JPH09500570A - 層状触媒複合体 - Google Patents
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Abstract
Description
Claims (1)
- 【特許請求の範囲】 1. 第一層と第二層を含む層状触媒複合体であって、 該第一層が、 第一支持体、 少なくとも1種の第一パラジウム成分、 該パラジウム成分と密に接触している第一酸素貯蔵成分、 を含み、そして 該第二層が、 第二支持体、 少なくとも1種の第二パラジウム成分、 を含む層状触媒複合体。 2. 該第一および第二支持体が同一もしくは異なりそしてシリカ、アルミナ およびチタニア化合物から成る群から選択される化合物である請求の範囲第1項 記載の層状触媒複合体。 3. 該第一および第二支持体が同一もしくは異なりそしてアルミナ、シリカ 、シリカ−アルミナ、アルミノ−シリケート類、アルミナ−ジルコニア、アルミ ナ−クロミアおよびアルミナ−セリアから成る群から選択される活性化された化 合物である請求の範囲第1項記載の層状触媒複合体。 4. 該第一および第二支持体が活性化アルミナである請求の範囲第3項記載 の層状触媒複合体。 5. 該第一および第二層の少なくとも1つが更にパラジウム以外の白金族金 属成分を含む請求の範囲第1項記載の層状触媒複合体。 6. 該白金族金属が白金、ロジウムおよびそれらの混合物から成る 群から選択される請求の範囲第5項記載の層状触媒複合体。 7. 該第一酸素貯蔵成分がセリウムおよびプラセオジム化合物から成る群か ら選択される請求の範囲第1項記載の層状触媒複合体。 8. 該第一酸素貯蔵成分がセリアである請求の範囲第7項記載の層状触媒複 合体。 9. 該第一または第二層の少なくとも1つが更にニッケルまたは鉄成分を含 む請求の範囲第1項記載の層状触媒複合体。 10. 該第一層が更にニッケルまたは鉄成分を含む請求の範囲第9項記載の 層状触媒複合体。 11. 請求の範囲第1項記載の層状触媒複合体であって、 該第一層が更に、 第一ジルコニウム成分、 少なくとも1種の第一アルカリ土類金属成分、および ランタン金属成分およびネオジム金属成分から成る群から選択される 少なくとも1種の第一希土類金属成分、 を含み、そして 該第二層が更に、 第二ジルコニウム成分、 少なくとも1種の第二アルカリ土類金属成分、および ランタン金属成分およびネオジム金属成分から成る群から選択される 少なくとも1種の第二希土類金属成分、 を含む層状触媒複合体。 12. 請求の範囲第1項記載の層状触媒複合体であって、 該第一層が更に、 任意に第一ジルコニウム成分、 任意に少なくとも1種の第一アルカリ土類金属成分、および 任意にランタン金属成分およびネオジム金属成分から成る群から選択 される少なくとも1種の第一希土類金属成分、 を含み、ここで、この第一層が、少なくとも1種の第一アルカリ土類金属成分お よび少なくとも1種の第一希土類金属成分および第一ジルコニウム成分を必要と し、そして 該第二層が更に、 任意に第二ジルコニウム成分、 任意に少なくとも1種の第二アルカリ土類金属成分、および 任意にランタン金属成分およびネオジム金属成分から成る群から選択 される少なくとも1種の第二希土類金属成分、 を含み、ここで、この第一層および第二層の少なくとも1つが、アルカリ土類金 属成分、希土類金属成分および第二ジルコニウム成分の少なくとも1つを必要と する層状触媒複合体。 13. 少なくとも1種の第一アルカリ土類金属成分および少なくとも1種の 第二アルカリ土類金属成分をマグネシウム、バリウム、カルシウムおよびストロ ンチウムから成る群から選択される金属から誘導する請求の範囲第12項記載の 層状触媒複合体。 14. 少なくとも1種の第一または第二アルカリ土類金属成分をストロンチ ウムおよびバリウムから成る群から選択される金属から誘導する請求の範囲第1 3項記載の層状触媒複合体。 15. 該第二アルカリ土類金属成分が酸化ストロンチウムでありそして第一 アルカリ土類金属成分が酸化バリウムである請求の範囲第14 項記載の層状触媒複合体。 16. 上記第一希土類金属成分および第二希土類金属成分の少なくとも1つ をランタンから誘導する請求の範囲第12項記載の層状触媒複合体。 17. 上記第一または第二希土類金属成分の少なくとも1つをネオジムから 誘導する請求の範囲第12項記載の層状触媒複合体。 18. 該第二希土類金属成分をネオジムから誘導する請求の範囲第17項記 載の層状触媒複合体。 19. 請求の範囲第12項記載の層状触媒複合体であって、 少なくとも1種のパラジウム成分が約0.003から約0.6g/立 方インチ、 パラジウム以外の少なくとも1種の第一白金族金属が0から0.06 5g/立方インチ、 第一支持体が約0.15から約2.0g/立方インチ、 該パラジウム成分と密に接触している第一酸素貯蔵成分が少なくとも 約0.05g/立方インチ、 少なくとも1種の第一アルカリ土類金属成分が約0.025から約0 .5g/立方インチ、 第一ジルコニウム成分が約0.025から約0.5g/立方インチ、 ランタン金属成分およびネオジム金属成分から成る群から選択される 少なくとも1種の第一希土類金属成分が約0.025から約0.5g/立方イン チ、 少なくとも1種のパラジウム成分が約0.003から約0. 6g/立方インチ、 パラジウム以外の少なくとも1種の第二白金族金属が0から0.06 5g/立方インチ、 第二支持体が約0.15から約2.0g/立方インチ、 少なくとも1種の第二アルカリ土類金属成分が約0.025から約0 .5g/立方インチ、 ランタン金属成分およびネオジム金属成分から成る群から選択される 少なくとも1種の第二希土類金属成分が約0.025から約0.5g/立方イン チ、および 第二ジルコニウム成分が約0.025から約0.5g/立方インチ、 存在する層状触媒複合体。 20. 該第一および第二層の少なくとも1つが更にニッケル成分を約0.0 25g/立方インチから約0.5g/立方インチ含む請求の範囲第1項記載の層 状触媒複合体。 21. 該第一および第二層の少なくとも1つが更に、ジルコニアとセリアを 含みそして任意に更にランタナ、ネオジミアおよびそれらの混合物を含んでても よい粒子状複合体を約0.1g/立方インチから約2.0g/立方インチ含む請 求の範囲第19項記載の層状触媒複合体。 22. 該ジルコニアとセリアを含む粒子状複合体がジルコニアを60から9 0重量%、セリアを10から30重量%、そしてランタナ、ネオジミアおよびそ れらの混合物を含む希土類酸化物を0から10重量%含む請求の範囲第21項記 載の層状触媒複合体。 23. 該複合体がペレットの形態であり、このペレットの内側に第 一層そして外側に第二層が存在している請求の範囲第1項記載の層状触媒複合体 。 24. 該第一層が基質に支持されており、そして第二層が、該基質の反対側 で、該第一層に支持されている請求の範囲第1項記載の層状触媒複合体。 25. 該基質がハニカム担体を含む請求の範囲第24項記載の層状触媒複合 体。 26. 該第一および第二層の少なくとも1つが更にジルコニアと希土類酸化 物の粒子状複合体を含む請求の範囲第1項記載の層状触媒複合体。 27. 該希土類酸化物がセリアでありそして任意に更にランタナ、ネオジミ アおよびそれらの混合物を含む請求の範囲第26項記載の層状触媒複合体。 28. 該第一層がバルクな第一酸素貯蔵組成物を含みそしてこれが該パラジ ウム成分と密に接触している請求の範囲第1項記載の層状触媒複合体。 29. 該バルクな第一酸素貯蔵組成物がバルクなセリアおよびバルクなプラ セオジミアから成る群から選択されるバルクな酸素貯蔵成分を含む請求の範囲第 28項記載の層状触媒複合体。 30. 該第一酸素貯蔵組成物を水溶性化合物から誘導する請求の範囲第1項 記載の層状触媒複合体。 31. 該第一層が、白金、ロジウム、ルテニウムおよびイリジウム成分から 成る群から選択される、パラジウム以外の少なくとも1種の第一白金族金属成分 を含む請求の範囲第1項記載の層状触媒複合体。 32. 該第一白金族金属成分を白金、ロジウムおよび白金とロジウム成分の 混合物から選択する請求の範囲第31項記載の層状触媒複合体。 33. 該第二層が、白金、ロジウム、ルテニウムおよびイリジウム成分から 成る群から選択される少なくとも1種の第二白金族金属成分を含む請求の範囲第 31項記載の層状触媒複合体。 34. 該第二層が、白金、ロジウム、ルテニウムおよびイリジウム成分から 成る群から選択される少なくとも1種の第二白金族金属成分を含む請求の範囲第 1項記載の層状触媒複合体。 35. 該第二白金族金属成分を白金、ロジウムおよび白金とロジウム成分の 混合物から選択する請求の範囲第34項記載の層状触媒複合体。 36. 該第一層が、白金、ロジウム、ルテニウムおよびイリジウム成分から 成る群から選択される少なくとも1種の第一白金族金属成分を含む請求の範囲第 34項記載の層状触媒複合体。 37. 層状触媒複合体の生成方法であって、 第一支持体、 第一パラジウム成分、 任意にパラジウム以外の少なくとも1種の第一白金族金属成分、 該白金族金属成分と密に接触している酸素貯蔵成分、 任意に第一ジルコニウム成分、 任意に少なくとも1種の第一アルカリ土類金属成分、および 任意にランタン金属成分およびネオジム金属成分から成る群から選択 される少なくとも1種の第一希土類金属成分、 を含む第一層であって少なくとも1種の第一アルカリ土類金属成分およ び少なくとも1種の第一希土類金属成分を必要とする第一層、 を生じさせ、この第一層を、 第二支持体、 第二パラジウム成分、 任意にパラジウム以外の少なくとも1種の第二白金族金属成分、 任意に第二ジルコニウム成分、 任意に少なくとも1種の第二アルカリ土類金属成分、および 任意にランタン金属成分およびネオジム金属成分から成る群から選択 される少なくとも1種の第二希土類金属成分、 を含む第二層であって少なくとも1種の該第二アルカリ土類金属成分および少な くとも1種の第二希土類金属成分を必要とする第二層、 で被覆する、 段階を含む方法。 38. 上記第一および第二層の少なくとも1つにニッケル成分を加える段階 を更に含む請求の範囲第37項記載の方法。 39. 任意に更にランタナ、ネオジミアおよびそれらの混合物を含んでいて もよいジルコニアとセリアの粒子状複合体を上記第一および第二層の少なくとも 1つに加える段階を更に含む請求の範囲第37項記載の方法。 40. 第一層と第二層を含む層状触媒複合体に窒素酸化物、一酸化炭素およ び炭化水素を含む気体を接触させる段階を含む方法であって、 該第一層が、 第一支持体、 第一パラジウム成分、 任意にパラジウム以外の少なくとも1種の第一白金族金属成分、 該白金族金属成分と密に接触している酸素貯蔵成分、 任意に第一ジルコニウム成分、 任意に少なくとも1種の第一アルカリ土類金属成分、および 任意にランタン金属成分およびネオジム金属成分から成る群から選択 される少なくとも1種の第一希土類金属成分、 を含み、ここで、該第一層が、少なくとも1種の第一アルカリ土類金属成分およ び少なくとも1種の第一希土類金属成分を必要とし、そして 該第二層が、 第二支持体、 第二パラジウム成分、 任意にパラジウム以外の少なくとも1種の第二白金族金属成分、 任意に第二ジルコニウム成分、 任意に少なくとも1種の第二アルカリ土類金属成分、および 任意にランタン金属成分およびネオジム金属成分から成る群から選択 される少なくとも1種の第二希土類金属成分、 を含み、ここで、該第二層が、少なくとも1種の第二アルカリ土類金属成分およ び少なくとも1種の第二希土類金属成分を必要とする、 方法。 41. 上記第一および第二層の少なくとも1つにニッケル成分を存在させる 請求の範囲第40項記載の方法。 42. 任意に更にランタナ、ネオジミアおよびそれらの混合物を含んでいて もよいジルコニアとセリアの粒子状複合体を上記第一および第二層の少なくとも 1つに存在させる請求の範囲第40項記載の方法。 43. 該第一および第二パラジウム成分が各々少なくとも0.003g/立 方インチ存在する請求の範囲第1項記載の層状触媒複合体。 44. 該第一および第二パラジウム成分を各々少なくとも0.003g/立 方インチ存在させる請求の範囲第31項記載の方法。 45. 該第一および第二パラジウム成分を各々少なくとも0.003g/立 方インチ存在させる請求の範囲第34項記載の方法。 46. 第一層と第二層を含む層状触媒複合体であって、 該第一層が、 第一支持体、 この第一層内の実質的にただ1つの白金族金属成分である少なくとも 1種の第一パラジウム成分、 該第一パラジウム成分と密に接触している第一酸素貯蔵成分、 任意に第一ジルコニウム成分、 任意に少なくとも1種の第一アルカリ土類金属成分、および 任意にランタン金属成分およびネオジム金属成分から成る群から選択 される少なくとも1種の第一希土類金属成分、 を含み、ここで、該第一層が、少なくとも1種の第一アルカリ土類金属成分およ び少なくとも1種の第一希土類金属成分を必要とし、そして 該第二層が、 第二支持体、 この第二層内の実質的にただ1つの白金族金属成分である少 なくとも1種の第二パラジウム成分、 任意に第二ジルコニウム成分、 任意に少なくとも1種の第二アルカリ土類金属成分、および 任意にランタン金属成分およびネオジム金属成分から成る群から選択 される少なくとも1種の第二希土類金属成分、 を含み、ここで、該第二層が、少なくとも1種の該第二アルカリ土類金属成分お よび少なくとも1種の第二希土類金属成分を必要とする、 層状触媒複合体。 47. 請求の範囲第40項記載の層状触媒複合体であって、 該第一層が更に、 第一ジルコニウム成分、 少なくとも1種の第一アルカリ土類金属成分、および ランタン金属成分およびネオジム金属成分から成る群から選択される 少なくとも1種の第一希土類金属成分、 を含み、そして 該第二層が更に、 第二ジルコニウム成分、 少なくとも1種の第二アルカリ土類金属成分、および ランタン金属成分およびネオジム金属成分から成る群から選択される 少なくとも1種の第二希土類金属成分、 を含む、 層状触媒複合体。 48. 該第一および第二支持体が同一もしくは異なりそしてシリカ、アルミ ナおよびチタニア化合物から成る群から選択される化合物である 請求の範囲第46項記載の層状触媒複合体。 49. 該第一および第二支持体が同一もしくは異なりそしてアルミナ、シリ カ、シリカ−アルミナ、アルミノ−シリケート類、アルミナ−ジルコニア、アル ミナ−クロミアおよびアルミナ−セリアから成る群から選択される活性化された 化合物である請求の範囲第48項記載の層状触媒複合体。 50. 該第一および第二支持体が活性化アルミナである請求の範囲第49項 記載の層状触媒複合体。 51. 該第一酸素貯蔵成分をセリウムおよびプラセオジム化合物から成る群 から選択する請求の範囲第46項記載の層状触媒複合体。 52. 該第一酸素貯蔵成分がセリアである請求の範囲第51項記載の層状触 媒複合体。 53. 該第一または第二層の少なくとも1つが更にニッケルまたは鉄成分を 含む請求の範囲第46項記載の層状触媒複合体。 54. 該第一層が更にニッケルまたは鉄成分を含む請求の範囲第53項記載 の層状触媒複合体。 55. 少なくとも1種の第一アルカリ土類金属成分および少なくとも1種の 第二アルカリ土類金属成分をマグネシウム、バリウム、カルシウムおよびストロ ンチウムから成る群から選択される金属から誘導する請求の範囲第46項記載の 層状触媒複合体。 56. 少なくとも1種の第一または第二アルカリ土類金属成分をストロンチ ウムおよびバリウムから成る群から選択される金属から誘導する請求の範囲第5 5項記載の層状触媒複合体。 57. 該第一アルカリ土類金属成分が酸化バリウムである請求の範 囲第56項記載の層状触媒複合体。 58. 該第二アルカリ土類金属成分が酸化ストロンチウムである請求の範囲 第56項記載の層状触媒複合体。 59. 上記第一希土類金属成分および第二希土類金属成分の少なくとも1つ をランタンから誘導する請求の範囲第46項記載の層状触媒複合体。 60. 上記第一または第二希土類金属成分の少なくとも1つをネオジムから 誘導する請求の範囲第59項記載の層状触媒複合体。 61. 該第二希土類金属成分をネオジムから誘導する請求の範囲第60項記 載の層状触媒複合体。 62. 該複合体がペレットの形態であり、このペレットの内側に第一層そし て外側に第二層が存在している請求の範囲第46項記載の層状触媒複合体。 63. 該第一層が基質に支持されており、そして第二層が、該基質の反対側 で、該第一層に支持されている請求の範囲第46項記載の層状触媒複合体。 64. 該基質がハニカム担体を含む請求の範囲第63項記載の層状触媒複合 体。 65. 該第一層がバルクな第一酸素貯蔵組成物を更に含む請求の範囲第46 項記載の層状触媒複合体。 66. 該バルクな第一酸素貯蔵組成物がバルクなセリアおよびバルクなプラ セオジミアから成る群から選択される第一酸素貯蔵成分を含む請求の範囲第65 項記載の層状触媒複合体。 67. 該第一および第二層の少なくとも1つが更にジルコニアと希 土類酸化物の粒子状複合体を含む請求の範囲第46項記載の層状触媒複合体。 68. 該第一および第二層の少なくとも1つが更に、セリアおよびジルコニ アを含みそして任意にランタンおよびネオジム成分から選択される少なくとも1 種の希土類成分を含んでいてもよい複合体を含む請求の範囲第46項記載の層状 触媒複合体。 69. 該第二層が該粒子状複合体を含む請求の範囲第68項記載の層状触媒 複合体。 70. 請求の範囲第46項記載の層状触媒複合体であって、 第一および第二パラジウム成分が少なくとも0.003g/立方イン チ、 第一支持体が約0.15から約2.0g/立方インチ、 該第一パラジウム成分と密に接触している第一酸素貯蔵成分が少なく とも約0.05g/立方インチ、 少なくとも1種の第一アルカリ土類金属成分が約0.025から約0 .5g/立方インチ、 第一ジルコニウム成分が約0.025から約0.5g/立方インチ、 ランタン金属成分およびネオジム金属成分から成る群から選択される 少なくとも1種の第一希土類金属成分が約0.025から約0.5g/立方イン チ、 第二支持体が約0.15から約2.0g/立方インチ、 バルクな第二酸素貯蔵組成物が0.0から約2.0g/立方インチ、 少なくとも1種の第二アルカリ土類金属成分が約0.025から約0 .5g/立方インチ、 ランタン金属成分およびネオジム金属成分から成る群から選択される 少なくとも1種の第二希土類金属成分が約0.025から約0.5g/立方イン チ、および 第二ジルコニウム成分が約0.025から約0.5g/立方インチ、 存在する層状触媒複合体。 71. パラジウム以外の第一および第二白金族金属成分がそれぞれ各々0か ら0.065g/立方インチ存在する請求の範囲第70項記載の層状触媒複合体 。 72. 該第一および第二層の少なくとも1つが更にニッケル成分を約0.0 25g/立方インチから約0.5g/立方インチ含む請求の範囲第70項記載の 層状触媒複合体。 73. 該第一および第二層の少なくとも1つが更に、ジルコニアとセリアを 含みそして任意に更にランタナ、ネオジミアおよびそれらの混合物を含んでいて もよい粒子状複合体を約0.1g/立方インチから約1.0g/立方インチ含む 請求の範囲第70項記載の層状触媒複合体。 74. 該ジルコニアとセリアを含む粒子状複合体がジルコニアを60から9 0重量%、セリアを10から30重量%、そしてランタナ、ネオジミアおよびそ れらの混合物を含む希土類酸化物を0から10重量%含む請求の範囲第73項記 載の層状触媒複合体。 75. 水系液体を、この液体を本質的に全部吸収するに充分なほど乾燥して いて水に溶解性を示すか或は分散性を示す少なくとも1種の第 一パラジウム成分および高い表面積を有する微細な耐火性酸化物と一緒にするこ とで、第一溶液または分散液を生じさせ、 この第一溶液または分散液を、溶解性を示す第一酸素貯蔵成分を含む 他の第一層成分と混合することで、この第一パラジウム成分と密に接触させ、 この第一溶液または分散液を、任意に、パラジウム成分以外の水に溶 解性を示すか或は分散性を示す第一白金族金属成分、第一ジルコニウム成分、少 なくとも1種の第一アルカリ土類金属成分、そしてランタン金属成分およびネオ ジム金属成分から成る群から選択される少なくとも1種の第一希土類金属成分と 混合し、 この第一溶液または分散液の第一層を基質上に形成させ、 その結果として生じる第一層内の第一パラジウム成分を水に不溶な形 態に変化させ、 水系液体を、この液体を本質的に全部吸収するに充分なほど乾燥して いて水に溶解性を示すか或は分散性を示す少なくとも1種の第二パラジウム成分 および高い表面積を有する微細な耐火性酸化物と一緒にすることで、第二溶液ま たは分散液を生じさせ、 この第二溶液または分散液を、任意に、パラジウム成分以外の水に溶 解性を示すか或は分散性を示す第二白金族金属成分、第二ジルコニウム成分、少 なくとも1種の第二アルカリ土類金属成分、そしてランタン金属成分およびネオ ジム金属成分から成る群から選択される少なくとも1種の第二希土類金属成分と 混合し、 この第二溶液または分散液の第二層を該第一層上に形成させ、 その結果として生じる第二層内の第二パラジウム成分を水に 不溶な形態に変化させる、 段階を含む方法。 76. 該第一層をハニカム基質上に形成させる段階を更に含む請求の範囲第 75項の方法。 77. 該第一パラジウムおよび白金族金属成分を変化させる段階が該第一層 の焼成を行うことを含む請求の範囲第75項の方法。 78. 第二パラジウムおよび白金族金属成分を変化させる段階が該支持され ている第二層の焼成を行うことを含む請求の範囲第75項の方法。 79. 請求の範囲第75項の方法であって、 該水に不溶な第一パラジウム成分を第一コートスラリー内で粉砕し、 該第一スラリーの第一層を形成させ、そして この第一スラリーを乾燥させ、そして 該水に不溶な第二パラジウム成分を第二コートスラリー内で粉砕し、 該第二スラリーの第二層を該第一層上に形成させ、そして この第二スラリーを乾燥させる、 段階を更に含む方法。 80. 上記粉砕で該固体の大部分が約10ミクロン以下の粒子サイズを有す るスラリーを生じさせる請求の範囲第79項の方法。 81. 上記第一および第二スラリーの少なくとも1つに酢酸または硝酸を入 れる請求の範囲第79項の方法。 82. 上記の結果として生じる複合体の焼成を行う請求の範囲第7 9項の方法。 83. 上記の結果として生じる複合体の焼成を少なくとも約250℃の温度 で行う請求の範囲第82項の方法。 84. 該第一および第二パラジウム成分が硝酸パラジウムである請求の範囲 第75項記載の方法。 85. 上流部分と下流部分を含む触媒品であって、 該下流部分が 下流基質、 該下流基質上の第一層、 を含み、ここで、該層が、 少なくとも1種の第一パラジウム成分、 該パラジウム成分と密に接触している第一酸素貯蔵成分、 任意に、第一ジルコニウム成分、 任意に、少なくとも1種の第一アルカリ土類金属成分、および 任意に、ランタン金属成分およびネオジム金属成分から成る群から選 択される少なくとも1種の第一希土類金属成分、 を含み、そして 該上流部分が 上流基質、 該上流基質上の第二層、 を含み、ここで、該上流の層が、 少なくとも1種の第二パラジウム成分、 任意に、第二ジルコニウム成分、 任意に、少なくとも1種の第二アルカリ土類金属成分、および 任意に、ランタン金属成分およびネオジム金属成分から成る群から選 択される少なくとも1種の第二希土類金属成分、 を含む、 触媒品。 86. 該上流部分および下流部分が単一基質の上流部分および下流部分であ る請求の範囲第85項記載の触媒品。 87. 該単一基質がハニカム基質である請求の範囲第86項記載の触媒品。 88. 該上流部分が上流基質を含み、そして該下流部分が、該上流部分から 独立した下流基質を含む請求の範囲第85項記載の触媒品。 89. 該上流基質および下流基質がハニカム基質である請求の範囲第88項 記載の触媒品。
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