CN113088053B - 液晶高分子膜及包含其的积层板 - Google Patents

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Abstract

本发明提供了一种液晶高分子膜及包含其的积层板。液晶高分子膜的材料为液晶高分子树脂，液晶高分子树脂包含由式(1)表示的结构单元：‑L1‑Ar‑L2‑式(1)；其中，‑L1‑和‑L2‑各自独立为‑O‑或‑CO‑，‑Ar‑为芳香撑基；其中，式(1)包括以下结构单元：和其中，以式(1)表示的结构单元的总摩尔数为基准，所述式(I)表示的结构单元占15mole％至40mole％，且所述式(I)表示的结构单元和所述式(II)表示的结构单元的总和为80mole％至100mole％；液晶高分子膜具有一厚度及一透光度(TT％)，所述厚度以微米为单位，且所述厚度及所述透光度带入式(III)所得的数值大于0.055且小于0.090：Log(1/TT％)/(厚度)0.5式(III)。

Description

液晶高分子膜及包含其的积层板
技术领域
本发明关于一种应用于积层板的高分子膜，尤指一种液晶高分子膜及包含其的积层板。
背景技术
近年来，光电科技、航天工程、国防及行动通讯于高频传输等领域开始蓬勃发展，尤其是业界正积极开发第五代行动通讯技术(5th Generation Mobile Networks，简称5G)，以优化4G通讯技术的数据传输速度、响应时间、系统容量等性能。过去以来这样的用途是使用陶瓷，然而其加工困难并且价格高，希望将材料变更为容易加工且低价的有机材料；液晶高分子(Liquid Crystal Polymer Film，简称LCP膜)因具备低吸湿、耐化性佳、高阻气性以及低介电常数/介电耗损因子(Dk/Df)等特性，成为主要开发材料之一，故如何提升LCP膜的介电特性一直是本领域极欲解决的问题。
在日本特开平08-281817公报中公开了一种全芳族液晶聚酯薄膜及其制造方法。全芳族液晶聚酯具有由式(a)至式(d)表示的结构单元：式(a)、式(b)、/>式(c)、/>式(d)，且式(a)至式(d)表示的结构单元还具有特定的比例关系。
然而，由于5G通讯技术利用高频波段进行讯号传输，当讯号频率越高时，传递的讯号损失(insertion loss)也越大。为了符合在高频波段达成讯号传输的目的，上述特定结构组成的液晶高分子膜已无法满足低讯号损失的需求。因此，现有技术仍有待降低液晶高分子膜的讯号损失以设法开发适用于5G产品的积层板。
发明内容
鉴于此，本发明的目的在于提高液晶高分子膜的介电性能，当其应用于讯号传输的积层板时可降低传递损失。
为达成前述目的，本发明提供一种液晶高分子膜，其材料为液晶高分子树脂，所述液晶高分子树脂包含由式(1)表示的结构单元：
-L1-Ar-L2- 式(1)；
其中，-L1-和-L2-各自独立为-O-或-CO-，-Ar-为芳香撑基；
其中，所述式(1)包括以下结构单元：
式(I)；和
式(II)；
其中，以所述式(1)表示的结构单元的总摩尔数为基准，所述式(I)表示的结构单元占15摩尔百分比(mole％)至40mole％，且所述式(I)表示的结构单元和所述式(II)表示的结构单元的总和为80mole％至100mole％；
所述液晶高分子膜具有一厚度及一透光度TT％，所述厚度以微米为单位，且所述厚度及所述透光度带入式(III)所得的数值大于0.055且小于0.090；
Log(1/TT％)/(厚度)0.5 式(III)。
本发明通过一具有特定含量的含萘的结构单元和含苯的结构单元的热致液晶(thermotropic liquid crystal)树脂进一步制得液晶高分子膜，且同时控制所述液晶高分子膜的厚度和透光度以符合所述式(III)的界定范围，而能提高液晶高分子膜的介电性能，降低其在高频传输时的讯号损失。
本发明的液晶高分子膜的厚度只要能与其具有的透光度能符合式(III)的条件即可，并无特别限制。较佳的，所述液晶高分子膜的厚度为10微米(μm)至300μm；更佳的，所述液晶高分子膜的厚度可为10μm至200μm；又更佳的，本发明的液晶高分子膜的厚度可为15μm至150μm；又再更佳的，本发明的液晶高分子膜的厚度可为15μm至100μm。
本发明的液晶高分子膜的透光度与其具有的厚度能符合式(III)的条件即可，并无特别限制。较佳的，所述液晶高分子膜的透光度为大于或等于8％且小于60％；更佳的，所述液晶高分子膜的透光度可为大于或等于12％且小于60％；又更佳的，所述液晶高分子膜的透光可为大于或等于15％且小于或等于55％。
所述液晶高分子膜具有相对的第一表面和第二表面。在一实施方式中，本发明的液晶高分子膜的第一表面的峰度(Kurtosis，Sku)可为1至300，例如:1、5、9、10、11、12、13、15、16、20、25、50、55、60、75、100、125、150、175、200、225、250、275、300。较佳的，所述第一表面的Sku可为10至300。更佳的，所述第一表面的Sku可为15至300。对具有相同厚度的液晶高分子膜而言，当控制所述液晶高分子膜的第一表面的Sku，将有助于提升所述液晶高分子膜与金属箔之间的剥离强度。
除了液晶高分子膜的第一表面之外，较佳的，在本发明的其中一实施方式中，本发明的液晶高分子膜的第二表面的Sku也可为1至300，更佳地，所述第二表面的Sku可为10至300；再更佳的，所述第二表面的Sku可为15至300；在其中一实施方式中，本发明的液晶高分子膜的第一表面的Sku与第二表面的Sku可为相同或不同。在另一实施方式中，本发明的液晶高分子膜的第一表面的Sku及第二表面的Sku皆落在前述范围。据此，本发明的液晶高分子膜应用于积层板能确保积层板具有低讯号损失的特性的情况下，无论是透过第一表面、第二表面或其二者分别与至少一金属箔叠合皆能获得更良好的附着性，进一步提升液晶高分子膜与金属箔之间的剥离强度，从而避免积层板于后续加工中发生如线路脱落的问题。
在一实施方式中，本发明的液晶高分子膜的第一表面的面的算术平均粗糙度(arithmetical mean height of a surface，Sa)可小于或等于0.29μm。在另一实施方式中，本发明的液晶高分子膜的第一表面的Sa可大于或等于0.02μm且小于或等于0.29μm，例如：0.02μm、0.03μm、0.04μm、0.05μm、0.10μm、0.11μm、0.12μm、0.13μm、0.14μm、0.15μm、0.16μm、0.17μm、0.20μm、0.21μm、0.22μm、0.23μm、0.25μm、0.26μm、0.27μm、0.28μm、0.29μm。较佳的，本发明的液晶高分子膜的第一表面的面的Sa可大于或等于0.03μm且小于或等于0.20μm。对具有相同厚度的液晶高分子膜而言，当控制所述液晶高分子膜的第一表面的Sa时，将有助于提升所述液晶高分子膜与金属箔之间的剥离强度；因此，本发明的液晶高分子膜应用于积层板能保持积层板具有低讯号损失的特性的情况下，所述液晶高分子膜与金属箔之间能具有高剥离强度，使所述积层板更加适用于高阶的5G产品中。
在另一实施方式中，本发明的液晶高分子膜的第二表面的Sa可小于或等于0.29μm。较佳的，本发明的液晶高分子膜的第二表面的Sa可大于或等于0.02μm且小于或等于0.29μm，更佳的，本发明的液晶高分子膜的第二表面的Sa可大于或等于0.03μm且小于或等于0.20μm。在本发明的一实施态样中，本发明的液晶高分子膜的第一表面的Sa及第二表面的Sa皆落在前述范围。视需要地，本创作的液晶高分子膜的第一表面的Sa与第二表面的Sa可为相同或不同。在其中一实施方式中，本发明的液晶高分子膜的第一表面的Sa与第二表面的Sa皆大于或等于0.02μm且小于或等于0.29μm。
本发明的液晶高分子树脂可使用市售的液晶高分子树脂，也可使用常规的原料进行制备，只要能衍生为符合所述式(1)表示的结构单元，且能具有适量的所述式(I)表示的结构单元和所述式(II)表示的结构单元即可，在本发明中并没有特别限制。
以所述式(1)表示的结构单元的总摩尔数为基准，由所述式(I)表示的结构单元可占15mole％至40mole％，较佳为22mole％至27mole％。具体而言，所述式(I)表示的结构单元可由以下原料引入：2,6-萘二酚(2,6-naphthalenediol)的酯类衍生物、或6-羟基-2-萘甲酸(6-hydroxy-2-naphthalene carboxylic acid)等。
具体而言，以所述式(1)表示的结构单元的总摩尔数为基准，由所述式(II)表示的结构单元可占45mole％至85mole％，较佳的，由所述式(II)表示的结构单元可占55mole％至85mole％。另外，所述式(II)表示的结构单元可由以下原料引入：对苯二酚(hydroquinone)的酯类衍生物、或4-羟基苯甲酸(4-hydroxybenzoic acid)等。
较佳的，所述式(I)表示的结构单元和所述式(II)表示的结构单元的总和为大于85mole％且小于或等于100mole％；更佳的，所述式(I)表示的结构单元和所述式(II)表示的结构单元的总和为大于或等于86mole％且小于或等于100mole％。
具体而言，除了上述化合物之外，符合所述式(1)表示的结构单元另可由以下原料引入：间苯二酚(resorcin)、间苯二酚的酯类衍生物、对苯二甲酸(terephthalic acid，又简称PTA)、2-氯对苯二甲酸(2-chloroterephthalic acid)、间苯二甲酸(isophthalicacid)、2,6-萘二甲酸(2,6-naphthalenedicarboxylic acid)、3-羟基苯甲酸(3-hydroxybenzoic acid)、6-羟基-2-萘甲酸(6-hydroxy-2-naphthalene carboxylicacid)、4'-羟基联苯-4-羧酸(4'-hydroxy-4-biphenylcarboxylic acid)，但不限于此。
此外，所述液晶高分子树脂的原料还可使用其他的芳香族化合物或脂肪族化合物；举例而言，所述芳香族化合物可以是对苯二胺(p-phenylenediamine)、4,4ˊ-二胺基联苯(4,4ˊ-diaminobiphenyl)、2,6-萘二胺(naphthalene-2,6-diamine)、4-胺基苯酚(4-aminophenol)、4-胺基-3-甲基苯酚(4-amino-3-methyl phenol)或4-胺基苯甲酸(4-aminobenzoic acid)等；所述脂肪族化合物可以是乙二醇(ethanediol)、1,4-丁二醇(1,4-butanediol)、1,6-己二醇(1,6-hexanediol)、或己二酸(adipic acid)等。
可以理解的是，制作液晶高分子树脂的原料可以是符合前述式(1)表示的结构单元的芳香族化合物，也可以是未符合前述式(1)表示的结构单元的芳香族化合物，也可以是未符合前述式(1)表示的结构单元的脂肪族化合物。
通过前述原料制备液晶高分子树脂，再利用此液晶高分子树脂制得本发明的液晶高分子膜。在本发明其中一实施方式中，可选用6-羟基-2-萘甲酸、4-羟基苯甲酸以及乙酸酐(acetyl anhydride)得到用于制备本发明的液晶高分子膜的液晶高分子树脂。在其中一实施方式中，液晶高分子树脂的熔点约为250℃至360℃。
在其中一实施方式中，所属领域技术人员可视不同需求于制备本发明的液晶高分子膜时加入添加剂，例如润滑剂、抗氧化剂、电绝缘剂或填充剂，但并非仅限于此。举例而言，可选用的添加剂为聚碳酸酯、聚酰胺、聚苯硫醚或聚醚醚酮等，但并非仅限于此。
为达成前述目的，本发明另提供一种积层板，其包含第一金属箔及前述液晶高分子膜，所述第一金属箔设置在所述液晶高分子膜的第一表面上。
在其中一实施方式中，本发明的积层板可进一步包含第二金属箔，所述第二金属箔设置在所述液晶高分子膜的第二表面上，即，本发明的液晶高分子膜夹置于前述第一金属箔和第二金属箔之间。在本实施方式中，当同时控制液晶高分子膜的第一表面和第二表面的表面特性(例如：Sku、Sa)，能同时提升液晶高分子膜叠合在第一、第二金属箔上的附着性，提升液晶高分子膜与第一、第二金属箔之间的剥离强度。
在本发明中，“叠合”并不限于直接接触，更包含间接接触。举例而言，在本发明其中一实施方式中，所述积层板中第一金属箔与液晶高分子膜以直接接触的方式相互叠合，即，第一金属箔设置于所述液晶高分子膜的第一表面上并与所述液晶高分子膜的第一表面直接接触。在本发明另一实施方式中，所述积层板中第一金属箔与液晶高分子膜以间接接触的方式相互叠合，即，第一金属箔与液晶高分子膜之间可以间接接触的方式相互叠合，举例而言，可视不同需求在第一金属箔与液晶高分子膜之间设置一连结层，使第一金属箔与液晶高分子膜的第一表面透过所述连结层相互接触。所述连结层的材料可根据不同需求而调整，以提供相应的功能；举例而言，所述连结层的材料可包含镍、钴、铬或其合金，以提供耐热性、耐化性、或电阻性的作用。同样地，所述积层板中第二金属箔与液晶高分子膜亦可选择以直接接触或者间接接触的方式相互叠合。在其中一实施方式中，液晶高分子膜与第一金属箔的叠合方式以及液晶高分子膜与第二金属箔的叠合方式可为相同。在另一实施方式中，液晶高分子膜与第一金属箔的叠合方式以及液晶高分子膜与第二金属箔的叠合方式可为不同。
在本发明中，所述第一金属箔及/或第二金属箔可为铜箔、金箔、银箔、镍箔、铝箔或不锈钢箔等，但并非仅限于此。在其中一实施方式中，所述第一金属箔及第二金属箔选用不同材质。较佳的，第一金属箔及/或第二金属箔可为铜箔，使铜箔与液晶高分子膜叠合形成铜箔积层板(copper clad laminate，简称CCL)。此外，所述第一金属箔及/或第二金属箔的制备方法并无特别限制，只要不违反本发明目的即可，举例而言，可选用辊轧法或电解法进行制备，但并非仅限于此。
在本发明中，所述第一金属箔及/或第二金属箔的厚度并没有特别限制，所属领域技术人员可视不同需求进行相应的调整。举例而言，在其中一实施方式中，第一金属箔及/或第二金属箔的厚度可各自独立为1μm至200μm；较佳的，所述第一金属箔及/或第二金属箔的厚度可各自独立为1μm至40μm；更佳的，所述第一金属箔及/或第二金属箔的厚度可各自独立为1μm至20μm；再更佳的，所述第一金属箔及/或第二金属箔的厚度可各自独立为3μm至20μm。
在本发明中，所属领域技术人员可视不同需求，对本发明的第一金属箔及/或第二金属箔进行表面处理。举例而言，可选用粗糙化处理、酸碱处理、加热处理、脱脂处理、紫外线照射处理、电晕放电处理、电浆处理、涂布底漆处理等，但并非仅限于此。
在本发明中，所述第一金属箔及/或第二金属箔的粗糙度并无特别的限制，所属领域技术人员可根据不同的需求进行相应的调整。在其中一实施方式中，所述第一金属箔及/或第二金属箔的Rz可各自独立为大于或等于0.1μm且小于或等于2.0μm。较佳的，所述第一金属箔及/或第二金属箔的Rz可各自独立为大于或等于0.1μm且小于或等于1.5μm。在其中一实施方式中，第一金属箔及第二金属箔的Rz可为相同或不同。在其中一实施方式中，第一金属箔的Rz及第二金属箔的Rz皆落在前述范围。
在其中一实施方式中，所属领域技术人员可视不同需求额外设置第三金属箔，所述第三金属箔可设置在所述液晶高分子膜上，所述第三金属箔可与第一金属箔及/或第二金属箔相同或不同。在其中一实施方式中，所述第三金属箔的Rz可落在前述第一金属箔及/或第二金属箔的Rz的范围。
在其中一实施方式中，所述积层板可包含多层(两层或三层以上)液晶高分子膜。在不违反本发明的保护范围的前提下，所属领域技术人员可视不同需求将多层本发明的液晶高分子膜与两个及以上金属箔(例如，前述第一金属箔、第二金属箔及/或第三金属箔)叠合，制得具有多层液晶高分子膜及多层金属箔叠合的积层板。
在本说明书中，所述液晶高分子膜的厚度是使用高度计直接量测而得；所述液晶高分子膜的透光度是根据ASTM D1003规定的标准方法定义；所述“峰度Sku”、“面的算术平均粗糙度Sa”是根据ISO 25178-2:2012规定的标准方法定义。
具体实施方式
以下，列举数种制备例说明用于制作本发明的液晶高分子膜的原料，另列举数种实施例说明本发明的液晶高分子膜和积层板的实施方式，同时提供数种比较例作为对照，本领域技术人员可通过以下实施例和比较例的内容轻易理解本发明能达到的优点及效果。应当理解的是，本说明书所列举的实施例仅仅用于示范性说明本发明的实施方式，并非用于局限本创作的范围，本领域技术人员可以根据其常规知识在不悖离本发明的精神下进行各种修饰、变更，以实施或应用本发明的内容。
液晶高分子树脂
制备例1：液晶高分子树脂
在3公升的高压釜中，将700克(3.72mole)的6-羟基-2-萘甲酸、954克(6.91mole)的4-羟基苯甲酸、285克(1.71mole)的对苯二甲酸、1085克的乙酸酐及1.3克的亚磷酸钠混合，使其于氮气气氛、160℃、常压的环境下进行约2小时的乙酰化反应；接着，以每小时30℃的升温速率升温至320℃，再于此温度条件下将压力由760托(torr)缓慢下降至3torr以下、温度由320℃升温至340℃；之后，提高搅拌功率、升压、泄料、拉条、切粒，得到熔点约265℃、黏度(@300℃)约20Pa·s的液晶高分子树脂；其中，以符合所述式(1)表示的结构单元的总摩尔数为基准，本制备例的液晶高分子树脂中符合所述式(I)表示的结构单元约占30mole％，符合所述式(I)表示的结构单元和符合所述式(II)表示的结构单元的总和为86mole％。
制备例2：液晶高分子树脂
在3公升的高压釜中，将540克(2.87mole)的6-羟基-2-萘甲酸、1071克(7.75mole)的4-羟基苯甲酸、1086克的乙酸酐、1.3克的亚磷酸钠(sodium phosphite)及0.3克的1-甲基咪唑(1-methylimidazole)混合，使其于氮气气氛、160℃、常压的环境下进行约2小时的乙酰化反应；接着，以每小时30℃的升温速率升温至320℃，再于此温度条件下将压力由760torr缓慢下降至3torr以下、温度由320℃升温至340℃；之后，提高搅拌功率、升压、泄料、拉条、切粒，得到熔点约278℃、黏度(@300℃)约45Pa·s的液晶高分子树脂；其中，以符合所述式(1)表示的结构单元的总摩尔数为基准，本制备例的液晶高分子树脂中符合所述式(I)表示的结构单元约占27mole％，符合所述式(I)表示的结构单元和符合所述式(II)表示的结构单元的总和为100mole％。
制备例3：液晶高分子树脂
在3公升的高压釜中，将440克(2.34mole)的6-羟基-2-萘甲酸、1145克(8.29mole)的4-羟基苯甲酸、1085克的乙酸酐及1.3克的亚磷酸钠混合，使其于氮气气氛、160℃、常压的环境下进行约2小时的乙酰化反应；接着，以每小时30℃的升温速率升温至320℃，再在此温度条件下将压力由760torr缓慢下降至3torr以下、温度由320℃升温至340℃；之后，提高搅拌功率、升压、泄料、拉条、切粒，得到熔点约305℃、黏度(@320℃)约40Pa·s的液晶高分子树脂；其中，以符合所述式(1)表示的结构单元的总摩尔数为基准，本制备例的液晶高分子树脂中符合所述式(I)表示的结构单元约占22mole％，符合所述式(I)表示的结构单元和符合所述式(II)表示的结构单元的总和为100mole％。
液晶高分子膜
实施例1至15、比较例1至4：液晶高分子膜
选用如前述制备例1至3得到的液晶高分子树脂作为原料，并大致上经由如下所述的方法分别制备得到实施例1至15及比较例1至4的液晶高分子膜。
首先，将液晶高分子树脂投入螺杆直径27毫米(mm)的押出机(仪器型号：ZSE27，购自Leistritz)中加热至285℃至320℃，再以每小时5.5公斤(kg/hr)至8.5kg/hr的喂料速度将液晶高分子树脂自宽度500mm的T模头挤出，接着，通入距离T模头约1mm至50mm、温度约250℃至320℃且直径约35公分(cm)至45cm的二铸膜轮间，以约20千牛顿(kN)至60kN的力道压出；接着，送至冷却轮进行常温冷却后，获得厚度15μm至100μm的液晶高分子膜。
制备实施例1至15及比较例1至4的液晶高分子膜的工艺差异主要在于：液晶高分子树脂的种类、T模头至铸模轮轮面的距离、喂料速度及押出机温度，各实施例及比较例所设定的工艺参数分别列于表1中。
表1：制备实施例1至15及比较例1至4的液晶高分子膜的工艺参数
上述制备液晶高分子膜的方法仅用于列举说明本发明的实施方式，所属领域技术人员可选用积层体延伸法(laminate extension method)、吹胀法(inflation method)等常规方法制备液晶高分子膜。
在其中一实施方式中，可在液晶高分子树脂从T模头挤出后，所属领域技术人员可视需要将液晶高分子树脂与二耐高温膜一起通入二铸模轮间，进一步形成三层的迭层结构，在室温下再将耐高温膜与液晶高分子树脂剥离，得到本发明的液晶高分子膜。所述耐高温膜可选用例如聚四氟乙烯膜(poly(tetrafluoroethene)film，PTFE film)、聚酰亚胺膜(polyimide film，PI film)、聚醚砜膜(poly(ether sulfone)film，PES film)，但并非仅限于此。
比较例5：液晶高分子膜
将摩尔比分别为60：20：15：5的4-羟基苯甲酸、4,4’-联苯二酚、对苯二甲酸及邻苯二甲酸配制成全芳族液晶聚酯，再将流动温度为323℃的10毫克全芳族液晶聚酯和10g四氟苯酚混合以形成一混合溶液；在60℃下持续搅拌所述混合溶液使其均匀并呈现透明状。接着，将透明溶液流延到一水平玻璃板上形成一薄膜，在100℃下加热所述薄膜3小时，以在加热过程中逐渐蒸发所述薄膜中的溶剂，最终获得一液晶高分子膜；其中，所述液晶高分子膜的厚度为15μm。
此外，所属领域技术人员可视不同需求对所制得的液晶高分子膜进行如抛光、紫外线照射、电浆等后处理，但并非仅限于此。针对电浆后处理，亦可视不同需求于氮气、氧气或空气气氛、于减压或常压环境中施以1千瓦的电浆后处理，但并非仅限于此。
试验例1：液晶高分子膜的厚度分析
本试验例采用数字式高度计(型号：MF-501、购自NIKON公司)分析前述实施例1至15和比较例1至5所制得的液晶高分子膜的厚度，其结果列于下表2中。
试验例2：液晶高分子膜的透光度分析
本试验例是将前述实施例1至15和比较例1至5所制得的液晶高分子膜各自切割出尺寸为10cm×10cm的待测样品，根据ASTM D1003标准方法，利用雾度计(型号：NDH5000，购自日本电色工业Nippon denshoku公司)分析各待测样品的透光度，其结果如表2所示。
另外，各液晶高分子膜将其由试验例1所得的厚度和其由试验例2所测得的透光度，依据所述式(III)(即Log(1/TT％)/(厚度)0.5)计算，并将实施例1至15和比较例1至5的液晶高分子膜各自所得的数值列于表2中。以实施例1作为示例说明，其厚度为15μm，透光度为55％(即0.55)，带入式(III)为Log(1/0.55)/(15)0.5＝0.0670。
表2：实施例1至15及比较例1至5的液晶高分子膜的厚度、透光度、带入式(III)的数值分析结果
由表2的计算结果可知，实施例10、14、15的带入式(III)的数值相近。可见，当具有不同厚度的液晶高分子膜使用相同的液晶高分子树脂和相近的工艺参数制备时，液晶高分子膜的厚度差异不会显著影响带入式(III)所得的数值，证明式(III)之公式可代表液晶高分子膜之膜厚与透光度的关系。
试验例3：液晶高分子膜的表面性质分析
以雷射扫描共轭焦显微镜观察实施例1至13和比较例1至4的液晶高分子膜的表面型貌并获取其影像。接着，再依据ISO 25178-2:2012规定的标准方法，分别分析实施例1至13和比较例1至4的液晶高分子膜的Sku，并将分析结果列于表4，以及分析实施例1至13的液晶高分子膜的Sa，并将分析结果列于表5。另将相关仪器和测试条件记载如下：
1.仪器：
(1)雷射扫描共轭焦显微镜：购自Olympus株式会社，型号为LEXT OLS5000-SAF；
(2)物镜：MPLAPON-100xLEXT。
2.测试条件：
(1)测试环境：温度：24±3℃、相对湿度：63±3％；
(2)雷射光源：波长405奈米；
(3)物镜倍率：100倍放大率；
(4)光学变焦：1.0倍；
(5)图像面积：129μm×129μm；
(6)分辨率：1024像素(pixels)×1024 pixels；
(7)条件设置：自动倾斜消除(Auto tilt removal)；
(8)滤镜设置：无滤镜。
实施例1A至13A及比较例1A至5A：积层板
选用前述实施例1至13及比较例1至5的液晶高分子膜与市售铜箔叠合，分别制得如实施例1A至13A及比较例1A至5A的积层板。所述市售铜箔的商品型号为CF-H9A-HD2，购自福田金属箔粉工业株式会社，其Rz约1.0μm。
齐备前述实施例1至13及比较例1至5的液晶高分子膜与厚度约为12μm的所述市售铜箔；先将前述液晶高分子膜和市售铜箔各自裁切为20cm×20cm的尺寸大小后，再将每一液晶高分子膜迭置于二片市售铜箔之间；先以180℃的温度、5公斤/平方公分(kg/cm2)的压力持续压合60秒，再以300℃的温度、20kg/cm2的压力持续压合25分钟，再降至常温后得到每一积层板。各积层板中液晶高分子膜如表3所示。
在本发明中，积层板的压合方式并无特别的限制，所属领域技术人员可选用例如线压合或面压合等常规技术完成压合步骤；本发明可适用的压合机台例如间歇式热压机、卷对卷型辊压机、双带压机等，但并非仅限于此。根据不同需求，所属领域技术人员也可直接将液晶高分子膜和铜箔对齐后进行加温、加压步骤，完成面压合的步骤。
在其他实施方式中，所属领域技术人员可视不同需求选用例如溅射、电镀、化学镀、或蒸镀等方式在液晶高分子膜上形成一金属箔(例如：铜箔)或液晶高分子膜与金属箔之间的一连结层(例如：胶、镍层、钴层、铬层、或其合金层)。
试验例4：积层板的讯号损失分析
本试验例将前述实施例1A至13A和比较例1A至5A的积层板制成长度约100mm、宽度约100μm至250μm、阻抗约50欧姆(Ω)的带状线试片(strip line specimen)，再使用微波网络分析仪(仪器型号：8722ES，购自安捷伦科技(Agilent Technology)公司)、探针(型号：ACP40-250，购自Cascade Microtech公司)测定各试片在10吉赫(GHz)下的讯号损失。
针对积层板中液晶高分子膜的厚度为15μm而言，若此种积层板的讯号损失为-3.9dB/10cm以下时，则讯号损失的测试评定为“O”，若其讯号损失为-4.0dB/10cm以上时，则讯号损失的测试评定为“X”；针对积层板中液晶高分子膜的厚度为25μm而言，若此种积层板的讯号损失为-3.6dB/10cm以下时，则讯号损失的测试评定为「O」，若其讯号损失为-3.7dB/10cm以上时，则讯号损失的测试为评定为“X”；针对积层板中液晶高分子膜的厚度为50μm而言，若此种积层板的讯号损失为-2.9dB/10cm以下时，则讯号损失的测试评定为“O”，若其讯号损失为-3.0dB/10cm以上时，则讯号损失的测试为评定为“X”；针对积层板中液晶高分子膜的厚度为100μm而言，若此种积层板的讯号损失为-2.2dB/10cm以下时，则讯号损失的测试评定为“O”，若其讯号损失为-2.3dB/10cm以上时，则讯号损失的测试为评定为“X”。各实施例1A至13A和比较例1A至5A的积层板的讯号损失的评定结果列于表3。
表3：实施例1至13及比较例1至5的液晶高分子膜的厚度、透光度、带入式(III)的数值以及实施例1A至13A及比较例1A至5A的积层板的讯号损失评定结果
试验例5：积层板的剥离强度分析
本试验例根据如IPC-TM-650No.:2.4.9的测试方法，将前述实施例1A至13A和比较例1A至4A的积层板制成长度约228.6毫米、宽度约3.2毫米的蚀刻试(etched specimen)，再将各蚀刻试片置在23±2℃的温度、50±5％的相对湿度下放置24小时使其趋于稳定；接着，将各蚀刻试片用双面胶黏贴至测试机台(仪器型号：HT-9102，购自弘达仪器股份有限公司(Hung Ta Instrument Co.,Ltd.))的夹具上，再以50.8毫米/分钟(mm/min)的剥离速度剥离夹具上的蚀刻试片，并且持续记录剥离过程中的剥离拉力。剥离拉力应控制在测试机台可承受的15％至85％范围，剥离的长度至少应超过57.2mm，并且忽略不计最初剥离6.4mm的剥离拉力，其结果列在表4、表5。
表4：实施例1至13及比较例1至4的液晶高分子膜的Sku以及实施例1A至13A及比较例1A至4A的积层板的剥离强度
表5：实施例1至13的液晶高分子膜的Sa以及实施例1A至13A的积层板的剥离强度
实验结果讨论
制备实施例1至13的液晶高分子膜的液晶高分子树脂皆具有占15mole％至40mole％的由式(I)表示的结构单元，并且所述符合式(I)表示的结构单元和符合所述式(II)表示的结构单元的总和为85mole％至100mole％；此外，实施例1至13的液晶高分子膜还同时控制其厚度和透光度，使前述厚度和透光度带入所述式(III)所得的数值能介于0.055和0.090之间的特定范围，故此种液晶高分子膜与市售的低粗糙度铜箔压合所形成的积层板(实施例1A至13A)皆能于高频(例如10GHz)传输下展现低讯号损失的优点。
此外，由表4的剥离强度的分析结果可知，当液晶高分子膜的表面的Sku大于或等于10且小于或等于300时，所述液晶高分子膜与所述铜箔之间具有良好的剥离强度；当进一步控制所述液晶高分子膜的表面的Sku大于或等于15且小于或等于300时，更可使所述液晶高分子膜与所述铜箔之间的剥离强度大于1kg/cm。即，透过控制液晶高分子膜的表面的Sku能更进一步提升积层板的剥离强度。
由表5的剥离强度的分析结果来看，在所述液晶高分子膜的表面的Sa大于或等于0.02μm且小于或等于0.29μm时，所述液晶高分子膜与所述铜箔之间具有良好的剥离强度；当进一步控制所述液晶高分子膜的表面的Sa大于或等于0.03μm且小于或等于0.20μm时，更可使所述液晶高分子膜与所述铜箔之间的剥离强度大于1kg/cm。即，透过控制液晶高分子膜的表面的Sa能更进一步提升积层板的剥离强度。
综上所述，本发明通过控制用以制备液晶高分子膜的液晶高分子树脂的结构单元和其含量，以及控制液晶高分子膜的厚度和透光度，使其带入式(III)时能介于特定范围，故具体降低包含所述液晶高分子膜的积层板的讯号损失。除了所述调降积层板的讯号损失的技术手段之外，合并控制液晶高分子膜至少一表面的Sku及/或Sa的表面特性，还能同时提升所述积层板中的液晶高分子膜与金属箔叠合的剥离强度，致使本发明的积层板更加适用于高阶的5G产品中。

Claims (13)

1.一种液晶高分子膜，其材料为液晶高分子树脂，所述液晶高分子树脂包含由式(1)表示的结构单元：
-L1-Ar-L2-式(1)；其中，-L1-和-L2-各自独立为-O-或-CO-，-Ar-为芳香撑基；
其中，所述式(1)包括以下结构单元：
其中，以所述式(1)表示的结构单元的总摩尔数为基准，所述式(I)表示的结构单元占15摩尔百分比至40摩尔百分比，所述式(I)表示的结构单元和所述式(II)表示的结构单元的总和为80摩尔百分比至100摩尔百分比；
所述液晶高分子膜具有一厚度及一透光度TT％，所述厚度以微米为单位，且所述厚度及所述透光度带入式(III)所得的数值大于0.055且小于0.090；
Log(1/TT％)/(厚度)0.5式(III)；
所述透光度是根据ASTM D1003规定的标准方法定义；
其中，所述液晶高分子膜具有相对的第一表面和第二表面；所述第一表面的峰度Sku为1至300；所述Sku是根据ISO 25178-2:2012规定的标准方法定义。
2.如权利要求1所述的液晶高分子膜，其特征在于，所述液晶高分子膜的厚度为10微米至200微米。
3.如权利要求1所述的液晶高分子膜，其特征在于，所述液晶高分子膜的厚度为15微米至100微米。
4.如权利要求1所述的液晶高分子膜，其特征在于，所述液晶高分子膜的TT％为大于或等于8％且小于60％。
5.如权利要求1所述的液晶高分子膜，其特征在于，所述液晶高分子膜的TT％为大于或等于15％且小于或等于55％。
6.如权利要求1所述的液晶高分子膜，其特征在于，所述第一表面的Sku为10至300。
7.如权利要求1所述的液晶高分子膜，其特征在于，所述第一表面的Sku为15至300。
8.如权利要求1至5中任一项所述的液晶高分子膜，其特征在于，所述第一表面的面算术平均粗糙度Sa小于或等于0.29微米；所述Sa是根据ISO 25178-2:2012规定的标准方法定义。
9.如权利要求8所述的液晶高分子膜，其特征在于，所述第一表面的Sa大于或等于0.02微米且小于或等于0.29微米。
10.如权利要求8所述的液晶高分子膜，其特征在于，所述第一表面的Sa大于或等于0.03微米且小于或等于0.20微米。
11.如权利要求1至5中任一项所述的液晶高分子膜，其特征在于，以所述式(1)表示的结构单元的总摩尔数为基准，所述式(I)表示的结构单元占22摩尔百分比至27摩尔百分比，所述式(I)表示的结构单元和所述式(II)表示的结构单元的总和为100摩尔百分比。
12.一种积层板，其包含第一金属箔及如权利要求1至11中任一项所述的液晶高分子膜；其特征在于，所述第一金属箔设置于所述液晶高分子膜的所述第一表面上。
13.如权利要求12所述的积层板，其特征在于，所述积层板具有第二金属箔，所述第二金属箔设置于所述液晶高分子膜的所述第二表面上。
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