TWI741912B - 積層板、線路板及用於其之液晶高分子膜 - Google Patents

積層板、線路板及用於其之液晶高分子膜 Download PDF

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TWI741912B
TWI741912B TW109144673A TW109144673A TWI741912B TW I741912 B TWI741912 B TW I741912B TW 109144673 A TW109144673 A TW 109144673A TW 109144673 A TW109144673 A TW 109144673A TW I741912 B TWI741912 B TW I741912B
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杜安邦
陳建鈞
吳佳鴻
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長春人造樹脂廠股份有限公司
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Abstract

本發明關於一種積層板以及用於積層板的液晶高分子膜。該積層板包含一金屬箔及一液晶高分子膜，該積層板中的液晶高分子膜具有一吸濕前介電損耗(Df' 0)、一吸濕後介電損耗(Df' 1)以及一介電損耗變化率(△Df')，所述介電損耗變化率係由下列算式所計算而得：
Figure 109144673-A0305-02-0001-1
 其中，△Df'可小於或等於16%。
藉由控制積層板中液晶高分子膜之△Df'能有利於減緩及/或抑制由積層板所構成之線路板在低頻、中頻、高頻傳遞訊號時所產生的訊號損失及其於吸濕前、吸濕後的訊號損失變化率，使積層板能夠適用於高階或戶外的高頻電子產品。

Description

積層板、線路板及用於其之液晶高分子膜
本發明係關於一種積層板(laminate)、線路板(circuit board)、及其使用之液晶高分子膜(liquid crystal polymer film)，尤指一種可適用於在低頻、中頻、高頻波段傳輸訊號之電子產品的積層板、線路板、和液晶高分子膜。
隨著行動通訊技術的快速發展，業界正積極開發第五代行動通訊技術(5th generation mobile networks，簡稱5G)，以優化4G通訊技術的資料傳輸速度、回應時間、系統容量等效能。
由於5G通訊技術係利用高頻波段進行訊號傳輸，當訊號的工作頻率越高時，訊號在傳遞過程中發生衰減與失真的程度變得更為顯著，訊號損失(insertion loss)也越大。然而，隨著科技產業的進步，業界無不積極追求各類電子產品能在高頻下發揮更優異的傳輸能力；因此，如何進一步減緩或抑制線路板在高頻傳輸下所產生的訊號損失儼然已成為各界積極研究開發的其中一項重要課題。
除了高頻傳輸的需求之外，目前不論是低頻、中頻、高頻的電子產品也積極追求輕薄短小的設計，以提升各類電子產品的精密程度。然而，當電子產品的零組件尺寸越小，線路板的吸濕問題越趨嚴重，致使電子產品的品質和效能在製造或使用的過程中較易受到微量濕氣的影響而被劣化。另一方 面，對於某些戶外電子產品而言，其於使用上可能需要長期暴露在嚴苛的環境(例如高濕環境)中，此點亦導致電子產品的品質和效能容易受到濕氣的影響而被劣化。上述情形皆使得電子產品於吸濕後發生訊號損失的問題越趨嚴重，無法如期在低頻、中頻、高頻波段下發揮優異的訊號傳輸能力。
合併考量先前技術所存在之缺陷，目前仍有待改善電子產品中線路板抵擋高濕環境的能力，藉此抑制或減緩線路板在低頻、中頻及/或高頻波段傳輸所產生的訊號損失，使其得以如期適用於各類電子產品中。
本發明之其中一目的在於減緩及/或抑制由積層板所構成之線路板在低頻、中頻及/或高頻波段傳遞訊號時所產生的訊號損失。
本發明之另一目的在於提升由積層板所構成之線路板之耐濕性，使其能有效抵擋高濕環境的影響，進而抑制及/或減緩線路板於吸濕前、吸濕後在低頻、中頻及/或高頻波段傳輸所產生的訊號損失程度。
為達成前述目的，本發明提供一種積層板，其包含一金屬箔及一液晶高分子膜，該液晶高分子膜設置於該金屬箔上，且該積層板中的液晶高分子膜具有一吸濕前介電損耗(dissipation factor before water absorption，Df' 0)、一吸濕後介電損耗(dissipation factor after water absorption，Df' 1)以及一介電損耗變化率(△Df')，所述介電損耗變化率係由下列算式所計算而得：
Figure 109144673-A0305-02-0004-3
 其中，△Df'係小於或等於16%；其中，Df' 0、Df' 1分別為該積層板中的液晶高分子膜置於23℃之純水中吸濕24小時之前、之後於10GHz下測得之介電損耗。
藉由控制積層板中液晶高分子膜之介電損耗變化率，其能有利於減緩及/或抑制由積層板所構成之線路板在低頻到高頻傳遞訊號時所產生的訊號損失，並且抑制及/或減緩線路板於吸濕前、吸濕後在各頻率波段下的訊號損失程度，使該線路板能夠適用於各類電子產品。
藉由提升線路板之耐濕性、抵擋高濕環境的能力，於其中一實施態樣，本發明之線路板能更加適用於例如5G手機天線的戶外電子產品中，即便歷經嚴苛的環境(例如高濕環境)變化亦可獲得優異的高頻傳輸能力。
介電損耗表示訊號在材料中的損耗，抑制及/或減緩訊號的衰減程度能有利於提高訊號完整性。一材料的介電損耗特別受到吸濕現象的影響，吸濕現象的發生代表材料中含有水份，而水的介電損耗約為40，遠大於一般材料的介電損耗，故會顯著影響材料的介電損耗表現。於本說明書中，吸濕前、吸濕後的特性變化係採用一極嚴苛的吸濕條件來評估，有別於一般吸濕測試乃僅僅控制空氣中的濕度，本發明係藉由長時間將材料完全浸漬於水中來評估，故能藉此確認採用本發明之材料確實能抑制及/或減緩線路板在極嚴苛的氣候條件下發生訊號損失的程度。
於其中一實施態樣中，本發明之積層板中的液晶高分子膜的Df' 0可為0.0010至0.0030，Df' 1可為0.0011至0.0065；於另一實施態樣中，本發明之積層板中的液晶高分子膜的Df' 0可為0.0012至0.0020，Df' 1可為0.0013至0.0023；於又一實施態樣中，本發明之積層板中的液晶高分子膜的Df' 0可為0.0013至0.0015，Df' 1可為0.0015至0.0017。所述積層板中的液晶高分子膜的Df' 0、Df' 1皆係依照IPC-TM650 2.5.5.13之標準方法，將積層板中的金屬箔去除後量測積層板中液晶高分子膜的介電特性。所屬技術領域中具有通常知識者可以理解的是，介電損耗越低代表其介電特性越佳；當二款積層板中的液晶高分 子膜的介電損耗的差值大於或等於0.0005時，代表二款積層板中的液晶高分子膜的介電特性具有顯著差異。
於其中一實施態樣中，本發明之積層板中的液晶高分子膜的△Df'可為在5%至16%；於另一實施態樣中，本發明之積層板中的液晶高分子膜的△Df'可為在10%至16%；於又一實施態樣中，本發明之積層板中的液晶高分子膜的△Df'可為在12%至15.5%。
可選地，本發明之積層板具有一吸濕前拉力(peel strength before water absorption，F0)、吸濕後拉力(peel strength after water absorption，F1)，F0、F1分別為該積層板置於23℃之純水中吸濕24小時之前、之後所測得之拉力。於其中一實施態樣中，本發明之積層板的F0、F1均可為0.85千牛頓/公尺(kN/m)至0.95kN/m；於另一實施態樣中，本發明之積層板的F0、F1均可為0.90kN/m至0.95kN/m。所述積層板的F0、F1皆係依照IPC-TM-650 2.4.9D之標準方法評估積層板中液晶高分子膜與金屬箔之間的拉力，拉力越大代表積層板中液晶高分子膜與金屬箔之間的剝離強度越高，液晶高分子膜與金屬箔二者之間越不易發生脫落。
可選地，本發明之積層板的拉力變化率(△F)可由下列算式所計算而得：
Figure 109144673-A0305-02-0006-4
於其中一實施態樣中，本發明之積層板的△F可小於或等於5%；於另一實施態樣中，本發明之積層板的△F可為0%至2%。亦即，本發明之積層板能具有優異的耐濕性。較佳的，本發明之積層板不論於吸濕前或吸濕後均可通過嚴苛的耐熱性測試，而不發生起泡、分層等現象。可選地，本發明之積層板中的液晶高分子膜的吸濕率可以小於或等於1%；於其中一實施態樣中，本發 明之積層板中的液晶高分子膜的吸濕率可為0%至0.5%；於另一實施態樣中，本發明之積層板中的液晶高分子膜的吸濕率可為0.01%至0.5%；於又一實施態樣中，本發明之積層板中的液晶高分子膜的吸濕率可為0.02%至0.5%；於再一實施態樣中，本發明之積層板中的液晶高分子膜的吸濕率可為0.01%至0.09%；於又再一實施態樣中，本發明之積層板中的液晶高分子膜的吸濕率可為0.01%至0.05%；於又再更一實施態樣中，本發明之積層板中的液晶高分子膜的吸濕率可為0.01%至0.03%。
依據本發明，積層板中液晶高分子膜的厚度並沒有特別限制，舉例言之，該液晶高分子膜的厚度可為10微米(μm)至500μm。於其中一實施態樣中，本發明之液晶高分子膜的厚度可為10μm至300μm；於另一實施態樣中，本發明之液晶高分子膜的厚度可為15μm至200μm；於又一實施態樣中，本發明之液晶高分子膜的厚度可為20μm至200μm；於再一實施態樣中，本發明之液晶高分子膜的厚度可為50μm至200μm。
於其中一實施態樣中，當本發明之積層板含有厚度約50μm至200μm之液晶高分子膜，由積層板所構成之線路板在1GHz的工作頻率下所產生的訊號損失可不超過-0.70分貝(decibel，dB)/10公分(cm)，線路板在10GHz的工作頻率下所產生的訊號損失可不超過-3.50dB/10cm，線路板在20GHz的工作頻率下所產生的訊號損失可不超過-6.00dB/10cm，線路板在30GHz的工作頻率下所產生的訊號損失可不超過-8.50dB/10cm，線路板在40GHz的工作頻率下所產生的訊號損失可不超過-13dB/10cm。前述線路板可以包含吸濕前的積層板，也可以包含吸濕後的積層板，該線路板在不同頻率下所產生的訊號損失均可良好地控制在前述範圍內。
可選地，所述積層板可包含另一金屬箔，該液晶高分子膜可設置於該金屬箔(又稱第一金屬箔)及該另一金屬箔(又稱第二金屬箔)之間。 依據本發明，該第一金屬箔及/或第二金屬箔可為銅箔、金箔、銀箔、鎳箔、鋁箔或不鏽鋼箔等，但並非僅限於此。於其中一實施態樣中，該第一金屬箔及第二金屬箔係選用不同材質。較佳的，第一金屬箔及/或第二金屬箔可為銅箔，使銅箔與液晶高分子膜疊合形成銅箔積層板(copper clad laminate，簡稱CCL)。此外，該第一金屬箔及/或第二金屬箔的製備方法並無特別限制，只要不違反本發明之發明目的即可，舉例言之，可選用輥軋法或電解法進行製備，但並非僅限於此。
依據本發明，積層板中的液晶高分子膜可以與金屬箔疊合，藉此設置於金屬箔上。所述「疊合」並不限於直接接觸，更包含間接接觸。舉例言之，於本發明其中一實施態樣中，該積層板中第一金屬箔係與該液晶高分子膜的第一表面直接接觸。於本發明另一實施態樣中，該積層板中第一金屬箔係與該液晶高分子膜的第一表面間接接觸，具體言之，可視不同需求於第一金屬箔與液晶高分子膜的第一表面間設置一連結層，使第一金屬箔與液晶高分子膜之第一表面透過該連結層接觸，其中該連結層的材料可根據不同需求而調整；舉例言之，該連結層之材料可包含鎳、鈷、鉻或其合金，以提供例如耐熱性、耐化性、或電阻性之作用。同樣地，該積層板中第二金屬箔與液晶高分子膜亦可選擇以直接接觸或者間接接觸的方式疊合。於其中一實施態樣中，液晶高分子膜與第一金屬箔的疊合方式以及液晶高分子膜與第二金屬箔的疊合方式係相同。於其中一實施態樣中，液晶高分子膜與第一金屬箔的疊合方式係不同於液晶高分子膜與第二金屬箔的疊合方式。
依據本發明，該第一金屬箔及/或第二金屬箔的厚度並沒有特別限制，所屬技術領域中具有通常知識者可視不同需求進行相應的調整。舉例言之，於其中一實施態樣中，第一金屬箔及/或第二金屬箔的厚度可各自獨立為1μm至200μm；較佳的，該第一金屬箔及/或第二金屬箔的厚度可各自獨立為1 μm至40μm；更佳的，該第一金屬箔及/或第二金屬箔的厚度可各自獨立為1μm至20μm；再更佳的，該第一金屬箔及/或第二金屬箔的厚度可各自獨立為3μm至20μm。
依據本發明，所屬技術領域中具有通常知識者可視不同需求，對本發明之第一金屬箔及/或第二金屬箔進行表面處理。舉例言之，可選用粗糙化處理、酸鹼處理、加熱處理、脫脂處理、紫外線照射處理、電暈放電處理、電漿處理、塗佈底漆處理等，但並非僅限於此。
依據本發明，該第一金屬箔及/或第二金屬箔的粗糙度並無特別的限制，所屬技術領域中具有通常知識者可根據不同的需求進行相應的調整。於其中一實施態樣中，該第一金屬箔及/或第二金屬箔的十點平均粗糙度(ten-point mean roughness，Rz)可各自獨立為大於或等於0.1μm且小於或等於2.0μm。較佳的，該第一金屬箔及/或第二金屬箔的Rz可各自獨立為大於或等於0.1μm且小於或等於1.5μm。於其中一實施態樣中，第一金屬箔的Rz及第二金屬箔的Rz皆可落在前述範圍。視需要地，第一金屬箔及第二金屬箔的Rz可為相同或不同。於其中一實施態樣中，第一金屬箔的Rz與第二金屬箔的Rz並不相同。
於其中一實施態樣中，所屬技術領域中具有通常知識者可視不同需求額外設置第三金屬箔，其係設置於液晶高分子膜上；視需要地，該第三金屬箔可與第一金屬箔及/或第二金屬箔相同或不同。於其中一實施態樣中，該第三金屬箔的Rz可落在前述第一金屬箔及/或第二金屬箔的Rz之範圍。於其中一實施態樣中，第一金屬箔的Rz、第二金屬箔的Rz和第三金屬箔的Rz並不相同。
較佳的，第一金屬箔、第二金屬箔及/或第三金屬箔可為低粗糙度的金屬箔，例如低粗糙度的銅箔。
於其中一實施態樣中，該積層板可包含複數液晶高分子膜。在不違反本發明之精神的前提下，所屬技術領域中具有通常知識者可視不同需求將複數本發明之液晶高分子膜與複數金屬箔(例如，前述第一金屬箔、第二金屬箔及/或第三金屬箔)疊合，製得具有複數液晶高分子膜及複數金屬箔的積層板。
除了控制前述積層板中液晶高分子膜的介電特性外，本發明亦可調控液晶高分子膜本身的介電特性。此液晶高分子膜(原膜)具有一吸濕前介電損耗(dissipation factor before water absorption，Df0)、一吸濕後介電損耗(dissipation factor after water absorption，Df1)以及一介電損耗變化率(△Df)，所述介電損耗變化率係由下列算式所計算而得：
Figure 109144673-A0305-02-0010-5
 其中，△Df係小於或等於16%；其中，Df0、Df1分別為該液晶高分子膜置於23℃之純水中吸濕24小時之前、之後於10GHz下測得之介電損耗。
於其中一實施態樣中，本發明之液晶高分子膜的Df0可為0.0010至0.0030，液晶高分子膜的Df1可為0.0011至0.0065；於另一實施態樣中，本發明之液晶高分子膜的Df0可為0.0012至0.0020，液晶高分子膜的Df1可為0.0013至0.0023；於又一實施態樣中，本發明之液晶高分子膜的Df0可為0.0013至0.0015，液晶高分子膜的Df1可為0.0015至0.0017。所述液晶高分子膜的Df0、Df1皆係依照IPC-TM650 2.5.5.13之標準方法量測液晶高分子膜(原膜)的介電特性。如前所述，所屬技術領域中具有通常知識者可以理解的是，介電損耗越低代表其介電特性越佳；當二款液晶高分子膜(原膜)的介電損耗的差值大於或等於0.0005時，代表二款液晶高分子膜(原膜)的介電特性具有顯著差異。
較佳的，液晶高分子膜的△Df係小於或等於15%。於其中一實施態樣中，本發明之液晶高分子膜的△Df可為在5%至16%；於另一實施態樣中，本發明之液晶高分子膜的△Df可為在5%至15%；於又一實施態樣中，本發明之液晶高分子膜的△Df可為在6.5%至14.5%。
依據本發明，該液晶高分子膜可使用市售的液晶高分子樹脂所製得，也可使用習知的原料進行製備，在本發明中並沒有特別限制。舉例言之，可使用芳香族或脂肪族羥基化合物(例如，對苯二酚(hydroquinone)、間苯二酚(resorcin)、2,6-萘二酚(2,6-naphthalenediol)、乙二醇(ethanediol)、1,4-丁二醇(1,4-butanediol)、1,6-己二醇(1,6-hexanediol))、芳香族或脂肪族二羧酸(例如，對苯二甲酸(terephthalic acid)、間苯二甲酸(isophthalic acid)、2,6-萘二甲酸(2,6-naphthalenedicarboxylic acid)、2-氯對苯二甲酸(2-chloroterephthalic acid)、己二酸(adipic acid))、芳香族羥基羧酸(例如，3-羥基苯甲酸(3-hydroxybenzoic acid)、4-羥基苯甲酸(4-hydroxybenzoic acid)、6-羥基-2-萘甲酸(6-hydroxy-2-naphthalene carboxylic acid)、4'-羥基聯苯-4-羧酸(4'-hydroxy-4-biphenylcarboxylic acid))、芳香族胺類化合物(例如，對苯二胺(p-phenylenediamine)、4,4 ' -二胺基聯苯(4,4 ' -diaminobiphenyl)、2,6-萘二胺(naphthalene-2,6-diamine)、4-胺基苯酚(4-aminophenol)、4-胺基-3-甲基苯酚(4-amino-3-methyl phenol)、4-胺基苯甲酸(4-aminobenzoic acid))為原料製備液晶高分子樹脂，再利用此液晶高分子樹脂製得本發明的液晶高分子膜。在本發明其中一實施態樣中，可選用6-羥基-2-萘甲酸、4-羥基苯甲酸以及乙酸酐(acetyl anhydride)或係選用6-羥基-2-萘甲酸及4-羥基苯甲酸而衍生得到用於製備本發明之液晶高分子膜的液晶高分子樹脂。
於其中一實施態樣中，所屬技術領域中具有通常知識者可視不同需求於製備本發明的液晶高分子膜時加入添加劑，例如潤滑劑、抗氧化劑、電絕緣劑或填充劑，但並非僅限於此。舉例言之，可選用的添加劑為聚碳酸酯、聚醯胺、聚苯硫醚或聚醚醚酮等，但並非僅限於此。
此外，本發明另提供一種線路板，其包含液晶高分子膜。如前所述，採用本發明的液晶高分子膜可抑制及/或減緩線路板在低頻、中頻及/或高頻波段傳輸所產生的訊號損失，尤其在嚴苛的環境也能具有前述效果。
圖1為由實施例1A至3A、比較例1及2A之積層板構成之線路板於吸濕測試前在不同工作頻率下所產生之訊號損失的曲線圖。
圖2為由實施例1A至3A、比較例1及2A之積層板構成之線路板於吸濕測試後在不同工作頻率下所產生之訊號損失的曲線圖。
圖3A為由實施例1A、比較例1及2A之積層板構成之線路板於吸濕前、吸濕後在不同工作頻率下之訊號損失變化率的曲線圖。
圖3B為由實施例2A、比較例1及2A之積層板構成之線路板於吸濕前、吸濕後在不同工作頻率下之訊號損失變化率的曲線圖。
圖3C為由實施例3A、比較例1及2A之積層板構成之線路板於吸濕前、吸濕後在不同工作頻率下之訊號損失變化率的曲線圖。
以下，列舉數種製備例說明用於製作本發明之液晶高分子膜的原料，另列舉數種實施例說明本發明之液晶高分子膜和積層板的實施方式，同時提供數種比較例作為對照，所屬技術領域中具有通常知識者可藉由下方實施例和比較例的內容輕易理解本發明能達到的優點及效果。應當理解的是，本說 明書所列舉的實施例僅僅用於示範性說明本發明的實施方式，並非用於侷限本發明的範圍，本領域技術人員可以根據其通常知識在不悖離本發明的精神下進行各種修飾、變更，以實施或應用本發明之內容。
《液晶高分子樹脂》
製備例1：液晶高分子樹脂
在3公升的高壓釜中，將540克的6-羥基-2-萘甲酸、1071克的4-羥基苯甲酸、1086克的乙酸酐、1.3克的亞磷酸鈉(sodium phosphite)及0.3克的1-甲基咪唑(1-methylimidazole)混合，使其於氮氣氣氛、160℃、常壓的環境下進行約2小時的乙醯化反應；接著，以每小時30℃的升溫速率升溫至320℃，再於此溫度條件下將壓力由760托(torr)緩慢下降至3torr以下、溫度由320℃升溫至340℃；之後，提高攪拌功率、升壓、洩料、拉條、切粒，得到熔點約278℃、黏度(@300℃)約45Pa．s的液晶高分子樹脂。
製備例2：液晶高分子樹脂
在3公升的高壓釜中，將440克的6-羥基-2-萘甲酸、1145克的4-羥基苯甲酸、1085克的乙酸酐及1.3克的亞磷酸鈉混合，使其於氮氣氣氛、160℃、常壓的環境下進行約2小時的乙醯化反應；接著，以每小時30℃的升溫速率升溫至320℃，再於此溫度條件下將壓力由760torr緩慢下降至3torr以下、溫度由320℃升溫至340℃；之後，提高攪拌功率、升壓、洩料、拉條、切粒，得到熔點約305℃、黏度(@320℃)約40Pa．s的液晶高分子樹脂。
《液晶高分子膜》
實施例1：液晶高分子膜
選用前述製備例1的液晶高分子樹脂，將液晶高分子樹脂投入螺桿直徑27毫米的押出機(儀器型號：ZSE27，購自Leistritz)中加熱至300℃至320℃；再以每小時5.5公斤(kg/hr)的餵料速度將液晶高分子樹脂自寬度500 毫米的T模頭擠出；接著，通入距離T模頭約20毫米、溫度約300℃且直徑約35公分至45公分的二鑄膜輪間，以約20千牛頓(kN)至60kN的力道壓出；隨後送至冷卻輪進行常溫冷卻後，獲得厚度約50μm的液晶高分子膜。
實施例2：液晶高分子膜
選用前述製備例2的液晶高分子樹脂，將液晶高分子樹脂投入螺桿直徑27毫米的押出機(儀器型號：ZSE27，購自Leistritz)中加熱至300℃至320℃；再以每小時7.5kg/hr的餵料速度將液晶高分子樹脂自寬度500毫米的T模頭擠出；接著，通入距離T模頭約20毫米、溫度約310℃且直徑約35公分至45公分的二鑄膜輪間，以約20kN至60kN的力道壓出；隨後送至冷卻輪進行常溫冷卻後，獲得厚度約50μm的液晶高分子膜。
實施例3：液晶高分子膜
首先，選用前述製備例1的液晶高分子樹脂，將液晶高分子樹脂投入螺桿直徑27毫米的押出機(儀器型號：ZSE27，購自Leistritz)中加熱至300℃至320℃；再以每小時6.5kg/hr的餵料速度將液晶高分子樹脂自寬度500毫米的T模頭擠出；接著，通入距離T模頭約20毫米、溫度約305℃且直徑約35公分至45公分的二鑄膜輪間，以約20kN至60kN的力道壓出；隨後送至冷卻輪進行常溫冷卻後，獲得厚度約200μm的液晶高分子膜。
上述製備液晶高分子膜的方法僅用於列舉說明本發明之實施方式，所屬技術領域中具有通常知識者亦可選用積層體延伸法(laminate extension method)、吹脹法(inflation method)、溶液澆注成型(solvent casting method)等習知方法製備液晶高分子膜。
於其中一實施態樣中，當液晶高分子樹脂從T模頭擠出後，所屬技術領域中具有通常知識者可視需要將液晶高分子樹脂與二耐高溫膜一起通入二鑄模輪間，進一步形成三層的疊層結構，於室溫下再將耐高溫膜與液晶高 分子樹脂剝離，得到本發明的液晶高分子膜。可以理解的是，該鑄模輪的直徑並無特殊限制；該耐高溫膜可選用例如聚四氟乙烯膜(poly(tetrafluoroethene)film，PTFE film)、聚醯亞胺膜(polyimide film，PI film)、聚醚碸膜(poly(ether sulfone)film，PES film)，但並非僅限於此。
此外，所屬技術領域中具有通常知識者可視不同需求對所製得之液晶高分子膜進行如拋光、紫外線照射、加熱、電漿等後處理，但並非僅限於此。舉例而言，針對電漿後處理，所屬技術領域中具有通常知識者亦可視不同需求於氮氣、氧氣或空氣氣氛、於減壓或常壓(1大氣壓)環境中施以1千瓦的電漿後處理，但並非僅限於此。
比較例1：市售高分子膜
比較例1為市售高分子膜，其商品型號：PIXEO BP FRS-282#SW，購自日本鐘淵化學工業股份有限公司(Kaneka Corporation))，厚度約50μm。
比較例2：市售高分子膜
比較例2為市售高分子膜，其商品型號：UPILEX-50NVT，購自日本宇部興產株式會社(Ube Industries,LTD.)，厚度約50μm。
《積層板》
實施例1A至3A、比較例1A及2A：積層板
選用前述實施例1至3之液晶高分子膜、比較例1及2之市售高分子膜為高分子膜，將各高分子膜與同款市售銅箔疊合，分別製得如實施例1A至3A、比較例1A及2A的積層板。
具體而言，選用前述高分子膜及二片市售銅箔(商品型號為CF-H9A-HD2，購自福田金屬箔粉工業株式會社，其Rz約1.0μm)，將前述高分子膜和二片市售銅箔各自裁切為20公分×20公分的尺寸大小後，將高分子膜疊置 於二片市售銅箔之間；先以180℃之溫度、5kg/cm2之壓力持續壓合60秒，再以300℃之溫度、20kg/cm2之壓力持續壓合25分鐘，再降至常溫後得到一積層板。
於實施例1A、2A、3A之積層板中，各積層板包含二片市售銅箔及一液晶高分子膜，該液晶高分子膜夾置於二片厚度各自約12μm之市售銅箔之間，實施例1A、2A、3A之積層板中分別含有實施例1、2、3的液晶高分子膜，實施例1、2、3的液晶高分子膜的厚度分別為50μm、50μm、200μm。於比較例1A、2A之積層板中，各積層板包含二片市售銅箔及一市售高分子膜，該市售高分子膜夾置於二片厚度各自約12μm之市售銅箔之間，比較例1A、2A之積層板中分別含有比較例1、2的市售高分子膜，比較例1、2之市售高分子膜的厚度皆為50μm。
可以理解的是，所述積層板之壓合方式並無特別的限制，所屬技術領域中具有通常知識者可選用例如線壓合或面壓合等習知技術完成壓合步驟；本發明可適用之壓合機台例如間歇式熱壓機、卷對卷型輥壓機、雙帶壓機等，但並非僅限於此。根據不同需求，所屬技術領域中具有通常知識者也可直接將液晶高分子膜和銅箔對齊後進行加溫、加壓步驟，完成面壓合之步驟。
於其他實施態樣中，所屬技術領域中具有通常知識者亦可視不同需求選用例如濺射、電鍍、化學鍍、或蒸鍍等方式在液晶高分子膜上形成一金屬箔(例如：銅箔)或液晶高分子膜與金屬箔之間的一連結層(例如：膠、鎳層、鈷層、鉻層、或其合金層)。
試驗例1：高分子膜之介電特性分析
本試驗例以前述實施例1至3之液晶高分子膜和比較例1及2之市售高分子膜為待測樣品，採用微波網路分析儀搭配共振腔(儀器型號： ZNB20，購自ROHDE & SCHWARZ)，依照IPC-TM-650 2.5.5.13之標準方法，於10GHz的頻率下測量各待測樣品於吸濕前、後的介電損耗。
為獲得各待測樣品的吸濕前介電損耗，係將各待測樣品置於105℃至110℃之烘箱中烘烤1小時，再置於乾燥器中乾燥並且冷卻至室溫，並依前述方法量測各待測樣品的吸濕前介電損耗(Df0)。此外，為獲得各待測樣品的吸濕後介電損耗，係依照IPC-TM-650 2.6.2.1A之標準方法，將待測樣品置於23℃之純水中浸泡24小時，而後以乾布擦拭各待測樣品，確認其表面無水份殘留後，便依前述相同方法測得各待測樣品的吸濕後介電損耗(Df1)，其結果亦列於下表1中。
此外，為進一步探討各待測樣品於吸濕前、後的介電損耗變化率，另依下列算式分別評估各待測樣品的介電損耗變化率(△Df)，其單位為百分比(%)。如下列算式中絕對值(|n 1-n0|)符號所表示，高分子膜之介電損耗變化率以正百分比表示。
Figure 109144673-A0305-02-0017-6
Figure 109144673-A0305-02-0017-7
由表1中介電損耗的分析結果可見，實施例1至3之液晶高分子膜(原膜)的△Df不超過16%，具體來說，實施例1至3之液晶高分子膜的△Df落在5%至16%的範圍，顯示實施例1至3之液晶高分子膜歷經吸濕後仍可保有優異的介電損耗特性；反觀比較例1、2之市售高分子膜的△Df皆已高達200%以上。
如上表1所示，比較液晶高分子膜和市售高分子膜的吸濕前介電損耗的結果，實施例1至3之液晶高分子膜的Df0為0.0014至0.0015，明顯小於比較例1、2的市售高分子膜的Df0。於其他實施態樣中，本發明之液晶高分子膜的Df0可以是0.0010至0.0030。再看液晶高分子膜和市售高分子膜的吸濕後介電損耗，實施例1至3之液晶高分子膜的Df1為0.0016至0.0017，明顯小於比較例1、2之市售高分子膜的Df1。於其他實施態樣中，本發明之液晶高分子膜的Df1可以是0.0011至0.0065。
試驗例2：積層板中高分子膜的介電特性分析
本試驗例取用前述實施例1A至3A、比較例1A及2A之積層板，先利用蝕刻液(氯化銅酸性蝕刻液，其銅濃度約150克/升(g/L)至240g/L，鹽酸濃度約0.04當量濃度(N)至0.3N)將各積層板中的二片市售銅箔去除，再利用純水清洗數次洗淨蝕刻液，以製備得到本試驗例之待測樣品。接著，採用微波網路分析儀搭配共振腔(儀器型號：ZNB20，購自ROHDE & SCHWARZ)，依照IPC-TM-650 2.5.5.13之標準方法，於10GHz的頻率下測量各待測樣品於吸濕前、後的介電損耗。
為獲得各待測樣品的吸濕前介電損耗，係將各待測樣品置於105℃至110℃之烘箱中烘烤1小時，再置於乾燥器中乾燥並且冷卻至室溫，並依前述方法量測各待測樣品的吸濕前介電損耗(Df' 0)。此外，為獲得各待測樣品的吸濕後介電損耗，係將待測樣品依照IPC-TM-650 2.6.2.1A，於23℃之純水中浸泡24小時，而後以乾布擦拭各待測樣品，確認其表面無水份殘留後，便 依前述相同方法測得各待測樣品的吸濕後介電損耗(Df' 1)，其結果亦列於下表2中。
此外，為進一步探討各待測樣品於吸濕前、後的介電損耗變化率，另依下列算式分別評估各待測樣品的介電損耗變化率(△Df')，其單位為百分比(%)。如下列算式中絕對值符號所表示，積層板中高分子膜的介電損耗變化率以正百分比表示。
Figure 109144673-A0305-02-0019-8
根據本試驗例中待測樣品的製備方法可知，各待測樣品所量測得到的吸濕前、後的介電損耗即代表積層板中高分子膜於吸濕前、後的介電損耗。亦即，下表2中實施例1A至3A所對應之Df' 0、Df' 1、△Df'係指實施例1A至3A之積層板中液晶高分子膜的Df' 0、Df' 1、△Df'，下表2中比較例1A及2A所對應之Df' 0、Df' 1、△Df'係指比較例1A及2A之積層板中市售高分子膜的Df' 0、Df' 1、△Df'。
Figure 109144673-A0305-02-0019-9
如表2所示，實施例1A至3A之積層板中的液晶高分子膜的△Df'不超過16%，具體來說，實施例1A至3A之積層板中的液晶高分子膜的△Df'在5%至16%的範圍，顯示實施例1A至3A之積層板中的液晶高分子膜在歷經吸濕測試後仍可保有優異的介電損耗特性；反觀比較例1A、2A，積層板中的市售高分子膜的△Df'已高達185%以上、甚至是225%，顯示比較例1A、2A之積層板中的市售高分子膜的介電損耗在吸濕測試後明顯受到劣化。
如上表2所示，比較積層板中液晶高分子膜和市售高分子膜的吸濕前介電損耗的結果，實施例1A至3A之積層板中液晶高分子膜的Df' 0為0.0013至0.0015，明顯小於比較例1A、2A之積層板中二款市售高分子膜的Df' 0。於其他實施態樣中，本發明之積層板中液晶高分子膜的Df' 0可以是0.0010至0.0030。再看積層板中液晶高分子膜和市售高分子膜的吸濕後介電損耗的結果，實施例1A至3A之積層板中液晶高分子膜的Df' 1為0.0015至0.0017，亦明顯小於比較例1A、2A之積層板中市售高分子膜的Df' 1。於其他實施態樣中，本發明之積層板中液晶高分子膜的Df' 1可以是0.0011至0.0065。
試驗例3：積層板的拉力分析
本試驗例量測實施例1A至3A之積層板於吸濕測試前、後的拉力，其根據IPC-TM-650 2.4.9D之標準方法，將各積層板製備成長度約228.6毫米、寬度約3.2毫米的蝕刻試片(etched specimen，該標準方法中說明的A種類(type A))，再將各蝕刻試片置於23±2℃之溫度、50±5%之相對溼度下放置24小時使其趨於穩定；接著，將各蝕刻試片用雙面膠黏貼至測試機台(儀器型號：HT-9102，購自弘達儀器股份有限公司(Hung Ta Instrument Co.,Ltd.))的夾具上，再以50.8毫米/分鐘(mm/min)的剝離速度剝離夾具上的蝕刻試片，並且持續記錄剝離過程中的拉力。於此，拉力應控制在測試機台可承受的15%至 85%之範圍，剝離的長度至少應超過57.2毫米，並且忽略不計最初剝離6.4毫米的拉力。
於本試驗例中，量測吸濕前拉力的蝕刻試片係直接由實施例1A至3A之積層板根據IPC-TM-650 2.4.9D之標準方法所說明的步驟而製得；而量測吸濕後拉力的蝕刻試片則係將實施例1A至3A之積層板各自於23℃之純水中先浸泡24小時，而後以乾布擦拭各待測樣品，確認其表面無水份殘留後，再依前述IPC-TM-650 2.4.9D之標準方法所說明的步驟所製得。
根據上述試驗方法，本試驗例量測得到實施例1A至3A之積層板的吸濕前拉力(F0)以及吸濕後拉力(F1)的結果如下表3所示。此外，為進一步探討吸濕前、後的拉力變化率，另依下列算式得到如下表3所列之各積層板的拉力變化率(△F)，其單位為百分比(%)。如下列算式中絕對值符號所表示，積層板之拉力變化率亦以正百分比表示。
Figure 109144673-A0305-02-0021-10
Figure 109144673-A0305-02-0021-11
如表3所示，實施例1A至3A之積層板的F0為0.90kN/m至0.91kN/m，F1為0.91kN/m至0.92kN/m，二者相當將近，△F低達2%以下。尤其，實施例3A的積層板的△F為0%，數據更為優異。於其他實施態樣，本發明之積層板的吸濕前拉力可以是0.85kN/m至0.95kN/m，積層板的吸濕後拉力也可以是 0.85kN/m至0.95kN/m。此外，積層板於吸濕前、後的拉力變化率可以小於或等於5%，具體來說，拉力變化率可為0%至2%。
試驗例4：積層板中高分子膜的吸濕率分析
本試驗例取用實施例1A至3A、比較例1A及2A之積層板，根據IPC-TM-650 2.6.2.1A之標準方法，先利用蝕刻液(氯化銅酸性蝕刻液，其銅濃度約150g/L至240g/L，鹽酸濃度約0.04N至0.3N)將各積層板中的二片市售銅箔去除，製備成長度約2.0英吋、寬度約2.0英吋的蝕刻試片，將蝕刻試片於105℃至110℃下烘乾1小時，冷卻至室溫之後秤重，此重量記錄為乾重(W0)；接著，將各蝕刻試片置於23℃±1.1℃之純水中先浸泡24小時，而後以乾布擦拭各待測樣品後即秤重，此重量記錄為濕重(W1)，並依下列算式得到各積層板中高分子膜的吸濕率(△W)，其單位為百分比(%)。本試驗例所測得之吸濕率結果如下表4所示。
Figure 109144673-A0305-02-0022-12
如下表4所示，實施例1A至3A之積層板中的液晶高分子膜的吸濕率僅有0.02%至0.03%，明顯低於比較例1A及2A之積層板中的市售高分子膜的吸濕率(1.28%及1.49%)。於某些實施態樣中，本發明之積層板中的液晶高分子膜的吸濕率可以小於或等於1%。於其他實施態樣中，本發明之積層板中的液晶高分子膜的吸濕率可為0.01%至0.5%。
試驗例5：積層板的耐熱性分析
本試驗例取用實施例1A至3A、比較例1A及2A之積層板，於吸濕試驗之前、之後，根據IPC-TM-650 2.4.13F之標準方法，在尺寸大約50mm×50mm之積層板的銅箔上點上助焊劑，於135℃±10℃下烘烤1小時，移至室溫冷卻；再於288℃±5℃下進行耐熱試驗長達10秒，觀察實施例1A至3A之積層板 中的液晶高分子膜或者比較例1A及2A之積層板中的市售高分子膜是否有起泡或分層現象。
如前所述，本試驗例之吸濕測試係將積層板置於23℃之純水中浸泡24小時，而後以乾布擦拭，確認其表面無水份殘留後，完成吸濕測試。
根據前述方法分別評估各積層板於吸濕前、後進行耐熱測試是否發生起泡或分層現象，若未觀察到積層板發生起泡或分層，即於下表4中記錄為「通過」，若有觀察到積層板發生起泡或分層現象，即於下表4中記錄為「失敗」。
Figure 109144673-A0305-02-0023-13
如上表4所示，配合試驗例4及5的分析結果，由於實施例1A至3A之積層板中液晶高分子膜的吸濕率明顯低於比較例1A及2A之積層板中市售高分子膜的吸濕率，故實施例1A至3A之積層板於吸濕後仍未發生起泡或分層現象，可通過耐熱性測試；而比較例1A及2A之積層板則因吸濕程度較為顯著，導致吸濕後的積層板在288℃的高溫下烘烤後明顯發生起泡、分層現象，無法通過耐熱性測試。
試驗例6：由積層板構成之線路板的訊號損失分析
本試驗例取用前述實施例1A至3A、比較例1A及2A之積層板，於吸濕試驗之前、之後，根據IPC-TM-650 2.5.5.7A之標準方法，將前述之積層板的單面蝕刻製成長度約100mm、寬度約100μm至250μm、阻抗約50歐姆(Ω)±10Ω的帶狀線(strip line)，帶狀線的寬度可依據積層板的介電特性與厚度調整，積層板的另一面則全鋪銅箔作為接地線，製得該線路板(即，本試驗例的待測樣品)。接著，使用微波網路分析儀(儀器型號：8722ES，購自安捷倫科技(Agilent Technology)公司)、探針(型號：ACP40-250，購自Cascade Microtech公司)測定各待測樣品在1GHz至40GHz下的訊號損失。
如前所述，本試驗例之吸濕測試係將積層板置於23℃之純水中浸泡24小時，而後以乾布擦拭，確認其表面無水份殘留後，完成吸濕測試。根據前述方法，各待測樣品在不同頻率下所測得之吸濕前訊號損失(I0)、吸濕後訊號損失(I1)的結果均列於下表5。此外，為進一步探討各線路板於吸濕前、後的訊號損失變化程度，另依下列算式計算得到各線路板的訊號損失變化率(△I)，如下列算式中絕對值符號所表示，線路板之訊號損失變化率以正百分比表示。本試驗例所測得之訊號損失結果如下表5所示。
Figure 109144673-A0305-02-0024-14
Figure 109144673-A0305-02-0025-15
如上表5所示，由實施例1A至3A之積層板所構成之線路板於吸濕前在1GHz至40GHz之頻率下操作所產生之訊號損失均顯著低於由比較例1A及2A之積層板所構成之線路板的訊號損失，由實施例1A至3A之積層板所構成之線路板於吸濕後在1GHz至40GHz之頻率下操作所產生之訊號損失也顯著低 於由比較例1A及2A之積層板所構成之線路板的訊號損失。此外，進一步比較各線路板於吸濕前、後的訊號損失變化率也可發現，由實施例1A至3A之積層板所構成之線路板在1GHz至40GHz之頻率下的訊號損失變化率也顯著低於由比較例1A及2A之積層板所構成之線路板的訊號損失變化率。
合併表2及表5之結果可見，由於實施例1A至3A之積層板中液晶高分子膜的△Df'皆控制在不超過16%之範圍，故能有利於提升這些線路板抵擋高濕環境的能力，有效抑制及/或減緩其在1GHz至40GHz之頻率下產生的訊號損失，使實施例1A至3A之積層板製成線路板使用時，不論於吸濕前、後在各頻率波段下均能維持優異的傳輸能力。同理，合併表1及表5之結果可見，由於實施例1至3之液晶高分子膜(原膜)的△Df皆控制在不超過16%之範圍，故能有利於提升這些液晶高分子膜製成線路板時具有抵擋高濕環境的優異能力，有效抑制及/或減緩線路板在1GHz至40GHz之頻率下產生的訊號損失，使實施例1A至3A之積層板所構成之線路板不論於吸濕前、後在各頻率波段下均能維持優異的傳輸能力。
線路板的訊號損失隨著訊號的工作頻率增加而越趨顯著，即，訊號損失的負值越高。配合上表5及圖1中各線路板於吸濕前的訊號損失結果可知，實施例1A至3A之積層板所構成之線路板的訊號損失相對於頻率的斜率較比較例1A、2A平緩，顯示實施例1A至3A之積層板所構成之線路板即便應用於更高的工作頻率，仍可有效抑制及/或減緩線路板產生訊號損失的程度。再配合上表5及圖2中各線路板於吸濕後的訊號損失結果亦可得知，實施例1A至3A之積層板所構成之線路板的訊號損失相對於頻率的斜率也較比較例1A、2A平緩，顯示實施例1A至3A之積層板所構成之線路板於吸濕後即便應用於更高的工作頻率，仍可有效抑制及/或減緩線路板產生訊號損失的程度，維持優異的高頻傳輸能力。
再配合上表5及圖3A的結果可見，比較實施例1A和比較例1A、2A之積層板所構成之線路板於吸濕前、後的訊號損失變化率可見，實施例1A之積層板所構成之線路板的訊號損失變化率在1GHz至40GHz的範圍內均可控制在10%以內，反觀比較例1A、2A之積層板所構成之線路板的訊號損失變化率在10GHz已高達或者將近60%、在20GHz已高達或者將近70%、在30GHz已高達或者將近80%、在40GHz也有高達60%以上的程度，在在顯示實施例1A之積層板因控制其液晶高分子膜的△Df'在不超過16%之範圍而能具體抵擋高濕環境的影響，有效抑制或減緩由此積層板所構成之線路板在1GHz至40GHz之頻率下的訊號損失變化率，使實施例1A之積層板所構成之線路板不論於吸濕前、後在各頻率波段下均能維持優異的傳輸能力。類似的實驗結果亦可從圖3B及圖3C證實，實施例2A及3A之積層板也因控制其液晶高分子膜的△Df'在不超過16%之範圍而能具體抵擋高濕環境的影響，有效抑制或減緩線路板在1GHz至40GHz之頻率下的訊號損失變化率，使實施例2A及3A之積層板所構成之線路板不論於吸濕前、後在各頻率波段下均能維持優異的傳輸能力。
綜上所述，本發明藉由控制積層板中液晶高分子膜之介電損耗變化率(△Df')或者液晶高分子膜(原膜)之介電損耗變化率(△Df)在不超過16%之條件下，能賦予積層板所構成之線路板具備良好抵擋高濕環境的能力，不僅有助於降低線路板在1GHz至40GHz之工作頻率下於吸濕前、吸濕後的訊號損失，也能有效抑制或減緩其在前述工作頻率下於吸濕前、後的訊號損失變化率。據此，本發明之線路板不論於吸濕前、後在低頻、中頻及/或高頻波段下傳輸訊號均能維持優異的傳輸能力，證實液晶高分子膜和包含其之積層板皆具有優異的耐濕性，並且能夠適用於高階或戶外的各類電子產品中。

Claims (9)

  1. 一種積層板，其包含一金屬箔及一液晶高分子膜，該液晶高分子膜設置於該金屬箔上，且該積層板中的液晶高分子膜具有一吸濕前介電損耗(Df' 0)、一吸濕後介電損耗(Df' 1)以及一介電損耗變化率(△Df')，所述介電損耗變化率係由下列算式所計算而得：
    Figure 109144673-A0305-02-0029-16
     其中，△Df'係小於或等於16%；其中，Df' 0、Df' 1分別為該積層板中的液晶高分子膜置於23℃之純水中吸濕24小時之前、之後於10GHz下測得之介電損耗；其中，Df' 0為0.0010至0.0030，Df' 1為0.0011至0.0065。
  2. 如請求項1所述之積層板，其中該積層板中的液晶高分子膜的△Df'為5%至16%。
  3. 如請求項1或2所述之積層板，其中該積層板中的液晶高分子膜的吸濕率係小於或等於1%。
  4. 如請求項1或2所述之積層板，其中該積層板具有一吸濕前拉力(F0)和一吸濕後拉力(F1)，F0、F1分別為該積層板置於23℃之純水中吸濕24小時之前、之後所測得之拉力，F0為0.85kN/m至0.95kN/m，F1為0.85kN/m至0.95kN/m。
  5. 如請求項4所述之積層板，其中該積層板具有一拉力變化率(△F)，拉力變化率係由下列算式所計算而得：
    Figure 109144673-A0305-02-0029-17
     其中，△F係小於或等於5%。
  6. 如請求項1或2所述之積層板，其中該積層板包含另一金屬箔，該液晶高分子膜設置於該金屬箔及該另一金屬箔之間。
  7. 一種液晶高分子膜，該液晶高分子膜具有一吸濕前介電損耗(Df0)、一吸濕後介電損耗(Df1)以及一介電損耗變化率(△Df)，所述介電損耗變化率係由下列算式所計算而得：
    Figure 109144673-A0305-02-0030-18
     其中，△Df係小於或等於16%；其中，Df0、Df1分別為該液晶高分子膜置於23℃之純水中吸濕24小時之前、之後分別於10GHz下測得之介電損耗；其中，Df0為0.0010至0.0030，Df1為0.0011至0.0065。
  8. 如請求項7所述之液晶高分子膜，其中該液晶高分子膜的△Df係為5%至15%。
  9. 一種線路板，其包含如請求項7或8所述之液晶高分子膜。
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