JP5921549B2 - 積層体製造装置及び積層体の製造方法 - Google Patents

Description

本発明は、１対のエンドレスベルト間でシート材料を熱圧着して積層体を形成する積層体製造装置及び積層体の製造方法に関する。より詳しくは、ダブルベルトプレス装置を用いて３００μｍ以上の厚物の積層体を形成する技術に関する。

電子部品の基板材料などの積層体を連続的に製造する際には、例えば１対のエンドレスベルト間でシート材料を熱圧着して積層体を形成するいわゆるダブルベルトプレス装置が用いられている。このダブルベルトプレス装置は、連続的な加圧を可能とするためにエンドレスベルトを使用しており、ベルトの内側に配置されたロールによって加熱・加圧するもの、金属箔に電流を流して発熱させるもの（特許文献１参照）、加熱エアなどの加熱媒体によりベルトを加熱・加圧するもの（特許文献２参照）などがある。

これらの中でも、特に、液圧方式のダブルベルトプレス装置は、ベルトの内側から直接液圧によってベルト面を加圧し、ベルト間に挟持した積層体を面圧によって加圧できるため、全面において均質な積層体を連続して製造することが可能である。このため、フレキシブル基板などの薄物の金属箔積層体の製造に利用されており、従来、特定の析出硬化型ステンレス鋼ベルトを用いることで、積層体の表面平滑性向上を図ったダブルベルトプレス装置なども提案されている（特許文献３参照）。

一方、ダブルベルトプレス装置を使用して、厚物の積層体を製造する方法も提案されている（例えば、特許文献４〜６参照。）。例えば、特許文献４に記載の熱対策銅張り板では、ダブルベルトプレス装置により、厚さ５〜４０μｍの熱圧着性多層ポリイミドフィルムと、厚さが５μｍ〜２ｍｍの金属板やセラミック板を積層している。

また、特許文献５に記載の方法では、ダブルベルトプレス装置により、ガラス繊維をエポキシなどの熱硬化性樹脂で硬化させた繊維強化熱硬化性樹脂板（ＦＲＰ）を基材とし、厚さが０．５〜０．７ｍｍ程度の電気用銅箔積層板を形成している。更に、特許文献６に記載の方法では、積層材料の両側に帯状金属薄板を配置することで、熱媒の漏れを防止しつつ厚さが０．１〜２．０ｍｍの電子機器用の金属箔貼り積層板を形成している。

特開平９−３１４７８５号公報 特開２００８−３７０６２号公報 特開２００５−３０６００２号公報 特開２００３−７１９８２号公報 特開平１−２１４４３６号公報 特開平５−１１６１６５号公報

しかしながら、前述した従来のダブルベルト装置には、厚物の積層体、特に加工厚さが３００μｍ以上の積層体を、連続的に、安定して製造することができないという問題点がある。特に、液圧方式のダブルベルトプレス装置の場合、厚物の積層体を形成しようとすると、加圧液の漏れが生じて、ベルトによる加熱・加圧が不安定となる。

一方、特許文献５に記載の積層板の製造方法では、エンドレスベルトの巾方向両端に、表面全周にわたり帯状テープを取り付けることによって、比較的厚さの大きい銅箔積層体を製造している。この方法で使用しているダブルベルトプレス装置は、加熱加圧方式が熱媒による液圧方式ではないため、加圧液の漏れによる面加圧力の不安定化の懸念はないが、連続運転によるベルト温度の上昇及び降下の繰り返しに伴い、皺やずれが発生しやすく、耐久性も劣るという問題点がある。

また、特許文献６に記載の積層板の製造方法では、帯状金属薄板を配置することで加圧液の漏れ防止を図っているが、この方法は、熱硬化性樹脂を硬化するために必要な温度である１８０℃程度の比較的低温の条件での運転を想定しており、高温条件での加工には適さない。例えば、ポリイミドフィルムなどの耐熱性フィルムと金属箔とを積層する場合、加熱温度を３００℃以上にすることがあるが、そのような高温の条件で、加圧と除圧を繰り返し行った場合、帯状金属薄板に塑性変形が生じる。

そして、この状態で繰り返し使用すると、帯状金属薄板が金属薄片として徐々に脱落し、スペーサとしての効果が得られなくなる。このように、特許文献６に記載されている方法では、特に加工温度が高温の場合、液圧の不安定性という問題を解決することができず、厚物の積層体を安定して連続生産することは困難である。

そこで、本発明は、加熱条件によらず、厚物の積層体を、安定して連続生産することが可能な積層体製造装置及び積層体の製造方法を提供することを主目的とする。

本発明者は、前述した課題を解決するために、鋭意実験検討を行った結果、以下に示す知見を得た。液圧方式のダブルベルトプレス装置により、加工厚さが大きい積層体を形成する場合、特に総厚が３００μｍ以上の積層体を形成する場合は、ベルトの主に幅方向の両端部に撓みが発生していることがわかった。

そして、このベルトの撓みにより、シート材料よりも外側に位置し、ベルトの内側両端部で加圧液圧を維持する金属製密閉部材（密閉フレーム）と、ベルトとの間に隙間が生じて、金属製密閉部材が機能しなくなり、加圧液の漏れが生じていた。更には、その加圧液の漏れが不安定に増大するため、液圧が不安定となり、圧着すべき積層体に安定して面加圧ができないこともわかった。

そこで、本発明者は、更に検討を行い、耐熱性樹脂フィルムを積層した特定厚さの帯状スペーサを、少なくとも一方のエンドレスベルトのシート材料側の面に装着することにより、加工厚が大きい場合でも、ベルトの撓みを防止できることを見出し、本発明に至った。なお、特許文献５に記載の製造方法において、連続運転によって前述した問題が生じる理由は、帯状スペーサに、繊維状の基材にフッ素系樹脂を含浸させたもののように滑りやすく、かつ、エンドレスベルトを構成する鋼材との線熱膨張係数の差が大きい材料を使用しているためと考えられる。

即ち、本発明に係る積層体製造装置は、上下一対に配置されたエンドレスベルトと、該エンドレスベルトのそれぞれの内側領域に配置された熱圧着装置と、を有し、前記エンドレスベルト間に複数のシート材料を連続的に送り込み、前記熱圧着装置によって前記エンドレスベルトを介して前記シート材料を熱圧着して積層体を形成する積層体製造装置であって、形成される積層体の厚さが３００μｍ〜２ｍｍであり、
前記エンドレスベルトの少なくとも一方には、前記シート材料と接触する側の面の両端部に、帯状スペーサとして１枚の厚さが２００μｍ以下であり、かつ４００℃の温度条件下での使用に耐えうる材料からなる耐熱性樹脂フィルムが着脱可能に装着されており、該帯状スペーサの総厚が前記積層体の厚さの１０〜１９０％のものである。
この装置では、前記エンドレスベルトに、帯状スペーサとして前記耐熱性樹脂フィルムが２層以上重装されていてもよい。
また、前記耐熱性樹脂フィルムには、例えばポリイミドフィルムを使用することができる。
更に、前記帯状スペーサの総厚は２７５μｍ以上であってもよい。

本発明に係る積層体の製造方法は、上下一対に配置されたエンドレスベルト間に複数のシート材料を連続的送り込み、前記エンドレスベルトのそれぞれの内側領域に配置された熱圧着装置によって、前記エンドレスベルトを介して前記シート材料を熱圧着して積層体を形成する方法であって、前記エンドレスベルトの少なくとも一方の前記シート材料と接触する側の面の両端部に、総厚が前記積層体の厚さの１０〜１９０％となるように、１枚の厚さが２００μｍ以下であり、かつ４００℃の温度条件下での使用に耐えうる材料からなる耐熱性樹脂フィルムを着脱可能に装着して帯状スペーサを形成し、該帯状スペーサ付きのエンドレスベルトを用いて厚さが３００μｍ〜２ｍｍの積層体を形成する。
この製造方法では、前記エンドレスベルトに、帯状スペーサとして前記耐熱性樹脂フィルムを２層以上重装してもよい。
また、前記耐熱性樹脂フィルムとしてポリイミドフィルムを使用してもよい。
更に、前記帯状スペーサの総厚は、例えば２７５μｍ以上とすることができる。
更にまた、樹脂フィルムと金属箔又は金属板とを、３００〜４００℃の温度で熱圧着して、金属箔積層体を形成してもよい。その場合、ポリイミドフィルム又は全芳香族ポリエステルフィルムと、銅若しくは銅合金、アルミニウム若しくはアルミニウム合金、又はステンレス鋼からなる金属箔又は金属板とを積層することもできる。

本発明によれば、エンドレスベルトの少なくとも一方に、１枚の厚さが２００μｍ以下の耐熱性樹脂フィルムを使用した特定の厚さの帯状スペーサを、着脱可能に装着しているため、加熱条件によらず、厚物の積層体を、安定して連続生産することができる。

本発明の第１の実施形態の積層体製造装置の構成を模式的に示す側面図である。 図１に示す積層体製造装置１のベルト幅方向における断面図である。 図１に示す液圧プレート３の構成を示す平面図である。 本発明の第２の実施形態の積層体の製造方法を模式的に示す斜視図である。 本発明の第２の実施形態の第１変形例の積層体の製造方法を模式的に示す側面図である。 本発明の第２の実施形態の第２変形例の積層体の製造方法を模式的に示す側面図である。

以下、本発明を実施するための形態について、添付の図面を参照して、詳細に説明する。なお、本発明は、以下に説明する実施形態に限定されるものではない。

（第１の実施形態）
［全体構成］
先ず、本発明の第１の実施形態に係る積層体製造装置について説明する。図１は本実施形態の積層体製造装置の構成を模式的に示す側面図であり、図２はそのベルト幅方向における断面図である。なお、図１における矢印ｘは、積層体を構成する各シート材料の進行方向を示している。

図１に示すように、本実施形態の積層体製造装置１は、液圧方式のダブルベルトプレス装置であり、上下方向に一対のエンドレスベルト２ａ，２ｂが、ドラム４によって回転可能に配置されており、これらの間に積層体を構成する各シート材料１１〜１３が送り込まれる。また、各エンドレスベルト２ａ，２ｂの内側領域には、それぞれ熱圧着装置である液圧プレート３が配置されており、これら液圧プレート３によってエンドレスベルト２ａ，２ｂを介して各シート材料１１〜１３が熱圧着される。

更に、図２に示すように、本実施形態の積層体製造装置１では、エンドレスベルト２ａ，２ｂの少なくとも一方のシート材料１１〜１３に接触する側の面の両端部に、耐熱性樹脂フィルムからなる帯状スペーサ５が着脱可能に装着されている。この積層体製造装置１は、薄物の積層体も製造することが可能であるが、厚さが３００μｍ〜２ｍｍの積層体を製造する場合に、特に好適である。

［エンドレスベルト２ａ，２ｂ］
エンドレスベルト２ａ，２ｂの材質は、ステンレス鋼であればよく、例えばＳＵＳ３００番台、４００番台及び６００番台のものを使用することができ、特に高温下での耐力の点からＳＵＳ６００番台が好適である。また、その厚さや幅も特に限定されるものではないが、積層体の安定生産の観点から、厚さは０．５〜３ｍｍが好ましく、より好ましくは０．８〜２．４ｍｍである。また、同様の理由から、エンドレスベルト２ａ，２ｂの幅は、７００〜１０００ｍｍとすることが好ましい。

［液圧プレート３］
図３は液圧プレート３の構成を示す平面図である。図３に示すように、液圧プレート３は、その加圧面３１がエンドレスベルト２ａの内面と対抗するように配置されている。また、液圧プレート３１の加圧面３１には、その周縁３２に沿って溝３３が設けられており、この溝３３には、液圧密閉フレーム３４が装着されている。

そして、液圧密閉フレーム３４はエンドレスベルト２ａ，２ｂに接触しており、液圧プレート３の加圧面３１、液圧密閉フレーム３４及びエンドレスベルト２ａ，２ｂによって形成される空間内に、液体媒体が充填される。この液体媒体は、加工温度に応じて適宜選択することができるが、例えば４００℃での連続運転に耐えうるものを使用することが望ましい。特に、停止から連続運転までの広範囲の温度領域に使用できるよう流動点が−４５〜−１５℃のものを使用することが望ましい。

なお、液体媒体を加熱するための装置は、積層体製造装置１の内部に設けられていても、外部に設けられていてもよいが、温度制御のしやすさから、エンドレスベルト２ａ，２ｂの近傍に設けられていることが望ましい。

［帯状スペーサ５］
帯状スペーサ５は、１枚の厚さが２００μｍ以下の耐熱性樹脂フィルム又は耐熱性樹脂層を有する耐熱フィルムからなり、総厚は、形成される積層体１０の厚さの１０〜１９０％である。この帯状スペーサ５は、耐熱性樹脂フィルムを２層以上重ね合わせた構成であることが好ましいが、１層で形成されていてもよい。また、２種以上の耐熱性樹脂フィルムを積層し一体化して実質的に単層となっているものを使用することもできる。ただし、耐熱性樹脂フィルムの１枚の厚さが２００μｍを超えると、帯状スペーサ５の巻き始めの部分が熱圧着を行う部分を通過する際に、スペーサ厚みによる段差に起因する液体媒体の漏れが発生する。

また、帯状スペーサ５を、耐熱性のない樹脂フィルムなどのように耐熱性樹脂フィルム以外の材料で構成した場合、３００℃以上の加熱において帯状スペーサが著しく変形し、積層体１０の厚さの１０〜１９０％の厚さを維持することが困難になる。更に、帯状スペーサ５を、アルミニウムやステンレス鋼などの金属材料のみで形成した場合、耐熱性は問題がないが、塑性回復に乏しいため、連続使用時に変形が生じ、へたるため、前述した厚さを確保することができなくなる。

本実施形態の積層体製造装置１では、加圧と除圧及び加熱と放熱冷却が繰り返し行われるため、連続生産においては、帯状スペーサ５のへたりや劣化が問題となる。一方、耐熱性樹脂フィルムは、へたりに対する回復性に優れており、更に、それを、粘着剤や接着剤などで固定せずに、静電気などを利用してエンドレスベルト２ａ，２ｂに着脱可能に装着すると、層間でのスリップなどの作用により、優れた回復性やクッション性が得られる。そして、スペーサ５を、耐熱性樹脂フィルムを、粘着剤や接着剤などを使用せずに、２層以上重ね合わせた構成とすることにより、回復性及びクッション性を更に向上させることができる。

更に、帯状スペーサ５の厚さが、積層体１０の１０％未満の場合及び１９０％を超える場合は、帯状スペーサ５と積層体１０の厚さの差によって、エンドレスベルト２ａ，２ｂに撓みが生じる。そして、その撓みの大きさに金属製の液圧密閉フレーム３４が追従できず、シール機能が低下して、液体媒体の漏れが生じる。なお、積層体１０の厚さと帯状スペーサ５の厚さの差は２７０μｍ未満にすることが望ましく、これにより、液体媒体の漏れを確実に抑制することができる。

また、帯状スペーサ５の厚さは、２７５μｍ以上であることが望ましい。これにより、帯状スペーサ５と積層体１０との厚さの差によるエンドレスベルト２ａ，２ｂの撓みを抑制できるため、液圧密閉フレーム３４のシール機能を維持し、液体媒体の漏れを防止することができる。

帯状スペーサ５を構成する耐熱性樹脂フィルムの素材は、４００℃の温度条件下での使用に耐えうる材料であればよく、例えばポリイミドフィルムや液晶樹脂フィルムなどを使用することができる。また、帯状スペーサ５を構成する耐熱性樹脂フィルムには、耐熱性及び耐圧性以外に、エンドレスベルト２と線熱膨張係数が近いものを使用することが望ましい。

具体的には、エンドレスベルト２ａ，２ｂがステンレス鋼（線熱膨張係数：１０×１０^−６〜１８×１０^−６）により形成されている場合、帯状スペーサ５はポリイミドフィルム（線熱膨張係数：１８×１０^−６〜２０×１０^−６）により形成することが望ましい。これにより、３００度以上で連続運転した場合でも、エンドレスベルト２ａ，２ｂの加熱冷却による膨張及び収縮にも、帯状スペーサ５が追従することが可能となる。

また、前述した回復性の観点から、帯状スペーサ５を構成する耐熱性樹脂フィルムは、弾性率が３ＧＰａ以上であることが望ましく、この弾性率の観点からも、ポリイミドフィルムが好適である。更に、ポリイミドフィルムは、フッ素系樹脂などの他の耐熱性樹脂フィルムに比べて、耐摩耗性にも優れている。

更に、帯状スペーサ５の幅は、加工する積層体の幅に応じて適宜選択することができるが、へたり抑制の観点から、２０ｍｍ以上であることが好ましい。一方、帯状スペーサ５は、幅広のものほど好適であるが、その幅が２００ｍｍを超えると、積層体１０を形成可能な領域が少なくなる。よって、帯状スペーサ５の幅は、２０〜２００ｍｍであることが好ましく、より好ましくは５０〜１５０ｍｍである。

前述した帯状スペーサ５は、少なくとも一部が、エンドレスベルト２ａ，２ｂを挟んで、液圧プレート３の液圧密閉フレーム３４と対峙する位置に配置される。そして、帯状スペーサ５は、エンドレスベルト２ａ，２ｂを介して、液圧密閉フレーム３４の直下域又は直上域にあることが望ましい。これにより、積層体１０が厚い場合でも、エンドレスベルト２ａ，２ｂの撓みを抑制し、液圧密閉フレーム３４とエンドレスベルト２ａ，２ｂとの密着性を保つことができる。その結果、液体媒体の漏れを、効率的にかつ確実に防止し、安定した油圧Ｐにより、シート材料１１〜１３を熱圧着することが可能となる。

また、エンドレスベルト２ａ，２ｂの撓みを抑制するためには、帯状スペーサ５と、シート材料１１〜１３との距離が０ｍｍであることが理想であるが、シート材料１１〜１３に蛇行が生じることもあるため、この状態での連続生産は困難である。そこで、帯状スペーサ５とシート材料１１〜１３との間には、一定の距離を設けることが望ましい。

具体的には、帯状スペーサ５とシート材料１１〜１３との間の距離は１０〜４０ｍｍであることが好ましく、より好ましくは１２〜３０ｍｍである。これらの距離が１０ｍｍ未満の場合、圧着加工時における蛇行により、シート材料１１〜１３と帯状スペーサ５とが接触したり、シート材料１１〜１３が帯状スペーサ５に乗り上げたりすることがある。また、これらの距離が４０ｍｍを超えると、エンドレスベルト２ａ，２ｂにたわみが生じやすくなり、液体媒体の液漏れ防止効果が低下する。

帯状スペーサ５の装着方法は、特に限定されるものではないが、例えば、エンドレスベルト２ａ，２ｂを回転させながら、その左右両端に所定の幅の耐熱性樹脂フィルムを、所定の厚さになるように巻き付ける方法がある。その際、帯状スペーサ５に巻きずれや巻き皺が生じないように、張力を制御しながら行うことが望ましい。

なお、１種の樹脂で構成された耐熱性樹脂フィルム又は２種以上の耐熱性樹脂フィルムを一体化して実質的に単層にしたフィルムを、１層で使用する場合は、昇温・降温に伴うエンドレスベルト２ａ，２ｂの長さ方向の変化に、帯状スペーサ５を対応させることが好ましい。具体的には、帯状スペーサ５を装着する際に、線膨張に相当する長さに更に予長を加えた長さ分だけ、耐熱性樹脂フィルムをオーバーラップさせる（重ねて装着する）ことが好ましい。

以上詳述したように、本実施形態の積層体製造装置１では、１枚の厚さが２００μｍ以下の耐熱性樹脂フィルムを使用して、総厚が積層体１０の１０〜１９０％の帯状スペーサ５を形成し、この帯状スペーサ５を、エンドレスベルト２ａ，２ｂの少なくとも一方のシート材料側の面の両端部に着脱可能に装着しているため、低温下だけでなく、高温下においても、厚物の積層体を、安定して連続生産することができる。

（第２の実施形態）
［全体構成］
次に、本発明の第２の実施形態に係る積層体の製造方法について説明する。図４は本実施形態の積層体の製造方法を模式的に示す斜視図である。なお、図４においては、図１に示す積層体製造装置１の構成要素と同じ物には、同じ符号を付し、その詳細な説明は省略する。図４に示すように、本実施形態の積層体の製造方法では、例えば前述した第１の実施形態の積層体製造装置１などを使用して、厚さが３００μｍ〜２ｍｍの積層体２０を形成する。

具体的には、上下一対に配置されたエンドレスベルト２ａ，２ｂ間に、複数のシート材料を連続的送り込み、エンドレスベルト２ａ，２ｂのそれぞれの内側領域に配置された熱圧着装置によって、エンドレスベルト２ａ，２ｂを介してシート材料を熱圧着して積層体を形成する。そして、その際、エンドレスベルト２ａ，２ｂの少なくとも一方は、帯状スペーサ５付きのエンドレスベルトとする。

［シート材料］
本実施形態の積層体の製造方法では、例えば、樹脂フィルム２２と、金属箔又は金属板２１，２３との積層体２０を形成する。積層体２０が電子回路用基板材料である場合、樹脂フィルム２２は、３００℃以上で可塑化するものであればよく、例えばポリイミドフィルムや全芳香族ポリエステルフィルムなどを使用することができる。

これらの樹脂フィルム２２は、単層でも複層でもよいが、積層体２０が電子回路用基板材料である場合、金属箔又は金属板２１，２３との接着力及び寸法安定性の観点から、フィルム表面に熱可塑性成分を有し、内部は非熱可塑性成分で構成されたもの好適である。また、例えば宇部興産株式会社製 ユーピレッスクスＶＴなどの熱圧着性ポリイミド樹脂フィルムは、表面に熱可塑性ポリイミドを、内部に非熱可塑性ポリイミドをシームレスに配置しているため、特に好ましい。

一方、積層体２０が電子回路用基板材料である場合は、金属箔２１，２３としては、銅若しくは銅合金からなる圧延箔、電解箔、アルミニウム箔、アルミニウム合金箔、ステンレス鋼からなる箔が好適に使用される。金属板２１，２３の場合も同様に、銅、銅合金、アルミニウム、アルミニウム合金又はステンレス鋼からなる板状体を使用することができる。

［加工条件］
前述したポリイミドフィルム又は全芳香族ポリエステルフィルムを使用して、要求物性を満たす金属箔積層体を、安定的に生産するためには、加熱温度を３００℃以上、圧着圧力を２．５ＭＰａ以上とすることが望ましい。これにより、例えば金属箔２１，２３に銅箔を使用した場合、引き剥がし強さを０．８Ｎ／ｍｍ以上とすることができる。なお、加工温度は３１５℃以上とすることが望ましい。

なお、前述した各条件を達成するためには、液体媒体の流量（漏れ量）を１０Ｌ／分以下に抑制し、この状態を維持する必要がある。これにより、圧着圧力及び加熱温度を前述した値の範囲に、安定して制御することができる。

ここで、「液体媒体の流量」とは、加熱された液体媒体が、ポンプによって、液圧プレート３の加圧面３１、液圧密閉フレーム３４及びエンドレスベルト２ａ，２ｂによって形成される空間内に、送り込まれる量である。また、「液体媒体の漏れ量」とは、前述した空間から漏出した液体媒体が、再びポンプや加熱装置に戻される量である。本実施形態の積層体の製造方法においては、液体媒体を循環させているため、液体媒体の流量と漏れ量は、基本的に同じ量となる。

以上詳述したように、本実施形態の積層体の製造方法では、１枚の厚さが２００μｍ以下の耐熱性樹脂フィルムを使用し、総厚が積層体１０の１０〜１９０％の帯状スペーサ５を形成し、この帯状スペーサを、エンドレスベルト２ａ，２ｂの少なくとも一方のシート材料側の面の両端部に、着脱可能に装着しているため、低温下だけでなく、高温下においても、厚物の積層体を、安定して連続生産することができる。なお、本実施形態における上記以外の構成及び効果は、前述した第１の実施形態と同様である。

また、図４には、上側のエンドレスベルト２ａに帯状スペーサ５を装着した例を示しているが、本発明はこれに限定されるものではなく、帯状スペーサ５は、下側のエンドレスベルト２ｂに装着してもよく、また上下両側のエンドレスベルト２ａ，２ｂに装着してもよい。そして、これらの場合でも、図４に示す装置を用いた場合と、同様の効果が得られる。

そして、本実施形態の積層体製造装置１により製造される積層体を用いた回路基板は、塑性加工が可能であり、かつ支持体がなくても加工時の形状を保持することができるため、立体成形される用途に好適である。例えば、ＬＥＤ照明用途に用いられている従来の放熱基板は、エポキシ樹脂やエポキシ樹脂含浸ガラスクロスベースなどの硬質な材料で絶縁層が形成されているため、塑性加工が困難であった。

そこで、従来、錐台形状の台座に、粘着テープなどによりフレキシブル回路基板やリジット基板を貼付し、ＬＥＤを三次元的に配置可能にしたＬＥＤ電球が提案されている。しかしながら、この技術は、台座とＬＥＤが実装された基板とを別々に製造して組み立てる必要があるため生産性が低く、また、台座と基板とを接着しているため信頼性も劣っていた。

これに対して、本実施形態の積層体製造装置１により製造される積層体は、放熱性だけでなく、加工性及び形状保持性に優れているため、例えば筐体回路やＬＥＤ照明用の基板、大電流用の基板などに適用することができ、生産性及び信頼性に優れた回路基板を実現することができる。

（第２の実施形態の第１変形例）
次に、本発明の第２の実施形態の第１変形例に係る積層体の製造方法について説明する。前述した第２の実施形態においては、樹脂シート２２の両面に金属箔又は金属板２１，２３を積層した３層構造の積層体２０を製造する場合を例にして説明したが、本発明はこれに限定されるものではなく、例えば、複数の積層体を同時に形成することもできる。

図５は本発明の第２の実施形態の第１変形例の積層体の製造方法を模式的に示す側面図である。なお、図５においては、図１に示す積層体製造装置１の構成要素と同じ物には、同じ符号を付し、その詳細な説明は省略する。図５に示すように、本変形例の積層体の製造方法では、エンドレスベルト２ａ，２ｂ間に、材料シート１１〜１３と共に材料シート１６〜１８を送り込み、２つの積層体１０，１５を形成する。

この場合、帯状スペーサ５の厚さは、積層体１０，１５の総厚の１０〜１９０％とする。これにより、複数の積層体を同時に形成する場合でも、加熱条件によらず、厚物の積層体を、安定して連続生産することが可能となる。なお、本変形例における上記以外の構成及び効果は、前述した第１及び第２の実施形態と同様である。

（第２の実施形態の第２変形例）
次に、本発明の第２の実施形態の第２変形例に係る積層体の製造方法について説明する。前述した第２の実施形態においては、エンドレスベルト２ａ，２ｂに帯状スペーサ５を装着しているが、材料シート１１〜１３と共に、エンドレスベルト２ａ，２ｂ間に帯状スペーサ５を送り込むことも可能である。

図６は本発明の第２の実施形態の第２変形例の積層体の製造方法を模式的に示す側面図である。なお、図６においては、図１に示す積層体製造装置１の構成要素と同じ物には、同じ符号を付し、その詳細な説明は省略する。図６に示すように、本変形例の積層体の製造方法では、帯状スペーサ５をロール巻き状態とし、これを材料シート１１〜１３と共に、エンドレスベルト２ａ，２ｂの両端部間に送り込む。

この方法では、リワインドしたロールを、再度帯状スペーサ５として使用することが可能であるが、連続生産の点で課題があり、また積層体製造装置１の前後における繰り出し及び巻き取りなどの装置レイアウトにも課題がある。

以下、本発明の実施例及び比較例を挙げて、本発明の効果について具体的に説明する。本実施例においては、以下に示す方法及び条件で、積層体を製造し、その性能を評価した。

（実施例１）
＜エンドレスベルトの製作＞
先ず、帯状スペーサとして、厚さ３５μｍの非熱圧着性ポリイミドフィルム（宇部興産株式会社製 ユーピレックスＳ）を幅１３０ｍｍに切断し、長尺帯状物を作製した。次に、この長尺帯状物を、予め作製しておいた厚さ１．４ｍｍ、幅９００ｍｍのステンレス製エンドレスベルトの左右両端部より２０ｍｍ内側の位置に、その幅方向端部を合わせて装着した。

具体的には、エンドレスベルトを回転移動させながら、その左右両端からベルト内側に向けて、巻きズレや巻きシワが生じないように張力制御を行ないつつ９層巻き付けた。その際、もう一方のエンドレスベルトにより、加圧しながら巻きつけることにより、エンドレスベルトの左右所定の位置に長尺帯状物を巻き付け、帯状スペーサ付きのエンドレスベルトを作製した。

この帯状スペーサの巻き付け作業においては、接着剤などは必要とせず、フィルムの柔軟性と、この操作に伴って自然発生する静電気のみによって、エンドレスベルトと帯状スペーサとが、また帯状スペーサを構成する耐熱性樹脂シート同士が、均一かつ密着した状態で巻き付けることができた。なお、作製した帯状スペーサの厚さは３１５μｍであった。

＜ダブルベルトプレス装置の構成＞
前述した方法で作製したスペーサ付きエンドレスベルトを、液圧方式ダブルベルトプレス装置に取り付けた。この液圧方式ダブルベルトプレス装置は、液体媒体によって加熱する機構を有し、液体媒体を加熱する装置と、加熱した液体媒体を装置本体に加圧流入させるポンプを備えている。そして、スペーサ付きエンドレスベルトは、下側のベルトとして駆動及びガイドローラーにからむように、装置横方向から装着し、その後、張力及び蛇行調整を行った。

＜積層体の作製＞
次に、前述したダブルベルトプレス装置を用いて、樹脂フィルムの両側に金属箔を積層し、金属箔積層体を作製した。その際、樹脂フィルムには、熱圧着性ポリイミドフィルム（宇部興産株式会社製 ユーピレックスＶＴ／ロール巻き／厚さ２５μｍ／幅５４０ｍｍ）を使用した。また、金属箔の一方には、圧延銅箔（日立電線株式会社製 ＨＰＦ−ＳＴ３５Ｅ／コイル巻き／厚さ３５μｍ／幅５４０ｍｍ）を使用し、他方には、アルミニウム箔（古河スカイ株式会社製 Ｈ５０５２／コイル巻き／厚さ
３００μｍ／幅５４０ｍｍ）を使用した。

その際、シート材料の総厚を３６０μｍとし、それぞれの幅方向中央がエンドレスベルトの幅方向中央となるように、繰り出しながらダブルベルトプレス装置に送り込んだ。また、液体媒体の設定温度を３４０℃、設定圧力を３．０ＭＰａとして熱圧着し、ポリイミドフィルムの一方の面に銅箔が、他方の面にルミニウム箔が積層された金属箔積層体を作製した。

なお、金属箔の幅方向両端部から帯状スペーサの端部までの距離は３０ｍｍであった。また、ダブルベルトプレス装置の圧着部のベルト内側で測定した液体媒体の温度は３４０℃、圧力は３．０ＭＰａであり、設定した温度及び圧力と同一であった。更に、ポンプ出口で測定した液体媒体の流量は５．０Ｌ／分であり、この量が密閉フレームからリークし、液体媒体加熱装置に戻り、循環した量であった。

前述した方法で作製した実施例１の金属箔積層体は、厚さが３６０μｍであり、帯状スペーサの厚さは積層体の厚さより４５μｍ小さいものであったが、熱圧着工程などに問題は発生せず、目的とする積層体を作製することができた。

＜評価方法＞
次に、実施例１の金属箔積層体の性能を、以下に示す方法で評価した。

（１）フィルムと銅箔との圧着状態
金属箔積層体から、５４０ｍｍ（全幅）×１００ｍｍの大きさの試料を切り出した。次に、エッチング液から保護するためにアルミニウム箔の表面に保護フィルムを貼り付けた後、切り出した試料を塩化第二鉄水溶液中に浸漬し、エッチングにより銅箔を完全に除去した。その後、アルミニウム箔表面の保護フィルムを剥離して、水洗を行い、自然乾燥させて銅をエッチング除去した積層体を得た。

次に、実体顕微鏡を用いて、ポリイミドフィルム表面に転写した銅箔マット面の凹凸形状を目視で観察し、目視観察により色調差で異常と判断した箇所をマーキングした。そのマーキング箇所を、走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）により１００倍で撮影し、そのＳＥＭ画像を用いて目視観察により圧着性を判定した。

（２）銅箔の接着強度
樹脂フィルム面と銅箔面との接着強力は、ＪＩＳ Ｃ６４７１（１９９５）に準拠し、標準状態下において、しゅう動形支持金具使用を使用し、９０°引き剥がし強さを測定することにより、評価した。測定は、測定開始時のオーバーシュートなどを除いた安定領域において、金属積層体の幅方向中央部及び中央よりそれぞれ１００ｍｍ外側の箇所を長手方向に採取した。これを長さ方向に３箇所、計９試料について測定し、その平均値を接着強度とした。引張り試験機は、ミネベア株式会社製（型式：ＴＧ−２ＫＮ）を用いた。

＜評価結果＞
銅箔面のみ塩化第二鉄水溶液に４０℃、６０分間、浸漬接触させ、銅箔面を除去した後、圧着樹脂フィルム側に転写された銅箔マット面の凹凸（銅箔マット面のネガ）状態を目視及び電子顕微鏡（ＳＥＭ）で観察した結果、フィルム表面にマット面の凹凸が良好に転写され、フィルム樹脂の熱可塑成分が銅箔マット面の凹凸に充分に充填されていた。

また、銅箔と樹脂フィルムとの接着強度（引きはがし強さ／室温／ＪＩＳ−Ｃ６４７１−１９９５／しゅう動形支持金具使用）は２．０Ｎ／ｍｍであった。そして、破壊面を観察した結果、明らかなフィルム樹脂での破壊が観察され、電子回路などの基板用として問題なく充分な物性を有していた。

（実施例２）
耐熱性樹脂シートの重装数を１５層とし、帯状スペーサの厚さを５２５μｍとした以外は、前述した実施例１と同じ方法及び条件で、スペーサ付きエンドレスベルトを作製した。そして、このエンドレスベルトを、実施例１と同じ条件で取り付けたダブルベルト装置を使用し、実施例１と同じ条件で、実施例２の金属箔積層体を作製した。

その際、金属箔の幅方向両端部から帯状スペーサの端部との距離は３０ｍｍであった。また、ダブルベルトプレス装置のベルト内側で測定した液体媒体の温度は３３４℃、圧力は２．８ＭＰａであり、設定した温度及び圧力より幾分低い値であった。更に、ポンプ出口で測定した液体媒体の流量は６．５Ｌ／分であり、この量が密閉フレームからリークし、液体媒体加熱装置に戻り、循環した量であった。

前述した方法で作製した実施例２の金属箔積層体は、厚さが３６０μｍで、帯状スペーサの厚さは得られた積層体の厚さよりも１６５μｍ大きいものであったが、熱圧着工程などに問題は発生せず、目的とする積層体を作製することができた。

＜評価結果＞
実施例２の金属箔積層体におけるフィルムと銅箔との圧着状態を、実施例１と同様の方法で評価したところ、フィルム表面にマット面の凹凸が良好に転写され、フィルム樹脂の熱可塑成分が銅箔マット面の凹凸に充分に充填されていた。また、銅箔と樹脂フィルムとの接着強度（引きはがし強さ）は１．７Ｎ／ｍｍであり、破壊面を観察した結果、概ねフィルム樹脂での破壊が観察され、電子回路などの基板用として問題なく充分な物性を有していた。

（実施例３）
耐熱性樹脂シートの重装数を１３層とし、帯状スペーサの厚さを４５５μｍとした以外は、前述した実施例１と同じ方法及び条件で、スペーサ付きエンドレスベルトを作製した。そして、このエンドレスベルトを、実施例１と同じ条件で取り付けたダブルベルト装置を使用し、ポリイミドフィルムの一方の面に銅箔が、他方の面にアルミニウム箔が積層された金属箔積層体を２組作製した。なお、２組の材料シートを連続的にダブルベルト装置に送り込む以外は、前述した実施例１と同じ条件で作製した。

このとき、金属箔の幅方向両端部から帯状スペーサの端部との距離は３０ｍｍであった。また、ダブルベルトプレス装置のベルト内側で測定した液体媒体の温度は３３０℃、圧力は２．７ＭＰａであり、設定した温度及び圧力よりも低い値であった。更に、ポンプ出口で測定した液体媒体の流量は７．５Ｌ／分であり、この量が密閉フレームからリークし、液体媒体加熱装置に戻り、循環した量であった。

前述した方法で作製した実施例３の金属箔積層体は、１組の厚さが３６０μｍで、総厚が７２０μｍであった。また、帯状スペーサの厚さは得られた積層体の総厚よりも２６５μｍ小さいものであったが、熱圧着工程などに問題は発生せず、目的とする積層体を作製することができた。

＜評価結果＞
実施例３の金属箔積層体におけるフィルムと銅箔との圧着状態を、実施例１と同様の方法で評価したところ、フィルム表面にマット面の凹凸が良好に転写され、フィルム樹脂の熱可塑成分が銅箔マット面の凹凸に充分に充填されていた。また、銅箔と樹脂フィルムとの接着強度（引きはがし強さ）は１．５Ｎ／ｍｍであり、破壊面を観察した結果、概ねフィルム樹脂での破壊が観察され、電子回路などの基板用として問題なく充分な物性を有していた。

（実施例４）
耐熱性樹脂シートの重装数を２９層とし、帯状スペーサの厚さを１０１５μｍ（１．０１５ｍｍ）とした以外は、前述した実施例１と同じ方法及び条件で、スペーサ付きエンドレスベルトを作製した。そして、このエンドレスベルトを、実施例１と同じ条件で取り付けたダブルベルト装置を使用し、実施例３と同様の方法及び条件で、ポリイミドフィルムの一方の面に銅箔が、他方の面にアルミニウム箔が積層された金属箔積層体を２組作製した。

このとき、金属箔の幅方向両端部から帯状スペーサの端部との距離は３０ｍｍであった。また、ダブルベルトプレス装置のベルト内側で測定した液体媒体の温度は３２９℃、圧力は２．７ＭＰａであり、設定した温度及び圧力よりも低い値であった。更に、ポンプ出口で測定した液体媒体の流量は８．４Ｌ／分であり、この量が密閉フレームからリークし、液体媒体加熱装置に戻り、循環した量であった。本実施例では、液体媒体のリーク量が増大し、低温化した液体媒体の循環量が増大した結果、液体媒体の温度及び圧力が、熱圧着するために充分に安全な温度及び圧力である設定値より低下したが、熱圧着工程の操作性は問題なかった。

また、前述した方法で作製した実施例４の金属箔積層体は、１組の厚さが３６０μｍで、総厚が７２０μｍであった。また、帯状スペーサの厚さは得られた積層体の総厚よりも２９５μｍ大きいものであったが、問題なく目的とする積層体を作製することができた。

＜評価結果＞
実施例４の金属箔積層体におけるフィルムと銅箔との圧着状態を、実施例１と同様の方法で評価したところ、フィルム表面にマット面の凹凸が良好に転写され、フィルム樹脂の熱可塑成分が銅箔マット面の凹凸に充分に充填されていた。また、銅箔と樹脂フィルムとの接着強度（引きはがし強さ）は１．５Ｎ／ｍｍであり、破壊面を観察した結果、概ねフィルム樹脂での破壊が観察され、電子回路などの基板用として問題なく充分な物性を有していた。

（実施例５）
前述した実施例１と同様の方法で、厚さ７０μｍの非熱圧着性ポリイミドフィルム（宇部興産株式会社製 ユーピレックスＳ）を幅１３０ｍｍに切断した長尺帯状物を、２７層重装して、厚さが１８９０μｍ（１．８９ｍｍ）の帯状スペーサを作製した。そして、この帯状スペーサを設けたエンドレスベルトを、実施例１と同じ方法で、ダブルベルトプレス装置に取り付けた。

次に、このダブルベルトプレス装置を使用して、アルミニウム箔を、厚さ２０００μ（２ｍｍ）、幅５４０ｍｍのアルミニウム板（古河スカイ株式会社製 Ｈ５０５２／コイル巻き）に変えた以外は、前述した実施例１と同様の方法及び条件で、実施例５の金属板積層体を作製した。

その際、金属箔の幅方向両端部から帯状スペーサの端部との距離は３０ｍｍであった。また、ダブルベルトプレス装置のベルト内側で測定した液体媒体の温度は３３２℃、圧力は２．８ＭＰａであり、設定した温度及び圧力より幾分低い値であった。更に、ポンプ出口で測定した液体媒体の流量は６．５Ｌ／分であり、この量が密閉フレームからリークし、液体媒体加熱装置に戻り、循環した量であった。

アルミニウム板の長さ方向の端面部分は製品として使用できる積層体とはならなかったが、熱圧着工程の操作性は問題なかった。また、前述した方法で作製した実施例５の金属板積層体は、厚さが２０６０μｍ（２．０６ｍｍ）で、帯状スペーサの厚さは得られた積層体の厚さよりも１７０μｍ小さいものであったが、問題なく、目的とする積層体を作製することができた。

＜評価結果＞
実施例５の金属板積層体におけるフィルムと銅箔との圧着状態を、実施例１と同様の方法で評価したところ、フィルム表面にマット面の凹凸が良好に転写され、フィルム樹脂の熱可塑成分が銅箔マット面の凹凸に充分に充填されていた。また、銅箔と樹脂フィルムとの接着強度（引きはがし強さ）は１．７Ｎ／ｍｍであり、破壊面を観察した結果、概ねフィルム樹脂での破壊が観察され、電子回路などの基板用として問題なく充分な物性を有していた。

なお、本実施例で使用したアルミニウム板に変えて、厚さが２０００μｍ（２ｍｍ）のアルミニウム板（古河スカイ株式会社製 Ｈ５０５２／板材）、幅５４０ｍｍ、長さ２０００ｍｍの板状物を、途切れない様に連続的にダブルベルト装置に送り込んだ場合でも、同様に金属積層体を得ることができる。

（実施例６）
前述した実施例１と同様の方法で、厚さ７．５μｍの非熱圧着性ポリイミドフィルム（宇部興産株式会社製 ユーピレックスＳ）を幅１３０ｍｍに切断した長尺帯状物を、４２層重装して、厚さが３１５μｍの帯状スペーサを作製した。そして、この帯状スペーサを設けたエンドレスベルトを、ダブルベルトプレス装置に取り付け、実施例１と同様の方法及び条件で、実施例６の金属箔積層体を作製した。

その際、金属箔の幅方向両端部から帯状スペーサの端部との距離は３０ｍｍであった。また、ダブルベルトプレス装置のベルト内側で測定した液体媒体の温度は３４０℃、圧力は３．０ＭＰａであり、設定した温度及び圧力と同一であった。更に、ポンプ出口で測定した液体媒体の流量は５．０Ｌ／分であり、この量が密閉フレームからリークし、液体媒体加熱装置に戻り、循環した量であった。

前述した方法で作製した実施例６の金属箔積層体は、厚さが３６０μｍで、帯状スペーサの厚さは得られた積層体の厚さよりも４５μｍ小さいものであったが、熱圧着工程などに問題は発生せず、目的とする積層体を作製することができた。

＜評価結果＞
実施例６の金属箔積層体におけるフィルムと銅箔との圧着状態を、実施例１と同様の方法で評価したところ、フィルム表面にマット面の凹凸が良好に転写され、フィルム樹脂の熱可塑成分が銅箔マット面の凹凸に充分に充填されていた。また、銅箔と樹脂フィルムとの接着強度（引きはがし強さ）は２．２Ｎ／ｍｍであり、破壊面を観察した結果、明らかなフィルム樹脂での破壊が観察され、高い接着強度を有し、電子回路などの基板用としてまったく問題なく、充分な物性を有していた。

（実施例７）
前述した実施例１と同様の方法で、厚さ１２５μｍの非熱圧着性ポリイミドフィルム（宇部興産株式会社製 ユーピレックスＳ）を幅１３０ｍｍに切断した長尺帯状物を、３層重装して、厚さが３７５μｍの帯状スペーサを作製した。そして、この帯状スペーサを設けたエンドレスベルトを、ダブルベルトプレス装置に取り付け、実施例１と同様の方法及び条件で、実施例７の金属箔積層体を作製した。

その際、金属箔の幅方向両端部から帯状スペーサの端部との距離は３０ｍｍであった。また、ダブルベルトプレス装置のベルト内側で測定した液体媒体の温度は３４０℃、圧力は３．０ＭＰａであり、設定した温度及び圧力と同一の値が再現でき、かつ極めて安定していた。更に、ポンプ出口で測定した液体媒体の流量は２．０Ｌ／分と少なく、密閉フレームからリークした液体媒体が非常に少ないために、温度及び圧力共に安定した条件が維持できたものと考えられる。これにより、熱圧着工程の操作性には全く問題なく、金属箔積層体を製造することができた。

前述した方法で作製した実施例７の金属箔積層体は、厚さが３６０μｍで、帯状スペーサの厚さは得られた積層体の厚さよりもわずか１５μｍ大きいものであり、何ら問題なく目的とする積層体を作製することができた。

＜評価結果＞
実施例７の金属箔積層体におけるフィルムと銅箔との圧着状態を、実施例１と同様の方法で評価したところ、フィルム表面にマット面の凹凸極めて良好に転写され、フィルム樹脂の熱可塑成分が銅箔マット面の凹凸に充分に充填されていた。また、銅箔と樹脂フィルムとの接着強度（引きはがし強さ）は２．１Ｎ／ｍｍであり、破壊面を観察した結果、明らかなフィルム樹脂での破壊が観察され、高い接着強度を有し、電子回路などの基板用としてまったく問題なく、充分な物性を有していた。

（実施例８）
前述した実施例１と同じダブルベルトプレス装置を使用し、樹脂フィルムの両面に圧延銅箔を積層した金属箔積層体を４組同時に作製した。その際、樹脂フィルムには、熱圧着性ポリイミドフィルム（宇部興産株式会社製 ユーピレックスＶＴ／ロール巻き／厚さ５０μｍ／幅５４０ｍｍ）を使用した。また、金属箔は、一方の面には圧延銅箔（日立電線株式会社製 ＨＰＦ−ＳＰ１８Ｅ／コイル巻き／厚さ１８μｍ／幅５４０ｍｍ）を片面に使用し、他方の面には、圧延銅箔（日立電線株式会社製 ＨＰＦ−ＳＰ１８Ｅ／コイル巻き／厚さ１８μｍ／幅５４０ｍｍ）を使用した。

なお、４組の材料シートを連続的にダブルベルト装置に送り込む以外は、前述した実施例１と同じ条件で作製した。また、材料シートの総厚は３４４μｍであった。

本実施例では、金属箔の幅方向両端部から帯状スペーサの端部との距離は３０ｍｍであった。また、ダブルベルトプレス装置のベルト内側で測定した液体媒体の温度は３４０℃、圧力は３．０ＭＰａであり、設定した温度及び圧力と同一の値であった。更に、ポンプ出口で測定した液体媒体の流量は３．４Ｌ／分と少なく、この量が密閉フレームからリークし、液体媒体加熱装置に戻り、循環した量であった。

前述した方法で作製した実施例８の金属箔積層体は、１組の厚さが８６μｍで、総厚が３４４μｍであった。また、帯状スペーサの厚さは得られた積層体の総厚よりも２９μｍ小さいものであり、熱圧着工程なども問題は発生せず、目的とする積層体を作製することができた。

＜評価結果＞
実施例８の金属箔積層体におけるフィルムと銅箔との圧着状態を、実施例１と同様の方法で評価したところ、フィルム表面にマット面の凹凸が良好に転写され、フィルム樹脂の熱可塑成分が銅箔マット面の凹凸に充分に充填されていた。また、銅箔と樹脂フィルムとの接着強度（引きはがし強さ）は２．１Ｎ／ｍｍであり、破壊面を観察した結果、明らかなフィルム樹脂での破壊が観察され、電子回路などの基板用として問題なく充分な物性を有していた。

（実施例９）
エンドレスベルトに、帯状スペーサとして、厚さ２５μｍの熱接着性ポリイミドフィルム（宇部興産株式会社製 ユーピレックスＶＴ）を、幅１３０ｍｍに切断した長尺帯状物と、厚さ３０μｍｍ、幅１３０ｍｍのステンレススティール（ＳＵＳ）箔の長尺帯状物との積層物を５層重装した。具体的には、熱接着性ポリイミドフィルムとＳＵＳ箔の帯状物を重ね合わせたものを、電熱式熱風発生機（株式会社ライスター・テクノロジーズ製）によって３００〜４００℃の熱風で加熱しながら、熱接着性ポリイミドフィルムをエンドレスベルトの表面側にして、エンドレスベルトに巻きつけ、スペーサ付きエンドレスベルト製作した。

これにより得られたスペーサ付きエンドレスベルトにおける帯状スペーサの厚さは、２７５μｍであった。そして、この帯状スペーサを設けたエンドレスベルトを、ダブルベルトプレス装置に取り付け、実施例１と同様の方法及び条件で、実施例９の金属箔積層体を作製した。

その際、金属箔の幅方向両端部から帯状スペーサの端部との距離は３０ｍｍであった。また、ダブルベルトプレス装置のベルト内側で測定した液体媒体の温度は３４０℃、圧力は２．９ＭＰａであり、設定した温度及び圧力とほぼ同一であった。更に、ポンプ出口で測定した液体媒体の流量は５．９Ｌ／分であり、この量が密閉フレームからリークし、液体媒体加熱装置に戻り、循環した量であった。

前述した方法で作製した実施例９の金属箔積層体は、厚さが３６０μｍで、帯状スペーサの厚さは得られた積層体の厚さよりも８５μｍ小さいものであったが、熱圧着工程などにも問題は発生せず、目的とする積層体を作製することができた。

＜評価結果＞
実施例９の金属箔積層体におけるフィルムと銅箔との圧着状態を、実施例１と同様の方法で評価したところ、フィルム表面にマット面の凹凸が極めて良好に転写され、フィルム樹脂の熱可塑成分が銅箔マット面の凹凸に充分に充填されていた。また、銅箔と樹脂フィルムとの接着強度（引きはがし強さ）は１．９Ｎ／ｍｍであり、破壊面を観察した結果、概ねフィルム樹脂での破壊が観察され、電子回路などの基板用として問題なく充分な物性を有していた。

（実施例１０）
予め作製しておいた厚さ１．４ｍｍ、幅９００ｍｍのステンレス製エンドレスベルトに、その左右両端から３８ｍｍの位置に、帯状物を９層重装した以外は、前述した実施例１と同様の方法及び条件で、スペーサ付きエンドレスベルトを作製した。そして、この帯状スペーサ設けたエンドレスベルトを、ダブルベルトプレス装置に取り付け、実施例１と同様の方法及び条件で、実施例１０の金属箔積層体を作製した。

その際、金属箔の幅方向両端部から帯状スペーサの端部との距離は１２ｍｍであった。また、ダブルベルトプレス装置のベルト内側で測定した液体媒体の温度は３４０℃、圧力は３．０ＭＰａであり、設定した温度及び圧力と同一であった。更に、ポンプ出口で測定した液体媒体の流量は５．０Ｌ／分であり、この量が密閉フレームからリークし、液体媒体加熱装置に戻り、循環した量であった。

そして、熱圧着工程の操作性は、挿入材料及び圧着積層体の蛇行によるスペーサへの接触、乗り上げなどの問題はなく、良好な金属箔積層体が得られた。また、この方法で作製した実施例１０の金属箔積層体は、厚さが３６０μｍで、帯状スペーサの厚さは得られた積層体の厚さより４５μｍ小さいものであったが、問題なく目的とする積層体を作製することができた。

＜評価結果＞
実施例１０の金属箔積層体におけるフィルムと銅箔との圧着状態を、実施例１と同様の方法で評価したところ、フィルム表面にマット面の凹凸が良好に転写され、フィルム樹脂の熱可塑成分が銅箔マット面の凹凸に充分に充填されていた。また、銅箔と樹脂フィルムとの接着強度（引きはがし強さ）は２．０Ｎ／ｍｍであり、破壊面を観察した結果、明らかなフィルム樹脂での破壊が観察され、電子回路などの基板用として問題なく充分な物性を有していた。

（実施例１１）
前述した実施例１と同じダブルベルトプレス装置を使用し、熱圧着性ポリイミドフィルムの代わりに、溶融液晶ポリマー（全芳香族ポリエステル樹脂）からり、厚さ２５μｍ、幅５４０ｍｍのフィルム（ジャパンゴアテックス株式会社製 ＢＩＡＣ ＢＣ２５／液晶転移温度３１５℃／ロール巻き）を使用すると共に、圧延銅箔の代わりに、電解銅箔（古河電気工業株式会社製 ＦＷＬ−ＷＳ／コイル巻き）を使用した以外は、実施例１と同様の方法及び条件で、実施例１１の金属箔積層体を作製した。

その際、金属箔の幅方向両端部から帯状スペーサの端部との距離は３０ｍｍであった。また、ダブルベルトプレス装置のベルト内側で測定した液体媒体の温度は３４０℃、圧力は３．０ＭＰａであり、設定した温度及び圧力と同一であった。更に、ポンプ出口で測定した液体媒体の流量は５．０Ｌ／分であり、この量が密閉フレームからリークし、液体媒体加熱装置に戻り、循環した量であった。

この方法で作製した実施例１１の金属箔積層体は、厚さが３４３μｍで、帯状スペーサの厚さは得られた積層体の厚さより２８μｍ小さいものであったが、熱圧着工程などにも問題は発生せず、目的とする積層体を作製することができた。

＜評価結果＞
実施例１１の金属箔積層体におけるフィルムと銅箔との圧着状態を、実施例１と同様の方法で評価したところ、フィルム表面にマット面の凹凸が良好に転写され、フィルム樹脂の熱可塑成分が銅箔マット面の凹凸に充分に充填されていた。また、銅箔と樹脂フィルムとの接着強度（引きはがし強さ）は０．８Ｎ／ｍｍであり、破壊面を観察した結果、明らかなフィルム樹脂での破壊が観察された。この接着強度値は電子回路などの基板用として使用できる下限の物性であった。このように、接着強度（引きはがし強さ）が他の実施例より低い結果になった原因は、樹脂フィルムの樹脂としての凝集力の影響であり、金属箔と樹脂フィルムとの熱圧着は製造方法として問題なく行なわれていた。

（実施例１２）
厚さ３５μｍの非熱圧着性ポリイミドフィルム（宇部興産株式会社製 ユーピレックスＳ）をエンドレスベルトに１層巻き付け、その巻き終わりにおいて、約５０ｍｍ長にわたって１層目の帯状物にオーバーラップする部分を設けた以外は、前述した実施例１と同じ方法及び条件で、スペーサ付きエンドレスベルトを作製した。

そして、このエンドレスベルトを、実施例１と同じ条件で取り付けたダブルベルト装置を使用し、実施例１と同じ条件で、樹脂フィルムの両側に金属箔を積層した金属箔積層体を作製した。その際、樹脂フィルムには、熱圧着ポリイミドフィルム（宇部興産株式会社製 ユーピレックスＶＴ／ロール巻き／厚さ１２．５μｍ）を使用した。また金属箔には、両面とも、圧延銅箔（ＪＸ日鉱日石金属株式会社製 ＢＨＹ−２２Ｂ−Ｔ／コイル巻き／厚さ１５０μｍ／幅５４０ｍｍ）を使用した。

このとき、金属箔の幅方向両端部から帯状スペーサの端部との距離は３０ｍｍであった。また、ダブルベルトプレス装置のベルト内側で測定した液体媒体の温度は３３０℃、圧力は２．８ＭＰａであり、設定した温度及び圧力よりも低い値であった。更に、ポンプ出口で測定した液体媒体の流量は７．７Ｌ／分であり、この量が密閉フレームからリークし、液体媒体加熱装置に戻り、循環した量であった。

前述した方法で作製した実施例１２の金属箔積層体は、１組の厚さが３１２．５μｍで、帯状スペーサの厚さは得られた積層体の総厚よりも２７７．５μｍ小さいものであったが、熱圧着工程などに問題は発生せず、目的とする積層体を作製することができた。

＜評価結果＞
実施例１２の金属箔積層体におけるフィルムと銅箔との圧着状態を、実施例１と同様の方法で評価したところ、フィルム表面にマット面の凹凸が良好に転写され、フィルム樹脂の熱可塑成分が銅箔マット面の凹凸に充分に充填されていた。また、銅箔と樹脂フィルムとの接着強度（引きはがし強さ）は両面ともに１．２Ｎ／ｍｍであり、破壊面を観察した結果、概ねフィルム樹脂での破壊が観察され、電子回路などの基板用として問題なく充分な物性を有していた。

（比較例１）
帯状スペーサを設けていないダブルベルトプレス装置を使用して、実施例１と同様の方法及び条件で積層体を作製した。その結果、ポンプ出口で測定した液体媒体の流量は２０Ｌ／分以上と極めて大きく、計測不能であった。また、多量の液体媒体が密閉フレームからリークした結果、ダブルベルトプレス装置の圧着部のベルト内側で測定した液体媒体の温度は２８０℃未満、圧力は１ＭＰａ以下で大きく変動し、金属箔積層体の作製は不可能であった。

（比較例２）
実施例１と同様の方法で、厚さが３５μｍの非熱圧着性ポリイミドフィルム（宇部興産株式会社製 ユーピレックスＳ）を幅１３０ｍｍに切断した長尺帯状物を、エンドレスベルトに１層巻き付けて、厚さが３５μｍの単層帯状スペーサを設けたスペーサ付きエンドレスベルトを作製した。そして、このスペーサ付きエンドレスベルトをダブルベルトプレス装置に取り付け、実施例１と同様の方法及び条件で、比較例２の金属箔積層体を作製した。

その際、金属箔の幅方向両端部から帯状スペーサの端部との距離は３０ｍｍを維持していたが、ポンプ出口で測定した液体媒体の流量は１４Ｌ／分と大きく、多量の液体媒体が密閉フレームからリークした。その結果、ダブルベルトプレス装置の圧着部のベルト内側で測定した液体媒体の温度は２８８℃、圧力は１．２ＭＰａと大きく低下し、設定値を全く維持できなかった。

このように、熱圧着工程の操作性は圧力変動の発生により不良であったが、工程通過性はかろうじて維持していたので、金属箔積層体を採取した。採取した比較例２の金属箔積層体は、厚さが３６０μｍであったが、帯状スペーサの厚さは得られた積層体の厚さより３２５μｍ小さいものであった。このため、液体媒体のリークを充分に抑制できなかったものと考えられる。

＜評価結果＞
比較例２の金属箔積層体におけるフィルムと銅箔との圧着状態を、実施例１と同様の方法で評価したところ、フィルム表面にマット面の凹凸が転写されておらず、フィルム樹脂の熱可塑成分が銅箔マット面の凹凸に充填されていない箇所が多数存在した。また、銅箔と樹脂フィルムとの接着強度（引きはがし強さ）は０．５Ｎ／ｍｍであり、破壊面を観察した結果、フィルム樹脂と銅箔の界面でのはがれが観察され、物性値は実施例より劣るものであった。

（比較例３）
実施例１と同様の方法で、厚さが３５μｍの非熱圧着性ポリイミドフィルム（宇部興産株式会社製 ユーピレックスＳ）を幅１３０ｍｍに切断した長尺帯状物を、エンドレスベルトに２０層巻き付けて、厚さが７００μｍの帯状スペーサが設けられたスペーサ付きエンドレスベルトを作製した。そして、このスペーサ付きエンドレスベルトをダブルベルトプレス装置に取り付け、実施例１と同様の方法及び条件で、比較例３の金属箔積層体を作製した。

その際、金属箔の幅方向両端部から帯状スペーサの端部との距離は３０ｍｍを維持していたが、ポンプ出口で測定した液体媒体の流量は１５Ｌ／分と大きく、多量の液体媒体が密閉フレームからリークした。その結果、ダブルベルトプレス装置の圧着部のベルト内側で測定した液体媒体の温度は２８３℃、圧力は１．０ＭＰａと大きく低下し、設定値を全く維持できなかった。

このように、熱圧着工程の操作性は圧力変動の発生により不良であったが、工程通過性はかろうじて維持していたので、金属箔積層体を採取した。採取した比較例３の金属箔積層体は、厚さが３６０μｍであったが、帯状スペーサの厚さは得られた積層体の厚さより３４０μｍ大きいものであった。このため、液体媒体のリークを充分に抑制できなかったものと考えられる。

＜評価結果＞
比較例３の金属箔積層体におけるフィルムと銅箔との圧着状態を、実施例１と同様の方法で評価したところ、フィルム表面にマット面の凹凸が転写されておらず、フィルム樹脂の熱可塑成分が銅箔マット面の凹凸に充填されていない箇所が多数存在した。また、銅箔と樹脂フィルムとの接着強度（引きはがし強さ）は０．５Ｎ／ｍｍであり、破壊面を観察した結果、フィルム樹脂と銅箔の界面でのはがれが観察され、物性値は実施例より劣るものであった。

（比較例４）
実施例１と同様の方法で、厚さ３０μｍのアルミニウム箔（古河スカイ株式会社製 Ｈ５０５２）を幅１３０ｍｍに切断した長尺帯状物を、エンドレスベルトに１０層巻き付けて、厚さが３００μｍの帯状スペーサが設けられたスペーサ付きエンドレスベルトを作製した。その際、帯状物をベルトに巻く操作において、ベルトが周回を経るに伴い巻きアルミニウム箔に幾分、シワが発生し、この巻きシワを皆無にすることは困難であった。

このように、実施例と同様な緻密かつ均一なスペーサ付きエンドレスベルトを作製することはできなかったが、このスペーサ付きエンドレスベルトをダブルベルトプレス装置に取り付け、実施例１と同様の方法及び条件で、比較例４の金属箔積層体を作製した。

その結果、圧着開始時におけるダブルベルトプレス装置の圧着部のベルト内側で測定した液体媒体の温度は３４０℃、圧力は３．０ＭＰａ、またポンプ出口で測定した液体媒体の流量は５．０Ｌ／分であった。しかし、連続運転の経過に伴い、液体媒体の流量は２０Ｌ／分以上に上昇し、これにより液体媒体の温度と圧力は、不安定に変動しつつ、３００℃未満の温度に、また圧力は１ＭＰａ以下に低下し、圧力を制御できなくなった。

これは、金属素材であるアルミニウム箔が、加圧と除圧及び加熱と放熱冷却を繰り返す間に、不可逆的に圧延されて伸びが生じ、部分的なたるみシワが発生すると共に、材料としてもろくなり、小片に砕けて脱落したためと考えられる。また、圧着運転開始当初においては、得られた金属箔積層体は、厚さが３６０μｍで、帯状スペーサの厚さは得られた積層体の厚さより６０μｍ小さいものであったが、運転経過時においては変動が生じ、安定した金属箔積層体を作製することはできなかった。

（比較例５）
厚さ１２５μｍの非熱圧着性ポリイミドフィルム（宇部興産株式会社製 ユーピレックスＳ）を、厚さ２５μｍの熱圧着性ポリイミドフィルム（宇部興産株式会社製 ユーピレックスＶＴ）の上下面に積層し、３５０℃の加熱ロールプレス処理により一体化して、総厚が２７５μｍで表面が非熱圧着性ポリイミドからなる耐熱樹脂フィルムを作製した。これを、幅１３０ｍｍに切断し、定長に端部カットした長尺帯状物を使用して単層の帯状スペーサを作製した。

具体的には、この帯状物をエンドレスベルトに１層巻き付け、その巻き終わりにおいて、約５０ｍｍ長にわたって１層目の帯状物にオーバーラップする部分を設けた。即ち、帯状スペーサの厚さは２７５μｍの部分と、極一部に５５０μｍの部分が存在するようにした。これ以外は、実施例１と同一の条件で製作したスペーサつきエンドレスベルトを、実施例１と同様の方法で取り付けたダブルベルトプレス装置を用いて、実施例１と同様の方法及び条件で金属箔積層体を作製した。

その際、金属箔の幅方向両端部から帯状スペーサの端部との距離は３０ｍｍを維持していたが、ポンプ出口で測定した液体媒体の流量は６．１〜１２．１Ｌ／分の間を大きく変動し、不安定に多量の液体媒体が密閉フレームからリークした。その結果、ダブルベルトプレス装置のベルト内側で測定した液体媒体の温度は２９３℃〜２９８℃の間を変動し、また、圧力は２．６ＭＰａ〜２．９ＭＰａの間を変動した。そして、設定値を維持できないばかりか、変動により安定した金属箔積層体を作製することはできなかった。

これは、帯状スペーサのオーバーラップ部がダブルベルトプレス装置の圧着ゾーンを通過する際に、スペーサ表面に２７５μｍの急激な段差の影響で、液体媒体がリークし、安定化に向けたリカバリーが完了しない間に、断続してスペーサの厚さ段差部を通過したために生じたものと考えられる。

これら実施例１〜１２及び比較例１〜５の結果などを、下記表１，２にまとめて示す。

上記表１及び表２に示すように、実施例１〜１２の積層体の製造方法は、比較例１〜５の積層体の製造方法に比べて、安定性に優れていた。以上の結果から、本発明によれば、加熱条件によらず、厚物の積層体を、安定して連続生産できることが確認された。

１ 積層体製造装置
２ａ、２ｂ エンドレスベルト
３ 液圧プレート
４ ドラム
５ スペーサ
１０、１５、２０ 積層体
１１〜１３、１６〜１８、２１〜２３ シート材料
３１ 加圧面
３２ 周縁
３３ 溝
３４ 液圧密閉フレーム

Claims (10)

1. 上下一対に配置されたエンドレスベルトと、
   該エンドレスベルトのそれぞれの内側領域に配置された熱圧着装置と、を有し、
   前記エンドレスベルト間に複数のシート材料を連続的に送り込み、前記熱圧着装置によって前記エンドレスベルトを介して前記シート材料を熱圧着して積層体を形成する積層体製造装置であって、
   形成される積層体の厚さが３００μｍ〜２ｍｍであり、
   前記エンドレスベルトの少なくとも一方には、前記シート材料と接触する側の面の両端部に、帯状スペーサとして１枚の厚さが２００μｍ以下であり、かつ４００℃の温度条件下での使用に耐えうる材料からなる耐熱性樹脂フィルムが着脱可能に装着されており、
   該帯状スペーサの総厚が前記積層体の厚さの１０〜１９０％である積層体製造装置。
2. 前記エンドレスベルトには、帯状スペーサとして前記耐熱性樹脂フィルムが２層以上重装されていることを特徴とする請求項１に記載の積層体製造装置。
3. 前記耐熱性樹脂フィルムがポリイミドフィルムであることを特徴とする請求項１又は２に記載の積層体製造装置。
4. 前記帯状スペーサの総厚が２７５μｍ以上であることを特徴とする請求項１〜３のいずれか１項に記載の積層体製造装置。
5. 上下一対に配置されたエンドレスベルト間に複数のシート材料を連続的送り込み、前記エンドレスベルトのそれぞれの内側領域に配置された熱圧着装置によって、前記エンドレスベルトを介して前記シート材料を熱圧着して積層体を形成する方法であって、
   前記エンドレスベルトの少なくとも一方の前記シート材料と接触する側の面の両端部に、総厚が前記積層体の厚さの１０〜１９０％となるように、１枚の厚さが２００μｍ以下であり、かつ４００℃の温度条件下での使用に耐えうる材料からなる耐熱性樹脂フィルムを着脱可能に装着して帯状スペーサを形成し、
   該帯状スペーサ付きのエンドレスベルトを用いて厚さが３００μｍ〜２ｍｍの積層体を形成する積層体の製造方法。
6. 前記エンドレスベルトに、帯状スペーサとして前記耐熱性樹脂フィルムを２層以上重装することを特徴とする請求項５に記載の積層体の製造方法。
7. 前記耐熱性樹脂フィルムとしてポリイミドフィルムを使用することを特徴とする請求項５又は６に記載の積層体の製造方法。
8. 前記帯状スペーサの総厚を２７５μｍ以上とすることを特徴とする請求項５〜７のいずれか１項に記載の積層体の製造方法。
9. 樹脂フィルムと金属箔又は金属板とを、３００〜４００℃の温度で熱圧着して、金属箔積層体を形成することを特徴とする請求項５〜８のいずれか１項に記載の積層体の製造方法。
10. 前記樹脂フィルムは、ポリイミドフィルム又は全芳香族ポリエステルフィルムであり、前記金属箔又は金属板は、銅若しくは銅合金、アルミニウム若しくはアルミニウム合金、又はステンレス鋼からなることを特徴とする請求項９に記載の積層体の製造方法。

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