JP2005186570A

JP2005186570A - フレキシブル積層板の製造方法

Info

Publication number: JP2005186570A
Application number: JP2003434224A
Authority: JP
Inventors: Takeshi Kikuchi; 剛菊池; Hiroyuki Tsuji; 宏之辻
Original assignee: Kaneka Corp
Current assignee: Kaneka Corp
Priority date: 2003-12-26
Filing date: 2003-12-26
Publication date: 2005-07-14

Abstract

【課題】シワの発生を低減させて外観を向上させたフレキシブル積層板の製造方法を提供する。
【解決手段】耐熱性接着フィルム３の少なくとも一面に金属箔２を貼り合わせてなるフレキシブル積層板の製造方法であって、耐熱性接着フィルム３と金属箔２とを一対の金属ロール４の間において保護フィルム１を介して熱ラミネートする工程と、保護フィルム１を分離する工程とを含み、金属ロール４への進入時における耐熱性接着フィルム３と耐熱性接着フィルム３に最近接する金属箔２とが為す角度αが２０°以内であるフレキシブル積層板の製造方法である。
【選択図】図４

Description

本発明はフレキシブル積層板の製造方法に関し、特にシワの発生を低減させて外観を向上させたフレキシブル積層板の製造方法に関する。

従来から、ポリイミドフィルムなどの耐熱性接着フィルムの少なくとも一面に銅箔などの金属箔を貼り合わせてなるフレキシブル積層板が、携帯電話などの電気機器の中のプリント基板として用いられている。

従来、フレキシブル積層板は、耐熱性接着フィルムに金属箔をアクリル系またはエポキシ系などの接着剤で貼り合わせて製造されていた。しかしながら、近年、これら熱硬化性の接着剤を用いずに、耐熱性接着フィルムと金属箔とを熱ラミネートして製造されたフレキシブル積層板が耐熱性および耐久性の観点から注目されている。

すなわち、熱ラミネートして製造されたフレキシブル積層板は、ポリイミド系の接着層を有することから耐熱性に優れている。また、フレキシブル積層板が折り畳み式携帯電話の折り畳み部のヒンジの箇所に用いられる場合には、熱硬化性の接着剤を用いたフレキシブル積層板では約３万回の折り畳みが可能であるのに対してポリイミド系の接着層を用いたフレキシブル積層板では約１０万回の折り畳みが可能となるため耐久性にも優れている。

また、電気機器の製造工程において、フレキシブル積層板ははんだリフローなどの高温に曝される工程を経るため、フレキシブル積層板の熱的な信頼性を高める観点から、耐熱性接着フィルムとしては接着層のガラス転移温度（Ｔｇ）が２００℃以上の単層または複数層のポリイミドフィルムが一般的に用いられている。したがって、耐熱性接着フィルムと金属箔とを熱ラミネートするためには、耐熱性接着フィルムの接着層Ｔｇである２００℃よりも高い、たとえば３００℃以上の温度で熱ラミネートする必要があった。

通常、熱ラミネート機は、熱ラミネート時における圧力の不均一性を緩和するために、熱ラミネートに用いられるロールの少なくとも一方にゴムロールが用いられている。しかしながら、ゴムロールを用いて３００℃以上の高温で熱ラミネートすることは非常に困難であった。

そこで、図６の概略図に示すダブルベルトプレス機を用いて、耐熱性接着フィルムと金属箔とを貼り合わせる方法がある。この方法は、保護フィルム１１と金属箔１２と耐熱性接着フィルム１３とを加熱部８において金属ベルト１４によって熱ラミネートした後に、冷却部９において冷却し、その後保護フィルム１１を剥離して、フレキシブル積層板１５を製造する方法である。

しかしながら、この方法においては、金属ベルト１４の一部にでも傷が入ってしまうと、熱ラミネート時における圧力の均一性を保持することができなくなることから、金属ベルト１４を研磨してその表面を平坦化する必要が頻繁に生じて、メンテナンスに時間がかかり、また設備コストも高くなるという問題があった。

一方、図７の概略図に示すように、一対の金属ロール４を用いて、耐熱性接着フィルム１３と金属箔１２とを保護フィルム１１を介して熱ラミネートすることによって、フレキシブル積層板１５の外観に発生するシワを低減させることができる（たとえば、特許文献１参照）。この場合には、ダブルベルトプレス機を用いた場合と比べて、メンテナンスに手間がかからず、また、設備コストも安くすることができる。

さらにシワを低減させる方法として、特許文献２には、第１対目の金属ロールで金属箔と耐熱性フィルムとを仮圧着した後に第２対目の金属ロールで金属箔と耐熱性フィルムとを本圧着する方法が開示されている。さらに、特許文献３には、加熱温度が異なる少なくとも２対以上の金属ロールを有する熱ラミネート装置を用いる方法が開示されている。しかしながら、特許文献２ならびに特許文献３の方法では、ロール本数が増えるため、熱ラミネート装置が大型化するという問題があった。
特開２００１−１２９９１８号公報特開２００３−１７０９号公報特開２００２−３６１７４４号公報

本発明の目的は、シワの発生を低減させて外観を向上させたフレキシブル積層板の製造方法を提供することにある。

本発明は、耐熱性接着フィルムの少なくとも一面に金属箔を貼り合わせてなるフレキシブル積層板の製造方法であって、耐熱性接着フィルムと金属箔とを一対の金属ロールの間において保護フィルムを介して熱ラミネートする工程と、保護フィルムを分離する工程とを含み、金属ロールへの進入時における耐熱性接着フィルムと耐熱性接着フィルムに最近接する金属箔とが為す角度が２０°以内であるフレキシブル積層板の製造方法である。

ここで、本発明のフレキシブル積層板の製造方法においては、金属ロールへの進入時における耐熱性接着フィルムと耐熱性接着フィルムに最近接する金属箔とが為す角度が１０°以内であることが好ましい。

また、本発明のフレキシブル積層板の製造方法においては、耐熱性接着フィルムと金属箔とが接触して金属ロールに進入することが好ましい。

また、本発明のフレキシブル積層板の製造方法においては、金属ロールに進入する前の耐熱性接着フィルムの温度が耐熱性接着フィルムのガラス転移温度以下であることが好ましい。

本発明によれば、シワの発生を低減させて外観を向上させたフレキシブル積層板の製造方法を提供することができる。

以下、本発明の実施の形態について説明する。なお、本願の図面において、同一の参照符号は、同一部分または相当部分を表わすものとする。

図１に、本発明に用いられる熱ラミネート機の好ましい一例の概略図を示す。この熱ラミネート機は、金属箔２と耐熱性接着フィルム３とを保護フィルム１を介して熱ラミネートするための一対の金属ロール４を含む。

この熱ラミネート機において、保護フィルム１と金属箔２と耐熱性接着フィルム３とが一対の金属ロール４にて熱ラミネートされる。そして、熱ラミネート後に、保護フィルム１と金属箔２と耐熱性接着フィルム３とが貼り合わされた図２の模式的拡大断面図に示す積層体７が作製され、積層体７が徐々に冷却されながら複数のロールを通して搬送される。そして、積層体７から保護フィルム１が剥離されることによって、図３の模式的拡大断面図に示すフレキシブル積層板５が製造される。

本発明においては、図４の模式的拡大断面図に示すように、金属ロール４への進入時における耐熱性接着フィルム３と耐熱性接着フィルム３に最近接する金属箔２とが為す角度αが２０°以内であることを特徴とする。これは、本発明者が鋭意検討した結果、金属ロール４への進入時における耐熱性接着フィルム３と金属箔２とが為す角度αが２０°以内である場合には、耐熱性接着フィルム３が金属箔２と面で接触して固定されたような状態で貼り合わされる傾向が大きくなり、その結果としてフレキシブル積層板５に発生するシワを低減させることができることを見いだしたことによるものである。

ここで、金属ロール４への進入時における耐熱性接着フィルム３と耐熱性接着フィルム３に最近接する金属箔２とが為す角度αは１０°以内であることが好ましい。この場合には、耐熱性接着フィルム３と金属箔２とが面で接触して貼り合わされる傾向がさらに大きくなることから、フレキシブル積層板５に発生するシワをより効率的に低減させることができる。特に、図５の模式的拡大断面図に示すように、たとえば、押さえロール６を設置して、押さえロール６によって耐熱性接着フィルム３を押さえつけることによって、耐熱性接着フィルム３と金属箔２とを接触させた状態で金属ロール４に進入させる場合には、耐熱性接着フィルム３と耐熱性接着フィルム３に最近接する金属箔２とが為す角度がほとんど０°になるため、フレキシブル積層板５に発生するシワをさらに効率的に低減させることができるようになる。

また、保護フィルム１としては、非熱可塑性の樹脂からなるフィルムを用いることが好ましい。非熱可塑性の樹脂は、実質的にガラス転移温度を有さないため、熱ラミネート時に金属ロール４に付着しにくく、また、積層体７から保護フィルム１を容易に剥離することができる傾向にある。また、保護フィルム１の線膨張係数は１００ｐｐｍ／℃以下であることが好ましい。保護フィルム１の線膨張係数が１００ｐｐｍ／℃より大きい場合には、熱ラミネート時の加熱および熱ラミネート後の冷却によってフレキシブル積層板５に比べて保護フィルム１の寸法が大きく変化し、フレキシブル積層板５にシワが生じることがある。また、保護フィルム１の厚みは７５μｍ以上であることが好ましく、１００μｍ以上であることがより好ましく、１２５μｍ以上であることがさらに好ましい。保護フィルム１の厚みが７５μｍ未満である場合には保護フィルム１の厚みが薄すぎて、冷却によるフレキシブル積層板５の収縮に保護フィルム１が耐えることができず、フレキシブル積層板５にシワが発生してしまう傾向にある。また、保護フィルム１の厚みが１００μｍ以上、１２５μｍ以上と厚くなるにつれて冷却によるフレキシブル積層板５の収縮に保護フィルム１が耐えることができるようになり、フレキシブル積層板５にシワが発生しにくくなる。

金属箔２としては、たとえば、銅箔、ニッケル箔、アルミニウム箔またはステンレススチール箔などが用いられる。金属箔２は単層で構成されていてもよく、表面に防錆層や耐熱層（たとえば、クロム、亜鉛、ニッケルなどのメッキ処理による層）が形成された複数の層で構成されていてもよい。中でも、金属箔２としては、導電性およびコストの観点から、銅箔を用いることが好ましい。また、銅箔の種類としては、たとえば圧延銅箔、電解銅箔またはＨＴＥ銅箔などがある。また、金属箔２の厚みが薄いほどプリント基板における回路パターンの線幅を細線化できることから、金属箔２の厚みは３５μｍ以下であることが好ましく、１８μｍ以下であることがより好ましい。

ここで、耐熱性接着フィルム３としては、熱融着性を示す樹脂からなる単層フィルム、熱融着性を示さないコア層の両面または片面に熱融着性を示す樹脂からなる熱融着性層を形成した複数層フィルムなどを用いることができる。熱融着性を示す樹脂としては、熱可塑性ポリイミド成分で構成される樹脂が好ましく、たとえば、熱可塑性ポリイミド、熱可塑性ポリアミドイミド、熱可塑性ポリエーテルイミド、熱可塑性ポリエステルイミドなどを用いることができる。中でも、熱可塑性ポリイミドまたは熱可塑性ポリエステルイミドを用いることが特に好ましい。また、熱融着性を示さないコア層としては、たとえば非熱可塑性ポリイミドフィルム、アラミドフィルム、ポリエーテルエーテルケトンフィルム、ポリエーテルスルホンフィルム、ポリアリレートフィルムまたはポリエチレンナフタレートフィルムなどを用いることができる。しかし、電気的特性（絶縁性）の観点から、非熱可塑性ポリイミドフィルムを用いることが特に好ましい。

また、金属ロール４による熱ラミネート温度は、耐熱性接着フィルム３のガラス転移温度よりも５０℃以上高い温度であることが好ましく、熱ラミネート速度を上げるためには、耐熱性接着フィルム３のガラス転移温度よりも１００℃以上高い温度であることがさらに好ましい。金属ロール４の加熱方式としては、たとえば、熱媒循環方式、熱風加熱方式または誘電加熱方式などがある。

また、金属ロール４に進入する前の耐熱性接着フィルム３の温度が耐熱性接着フィルム３のガラス転移温度以下であることが好ましい。耐熱性接着フィルム３のガラス転移温度よりも高い温度で金属ロール４に進入させた場合には、熱ラミネート時に耐熱性接着フィルム３が変形しやすいことから、耐熱性接着フィルム３が安定せず、フレキシブル積層板５にシワが発生しやすくなる傾向にある。

なお、上記における耐熱性接着フィルム３のガラス転移温度は、耐熱性接着フィルム３が複数層から構成されている場合には、耐熱性接着フィルム３を構成する層のうち熱融着性を示す接着層のガラス転移温度のことをいう。

また、金属ロール４における熱ラミネート時の圧力（線圧）は４９Ｎ／ｃｍ以上４９０Ｎ／ｃｍ以下であることが好ましく、９８Ｎ／ｃｍ以上２９４Ｎ／ｃｍ以下であることがより好ましい。熱ラミネート時の線圧が４９Ｎ／ｃｍ未満である場合には線圧が小さすぎて金属箔２と耐熱性接着フィルム３との密着性が弱まる傾向にあり、４９０Ｎ／ｃｍよりも大きい場合には線圧が大きすぎてフレキシブル積層板５に歪みが生じて金属箔２の除去後のフレキシブル積層板５の寸法変化が大きくなることがある。熱ラミネート時の線圧が９８Ｎ／ｃｍ以上２９４Ｎ／ｃｍ以下である場合には特に金属箔２と耐熱性接着フィルム３との密着性が良好となり、金属箔２の除去後のフレキシブル積層板５の寸法変化も小さくなる。金属ロール４の加圧方式としては、たとえば、油圧方式、空気圧方式またはギャップ間圧力方式などがある。

また、熱ラミネート速度は、０．５ｍ／ｍｉｎ以上であることが好ましく、１ｍ／ｍｉｎ以上であることがさらに好ましい。熱ラミネート速度が０．５ｍ／ｍｉｎ以上、特に１ｍ／ｍｉｎ以上である場合には外観および金属箔２の除去後の寸法安定性を向上させたフレキシブル積層板５の生産性を特に向上させることができる傾向にある。

また、熱ラミネート前に、急激な温度上昇を避ける観点から、保護フィルム１、金属箔２および耐熱性接着フィルム３に予備加熱を施すことが好ましい。ここで、予備加熱は、たとえば、保護フィルム１、金属箔２および耐熱性接着フィルム３を熱ロールに接触させることによって行なうことができる。

また、熱ラミネート前に、保護フィルム１、金属箔２および耐熱性接着フィルム３の異物を除去する工程を設けることが好ましい。特に、保護フィルム１を再利用して繰り返し用いるためには、保護フィルム１に付着した異物の除去が重要となる。異物を除去する工程としては、たとえば、水や溶剤などを用いた洗浄処理や粘着ゴムロールによる異物の除去などがある。中でも、粘着ゴムロールを用いる方法は、簡便な設備である点から好ましい。

さらに、熱ラミネート前に、保護フィルム１および耐熱性接着フィルム３の静電気を除去する工程を設けることが好ましい。静電気を除去する工程としては、たとえば除電エアによる静電気の除去などがある。

（実施例１）
図１に示す熱ラミネート機を用いてフレキシブル積層板を製造した。まず、保護フィルム１として２００℃〜３００℃における線膨張係数が１６ｐｐｍ／℃である１２５μｍの厚みを有する非熱可塑性ポリイミドフィルムが巻きつけられているロールと、金属箔２として１８μｍの厚みを有する銅箔が巻きつけられているロールと、耐熱性接着フィルム３として非熱可塑性のポリイミドフィルムからなるコア層の両面に熱可塑性ポリイミド樹脂成分（ガラス転移温度：２４０℃）を備えた２５μｍの厚みの三層構造の接着フィルムが巻きつけられているロールとを熱ラミネート機に設置した。

次いで、これらのロールを回転させて、除電、異物の除去および予備加熱を行なった後に、接着フィルムと接着フィルムに最近接する銅箔とが為す角度を０°とした状態（接着フィルムと接着フィルムに最近接する銅箔とを接触させた状態）で金属ロール４に進入させ、非熱可塑性ポリイミドフィルム、銅箔および接着フィルムを一対の金属ロール４にて表１に示す熱ラミネート条件（温度：３６０℃、線圧：１９６Ｎ／ｍｍ、熱ラミネート速度：１．５ｍ／ｍｉｎ）で熱ラミネートし、接着フィルムの両面に銅箔および非熱可塑性ポリイミドフィルムがこの順序で貼り合わされた五層構造の積層体７を作製した。

その後、積層体７が徐々に冷却されながら複数のロールを通して搬送され、積層体７を室温（２５℃）まで冷却した後に、非熱可塑性ポリイミドフィルムを剥離して、フレキシブル積層板５を製造した。

このフレキシブル積層板の外観の評価を、フレキシブル積層板に発生しているシワの個数を数え、その個数を１ｍ²あたりに換算することによって下記の評価基準で評価した。その評価結果を表１に示す。表１に示すように、実施例１のフレキシブル積層板にはシワが全く発生していなかった。
＜外観の評価基準＞
◎・・シワが全くない
○・・１ｍ²あたりに発生しているシワが１個未満
○△・１ｍ²あたりに発生しているシワが１個以上３個未満
△・・１ｍ²あたりに発生しているシワが３個以上５個未満
×・・１ｍ²あたりに発生しているシワが５個以上
（実施例２）
耐熱性接着フィルムとしての接着フィルムと、接着フィルムに最近接する金属箔としての銅箔とが為す角度を５°として金属ロールに進入させて熱ラミネートしたこと以外は実施例１と同様にして、フレキシブル積層板を製造した。このフレキシブル積層板の外観の評価を実施例１と同様にして行なった。その評価結果を表１に示す。表１に示すように、実施例２のフレキシブル積層板にもシワが全く発生していなかった。

（実施例３）
耐熱性接着フィルムとしての接着フィルムと、接着フィルムに最近接する金属箔としての銅箔とが為す角度を１０°として金属ロールに進入させて熱ラミネートしたこと以外は実施例１と同様にして、フレキシブル積層板を製造した。このフレキシブル積層板の外観の評価を実施例１と同様にして行なった。その評価結果を表１に示す。表１に示すように、実施例３のフレキシブル積層板にもシワが全く発生していなかった。

（実施例４）
耐熱性接着フィルムとしての接着フィルムと、接着フィルムに最近接する金属箔としての銅箔とが為す角度を１２°として金属ロールに進入させて熱ラミネートしたこと以外は実施例１と同様にして、フレキシブル積層板を製造した。このフレキシブル積層板の外観の評価を実施例１と同様にして行なった。その評価結果を表１に示す。表１に示すように、実施例４のフレキシブル積層板の１ｍ²あたりに発生したシワは１個未満であった。

（実施例５）
耐熱性接着フィルムとしての接着フィルムと、接着フィルムに最近接する金属箔としての銅箔とが為す角度を１５°として金属ロールに進入させて熱ラミネートしたこと以外は実施例１と同様にして、フレキシブル積層板を製造した。このフレキシブル積層板の外観の評価を実施例１と同様にして行なった。その評価結果を表１に示す。表１に示すように、実施例５のフレキシブル積層板の１ｍ²あたりに発生したシワは１個未満であった。

（実施例６）
耐熱性接着フィルムとしての接着フィルムと、接着フィルムに最近接する金属箔としての銅箔とが為す角度を２０°として金属ロールに進入させて熱ラミネートしたこと以外は実施例１と同様にして、フレキシブル積層板を製造した。このフレキシブル積層板の外観の評価を実施例１と同様にして行なった。その評価結果を表１に示す。表１に示すように、実施例６のフレキシブル積層板の１ｍ²あたりに発生したシワは１個以上３個未満であった。

（比較例１）
耐熱性接着フィルムとしての接着フィルムと、接着フィルムに最近接する金属箔としての銅箔とが為す角度を２２°として金属ロールに進入させて熱ラミネートしたこと以外は実施例１と同様にして、フレキシブル積層板を製造した。このフレキシブル積層板の外観の評価を実施例１と同様にして行なった。その評価結果を表１に示す。表１に示すように、実施例６のフレキシブル積層板の１ｍ²あたりに発生したシワは３個以上５個未満であった。

（比較例２）
耐熱性接着フィルムとしての接着フィルムと、接着フィルムに最近接する金属箔としての銅箔とが為す角度を４５°として金属ロールに進入させて熱ラミネートしたこと以外は実施例１と同様にして、フレキシブル積層板を製造した。このフレキシブル積層板の外観の評価を実施例１と同様にして行なった。その評価結果を表１に示す。表１に示すように、実施例６のフレキシブル積層板の１ｍ²あたりに発生したシワは５個以上であった。

表１に示すように、耐熱性接着フィルムとしての接着フィルムとその接着フィルムに最近接する金属箔としての銅箔とが為す角度を２０°以内として金属ロールに進入させて熱ラミネートした実施例１〜６のフレキシブル積層板には、その角度が２０°よりも大きい比較例１〜２のフレキシブル積層板よりもシワが発生しない傾向にあった。

また、耐熱性接着フィルムとしての接着フィルムとその接着フィルムに最近接する金属箔としての銅箔とが為す角度を１０°以内として金属ロールに進入させて熱ラミネートした実施例１〜３のフレキシブル積層板にはシワが全く発生しなかったが、その角度が１０°よりも大きい実施例４〜６のフレキシブル積層板にはシワが少し発生した。

今回開示された実施の形態および実施例はすべての点で例示であって制限的なものではないと考えられるべきである。本発明の範囲は上記した説明ではなくて特許請求の範囲によって示され、特許請求の範囲と均等の意味および範囲内でのすべての変更が含まれることが意図される。

本発明によれば、シワの発生を低減させて外観を向上させたフレキシブル積層板を製造することができるため、本発明は電気機器、特に携帯電話用のプリント基板の製造に好適に利用される。

本発明に用いられる熱ラミネート機の好ましい一例の概略図である。本発明に用いられる積層体の模式的な拡大断面図である。本発明によって製造されるフレキシブル積層板の模式的な拡大断面図である。本発明において金属ロールへ進入する耐熱性接着フィルムと金属箔とを示した模式的な拡大断面図である。本発明において金属ロールへ進入する耐熱性接着フィルムと金属箔とを示した好ましい他の一例の模式的な拡大断面図である。従来のダブルベルトプレス機の一例の概略図である。従来の熱ラミネート機の一例の概略図である。

符号の説明

１，１１保護フィルム、２，１２金属箔、３，１３耐熱性接着フィルム、４金属ロール、５，１５フレキシブル積層板、６押さえロール、７積層体、８加熱部、９冷却部、１４金属ベルト。

Claims

耐熱性接着フィルムの少なくとも一面に金属箔を貼り合わせてなるフレキシブル積層板の製造方法であって、前記耐熱性接着フィルムと前記金属箔とを一対の金属ロールの間において保護フィルムを介して熱ラミネートする工程と、前記保護フィルムを分離する工程と、を含み、前記金属ロールへの進入時における前記耐熱性接着フィルムと前記耐熱性接着フィルムに最近接する金属箔とが為す角度が２０°以内であることを特徴とする、フレキシブル積層板の製造方法。
前記金属ロールへの進入時における前記耐熱性接着フィルムと前記耐熱性接着フィルムに最近接する前記金属箔とが為す角度が１０°以内であることを特徴とする、請求項１に記載のフレキシブル積層板の製造方法。
前記耐熱性接着フィルムと前記金属箔とが接触して前記金属ロールに進入することを特徴とする、請求項１または２に記載のフレキシブル積層板の製造方法。
前記金属ロールに進入する前の前記耐熱性接着フィルムの温度が前記耐熱性接着フィルムのガラス転移温度以下であることを特徴とする、請求項１から３のいずれかに記載のフレキシブル積層板の製造方法。