、軽量化の点でLiBF4、LiPF6が好まし
い。
F6、LiClO4、Mg（ClO4）２、NaClO4などがあげられる
が、特に安全性、軽量化の点でLiBF4、LiPF6が好まし
い。
さらに、電解質の使用量は、電解液、活物質の量によ
り異なるが、概ね電解液に対して0.5〜５の濃度範囲で
使用される。とくに好ましいのは充電状態で0.5〜3mol/
、放電状態で3mol/以上とすることがであり、この
場合には電池の性能を一層高めることができる。
り異なるが、概ね電解液に対して0.5〜５の濃度範囲で
使用される。とくに好ましいのは充電状態で0.5〜3mol/
、放電状態で3mol/以上とすることがであり、この
場合には電池の性能を一層高めることができる。
本発明における高分子材料としてはポリアセチレン、
ポリピロール、ポリチオフェン、ポリアニリンなどの導
電性高分子材料、ポリジフェニルベンジジン、ポリビニ
ルカルバゾール、ポリトリフェニルアミンなどのRedox
活性高分子材料を挙げることができる。これらの高分子
材料はいずれも電気化学ドーピングにより高い電気伝導
度を示し、電極材料としては10-3S/cm以上の電気伝導度
を有することが要求される。その中でも特にポリアニリ
ンが好ましい。
ポリピロール、ポリチオフェン、ポリアニリンなどの導
電性高分子材料、ポリジフェニルベンジジン、ポリビニ
ルカルバゾール、ポリトリフェニルアミンなどのRedox
活性高分子材料を挙げることができる。これらの高分子
材料はいずれも電気化学ドーピングにより高い電気伝導
度を示し、電極材料としては10-3S/cm以上の電気伝導度
を有することが要求される。その中でも特にポリアニリ
ンが好ましい。
またイオンの拡散性においても高いイオン伝導性が要
求される。
求される。
本発明の負極材料としては、ニッケル、アルミニウ
ム、亜鉛、スズなどの金属基板をそのまま用いることに
より、基板表面に電解液を構成するカチオンの還元金属
あるいは合金を析出せしめるか、リチウム、ナトリウム
あるいはこれらアルカリ金属の合金、混合金属を活物質
とする電極を用いることができる。この場合、後者の合
金又は混合金属は電解液中に溶解せしめた多価金属カチ
オンの還元体金属との合金、混合金属が粉ましい。その
具体例としてはLi−Al、Li−Zn、Li−Sn、Li−Mg、Li−
Al−Mg、Li−Al−Zn、Li−Al−Snなどである。
ム、亜鉛、スズなどの金属基板をそのまま用いることに
より、基板表面に電解液を構成するカチオンの還元金属
あるいは合金を析出せしめるか、リチウム、ナトリウム
あるいはこれらアルカリ金属の合金、混合金属を活物質
とする電極を用いることができる。この場合、後者の合
金又は混合金属は電解液中に溶解せしめた多価金属カチ
オンの還元体金属との合金、混合金属が粉ましい。その
具体例としてはLi−Al、Li−Zn、Li−Sn、Li−Mg、Li−
Al−Mg、Li−Al−Zn、Li−Al−Snなどである。
また前者においても多価金属カチオンの還元体金属あ
るいは、その合金を基体とすることが好ましくAl−Si、
Al−Mg、Al−Mn、Zn、Snなどが好ましい。
るいは、その合金を基体とすることが好ましくAl−Si、
Al−Mg、Al−Mn、Zn、Snなどが好ましい。
［実施例］ 以下に、実施例を挙げ本発明をさらに詳細に説明す
る。
る。
電極作製例（ポリアニリン） 重合液として0.5Mアニリン、1.5NH2・SO4それに溶解
したものを用い、0.75VvsSCE定電位重合法によりメサガ
ラス表面にポリアニリンを30mg、析出させシート状正極
とした。
したものを用い、0.75VvsSCE定電位重合法によりメサガ
ラス表面にポリアニリンを30mg、析出させシート状正極
とした。
電極作製例（ポリプロール） 0.1Mピロール、0.05Mパラトルエンスルホン酸ナトリ
ウムをアセトニトリルに溶解し、5Vの定電圧電界を行っ
て、20mgのポリピロール膜をメサガラス上に析出させ
た。
ウムをアセトニトリルに溶解し、5Vの定電圧電界を行っ
て、20mgのポリピロール膜をメサガラス上に析出させ
た。
電極作製例（ポリジフェニルベンジジン） 4mMジフェニルベンジジンと0.1M過塩素酸テトラブチ
ルアンモニウム0.05Mルチジンをアセトニトリルに溶か
し、1.2VvsSCE定電位電界を行ってメサガラス上に20mg
析出させた。
ルアンモニウム0.05Mルチジンをアセトニトリルに溶か
し、1.2VvsSCE定電位電界を行ってメサガラス上に20mg
析出させた。
実施例 電極の製造例を作製した電極を正極に用い、負極には
リチウム合金を使用して、さらに電解液としてγ−ブチ
ロラクトンとグライム類との混合溶媒を用い、第１図に
示すように電池を製造した。充放電試験結果は、0.1mA/
m2の定電流充放電による20サイクル目、150サイクル目
の値である。
リチウム合金を使用して、さらに電解液としてγ−ブチ
ロラクトンとグライム類との混合溶媒を用い、第１図に
示すように電池を製造した。充放電試験結果は、0.1mA/
m2の定電流充放電による20サイクル目、150サイクル目
の値である。
全実施例、比較例は下表の通りとなる。
［発明の効果］ 以上説明したように、本発明の構成による二次電池
は、エネルギー容量が大きく、軽量でエネルギー密度増
大化を図ることができる。
は、エネルギー容量が大きく、軽量でエネルギー密度増
大化を図ることができる。
第１図は、実施例における電池を説明する図。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 大澤 利幸 東京都大田区中馬込１丁目３番６号 株 式会社リコー内 (72)発明者 加幡 利幸 東京都大田区中馬込１丁目３番６号 株 式会社リコー内 (56)参考文献 特開 平２−144859（ＪＰ，Ａ) (58)調査した分野(Int.Cl.6，ＤＢ名) H01M 10/36 - 10/40
Claims (1)
- 【請求項１】導電性あるいは半導電性を有する高分子材
料を正極活物質に用いる非水二次電池において、該二次
電池の電解液がγ−ブチロラクトンと式（１）で示され
るグライム類の混合液であり、グライム類の量がγ−ブ
チロラクトンに対して20〜80mol％まで混合され、か
つ、電解質濃度が放電時3mol以上であることを特徴と
する二次電池。 R1OCH2CH2OnR2 （式中、R1、R2はそれぞれ炭素数１〜４のアルキル、ｎ
は１〜７を表す。（ただし、R1＝R2＝メチル基で、かつ
ｎ＝１の場合を除く））
Priority Applications (2)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP1069303A JP2934449B2 (ja) | 1989-03-23 | 1989-03-23 | 二次電池 |
| US07/495,144 US5037713A (en) | 1989-03-23 | 1990-03-19 | Secondary battery |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP1069303A JP2934449B2 (ja) | 1989-03-23 | 1989-03-23 | 二次電池 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH02250273A JPH02250273A (ja) | 1990-10-08 |
| JP2934449B2 true JP2934449B2 (ja) | 1999-08-16 |
Family
ID=13398659
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP1069303A Expired - Lifetime JP2934449B2 (ja) | 1989-03-23 | 1989-03-23 | 二次電池 |
Country Status (2)
| Country | Link |
|---|---|
| US (1) | US5037713A (ja) |
| JP (1) | JP2934449B2 (ja) |
Families Citing this family (15)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US5437943A (en) * | 1992-09-04 | 1995-08-01 | Ricoh Company, Ltd. | Positive electrode and secondary battery using the same |
| US5240790A (en) * | 1993-03-10 | 1993-08-31 | Alliant Techsystems Inc. | Lithium-based polymer electrolyte electrochemical cell |
| US5541020A (en) * | 1993-07-22 | 1996-07-30 | Golovin; Milton N. | Compositions and methods for improving the cumulative capacity of solid, secondary electrolytic cells |
| EP0796510B1 (en) * | 1994-12-09 | 1999-04-21 | Danionics A/S | A non-aqueous electrolyte system for use in batteries, capacitors or electrochromic devices and a method for the preparation thereof |
| EP0854529A1 (en) * | 1996-12-05 | 1998-07-22 | Mitsubishi Cable Industries, Ltd. | Sheet type lithium secondary battery |
| TW431004B (en) | 1998-10-29 | 2001-04-21 | Toshiba Corp | Nonaqueous electrolyte secondary battery |
| JP4759784B2 (ja) * | 2000-03-28 | 2011-08-31 | パナソニック株式会社 | 有機電解液電池 |
| JP4106644B2 (ja) * | 2000-04-04 | 2008-06-25 | ソニー株式会社 | 電池およびその製造方法 |
| KR100472509B1 (ko) * | 2002-10-04 | 2005-03-10 | 삼성에스디아이 주식회사 | 유기 전해액 및 이를 채용한 리튬 전지 |
| US7181156B2 (en) * | 2003-07-25 | 2007-02-20 | Ricoh Company, Ltd. | Image forming apparatus using a cleaning member for preventing noises and process cartridge therefor |
| US7749638B2 (en) * | 2004-03-18 | 2010-07-06 | Ricoh Company, Ltd. | Manufacturing method of lamination body of electrolytic body and particle, lamination body of electrolytic body and particle, electrochemical element, fuel battery, and portable machine |
| TWI570989B (zh) | 2015-08-21 | 2017-02-11 | 財團法人工業技術研究院 | 電解液組合物、與鈉二次電池 |
| US9620824B1 (en) | 2015-12-16 | 2017-04-11 | International Business Machines Corporation | Micro battery design and diagnosis |
| CN105826607B (zh) * | 2016-05-25 | 2019-05-14 | 宁德新能源科技有限公司 | 一种电解液以及包括该电解液的锂离子电池 |
| JP2021134251A (ja) | 2020-02-25 | 2021-09-13 | 株式会社リコー | 液体組成物、電極の製造方法及び電気化学素子の製造方法 |
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|---|---|---|---|---|
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| US4056885A (en) * | 1976-12-15 | 1977-11-08 | Exxon Research & Engineering Co. | Method of preparing lithium-aluminum alloy electrodes |
| US4728589A (en) * | 1980-03-11 | 1988-03-01 | University Patents, Inc. | Reversible electrochemical doping of conjugated polymers and secondary batteries based thereon |
| DE3785834T2 (de) * | 1986-11-13 | 1993-08-19 | Seiko Electronic Components | Zelle mit organischem elektrolyten. |
| DE3808985A1 (de) * | 1987-03-18 | 1988-09-29 | Bridgestone Corp | Nicht-waessriges sekundaerelement |
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| US4840858A (en) * | 1987-06-12 | 1989-06-20 | Sanyo Electric Co., Ltd. | Secondary cell |
-
1989
- 1989-03-23 JP JP1069303A patent/JP2934449B2/ja not_active Expired - Lifetime
-
1990
- 1990-03-19 US US07/495,144 patent/US5037713A/en not_active Expired - Lifetime
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| US5037713A (en) | 1991-08-06 |
| JPH02250273A (ja) | 1990-10-08 |
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