TWI686291B - 覆金屬之積層板的製造方法及使用其之覆金屬之積層板 - Google Patents

覆金屬之積層板的製造方法及使用其之覆金屬之積層板 Download PDF

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中島崇裕
高橋健
小野寺稔
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日商可樂麗股份有限公司
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Abstract

本發明係一種覆金屬之積層板的製造方法，其特徵在於：將熱塑性液晶聚合物薄膜與金屬片接合以形成積層板，對積層板進行滿足以下條件(1)和條件(2)之熱處理。
(1)熱處理溫度係比該熱塑性液晶聚合物薄膜的熔點高出1℃以上且小於50℃之溫度。
(2)該熱處理之時間為1秒鐘以上10分鐘以下。

Description

覆金屬之積層板的製造方法及使用其之覆金屬之積層板
本發明係關於一種使用由能夠形成光學各向異性之熔融相的熱塑性聚合物(以下，稱為「熱塑性液晶聚合物」)構成之薄膜(以下，稱之為「熱塑性液晶聚合物薄膜」)來製造覆金屬之積層板的製造方法、以及使用其之覆金屬之積層板。
一直以來，由於具備熱塑性液晶聚合物薄膜的覆金屬之積層板係具有來自熱塑性液晶聚合物薄膜的優異的低吸濕性、耐熱性、耐化學藥品性和電性質，並且具有優異的尺寸安定性，因此可作為軟性配線板、半導體安裝用電路板等電路板的材料來使用。
作為該覆金屬之積層板，例如提出了一種在熱塑性液晶聚合物薄膜的至少一個表面上接合有金屬片(表面粗糙度：2~4μm)的覆金屬之積層板，該覆金屬之積層板是這樣製成的，即：在使熱塑性液晶聚合物薄膜保持在拉緊狀態的狀態下，在加熱輥之間使具有既定的分子配向度的熱塑性液晶聚合物薄膜和金屬片壓接起來而得到積層板後，在熱塑性液晶聚合物薄膜的熔點以上的溫度下，對該積層板進行加熱處理。接著，由於在這 樣的覆金屬之積層板中使用了表面粗糙度較大的金屬片，因此能夠提供與熱塑性液晶聚合物薄膜的密接強度優異的覆金屬之積層板(例如，參照專利文獻1)。
[先前技術文獻] [專利文獻]
[專利文獻1]日本專利4216433號公報
於此，近年來，由於智慧型手機等高性能的小型電子設備的普及，促使零件往高密度化發展，並且促使了電子設備的高性能化，因而要求一種覆金屬之積層板，其係熱塑性液晶聚合物薄膜與金屬片的密接強度優異，並且能夠對應傳輸信號的高頻化(也就是說具有高頻特性)。
但是，上述專利文獻1的覆金屬之積層板存在以下的問題：雖然熱塑性液晶聚合物薄膜與金屬片的密接強度優異，但是缺乏上述高頻特性，因此難以同時滿足密接特性和高頻特性的要求。
由於成為傳輸線路的金屬片的高頻特性即傳輸損失取決於表皮效應(表面電阻)，因此傳輸損失取決於表面形狀，特別是取決於金屬片的表面粗糙度(十點平均粗糙度)Rz，Rz較高的高粗糙度金屬片係傳輸損失會增加，也就是說高頻特性會變差，另一方面，Rz較小的低粗糙度金屬片係傳輸損失會減少，也就是說高頻特性變好，故而較理想的是使用表面粗糙度Rz較小的低粗糙度 金屬片。
但是，如果為了降低表皮效應的電阻、減少傳輸損失而使用低粗糙度的金屬片，則金屬片與熱塑性液晶聚合物薄膜的密接強度就會變得不充分，所以雖然為了滿足傳輸損失與密接強度這兩者的特性而已做了各種嘗試，但至今仍未找到充分的解決方式。
依此，本發明是鑑於上述問題而完成的，其目的在於提供一種覆金屬之積層板的製造方法、以及使用其之覆金屬之積層板，其中該覆金屬之積層板係具有高頻特性，並且熱塑性液晶聚合物薄膜與金屬片的密接強度優異。
本發明的發明人們發現了：藉由在將高粗糙度金屬片與熱塑性液晶聚合物薄膜熱壓接後，對熱塑性液晶聚合物薄膜進行熱處理，有時候金屬片與熱塑性液晶聚合物薄膜的密接強度會上升。但是，本發明的發明人們也知道了：在對本發明的構成之將低粗糙度金屬片與熱塑性液晶聚合物薄膜熱壓接而成的積層體進行了熱處理的情況下，密接強度不是一定會上升。本發明的發明人們進一步對積層體的熱處理條件進行了探討，令人吃驚地發現了：如果在特定的溫度條件下持續進行熱處理，則直到某個時間點為止，密接強度會上升，但是一旦經過了某個時間點，就會出現密接強度下降的傾向，故藉由將熱處理溫度、時間條件限制在特定的範圍，就能夠提高將低粗糙度金屬片與熱塑性液晶聚合物薄膜熱 壓接而成的積層體的密接強度，從而完成了本發明。
因此，本發明之覆金屬之積層板的製造方法係一種金屬片接合在熱塑性液晶聚合物薄膜的至少一個表面上而成的覆金屬之積層板的製造方法，其特徵為進行滿足以下條件(1)和條件(2)之熱處理。
(1)熱處理溫度係比該熱塑性液晶聚合物薄膜的熔點高出1℃以上且小於50℃之溫度。
(2)該熱處理之時間為1秒鐘以上10分鐘以下。
又，本發明之覆金屬之積層板係一種金屬片接合在熱塑性液晶聚合物薄膜的至少一個表面上而成的覆金屬之積層板，熱塑性液晶聚合物薄膜之表層的厚度為金屬片之表面粗糙度以下。
又，本發明之多層電路板的製造方法係一種由單面覆金屬之積層板與基板積層而成的多層電路板的製造方法，該單面覆金屬之積層板係金屬片接合在熱塑性液晶聚合物薄膜之表面而成者，其中，該多層電路板的製造方法之特徵為至少包括：將該熱塑性液晶聚合物薄膜與金屬片接合以形成積層板，對積層板進行滿足以下條件(1)和條件(2)之熱處理，由此製造單面覆金屬之積層板之步驟。
(1)熱處理溫度係比該熱塑性液晶聚合物薄膜的熔點高出1℃以上且小於50℃之溫度。
(2)該熱處理之時間為1秒鐘以上10分鐘以下。
根據本發明，能夠提供一種覆金屬之積層板 ，其具有高頻特性，並且密接強度優異。特別是，根據本發明的條件，即使是在將金屬片的未進行粗糙化處理的面(光澤面(shiny side))與熱塑性液晶聚合物薄膜積層起來的情況下，也能夠具有充分的密接強度的覆金屬之積層板。
1‧‧‧覆金屬之積層板
2‧‧‧熱塑性液晶聚合物薄膜
3‧‧‧金屬箔(金屬片)
4‧‧‧捲出輥
5‧‧‧捲出輥
6‧‧‧積層板
7‧‧‧加熱輥
8‧‧‧耐熱橡膠輥
9‧‧‧加熱金屬輥
10‧‧‧連續熱壓裝置
11‧‧‧夾持輥
12‧‧‧加熱處理手段
13‧‧‧捲繞輥
15‧‧‧積層板
16‧‧‧表層
17‧‧‧芯層
18‧‧‧凸部
19‧‧‧界面
20‧‧‧覆金屬之積層板
21‧‧‧表面
23‧‧‧界面
25‧‧‧薄膜基板
26‧‧‧薄膜面
27‧‧‧表面
28‧‧‧表面
30‧‧‧連續熱壓裝置
34‧‧‧界面
35‧‧‧薄膜面
36‧‧‧電路板
37‧‧‧電路圖案
38‧‧‧多層電路板
40‧‧‧表面
50‧‧‧覆金屬之積層板
51‧‧‧熱塑性液晶聚合物薄膜
52‧‧‧表層
53‧‧‧芯層
54‧‧‧金屬箔
55‧‧‧凸部
60‧‧‧多層電路板
61‧‧‧多層電路板
71‧‧‧界面
第1圖是剖面圖，其顯示出本發明之實施形態的覆金屬之積層板的構造。
第2圖是剖面圖，其顯示出本發明之實施形態的加熱處理後的覆金屬之積層板的構造。
第3圖是概略圖，其顯示出在本發明之實施形態的覆金屬之積層板的製造方法中所使用的連續熱壓裝置的整體構成。
第4圖是剖面圖，其顯示出本發明之變形例的覆金屬之積層板的構造。
第5圖是概略圖，其顯示出在本發明之變形例的覆金屬之積層板的製造方法中所使用的連續熱壓裝置的整體構成。
第6圖是剖面圖，其顯示出本發明之變形例的單面覆金屬積層板與電路板積層而成的多層電路板的構造。
第7圖是剖面圖，其用來說明本發明之變形例的多層電路板的製造方法。
第8圖是剖面圖，其用來說明本發明之變形例的多層電路板的製造方法。
第9圖是剖面圖，其顯示出本發明之變形例的單面覆金屬之積層板與電路板積層而成的多層電路板的構造。
第10圖是剖面圖，其用來說明本發明之變形例的多層電路板的製造方法。
第11圖是剖面圖，其顯示出本發明之變形例的單面覆金屬之積層板與薄膜基板積層而成的多層電路板的構造。
第12圖是實施例30中的覆金屬之積層板(加熱處理前)的電子顯微鏡(SEM)照片。
第13圖是實施例30中的覆金屬之積層板(加熱處理後)的電子顯微鏡(SEM)照片。
第14圖是剖面圖，其顯示出習知覆金屬之積層板的構造。
以下，根據圖式詳細說明本發明的實施形態。另外，本發明並不受限於以下的實施形態。
第1圖是剖面圖，其顯示出本發明之實施形態的覆金屬之積層板的構造。
如第1圖所示，本實施形態的覆金屬之積層板1是由熱塑性液晶聚合物薄膜2與積層在熱塑性液晶聚合物薄膜2的單面上的金屬箔(金屬片)3所構成。
<金屬箔>
本發明的金屬箔3沒有特別的限制，例如，能夠舉出銅、金、銀、鎳、鋁和不鏽鋼等，從導電性、使用性和成本等觀點來看，較佳的是使用銅箔、不鏽鋼箔 。另外，作為銅箔，能夠使用由壓延法、電解法所製造的銅箔。
又，可以對金屬箔3施行通常對銅箔所施行的酸洗等化學處理。此外，金屬箔3的厚度較佳為9μm以上200μm以下的範圍，更佳為9μm以上40μm以下的範圍內。
這是因為：在小於9μm的情況下，由於厚度太小，因此在覆金屬之積層板1的製程中，有時候金屬箔3上會產生皺褶等變形；而在大於200μm的情況下，由於厚度太大，因此例如作為軟性配線板使用時，有時候彎折性能會降低。
此外，在本發明中，金屬箔3的表面粗糙度小(也就是說低粗糙度)，特別是十點平均粗糙度Rz小於2.0μm，從高頻特性優異的觀點來看，為較佳，又，從高頻特性與密接強度的平衡之觀點來說，更佳的是落在1.5μm以下的範圍內，尤佳的是落在1.1μm以下的範圍內。再者，根據本發明，令人吃驚的是，即使是於習知被視為難以與熱塑性液晶聚合物薄膜黏合之在金屬箔上的未進行粗糙化處理的面(光澤面)進行積層的情況下，也能夠獲得良好的密接強度。能夠做到與光澤面的粗糙度為0.5μm以下、甚至是粗糙度為0.3μm的金屬箔的積層。
另外，在金屬箔的表面粗糙度為2.0μm以上的情況下，有可能金屬箔的粗糙化處理面上的凹凸因為進行了積層而貫穿熱塑性液晶聚合物特有的薄膜表層並抵達薄膜內部的芯層，因此雖然熱塑性液晶聚合物薄膜與金屬箔的密接強度上升，但難以實現良好的高頻特性。
也就是說，藉由採用高頻特性良好之表面粗糙度Rz小於2.0μm的金屬箔來作為金屬箔3，則能夠獲得具有良好的高頻特性並且密接強度優異的覆金屬之積層板1。
另外，這裡所說的「表面粗糙度」是指使用接觸式表面粗糙度計(Mitutoyo Corporation製造，型式：SJ-201)進行測量而得到的金屬片表面的十點平均粗糙度(Rz)，並且是指金屬箔3的表面中的與熱塑性液晶聚合物薄膜2接觸之面的粗糙度。
又，表面粗糙度的測量方法是利用以ISO4287-1997為依據的方法進行的。更具體來說，表面粗糙度(Rz)是：從粗糙度曲線中按其平均線方向取一基準長度，將自最高到第5個的峰頂(向上凸的曲線頂點)之標高的平均值與自最低到第5個的谷底(向下凹的曲線底點)之標高的平均值之和以μm表示者，為顯示十點平均粗糙度者。
又，一般而言，為了提高與積層的樹脂薄膜等的密接強度，市面上出售的金屬箔係大多金屬箔表面會進行粗糙化處理，但是在本發明中，即使是在將金屬箔的表面中未進行粗糙化處理之表面粗糙度較小的光澤面與熱塑性液晶聚合物薄膜予以積層的情況下，也能夠實現高密接強度。因此，基於低粗糙度的觀點，能夠實現高頻特性優異的覆金屬之積層板，並且即使是在未對金屬箔表面進行粗糙化處理的情況下，也能夠提高密接強度，故而能夠實現作業的效率化、低成本化。
<熱塑性液晶聚合物薄膜>
本發明的熱塑性液晶聚合物薄膜的原料沒有特別的限制。例如，能夠舉出由分類為以下所例示的(1)至(4)的化合物及其衍生物所衍生之周知的熱致液晶聚酯及熱致液晶聚酯醯胺。其中，為了得到能夠形成光學各向異性之熔融相的聚合物，各種原料化合物的組合當然有其適當的範圍。
(1)芳香族或脂肪族二羥基化合物(代表例參照表1)
Figure 105112217-A0202-12-0009-1
(2)芳香族或脂肪族二羧酸(代表例參照表2)
Figure 105112217-A0202-12-0010-2
(3)芳香族羥基羧酸(代表例參照表3)
Figure 105112217-A0202-12-0010-3
(4)芳香族二胺、芳香族羥基胺或芳香族胺基羧酸(代表例參照表4)
Figure 105112217-A0202-12-0010-4
又，作為由這些原料化合物所得的熱塑性液 晶聚合物之代表例，可以舉出具有表5中所示的結構單元的共聚物(a)~(e)。
Figure 105112217-A0202-12-0011-5
此外，就賦予薄膜所期望的耐熱性和加工性的目的來說，本發明中使用的熱塑性液晶聚合物的熔點較佳的是落在約200~約400℃的範圍內，更佳的是落在約250~約350℃的範圍內，從薄膜製造的觀點來看，較佳的是具有較低的熔點。
因此，在需要更高的耐熱性、熔點的情況下，可以對獲得的薄膜進行加熱處理來將耐熱性、熔點提 高到所期望的數值。舉例說明加熱處理的條件：即使獲得的薄膜的熔點為283℃，只要在260℃下加熱5小時，熔點就會變成320℃。
本發明的熱塑性液晶聚合物薄膜2是對上述聚合物進行擠製成形而獲得的。此時，可以使用任意的擠製成形法，但從工業上有利的角度來說，周知的T型模頭製膜延伸法、層疊體延伸法、吹塑法等較為有利。特別是在吹塑法中，不只是對薄膜的機械軸方向(長邊方向)(以下稱為「MD方向」。)施加應力，對與該MD方向正交的方向(以下稱為「TD方向」。)也施加應力，因此能夠獲得MD方向與TD方向上的機械性質和熱性質取得平衡的薄膜。
此外，本實施形態的熱塑性液晶聚合物薄膜2係薄膜長邊方向的分子配向度SOR(Segment Orientation Ratio)以設在0.90以上且小於1.20的範圍為佳，更佳的是0.95以上1.15以下的範圍內，尤佳的是0.97以上1.15以下的範圍。
具有該範圍之分子配向度的熱塑性液晶聚合物薄膜2，其MD方向和TD方向上的機械性質和熱性質的平衡良好，不只是實用性高，還具有如上所述那樣使電路板用的覆金屬之積層板1的各向同性和尺寸安定性變得良好的優點。
又，當分子配向度SOR為0.50以下或1.50以上時，液晶聚合物分子的配向明顯偏向，因此薄膜變硬，且容易沿TD方向或MD方向裂開。在加熱時不產生翹曲 等的形態安定性被認為有必要的電路板用途上，如上所述，分子配向度SOR有必要落在0.90以上且小於1.15的範圍。特別是，在有必要使加熱時的翹曲完全不產生的情況下，較佳的是0.95以上1.08以下。又，藉由使分子配向為0.90以上1.08以下，能夠使薄膜介電常數變得均勻。
另外，這裡所說的「分子配向度SOR」是指關於構成分子鏈段之表示分子配向程度的指標，與習知MOR(Molecular Orientation Ratio)不同，是有考慮了物體厚度的值。
上述分子配向度SOR是按下述方式算出的。
首先，使用周知的微波分子配向度測定機，以薄膜面相對於微波的前進方向為垂直的方式將熱塑性液晶聚合物薄膜2插入其微波共振導波管中，測量穿透了該薄膜之微波的電場強度(微波穿透強度)。
接著，根據該測量值，利用下式(1)算出m值(稱為折射率)。
(式1)m=(Zo/△z)X〔1-νmax/νo〕...(1)
(此處，Zo為裝置常數，△z為物體的平均厚度，νmax為使微波的頻率變化時產生最大微波穿透強度的頻率，νo為平均厚度為零時(也就是說沒有物體時)的產生最大微波穿透強度的頻率。)
接著，物體相對於微波的振動方向的旋轉角為0°時，也就是說將「微波的振動方向」與「物體的分子所最佳配向的方向(通常是擠製成形得到的薄膜的長 邊方向)並且是產生最小微波穿透強度的方向」一致時的m值設為m0，將旋轉角為90°時的m值設為m90，由m0/m90算出分子配向度SOR。
本發明的熱塑性液晶聚合物薄膜2的厚度沒有特別的限制，在將使用熱塑性液晶聚合物薄膜2作為電絕緣性材料的覆金屬之積層板1作為印刷配線板使用的情況下，較佳的是落在20~500μm的範圍內，更佳的是落在20~150μm的範圍內，尤佳的是落在20~100μm的範圍內，最佳的是落在20~50μm的範圍內。
這是因為：由於在薄膜的厚度太薄的情況下，薄膜的剛性、強度會降低，因此在將電子零件安裝到印刷配線板上時，印刷配線板會因為被加壓而變形，配線的位置精度變差，這會成為不良的原因。
此外，熱塑性液晶聚合物薄膜2的熱膨脹係數較佳為10~30ppm/℃，更佳為12~25ppm/℃，尤佳為15~20ppm/℃。這是因為：在小於10ppm/℃的情況下，在覆金屬之積層板上形成電路時有時候薄膜會收縮；在大於30ppm/℃的情況下，在覆金屬之積層板上形成電路時有時候薄膜會膨脹。另外，熱膨脹係數是利用後述實施例中記載的方法測量出的值。只要熱塑性液晶聚合物薄膜2的熱膨脹係數落在10~30ppm/℃的範圍內，覆金屬之積層板1的尺寸變化率就較小，故為佳。
又，覆金屬之積層板1的尺寸安定性(應變的產生)的判斷是可以以設有金屬箔的覆金屬之積層板與未設有金屬箔的覆金屬之積層板的尺寸變化率作為指標 ，只要尺寸變化率為±0.1%以下，就可以認為覆金屬之積層板1的應變的產生已得到抑制。
另外，這裡所說的「尺寸變化率」是指：利用以IPC-TM6502.2.4為依據的方法，在熱處理後的覆金屬之積層板上設置MD方向和TD方向上的基準點，從在蝕刻金屬箔後於150℃下烘烤30分鐘後的基準點位置測量出的MD方向和TD方向上的尺寸的變化率(%)之平均值。
又，作為個人電腦等的主電路板的電絕緣性材料，也可以使用上述熱塑性液晶聚合物薄膜與其他電絕緣性材料(例如，玻璃基材)之複合體。另外，也可以在薄膜中配合滑劑、抗氧化劑等添加劑。
接著，對本發明的實施形態的覆金屬之積層板之製造方法進行說明。
本實施形態的製造方法包括：將熱塑性液晶聚合物薄膜2與金屬箔3接合以形成積層板的積層板形成步驟；對積層板進行熱處理的熱處理步驟。
<積層板形成步驟>
首先，使長條狀的熱塑性液晶聚合物薄膜2成為拉緊狀態，將長條狀的金屬箔3疊合在熱塑性液晶聚合物薄膜2的單面上，在加熱輥之間將他們壓接並使積層。
另外，這裡所說的「拉緊狀態」是指張力(例如0.12~0.28kg/mm2)沿著薄膜長邊方向(拉伸方向)施加在薄膜上的狀態。
第3圖是概略圖，其顯示出在本發明之實施形 態的覆金屬之積層板的製造方法中所使用的連續熱壓裝置的整體構成。
該連續熱壓裝置10是用來製造金屬箔3接合在熱塑性液晶聚合物薄膜2的其中一個表面上而成的單面覆金屬之積層板的裝置，如第3圖所示，連續熱壓裝置10具備：捲出輥4，該捲出輥4上安裝有捲筒狀的熱塑性液晶聚合物薄膜2；捲出輥5，該捲出輥5上安裝有捲筒狀之如銅箔的金屬箔3；加熱輥7，使熱塑性液晶聚合物薄膜2與金屬箔3進行熱壓接而接合，形成積層板6。
在製造單面覆金屬之積層板的情況下，例如可使用成對的耐熱橡膠輥8和加熱金屬輥9(輥面的硬度都在80度以上)作為加熱輥7。較佳的是按下述方式配置該耐熱橡膠輥8和金屬輥9：將耐熱橡膠輥8配置在熱塑性液晶聚合物薄膜2側，並且將加熱金屬輥9配置在金屬箔3側。
又，就製造單面覆金屬之積層板時所使用的耐熱橡膠輥8來說，較佳的是使用輥面的硬度為80度以上的耐熱橡膠輥，更佳的是使用輥面的硬度為80~95度的耐熱橡膠輥，其中該硬度是藉由使用以JISK6301為依據的A型彈簧式硬度試驗機進行的試驗測得的。此時，若硬度小於80度，就會導致熱壓接時的壓力不足，從而積層板6的黏合強度會不足。此外，若硬度超過95度，則局部的線壓就會作用在耐熱橡膠輥8與加熱金屬輥9之間，有時候會引起積層板6的外觀不良。另外，80度以上的橡膠能夠藉由在聚矽氧系橡膠、氟系橡膠等合成橡膠或天然 橡膠中添加硫化劑、鹼性物質等硫化加速劑來獲得。
然後，如第1圖所示，在已使熱塑性液晶聚合物薄膜2與金屬箔3疊合的狀態下，沿著薄膜長邊方向輸送，則可供給至成對的耐熱橡膠輥8與加熱金屬輥9之間，對熱塑性液晶聚合物薄膜2與金屬箔3進行熱壓接而使進行積層。
<熱處理步驟>
接著，對獲得的積層板6進行熱處理來製作覆金屬之積層板1。如第3圖所示，連續熱壓裝置10具備：用來輸送積層板6的夾持輥11；用來對積層板6進行加熱處理的加熱處理手段12；將加熱處理後的覆金屬之積層板1捲繞起來的捲繞輥13。
作為加熱處理手段12，只要能夠在熱塑性液晶聚合物薄膜2的熔點以上的溫度下對積層板6進行加熱處理即可，沒有特別限制，例如，能夠使用熱風式加熱處理爐、熱風循環乾燥機、熱輥、陶瓷加熱器、利用IR(遠紅外線)的熱處理裝置或合併使用該等之方法。又，從防止金屬箔3的表面氧化的觀點來看，較佳的是使用經加熱過的氮氣，在氧濃度為0.1%以下的惰性環境中進行加熱處理。
於此，就本發明而言，特徵在於：在將熱塑性液晶聚合物薄膜2的熔點設為Tm(℃)、將熱處理溫度設為Ta(℃)的情況下，在使熱處理溫度Ta為比熱塑性液晶聚合物薄膜的熔點Tm高出1℃以上且小於50℃的溫度下，進行1秒鐘~10分鐘的熱處理。
藉由對積層板6進行此般熱處理，能夠提高低粗糙度金屬箔與熱塑性液晶聚合物薄膜的密接強度，這是以往難以做到的。特別是，能夠提高高頻特性優異之表面粗糙度Rz小於2.0μm之金屬箔與熱塑性液晶聚合物薄膜的密接強度。
而且，根據此般熱處理方法，能夠充分地提高未進行粗糙化處理之金屬箔的光澤面與熱塑性液晶聚合物薄膜的密接強度，以往，未進行粗糙化處理之金屬箔的光澤面與熱塑性液晶聚合物薄膜的密接強度係難以獲得的。
另外，從進一步提高熱塑性液晶聚合物薄膜2與金屬箔3的密接強度之觀點來看，較佳為將熱處理溫度Ta設定在比熱塑性液晶聚合物薄膜的熔點Tm高出1℃以上30℃以下的溫度，更佳為高出2℃以上20℃以下的溫度。此外，從同樣的觀點來看，較佳為將熱處理時間設定在5秒鐘~8分鐘，更佳為設定在8秒鐘~5分鐘，尤佳為設定在8秒鐘~3分鐘。
又，上述熱處理條件能夠提高低粗糙度金屬箔與熱塑性液晶聚合物薄膜的密接強度之理由係推測如下。也就是說，一般而言，在將熱塑性液晶聚合物薄膜與金屬箔熱壓接的情況下，熱塑性液晶聚合物薄膜表面會因為熱壓接時的熱而熔解，並且因為熱壓接時的壓力而在熱塑性液晶聚合物薄膜的表面上產生稱為表層之分子配向。
在此，如第14圖所示，就習知的覆金屬之積 層板50來說，與薄膜內部的層即芯層53之構造相比，熱塑性液晶聚合物薄膜51之表層52容易沿著一個方向裂開，而且就結晶構造來說也為與芯層53不同的層，因此芯層53與表層52之界面密接較弱，芯層53與表層52之界面容易剝離，從而即使是在金屬箔54之凸部55抵達表層52的情況下，該表層52也成為使熱塑性液晶聚合物薄膜51與金屬箔54的密接強度降低的因素。
然而，在本實施形態中，由於在將熱塑性液晶聚合物薄膜2與金屬箔3熱壓接後，在不施加壓力之狀態下且在熱塑性液晶聚合物薄膜2的熔點以上之溫度下進行加熱處理，因此形成的表層之配向會消失(也就是說使密接強度降低的因素消失)，表層16的厚度變薄。因此，可以認為是：如第2圖所示，金屬箔3之凸部18通過表層16抵達芯層17，其結果是密接強度提高了。
亦即，在本發明中，由於在將熱塑性液晶聚合物薄膜2與金屬箔3熱壓接後，在不施加壓力之狀態下且在熱塑性液晶聚合物薄膜2的熔點以上之溫度下進行加熱處理，因此能夠將熱塑性液晶聚合物薄膜2之表層16的厚度設定為金屬片3的表面粗糙度以下。其結果是，不取決於金屬箔3的表面粗糙度，即使是在金屬箔3的粗糙度低之情況下，也能夠獲得具有充分的密接強度之覆金屬之積層板1。
在此，表層16的厚度是以表層16與芯層17之界面19和熱塑性液晶聚合物薄膜的表層16側之表面21之間的距離來定義的，本發明的表層16之厚度是指在 30μ×30μm之範圍的剖面觀察圖像中的任意五點的表層厚度的平均值。
另外，表層16與芯層17之界面19係在利用剖面研磨機研磨覆金屬之積層板之剖面後，在利用丙胺溶液蝕刻該剖面而得到的剖面中，在熱塑性液晶聚合物薄膜2中作為黑色剖面被觀察到的。可以這樣推測：因為熱壓接時之熱與壓力而在熱塑性液晶聚合物薄膜2上產生表層16時，在表層16與芯層17間形成有小的區塊群，該小的區塊群被丙胺溶液溶解而除去，從而呈黑色剖面被觀察到。另外，較佳的是使用電子顯微鏡(SEM)作為觀察手段。
又，從密接強度的觀點來看，在將表層16的厚度設為T之情況下，表層16的厚度T較佳為金屬箔3之表面粗糙度Rz的95%以下(也就是說T/Rz
Figure 105112217-A0202-12-0020-33
0.95)，更佳為50%以下，尤佳為20%以下。這是因為如果大於95%，則有時候會在表層與芯層之界面發生剝離。此外，只要表層16之厚度T為金屬箔3之表面粗糙度Rz以下，表層16之厚度T可以為金屬箔3之表面粗糙度Rz的1%以上，也可以為5%以上。此外，例如也可以是0.05
Figure 105112217-A0202-12-0020-34
T/Rz
Figure 105112217-A0202-12-0020-35
0.95。
又，從密接強度的觀點來看，表層16之厚度較佳為1.1μm以下，更佳為0.9μm以下，尤佳為0.5μm以下，最佳為0.3μm以下。
又，於如本發明那樣使用低粗糙度金屬箔之情況下，若持續進行熱處理，則會發生下述現象：已提高的密接強度會以某個峰值為界而開始減少。可以認為 該密接強度減少的原因之一是熱塑性液晶聚合物薄膜的熱劣化，此般現象在使用高粗糙度金屬箔之情況下不會發生的。
於是，藉由觀察熱塑性液晶聚合物薄膜與低粗糙度金屬箔之積層體的剝離面來研究該現象之原因。更具體而言，對於持續進行熱處理，從而已上升的密接強度減少了的熱塑性液晶聚合物薄膜與低粗糙度金屬箔之積層體，詳細地觀察從金屬箔剝離下來之薄膜的剝離面，得知了在該薄膜表面上附著有原本形成在金屬箔表面上之凹凸部的凸部。
從該結果能夠推測：在持續對使用低粗糙度金屬箔製成的積層體進行熱處理之情況下，金屬箔表面之凹凸部的熱劣化係發生密接強度降低之現象的原因。也就是說，可以認為：低粗糙度金屬箔之情況下，凹凸部中的各凸部之形狀小，容易因為熱而劣化，故該凸部在積層時發揮咬入熱塑性液晶聚合物薄膜之表面內而提高密接強度之作用，然而，該凸部因為熱而變脆，在將薄膜與金屬箔剝離開時，該凸部容易與薄膜一起被剝離下來，因此持續進行熱處理，密接強度就會降低。
另一方面，可以認為：高粗糙度金屬箔之情況下，由於與薄膜的密接強度原本就高，而且金屬箔表面之凹凸部的各凸部的形狀大，故該凸部對熱的耐性高，耐熱劣化性優異，因此由熱處理引起之金屬箔表面的熱劣化變少，即使將熱處理所造成的熱塑性液晶聚合物薄膜之熱劣化的影響考慮進來，密接強度也不會降低。
又，在金屬箔上的未進行粗糙化處理之光澤面上不存在為了提高密接強度而形成的凹凸部，但是在將該光澤面與熱塑性液晶聚合物薄膜積層之情況下，密接強度同樣會因為熱處理而降低。對此，可以推測：就未進行為了提高與薄膜的密接強度之粗糙化處理的光澤面與熱塑性液晶聚合物薄膜的密接強度來說，由於持續進行熱處理所造成的熱塑性液晶聚合物薄膜之熱劣化會顯著地反映在密接強度上，因此密接強度會以某個熱處理時間為界而開始減少。
如上所述，根據本發明之熱處理條件，藉由使熱塑性液晶聚合物薄膜2表面之表層與芯層之界面構造差異消失(構造的均勻化)，則能夠提高密接強度，而且藉由在不發生低粗糙度金屬箔3表面之熱劣化的條件下進行熱處理，能夠獲得具有高頻特性，並且提高了熱塑性液晶聚合物薄膜2與金屬箔3的密接強度之積層體。
另外，之所以將熱處理溫度Ta設定為比熱塑性液晶聚合物薄膜2之熔點Tm高的溫度，是因為：在熱處理溫度Ta為熔點Tm以下之溫度的情況下，由於熱處理所帶來的熱塑性液晶聚合物薄膜表面之表層的消失效果不充分，因此有時候熱塑性液晶聚合物薄膜2與金屬箔3的密接強度之提高不夠；在熱處理溫度Ta比熔點Tm高50℃以上之情況下，由於溫度接近熱塑性液晶聚合物薄膜2的分解溫度，因此有時候外觀會因為著色等而變差。
藉由在這樣的熱處理時間T下進行熱處理，就能夠控制低粗糙度金屬箔表面之熱劣化以及熱塑性液晶 聚合物薄膜之熱劣化，因此能夠使積層體具有高頻特性，並且能提高熱塑性液晶聚合物薄膜2與金屬箔3的密接強度。
另外，本發明中的表層是指：在利用剖面研磨機研磨覆金屬之積層板1之剖面後，利用丙胺溶液蝕刻剖面，在強調了區塊結構之狀態下，使用電子顯微鏡(SEM)進行觀察而能夠確認到的層。
又，根據本發明之熱處理，能夠將熱塑性液晶聚合物薄膜2之熱膨脹係數控制在特定的範圍內。例如，在熱處理時間超過10分鐘之情況下，熱塑性液晶聚合物薄膜2的熱膨脹係數變得過大，覆金屬之積層板1的尺寸變化率變大，這是不理想的。又，若熱處理溫度Ta小於比熱塑性液晶聚合物薄膜之熔點Tm高出1℃之溫度，則熱塑性液晶聚合物薄膜2的熱膨脹係數低，覆金屬之積層板1的尺寸變化率變大，這是不理想的。
另外，上述實施形態也可以採取以下的變更。
在上述實施形態中，舉出金屬箔3接合在熱塑性液晶聚合物薄膜2的單面上的覆金屬之積層板1為例進行了說明，但如第4圖所示，本發明也能夠應用在金屬箔3接合在熱塑性液晶聚合物薄膜2的兩面上的覆金屬之積層板1。也就是說，本發明能夠應用在金屬箔3接合在熱塑性液晶聚合物薄膜2的至少一個表面上的覆金屬之積層板。
在該情況下，如第5圖所示，使用在上述第3圖中所示的連續熱壓裝置10中進一步具備捲出輥5(也就是說具備兩個捲出輥5)的連續熱壓裝置30，其中該捲出 輥5上安裝有捲筒狀之如銅箔的金屬箔3。
然後，與上述實施形態之情況同樣地，首先，使長條狀的熱塑性液晶聚合物薄膜2成為拉緊狀態，將長條狀的金屬箔3疊合在熱塑性液晶聚合物薄膜2的兩面上，在加熱輥7之間將該等壓接而使積層，從而製作出積層板15，接著，對獲得的積層板15進行熱處理，製作覆金屬之積層板20。
然後，與上述實施形態同樣地，將熱處理溫度Ta設定為比熱塑性液晶聚合物薄膜2的熔點Tm高出1℃以上且小於50℃的溫度，並且在滿足1秒鐘以上10分鐘以下的熱處理時間下進行熱處理，就能夠獲得具有高頻特性，並且熱塑性液晶聚合物薄膜2與金屬箔3的密接強度提高了的覆金屬之積層板20。
此外，同樣地，本發明也能夠應用在第6圖中示出的多層電路板38，該多層電路板38係電路板36積層在單面覆金屬之積層板1上而成的，該電路板36係由熱塑性液晶聚合物薄膜2、金屬箔3及電路圖案37構成的。
在該情況下，如第7圖所示，經由單面覆金屬之積層板1上的薄膜面35、以及電路板36上的電路圖案37側的表面28(亦即，電路板36中的熱塑性液晶聚合物薄膜2的位於與金屬箔3相反一側的表面40、以及電路板36中的電路圖案37的表面27)將單面覆金屬之積層板1與電路板36疊合而積層，並使用真空批次壓製機，以真空熱壓的方式對該積層體進行加熱加壓，從而將單面覆金屬之積層板1與電路板36熱壓接，製作出第6圖中所示之多層 電路板38。
然後，與上述實施形態同樣地，藉由將熱處理溫度Ta設定為比熱塑性液晶聚合物薄膜2的熔點Tm高出1℃以上且小於50℃的溫度，並且在滿足1秒鐘以上10分鐘以下之熱處理時間下進行熱處理，就能夠提高熱塑性液晶聚合物薄膜2與金屬片3之界面34的密接強度，而且能夠提高單面覆金屬之積層板1中的熱塑性液晶聚合物薄膜2與電路板36中的熱塑性液晶聚合物薄膜2及電路圖案37之界面50(亦即，單面覆金屬之積層板1上的薄膜面35與電路板36上的電路圖案側的表面28之接觸部分)的密接強度。
又，也可以：如第8圖所示那樣，準備兩個第1圖中所示的單面覆金屬之積層板1，經由各單面覆金屬之積層板1上的薄膜面35，將兩個單面覆金屬之積層板1積層，從而構成第9圖中所示的多層電路板60。
然後，就該多層電路板60來說，也與上述多層電路板38同樣，能夠提高熱塑性液晶聚合物薄膜2與金屬片3之界面34的密接強度，而且能夠提高各單面覆金屬之積層板1中的熱塑性液晶聚合物薄膜2之界面(亦即，各單面覆金屬之積層板1上的薄膜面35的接觸部分)71的密接強度。
在該情況下，如第8圖所示，經由兩個單面覆金屬之積層板1上的各薄膜面35，將兩個單面覆金屬之積層板1疊合而積層，以真空熱壓對該積層體進行加熱加壓，從而將兩個單面覆金屬之積層板1熱壓接，形成第9圖 中所示之多層電路板60。
又，也可以：如第10圖所示那樣，使用由熱塑性液晶聚合物薄膜2構成的薄膜基板25來取代電路板36，經由第1圖中所示的單面覆金屬之積層板1上的薄膜面5與薄膜基板25的薄膜面26，將單面覆金屬之積層板1與薄膜基板25積層，構成第11圖中所示之多層電路板61。
然後，就該多層電路板61來說，與上述多層電路板38同樣，能夠提高熱塑性液晶聚合物薄膜2與金屬片3之界面34的密接強度，而且能夠提高單面覆金屬之積層板1中的熱塑性液晶聚合物薄膜2與薄膜基板25中的熱塑性液晶聚合物薄膜2之界面23(亦即，單面覆金屬之積層板1上的薄膜面35與薄膜基板25上的薄膜面26之接觸部分)的密接強度。
在該情況下，如第10圖所示，經由單面覆金屬之積層板1上的薄膜面35與薄膜基板25上的薄膜面26，將單面覆金屬之積層板1與薄膜基板25疊合而積層，並且以真空熱壓對該積層體進行加熱加壓，從而將單面覆金屬之積層板1與薄膜基板25熱壓接，形成第11圖中所示之多層電路板31。
[實施例]
以下，根據實施例對本發明進行說明。另外，本發明不局限於該等實施例，能夠基於本發明之要旨對該等實施例實施變形、變更，並且該等變形、變更不被排除到本發明之範圍外。
(實施例1~10，比較例1~6)
<熱塑性液晶聚合物薄膜之製作>
使用單軸擠壓機，在280~300℃下對由6-羥基-2-萘甲酸單元(27莫耳%)、對羥苯甲酸單元(73莫耳%)構成的熱致液晶聚酯進行加熱混練後，利用直徑40mm、狹縫間隔0.6mm之吹塑模(inflation die)進行擠製，從而得到厚度50μm之熱塑性液晶聚合物薄膜。該熱塑性液晶聚合物薄膜之熔點Tm為283℃，熱變形溫度Tdef為230℃。
另外，熔點係使用示差掃瞄熱量計來觀察薄膜之熱行為而得到的。也就是說，將下述吸熱峰之位置作為熱塑性液晶聚合物薄膜之熔點，即：以20℃/分鐘之速度使製作出的薄膜升溫並完全熔融後，以50℃/分鐘之速度使熔融物急冷至50℃，再以20℃/分鐘之速度升溫時所出現的吸熱峰。
<覆金屬之積層板之製作>
接著，使用連續熱壓裝置，將製作出的熱塑性液晶聚合物薄膜與厚度12μm之壓延銅箔(JX Nippon Mining & Metals Corporation製，商品名：BHYX-92F-HA，表面粗糙度：0.9μm)導入耐熱橡膠輥與加熱金屬輥之間來進行壓接而使接合，製作出積層板。
另外，銅箔的表面粗糙度Rz係使用表面粗糙度測量儀(Mitutoyo Corporation製，商品名：SurftestSJ-201)，依據JIS B0601對粗糙化面測量十點平均粗糙度而算出的。又，在測量基準長度為0.8mm、評價長度為4mm、截斷值為0.8mm以及輸送速度為0.5mm/秒鐘之條件下，以與壓延方向平行之方式改變測量位置，進行了10次測量 ，求出10次測量的平均值。
又，作為與熱塑性液晶聚合物薄膜接觸之耐熱橡膠輥，使用了樹脂被覆金屬輥(YURI ROLL MACHINE Co.,LTD.製，商品名：Super-Tempex，樹脂厚度：1.7cm)。此外，作為耐熱橡膠輥及加熱金屬輥，使用了直徑為40cm之輥。
又，將加熱金屬輥的表面溫度設定為：成為比熱塑性液晶聚合物薄膜之熔點低20℃之溫度(亦即，263℃)。接著，將在耐熱橡膠輥與加熱金屬輥之間施加到熱塑性液晶聚合物薄膜和銅箔上的壓力設定為換算成面壓時為120kg/cm2之壓力，在該條件下，使熱塑性液晶聚合物薄膜沿著耐熱橡膠輥移動後，將銅箔與熱塑性液晶聚合物薄膜疊合並使臨時接合。
<熱處理步驟>
接著，利用夾持輥在線上將捲繞張力解除，使製作出的積層板通過利用加熱處理手段之IR的熱處理裝置(NORITAKE CO.,LIMITED製，商品名：RtoR式遠紅外線加熱爐)來進行加熱處理，從而製作出實施例1~10、以及比較例1~6之覆金屬之積層板。
另外，按照表6所示那樣設定了熱處理裝置之熱處理時間(亦即，積層板上的任意一點通過熱處理裝置內部之時間)以及熱處理溫度。
<密接強度評價>
接著，從製作出的各覆金屬之積層板來製作寬度1.0cm的剝離試驗片，利用雙面膠帶將試驗片之熱塑性液 晶聚合物薄膜層固定在平板上，依據JISC5016，以180°法測量了以50mm/分鐘之速度將金屬箔剝離下來時的強度(kN/m)。
另外，由於從抗撓曲性等觀點來看，要求具有0.7kN/m以上的剝離強度，因此將具有0.7kN/m以上之強度的情況判斷為密接強度良好。將以上的結果示於表6。
<傳輸損失之測量>
接著，測量了製作出的各覆金屬之積層板的傳輸損失。更具體而言，使用微波網路分析儀[Agilent公司製，型式：8722ES]與探針(Cascade Microtech,Inc.製，型式：ACP40-250)，以測量頻率40GHz進行了測量。
另外，從高頻特性的觀點來看，將傳輸損失為-0.8以下之情況判斷為良好，將大於-0.8之情況判斷為不良。將以上的結果示於表6。
(實施例11~13，比較例7~9)
作為銅箔，使用具有12μm之厚度的銅箔(Mitsui Mining & Smelting Co.,Ltd.製，商品名：TQ-M7-VSP，表面粗糙度：1.1μm)，並以表7中所示的熱處理溫度以及熱處理時間進行熱處理，除此之外，按照與上述實施例1相同的方式製作了覆金屬之積層板。之後，與上述實施例1同樣地進行了密接強度評價以及傳輸損失測定。將以上的結果示於表7。
(實施例14~16，比較例10~12)
作為銅箔，使用厚度12μm之銅箔(JX Nippon Mining & Metals Corporation製，商品名：BHYX-92F-HA，光澤 面之表面粗糙度：0.5μm)，並以表8中所示的熱處理溫度以及熱處理時間進行熱處理，除此之外，按照與上述實施例1相同的方式製作了覆金屬之積層板。之後，與上述實施例1同樣地進行了密接強度評價以及傳輸損失測定。將以上的結果示於表8。
(實施例17~19，比較例13、14)
<熱塑性液晶聚合物薄膜之製作>
使用單軸擠壓機，在280~300℃下對由6-羥基-2-萘甲酸單元(27莫耳%)、對羥苯甲酸單元(73莫耳%)構成的熱致液晶聚酯進行加熱混練後，利用直徑40mm、狹縫間隔0.6mm之吹塑模進行擠製，從而得到厚度50μm之熱塑性液晶聚合物薄膜。該熱塑性液晶聚合物薄膜之熔點Tm為283℃，熱變形溫度Tdef為230℃。
在熱風溫度260℃之氮氣環境的熱風乾燥機中，使該熱塑性液晶聚合物薄膜之薄膜表面溫度升溫至260℃，在該溫度下進行了2小時的熱處理，隨後，以30分鐘升溫至280℃後，進行了2小時的熱處理。熱處理後，以20℃/分鐘之速度降溫至200℃，從熱風乾燥機中取出。獲得的薄膜之熔點為315℃。
然後，作為銅箔，使用厚度12μm之銅箔(JX Nippon Mining & Metals Corporation製，商品名：BHYX-92F-HA，表面粗糙度：0.9μm)，並以表9中所示的熱處理溫度以及熱處理時間進行熱處理，除此之外，按照與上述實施例1相同的方式製作了覆金屬之積層板。之後，與上述實施例1同樣地進行了密接強度評價以及傳輸損失測定。將 以上的結果示於表9。
(實施例20~26，比較例15~18)
作為加熱處理手段，使用熱風循環爐(YAMATO SCIENTIFIC CO.,LTD製，商品名：Inert OvenDN411I)來取代利用IR的熱處理裝置，並設為表10中所示的熱處理溫度、時間條件，除此之外，按照與上述實施例1相同的方式製作了覆金屬之積層板。之後，與上述實施例1同樣地進行了密接強度和傳輸損失之評價。將以上的結果示於表10。
(實施例27~29，比較例19、20)
作為加熱處理手段，使用熱風循環爐(YAMATO SCIENTIFIC CO.,LTD製，商品名：Inert OvenDN411I)來取代利用IR的熱處理裝置，並以表11中所示的熱處理溫度和熱處理時間進行熱處理，除此之外，按照與上述實施例11相同的方式製作了覆金屬之積層板。之後，與上述實施例1同樣地進行了密接強度評價以及傳輸損失測定。將以上的結果示於表11。
Figure 105112217-A0202-12-0032-6
Figure 105112217-A0202-12-0033-7
Figure 105112217-A0202-12-0034-8
Figure 105112217-A0202-12-0035-9
Figure 105112217-A0202-12-0036-10
Figure 105112217-A0202-12-0037-12
如表6~11所示，得知了：在將熱處理溫度Ta設定為比熱塑性液晶聚合物薄膜的熔點Tm高出1℃以上且小於50℃的溫度來進行了熱處理，並且將熱處理時間 設定為1秒鐘以上10分鐘以下來進行熱處理的實施例1~29中，能夠獲得具有高頻特性，並且熱塑性液晶聚合物薄膜與金屬箔的密接強度優異的覆金屬之積層板。
另一方面，得知了：在比較例1~20中，由於未進行熱處理，或者熱處理時間太長，因此與實施例1~29相比，熱塑性液晶聚合物薄膜與金屬箔的密接強度不佳。
(實施例30~33，比較例21)
<熱塑性液晶聚合物薄膜之製作>
使用單軸擠壓機，在280~300℃下對由6-羥基-2-萘甲酸單元(27莫耳%)、對羥苯甲酸單元(73莫耳%)構成的熱致液晶聚酯進行加熱混練後，利用直徑40mm、狹縫間隔0.6mm之吹塑模進行擠製，從而得到厚度50μm之熱塑性液晶聚合物薄膜。該熱塑性液晶聚合物薄膜之熔點Tm為282℃，熱變形溫度Tdef為230℃。
接著，以表12中所示的熱處理溫度以及熱處理時間進行熱處理，除此之外，按照與上述實施例1相同的方式製作了覆金屬之積層板。之後，與上述實施例1同樣地進行了密接強度評價以及傳輸損失測定。將以上的結果示於表12。
<熱膨脹係數之測量>
使用熱機械分析裝置(TMA)，在寬度5mm、長度20mm之熱塑性聚合物薄膜的兩端施加1g之拉伸載荷，根據以5℃/分鐘之速度從室溫升溫至200℃為止時之30℃與150℃之間的長度變化進行了計算。將以上的結果示於表12。
<表層的厚度之測量>
接著，在將製作出的覆金屬之積層板埋到丙烯酸樹脂內之後，利用剖面研磨機研磨剖面，之後利用丙胺溶液蝕刻剖面，在強調了區塊結構之狀態下，使用電子顯微鏡(SEM)進行觀察，計算了30μm×30μm之範圍的剖面觀察圖像中的任意五點的表層之厚度的平均值。
<尺寸安定性評價>
接著，對於製作出的覆銅積層板，依據IPC-TM-6502.2.4測量了MD方向以及TD方向上的尺寸的變化率(%)，以該等之平均值作為尺寸變化率。而且，將尺寸變化率都為±0.1%以下之情況判斷為尺寸安定性良好。將以上的結果示於表12。
Figure 105112217-A0202-12-0040-13
如表12所示，得知了：在將熱處理溫度Ta設定為比熱塑性液晶聚合物薄膜的熔點Tm高出1℃以上且小於50℃的溫度來進行熱處理，並且將熱處理時間設定為1秒鐘以上10分鐘以下來進行熱處理的實施例30~33中，能夠獲得具有高頻特性，並且熱塑性液晶聚合物薄膜與金屬箔的密接強度良好的覆金屬之積層板。
更具體而言，得知了：例如就實施例30來說，如第12圖所示，在熱處理前之覆金屬之積層板中，在芯層17表面上存在有表層16，然而在熱處理後之覆金屬之積層板中，如第13圖所示，表層16消失，而金屬箔(銅箔)3與芯層17的密接強度提高了。又，得知了：就實施例31~33來說也是一樣，表層消失，而金屬箔(銅箔)與芯層的密接強度提高了。
另一方面，得知了：就比較例21來說，由於在比熱塑性液晶聚合物薄膜之熔點低的溫度下進行加熱處理，因此表層未消失，與實施例30~33相比，熱塑性液晶聚合物薄膜與金屬箔的密接強度不佳。
又，得知了：與比較例21相比，實施例30~33之尺寸變化率較小，為±0.1%以內，尺寸安定性優異。
(實施例34~43，比較例22~27)
<熱塑性液晶聚合物薄膜之製作>
使用單軸擠壓機，在280~300℃下對由6-羥基-2-萘甲酸單元(27莫耳%)、對羥苯甲酸單元(73莫耳%)構成的熱致液晶聚酯進行加熱混練後，利用直徑40mm、狹縫間隔0.6mm之吹塑模進行擠製，從而得到厚度50μm之熱塑 性液晶聚合物薄膜2。該熱塑性液晶聚合物薄膜之熔點Tm為283℃，熱變形溫度Tdef為230℃。
另外，熔點係使用示差掃瞄熱量計來觀察薄膜之熱行為而得到的。也就是說，將下述吸熱峰之位置作為熱塑性液晶聚合物薄膜之熔點，即：以20℃/分鐘之速度升溫，將製作出的薄膜完全熔融後，以50℃/分鐘之速度將熔融物急冷至50℃，再以20℃/分鐘之速度升溫時出現的吸熱峰。
<單面覆金屬之積層板之製作>
接著，使用連續熱壓裝置，將製作出的熱塑性液晶聚合物薄膜與作為金屬片3的厚度12μm之壓延銅箔(JX Nippon Mining & Metals Corporation製，商品名：BHYX-92F-HA，表面粗糙度：0.9μm)導入耐熱橡膠輥與加熱金屬輥之間來進行壓接並使接合，製作出積層板。
另外，銅箔的表面粗糙度Rz係使用表面粗糙度測量儀(Mitutoyo Corporation製，商品名：SurftestSJ-201)，依據JIS B0601對粗糙化面測量十點平均粗糙度而算出的。此外，在測量基準長度為0.8mm、評價長度為4mm、截斷值為0.8mm以及輸送速度為0.5mm/秒鐘之條件下，以與壓延方向平行之方式改變測量位置，進行10次測量，求出10次測量的平均值。
又，作為與熱塑性液晶聚合物薄膜接觸之耐熱橡膠輥，使用了樹脂被覆金屬輥(YURI ROLL MACHINE Co.,LTD.製，商品名：Super-Tempex，樹脂厚度：1.7cm)。此外，作為耐熱橡膠輥及加熱金屬輥，使用了直徑為40cm 之輥。
又，將加熱金屬輥的表面溫度設定為：成為比熱塑性液晶聚合物薄膜之熔點低20℃之溫度(亦即，263℃)。而且，將在耐熱橡膠輥與加熱金屬輥之間施加到熱塑性液晶聚合物薄膜和銅箔上的壓力設定為換算成面壓時為120kg/cm2之壓力，在該條件下，使熱塑性液晶聚合物薄膜沿著耐熱橡膠輥移動後，將銅箔與熱塑性液晶聚合物薄膜疊合而使臨時接合。
<熱處理步驟>
接著，利用夾持輥在線上將捲繞張力解除，使製作出的積層板通過利用加熱處理手段之IR的熱處理裝置(NORITAKE CO.,LIMITED製，商品名：RtoR式遠紅外線加熱爐)來進行加熱處理，從而製作出實施例34~43、以及比較例22~27之單面覆金屬之積層板1。
另外，按照表13所示那樣設定了熱處理裝置之熱處理時間(亦即，積層板上的任意一點通過熱處理裝置內部之時間)以及熱處理溫度。
<電路板之製作>
接著，製作電路板36。更具體而言，使用單軸擠壓機，在280~300℃下對由6-羥基-2-萘甲酸單元(27莫耳%)、對羥苯甲酸單元(73莫耳%)構成的熱致液晶聚酯進行加熱混練後，利用直徑40mm、狹縫間隔0.6mm之吹塑模進行擠製，從而得到厚度50μm之熱塑性液晶聚合物薄膜。該熱塑性液晶聚合物薄膜之熔點Tm為283℃，熱變形溫度Tdef為230℃。
在熱風溫度260℃之氮氣環境的熱風乾燥機中，使該熱塑性液晶聚合物薄膜之薄膜表面溫度升溫至260℃，在該溫度下進行了2小時的熱處理，隨後，以30分鐘升溫至280℃後，進行了2小時的熱處理。熱處理後，以20℃/分鐘之速度降溫至200℃，從熱風乾燥機中取出。獲得的薄膜之熔點為315℃。
使用真空批次壓製機(Kitagawa Seiki Co.,Ltd.製，商品名：VH2-1600)，在真空4torr、300℃、10分鐘之條件下，將12μm之壓延銅箔(JX Nippon Mining & Metals Corporation製，商品名：BHYX-92F-HA，表面粗糙度：0.9μm)壓製在該薄膜之兩面上，製成雙面覆金屬之積層板。隨後，使用光罩在一個銅箔面上形成電路圖案37，製作出電路板36。
<多層電路板之製作>
接著，製作如第6圖、第9圖、第11圖所示之多層電路板38、60、61。
更具體而言，如第7圖所示，經由單面覆金屬之積層板1上的薄膜面35、以及電路板36中的熱塑性液晶聚合物薄膜2的位於與金屬箔3相反一側的表面40和電路板36中的電路圖案37的表面27，將單面覆金屬之積層板1與電路板36疊合並使積層，使用真空批次壓製機(Kitagawa Seiki Co.,Ltd.製VH2-1600)，以真空熱壓對該積層體進行加熱加壓(在4torr、290℃、1.5MPa之條件下壓製15分鐘)，從而將單面覆金屬之積層板1與電路板36熱壓接，製作出第6圖中所示之多層電路板38。
又，如第8圖所示，經由兩個單面覆金屬之積層板1上的各薄膜面35，將兩個單面覆金屬之積層板1疊合並使積層，使用真空批次壓製機(Kitagawa Seiki Co.,Ltd.製VH2-1600)，以真空熱壓對該積層體進行加熱加壓(在4torr、290℃、1.5MPa之條件下壓製15分鐘)，從而將兩個單面覆金屬之積層板1熱壓接，製作出第9圖中所示之多層電路板60。
又，作為第10圖中所示之薄膜基板25，準備構成上述單面覆金屬之積層板1之熱塑性液晶聚合物薄膜2，經由單面覆金屬之積層板1上的薄膜面35與薄膜基板25上的薄膜面26，將單面覆金屬之積層板1與薄膜基板25疊合並使積層，使用真空批次壓製機(Kitagawa Seiki Co.,Ltd.製VH2-1600)，以真空熱壓對該積層體進行加熱加壓(在4torr、290℃、1.5MPa之條件下壓製15分鐘)，從而將單面覆金屬之積層板1與薄膜基板25熱壓接，製作出第11圖中所示之多層電路板61。
<密接強度評價>
接著，從製作出的單面覆金屬之積層板1來製作寬度1.0cm的剝離試驗片，並利用雙面膠帶將試驗片固定在平板上。然後，對於單面覆金屬之積層板1中的熱塑性液晶聚合物薄膜2與金屬片(銅箔)3之界面34，依據JISC5016，以180°法測量了以50mm/分鐘之速度將金屬片3剝離下來時的強度(kN/m)。
又，同樣地，從多層電路板38來製作出寬度1.0cm的剝離試驗片，並利用雙面膠帶將試驗片固定在平板上， 對於單面覆金屬之積層板1與電路板36中的熱塑性液晶聚合物薄膜2和電路圖案37之界面50，依據JISC5016，以180°法測量了以50mm/分鐘之速度將單面覆金屬之積層板1剝離下來時的強度(kN/m)。另外，單面覆金屬之積層板1上的薄膜面35與電路板36中的熱塑性液晶聚合物薄膜2的位於與金屬箔3相反一側的表面40之間的密接強度、以及單面覆金屬之積層板1上的薄膜面35與電路板36中的電路圖案37的表面27之間的密接強度係分開測量的。
又，同樣地，從多層電路板60、61來製作出了寬度1.0cm的剝離試驗片，並利用雙面膠帶將試驗片固定在平板上。然後：就多層電路板60來說，對於各單面覆金屬之積層板1上的熱塑性液晶聚合物薄膜2的界面71，依據JISC5016，以180°法測量了以50mm/分鐘之速度將熱塑性液晶聚合物薄膜2剝離下來時的強度(kN/m)；就多層電路板61來說，對於單面覆金屬之積層板1中的熱塑性液晶聚合物薄膜2與薄膜基板25中的熱塑性液晶聚合物薄膜2的界面23，依據JISC5016，以180°法測量了以50mm/分鐘之速度將熱塑性液晶聚合物薄膜2剝離下來時的強度(kN/m)。
另外，由於從抗撓曲性等觀點來看，要求具有0.7kN/m以上的剝離強度，因此在各密接強度之評價中，將具有0.7kN/m以上之強度的情況判斷為密接強度良好。將以上的結果示於表13。
<傳輸損失之測量>
接著，測量了製作出的單面覆金屬之積層板1的傳輸 損失。更具體而言，使用微波網路分析儀[Agilent公司製，型式：8722ES]與探針(Cascade Microtech,Inc.製，型式：ACP40-250)，以測量頻率40GHz進行了測量。
另外，從高頻特性的觀點來看，將傳輸損失為-0.8以下之情況判斷為良好，將大於-0.8之情況判斷為不良。將以上的結果示於表13。
(實施例44~46，比較例28~30)
作為銅箔，使用具有12μm之厚度的銅箔(Mitsui Mining & Smelting Co.,Ltd.製，商品名：TQ-M7-VSP，表面粗糙度：1.1μm)，並以表14中所示的熱處理溫度以及熱處理時間進行熱處理，除此之外，按照與上述實施例1相同的方式製作了單面覆金屬之積層板和多層電路板。之後，與上述實施例1同樣地進行了密接強度評價以及傳輸損失測定。將以上的結果示於表14。
(實施例47~49，比較例31~33)
作為銅箔，使用厚度12μm之銅箔(JX Nippon Mining & Metals Corporation製，商品名：BHYX-92F-HA，光澤面之表面粗糙度：0.5μm)，並以表15中所示的熱處理溫度以及熱處理時間進行熱處理，除此之外，按照與上述實施例1相同的方式製作了單面覆金屬之積層板和多層電路板。之後，與上述實施例1同樣地進行了密接強度評價以及傳輸損失測定。將以上的結果示於表15。
(實施例50~52，比較例34~36)
<熱塑性液晶聚合物薄膜之製作>
使用單軸擠壓機，在280~300℃下對由6-羥基-2-萘 甲酸單元(27莫耳%)、對羥苯甲酸單元(73莫耳%)構成的熱致液晶聚酯進行加熱混練後，利用直徑40mm、狹縫間隔0.6mm之吹塑模進行擠製，從而得到厚度50μm之熱塑性液晶聚合物薄膜。該熱塑性液晶聚合物薄膜之熔點Tm為283℃，熱變形溫度Tdef為230℃。
在熱風溫度260℃之氮氣環境的熱風乾燥機中，使該熱塑性液晶聚合物薄膜之薄膜表面溫度升溫至260℃，在該溫度下進行了2小時的熱處理，隨後，以30分鐘升溫至280℃後，進行了2小時的熱處理。熱處理後，以20℃/分鐘之速度降溫至200℃，從熱風乾燥機中取出。獲得的薄膜之熔點為315℃。
然後，作為銅箔，使用厚度12μm之銅箔(JX Nippon Mining & Metals Corporation製，商品名：BHYX-92F-HA，表面粗糙度：0.9μm)，並以表16中所示的熱處理溫度以及熱處理時間進行熱處理來製作出單面覆金屬之積層板，而且將分別積層多層電路板時的熱壓接溫度設為305℃，除此以外，與上述實施例1同樣地進行了密接強度評價以及傳輸損失測定。將以上的結果示於表16。
(實施例53~59，比較例37~40)
作為加熱處理手段，使用熱風循環爐(YAMATO SCIENTIFIC CO.,LTD製，商品名：Inert OvenDN411I)來取代利用IR的熱處理裝置，並設為表17中所示的熱處理溫度、時間條件，除此之外，按照與上述實施例1相同的方式製作了單面覆金屬之積層板和多層電路板。之後，與上述實施例1同樣地進行了密接強度評價以及傳輸損失測定。將以上的結果示於表17。
Figure 105112217-A0202-12-0049-14
Figure 105112217-A0202-12-0050-15
Figure 105112217-A0202-12-0051-16
Figure 105112217-A0202-12-0052-17
Figure 105112217-A0202-12-0053-18
如表13~17所示，得知了：在藉由將熱處理溫度Ta設定為比熱塑性液晶聚合物薄膜的熔點Tm高出1℃以上且小於50℃的溫度來進行熱處理，並且將熱處理時間設定為1秒鐘以上10分鐘以下來進行熱處理而製作出單面覆金屬之積層板1之實施例34~59中，能夠獲得具有高頻特性，並且熱塑性液晶聚合物薄膜與金屬片之界面34的密接強度、以及該單面覆金屬之積層板1的薄膜面35與其他基板之界面50、71、23的密接強度都成為0.7kN/m以上之單面覆金屬之積層板1，藉由使用該單面覆金屬之積層板1，能夠獲得密接強度與高頻特性優異的多層電路板38、60、61。
另一方面，在比較例22~40中，由於使用了未進行熱處理或者進行了超過10分鐘之熱處理的單面覆金屬之積層板，因此熱塑性液晶聚合物薄膜與金屬片之界面的密接強度小於0.7kN/m，而且薄膜面與其他基板之界面的密接強度中的一部分小於0.7kN/m。
在使用了這種界面的密接強度較低的單面覆金屬之積層板之情況下，即使薄膜面與其他基板之界面的密接強度在0.7kN/m以上，也會因為該單面覆金屬之積層板本身的強度較低，而無法進行加工，實用性不佳。
[產業上之可利用性]
如以上所說明那樣，本發明係關於使用熱塑性液晶聚合物薄膜製成的覆金屬之積層板之製造方法及使用其之覆金屬之積層板。
1‧‧‧覆金屬之積層板
2‧‧‧熱塑性液晶聚合物薄膜
3‧‧‧金屬箔(金屬片)

Claims (6)

  1. 一種覆金屬之積層板的製造方法，該覆金屬之積層板係金屬片接合在由能夠形成光學各向異性之熔融相的熱塑性聚合物構成之薄膜(以下，稱之為「熱塑性液晶聚合物薄膜」)的至少一個表面上而成者，其中：該金屬片之表面粗糙度小於2.0μm，將該熱塑性液晶聚合物薄膜與該金屬片接合以形成積層板，對該積層板進行滿足以下條件(1)和條件(2)之熱處理，(1)熱處理溫度係比該熱塑性液晶聚合物薄膜的熔點高出1℃以上且小於50℃之溫度，(2)該熱處理之時間為1秒鐘以上10分鐘以下。
  2. 一種覆金屬之積層板，其係金屬片接合在熱塑性液晶聚合物薄膜的至少一個表面上而成者，其中：該金屬片之表面粗糙度小於2.0μm，該熱塑性液晶聚合物薄膜之表層的厚度為該金屬片之表面粗糙度以下。
  3. 如請求項2之覆金屬之積層板，其中：熱塑性液晶聚合物薄膜之熱膨脹係數為10~30ppm/℃，且尺寸變化率為±0.1%以內。
  4. 如請求項2或3之覆金屬之積層板，其中：熱塑性液晶聚合物薄膜之厚度為20~500μm。
  5. 一種多層電路板的製造方法，該多層電路板係由單面覆金屬之積層板與基板積層而成者，該單面覆金屬之積層板係金屬片接合在熱塑性液晶聚合物薄膜之表面 而成者，其中：該金屬片之表面粗糙度小於2.0μm，該多層電路板的製造方法至少包括：將該熱塑性液晶聚合物薄膜與該金屬片接合以形成積層板，對該積層板進行滿足以下條件(1)和條件(2)之熱處理，藉以製造該單面覆金屬之積層板之步驟，(1)熱處理溫度係比該熱塑性液晶聚合物薄膜的熔點高出1℃以上且小於50℃之溫度，(2)該熱處理之時間為1秒鐘以上10分鐘以下。
  6. 如請求項5之多層電路板的製造方法，其中：該基板係具有其他單面覆金屬之積層板、電路圖案之基板或薄膜基板。
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