CN110475655A - 层叠体的制造方法、层叠体的制造装置以及层叠体 - Google Patents

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Abstract

本发明提供厚度不均少、表面平滑且外观和剥离强度优异的、包含含有高耐热性的热塑性树脂的层和金属箔的层叠体的制造方法、该层叠体的制造装置以及能够适用于高耐热性柔性印刷基板等的层叠体。所述层叠体的制造方法的特征在于，具备：加热金属箔的第一加热工序；利用一对压合辊之中的配置于前段的压合辊，将金属箔加热到比第一加热工序更高温的第二加热工序；和将通过挤出机熔融挤出的高耐热性的热塑性树脂供给到金属箔上，并利用一对压合辊进行压合的层叠工序，其中，在第二加热工序中，将配置于前段的压合辊的表面温度设定为150～400℃。本发明还提供用于进行该制造方法的制造装置、通过该制造方法制造的层叠体。

Description

层叠体的制造方法、层叠体的制造装置以及层叠体
技术领域
本发明涉及包含热塑性树脂层和金属箔的层叠体的制造方法、层叠体的制造装置以及层叠体。
背景技术
层叠了绝缘层和金属层的柔性层叠体被用作例如柔性印刷基板(FPC)的材料。柔性印刷基板薄、轻量、且具有柔软性，因而多用于以手机、数码相机为代表的各种电子设备。
近年来，伴随各种电子设备的小型化所带来的电路的高集成化和柔性印刷基板的安装中使用的焊料的无铅化，提高柔性印刷基板的耐热性的要求变得更强烈。
为了实现柔性印刷基板的耐热性提高，在铜箔等金属箔上层叠的包含热塑性树脂的层需要具有高耐热性。作为高耐热性的热塑性树脂，有作为所谓的SUPERENPLA(超级工程塑料)已知的热塑性树脂。作为SUPERENPLA的具体例，有液晶聚合物、聚酰亚胺、聚醚酰亚胺、聚酰胺酰亚胺、聚芳酯、聚砜、聚醚砜、聚苯硫醚、聚醚醚酮、聚苯砜等。
在铜箔等之上不隔着粘接层地层叠热塑性树脂时，由于熔融的高耐热性的热塑性树脂的熔融温度高，因而层叠体的应变增大。若层叠体的应变大，则容易发生厚度不均、褶皱、表面的凹凸等，因此制造上或产品性能上产生问题的情况多。另外，还存在高耐热性的热塑性树脂与铜箔等的密合性降低的问题。
为了解决这些问题，以往公开了各种层叠体的制造技术。例如，专利文献1中，公开了在金属箔等基材上不隔着粘接剂地层叠聚烯烃系树脂的利用挤出层压法进行的层叠体的制造方法，其是对聚烯烃系树脂的表面进行臭氧处理的制造方法。
专利文献2中，公开了向一对环形传送带之间连续地供给液晶聚合物膜和金属箔，使其热压合而形成柔性层叠板的柔性层叠板的制造方法。
现有技术文献
专利文献
专利文献1：日本专利第4428157号公报
专利文献2:日本特开2016－129949公报
发明内容
发明要解决的问题
但是，专利文献1中公开的制造方法由于使用低熔点的聚烯烃系树脂，因此加热温度低，在层叠高熔点的热塑性树脂时不能适用。另外，在通常的挤出层压法中，基材与熔融树脂的温度差大，担心因伴随急剧的温度变化的基材的尺寸变化而在贴合后发生褶皱等外观不良。
另外，专利文献2中公开的制造方法由于树脂熔融固化后进行加热、加压而贴合，因此需要大量热量，生产率也差。另外，担心在表面平滑性、厚度精度上劣化。
本发明鉴于以上那样的状况而完成。即，本发明的课题在于，提供厚度不均少、表面平滑且外观和剥离强度优异的、包含含有高耐热性的热塑性树脂的层和金属箔的层叠体的制造方法以及该层叠体的制造装置。另外，本发明的另一课题在于，提供能够适用于高耐热性的柔性印刷基板等用途的层叠体。
用于解决课题的方案
本发明人等发现，在通过挤出层压法制造包含含有高耐热性的热塑性树脂的层和金属箔的层叠体的方法中，通过在金属箔上层叠高耐热性的热塑性树脂之前预加热金属箔的步骤、将熔融挤出的热塑性树脂层叠于金属箔后快速进行压合的步骤等，能够解决上述课题。本发明能够以这样的见解为基础而达成。本发明具有以下所述的构成。
(1)本发明的层叠体的制造方法的特征在于，是包含含有基于ASTM D648的载荷下挠曲温度为150～350℃的热塑性树脂的层和金属箔的层叠体的制造方法，所述制造方法具备：加热所述金属箔的第一加热工序；利用一对压合辊之中的配置于前段的压合辊，将所述金属箔加热到比第一加热工序更高温的第二加热工序；和将通过挤出机熔融挤出的所述热塑性树脂供给到所述金属箔上，并利用所述一对压合辊进行压合的层叠工序，其中，在所述第二加热工序中，将所述配置于前段的压合辊的表面温度设定为150～400℃。
(2)优选在所述第一加热工序中，将所述金属箔加热至100～300℃。
(3)优选在所述第一加热工序中，利用金属辊加热所述金属箔。
(4)优选所述配置于前段的压合辊是通过感应加热被加热的金属辊。
(5)优选在上述层叠工序后，具备使用设定为50～200℃的金属辊来冷却所述层叠体的冷却工序。
(6)优选包含所述热塑性树脂的层的厚度为5～500μm，所述金属箔的厚度为2～500μm。
(7)优选构成所述金属箔的金属为铜、铜合金、铝、铝合金、铁、铁合金中的任一种。
(8)优选所述热塑性树脂含有选自液晶聚合物、聚酰亚胺、聚醚酰亚胺、聚酰胺酰亚胺、聚芳酯、聚砜、聚醚砜、聚苯硫醚、聚醚醚酮和聚苯砜中的1种以上。
(9)本发明的层叠体的制造装置的特征在于，是包含含有基于ASTM D648的载荷下挠曲温度为150～350℃的热塑性树脂的层和金属箔的层叠体的制造装置，其具备：预加热所述金属箔的预加热机构、将所述金属箔与包含所述热塑性树脂的层压合的一对压合辊、和将所述热塑性树脂熔融挤出并向所述一对压合辊上的所述金属箔上供给包含所述热塑性树脂的层的挤出机，其中，所述一对压合辊之中，配置于前段的压合辊能够加热所述金属箔。
(10)优选所述预加热机构为金属辊。
(11)优选所述配置于前段的压合辊为通过感应加热被加热的金属辊。
(12)优选本发明的层叠体的制造装置具备冷却所述层叠体的金属辊。
(13)本发明的层叠体的特征在于，是包含含有基于ASTM D648的载荷下挠曲温度为150～350℃的热塑性树脂的层和金属箔的层叠体，其中，所述热塑性树脂含有选自液晶聚合物、聚酰亚胺、聚醚酰亚胺、聚酰胺酰亚胺、聚芳酯、聚砜、聚醚砜、聚苯硫醚、聚醚醚酮和聚苯砜中的1种以上，构成所述金属箔的金属为铜、铜合金、铝、铝合金、铁、铁合金中的任一种，包含所述热塑性树脂的层的厚度为5～500μm，所述金属箔的厚度为2～500μm，包含所述热塑性树脂的层与所述金属箔的基于JIS C6481的剥离强度为3.0～15.0N/10mm，包含所述热塑性树脂的层的基于JIS B0601的表面粗糙度Rz为0.1～10μm。
发明效果
本发明的层叠体的制造方法和制造装置是制造包含含有高耐热性的热塑性树脂的层和金属箔的层叠体的制造方法和制造装置，能够制造厚度不均少、表面平滑且外观和剥离强度优异的层叠体。另外，本发明的层叠体能够适用于高耐热性的柔性印刷基板等的用途。
附图说明
图1是第一实施方式的层叠体的制造装置的示意图。
图2是第二实施方式的层叠体的制造装置的示意图。
图3是表示第一实施方式的层叠体的构成的截面图。
图4是表示第二实施方式的层叠体的构成的截面图。
具体实施方式
以下，对本发明的实施方式进行详细说明。但是，本发明的技术范围并不限于作为以下说明的具体例的实施方式。
＜层叠体＞
层叠体的实施方式中，有在包含热塑性树脂的层的一面上层叠了金属箔的第一实施方式的层叠体、和在包含热塑性树脂的层的两面上层叠了金属箔的第二实施方式的层叠体。
(第一实施方式的层叠体)
图3是表示第一实施方式的层叠体的构成的截面图。第一实施方式的层叠体由包含基于ASTM D648的载荷下挠曲温度为150～350℃的热塑性树脂的层(以下有时记载为“热塑性树脂层”。)60、和在该热塑性树脂层60的一面上层叠的金属箔61构成。在热塑性树脂层60与金属箔61之间，没有设置其它材料的层。
(第二实施方式的层叠体)
图4是表示第二实施方式的层叠体的构成的截面图。第二实施方式的层叠体由热塑性树脂层62、在该热塑性树脂层62的两面上分别层叠的金属箔63和金属箔64构成。在热塑性树脂层62与金属箔63之间、以及热塑性树脂层62与金属箔64之间，没有设置任何其它材料的层。以下对构成第一实施方式和第二实施方式的层叠体的各层进行说明。
(热塑性树脂层)
本实施方式的热塑性树脂是高耐热性的热塑性树脂，是基于ASTM D648的载荷下挠曲温度为150～350℃的热塑性树脂。基于ASTM D648的载荷下挠曲温度(HDT，以下有时简称“载荷下挠曲温度”。)是指，对通过注塑成形而成形的长127mm、宽12.7mm、厚6.4mm的试验片赋予1.82MPa的载荷，挠曲的值成为规定大小时的温度。
作为载荷下挠曲温度为150～350℃的热塑性树脂，作为所谓的SUPERENPLA已知的树脂符合。具体来说，可列举液晶聚合物(LCP)、聚酰亚胺(PI)、聚醚酰亚胺(PEI)、聚酰胺酰亚胺(PAI)、聚芳酯(PAR)、聚砜(PSU)、聚醚砜(PES)、聚苯硫醚(PPS)、聚醚醚酮(PEEK)、聚苯砜(PPSU)等。优选含有选自这些高耐热性热塑性树脂中的1种以上。
这些高耐热性热塑性树脂若载荷下挠曲温度在上述范围内，则没有特别限定，可以使用符合上述名称的公知的树脂。在此，液晶聚合物是指，熔融时是液晶状态或光学上具有双折射的性质的聚合物，一般是溶液状态下显示液晶性的溶致液晶聚合物或熔融时显示液晶性的热致液晶聚合物。液晶聚合物根据热变形温度分为I型、II型、III型，可以是任一型。
这些热塑性树脂可以是均聚树脂，也可以是共聚树脂，还可以是两种以上的树脂的混合物。另外，各热塑性树脂中，可以添加公知的各种添加剂，例如抗氧化剂、抗静电剂、结晶核剂、无机粒子、有机粒子、减粘剂、热稳定剂、润滑剂、红外线吸收剂、紫外线吸收剂、用于调整折射率的掺杂剂等。
热塑性树脂层的厚度为5～500μm，优选为10～400μm。
(金属箔)
构成本实施方式的金属箔的金属优选为铜、铜合金、铝、铝合金、铁、铁合金中的任一种。这些金属和金属合金在柔性印刷基板中也被使用，可以使用公知的金属和金属合金。作为铁合金，有不锈钢等。
金属箔的厚度为2～500μm，优选为3～220μm。第二实施方式的两片金属箔的厚度可以相同，也可以不同。
为了提高金属箔与热塑性树脂层的密合性(剥离强度)，可以对金属箔的表面事先实施表面处理。作为表面处理法，可以采用公知的方法。具体来说可列举粗面化处理、酸·碱处理、加热处理、脱脂处理、紫外线照射处理、电晕放电处理、等离子体处理、底漆(底涂剂)处理等。
＜层叠体的制造装置＞
层叠体的制造装置的实施方式中，有用于制造第一实施方式的层叠体的第一实施方式的层叠体的制造装置、和用于制造第二实施方式的层叠体的第二实施方式的层叠体的制造装置。
(第一实施方式的层叠体的制造装置)
图1是第一实施方式的层叠体的制造装置的示意图。第一实施方式的层叠体的制造装置20具备：预加热金属箔10的预加热辊4、将金属箔10与热塑性树脂层压合的一对压合辊5、6、和将热塑性树脂熔融挤出并向压合辊5上的金属箔10上供给热塑性树脂的挤出机1。另外，第一实施方式的层叠体的制造装置20具备：卷绕了金属箔10的金属箔辊3、对加热压合的层叠体11进行冷却的冷却辊7、导辊8和卷取辊9。
预加热辊4在一对压合辊5、6的前面设置，作为预加热长条的金属箔10的预加热机构发挥功能。可以代替预加热辊4、或者与预加热辊4一起使用热风加热器、红外线加热器、接触加热板、外部感应加热等预加热机构。作为一面连续地传送平坦且长条的金属箔一面以短时间加热到规定温度的方式，优选加热辊方式。作为加热辊，优选容易从内部加热的金属辊。金属辊的加热方法没有特别限定，可以使用电加热器、蒸汽加热器、红外线加热器、油加热器、感应加热器等。预加热辊4具有能够将金属箔10加热至150～400℃的能力。
挤出机1具有从其前端挤出熔融的热塑性树脂的型模2。挤出机1的形式没有特别限定，还可以使用单螺杆挤出机、双螺杆挤出机、串联挤出机等任意的挤出机。型模2从其前端将低粘度的熔融的热塑性树脂挤出成片状，通常为T模，朝下或横向设置。型模2设置于能够在压合辊5上的金属箔10上层叠熔融的热塑性树脂的位置。
一对压合辊5、6之中的配置于前段的压合辊5在预加热辊4与压合辊6之间设置，设置于后段的压合辊6在压合辊5与冷却辊7之间设置。压合辊5是容易从内部加热的金属辊，将预加热的金属箔10进一步加热到高温。压合辊5能够将表面温度设定为150～400℃。作为压合辊5的材质，使用碳钢等。另外辊表面优选用镍、铬等镀覆，或者用特氟龙、陶瓷等涂敷。
压合辊5的加热方法没有特别限定，可以使用电加热器、蒸汽加热器、红外线加热器、油加热器、感应加热器等。这些之中，优选能够以短时间将表面温度加热至150～400℃这样的高温、且能够较精密地控制温度的感应加热器。压合辊5在一次旋转之间，与金属箔10相接，然后与压合辊6相接，因此压合辊5的表面温度暂时降低。因此，作为压合辊6的加热装置，优选能够快速加热的感应加热器。
压合辊5与压合辊6配置于相互接近的位置，将包含金属箔10和热塑性树脂层的层叠体11压合。金属箔10和热塑性树脂层被加热到150～400℃左右，通过压合，金属箔与热塑性树脂层被牢固粘接。压合辊6的材质是金属、纸、橡胶、树脂等，从成为均匀的粘接状态出发，优选为金属辊或橡胶辊。金属箔10的厚度较小时，即使压合辊6为橡胶辊也能加热到规定温度。但是，金属箔10的厚度较大时，为了加热到规定温度，压合辊6优选为金属辊。压合辊6可以是能够从内部加热的压合辊，也可以是不能加热的压合辊。一对压合辊5、6优选能够产生1～300kgf/cm作为压合时的压力。
被一对压合辊5、6压合的层叠体11之后被冷却辊7冷却。冷却辊7的材质优选为金属以能够容易调整温度。另外，冷却辊7是按照可设定为50～200℃的方式能够从内部加热的冷却辊。冷却的层叠体11经过导辊8被卷取辊9卷取。
预加热辊4与压合辊5之间的距离与传送速度也有关，但为了预加热的金属箔10的温度不降低、且能够利用压合辊5进一步加热到高温，为2～500mm左右。
层叠体的制造装置20能够一面以0.5～25m/分钟左右的传送速度传送金属箔10和层叠体11，一面连续地制造层叠体11。
(第二实施方式的层叠体的制造装置)
图2是第二实施方式的层叠体的制造装置的示意图。第二实施方式的层叠体的制造装置50具备供给层叠于热塑性树脂层的两面上的两片金属箔40、43并预加热的装置。有时将两片金属箔40、43在以下根据需要分别记载为第一金属箔40、第二金属箔43。
第二实施方式的层叠体的制造装置50具备：预加热第一金属箔40的预加热辊34；预加热第二金属箔43的预加热辊42；将第一金属箔40、热塑性树脂层与第二金属箔43压合的一对压合辊35、36、和将热塑性树脂熔融挤出并向压合辊35上的第一金属箔40上供给热塑性树脂的挤出机31。另外，第二实施方式的层叠体的制造装置50具备：卷绕了第一金属箔40的金属箔辊33、卷绕了第二金属箔43的金属箔辊41、将加热压接的层叠体44冷却的冷却辊37、导辊38和卷取辊39。
第二实施方式的层叠体的制造装置50的预加热辊34、42分别具有与第一实施方式的层叠体的制造装置20的预加热辊4同等的功能。另外，第二实施方式的层叠体的挤出机31具有与第一实施方式的层叠体的制造装置20的挤出机1同等的功能。另外，第二实施方式的层叠体的制造装置50的一对压合辊35、36具有与第一实施方式的层叠体的制造装置20的一对压合辊5、6同等的功能。另外，第二实施方式的层叠体的制造装置50的冷却辊37、导辊38、卷取辊39分别具有与第一实施方式的层叠体的制造装置20的冷却辊7、导辊8、卷取辊9同等的功能。因此，省略第二实施方式的层叠体的制造装置50中的各个装置的说明。
第二实施方式的层叠体的制造装置50中，第一金属箔40在预加热后被供给到前段的压合辊35上。另一方面，第二金属箔43在预加热后被供给到后段的压合辊36上。因此，第一金属箔40与第二金属箔43的预加热温度可以是同一温度，也可以不同。
＜层叠体的制造方法＞
将金属箔与热塑性树脂层贴合而制造层叠体的以往的方法是事先制造热塑性树脂片材，其后将金属箔与热塑性树脂片材贴合这样的两步工序的制造方法。作为将金属箔与热塑性树脂片材贴合的方法，有将金属箔与热塑性树脂片材加热后压合而贴合，或者在金属箔与热塑性树脂片材之间设置粘接层而贴合这样的方法。
因此，对在将金属箔与高耐热性的热塑性树脂贴合时是否能够应用以往的制造方法进行了研究。结果发现，将高耐热性的热塑性树脂片材加热到高温时，产生高内部应力，贴合时容易发生褶皱而能以操作。还发现，若将金属箔一口气加热到高温，则由于线性膨胀系数的差异而发生晶格状的褶皱，即使一面对纵向施加张力一面加热作为解决褶皱的对策，也在纵向发生褶皱。
另外，以往的制造方法需要两步工序，因此生产率差，反复加热冷却造成的能源成本也较大。
因此，本发明人等为了将金属箔与高耐热性的热塑性树脂贴合而制造层叠体，研究了使用所谓的挤出层压法。挤出层压法是，将从挤出机挤出的熔融树脂的片材直接层叠在金属箔上，其后立即压合而制造层叠体的制造方法。根据挤出层压法，能够不使用粘接剂地将热塑性树脂层与金属箔直接贴合，从而连续地制造层叠体。可见，挤出层压法是一步工序的制造方法，生产率也优异。
本实施方式的层叠体的制造方法是，将包含载荷下挠曲温度为150～350℃的热塑性树脂层和金属箔的层叠体通过挤出层压法制造的方法。并且，具备：加热金属箔的第一加热工序；将所述金属箔加热到比第一加热工序更高温的第二加热工序；和将利用挤出机熔融挤出的热塑性树脂供给到金属箔上，利用一对压合辊进行压合的层叠工序。
通过挤出层压法将金属箔和高耐热性的热塑性树脂贴合时，期望如下：在金属箔上层叠热塑性树脂之前预加热金属箔；将已熔融挤出的热塑性树脂层叠于金属箔后快速压合；压合前预先将金属箔和热塑性树脂加热到大致同等的温度。
(加热工序)
如上所述，若金属箔一口气加热到高温，则由于线性膨胀系数的差异而发生晶格状的褶皱。因此，本实施方式的层叠体的制造方法中，在加热金属箔时，分两个阶段进行加热。即，设置预加热金属箔的第一加热工序、和加热到比第一加热工序更高温的第二加热工序这两个加热工序。第一加热工序中，将金属箔加热至100～300℃，优选加热至150～250℃。其后，第二加热工序中，加热至比第一加热工序更高温的150～400℃，优选加热至180～400℃。通过如此分两个阶段进行加热，能够防止金属箔发生褶皱。第一加热工序与第二加热工序的温度差优选为30～200℃左右。
本实施方式中，第一加热工序利用上述作为预加热机构的金属辊来进行。另外，第二加热工序利用一对压合辊之中配置于前段的压合辊来进行。通过利用压合辊进行第二加热工序，无需另外途径设置加热装置，能够使制造装置紧凑。
(层叠工序)
层叠工序中，将利用挤出机熔融挤出的热塑性树脂被供给到压合辊上的金属箔上。其后，通过将金属箔与热塑性树脂、或金属箔与热塑性树脂与金属箔利用一对压合辊快速压合，从而成为金属箔与热塑性树脂层、或金属箔与热塑性树脂层与金属箔牢固密合的层叠体。
将金属箔与高耐热性的热塑性树脂贴合时，即将压合前的金属箔优选预先加热到与供给到金属箔上的热塑性树脂大致同等的温度。通过将金属箔与热塑性树脂在大致同等的温度的状态下进行压合，由此金属箔与热塑性树脂在界面牢固地粘接。若压合时的金属箔的温度比热塑性树脂的温度低50℃以上，则粘接变得不充分，剥离强度降低。
作为高耐热性的热塑性树脂，使用载荷下挠曲温度为150～350℃的热塑性树脂。因此，为了使压合时的金属箔与热塑性树脂的粘接强度提高，热塑性树脂在压合时优选预先加热到比载荷下挠曲温度高50～300℃的温度。
(冷却工序)
接着，层叠体在冷却工序中冷却。本实施方式中，为了冷却层叠体而使用冷却辊。作为冷却辊，使用设定为50～200℃、优选设定为50～180℃的金属辊。
(卷取工序)
其后，冷却的层叠体利用卷取辊被卷取，成为层叠体的卷。
若使用图1的层叠体的制造装置20，则能够通过上述的层叠体的制造方法制造层叠体11。从金属箔辊3送出金属箔10，利用预加热辊4预加热金属箔10(第一加热工序)。其后，通过一对压合辊5、6之中的配置于前段的压合辊5，将金属箔10加热到比第一加热工序更高温(第二加热工序)。从挤出机1熔融的热塑性树脂供给到压合辊5上的金属箔10上。其后立即将金属箔10与热塑性树脂压合，形成层叠体11(层叠工序)。其后，层叠体11利用冷却辊7冷却(冷却工序)，经过导辊8，利用卷取辊9卷取(卷取工序)。
若使用图2的层叠体的制造装置50，则能够通过上述的层叠体的制造方法制造层叠体44。具体来说，从金属箔辊33送出第一金属箔40，利用预加热辊34预加热金属箔40。另一方面，从金属箔辊41送出第二金属箔43，利用预加热辊42预加热金属箔43(第一加热工序)。其后，通过一对压合辊35、36之中的配置于前段的压合辊35，将第一金属箔40加热到比第一加热工序更高温(第二加热工序)。接着，在压合辊35上的第一金属箔40上，从挤出机31供给熔融的热塑性树脂。其后立即将第一金属箔40与热塑性树脂与第二金属箔43压合，形成层叠体44(层叠工序)。其后，层叠体44利用冷却辊37冷却(冷却工序)，经过导辊38，利用卷取辊39卷取(卷取工序)。
(层叠体的特征)
对于以上说明的层叠体而言，出于其制造方法，具有以下说明的几个特征。
层叠体的金属箔与热塑性树脂层的剥离强度高。具体来说，热塑性树脂层与金属箔的基于JIS C6481的剥离强度为3.0～15.0N/10mm。在此，剥离强度依据JIS C6471记载的180°方向剥离方法进行测定。剥离强度优选为5～15N/10mm。
另外，层叠体的热塑性树脂层的表面平滑。具体来说，热塑性树脂层的基于JISB0601的表面粗糙度Rz为0.1～10μm。表面粗糙度Rz优选为0.1～5μm。
进一步，层叠体具有以下那样的特征。
(1)无褶皱、波纹、表面的凹凸，外观优异。
(2)厚度均匀，厚度不均少。
(3)即使是厚度较大的层叠体也能制造。
(4)介电常数和介电损耗正切低。
作为本实施方式的层叠体的用途，有高耐热性的柔性印刷基板、太阳能基板、重叠多个层叠体而成的多层基板、高频用布线基板等。尤其适合面向汽车的毫米波用的柔性印刷基板等。
实施例
以下利用实施例和比较例，对本发明的实施方式进一步具体说明，但本发明不限于这些例子。
实施例和比较例中使用的材料如下。
(1)热塑性树脂
液晶聚合物(LCP)：上野制药公司制UENO LCP A－5000(载荷下挠曲温度：180℃)
聚醚砜(PES)：BASF公司制Ultrason E1010(载荷下挠曲温度：196℃)
聚醚醚酮(PEEK)：SOLVAY公司制KETASPIRE KT－820(载荷下挠曲温度：157℃)
(2)金属箔
铜箔A：三井金属公司制3EC－M3S－HTE(厚：12μm)、宽550mm、长200m
铜箔B：三井金属公司制MLS－G(厚：210μm)、宽550mm、长100m
[实施例1]
使用图1所示的层叠体的制造装置20，制造液晶聚合物与金属箔10(铜箔A)的层叠体11。具体的层叠体11的制造方法如下。
将干燥的液晶聚合物投入φ40mm单螺杆挤出机1，从加热到290℃的型模(T模、550mm宽)2以挤出量20kg/h挤出。另一方面，金属箔10用预加热辊4预加热到150℃后，用将表面温度设定为250℃的前段的压合辊5进行加热。从型模2挤出的液晶聚合物与加热的金属箔10用压合辊5和压合辊6压合，其后，用加热到160℃的冷却辊7冷却，进行卷取。得到的层叠体11的热塑性树脂层的厚度为50μm，平均厚度为62μm。需要说明的是，预加热的金属箔10的表面温度使用理化工业公司制便携型温度计(DP－700)进行测定。
[实施例2]
使用铜箔B(厚度210μm)作为金属箔10，变更为表1记载的温度条件，除此以外，与实施例1同样地制造层叠体11。得到的层叠体11的热塑性树脂层的厚度为102μm，平均厚度为312μm。
[实施例3]
将热塑性树脂设为聚醚砜，变更为表1记载的温度条件，除此以外，与实施例1同样地制造层叠体11。得到的层叠体11的热塑性树脂层的厚度为51μm，平均厚度为63μm。
[实施例4]
将热塑性树脂设为聚醚醚酮，变更为表1记载的温度条件，除此以外，与实施例1同样地制造层叠体11。得到的层叠体11的热塑性树脂层的厚度为50μm，平均厚度为62μm。
[比较例1]
变更为表1记载的温度条件，除此以外，与实施例1同样地制造层叠体11。得到的层叠体11的热塑性树脂层的厚度为50μm，平均厚度为62μm。
[比较例2]
除了没有利用预加热辊4进行预加热以外，与实施例1同样地制造层叠体11。得到的层叠体11的热塑性树脂层的厚度为51μm，平均厚度为63μm。
将得到的层叠体按照以下记载的方法进行评价。将评价结果示于表1。
(层叠体的外观)
通过目视观察层叠体的两面，按照以下基准判断。
×：在层叠体的两面有凹凸
△：在层叠体的单面有凹凸
○：在层叠体的表面没有凹凸
(平均厚度、厚度不均)
依据JIS C6471，使用MITSUTOYO公司制千分尺测定层叠体的厚度。测定沿MD方向以1m间隔测定3个部位，沿TD方向以10cm间隔测定5个部位，将共计15个部位的测定值的平均值作为平均厚度。求出将所测得的厚度的最大值与最小值之差除以平均厚度而得的比率(％)，作为厚度不均的指标。厚度不均小于3％时判定为优，3～5％时判定为良，超过5％时判定为不可。
(平均表面粗糙度)
依据JIS B0601，使用KEYENCE公司制激光显微镜(VK－X110)测定层叠体的热塑性树脂层的表面粗糙度。任意在10个部位测定Rz，将10个部位的Rz的平均值作为平均表面粗糙度(Rz)。平均表面粗糙度(Rz)为5μm以下时判定为优，超过5μm且10μm以下时判定为良，超过10μm时判定为不可。
(剥离强度)
依据JIS C6471记载的180°方向剥离方法，使用东洋精机公司制拉伸试验机(STROGRAPH VE10)测定层叠体的热塑性树脂层与金属箔的剥离强度。将层叠体的金属箔以50mm/min的速度沿180°方向剥离进行测定。剥离强度为5N/10mm以上时判定为优，为3N/10mm以上且小于5N/10mm时判定良，小于3N/10mm时判定为不可。
[表1]
由表1的评价结果可知，实施例1～4均在层叠体的外观、厚度不均、平均表面粗糙度、剥离强度上具有良好的性能。比较例1由于层叠时的压合辊的表面温度低于150℃，因此剥离强度低。比较例2由于没有在层叠前预加热金属箔，而在层叠体的整面发生褶皱，层叠体的外观和厚度不均上差。
[实施例5]
使用图2所示的层叠体的制造装置50，制造在液晶聚合物的一面上层叠了第一金属箔40(铜箔A)、在另一面上层叠了第二金属箔43(铜箔A)的层叠体44。具体的层叠体44的制造方法如下。
将干燥的液晶聚合物投入φ40mm单螺杆挤出机31中，从加热到290℃的型模(T模、550mm宽)32中以挤出量20kg/h挤出。另一方面，第一金属箔40用预加热辊34预加热到150℃后，用将表面温度设定为250℃的前段的压合辊35进行加热。进而，第二金属箔43用预加热辊42预加热到150℃。从型模32挤出的液晶聚合物和加热的金属箔40、43用压合辊35和压合辊36压合，其后，用加热到160℃的冷却辊37冷却，进行卷取。所得到的层叠体44的热塑性树脂层的厚度为50μm，平均厚度为74μm。需要说明的是，预加热的第一金属箔40和第二金属箔43的表面温度使用理化工业公司制便携型温度计(DP－700)进行测定。
[表2]
由表2的评价结果可知，实施例5在层叠体的外观、厚度不均、平均表面粗糙度、剥离强度上具有良好的性能。
符号说明
1、31 挤出机
2、32 型模
3、33、41 金属箔辊
4、34、42 预加热辊
5、35 压合辊(前段)
6、36 压合辊(后段)
7、37 冷却辊
8、38 导辊
9、39 卷取辊
10、40、43 金属箔
11、44 层叠体
20、50 层叠体的制造装置
60、62 热塑性树脂层
61、63、64 金属箔

Claims (13)

1.一种层叠体的制造方法，其特征在于，是包含含有基于ASTM D648的载荷下挠曲温度为150～350℃的热塑性树脂的层和金属箔的层叠体的制造方法，
所述制造方法具备：
加热所述金属箔的第一加热工序；
利用一对压合辊之中的配置于前段的压合辊，将所述金属箔加热到比第一加热工序更高温的第二加热工序；和
将通过挤出机熔融挤出的所述热塑性树脂供给到所述金属箔上，并利用所述一对压合辊进行压合的层叠工序，
其中，所述第二加热工序中，将所述配置于前段的压合辊的表面温度设定为150～400℃。
2.根据权利要求1所述的层叠体的制造方法，其特征在于，
所述第一加热工序中，将所述金属箔加热至100～300℃。
3.根据权利要求1或权利要求2所述的层叠体的制造方法，其特征在于，
所述第一加热工序中，利用金属辊加热所述金属箔。
4.根据权利要求1～3中任一项所述的层叠体的制造方法，其特征在于，
所述配置于前段的压合辊是通过感应加热被加热的金属辊。
5.根据权利要求1～4中任一项所述的层叠体的制造方法，其特征在于，
在所述层叠工序后，具备使用设定为50～200℃的金属辊冷却所述层叠体的冷却工序。
6.根据权利要求1～5中任一项所述的层叠体的制造方法，其特征在于，
包含所述热塑性树脂的层的厚度为5～500μm，所述金属箔的厚度为2～500μm。
7.根据权利要求1～6中任一项所述的层叠体的制造方法，其特征在于，
构成所述金属箔的金属为铜、铜合金、铝、铝合金、铁、铁合金中的任一种。
8.根据权利要求1～7中任一项所述的层叠体的制造方法，其特征在于，
所述热塑性树脂含有选自液晶聚合物、聚酰亚胺、聚醚酰亚胺、聚酰胺酰亚胺、聚芳酯、聚砜、聚醚砜、聚苯硫醚、聚醚醚酮和聚苯砜中的1种以上。
9.一种层叠体的制造装置，其特征在于，是包含含有基于ASTM D648的载荷下挠曲温度为150～350℃的热塑性树脂的层和金属箔的层叠体的制造装置，
所述制造装置具备：
预加热所述金属箔的预加热机构、
将所述金属箔与包含所述热塑性树脂的层压合的一对压合辊、和
将所述热塑性树脂熔融挤出并向所述一对压合辊上的所述金属箔上供给包含所述热塑性树脂的层的挤出机，其中，
所述一对压合辊之中的配置于前段的压合辊能够加热所述金属箔。
10.根据权利要求9所述的层叠体的制造装置，其特征在于，
所述预加热机构是金属辊。
11.根据权利要求9或权利要求10所述的层叠体的制造装置，其特征在于，
所述配置于前段的压合辊是通过感应加热被加热的金属辊。
12.根据权利要求9～11中任一项所述的层叠体的制造装置，其特征在于，
具备冷却所述层叠体的金属辊。
13.一种层叠体，其特征在于，是包含含有基于ASTM D648的载荷下挠曲温度为150～350℃的热塑性树脂的层和金属箔的层叠体，
所述热塑性树脂含有选自液晶聚合物、聚酰亚胺、聚醚酰亚胺、聚酰胺酰亚胺、聚芳酯、聚砜、聚醚砜、聚苯硫醚、聚醚醚酮和聚苯砜中的1种以上，
构成所述金属箔的金属为铜、铜合金、铝、铝合金、铁、铁合金中的任一种，
包含所述热塑性树脂的层的厚度为5～500μm，所述金属箔的厚度为2～500μm，
包含所述热塑性树脂的层与所述金属箔的基于JIS C6481的剥离强度为3.0～15.0N/10mm，
包含所述热塑性树脂的层的基于JIS B0601的表面粗糙度Rz为0.1～10μm。
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