JPWO2018181223A1 - 積層体の製造方法、積層体の製造装置および積層体 - Google Patents
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Abstract
Description
積層体の実施形態には、熱可塑性樹脂からなる層の一方の面に金属箔を積層した第1実施形態の積層体と、熱可塑性樹脂からなる層の両方の面に金属箔を積層した第2実施形態の積層体とがある。
図3は、第1実施形態の積層体の構成を示す断面図である。第1実施形態の積層体は、ASTM D648による荷重たわみ温度が150〜350℃である熱可塑性樹脂からなる層(以下、「熱可塑性樹脂層」と記載することがある。)60と、当該熱可塑性樹脂層60の一方の面に積層された金属箔61とから構成されている。熱可塑性樹脂層60と金属箔61との間には、他の材料の層は設けられていない。
図4は、第2実施形態の積層体の構成を示す断面図である。第2実施形態の積層体は、熱可塑性樹脂層62と、当該熱可塑性樹脂層60の両方の面にそれぞれ積層された金属箔63と金属箔64とから構成されている。熱可塑性樹脂層62と金属箔63との間、および熱可塑性樹脂層62と金属箔64との間には、いずれも他の材料の層は設けられていない。第1実施形態と第2実施形態の積層体を構成する各層について以下説明する。
本実施形態の熱可塑性樹脂は、高耐熱性の熱可塑性樹脂であり、ASTM D648による荷重たわみ温度が150〜350℃のものである。ASTM D648による荷重たわみ温度(HDT、以下「荷重たわみ温度」と略記することがある。)とは、射出成形によって成形した長さ127mm、幅12.7mm、厚さ6.4mmの試験片に、1.82MPaの荷重を与え、たわみの値が所定の大きさになったときの温度である。
本実施形態の金属箔を構成する金属は、銅、銅合金、アルミニウム、アルミニウム合金、鉄、鉄合金のいずれかであることが好ましい。これらの金属および金属合金は、フレキシブルプリント基板においても使用されるものであり、公知のものを使用することができる。鉄合金としては、ステンレス鋼等がある。
積層体の製造装置の実施形態には、第1実施形態の積層体を製造するための第1実施形態の積層体の製造装置と、第2実施形態の積層体を製造するための第2実施形態の積層体の製造装置とがある。
図1は、第1実施形態の積層体の製造装置の模式図である。第1実施形態の積層体の製造装置20は、金属箔10を予備加熱する予備加熱ロール4と、金属箔10と熱可塑性樹脂層とを圧着する一対の圧着ロール5、6と、熱可塑性樹脂を溶融押出しして、圧着ロール5上の金属箔10上に熱可塑性樹脂を供給する押出機1とを備えている。また、第1実施形態の積層体の製造装置20は、金属箔10を巻いた金属箔ロール3、加熱圧着された積層体11を冷却する冷却ロール7、ガイドロール8および巻取りロール9を備えている。
図2は、第2実施形態の積層体の製造装置の模式図である。第2実施形態の積層体の製造装置50は、熱可塑性樹脂層の両方の面に積層する2枚の金属箔40、43を供給し、予備加熱する装置を備えている。2枚の金属箔40、43を、以下必要に応じてそれぞれ、第1金属箔40、第2金属箔43と記載することがある。
金属箔と熱可塑性樹脂層とを貼り合わせて積層体を製造する従来の方法は、予め熱可塑性樹脂シートを製造し、その後、金属箔と熱可塑性樹脂シートとを貼り合わせるという2工程の製造方法である。金属箔と熱可塑性樹脂シートとを貼り合わせる方法としては、金属箔と熱可塑性樹脂シートを加熱した後に圧着して貼り合わせたり、金属箔と熱可塑性樹脂シートとの間に接着層を設けて貼り合わせるという方法があった。
金属箔は、前記したように、一気に高温に加熱すると、線膨張係数の違いによって格子状のシワが発生する。そこで、本実施形態の積層体の製造方法では、金属箔を加熱するに際して、2段階に分けて加熱することとした。すなわち、金属箔を予備加熱する第1の加熱工程と、第1の加熱工程よりも高温に加熱する第2の加熱工程の2つの加熱工程を設けることとした。第1の加熱工程では、金属箔を100〜300℃まで、好ましくは150〜250℃まで加熱する。その後、第2の加熱工程では、第1の加熱工程よりも高温であって、150〜400℃まで、好ましくは180〜400℃まで加熱する。このように2段階に分けて加熱することによって、金属箔にシワが発生することを防止することが可能である。第1の加熱工程と第2の加熱工程との温度差は30〜200℃程度であることが好ましい。
積層工程では、押出機によって溶融押出しされた熱可塑性樹脂が圧着ロール上の金属箔上に供給される。その後、金属箔と熱可塑性樹脂、または金属箔と熱可塑性樹脂と金属箔を一対の圧着ロールによってすばやく圧着することによって、金属箔と熱可塑性樹脂層、または金属箔と熱可塑性樹脂層と金属箔とが強固に密着した積層体となる。
次に、積層体は、冷却工程で冷却される。本実施形態では、積層体を冷却するために冷却ロールが使用される。冷却ロールとしては、50〜200℃に、好ましくは50〜180℃に設定された金属ロールが用いられる。
その後、冷却された積層体は、巻取りロールによって巻き取られて、積層体のロールとなる。
以上説明してきた積層体には、その製造方法に由来して、以下に説明するいくつかの特徴を有するものとなっている。
(1)シワ、波打ち、表面の凹凸がなく、外観に優れている。
(2)厚さが均一であり、厚さムラが少ない。
(3)比較的厚さの大きい積層体であっても製造することができる。
(4)誘電率および誘電正接が低い。
(1)熱可塑性樹脂
液晶ポリマー(LCP):上野製薬社製UENO LCP A−5000(荷重たわみ温度:180℃)
ポリエーテルサルフォン(PES):BASF社製Ultrason E1010(荷重たわみ温度:196℃)
ポリエーテルエーテルケトン(PEEK):SOLVAY社製KETASPIRE KT−820(荷重たわみ温度:157℃)
(2)金属箔
銅箔A:三井金属社製3EC−M3S−HTE(厚さ:12μm)、幅550mm、長さ200m
銅箔B:三井金属社製MLS−G(厚さ:210μm)、幅550mm、長さ100m
図1に示す積層体の製造装置20を用いて、液晶ポリマーと金属箔10(銅箔A)との積層体11を製造した。具体的な積層体11の製造方法は以下の通りである。
乾燥した液晶ポリマーをφ40mm単軸押出機1に投入し、290℃に加熱されたダイ(Tダイ、550mm幅)2から吐出量20kg/hで押出した。一方、金属箔10は予備加熱ロール4で150℃に予備加熱した後、表面温度を250℃に設定した前段の圧着ロール5で加熱した。ダイ2から押出された液晶ポリマーと加熱された金属箔10は圧着ロール5と圧着ロール6とで圧着され、その後、160℃に加熱された冷却ロール7で冷却され、巻き取られた。得られた積層体11は、熱可塑性樹脂層の厚さが50μm、平均厚さが62μmであった。なお、予備加熱された金属箔10の表面温度は、理化工業社製携帯型温度計(DP−700)を用いて測定した。
金属箔10として銅箔B(厚さ210μm)を用い、表1に記載の温度条件に変更した以外は実施例1と同様にして積層体11を製造した。得られた積層体11は、熱可塑性樹脂層の厚さが102μm、平均厚さが312μmであった。
熱可塑性樹脂をポリエーテルサルフォンとし、表1に記載の温度条件に変更した以外は実施例1と同様にして積層体11を製造した。得られた積層体11は、熱可塑性樹脂層の厚さが51μm、平均厚さが63μmであった。
熱可塑性樹脂をポリエーテルエーテルケトンとし、表1に記載の温度条件に変更した以外は実施例1と同様にして積層体11を製造した。得られた積層体11は、熱可塑性樹脂層の厚さが50μm、平均厚さが62μmであった。
表1に記載の温度条件に変更した以外は実施例1と同様にして積層体11を製造した。得られた積層体11は、熱可塑性樹脂層の厚さが50μm、平均厚さが62μmであった。
予備加熱ロール4によって予備加熱を行わなかった以外は、実施例1と同様にして積層体11を製造した。得られた積層体11は、熱可塑性樹脂層の厚さが51μm、平均厚さが63μmであった。
積層体の両面を目視で観察し、以下の基準で判断した。
×:積層体の両面に凹凸があるもの
△:積層体の片面に凹凸があるもの
○:積層体の表面に凹凸が無いもの
積層体の厚さを、JIS C6471に準拠して、ミツトヨ社製マイクロメータを用いて測定した。測定は、MD方向に1m間隔に3箇所、TD方向に10cm間隔に5箇所を測定し、計15箇所の測定値の平均値を平均厚さとした。厚さムラは、測定した厚さの最大値と最小値の差を平均厚さで除した比率(%)を求めて指標とした。厚さムラが3%未満のとき優、3〜5%のとき良、5%を超えるとき不可と判定した。
積層体の熱可塑性樹脂層の表面粗さを、JIS B0601に準拠して、KEYENCE社製レーザー顕微鏡(VK−X110)を用いて測定した。Rzを任意に10箇所で測定し、10箇所のRzの平均値を平均表面粗さ(Rz)とした。平均表面粗さ(Rz)が5μm以下のとき優、5μmを超え10μm以下のとき良、10μmを超えるとき不可とと判定した。
積層体の熱可塑性樹脂層と金属箔との引きはがし強度を、JIS C6471に記載の180°方向引きはがし方法に準拠して、東洋精機社製引張試験機(STROGRAPH VE10)を用いて測定した。積層体の金属箔を50mm/minの速度で180°方向に引きはがして測定した。引きはがし強度が、5N/10mm以上のとき優、3N/10mm以上5N/10mm未満のとき良、3N/10mm未満のとき不可と判定した。
図2に示す積層体の製造装置50を用いて、液晶ポリマーの一方の面に第1金属箔40(銅箔A)を、他方の面に第2金属箔43(銅箔A)を積層した積層体44を製造した。具体的な積層体44の製造方法は以下の通りである。
乾燥した液晶ポリマーをφ40mm単軸押出機31に投入し、290℃に加熱されたダイ(Tダイ、550mm幅)32から吐出量20kg/hで押出した。一方、第1金属箔40は予備加熱ロール34で150℃に予備加熱した後、表面温度を250℃に設定した前段の圧着ロール35で加熱した。更に、第2金属箔43は予備加熱ロール42で150℃に予備加熱した。ダイ32から押出された液晶ポリマーと加熱された金属箔40、43は圧着ロール35と圧着ロール36とで圧着され、その後、160℃に加熱された冷却ロール37で冷却され、巻き取られた。得られた積層体44は、熱可塑性樹脂層の厚さが50μm、平均厚さが74μmであった。なお、予備加熱された第1金属箔40および第2金属箔43の表面温度は、理化工業社製携帯型温度計(DP−700)を用いて測定した。
2、32 ダイ
3、33、41 金属箔ロール
4、34、42 予備加熱ロール
5、35 圧着ロール(前段)
6、36 圧着ロール(後段)
7、37 冷却ロール
8、38 ガイドロール
9、39 巻取りロール
10、40、43 金属箔
11、44 積層体
20、50 積層体の製造装置
60、62 熱可塑性樹脂層
61、63、64 金属箔
Claims (13)
- ASTM D648による荷重たわみ温度が150〜350℃である熱可塑性樹脂からなる層と金属箔とからなる積層体の製造方法であって、
前記金属箔を加熱する第1の加熱工程と、
一対の圧着ロールのうち、前段に配置された圧着ロールによって、前記金属箔を第1の加熱工程よりも高温に加熱する第2の加熱工程と、
押出機によって溶融押出しされた前記熱可塑性樹脂を前記金属箔上に供給し、前記一対の圧着ロールによって圧着する積層工程とを備え、
前記第2の加熱工程において、前記前段に配置された圧着ロールの表面温度を150〜400℃に設定することを特徴とする積層体の製造方法。 - 前記第1の加熱工程で、前記金属箔を100〜300℃まで加熱することを特徴とする請求項1に記載の積層体の製造方法。
- 前記第1の加熱工程で、金属ロールによって前記金属箔を加熱することを特徴とする請求項1または請求項2に記載の積層体の製造方法。
- 前記前段に配置された圧着ロールが、誘導加熱によって加熱される金属ロールであることを特徴とする請求項1〜3のいずれか1項に記載の積層体の製造方法。
- 前記積層工程後に、50〜200℃に設定された金属ロールを用いて、前記積層体を冷却する冷却工程を備えることを特徴とする請求項1〜4のいずれか1項に記載の積層体の製造方法。
- 前記熱可塑性樹脂からなる層の厚さが5〜500μmであり、前記金属箔の厚さが2〜500μmであることを特徴とする請求項1〜5のいずれか1項に記載の積層体の製造方法。
- 前記金属箔を構成する金属が、銅、銅合金、アルミニウム、アルミニウム合金、鉄、鉄合金のいずれかであることを特徴とする請求項1〜6のいずれか1項に記載の積層体の製造方法。
- 前記熱可塑性樹脂が、液晶ポリマー、ポリイミド、ポリエーテルイミド、ポリアミドイミド、ポリアリレート、ポリサルフォン、ポリエーテルサルフォン、ポリフェニレンサルファイド、ポリエーテルエーテルケトンおよびポリフェニルサルフォンから選ばれた1つ以上を含有することを特徴とする請求項1〜7のいずれか1項に記載の積層体の製造方法。
- ASTM D648による荷重たわみ温度が150〜350℃である熱可塑性樹脂からなる層と金属箔とからなる積層体の製造装置であって、
前記金属箔を予備加熱する予備加熱手段と、
前記金属箔と前記熱可塑性樹脂からなる層とを圧着する一対の圧着ロールと、
前記熱可塑性樹脂を溶融押出しして、前記一対の圧着ロール上の前記金属箔上に前記熱可塑性樹脂からなる層を供給する押出機とを備え、
前記一対の圧着ロールのうち、前段に配置された圧着ロールは、前記金属箔を加熱することが可能であることを特徴とする積層体の製造装置。 - 前記予備加熱手段が、金属ロールであることを特徴とする請求項9に記載の積層体の製造装置。
- 前記前段に配置された圧着ロールが、誘導加熱によって加熱される金属ロールであることを特徴とする請求項9または請求項10に記載の積層体の製造装置。
- 前記積層体を冷却する金属ロールを備えることを特徴とする請求項9〜11のいずれか1項に記載の積層体の製造装置。
- ASTM D648による荷重たわみ温度が150〜350℃である熱可塑性樹脂からなる層と金属箔とからなる積層体であって、
前記熱可塑性樹脂は、液晶ポリマー、ポリイミド、ポリエーテルイミド、ポリアミドイミド、ポリアリレート、ポリサルフォン、ポリエーテルサルフォン、ポリフェニレンサルファイド、ポリエーテルエーテルケトンおよびポリフェニルサルフォンから選ばれた1つ以上を含有し、
前記金属箔を構成する金属が、銅、銅合金、アルミニウム、アルミニウム合金、鉄、鉄合金のいずれかであり、
前記熱可塑性樹脂からなる層の厚さが5〜500μmであり、前記金属箔の厚さが2〜500μmであり、
前記熱可塑性樹脂からなる層と前記金属箔とのJIS C6481による引きはがし強度が3.0〜15.0N/10mmであり、
前記熱可塑性樹脂からなる層のJIS B0601による表面粗さRzが0.1〜10μmであることを特徴とする積層体。
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