JP4718197B2 - フレキシブル金属箔積層体製造装置と該装置を用いた製造方法 - Google Patents

Description

本発明は、積層体の製造に用いるダブルベルトプレス装置と該装置を用いた製造方法に関する。より詳細には、熱圧着性多層ポリイミドフィルムと金属箔とを熱圧着したフレキシブル金属積層体の製造に用いるダブルベルトプレス装置と該装置を用いた製造方法に関する。

芳香族ポリイミドフィルムと金属箔を張り合わせた積層体は、電子部品の基板材料等に広く用いられている。そのうち、フレキシブル金属箔積層体は、熱圧着性多層ポリイミドフィルム（高耐熱性芳香族ポリイミド層と熱圧着性芳香族ポリイミド層が流延製膜成形法によって積層一体化されたもの）と金属箔とを、積層したものである。この積層体は、芳香族ポリイミドフィルムと金属箔を張り合わせる際に接着剤（エポキシ樹脂等）を用いないため、耐熱性、寸法安定性に優れている。

フレキシブル金属箔積層体は、熱圧着性多層ポリイミドフィルムと金属箔とを、ダブルベルトプレス装置を用いて加圧下に熱圧着後冷却して製造する。熱圧着では、最大４００℃近くまで加熱される。

ここで、「ダブルベルトプレス装置」とは、上下一対に配置されたエンドレスベルト間に複数のシート材料を連続的に送り込み、熱圧着装置によりエンドレスベルトを介して前記シート材料を熱圧着して積層体を形成する装置のことをいう。前記熱圧着装置には、液圧プレートを用いて面圧する方式（「液圧方式」と称する）や、エンドレスベルトを回転させるドラムおよび／またはドラム間に設置されたローラーによってなされるロール圧方式など、いくつかの種類がある。

図４に例示するように、液圧式のダブルベルトプレス装置とは、符号Ｄで示したドラムによって回転する上下一対に配置されたエンドレスベルト１、１間に複数のシート材料２１〜２６を矢印Ｘ方向に連続的に送り込み、各エンドレスベルト１、１の内側領域１１に配置された液圧プレート３によりエンドレスベルトを介してシート材料２１〜２３、２４〜２６をそれぞれ熱圧着して、積層体２７、２８を形成する装置をいう。例えば、フレキシブル金属箔積層体を製造する場合、同装置に、シート材料として金属箔（２１、２３、２４、２６）と熱圧着性多層ポリイミドフィルム（２２、２５）を供給し、熱圧着することにより、製品（２７、２８）が製造される。製品２７、２８は、それぞれ、金属箔／ポリイミドフィルム／金属箔の３層の積層体として生産される。

図５は、図４に示した液圧プレート３の液圧面３１の概略図である。液圧プレート３の液圧面３１は、エンドレスベルト１の内側面１２と対向する面である（図４参照）。この図５に示すとおり、液圧プレート３の液圧面３１には、液圧面３１の周縁３２に沿って溝３３が設けられている。この溝３３には、液圧密閉フレーム４が装着されている。なお、矢印Ｘは、熱圧着するシート材料の進行方向を示している。

図６は、図４中のＡの部分を示す断面模式図である。この図６に示すとおり、上下のエンドレスベルト１、１間を、シート材料２（２１〜２６）が矢印Ｘ方向に走行し、シート材料２が液圧プレート３の向かい合った領域で液圧Ｐにより圧着される。

液圧密閉フレーム４は、液圧プレート３の溝３３にはめ込まれている。液圧密閉フレーム４はエンドレスベルト１と接し、液圧プレート３に面している。液体媒体５は、液圧プレート３の加圧面３１と、液圧密閉フレーム４の内側４１と、エンドレスベルト１によって閉じ込められている。そして、積層体製造時には、シート材料２は、エンドレスベルト１を介して、液圧Ｐにより加圧される。なお、加熱は、液体媒体を加熱することによって、加圧と同様に、エンドレスベルト１を介して行われる。

一方、典型例であるロール圧式ダブルベルトプレス装置は、前記液圧式の液圧プレートの代わりに、エンドレスベルトを回転させるために配置されたドラム間に設置された加熱可能な加圧ローラー群によって、エンドレスベルトを介して加熱及び加圧を行い、熱圧着によって積層体を形成する装置である。なお、前記ドラムやローラーは、主に誘電加熱によってなされる。

特許文献１には、フレキシブル金属箔積層体について記載されている。特許文献２、特許文献３には液圧式のダブルベルトプレス装置、特許文献４にはロール圧式のダブルベルトプレス装置の具体的な構成例が示されている。
特開２０００−１０３０１０号公報。 特開昭６１−１４４２９８号公報。 特開昭６２−７４６１１号公報。 特開２００１−１２９９１９号公報

ところで、上記のフレキシブル金属箔積層体は、電子機器の高機能化や高精細化などの技術革新にともない、電子部品の基板材料等に広く用いられている。そのため、このフレキシブル金属箔積層体には、特に高度な表面平滑性が求められるようになってきた。しかし、前記ダブルベルトプレス装置を用いたフレキシブル金属箔積層体の長期連続製造においては、製品の表面平滑性を損なった部分が発生することがあった。

そこで、本発明は、表面平滑性を損なう部分が発生する原因を詳細に検討し、ダブルベルトプレス装置を改良することにより、長期にわたる連続製造を行っても、外観良好なフレキシブル金属箔積層体を安定的に形成することができるダブルベルトプレス装置及び該装置を用いる積層体の製造方法を提供することを主な目的とする。

本発明者は、上記の表面平滑性を損なう部分が発生する原因を詳細に検討した結果、エンドレスベルトの内側領域に配置されたドラム、液圧方式で用いられる液圧密着フレーム、ロール圧方式で用いられる加圧ローラーなどとエンドレスベルトとが接触する際に、当該接触によって受ける物理的作用や接触間隙に異物が混入するなどの原因により、エンドレスベルトの内側に傷を発生させること、その傷が外側（エンドレスベルト間側）に微細な歪みを生じ、製品に転写していることを見出した。

そこで、このような微細なひずみが生じ難いエンドレスベルトを鋭意研究したところ、特定の温度条件での耐力が一定数値以上であるものを用いることによって、製品の表面平滑性を損なうことが有効に防止できるという結論に達した。なお、本発明において「表面平滑性を損なう」とは、製品である積層体の表面に、具体的な形状を問わず凹部又は凸部が形成されることを意味し、狭く解釈されない。

より具体的には、３００℃条件下での０．２％耐力が１１００Ｎ／ｍｍ^２以上であるエンドレスベルトは、ダブルベルトプレス装置を長期間にわたって連続運転した場合にも、変形し難いことを新規に見出した。本発明は、このような新規知見に基づいて完成したものである。

即ち、本発明に係るダブルベルトプレス装置は、まず、上下一対に配置されたエンドレスベルト間に複数のシート材料を連続的に送り込み、前記エンドレスベルトのそれぞれの内側領域に配置された熱圧着装置によって、前記エンドレスベルトを介して前記シート材料を熱圧着して積層体を形成するダブルベルトプレス装置において、前記エンドレスベルトが、析出硬化型ステンレス鋼からなり、３００℃条件下での０．２％耐力が１１００Ｎ／ｍｍ^２以上であり、２００〜４００℃の温度条件下で熱圧着を行うものである。
このダブルベルトプレス装置では、前記エンドレスベルトを、合金成分として少なくともＣ、Ｓｉ、Ｍｎ、Ｃｒ、Ｎｉ、Ｃｕ及びＭｏを含有し、Ｆｅ含有量が７５．５４０重量％以上の析出硬化型ステンレス鋼で形成してもよい。
また、前記熱圧着装置を、例えば、液圧方式又はロール圧方式とすることができる。
さらには、前記エンドレスベルトは、合金成分として更にＴｉを含有していてもよい。

次に、本発明に係る製造方法では、析出硬化型ステンレス鋼からなり、３００℃条件下での０．２％耐力が１１００Ｎ／ｍｍ^２以上であるエンドレスベルトを装着したダブルベルトプレス装置を用いて、２００〜４００℃の温度条件下で、複数のシート材料を熱圧着して積層体を製造する。
前記積層体は、例えば、高耐熱性ポリイミドフィルムの少なくとも一方の表面に金属箔が熱圧着されたフレキシブル金属積層体でもよい。

本発明に係るダブルベルトプレス装置、又は、前記装置を用いた積層体製造方法により、フレキシブル金属積層体の製造を、高度な表面平滑性を有する良質なフレキシブル金属積層体を長期間にわたって、安定に連続製造できる。そのため、該積層体の製造コストを下げることができる。

本発明に係るダブルベルト装置、又は、前記装置を用いた積層体製造方法は、フレキシブル金属積層体の製造のみならず、例えば、比較的厚手の積層体にも適用できる。特に、２００℃以上の高温で熱圧着する必要がある積層体、精密な熱圧着・高度な表面平滑性が求められる積層体等に、本発明は有用である。

以下、本発明の好適な実施形態及び実施例について説明する。

まず、本発明は、全てのダブルベルトプレス装置に用いることができる。また、熱圧着装置に液圧密着フレームを有する液圧方式や、ドラムおよび／またはローラーによって加圧と加熱を行うロール圧方式に好適であり、特に、２００℃以上の高温条件下で熱圧着する場合に、好適である。

本発明で用いるエンドレスベルトは、３００℃条件下での０．２％耐力を測定し、その０．２％耐力が１１００Ｎ／ｍｍ^２以上のものを採用する。

ダブルベルトプレス装置により、フレキシブル金属箔積層体を製造する際には、エンドレスベルトも最大で４００℃近くまでは加熱されるため、常温でエンドレスベルトの０．２％耐力を測定しても、そのエンドレスベルトに十分な耐久性があるかどうか判断しにくい。

それに対し、３００℃条件下での０．２％耐力を測定することにより、簡易かつ的確に、エンドレスベルトの耐久性を判断することができる。また、本発明には、ダブルベルトプレス装置にエンドレスベルトを装着する前に、予め、エンドレスベルトの耐久性を検査し、経験的に、何時間の連続運転が可能かを予測・判定することができるという利点もある。

３００℃条件下での０．２％耐力が１１００Ｎ／ｍｍ^２以上であるエンドレスベルトとして、例えば、析出硬化型ステンレス鋼ベルトを採用することができる。

この「析出硬化型ステンレス鋼」とは、Ａｌ、Ｔｉ、Ｎｂ、Ｃｕ等を一種又は二種以上添加して熱処理し、高強度化を図ったものをいう。前記熱処理は、Ａｌ、Ｔｉ、Ｎｂ、Ｃｕ等の元素が過飽和状態となる温度に保持することによって行い、熱処理後、低温中に放置する等して金属間化合物を析出させることにより、ステンレス鋼の高強度化が図られる。なお、析出硬化型ステンレス鋼は、マトリックスの組成によりマルテンサイト系、フェライト系、オーステナイト系等に分類される。

さらに、３００℃条件下での０．２％耐力が１１００Ｎ／ｍｍ^２以上であるエンドレスベルトとして、少なくともチタンを含有させたものを採用することができる。特に、少なくともチタンを含有した析出硬化型ステンレス鋼が好ましい。

なお、本発明において、フレキシブル金属箔積層体とは、芳香族ポリイミド系フィルムと金属箔との積層体をいう。芳香族ポリイミド系フィルムは、本発明のような熱圧着工程を含む積層体の連続製造に適している。

例えば、厚さ５〜１５０μｍの高耐熱性芳香族ポリイミドフィルム、特に、厚さ２〜３０μｍの熱圧着性の芳香族ポリイミドと厚さ５〜１２５μｍの高耐熱性芳香族ポリイミドとの２層構造からなる高耐熱性芳香族ポリイミドフィルムが好適である。金属箔は、例えば、厚さ５〜５０μｍの電解銅箔、圧延銅箔、アルミニウム箔、ステンレス箔等を用いることができる。

まず、「表１」に示す３種類の組成を持つエンドレスベルト（Ａ、Ｂ、Ｃ）を作製して、連続製造試験を行い、耐久時間、０．２％耐力を比較した。連続製造試験は、ダブルベルトプレス方式を用いて、加熱温度３００℃条件下で連続運転して行った。シート材料には、ポリイミド系フィルム（宇部興産社製、ユーピレックス、厚さ２５μｍ）と銅箔（日本電解社製、厚さ１８μｍ）とを用いた。

本実施例１の結果を、以下の「表２」と添付した図１〜図３に示す。図１〜図３は、「表２」をグラフに表したものである。図１はエンドレスベルトＡ、図２はエンドレスベルトＢ、図３はエンドレスベルトＣついての結果をそれぞれ示している。なお、耐久時間の測定は、表面平滑性を損なう部分（平面方向の幅１ｍｍ以上、垂直方向の幅１μｍ以上の凹凸）が発生するまでの時間を測定して行った。０．２％耐力は、ＪＩＳ規格Ｚ２２０１及びＺ２２４１に定める方法により測定した。

前掲する表２及び図１に示すとおり、エンドレスベルトＡは、常温でも３００℃条件下でも、耐久時間は６００時間程度で短い。常温における０．２％耐力は、３つとも、１４００Ｎ／ｍｍ^２近くあるのに対し、３００℃条件下では、１１００Ｎ／ｍｍ^２以下に下がる。従って、連続運転に対する耐久力があるかどうかは、常温における０．２％耐力では判断できないのに対し、３００℃条件下では明らかに低い値となり、耐久力の判断基準となる。

次に、前掲する表２及び図２に示すとおり、エンドレスベルトＢは、常温でも３００℃条件下でも、耐久時間は１０００時間以上で、高い耐久力を持つ。このエンドレスベルトＢは、エンドレスベルトＡと比較して、常温における０．２％耐力はあまり差が見られないが、３００℃条件下の０．２％耐力は１１００Ｎ／ｍｍ^２以上で、明らかにエンドレスベルトＡよりも高い。従って、３００℃条件下における０．２％耐力測定の結果は、耐久力の指標となる。

次に、前掲する表２及び図３に示すとおり、エンドレスベルトＣは、常温でも３００℃条件下でも、耐久時間は１０００時間以上で、高い耐久力を持つ。このエンドレスベルトＣについても、エンドレスベルトＢと同様に、３００℃条件下の０．２％耐力は１１００Ｎ／ｍｍ^２以上であり、明らかにエンドレスベルトＡよりも高い。従って、３００℃条件下における０．２％耐力測定の結果は、耐久力の指標となる。

以上の結果に基づき、３００℃条件下での０．２％耐力が１１００Ｎ／ｍｍ^２以上であるエンドレスベルトは、高い耐久性を持つと判断することができる。従って、上記エンドレスベルトを用いることによって、フレキシブル金属箔積層体を、エンドレスベルト交換を要せずに、連続的に製造することができる。

また、エンドレスベルトＡとエンドレスベルトＢとエンドレスベルトＣとの材質を比較すると、表１に示すとおり、チタンを含有しているかどうかの相違点がある。このことより、チタンを含有するエンドレスベルトは、より高い耐久性を有することを推定することができる。

本発明にかかる装置を用いることにより、外観良好な積層体を長期にわたって連続的かつ安定的に製造することができるので、産業上利用できる。特に、本発明に係る装置又は方法は、電子材料に多く用いられるフレキシブル金属箔積層体を長期にわたって連続的、安定的に製造できる点で、産業上有用である。

常温下及び３００℃条件下における、エンドレスベルトＡの０．２％耐力を比較した図面（グラフ）である。 常温下及び３００℃条件下における、エンドレスベルトＢの０．２％耐力を比較した図面（グラフ）である。 常温下及び３００℃条件下における、エンドレスベルトＣの０．２％耐力を比較した図面（グラフ）である。 従来技術の一例を示す図であって、液圧方式のダブルベルトプレス装置の概略を示す参照図である。 従来技術の一例を示す図であって、液圧方式のダブルベルトプレス装置の液圧プレート（３）の液圧面（３１）の概略図である。 従来技術を示す図であって、液圧方式のダブルベルトプレス装置の、シート材料（２）に液圧（Ｐ）をかける部分の断面模式図である。

符号の説明

１ エンドレスベルト
２ シート材料
３ 液圧プレート
４ 液圧密閉フレーム
５ 液体媒体
Ｄ ドラム
Ｐ 液圧
Ｘ シート材料の進行方向

Claims (6)

1. 上下一対に配置されたエンドレスベルト間に複数のシート材料を連続的に送り込み、前記エンドレスベルトのそれぞれの内側領域に配置された熱圧着装置によって、前記エンドレスベルトを介して前記シート材料を熱圧着して積層体を形成するダブルベルトプレス装置において、
   前記エンドレスベルトが、析出硬化型ステンレス鋼からなり、３００℃条件下での０．２％耐力が１１００Ｎ／ｍｍ^２以上であり、
   ２００〜４００℃の温度条件下で熱圧着を行うダブルベルトプレス装置。
2. 前記エンドレスベルトは、合金成分として少なくともＣ、Ｓｉ、Ｍｎ、Ｃｒ、Ｎｉ、Ｃｕ及びＭｏを含有し、Ｆｅ含有量が７５．５４０重量％以上の析出硬化型ステンレス鋼で形成されていることを特徴とする請求項１に記載のダブルベルトプレス装置。
3. 前記熱圧着装置が、液圧方式又はロール圧方式の熱圧着装置であることを特徴とする請求項１又は２に記載のダブルベルトプレス装置。
4. 前記エンドレスベルトは、合金成分として更にＴｉを含有することを特徴とする請求項１から３のいずれか一項に記載のダブルベルトプレス装置。
5. 析出硬化型ステンレス鋼からなり、３００℃条件下での０．２％耐力が１１００Ｎ／ｍｍ^２以上であるエンドレスベルトを装着したダブルベルトプレス装置を用いて、２００〜４００℃の温度条件下で、複数のシート材料を熱圧着する積層体の製造方法。
6. 前記積層体は、高耐熱性ポリイミドフィルムの少なくとも一方の表面に金属箔が熱圧着されたフレキシブル金属積層体であることを特徴とする請求項５に記載の製造方法。