TW201836857A - 積層體的製造方法、積層體的製造裝置及積層體 - Google Patents

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Abstract

提供一種可適合於積層體的製造方法、該積層體的製造裝置及高耐熱性可撓性印刷基板等的積層體，該積層體的厚度不均少、表面平滑、外觀和剝離強度優異，且包含由高耐熱性熱塑性樹脂所構成的層與金屬箔。
提供一種積層體的製造方法，其特徵為具備：第1加熱步驟，將金屬箔加熱；第2加熱步驟，藉由一對壓接輥中配置於前段的壓接輥，將金屬箔加熱至比第1加熱步驟還高溫；及積層步驟，將藉由擠出機被熔融擠出的高耐熱性熱塑性樹脂供給至金屬箔上，並藉由一對壓接輥壓接；在第2加熱步驟中，將配置於前段之壓接輥的表面溫度設定為150~400℃。又，提供一種用於進行該製造方法的製造裝置、和藉由該製造方法所製造之積層體。

Description

積層體的製造方法、積層體的製造裝置及積層體
本發明係關於由熱塑性樹脂層與金屬箔所構成之積層體的製造方法、積層體的製造裝置及積層體。
積層有絕緣層與金屬層的可撓性積層體，係例如作為可撓性印刷基板(FPC)的材料使用。可撓性印刷基板由於為薄型、輕量且具有柔軟性，所以多使用於以行動電話機、數位相機為首的各種電子機器。
近年，伴隨在因各種電子機器的小型化所致之電路的高積體化及可撓性印刷基板的安裝上所使用之焊料的無鉛化，對於可撓性印刷基板之耐熱性提升的要求變得更強。
為了謀求可撓性印刷基板的耐熱性提升，由積層於銅箔等金屬箔的熱塑性樹脂所構成的層必須具有高耐熱性。作為高耐熱性的熱塑性樹脂，已知有所謂的超級工程塑膠(super engineering plastic)。作為超級工程塑膠的具體例，有：液晶聚合物、聚醯亞胺、聚醚醯亞胺(polyetherimide)、聚醯胺醯亞胺(polyamidoimide)、聚芳香酯(polyarylate)、聚碸(polysulfone)、聚醚碸、聚苯硫醚(polyphenylenesulfide)、聚醚醚酮、聚苯碸(p olyphenyl sulfone)等。
將熱塑性樹脂在不隔介接著層的情況下積層於銅箔等上時，由於熔融之高耐熱性的熱塑性樹脂的熔融溫度高，所以積層體的變形會增大。若積層體的變形大，則容易發生厚度不均、皺褶、表面凹凸等，所以在製造上或製品性能上會造成問題的情況很多。此外，也有高耐熱性之熱塑性樹脂與銅箔等的密接性降低之問題。
為了解決此種問題，以往揭示了各種積層體的製造技術。例如，專利文獻1揭示有在金屬箔等基材未隔介接著劑而積層聚烯烴(polyolefin)系樹脂之藉由擠出層疊法所致之積層體的製造方法，且係對聚烯烴系樹脂的表面進行臭氧處理之製造方法。
專利文獻2揭示有在一對環形帶之間連續地供給液晶聚合物薄膜和金屬箔，使之熱壓接而形成可撓性積層板之可撓性積層板的製造方法。
[先前技術文獻] [專利文獻]
[專利文獻1]日本特許第4428157號公報
[專利文獻2]日本特開2016-129949公報
然而，專利文獻1所揭示的製造方法，由於係使用低熔點的聚烯烴系樹脂，所以在積層加熱溫度低 且高熔點的熱塑性樹脂時無法適用。此外，在一般的擠出層疊法中，基材與熔融樹脂的溫度差大，因伴隨急遽的溫度變化而導致之基材的尺寸改變的關係，在貼合後會有發生皺褶等外觀不良之虞慮。
此外，專利文獻2所揭示的製造方法，由於係在樹脂熔融固化後進行加熱、加壓而貼合，所以需要較多的熱量，生產性也不佳。此外，有表面平滑性、厚度精度低劣的虞慮。
本發明係有鑑於以上的狀況而完成者。亦即，本發明之課題在提供一種包含由高耐熱性熱塑性樹脂所構成的層與金屬箔之積層體的製造方法及該積層體的製造裝置，該積層體的厚度不均少、表面平滑、外觀和剝離強度優異。又，本發明的其他課題在提供一種可適合於高耐熱性可撓性印刷基板等用途之積層體。
本案發明人等發現：在藉由擠出層疊法製造包含由高耐熱性熱塑性樹脂所構成的層與金屬箔之積層體的方法中，藉由在金屬箔積層高耐熱性熱塑性樹脂前先將金屬箔預備加熱、以及將被熔融擠出的熱塑性樹脂積層於金屬箔後立即使之壓接等，得以解決上述課題。本發明係可基於此種見解而達成。本發明具有以下的構成。
(1)本發明之積層體的製造方法，係包含由基於ASTM D648之熱變形溫度為150~350℃的熱塑性樹脂 所構成的層、與金屬箔之積層體的製造方法，其特徵為具備：第1加熱步驟，將前述金屬箔加熱；第2加熱步驟，藉由一對壓接輥中配置於前段的壓接輥，將前述金屬箔加熱至比第1加熱步驟還高溫；及積層步驟，將藉由擠出機被熔融擠出的前述熱塑性樹脂供給至前述金屬箔上，並藉由前述一對壓接輥壓接；在前述第2加熱步驟中，將配置於前述前段之壓接輥的表面溫度設定為150~400℃。
(2)較佳為在前述第1加熱步驟中，將前述金屬箔加熱至100~300℃為止。
(3)較佳為在前述第1加熱步驟中，藉由金屬輥加熱前述金屬箔。
(4)較佳為配置於前述前段的壓接輥係藉由感應加熱被加熱之金屬輥。
(5)較佳為具備在前述積層步驟後，使用設定為50~200℃的金屬輥將前述積層體冷卻之冷卻步驟。
(6)較佳為由前述熱塑性樹脂所構成之層的厚度為5~500μm，前述金屬箔的厚度為2~500μm。
(7)構成前述金屬箔的金屬較佳為銅、銅合金、鋁、 鋁合金、鐵、鐵合金的任一者。
(8)前述熱塑性樹脂係含有選自液晶聚合物、聚醯亞胺、聚醚醯亞胺、聚醯胺醯亞胺、聚芳香酯、聚碸、聚醚碸、聚苯硫醚、聚醚醚酮及聚苯碸之一者以上。
(9)本發明之積層體的製造裝置，係包含由基於ASTM D648之熱變形溫度為150~350℃的熱塑性樹脂所構成的層、與金屬箔之積層體的製造裝置，其特徵為具備：預備加熱手段，將前述金屬箔預備加熱；一對壓接輥，將由前述金屬箔與前述熱塑性樹脂所構成的層壓接；及擠出機，將前述熱塑性樹脂熔融擠出，將由前述熱塑性樹脂所構成的層供給至前述一對壓接輥上的前述金屬箔上；前述一對壓接輥中配置於前段的壓接輥，係可將前述金屬箔加熱。
(10)前述預備加熱手段宜為金屬輥。
(11)配置於前述前段的壓接輥宜為藉由感應加熱被加熱之金屬輥。
(12)本發明之積層體的製造裝置係以具備將前述積層體冷卻之金屬輥較佳。
(13)本發明的積層體係包含由基於ASTM D648之 熱變形溫度為150~350℃的熱塑性樹脂所構成的層、與金屬箔之積層體，其特徵為：前述熱塑性樹脂係含有選自液晶聚合物、聚醯亞胺、聚醚醯亞胺、聚醯胺醯亞胺、聚芳香酯、聚碸、聚醚碸、聚苯硫醚、聚醚醚酮及聚苯碸之一者以上；構成前述金屬箔的金屬係為銅、銅合金、鋁、鋁合金、鐵、鐵合金的任一者；由前述熱塑性樹脂所構成之層的厚度為5~500μm，前述金屬箔的厚度為2~500μm；由前述熱塑性樹脂所構成的層與前述金屬箔之基於JIS C6481的剝離強度為3.0~15.0N/10mm；由前述熱塑性樹脂所構成的層之基於JIS B0601的表面粗度Rz為0.1~10μm。
本發明之積層體的製造方法及製造裝置，係製造包含由高耐熱性熱塑性樹脂所構成的層、與金屬箔之積層體，且可製造厚度不均少、表面平滑、外觀和剝離強度優異之積層體。又，本發明的積層體係可適用於高耐熱性可撓性印刷基板等的用途。
1、31‧‧‧擠出機
2、32‧‧‧模具
3、33、41‧‧‧金屬箔輥
4、34、42‧‧‧預備加熱輥
5、35‧‧‧壓接輥(前段)
6、36‧‧‧壓接輥(後段)
7、37‧‧‧冷卻輥
8、38‧‧‧導輥
9、39‧‧‧捲取輥
10、40、43‧‧‧金屬箔
11、44‧‧‧積層體
20、50‧‧‧積層體的製造裝置
60、62‧‧‧熱塑性樹脂層
61、63、64‧‧‧金屬箔
圖1係第1實施形態之積層體的製造裝置之示意圖。
圖2係第2實施形態之積層體的製造裝置之示意圖。
圖3係表示第1實施形態之積層體的構成之剖面圖。
圖4係表示第2實施形態之積層體的構成之剖面圖。
[實施發明之形態]
以下，詳細說明本發明的實施形態。然而，本發明的技術範圍並不限定於作為以下說明之具體例的實施形態。
<積層體>
積層體的實施形態係有：在由熱塑性樹脂所構成之層的一面積層有金屬箔之第1實施形態的積層體；及在由熱塑性樹脂所構成之層的兩面積層有金屬箔之第2實施形態的積層體。
(第1實施形態的積層體)
圖3係表示第1實施形態的積層體的構成之剖面圖。第1實施形態的積層體係包含以下構成：基於ASTM D648之熱變形溫度(HDT：Heat Deflection Temperature)為150~350℃的熱塑性樹脂所構成的層(以下，有時記載為「熱塑性樹脂層」。)60、和積層於該熱塑性樹脂層60的一面之金屬箔61。在熱塑性樹脂層60與金屬箔61之間，未設有其他的材料層。
(第2實施形態的積層體)
圖4係表示第2實施形態的積層體構成之剖面圖。第2實施形態的積層體係由熱塑性樹脂層62、以及分別積層於該熱塑性樹脂層60的兩面之金屬箔63和金屬箔64所構成。在熱塑性樹脂層62與金屬箔63之間、及熱塑性樹脂層62與金屬箔64之間，均未設置有其他的材 料層。以下，就構成第1實施形態與第2實施形態的積層體之各層進行說明。
(熱塑性樹脂層)
本實施形態的熱塑性樹脂係高耐熱性熱塑性樹脂，且係基於ASTM D648的熱變形溫度為150~350℃者。基於ASTM D648的熱變形溫度(HDT，以下簡稱為「熱變形溫度」。)係指：對藉由射出成形而成形之長度127mm、寬度12.7mm、厚度6.4mm的試驗片賦予1.82MPa的荷重，且撓曲值成為既定的大小時的溫度。
以熱變形溫度為150~350℃的熱塑性樹脂而言，可適用已知作為所謂的超級工程塑膠之樹脂。具體而言，可列舉：液晶聚合物(LCP)、聚醯亞胺(PI)、聚醚醯亞胺(PEI)、聚醯胺醯亞胺(PAI)、聚芳香酯(PAR)、聚碸(PSU)、聚醚碸(PES)、聚苯硫醚(PPS)、聚醚醚酮(PEEK)、聚苯碸(PPSU)等。較佳為含有選自此等高耐熱性熱塑性樹脂的一者以上。
此等高耐熱性熱塑性樹脂，只要熱變形溫度在上述範圍內，則無特別限定，可使用符合前述名稱的周知樹脂。在此，所謂液晶聚合物係指熔融時具有液晶狀態或在光學上具有雙折射的性質之聚合物，一般係在溶液狀態下呈現液晶性的溶致液晶(lyotropic liquid crystal)聚合物或在熔融時呈現液晶性之熱致液晶聚合物。液晶聚合物係根據熱變形溫度分類成I型‧II型‧III型，亦可為任一型。
此等熱塑性樹脂可為均聚樹脂(homo resin)，也可為共聚物樹脂，也可為2種以上的樹脂的混合(blend)。又，各熱塑性樹脂中，亦可添加有周知的各種添加劑，例如氧化防止劑、抗靜電劑、成核劑、無機粒子、有機粒子、減黏劑、熱穩定劑、滑劑、紅外線吸收劑、紫外線吸收劑、折射率調整用的摻雜劑等。
熱塑性樹脂層的厚度為5~500μm，較佳為10~400μm。
(金屬箔)
構成本實施形態的金屬箔之金屬較佳為銅、銅合金、鋁、鋁合金、鐵、鐵合金的任一者。此等金屬及金屬合金也被使用在可撓性印刷基板，可使用周知的構成。以鐵合金而言，有不銹鋼等。
金屬箔的厚度為2~500μm，較佳為3~220μm。第2實施形態的兩片金屬箔，厚度可相同，也可不同。
為了使金屬箔與熱塑性樹脂層的密接性(剝離強度)提升，亦可在金屬箔的表面預先施以表面處理。作為表面處理法，係可使用周知的方法。具體而言，係可列舉：粗面化處理、酸‧鹼處理、加熱處理、脫脂處理、紫外線照射處理、電暈放電處理、電漿處理、底漆(底層塗劑)處理等。
<積層體的製造裝置>
積層體的製造裝置的實施形態有：用以製造第1實施形態的積層體之第1實施形態的積層體之製造裝置；和用以製造第2實施形態的積層體之第2實施形態的積層體之製造裝置。
(第1實施形態之積層體的製造裝置)
圖1係表示第1實施形態之積層體的製造裝置之示意圖。第1實施形態之積層體的製造裝置20具備有：預備加熱金屬箔10之預備加熱輥4；壓接金屬箔10與熱塑性樹脂層之一對壓接輥5、6；以及將熱塑性樹脂熔融擠出，以在壓接輥5上的金屬箔10上供給熱塑性樹脂之擠出機1。又，第1實施形態之積層體的製造裝置20具備有：捲起金屬箔10的金屬箔輥3、將被加熱壓接的積層體11冷卻之冷卻輥7、導輥8及捲取輥9。
預備加熱輥4係設置在一對壓接輥5、6之前，發揮作為將長形金屬箔10預備加熱之預備加熱手段的功能。可使用熱風加熱器、紅外線加熱器、接觸加熱板、外部感應加熱等的預備加熱手段，來取代預備加熱輥4，或者與預備加熱輥4併用。作為一邊將平坦且長形的金屬箔連續地搬送，一邊在短時間加熱到既定溫度的方式，較佳為加熱輥方式。以加熱輥而言，較佳為容易從內部進行加熱的金屬輥。金屬輥的加熱方法並無特別限定，可使用電氣加熱器、蒸氣加熱器、紅外線加熱器、油加熱器、感應加熱器等。預備加熱輥4具有能將金屬箔10加熱至150~400℃的能力。
擠出機1具有自其前端擠出熔融的熱塑性樹脂之模具2。擠出機1的形式並無特別限定，也可使用單軸擠出機、雙軸擠出機、串列式(tandem)擠出機等的任一擠出機。模具2係自其前端將低黏度之熔融的熱塑性樹脂擠出成薄片狀，一般為T模具，設置成向下或橫向。模具2係設置在可將熔融的熱塑性樹脂積層於位在壓接輥5上的金屬箔10上之位置。
一對壓接輥5、6中，配置在前段的壓接輥5係設置在預備加熱輥4與壓接輥6之間，配置在後段的壓接輥6係設置在壓接輥5與冷卻輥7之間。壓接輥5係為容易自內部進行加熱之金屬輥，將經預備加熱的金屬箔10進一步加熱至高溫。壓接輥5係可將表面溫度設定為150~400℃。壓接輥5的材質可使用碳鋼等。又，輥表面係施以鎳或鉻等的鍍敷，且施以鐵氟龍、陶瓷等的塗布較佳。
壓接輥5的加熱方法並無特別限定，可使用電氣加熱器、蒸氣加熱器、紅外線加熱器、油加熱器、感應加熱器等。在此等構成中，較佳為能短時間將表面溫度加熱到150~400℃的高溫且能比較精密地進行溫度控制之感應加熱器。由於壓接輥5在旋轉一圈的期間，會與金屬箔10相接，然後再與壓接輥6相接，所以壓接輥5的表面溫度會暫時降低。因此，作為壓接輥6的加熱手段，較佳為能急速地加熱之感應加熱器。
壓接輥5與壓接輥6係配置在彼此接近的位置，壓接由金屬箔10與熱塑性樹脂層所構成的積層體 11。金屬箔10及熱塑性樹脂層係被加熱到150~400℃左右，藉由壓接可使金屬箔與熱塑性樹脂層牢固地接著。壓接輥6的材質為金屬、紙、橡膠、樹脂等，而由設成均一的接著狀態來看，較佳為金屬輥或橡膠輥。當金屬箔10的厚度較小時，即便壓接輥6為橡膠輥，也能加熱至既定的溫度。然而，當金屬箔10的厚度較大時，為了加熱到既定的溫度，壓接輥6宜為金屬輥。壓接輥6可為能從內部加熱者，也可為無法加熱者。一對壓接輥5、6作為壓接時的壓力係以設成1~300kgf/cm較佳。
藉一對壓接輥5、6壓接的積層體11，之後藉冷卻輥7冷卻。冷卻輥7的材質較佳為金屬俾容易進行溫度調整。又，冷卻輥7係以可設定成50~200℃的方式，從內部進行加熱。經冷卻的積層體11係經由導輥8，藉由捲取輥9捲取。
預備加熱輥4與壓接輥5之間的距離亦依存於搬送速度，為2~500mm左右，使得經預備加熱的金屬箔10不會降低溫度，且可藉壓接輥5進一步加熱到高溫。
積層體的製造裝置20係可將金屬箔10及積層體11一邊以0.5~25m/分左右的搬送速度搬送，一邊連續地製造積層體11。
(第2實施形態之積層體的製造裝置)
圖2係第2實施形態之積層體的製造裝置之示意圖。第2實施形態之積層體的製造裝置50係具備有供給 積層於熱塑性樹脂層的兩面之兩片金屬箔40、43，並進行預備加熱之裝置。以下，有時依需要而將兩片金屬箔40、43分別記載為第1金屬箔40、第2金屬箔43。
第2實施形態之積層體的製造裝置50具備有：將第1金屬箔40預備加熱之預備加熱輥34；將第2金屬箔43預備加熱之預備加熱輥42；壓接第1金屬箔40和熱塑性樹脂層和第2金屬箔43之一對壓接輥35、36；以及將熱塑性樹脂熔融擠出，而將熱塑性樹脂供給到壓接輥35上的第1金屬箔40上之擠出機31。又，第2實施形態之積層體的製造裝置50具備有：將第1金屬箔40捲起之金屬箔輥33、將第2金屬箔43捲起之金屬箔輥41，將經加熱壓接的積層體44冷卻之冷卻輥37、導輥38及捲取輥39。
第2實施形態之積層體的製造裝置50的預備加熱輥34、42，係分別具有與第1實施形態之積層體的製造裝置20的預備加熱輥4相同功能。又，第2實施形態的積層體的擠出機31，係具有與第1實施形態之積層體的製造裝置20的擠出機1相同功能。又，第2實施形態之積層體的製造裝置50的一對壓接輥35、36，係具有與第1實施形態之積層體的製造裝置20的一對壓接輥5、6相同功能。此外，第2實施形態之積層體的製造裝置50的冷卻輥37、導輥38、捲取輥39，係分別具有與第1實施形態之積層體的製造裝置20的冷卻輥7、導輥8、捲取輥9相同功能。因此，省略第2實施形態之積層體的製造裝置50的各裝置之說明。
第2實施形態之積層體的製造裝置50中，第1金屬箔40係在預備加熱後被供給到前段的壓接輥35上。另一方面，第2金屬箔43係在預備加熱後被供給到後段的壓接輥36上。因此，第1金屬箔40與第2金屬箔43的預備加熱溫度可為相同溫度，也可為不同溫度。
<積層體的製造方法>
貼合金屬箔與熱塑性樹脂層來製造積層體的習知方法，係在預先製造熱塑性樹脂片後，再貼合金屬箔與熱塑性樹脂片之兩個步驟的製造方法。關於貼合金屬箔與熱塑性樹脂片的方法，有將金屬箔與熱塑性樹脂片加熱後再加以壓接來貼合，或在金屬箔與熱塑性樹脂片之間設置接著層來貼合之方法。
在此，已探討研究過是否可將習知的製造方法適用在貼合金屬箔與高耐熱性熱塑性樹脂時。於是，發現將高耐熱性熱塑性樹脂片加熱到高溫時，會產生高的內部壓力、以及在貼合時容易產生皺褶而難以處理。又發現若將金屬箔一口氣加熱到高溫，則因線膨脹係數不同的關係，會產生格子狀皺褶，且即便在縱向邊施加張力邊加熱作為因應皺褶的對策，仍會在縱向產生皺褶。
此外，由於習知的製造方法需要兩個步驟，所以生產性差重複進行加熱、冷卻的能量成本也比較大。
於是，本案發明人等為了將金屬箔與高耐熱性熱塑性樹脂貼合來製造積層體，而探討研究出所謂的擠出層疊法。擠出層疊法係將從擠出機被擠出之熔融樹 脂的薄片(sheet)直接積層於金屬箔上，然後立即壓接來製造積層體之製造方法。根據擠出層疊法，不用使用接著劑，而是將熱塑性樹脂層與金屬箔直接貼合，可連續地製造積層體。如此，擠出層疊法係1個步驟的製造方法，生產性亦優異。
本實施形態的積層體的製造方法，係將由熱變形溫度為150~350℃的熱塑性樹脂層與金屬箔所構成的積層體藉由擠出層疊法製造之方法。此外，具備有：將金屬箔加熱之第1加熱步驟；將前述金屬箔加熱到比第1加熱步驟還高溫之第2加熱步驟；以及將藉由擠出機被熔融擠出的熱塑性樹脂供給到金屬箔上，且藉由一對壓接輥予以壓接之積層步驟。
藉由擠出層疊法貼合金屬箔與高耐熱性熱塑性樹脂時，較佳為：在金屬箔積層熱塑性樹脂前先將金屬箔預備加熱、將被熔融擠出的熱塑性樹脂積層於金屬箔後使之快速壓接、以及在壓接前先預先將金屬箔與熱塑性樹脂加熱到大致相同溫度。
(加熱步驟)
金屬箔係如前述，當一口氣加熱到高溫時，會因線膨脹係數的不同而產生格子狀皺褶。於是，在本實施形態的積層體的製造方法中，在加熱金屬箔時，係分兩階段進行加熱。亦即，設置：預備加熱金屬箔之第1加熱步驟、和加熱到比第1加熱步驟還高溫的第2加熱步驟之兩個加熱步驟。在第1加熱步驟中，將金屬箔加熱到 100~300℃為止，較佳加熱到150~250℃為止。然後，在第2加熱步驟中，加熱至比第1加熱步驟還高溫之150~400℃為止，較佳至180~400℃為止。如此，藉由分兩階段進行加熱，可防止在金屬箔產生皺褶。第1加熱步驟與第2加熱步驟的溫度差宜為30~200℃左右。
本實施形態中，第1加熱步驟係利用作為前述的預備加熱手段之金屬輥來進行。又，第2加熱步驟係利用一對壓接輥中配置於前段的壓接輥來進行。藉由利用壓接輥進行第2加熱步驟，不需要另外設置加熱裝置，可將製造裝置設成小型(compact)。
(積層步驟)
在積層步驟中，藉擠出機被熔融擠出的熱塑性樹脂會被供給至壓接輥上的金屬箔上。然後，藉由將金屬箔和熱塑性樹脂、或者金屬箔和熱塑性樹脂和金屬箔利用一對壓接輥快速壓接，而成為金屬箔和熱塑性樹脂層、或者金屬箔和熱塑性樹脂層和金屬箔牢固地密接的積層體。
將金屬箔與高耐熱性熱塑性樹脂貼合時，即將壓接前的金屬箔係以預先加熱至與被供給到金屬箔上的熱塑性樹脂大致同等的溫度較佳。藉由將金屬箔和熱塑性樹脂以設在大致同等溫度的狀態下壓接，金屬箔與熱塑性樹脂會在界面牢固地接著。當壓接時之金屬箔的溫度比熱塑性樹脂的溫度低50℃以上時，接著便會不充分，剝離強度會降低。
作為高耐熱性熱塑性樹脂，係使用熱變形溫度為150~350℃的熱塑性樹脂。因此，為了將壓接時的金屬箔與熱塑性樹脂之接著強度設為高強度，熱塑性樹脂在壓接時，係以預先加熱到比熱變形溫度還高50~300℃之溫度較佳。
(冷卻步驟)
其次，積層體係在冷卻步驟中被冷卻。本實施形態中，為了將積層體冷卻而使用冷卻輥。作為冷卻輥，係使用設定至50~200℃、較佳設定50~180℃之金屬輥。
(捲取步驟)
然後，經冷卻的積層體係藉由捲取輥捲取，而成為積層體的輥。
當使用圖1之積層體的製造裝置20時，藉由上述之積層體的製造方法，可製造積層體11。金屬箔10從金屬箔輥3被拉出，藉由預備加熱輥4將金屬箔10預備加熱(第1加熱步驟)。然後，藉由一對壓接輥5、6中配置於前段的壓接輥5將金屬箔10加熱到比第1加熱步驟還高溫(第2加熱步驟)。熔融的熱塑性樹脂從擠出機1被供給至壓接輥5上的金屬箔10上。之後，立即將金屬箔10與熱塑性樹脂壓接，而形成積層體11(積層步驟)。其後，積層體11係藉由冷卻輥7冷卻(冷卻步驟)，經由導輥8，藉由捲取輥9捲取(捲取步驟)。
當使用圖2之積層體的製造裝置50時，藉由 上述之積層體的製造方法，可製造積層體44。具體而言，第1金屬箔40從金屬箔輥33被拉出，藉由預備加熱輥34將金屬箔40預備加熱。另一方面，第2金屬箔43從金屬箔輥41被拉出，藉由預備加熱輥42將金屬箔43預備加熱(第1加熱步驟)。然後，藉由一對壓接輥35、36中配置於前段的壓接輥35將第1金屬箔40加熱到比第1加熱步驟還高溫(第2加熱步驟)。然後，熔融的熱塑性樹脂從擠出機31被供給到壓接輥35上之第1金屬箔40上。之後，立即將第1金屬箔40與熱塑性樹脂與第2金屬箔43壓接，而形成積層體44(積層步驟)。其後，積層體44係藉由冷卻輥37冷卻(冷卻步驟)，經由導輥38，藉由捲取輥39捲取(捲取步驟)。
(積層體的特徵)
以上說明的積層體因其製造方法，而具有以下說明的幾個特徵。
積層體之金屬箔與熱塑性樹脂層的剝離強度高。具體而言，熱塑性樹脂層與金屬箔之基於JIS C6481的剝離強度為3.0~15.0N/10mm。在此，剝離強度係基於JIS C6471所記載之180°方向剝離方法而測定。剝離強度較佳為5~15N/10mm。
又，積層體之熱塑性樹脂層的表面平滑。具體而言，熱塑性樹脂層之基於JIS B0601的表面粗度Rz為0.1~10μm。表面粗度Rz宜為0.1~5μm。
此外，積層體具有以下之特徵。
(1)沒有皺褶、起伏、表面的凹凸，外觀優異。
(2)厚度均勻，厚度不均少。
(3)即便是厚度大的積層體，也可製造。
(4)介電常數及介電耗損(dielectric loss)低。
作為本實施形態的積層體的用途，有高耐熱性可撓性印刷基板、太陽能板(solar panel)基板、重疊複數個積層體而成的多層基板、高頻用配線基板等。尤其，在適用於汽車的毫米波用可撓性印刷基板等具有適應性。
[實施例]
以下，使用實施例與比較例，進一步具體地說明本發明的實施形態，惟本發明並不限定於此等例。
使用於實施例及比較例的材料係如下所示。
(1)熱塑性樹脂
液晶聚合物(LCP)：上野製藥公司製UENO LCP A-5000(熱變形溫度：180℃)
聚醚碸(PES)：BASF公司製Ultrason E1010(熱變形溫度：196℃)
聚醚醚酮(PEEK)：SOLVAY公司製KETASPIRE KT-820(熱變形溫度：157℃)
(2)金屬箔
銅箔A：三井金屬公司製3EC-M3S-HTE(厚度：12μm)，寬度550mm，長度200m
銅箔B：三井金屬公司製MLS-G(厚度：210μm)，寬度550mm，長度100m
[實施例1]
使用圖1所示之積層體的製造裝置20，製得液晶聚合物與金屬箔10(銅箔A)的積層體11。具體的積層體11的製造方法係如以下所示。
將乾燥的液晶聚合物投入 40mm單軸擠出機1，從加熱至290℃的模具(T模具，550mm寬度)2以吐出量20kg/h擠出。另一方面，金屬箔10係在藉預備加熱輥4預備加熱至150℃後，藉由表面溫度設定至250℃之前段的壓接輥5進行加熱。從模具2被擠出的液晶聚合物與被加熱的金屬箔10係藉壓接輥5與壓接輥6壓接，其後，藉加熱至160℃的冷卻輥7冷卻而捲取。所得到的積層體11，其熱塑性樹脂層的厚度為50μm，平均厚度為62μm。此外，經預備加熱之金屬箔10的表面溫度，係使用理化工業公司(RKC Instrument Inc.)製攜帶式溫度計(DP-700)來進行測定。
[實施例2]
除了使用銅箔B(厚度210μm)作為金屬箔10，且變更成表1所載的溫度條件外，其餘係利用與實施例1同樣的方式來製造積層體11。所得到的積層體11，其熱塑性樹脂層的厚度為102μm，平均厚度為312μm。
[實施例3]
除了將熱塑性樹脂設為聚醚碸，且變更為表1所記 載的溫度條件以外，其餘係利用與實施例1同樣的方式來製造積層體11。所得到的積層體11，其熱塑性樹脂層的厚度為51μm，平均厚度為63μm。
[實施例4]
除了將熱塑性樹脂設為聚醚醚酮，且變更為表1所記載的溫度條件以外，其餘係利用與實施例1同樣的方式來製造積層體11。所得到的積層體11，其熱塑性樹脂層的厚度為50μm，平均厚度為62μm。
[比較例1]
除了變更成表1所記載的溫度條件外，其餘係利用與實施例1同樣的方式來製造積層體11。所得到的積層體11，其熱塑性樹脂層的厚度為50μm，平均厚度為62μm。
[比較例2]
除了沒有藉由預備加熱輥4進行預備加熱外，其餘係利用與實施例1同樣的方式來製造積層體11。所得到的積層體11，其熱塑性樹脂層的厚度為51μm，平均厚度為63μm。
將所得到的積層體依據以下記載的方法進行評價。評價結果顯示於表1。
(積層體的外觀)
以目視觀察積層體的兩面，並依以下的基準進行判斷。
×：積層體的兩面有凹凸
△：積層體的單面有凹凸
○：積層體的表面無凹凸
(平均厚度、厚度不均)
將積層體的厚度依據JIS C6471，使用Mitutoyo公司製測微器(Micrometer)進行測定。關於測定，係在MD方向以1m間隔測定3處，在TD方向以10cm間隔測定5處，將共計15處的測定值的平均值設為平均厚度。厚度不均係求取將所測得之厚度的最大值與最小值之差除以平均厚度所得的比率(%)並設為指標。厚度不均小於3%時判定為優良，為3~5%時判定為良好，超過5%時，判定為不合格。
(平均表面粗度)
將積層體之熱塑性樹脂層的表面粗度依據JIS B0601，使用KEYENCE公司製雷射顯微鏡(VK-X110)進行測定。針對Rz任意地測定10處，將10處之Rz的平均值設為平均表面粗度(Rz)。當平均表面粗度(Rz)為5μm以下時判定為優良，超過5μm且為10μm以下時判定為良好，超過10μm時判定為不合格。
(剝離強度)
將積層體的熱塑性樹脂層與金屬箔的剝離強度，依據JIS C6471所記載之180°方向剝離方法，使用東洋精機公司製拉伸試驗機(STROGRAPHVE10)進行測定。將積層體的金屬箔以50mm/min的速度於180°方向剝離來測定。當剝離強度為5N/10mm以上時判定為優良，為3N/10mm以上且小於5N/10mm時判定為良好，小於3N/10mm時判定為不合格。
由表1的評價結果得知，實施例1~4任一者均在積層體的外觀、厚度不均、平均表面粗度、剝離強度方面具有良好的性能。關於比較例1，由於積層時之壓接輥的表面溫度小於150℃，所以剝離強度低。關於比較例2，由於在積層前未將金屬箔預備加熱，所以在積層體的全面產生皺褶，積層體的外觀與厚度不均不佳。
[實施例5]
使用圖2所示之積層體的製造裝置50，製造在液晶 聚合物的一面積層有第1金屬箔40(銅箔A)，且另一面積層有第2金屬箔43(銅箔A)之積層體44。具體的積層體44的製造方法係如以下所示。
將乾燥的液晶聚合物投入 40mm單軸擠出機31，從加熱至290℃的模具(T模具，550mm寬度)32以吐出量20kg/h擠出。另一方面，第1金屬箔40係在藉預備加熱輥34預備加熱至150℃後，藉由表面溫度設定至250℃的前段壓接輥35進行加熱。再者，第2金屬箔43係藉預備加熱輥42預備加熱至150℃。從模具32被擠出的液晶聚合物與被加熱的金屬箔40、43係藉壓接輥35與壓接輥36壓接，其後，藉加熱至160℃的冷卻輥37冷卻而捲取。所得到的積層體44，其熱塑性樹脂層的厚度為50μm，平均厚度為74μm。此外，經預備加熱之第1金屬箔40及第2金屬箔43的表面溫度，係使用理化工業公司製攜帶式溫度計(DP-700)來進行測定。
由表2的評價結果得知，實施例5在積層體的外觀、厚度不均、平均表面粗度、剝離強度方面具有良好的性能。

Claims (13)

  1. 一種積層體的製造方法，係包含由基於ASTM D648之熱變形溫度為150~350℃的熱塑性樹脂所構成的層、與金屬箔之積層體的製造方法，其特徵為具備：第1加熱步驟，將前述金屬箔加熱；第2加熱步驟，藉由一對壓接輥中配置於前段的壓接輥，將前述金屬箔加熱至比第1加熱步驟還高溫；及積層步驟，將藉由擠出機被熔融擠出的前述熱塑性樹脂供給至前述金屬箔上，並藉由前述一對壓接輥壓接；在前述第2加熱步驟中，將配置於前述前段之壓接輥的表面溫度設定為150~400℃。
  2. 如請求項1之積層體的製造方法，其中在前述第1加熱步驟中，將前述金屬箔加熱至100~300℃為止。
  3. 如請求項1或2之積層體的製造方法，其中在前述第1加熱步驟中，藉由金屬輥加熱前述金屬箔。
  4. 如請求項1或2之積層體的製造方法，其中配置於前述前段的壓接輥係藉由感應加熱被加熱之金屬輥。
  5. 如請求項1或2之積層體的製造方法，其具備：冷卻步驟，係在前述積層步驟後，使用設定為50~200℃的金屬輥將前述積層體冷卻。
  6. 如請求項1或2之積層體的製造方法，其中由前述熱塑性樹脂所構成之層的厚度為5~500μm，前述金屬箔的厚度為2~500μm。
  7. 如請求項1或2之積層體的製造方法，其中構成前述金屬箔的金屬係為銅、銅合金、鋁、鋁合金、鐵、鐵合金的任一者。
  8. 如請求項1或2之積層體的製造方法，其中前述熱塑性樹脂係含有選自液晶聚合物、聚醯亞胺、聚醚醯亞胺、聚醯胺醯亞胺、聚芳香酯、聚碸、聚醚碸、聚苯硫醚、聚醚醚酮及聚苯碸之一者以上。
  9. 一種積層體的製造裝置，係包含由基於ASTM D648之熱變形溫度為150~350℃的熱塑性樹脂所構成的層、與金屬箔之積層體的製造裝置，其特徵為具備：預備加熱手段，將前述金屬箔預備加熱；一對壓接輥，將由前述金屬箔與前述熱塑性樹脂所構成的層壓接；及擠出機，將前述熱塑性樹脂熔融擠出，將由前述熱塑性樹脂所構成的層供給至前述一對壓接輥上的前述金屬箔上；前述一對壓接輥中配置於前段的壓接輥，係可將前述金屬箔加熱。
  10. 如請求項9之積層體的製造裝置，其中前述預備加熱手段為金屬輥。
  11. 如請求項9或10之積層體的製造裝置，其中配置於前述前段的壓接輥係藉由感應加熱被加熱 之金屬輥。
  12. 如請求項9或10之積層體的製造裝置，其係具備將前述積層體冷卻之金屬輥。
  13. 一種積層體，其係包含由基於ASTM D648之熱變形溫度為150~350℃的熱塑性樹脂所構成的層、與金屬箔之積層體，其特徵為：前述熱塑性樹脂係含有選自液晶聚合物、聚醯亞胺、聚醚醯亞胺、聚醯胺醯亞胺、聚芳香酯、聚碸、聚醚碸、聚苯硫醚、聚醚醚酮及聚苯碸之一者以上，構成前述金屬箔的金屬係銅、銅合金、鋁、鋁合金、鐵、鐵合金的任一者，由前述熱塑性樹脂所構成之層的厚度為5~500μm，前述金屬箔的厚度為2~500μm，由前述熱塑性樹脂所構成的層與前述金屬箔之基於JIS C6481的剝離強度為3.0~15.0N/10mm，由前述熱塑性樹脂所構成的層之基於JIS B0601的表面粗度Rz為0.1~10μm。
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