JP7125468B2 - 液晶ポリマーフィルム、及び液晶ポリマーフィルムから成る積層体 - Google Patents

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呉佳鴻
陳建鈞
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Description

本出願はポリマーフィルム、より具体的には液晶ポリマー（ＬＣＰ）フィルム、及び液晶ポリマーフィルムから成る積層体に関する。
移動通信技術の急速な発展により、電気通信産業では、第４世代移動体通信網（４Ｇ）のデータ転送速度、応答時間、システム容量等の性能を最適化するため、５Ｇという略称の第５世代移動体通信網の開発が活発に行われている。
５Ｇ通信技術は信号伝送用に高周波帯域を使用しており、信号周波数が高くなるほど、信号伝送中の信号減衰、信号ひずみ、及び挿入損失が大きくなる。高周波帯域を使用する信号伝送を達成するために、吸湿性があり、誘電性が比較的高いポリイミドフィルム（ＰＩフィルム）に代えて、吸湿性が低く、誘電性が比較的低いＬＣＰフィルムを選択し、当該ＬＣＰフィルムを金属箔と積層して積層体を作製する。
しかし、現在の製品では先端技術のニーズに応えることは叶わない。研究者らは、伝送質に優れた様々な電子製品を活発に探究している。積層体の挿入損失をいかに低減又は抑制するかが主な研究課題となってきている。
中国特許第１０９１８０９７９号
以上のような観点から、本出願の目的は、高周波での信号伝送時に、ＬＣＰフィルムから成る積層体の挿入損失を低減又は抑制し、積層体の高周波電子製品への適用性を向上させることである。
前述の目的を達成するために、本出願の１態様はＬＣＰフィルムを提供する。このＬＣＰフィルムは互いに相対する第１表面及び第２表面を有し、第１表面の表面相加平均高さ（Ｓａ）は０．３２マイクロメートル（μｍ）未満である。
ＬＣＰフィルムの第１表面のＳａ特性を制御することにより、高周波の信号伝送時、ＬＣＰフィルムから成る積層体の挿入損失を低減又は抑制でき、高周波電子製品（例えば、５Ｇ製品）に積層体を適用できるようになる。
１実施形態では、ＬＣＰフィルムの第１表面のＳａに加えて、ＬＣＰフィルムの第２表面のＳａも０．３２μｍ未満に制御してよい。従って、本出願のＬＣＰフィルムが少なくとも１枚の金属箔に積層されることが第１表面及び第２表面のいずれか一方か又は両方を介しているかに関係なく、ＬＣＰフィルムを使用すると、積層体は挿入損失が低いという利点を有することになる。
場合により、本出願のＬＣＰフィルムの第１表面のＳａは、以下の値（単位：μｍ）、０．３１、０．３０、０．２９、０．２８、０．２７、０．２６、０．２５、０．２４、０．２３、０．２２、０．２１、０．２０、０．１９、０．１８、０．１７、０．１６、０．１５、０．１４、０．１３、０．１２、０．１１、０．１０、０．０９、０．０８、０．０７、０．０６、０．０５、０．０４、０．０３９、０．０３８、０．０３７、０．０３６、０．０３５、０．０３４、０．０３３、０．０３２、０．０３１、０．０３０、０．０２９、０．０２８のうちの任意の１つの値であってもよいが、これに限定されるものではない。あるいは、ＬＣＰフィルムの第１表面のＳａは、上記値のうちの任意の２つの数値間の範囲内に該当してもよい。
１実施形態では、本出願のＬＣＰフィルムの第１表面のＳａは０．３１μｍ以下であってもよい。別の実施形態では、本出願のＬＣＰフィルムの第１表面のＳａは０．３０μｍ以下であってもよい。更に別の実施形態では、本出願のＬＣＰフィルムの第１表面のＳａは０．２９μｍ以下であってもよい。また更に別の実施形態では、本出願のＬＣＰフィルムの第１表面のＳａは０．０２８μｍ以上であってもよい。その上更に別の実施形態では、本出願のＬＣＰフィルムの第１表面のＳａは０．０２８μｍ以上０．２９０μｍ以下であってもよい。更に追加する実施形態では、本出願のＬＣＰフィルムの第１表面のＳａは０．０２８μｍ以上０．２８９μｍ以下であってもよい。１実施形態では、本出願のＬＣＰフィルムの第１表面のＳａ及び第２表面のＳａは両方とも前述の範囲のいずれかに該当してもよい。本出願のＬＣＰフィルムの第１表面のＳａ及び第２表面のＳａは、必要に応じて同じであっても異なっていてもよい。１実施形態では、本出願のＬＣＰフィルムの第１表面のＳａと第２表面のＳａとは異なる。
１実施形態では、本出願のＬＣＰフィルムの第１表面の表面最大高さ（Ｓｚ）は０．８μｍ以上であってもよい。場合により、本出願のＬＣＰフィルムの第１表面のＳｚは以下の値（単位：μｍ）、０．８０、０．８１、０．８２、０．８３、０．８４、０．８５、０．８６、０．８７、０．８８、０．８９、０．９０、０．９１、０．９２、０．９３、０．９４、０．９５、０．９６、０．９７、０．９８、０．９９、１．００、１．１０、１．２０、１．３０、１．４０、１．５０、１．６０、１．７０、１．８０、１．９０、２．００、２．１０、２．２０、２．３０、２．４０、２．５０、２．６０、２．７０、２．８０、２．９０、３．００、３．１０、３．２０、３．３０、３．４０、３．５０、３．６０、３．７０、３．８０、３．９０、４．００、４．１０、４．２０、４．３０、４．４０、４．５０、４．６０、４．７０、４．８０、４．９０、５．００、５．１０、５．２０、５．３０、５．４０、５．５０、５．６０、５．７０、５．８０、５．９０、６．００、６．１０、６．２０、６．３０、６．４０、６．５０、６．６０、６．７０、６．８０、６．９０、７．００、７．１０、７．２０、７．２１、７．２２、７．２３、７．２４、７．２５、７．２６、７．２７、７．２８、７．２９、７．３０のうちの任意の１つの値であってもよいが、これに限定されるものではない。
あるいは、ＬＣＰフィルムの第１表面のＳｚは、上記の値のうちの任意の２つの数値間の範囲内に該当してもよい。好ましくは、本出願のＬＣＰフィルムの第１表面のＳｚは０．９μｍ以上であってもよく、より好ましくは、０．９２μｍ以上であってもよい。従って、ＬＣＰフィルムを積層体に塗布することには、挿入損失が少なく、ＬＣＰフィルムと金属箔との剥離強度が向上するという利点がある。これらの利点により、その後の積層体の処理中のワイヤ剥離などの問題を回避できる。
別の実施形態では、本出願のＬＣＰフィルムの第１表面のＳｚは７．３０μｍ以下であってもよい。更に別の実施形態では、本出願のＬＣＰフィルムの第１表面のＳｚは０．９２μｍ以上７．３０μｍ以下であってもよい。また更に別の実施形態では、本出願のＬＣＰフィルムの第１表面のＳｚは０．９２１μｍ以上７．２３９μｍ以下であってもよい。１実施形態では、本出願のＬＣＰフィルムの第１表面のＳｚ及び第２表面のＳｚは両方とも、上述の範囲のいずれかに該当してもよい。本出願のＬＣＰフィルムの第１表面のＳｚ及び第２表面のＳｚは必要に応じて同じであっても異なっていてもよい。１実施形態では、本出願のＬＣＰフィルムの第１表面のＳｚと第２表面のＳｚとは異なる。
本出願によれば、ＬＣＰフィルムはＬＣＰ樹脂から作製してもよく、ＬＣＰ樹脂は市販のものでも、通常の原料から製造してもよい。本出願では、ＬＣＰ樹脂は特に制限しない。例えば、ハイドロキノン、レゾルシン、２，６‐ナフタレンジオール、エタンジオール、１，４‐ブタンジオール、及び１，６‐ヘキサンジオールなどの芳香族又は脂肪族ヒドロキシ化合物；テレフタル酸、イソフタル酸、２，６‐ナフタレンジカルボン酸、２‐クロロテレフタル酸、及びアジピン酸などの芳香族又は脂肪族ジカルボン酸；３‐ヒドロキシ安息香酸、４‐ヒドロキシ安息香酸、６‐ヒドロキシ‐２‐ナフタレンカルボン酸、及び４’‐ヒドロキシ‐４‐ビフェニルカルボン酸などの芳香族ヒドロキシカルボン酸、ｐ‐フェニレンジアミン、４，４’‐ジアミノビフェニル、ナフタレン‐２，６‐ジアミン、４‐アミノフェノール、４‐アミノ‐３‐メチルフェノール、及び４‐アミノ安息香酸などの芳香族アミン化合物を原料として使用し、ＬＣＰ樹脂を調製してもよい。その後、このＬＣＰ樹脂を用いて本出願のＬＣＰフィルムを調製する。本出願の１実施形態では、ＬＣＰ樹脂を得るために、６‐ヒドロキシ‐２‐ナフタレンカルボン酸、４‐ヒドロキシ安息香酸、及び無水アセチル（無水酢酸とも称する）を選択してもよく、ＬＣＰ樹脂は本出願のＬＣＰフィルムを調製するために使用できる。１実施形態では、ＬＣＰ樹脂の融点は約２５０℃～３６０℃であってもよい。
１実施形態では、様々なニーズに基づいて、当業者により、本出願のＬＣＰフィルムの調製中に、潤滑剤、酸化防止剤、電気絶縁剤、又は充填剤などの添加剤を添加してもよいが、これらに限定されるものではない。例えば、適用可能な添加剤はポリカーボネート、ポリアミド、ポリフェニレンスルフィド、又はポリエーテルエーテルケトンであってもよいが、これらに限定されるものではない。
本出願によれば、ＬＣＰフィルムの厚さは特に制限しない。例えば、ＬＣＰフィルムの厚さは１０μｍ以上５００μｍ以下、好ましくは、本出願のＬＣＰフィルムの厚さは１０μｍ以上３００μｍ以下、より好ましくは、１５μｍ以上２５０μｍ以下、更に好ましくは、１５μｍ以上２００μｍ以下、いっそう好ましくは、２０μｍ以上２００μｍ以下であってもよい。
上述の目的を達成するために、本出願の別の態様は、第１金属箔及び前記ＬＣＰフィルムから成る積層体も提供する。前記第１金属箔はＬＣＰフィルムの第１表面上に配置する。即ち、本出願の積層体中の第１金属箔はＬＣＰフィルムの第１表面上に積層する。
上記によれば、ＬＣＰフィルムの第１表面のＳａは０．３２μｍ未満であるため、ＬＣＰフィルムから成る積層体は挿入損失が小さいという利点があり、それにより高周波電子製品に応用できる積層体が製造できる。
１実施形態では、本出願の積層体は５０μｍの厚さのＬＣＰフィルムを有し、前記積層体の挿入損失は１０ギガヘルツ（ＧＨｚ）の周波数で－３．０デシベル／１０センチメートル（ｄＢ／１０ｃｍ）以下とすることが可能である。具体的には、１実施形態では、本出願の積層体は５０μｍの厚さのＬＣＰフィルムを有し、前記積層体の挿入損失は－２．８デシベル／１０ｃｍ及び－３．０デシベル／１０ｃｍの範囲内となるように制御できる。
１実施形態では、本出願の積層体は更に、ＬＣＰフィルムの第２表面上に配置した第２金属箔から成っていてもよい。即ち、本出願の積層体中の第１金属箔をＬＣＰフィルムの第１表面上に積層し、前記積層体中の第２金属箔をＬＣＰフィルムの第２表面上に積層する。本実施形態では、ＬＣＰフィルムの第１表面及び第２表面の両方のＳａ特性を同時に制御すると、積層体は挿入損失が少ないという利点を有することになる。あるいは、第１表面及び第２表面のＳａ及びＳｚ両方の特性を同時に制御すると、積層体は、挿入損失が低く、また、第１金属箔に積層したＬＣＰフィルムの密着性及び第２金属箔に積層したＬＣＰフィルムの密着性の両方が向上するという利点を有することになる。即ち、ＬＣＰフィルムと第１金属箔との剥離強度、及びＬＣＰフィルムと第２金属箔との剥離強度の両方が向上する。
本出願によれば、「積層」は直接接触に限定せず、更に間接接触も含む。例えば、本出願の１実施形態では、積層体中の第１金属箔は直接接触法式でＬＣＰフィルムの第１表面上に積層する。本出願の別の実施形態では、積層体中の第１金属箔は間接接触法式でＬＣＰフィルムの第１表面上に積層する。具体的には、様々なニーズに基づいて、第１金属箔とＬＣＰフィルムの第１表面との間に接続層を配置してもよく、そうすることで第１金属箔は接続層を介してＬＣＰフィルムの第１表面に接触する。
接続層の材料は異なるニーズに応じて調整してもよい。例えば、接続層の材料は、耐熱性、耐薬品性、又は電気抵抗性などの機能を提供するために、ニッケル、コバルト、クロム、又はこれらの合金を含んでもよい。同様に、積層体中の第２金属箔は、直接又は間接接触法式でＬＣＰフィルムの第２表面上に積層してもよい。本出願の１実施形態では、ＬＣＰフィルム及び第１金属箔の積層方法と、ＬＣＰフィルム及び第２金属箔の積層方法とは同じであってもよい。別の実施形態では、ＬＣＰフィルムと第１金属箔との積層法はＬＣＰフィルムと第２金属箔との積層方法とは異なっていてもよい。
本出願によれば、第１金属箔及び／又は第２金属箔は銅箔、金箔、銀箔、ニッケル箔、アルミニウム箔、ステンレス鋼箔等であってもよいが、これらに限定されるものではない。１実施形態では、第１金属箔及び第２金属箔は異なる材料から製造する。好ましくは、第１金属箔及び／又は第２金属箔は銅箔であってもよく、そうすることで銅箔とＬＣＰフィルムとを積層して銅張積層板（ＣＣＬ）が形成される。また、第１金属箔及び／又は第２金属箔の調製方法は、当該方法が本出願の目的に反しない限り、特に制限しない。例えば、金属箔はロールツーロール法又は電着法により作製してもよいが、これらに限定されるものではない。
本出願によれば、第１金属箔及び／又は第２金属箔の厚さは特に制限せず、様々なニーズに基づいて当業者により調整可能である。例えば、１実施形態では、第１金属箔及び／又は第２金属箔の厚さは独立して、１μｍ以上２００μｍ以下の範囲、好ましくは１μｍ以上４０μｍ以下、より好ましくは３μｍ以上４０μｍ以下であってもよい。
本出願によれば、本出願の第１金属箔及び／又は第２金属箔は、様々なニーズに基づいて当業者により表面処理に供することが可能である。例えば表面処理は、粗面化処理、酸‐塩基処理、熱処理、脱脂処理、紫外線照射処理、コロナ放電処理、プラズマ処理、下塗り処理等から選択してもよいが、これらに限定されるものではない。
本出願によれば、第１金属箔及び／又は第２金属箔の粗度は特に制限せず、当業者により様々なニーズに応じて調整可能である。１実施形態では、第１金属箔の線粗度である十点平均粗度（Ｒｚ）及び／又は第２金属箔のＲｚは独立して０．１μｍ以上２．０μｍ以下、好ましくは、０．１μｍ以上１．５μｍ以下であってもよい。１実施形態では、第１金属箔のＲｚ及び第２金属箔のＲｚは共に、上述の範囲のいずれかに該当してもよい。１実施形態では、第１金属箔のＲｚ及び／又は第２金属箔のＲｚは１．０μｍであってもよい。第１金属箔のＲｚ及び第２金属箔のＲｚは必要に応じて同じであってもよいし、異なっていてもよい。１実施形態では、第１金属箔のＲｚ及び第２金属箔のＲｚは異なる。
１実施形態では、様々なニーズに基づいて当業者により第３金属箔を追加してもよい。第３金属箔は、必要に応じて第１金属箔及び／又は第２金属箔と同じであってもよいし、異なっていてもよい。１実施形態では、第３金属箔のＲｚは第１金属箔のＲｚ及び／又は第２金属箔のＲｚの上述した範囲のいずれかに該当してもよい。１実施形態では、第１金属箔のＲｚ、第２金属箔のＲｚ、及び第３金属箔のＲｚは異なる。
好ましくは、第１金属箔、第２金属箔、及び／又は第３金属箔は、低プロファイル銅箔などの低プロファイル金属箔であってもよい。１実施形態では、第１金属箔、第２金属箔、及び／又は第３金属箔のＲｚは１．５μｍ未満であってもよい。別の実施形態では、第１金属箔、第２金属箔、及び／又は第３金属箔のＲｚは１．０μｍであってもよい。
１実施形態では、積層体は複数のＬＣＰフィルムから構成してもよい。本出願の精神に反しないという前提に基づいて、複数のＬＣＰフィルム及び複数の金属箔を有する積層体の製造を行う様々なニーズに応じて、当業者により、本出願の複数のＬＣＰフィルムと、前記第１金属箔、第２金属箔、及び／又は第３金属箔などの複数の金属箔とを積層してもよい。
本明細書では、「表面相加平均高さ（Ｓａ）」及び「表面最大高さ」（Ｓｚ）はＩＳＯ２５１７８：２０１２で定義する面粗度である。当業者であれば、特定の表面の面粗度の記述が前記特定の表面の線粗度の記述とは異なることは理解すべきである。面粗度及び線粗度は互いに推量することは不可能である。例えば、粗度プロファイルから評価された相加平均粗度（Ｒａ）からＳａを推量できないし、その逆もまた同様である。また、Ｓｚは、粗度プロファイルから評価された十点平均粗度（Ｒｚ）からＳｚは推量できないし、その逆もまた同様である。
以下、本出願のＬＣＰフィルムの製造に使用する原料を説明するために、複数の調製例を示す。更に、本出願のＬＣＰフィルム及び積層体の実装を説明するために複数の実施例を示しつつ、比較として複数の比較例を示す。当業者であれば、以下の実施例及び比較例から、本出願の利点及び効果を容易に実現できる。
本明細書で提案した記述は、単に説明目的のための好ましい実施形態にすぎず、本出願の範囲を限定することを意図したものではない。本出願の精神及び範囲から逸脱することなく、本出願を実践又は応用するために様々な改変及び変更が可能である。
＜ＬＣＰ樹脂＞
調製例：ＬＣＰ樹脂
６‐ヒドロキシ‐２‐ナフタレンカルボン酸（４４０ｇ）、４‐ヒドロキシ安息香酸（１１４５ｇ）、無水アセチル（１０８５ｇ）及び亜リン酸ナトリウム（１．３ｇ）の混合物を３リットルのオートクレーブに入れ、アセチル化するために、常圧窒素雰囲気下、１６０℃で約２時間撹拌した。次いで、混合物を毎時３０℃の加熱速度で３２０℃まで加熱した後、この温度条件下で、７６０トルから３トル以下へと徐々に減圧し、３２０℃から３４０℃へと昇温した。その後、撹拌力及び圧力を増加し、ポリマーを吐出する工程、ストランドを引き抜く工程、及びストランドをペレットへと切断する工程を行い、融点が約３０５℃、粘度が３２０℃で約４０Ｐａ・ｓのＬＣＰ樹脂を得た。
＜ＬＣＰフィルム＞
実施例１～１２及び比較例１～５：ＬＣＰフィルム
調製例から得たＬＣＰ樹脂を原料として使用し、後述する方法により、実施例１～１２のＬＣＰフィルム（Ｅ１～Ｅ１２）及び比較例１～５のＬＣＰフィルム（Ｃ１～Ｃ５）を調製した。
初めに、ＬＣＰ樹脂を、スクリュー径２７ミリメートル（ｍｍ）の押出機（メーカー：Ｌｅｉｓｔｒｉｔｚ社、型式：ＺＳＥ２７）に投入し、３００℃～３３０℃の範囲の温度まで加熱した後、毎時５．５キログラム（ｋｇ／ｈｒ）～９．５ｋｇ／ｈｒの送り速度で、温度が３００℃～３３０℃で幅５００ｍｍのＴダイから押し出した。次いで、Ｔダイから約５ｍｍ～４０ｍｍの間隔をとって、各々が約２９０℃～３３０℃の温度であり、約３５センチメートル（ｃｍ）～４５ｃｍの直径を有する２つの鋳造ホイールの間の空間にＬＣＰ樹脂を送り、約２０キロニュートン（ｋＮ）～６０ｋＮの力で押し出し、その後、室温の冷却用の冷却ホイールに移し、厚さ５０μｍで融点約２５０℃～３６０℃のＬＣＰフィルムを得た。
実施例１～１２及び比較例１～５のパラメータを以下の表１に収載する。実施例１～１２の工程は、Ｔダイから鋳造ホイール表面までの距離、送り速度、押出機の温度が比較例１～５の工程と異なる。
表１：実施例１～１２及び比較例１～５のＬＣＰフィルムを調製するためのパラメータ
Figure 0007125468000001
上述したＬＣＰフィルムの調製方法は本出願の実施を例示するために使用しているにすぎない。当業者であれば、ラミネート延伸法、膨張法、及び溶媒鋳造法などの従来の方法を採用してＬＣＰフィルムを調製してもよい。
１実施形態では、ＴダイからＬＣＰ樹脂を押し出した後、ＬＣＰ樹脂を２枚の耐高温性フィルムと共に２つの鋳造ホイール間の空間に送り、当業者の必要に応じて３層の積層体を形成してもよい。２枚の耐高温性フィルムを室温でＬＣＰ樹脂から分離し、本出願のＬＣＰフィルムを得た。鋳造ホイールの直径は特に制限していないことは理解すべきである。耐高温性フィルムはポリ（テトラフルオロエテン）（ＰＴＦＥ）フィルム、ポリイミド（ＰＩ）フィルム、及びポリ（エーテルスルホン）（ＰＥＳ）フィルムから選択してもよいが、これらに限定されるものではない。
また、得られたＬＣＰフィルムに対する後処理は、様々なニーズに基づいて当業者により行うことが可能である。後処理としては、研磨、紫外線照射、加熱、プラズマ処理等が挙げられるが、これに限定されるものではない。プラズマ処理としては、様々なニーズに基づいて、当業者により減圧又は常圧（１ａｔｍ）で、窒素雰囲気下、酸素雰囲気下、又は空気雰囲気下、１キロワット（ｋＷ）の電力で作動するプラズマを印加してもよいが、これに限定されるものではない。
試験例１：ＬＣＰフィルムの面粗度
本試験例では、実施例１～１２及び比較例１～５のＬＣＰフィルムを試験試料として用いた。各試験試料のいずれか一方の表面の面粗度、即ちＳａ及びＳｚをＩＳＯ２５１７８：２０１２に準拠して測定した。
各試験試料のＳａ及びＳｚを測定するために、拡大倍率５０倍の対物レンズを備え、光学ズーム１．０倍、光源波長４０５ナノメートル（ｎｍ）のレーザ共焦点走査型顕微鏡（メーカー：オリンパス社、型式：ＬＥＸＴ ＯＬＳ５０００‐ＳＡＦ、対物レンズ：ＭＰＬＡＮＰＯＮ‐５０ｘＬＥＸＴ）を用い、温度２４±３℃、相対湿度６３±３％で試験試料の表面形状画像を撮影した。その後、１０２４ピクセル×１０２４ピクセルの解像度、自動傾き補正モードで試験試料のＳａ及びＳｚを測定した。
前記方法に従って、Ｅ１～Ｅ１２及びＣ１～Ｃ５の各ＬＣＰフィルムのいずれか一方の表面のＳａ及びＳｚの結果を以下の表２に収載する。
表２：実施例１～１２及び比較例１～５の各ＬＣＰフィルムのＳａ及びＳｚ
Figure 0007125468000002
表２に示すように、Ｅ１～Ｅ１２の各ＬＣＰフィルムのいずれか一方の表面のＳａは０．３２μｍ未満であったが、Ｃ１～Ｃ５の各ＬＣＰフィルムのいずれか一方の表面のＳａは０．３２μｍ以上であった。Ｅ１～Ｅ１２のＬＣＰフィルムについては、Ｓａが０．３２μｍ未満であることに加えて、Ｅ１～Ｅ１２の各ＬＣＰフィルムのいずれか一方の表面のＳｚは０．８μｍ以上であった。即ち、Ｅ１～Ｅ１２の各ＬＣＰフィルムのいずれか一方の表面は、（１）０．３２μｍ未満のＳａ、及び（２）０．８μｍ以上のＳｚの両方の特性を有していた。
試験例２：ＬＣＰフィルムのＲａ特性とＳａ特性との比較
線粗度（例えば、Ｒａ）と面粗度（例えば、Ｓａ）との違いを調べるために、上記実施例及び比較例からＥ５、Ｅ６、及びＣ５のＬＣＰフィルムを試験試料として無作為に選択した。ＪＩＳ Ｂ０６０１：１９９４に準拠して、前記ＬＣＰフィルムのいずれか一方の表面の線粗度を求めた。また、ＩＳＯ２５１７８：２０１２に準拠して、前記ＬＣＰフィルムのいずれか一方の表面の面粗度を求めた。
Ｅ５、Ｅ６、及びＣ５のＬＣＰフィルムのいずれか一方の表面のＲａを測定するために、拡大倍率５０倍の対物レンズを備え、光学ズーム１．０倍、光源波長４０５ｎｍのレーザ共焦点走査型顕微鏡（メーカー：オリンパス社、型式：ＬＥＸＴ ＯＬＳ５０００‐ＳＡＦ、対物レンズ：ＭＰＬＡＰＯＮ‐５０ｘＬＥＸＴ）を用い、温度２４±３℃、相対湿度６３±３％で試験試料の表面形状画像を撮影した。その後、評価長さ４ｍｍ、カットオフ値０．８ｍｍを選択して試験試料のＲａを測定した。結果を以下の表３に収載する。
本試験例では、面粗度の測定方法を試験例１と同様にした。結果は上記表２と同様である。また、ＲａとＳａとの違いを調べるために、Ｒａに加えて、Ｅ５、Ｅ６、及びＣ５のＬＣＰフィルムのＳａを以下の表３にまとめて収載する。
表３：実施例５及び６並びに比較例５のＬＣＰフィルムのＲａ及びＳａ
Figure 0007125468000003
上記表３に示すように、３枚のＬＣＰフィルムのＲａ及びＳａを以下のように階級付けした。
Ｒａ：Ｅ５＜Ｅ６＜Ｃ５・・・・・（式１）
Ｓａ：Ｅ６＜Ｅ５＜Ｃ５・・・・・（式２）
複数のＬＣＰフィルムのＲａの昇順関係は、複数のＬＣＰフィルムのＳａの昇順関係とは明らかに異なっており、ＲａとＳａとは互いから直接推量できないことが分かった。更に、これら３つのＬＣＰフィルムの最大値及び最小値から推量した相対倍率によりＲａ又はＳａの違いを調べた。Ｃ５のＬＣＰフィルムのＲａ（３試料中最大Ｒａ）はＥ５のＬＣＰフィルムのＲａ（３試料中最小Ｒａ）に近かったが、Ｃ５のＬＣＰフィルムのＳａ（３試料中最大Ｓａ）はＥ６のＬＣＰフィルムのＳａ（３試料中最小Ｓａ）の約１．７倍大きかった。この結果から分かるように、Ｅ５とＣ５のＬＣＰフィルムのＲａは近似していたが、Ｅ５とＣ５のＳａの差は依然として大きかった。この結果から、ＲａとＳａとは互いから直接推量できないことが証明された。
試験例３：ＬＣＰフィルムのＲｚとＳｚとの比較
線粗度（例えば、Ｒｚ）と面粗度（例えば、Ｓｚ）の違いを調べるために、上記実施例からＥ１及びＥ１２のＬＣＰフィルムを試験試料として無作為に選択した。ＪＩＳ Ｂ ０６０１：１９９４に準拠して、前記ＬＣＰフィルムのいずれか一方の表面の線粗度を求めた。また、ＩＳＯ２５１７８：２０１２に準拠して、前記ＬＣＰフィルムのいずれか一方の表面の面粗度を求めた。
Ｅ１及びＥ１２のＬＣＰフィルムのいずれか一方の表面のＲｚを測定するために、拡大倍率５０倍の対物レンズを備え、光学ズーム１．０倍、光源波長４０５ｎｍのレーザ共焦点走査型顕微鏡（メーカー：オリンパス社、型式：ＬＥＸＴ ＯＬＳ５０００‐ＳＡＦ、対物レンズ：ＭＰＬＡＰＯＮ‐５０ｘＬＥＸＴ）を用い、温度２４±３℃、相対湿度６３±３％で試験試料の表面形状画像を撮影した。その後、評価長さ４ｍｍ、カットオフ値０．８ｍｍを選択して試験試料のＲｚを測定した。結果を以下の表４に収載する。
本試験例では、面粗度の測定方法を前記試験例１と同様にした。結果は上記表２と同様である。また、ＲｚとＳｚとの違いを調べるために、Ｒｚに加えて、Ｅ１及びＥ１２のＬＣＰフィルムのＳｚを以下の表４にまとめて収載する。
表４：実施例１及び１２のＬＣＰフィルムのＲｚ及びＳｚ
Figure 0007125468000004
上記表４に示すように、Ｅ１のＬＣＰフィルムのＲｚはＥ１２のＬＣＰフィルムのＲｚよりも小さいが、Ｅ１のＬＣＰフィルムのＳｚはＥ１２のＬＣＰフィルムのＳｚより大きく、ＲｚとＳｚとは互いから直接推量できないことが分かった。更に、Ｅ１とＥ１２のＲａの差又はＳａの差のいずれかを相対倍率により調べた。Ｅ１２のＬＣＰフィルムのＲｚはＥ１のＬＣＰフィルムのＲｚの約１．３倍しか大きくなかったが、Ｅ１のＬＣＰフィルムのＳｚはＥ１２のＬＣＰフィルムのＳｚの約５．６倍大きかった。この結果から分かるように、Ｅ１とＥ１２のＬＣＰフィルムのＲｚは近似していたが、Ｅ１とＥ１２とのＳｚの差は依然として大きかった。この結果から、ＲｚとＳｚとは互いから直接推量できないことが証明された。
試験例２及び３によれば、線粗度と面粗度は明らかに異なっていた。当業者は、ＬＣＰフィルムの線粗度に基づいてＬＣＰフィルムの面粗度を予測又は推量できない。具体的には、当業者は、ＬＣＰフィルムのＲａに基づいてＬＣＰフィルムのＳａを予測又は推量できないし、ＬＣＰフィルムのＲｚに基づいてＬＣＰフィルムのＳｚを予測又は推量できず、その逆もまた同様である。
＜ラミネート＞
実施例１Ａ～１２Ａ及び比較例１Ａ～５Ａ：積層体
同種の市販銅箔に積層した実施例１～１２及び比較例１～５のＬＣＰフィルムから、実施例１Ａ～１２Ａ（Ｅ１Ａ～Ｅ１２Ａ）及び比較例１Ａ～５Ａ（Ｃ１Ａ～Ｃ５Ａ）の積層板をそれぞれ作製した。
具体的には、初めに、厚さ約５０μｍのＬＣＰフィルム、及びそれぞれ厚さ約１２μｍの２枚の同一の市販銅箔を、それぞれ２０ｃｍ×２０ｃｍのサイズへと切断した。次いで、ＬＣＰフィルムを２枚の市販銅箔で挟み、積層構造体を形成した。この積層構造体を、１平方センチメートル当たり５キログラム（ｋｇ／ｃｍ２）の圧力に１８０℃で６０秒間供し、その後、２０ｋｇ／ｃｍ２の圧力に３００℃で２５分間（ｍｉｎ）供した後、室温まで冷却し、積層体を得た。各積層体に含まれるＬＣＰフィルムを下記表５に収載する。
本明細書では、積層体の積層方法は特に制限しない。当業者であれば、ワイヤ積層や表面積層などの従来技術を用いて積層工程を実施し得る。本出願に適用可能なラミネータは間欠ホットプレス機、ロールツーロールホイール機、ダブルベルトプレス機等であってもよいが、これらに限定されるものではない。様々なニーズに応じて、当業者であればＬＣＰフィルムを銅箔と並べて積層構造体を形成することが可能であり、次いでこの積層構造体を加熱工程及びプレス工程を含む表面積層により処理してもよい。
別の実施形態では、様々なニーズに基づいて当業者により、ＬＣＰフィルム上の銅箔などの金属箔は、スパッタリング、電気めっき処理、化学めっき処理、蒸着等を経て形成してもよい。あるいは、様々なニーズに基づいて当業者により、接着剤層、ニッケル層、コバルト層、クロム層、又はこれらの合金層などの接続層をＬＣＰフィルムと金属箔との間に形成してもよい。
試験例４：積層体の挿入損失
実施例１Ａ～１２Ａ及び比較例１Ａ～５Ａの積層体をそれぞれ、長さ約１０ｃｍ、幅約１４０μｍのサイズ、抵抗値約５０オーム（Ω）を有するストリップライン試験片へと切断した。ストリップライン試験片の挿入損失を、プローブ（メーカー：Ｃａｓｃａｄｅ Ｍｉｃｒｏｔｅｃｈ社、型式：ＡＣＰ４０‐２５０）を備えるマイクロ波ネットワーク解析機（メーカー：Ａｇｉｌｅｎｔ Ｔｅｃｈｎｏｌｏｇｉｅｓ社、型式：８７２２ＥＳ）により、１０ＧＨｚで測定した。積層体の結果を以下の表５に収載する。
表５：実施例１～１２及び比較例１～５のＬＣＰフィルムのＳａと、実施例１Ａ～１２Ａ及び比較例１Ａ～５Ａの積層体の挿入損失（１０ＧＨｚ）
Figure 0007125468000005
上記表５に示すように、Ｅ１～Ｅ１２のＬＣＰフィルムのいずれか一方の表面のＳａが０．３２μｍ未満であったため、前記ＬＣＰフィルムから成る積層体（Ｅ１Ａ～Ｅ１２Ａ）及び市販銅箔の挿入損失を－３．０ｄＢ／１０ｃｍ以下に制御できた。即ち、前記挿入損失は－２．８ｄＢ／１０ｃｍ以上、－３．０ｄＢ／１０ｃｍ以下とすることが可能であった。対照的に、Ｃ１～Ｃ５のＬＣＰフィルムのいずれか一方の表面のＳａが０．３２μｍ以上であったため、Ｃ１Ａ～Ｃ５Ａの積層体の挿入損失は－３．１ｄＢ／１０ｃｍ以上であった。特に、Ｃ１のＬＣＰフィルムのいずれか一方の表面のＳａは０．４４１μｍであり、これによりＣ１Ａの積層体の挿入損失は－３．２ｄＢ／１０ｃｍとなった。前記積層体は、電気通信産業における電子製品の高伝送質のニーズを満たすことが不可能であった。
この結果から明らかなように、ＬＣＰフィルムのいずれか一方の表面のＳａを０．３２μｍ未満に制御すると、積層体の挿入損失を低減でき、電子製品に応用した場合に積層体の性能を向上できた。
試験例５：積層体の剥離強度
積層体の剥離強度はＩＰＣ‐ＴＭ‐６５０の２．４．９に準拠して測定した。実施例１Ａ～１２Ａ及び比較例１Ａ～５Ａの積層体をそれぞれ、長さ約２２８．６ｍｍ及び幅約３．２ｍｍのサイズのエッチングした試験片へと切断した。各エッチング試験片を温度２３±２℃及び相対湿度５０±５％で２４時間静置し、安定化させた。次いで、両面接着テープを用いて、各エッチング試験片を、試験機（メーカー：Ｈｕｎｇ Ｔａ Ｉｎｓｔｒｕｍｅｎｔ社、型式：ＨＴ‐９１０２）のクランプに接着した。その後、各エッチング試験片を剥離速度５０．８ｍｍ／ｍｉｎの力でクランプから剥離し、剥離工程時の力の値を連続的に記録した。ここで、当該力は試験機が耐えられる力の１５％～８５％の範囲内に制御し、クランプからの剥離距離は少なくとも５７．２ｍｍを超すべきであり、初期距離６．４ｍｍでの力は無視し、記録しなかった。結果を表６に示す。
表６：実施例１～１２及び比較例１～５のＬＣＰフィルムのＳａ及びＳｚ、並びに実施例１Ａ～１２Ａ及び比較例１Ａ～５Ａの積層体の挿入損失及び剥離強度
Figure 0007125468000006
上記表６に示すように、Ｅ１Ａ～Ｅ１１Ａの積層体の性能と、Ｅ１２Ａ及びＣ１Ａ～Ｃ５Ａの積層体の性能との差は明瞭であった。Ｅ１～Ｅ１１のＬＣＰフィルムのいずれか一方の表面は（１）０．３２μｍ未満のＳａ、及び（２）０．９μｍ以上のＳｚの両方の特性を有していたため、銅箔及びＥ１～Ｅ１１のＬＣＰフィルムから成る積層体は、挿入損失が低く（－３．０ｄＢ／１０ｃｍ以下）、ＬＣＰフィルムと銅箔との剥離強度が１．０ｋＮ／ｍ以上に向上するという利点を有していた。従って、ＬＣＰフィルムのＳａに加えて、ＬＣＰフィルムのＳｚを適切にすると、ＬＣＰフィルムと銅箔との積層を更に最適化でき、よって高剥離強度及び低挿入損失を両立した積層体が得られた。
まとめると、ＬＣＰフィルムの第１表面のＳａを０．３２μｍ未満に制御することにより、前記ＬＣＰフィルムから成る積層体の挿入損失を低減又は抑制できる。従って、本出願の積層体は先進的な高周波製品に適用可能である。

Claims (5)

  1. 互いに相対する第１表面及び第２表面から成る液晶ポリマーフィルムであって、
    前記第１表面の表面相加平均高さ（Ｓａ）は０．０２８μｍ以上０．２８９μｍ以下であり、
    前記第１表面の表面最大高さ（Ｓｚ）は０．９２１μｍ以上７．２３９μｍ以下であり、
    前記第１表面のＳａ及びＳｚはＩＳＯ２５１７８：２０１２で定義することを特徴とする、
    液晶ポリマーフィルム。
  2. 前記第２表面のＳａは０．３２μｍ未満であり、前記第２表面のＳａはＩＳＯ２５１７８：２０１２で定義する、請求項１に記載の液晶ポリマーフィルム。
  3. 前記第２表面のＳｚは０．８μｍ以上であり、前記第２表面のＳｚはＩＳＯ２５１７８：２０１２で定義する、請求項１又は２に記載の液晶ポリマーフィルム。
  4. 第１金属箔、及び請求項１～３のいずれか１項に記載の液晶ポリマーフィルムから成る積層体であって、
    前記第１金属箔は前記液晶ポリマーフィルムの前記第１表面上に配置することを特徴とする、
    積層体。
  5. 前記積層体は更に第２金属箔から成り、前記第２金属箔は前記液晶ポリマーフィルムの前記第２表面上に配置する、請求項４に記載の積層体。
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