JP5384291B2 - 半導体装置の製造方法、基板処理方法及び基板処理装置 - Google Patents
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- C23C—COATING METALLIC MATERIAL; COATING MATERIAL WITH METALLIC MATERIAL; SURFACE TREATMENT OF METALLIC MATERIAL BY DIFFUSION INTO THE SURFACE, BY CHEMICAL CONVERSION OR SUBSTITUTION; COATING BY VACUUM EVAPORATION, BY SPUTTERING, BY ION IMPLANTATION OR BY CHEMICAL VAPOUR DEPOSITION, IN GENERAL
- C23C16/00—Chemical coating by decomposition of gaseous compounds, without leaving reaction products of surface material in the coating, i.e. chemical vapour deposition [CVD] processes
- C23C16/44—Chemical coating by decomposition of gaseous compounds, without leaving reaction products of surface material in the coating, i.e. chemical vapour deposition [CVD] processes characterised by the method of coating
- C23C16/455—Chemical coating by decomposition of gaseous compounds, without leaving reaction products of surface material in the coating, i.e. chemical vapour deposition [CVD] processes characterised by the method of coating characterised by the method used for introducing gases into reaction chamber or for modifying gas flows in reaction chamber
- C23C16/45523—Pulsed gas flow or change of composition over time
- C23C16/45525—Atomic layer deposition [ALD]
- C23C16/45527—Atomic layer deposition [ALD] characterized by the ALD cycle, e.g. different flows or temperatures during half-reactions, unusual pulsing sequence, use of precursor mixtures or auxiliary reactants or activations
- C23C16/45536—Use of plasma, radiation or electromagnetic fields
- C23C16/45542—Plasma being used non-continuously during the ALD reactions
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- C23C16/00—Chemical coating by decomposition of gaseous compounds, without leaving reaction products of surface material in the coating, i.e. chemical vapour deposition [CVD] processes
- C23C16/44—Chemical coating by decomposition of gaseous compounds, without leaving reaction products of surface material in the coating, i.e. chemical vapour deposition [CVD] processes characterised by the method of coating
- C23C16/455—Chemical coating by decomposition of gaseous compounds, without leaving reaction products of surface material in the coating, i.e. chemical vapour deposition [CVD] processes characterised by the method of coating characterised by the method used for introducing gases into reaction chamber or for modifying gas flows in reaction chamber
- C23C16/45523—Pulsed gas flow or change of composition over time
- C23C16/45525—Atomic layer deposition [ALD]
- C23C16/45544—Atomic layer deposition [ALD] characterized by the apparatus
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- C23C16/455—Chemical coating by decomposition of gaseous compounds, without leaving reaction products of surface material in the coating, i.e. chemical vapour deposition [CVD] processes characterised by the method of coating characterised by the method used for introducing gases into reaction chamber or for modifying gas flows in reaction chamber
- C23C16/45523—Pulsed gas flow or change of composition over time
- C23C16/45525—Atomic layer deposition [ALD]
- C23C16/45544—Atomic layer deposition [ALD] characterized by the apparatus
- C23C16/45546—Atomic layer deposition [ALD] characterized by the apparatus specially adapted for a substrate stack in the ALD reactor
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- C23C16/00—Chemical coating by decomposition of gaseous compounds, without leaving reaction products of surface material in the coating, i.e. chemical vapour deposition [CVD] processes
- C23C16/44—Chemical coating by decomposition of gaseous compounds, without leaving reaction products of surface material in the coating, i.e. chemical vapour deposition [CVD] processes characterised by the method of coating
- C23C16/455—Chemical coating by decomposition of gaseous compounds, without leaving reaction products of surface material in the coating, i.e. chemical vapour deposition [CVD] processes characterised by the method of coating characterised by the method used for introducing gases into reaction chamber or for modifying gas flows in reaction chamber
- C23C16/45557—Pulsed pressure or control pressure
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- C23C16/44—Chemical coating by decomposition of gaseous compounds, without leaving reaction products of surface material in the coating, i.e. chemical vapour deposition [CVD] processes characterised by the method of coating
- C23C16/46—Chemical coating by decomposition of gaseous compounds, without leaving reaction products of surface material in the coating, i.e. chemical vapour deposition [CVD] processes characterised by the method of coating characterised by the method used for heating the substrate
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- C23C16/44—Chemical coating by decomposition of gaseous compounds, without leaving reaction products of surface material in the coating, i.e. chemical vapour deposition [CVD] processes characterised by the method of coating
- C23C16/50—Chemical coating by decomposition of gaseous compounds, without leaving reaction products of surface material in the coating, i.e. chemical vapour deposition [CVD] processes characterised by the method of coating using electric discharges
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- C23C16/44—Chemical coating by decomposition of gaseous compounds, without leaving reaction products of surface material in the coating, i.e. chemical vapour deposition [CVD] processes characterised by the method of coating
- C23C16/52—Controlling or regulating the coating process
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- C23C28/00—Coating for obtaining at least two superposed coatings either by methods not provided for in a single one of groups C23C2/00 - C23C26/00 or by combinations of methods provided for in subclasses C23C and C25C or C25D
- C23C28/30—Coatings combining at least one metallic layer and at least one inorganic non-metallic layer
- C23C28/36—Coatings combining at least one metallic layer and at least one inorganic non-metallic layer including layers graded in composition or physical properties
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- H01L21/0217—Forming insulating materials on a substrate characterised by the type of layer, e.g. type of material, porous/non-porous, pre-cursors, mixtures or laminates characterised by the material of the layer the material containing silicon the material being a silicon nitride not containing oxygen, e.g. SixNy or SixByNz
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- H01L21/02175—Forming insulating materials on a substrate characterised by the type of layer, e.g. type of material, porous/non-porous, pre-cursors, mixtures or laminates characterised by the material of the layer the material containing at least one metal element, e.g. metal oxides, metal nitrides, metal oxynitrides or metal carbides characterised by the metal
- H01L21/02178—Forming insulating materials on a substrate characterised by the type of layer, e.g. type of material, porous/non-porous, pre-cursors, mixtures or laminates characterised by the material of the layer the material containing at least one metal element, e.g. metal oxides, metal nitrides, metal oxynitrides or metal carbides characterised by the metal the material containing aluminium, e.g. Al2O3
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Description
基板を収容した処理容器内にCVD反応が生じる条件下で第1元素を含むガスを供給することで、前記基板上に第1元素を含む第1の層を形成する工程と、
前記処理容器内に第2元素を含むガスを供給することで、前記第1の層を改質して第1元素および第2元素を含む第2の層を形成する工程と、
を1サイクルとして、このサイクルを1回以上行うことで、所定膜厚の第1元素および第2元素を含む薄膜を形成する工程を有し、
前記各層のうちの一方の層を形成する工程における前記処理容器内の圧力、または、圧力およびガス供給時間を、化学量論的な組成を持つ前記薄膜を形成する場合の前記一方の層を形成する工程における前記処理容器内の圧力、または、圧力およびガス供給時間よりも大きく、または、長くするか、
前記各層のうちの他方の層を形成する工程における前記処理容器内の圧力、または、圧力およびガス供給時間を、化学量論的な組成を持つ前記薄膜を形成する場合の前記他方の層を形成する工程における前記処理容器内の圧力、または、圧力およびガス供給時間よりも小さく、または、短くすることで、
化学量論的な組成に対し前記各元素のうちの一方の元素の方が他方の元素よりも過剰となる組成を有する前記薄膜を形成する半導体装置の製造方法が提供される。
基板を収容した処理容器内にCVD反応が生じる条件下で第1元素を含むガスを供給することで、前記基板上に第1元素を含む第1の層を形成する工程と、
前記処理容器内に第2元素を含むガスを供給することで、前記第1の層の上に前記第2
元素を含む層を形成するか、前記第1の層を改質して、第1元素および第2元素を含む第2の層を形成する工程と、
前記処理容器内に第3元素を含むガスを供給することで、前記第2の層を改質して、第1元素、第2元素および第3元素を含む第3の層を形成する工程と、
を1サイクルとして、このサイクルを少なくとも1回以上行うことで、所定膜厚の第1元素、第2元素および第3元素を含む薄膜を形成する工程を有し、
前記各層のうちの一つの層を形成する工程における前記処理容器内の圧力、または、圧力およびガス供給時間を、化学量論的な組成を持つ前記薄膜を形成する場合の前記一つの層を形成する工程における前記処理容器内の圧力、または、圧力およびガス供給時間よりも大きく、または、長くするか、
前記各層のうちの他の層を形成する工程における前記処理容器内の圧力、または、圧力およびガス供給時間を、化学量論的な組成を持つ前記薄膜を形成する場合の前記他の層を形成する工程における前記処理容器内の圧力、または、圧力およびガス供給時間よりも小さく、または、短くすることで、
化学量論的な組成に対し前記各元素のうちの一つの元素の方が他の元素よりも過剰となる組成を有する前記薄膜を形成する半導体装置の製造方法が提供される。
基板を収容した処理容器内にCVD反応が生じる条件下で第1元素を含むガスを供給することで、前記基板上に第1元素を含む第1の層を形成する工程と、
前記処理容器内に第2元素を含むガスを供給することで、前記第1の層の上に前記第2元素を含む層を形成するか、前記第1の層を改質して、第1元素および第2元素を含む第2の層を形成する工程と、
前記処理容器内に第3元素を含むガスを供給することで、前記第2の層の上に前記第3元素を含む層を形成するか、前記第2の層を改質して、第1元素、第2元素および第3元素を含む第3の層を形成する工程と、
前記処理容器内に第4元素を含むガスを供給することで、前記第3の層を改質して、第1元素、第2元素、第3元素および第4元素を含む第4の層を形成する工程と、
を1サイクルとして、このサイクルを少なくとも1回以上行うことで、所定膜厚の第1元素、第2元素、第3元素および第4元素を含む薄膜を形成する工程を有し、
前記各層のうちの一つの層を形成する工程における前記処理容器内の圧力、または、圧力およびガス供給時間を、化学量論的な組成を持つ前記薄膜を形成する場合の前記一つの層を形成する工程における前記処理容器内の圧力、または、圧力およびガス供給時間よりも大きく、または、長くするか、
前記各層のうちの他の層を形成する工程における前記処理容器内の圧力、または、圧力およびガス供給時間を、化学量論的な組成を持つ前記薄膜を形成する場合の前記他の層を形成する工程における前記処理容器内の圧力、または、圧力およびガス供給時間よりも小さく、または、短くすることで、
化学量論的な組成に対し前記各元素のうちの一つの元素の方が前記他の元素よりも過剰となる組成を有する前記薄膜を形成する半導体装置の製造方法が提供される。
基板を収容する処理容器と、
前記処理容器内に第1元素を含むガスを供給する第1元素含有ガス供給系と、
前記処理容器内に第2元素を含むガスを供給する第2元素含有ガス供給系と、
前記処理容器内の圧力を調整する圧力調整部と、
コントローラと、を有し、
前記コントローラは、前記圧力調整部、前記第1元素含有ガス供給系、および、前記第2元素含有ガス供給系を制御して、
前記基板を収容した前記処理容器内に前記第1元素を含むガスを供給することで、前記
基板上に第1元素を含む第1の層を形成し、前記処理容器内に前記第2元素を含むガスを供給することで、前記第1の層を改質して第1元素および第2元素を含む第2の層を形成し、これを1サイクルとして、このサイクルを少なくとも1回以上行うことで、所定膜厚の第1元素および第2元素を含む薄膜を形成すると共に、
前記各層のうちの一方の層を形成する際における前記処理容器内の圧力、または、圧力およびガス供給時間を、化学量論的な組成を持つ前記薄膜を形成する場合の前記一方の層を形成する際における前記処理容器内の圧力、または、圧力およびガス供給時間よりも大きく、または、長くするか、
前記各層のうちの他方の層を形成する際における前記処理容器内の圧力、または、圧力およびガス供給時間を、化学量論的な組成を持つ前記薄膜を形成する場合の前記他方の層を形成する際における前記処理容器内の圧力、または、圧力およびガス供給時間よりも小さく、または、短くすることで、
化学量論的な組成に対し前記各元素のうちの一方の元素の方が他方の元素よりも過剰となる組成を有する前記薄膜を形成するように構成されている基板処理装置が提供される。
基板を収容する処理容器と、
前記処理容器内に第1元素を含むガスを供給する第1元素含有ガス供給系と、
前記処理容器内に第2元素を含むガスを供給する第2元素含有ガス供給系と、
前記処理容器内に第3元素を含むガスを供給する第3元素含有ガス供給系と、
前記処理容器内の圧力を調整する圧力調整部と、
コントローラと、を有し、
前記コントローラは、前記圧力調整部、前記第1元素含有ガス供給系、前記第2元素含有ガス供給系、および、前記第3元素含有ガス供給系を制御して、
前記基板を収容した前記処理容器内に前記第1元素を含むガスを供給することで、前記基板上に第1元素を含む第1の層を形成し、前記処理容器内に前記第2元素を含むガスを供給することで、前記第1の層の上に前記第2元素を含む層を形成するか、前記第1の層を改質して、第1元素および第2元素を含む第2の層を形成し、前記処理容器内に第3元素を含むガスを供給することで、前記第2の層を改質して第1元素、第2元素および第3元素を含む第3の層を形成し、これを1サイクルとして、このサイクルを少なくとも1回以上行うことで、所定膜厚の第1元素、第2元素および第3元素を含む薄膜を形成すると共に、
前記各層のうちの一つの層を形成する際における前記処理容器内の圧力、または、圧力およびガス供給時間を、化学量論的な組成を持つ前記薄膜を形成する場合の前記一つの層を形成する際における前記処理容器内の圧力、または、圧力およびガス供給時間よりも大きく、または、長くするか、
前記各層のうちの他の層を形成する際における前記処理容器内の圧力、または、圧力およびガス供給時間を、化学量論的な組成を持つ前記薄膜を形成する場合の前記他の層を形成する際における前記処理容器内の圧力、または、圧力およびガス供給時間よりも小さく、または、短くすることで、
化学量論的な組成に対し前記各元素のうちの一つの元素の方が他の元素よりも過剰となる組成を有する前記薄膜を形成するように構成されている基板処理装置が提供される。
基板を収容する処理容器と、
前記処理容器内に第1元素を含むガスを供給する第1元素含有ガス供給系と、
前記処理容器内に第2元素を含むガスを供給する第2元素含有ガス供給系と、
前記処理容器内に第3元素を含むガスを供給する第3元素含有ガス供給系と、
前記処理容器内に第4元素を含むガスを供給する第4元素含有ガス供給系と、
前記処理容器内の圧力を調整する圧力調整部と、
コントローラと、を有し、
前記コントローラは、前記圧力調整部、前記第1元素含有ガス供給系、前記第2元素含有ガス供給系、前記第3元素含有ガス供給系、および、前記第4元素含有ガス供給系を制御して、
前記基板を収容した前記処理容器内に前記第1元素を含むガスを供給することで、前記基板上に第1元素を含む第1の層を形成し、前記処理容器内に前記第2元素を含むガスを供給することで、前記第1の層の上に前記第2元素を含む層を形成するか、前記第1の層を改質して、第1元素および第2元素を含む第2の層を形成し、前記処理容器内に第3元素を含むガスを供給することで、前記第2の層の上に前記第3元素を含む層を形成するか、前記第2の層を改質して、第1元素、第2元素および第3元素を含む第3の層を形成し、前記処理容器内に第4元素を含むガスを供給することで、前記第3の層を改質して第1元素、第2元素、第3元素および第4元素を含む第4の層を形成し、これを1サイクルとして、このサイクルを少なくとも1回以上行うことで、所定膜厚の第1元素、第2元素、第3元素および第4元素を含む薄膜を形成すると共に、
前記各層のうちの一つの層を形成する際における前記処理容器内の圧力、または、圧力およびガス供給時間を、化学量論的な組成を持つ前記薄膜を形成する場合の前記一つの層を形成する際における前記処理容器内の圧力、または、圧力およびガス供給時間よりも大きく、または、長くするか、
前記各層のうちの他の層を形成する際における前記処理容器内の圧力、または、圧力およびガス供給時間を、化学量論的な組成を持つ前記薄膜を形成する場合の前記他の層を形成する際における前記処理容器内の圧力、または、圧力およびガス供給時間よりも小さく、または、短くすることで、
化学量論的な組成に対し前記各元素のうちの一つの元素の方が他の元素よりも過剰となる組成を有する前記薄膜を形成するように構成されている基板処理装置が提供される。
下部から上部にわたって複数設けられ、それぞれが同一の開口面積を有し、更に同じ開口ピッチで設けられている。主に、第1ガス供給管232a、マスフローコントローラ241a、バルブ243a、第1ノズル249aにより第1ガス供給系が構成される。また、主に、第1不活性ガス供給管232e、マスフローコントローラ241e、バルブ243eにより、第1不活性ガス供給系が構成される。
(H)を含むガス(水素含有ガス)が、マスフローコントローラ241b、バルブ243b、第2ノズル249bを介して処理室201内に供給されるようにしてもよい。水素含有ガスとしては、例えば水素(H2)ガスを用いることができる。
第2の棒状電極270の酸化を防止するための不活性ガスパージ機構が設けられている。
5の昇降動作等の制御や、高周波電源273の電力供給制御、整合器272によるインピーダンス制御が行われる。
まず、本実施形態の第1シーケンスについて説明する。
図3は、本実施形態の第1シーケンスにおけるガス供給およびプラズマパワー供給のタイミング図であり、図6は、本実施形態の第1シーケンスによりウエハ上にシリコン窒化膜を形成する様子を示す模式図であり、図7は、本実施形態の第1シーケンスのステップ1において、シリコンの供給量を過剰にする様子を示す模式図であり、図8は、本実施形態の第1シーケンスのステップ2において、窒素の供給量を不足させる様子を示す模式図である。本実施形態の第1シーケンスは、2元素系組成比制御に関するものである。
処理容器内に第2元素を含むガス(第2元素含有ガス)を供給することで、第1の層を改質して第1元素および第2元素を含む第2の層を形成する工程と、
を1サイクルとして、このサイクルを少なくとも1回以上行うことで、所定膜厚の第1元素および第2元素を含む薄膜を形成する。
または、第1の層および第2の層のうちの他方の層を形成する工程における処理容器内の圧力、または、圧力およびガス供給時間を、化学量論的な組成を持つ薄膜を形成する場合の他方の層を形成する工程における処理容器内の圧力、または、圧力およびガス供給時間よりも小さく、または、短くする。
これにより、化学量論的な組成に対し一方の元素の方が他方の元素よりも過剰となる組成を有する薄膜を形成する。
つ薄膜を形成する場合よりも、第2の層を形成する工程で与える第2元素の原子の数を不足させ、これにより、第2の層を形成する工程での第1の層の改質反応を抑制させる。
第1ガス供給管232aのバルブ243a開き、第1ガス供給管232a内にDCSガスを流す。第1ガス供給管232a内を流れたDCSガスは、マスフローコントローラ241aにより流量調整される。流量調整されたDCSガスは第1ノズル249aのガス供給孔250aから処理室201内に供給されつつガス排気管231から排気される。このとき、同時にバルブ243eを開き、不活性ガス供給管232e内にN2ガス等の不活性ガスを流す。不活性ガス供給管232e内を流れたN2ガスは、マスフローコントローラ241eにより流量調整される。流量調整されたN2ガスはDCSガスと一緒に処理室201内に供給されつつガス排気管231から排気される。
えるとCVD反応が強くなり、均一性が悪化しやすくなる。よって、ウエハ200の温度は300〜650℃の範囲内の温度とするのが好ましい。
処理室201内の残留ガスを除去した後、第4ガス供給管232dのバルブ243dを開き、第4ガス供給管232d内にNH3ガスを流す。第4ガス供給管232d内を流れたNH3ガスは、マスフローコントローラ241dにより流量調整される。流量調整されたNH3ガスは第4ノズル249dのガス供給孔250dからバッファ室237内に供給される。このとき、第1の棒状電極269及び第2の棒状電極270間に高周波電源273から整合器272を介して高周波電力を印加することで、バッファ室237内に供給されたNH3ガスはプラズマ励起され、活性種としてガス供給孔250eから処理室201内に供給されつつガス排気管231から排気される。この時同時にバルブ243hを開き、不活性ガス供給管232h内にN2ガスを流す。N2ガスはNH3ガスと一緒に処理室201内に供給されつつガス排気管231から排気される。
ガスでパージされる(ガスパージ)。その後、処理室201内の雰囲気が不活性ガスに置換され(不活性ガス置換)、処理室201内の圧力が常圧に復帰される(大気圧復帰)。
次に、本実施形態の第2シーケンスについて説明する。
図4は、本実施形態の第2シーケンスにおけるガス供給のタイミング図であり、図9は、本実施形態の第2シーケンスによりウエハ上にシリコン炭窒化膜を形成する様子を示す模式図であり、図10は、本実施形態の第2シーケンスのステップ2において、炭素の供給量を過剰にする様子を示す模式図であり、図11は、本実施形態の第2シーケンスのステップ3において、窒素の供給量を不足させる様子を示す模式図である。本実施形態の第2シーケンスは、3元素系組成比制御に関するものである。
処理容器内に第2元素を含むガス(第2元素含有ガス)を供給することで、第1の層の上に第2元素を含む層を形成するか、第1の層を改質して、第1元素および第2元素を含む第2の層を形成する工程と、
処理容器内に第3元素を含むガス(第3元素含有ガス)を供給することで、第2の層を改質して第1元素、第2元素および第3元素を含む第3の層を形成する工程と、
を1サイクルとして、このサイクルを少なくとも1回以上行うことで、所定膜厚の第1元素、第2元素および第3元素を含む薄膜を形成する。
または、第1の層、第2の層および第3の層のうちの他の層を形成する工程における処理容器内の圧力、または、圧力およびガス供給時間を、化学量論的な組成を持つ薄膜を形成する場合の他の層を形成する工程における処理容器内の圧力、または、圧力およびガス供給時間よりも小さく、または、短くする。
これにより、化学量論的な組成に対し一つの元素の方が他の元素よりも過剰となる組成を有する薄膜を形成する。
で、第2元素層とは、第2元素により構成される連続的な層の他、不連続な層や、これらが重なってできる薄膜をも含む総称である。なお、第2元素により構成される連続的な層を薄膜という場合もある。また、第2元素含有ガスの吸着層とは、第2元素含有ガスや第2元素含有ガスが分解した物質の分子の連続的な化学吸着層の他、不連続な化学吸着層をも含む。なお、第2元素を含む層は、第2元素含有ガスや第2元素含有ガスが分解した物質の分子の不連続な化学吸着層、すなわち、1原子層未満の化学吸着層とする方が、薄膜の組成比の制御性を向上させることができ好ましい。
する。このように処理条件を制御することで、化学量論的な組成を持つ薄膜を形成する場合よりも、第3の層を形成する工程における第3元素の供給量を不足させる。そしてこの第3の層を形成する工程における第3元素の不足供給により、第3の層を形成する工程における第2の層の改質反応を抑えるようにする。すなわち、化学量論的な組成を持つ薄膜を形成する場合よりも、第3の層を形成する工程で与える第3元素の原子の数を不足させ、これにより、第3の層を形成する工程での第2の層の改質反応を抑制させる。
ステップ1は第1シーケンスのステップ1と同様に行う。すなわち、ステップ1での処理条件、生じさせる反応、形成する層、形成する層の厚さ、第1元素の例、第1元素含有ガスの例、第1の層の例等は、第1シーケンスにおけるステップ1でのそれらと同様である(図9(a)参照)。
ステップ1が終了し処理室201内の残留ガスを除去した後、第2ガス供給管232bのバルブ243bを開き、第2ガス供給管232b内にC3H6ガスを流す。第2ガス供給管232b内を流れたC3H6ガスは、マスフローコントローラ241bにより流量調整される。流量調整されたC3H6ガスは第2ノズル249bのガス供給孔250bから処理室内へ供給されつつガス排気管231から排気される。この時同時にバルブ243fを開き、不活性ガス供給管232f内にN2ガスを流す。N2ガスはC3H6ガスと一緒に処理室201内へ供給されつつガス排気管231から排気される。
処理室201内の残留ガスを除去した後、第4ガス供給管232dのバルブ243dを開き、第4ガス供給管232d内にNH3ガスを流す。第4ガス供給管232d内を流れたNH3ガスは、マスフローコントローラ241dにより流量調整される。流量調整されたNH3ガスは第4ノズル249dのガス供給孔250dからバッファ室237内に供給される。このとき、第1の棒状電極269及び第2の棒状電極270間に高周波電力を印加しない。これにより、バッファ室237内に供給されたNH3ガスは熱で活性化されて、ガス供給孔250eから処理室201内に供給されつつガス排気管231から排気される。この時同時にバルブ243hを開き不活性ガス供給管232h内にN2ガスを流す。N2ガスはNH3ガスと一緒に処理室201内に供給されつつガス排気管231から排気される。
内から排除する効果を高める。
1シーケンスと同様に行われる。
次に、本実施形態の第3シーケンスについて説明する。
図5は、本実施形態の第3シーケンスにおけるガス供給のタイミング図であり、図12は、本実施形態の第3シーケンスによりウエハ上にシリコン硼炭窒化膜を形成する様子を示す模式図であり、図13は、本実施形態の第3シーケンスのステップ2において、炭素の供給量を過剰にする様子を示す模式図であり、図14は、本実施形態の第3シーケンスのステップ4において、窒素の供給量を不足させる様子を示す模式図である。本実施形態の第3シーケンスは、4元素系組成比制御に関するものである。
処理容器内に第2元素を含むガス(第2元素含有ガス)を供給することで、第1の層の上に第2元素を含む層を形成するか、第1の層を改質して、第1元素および第2元素を含む第2の層を形成する工程と、
処理容器内に第3元素を含むガス(第3元素含有ガス)を供給することで、第2の層の上に第3元素を含む層を形成するか、第2の層を改質して、第1元素、第2元素および第3元素を含む第3の層を形成する工程と、
処理容器内に第4元素を含むガス(第4元素含有ガス)を供給することで、第3の層を
改質して第1元素、第2元素、第3元素および第4元素を含む第4の層を形成する工程と、
を1サイクルとして、このサイクルを少なくとも1回以上行うことで、所定膜厚の第1元素、第2元素、第3元素および第4元素を含む薄膜を形成する。
または、第1の層、第2の層、第3の層および第4の層のうちの他の層を形成する工程における処理容器内の圧力、または、圧力およびガス供給時間を、化学量論的な組成を持つ薄膜を形成する場合の他の層を形成する工程における処理容器内の圧力、または、圧力およびガス供給時間よりも小さく、または、短くする。
これにより、化学量論的な組成に対し一つの元素の方が他の元素よりも過剰となる組成を有する薄膜を形成する。
してもよい。図4は第2元素含有ガスを熱で活性化させて供給する例、すなわち、ソフトな反応を生じさせる例を示している。
ステップ1は第2シーケンスのステップ1と同様に行う。すなわち、ステップ1での処理条件、生じさせる反応、形成する層、形成する層の厚さ、第1元素の例、第1元素含有ガスの例、第1の層の例等は、第2シーケンスにおけるステップ1でのそれらと同様である(図12(a)参照)。
ステップ2は第2シーケンスのステップ2と同様に行う。すなわち、ステップ2での処理条件、ガス活性化方法、生じさせる反応、形成する層、第2元素の例、第2元素含有ガ
スの例、第2の層の例等は、第2シーケンスにおけるステップ2でのそれらと同様である(図12(b)参照)。
ステップ2が終了し処理室201内の残留ガスを除去した後、第3ガス供給管232cのバルブ243cを開き、第3ガス供給管232c内にBCl3ガスを流す。第3ガス供給管232c内を流れたBCl3ガスは、マスフローコントローラ241cにより流量調整される。流量調整されたBCl3ガスは第3ノズル249cのガス供給孔250cから処理室201内へ供給されつつガス排気管231から排気される。この時同時にバルブ243gを開き、不活性ガス供給管232g内にN2ガスを流す。N2ガスはBCl3ガスと一緒に処理室201内へ供給されつつガス排気管231から排気される。
処理室201内の残留ガスを除去した後、第4ガス供給管232dのバルブ243dを開き、第4ガス供給管232d内にNH3ガスを流す。第4ガス供給管232d内を流れ
たNH3ガスは、マスフローコントローラ241dにより流量調整される。流量調整されたNH3ガスは第4ノズル249dのガス供給孔250dからバッファ室237内に供給される。このとき、第1の棒状電極269及び第2の棒状電極270間に高周波電力を印加しない。これにより、バッファ室237内に供給されたNH3ガスは熱で活性化されて、ガス供給孔250eから処理室201内に供給されつつガス排気管231から排気される。この時同時にバルブ243hを開き不活性ガス供給管232h内にN2ガスを流す。N2ガスはNH3ガスと一緒に処理室201内に供給されつつガス排気管231から排気される。
ずれのシーケンスにおいても、CVD反応が生じる条件下で、形成する薄膜を構成する複数の元素を含む複数種類のガスを、交互に供給して、各ステップにおける処理室内の圧力、または、圧力およびガス供給時間を制御することにより、薄膜の組成比を制御するようにしている。
次に第1実施例について説明する。
第1元素をシリコン(Si)とし、第2元素を窒素(N)とし、本実施形態の第1シーケンスにより組成比を制御しつつシリコン窒化膜(SiN膜)を形成し、その組成比を測定した。第1元素含有ガスとしてはDCSガスを、第2元素含有ガスとしてはNH3ガスを用いた。組成比制御は、組成比を制御する因子である、圧力またはガス供給時間(照射時間)を調整することで行った。なお、圧力が大きい(高い)ほど、またガス供給時間が長いほど反応が高くなり、その工程で形成される層が厚くなる。すなわちその工程で与えられる物質の量(原子の数)が多くなる。ただし、吸着や反応に飽和するような反応種を用いる場合、例えば1原子層以上に厚くならない場合もある。
処理室内温度:630℃
処理室内圧力:133Pa(1Torr)
DCSガス供給流量:1slm
DCSガス照射時間:12秒
(第2ステップ)
処理室内温度:630℃
処理室内圧力:532Pa(4Torr)
NH3ガス供給流量:9slm
NH3ガス照射時間:24秒
処理室内温度:630℃
処理室内圧力:133Pa(1Torr)
DCSガス供給流量:1slm
DCSガス照射時間:48秒
(第2ステップ)
処理室内温度:630℃
処理室内圧力:532Pa(4Torr)
NH3ガス供給流量:9slm
NH3ガス照射時間:24秒
処理室内温度:630℃
処理室内圧力:266Pa(2Torr)
DCSガス供給流量:1slm
DCSガス照射時間:12秒
(第2ステップ)
処理室内温度:630℃
処理室内圧力:532Pa(4Torr)
NH3ガス供給流量:9slm
NH3ガス照射時間:24秒
そのときの処理条件は次のように設定した。
処理室内温度:630℃
処理室内圧力:133Pa(1Torr)
DCSガス供給流量:1slm
DCSガス照射時間:12秒
(第2ステップ)
処理室内温度:630℃
処理室内圧力:532Pa(4Torr)
NH3ガス供給流量:9slm
NH3ガス照射時間:6秒
処理室内温度:630℃
処理室内圧力:133Pa(1Torr)
DCSガス供給流量:1slm
DCSガス照射時間:12秒
(第2ステップ)
処理室内温度:630℃
処理室内圧力:133Pa(1Torr)
NH3ガス供給流量:9slm
NH3ガス照射時間:24秒
次に第2実施例について説明する。
第1元素をシリコン(Si)とし、第2元素を炭素(C)とし、第3元素を窒素(N)とし、本実施形態の第2シーケンスにより組成比を制御しつつシリコン炭窒化膜(SiCN膜)を形成し、その組成比を測定した。第1元素含有ガスとしてはDCSガスを、第2元素含有ガスとしてはC3H6ガスを、第3元素含有ガスとしてはNH3ガスを用いた。組成比制御は、組成比を制御する因子である、圧力またはガス供給時間(照射時間)を調整することで行った。なお、2元素系組成比制御と同様、3元素系組成比制御においても、圧力が大きい(高い)ほど、また、ガス供給時間が長いほど反応が高くなり、その工程で形成される層が厚くなる。すなわちその工程で与えられる原子の数が多くなる。ただし、吸着や反応に飽和するような反応種を用いる場合、例えば1原子層以上に厚くならない場合もある。
に形成した。そのときの処理条件は次のように設定した。
処理室内温度:630℃
処理室内圧力:133Pa(1Torr)
DCSガス供給流量:1slm
DCSガス照射時間:12秒
(第2ステップ)
処理室内温度:630℃
処理室内圧力:133Pa(1Torr)
C3H6ガス供給流量:1slm
C3H6ガス照射時間:8秒
(第3ステップ)
処理室内温度:630℃
処理室内圧力:931Pa(7Torr)
NH3ガス供給流量:9slm
NH3ガス照射時間:18秒
処理室内温度:630℃
処理室内圧力:133Pa(1Torr)
DCSガス供給流量:1slm
DCSガス照射時間:12秒
(第2ステップ)
処理室内温度:630℃
処理室内圧力:133Pa(1Torr)
C3H6ガス供給流量:1slm
C3H6ガス照射時間:16秒
(第3ステップ)
処理室内温度:630℃
処理室内圧力:931Pa(7Torr)
NH3ガス供給流量:9slm
NH3ガス照射時間:18秒
処理室内圧力以外の処理条件は、基準の処理条件と同一とした。すなわち、そのときの処理条件は次のように設定した。
処理室内温度:630℃
処理室内圧力:133Pa(1Torr)
DCSガス供給流量:1slm
DCSガス照射時間:12秒
(第2ステップ)
処理室内温度:630℃
処理室内圧力:266Pa(2Torr)
C3H6ガス供給流量:1slm
C3H6ガス照射時間:8秒
(第3ステップ)
処理室内温度:630℃
処理室内圧力:931Pa(7Torr)
NH3ガス供給流量:9slm
NH3ガス照射時間:18秒
処理室内温度:630℃
処理室内圧力:133Pa(1Torr)
DCSガス供給流量:1slm
DCSガス照射時間:12秒
(第2ステップ)
処理室内温度:630℃
処理室内圧力:133Pa(1Torr)
C3H6ガス供給流量:1slm
C3H6ガス照射時間:8秒
(第3ステップ)
処理室内温度:630℃
処理室内圧力:931Pa(7Torr)
NH3ガス供給流量:9slm
NH3ガス照射時間:6秒
処理室内温度:630℃
処理室内圧力:133Pa(1Torr)
DCSガス供給流量:1slm
DCSガス照射時間:12秒
(第2ステップ)
処理室内温度:630℃
処理室内圧力:133Pa(1Torr)
C3H6ガス供給流量:1slm
C3H6ガス照射時間:8秒
(第3ステップ)
処理室内温度:630℃
処理室内圧力:266Pa(2Torr)
NH3ガス供給流量:9slm
NH3ガス照射時間:18秒
200 ウエハ
201 処理室
202 処理炉
203 反応管
207 ヒータ
231 ガス排気管
232a 第1ガス供給管
232b 第2ガス供給管
232c 第3ガス供給管
Claims (15)
- 基板を収容した処理容器内にCVD反応が生じる条件下で第1元素を含むガスを供給することで、前記基板上に前記第1元素を含む第1の層を形成する工程と、
前記処理容器内に第2元素を含むガスを供給することで、前記第1の層を改質して前記第1元素および前記第2元素を含む第2の層を形成する工程と、
を1サイクルとして、このサイクルを1回以上行うことで、所定膜厚の前記第1元素および前記第2元素を含む薄膜を形成する工程を有し、
前記各層のうちの一方の層を形成する工程における前記処理容器内の圧力を、化学量論的な組成を持つ前記薄膜を形成する場合の前記一方の層を形成する工程における前記処理容器内の圧力よりも大きくするか、
前記各層のうちの前記一方の層とは異なる他方の層を形成する工程における前記処理容器内の圧力を、化学量論的な組成を持つ前記薄膜を形成する場合の前記他方の層を形成する工程における前記処理容器内の圧力よりも小さくすることで、
化学量論的な組成に対し前記各元素のうちの一方の元素の方が他方の元素よりも過剰となる組成を有する前記薄膜を形成する半導体装置の製造方法。 - 前記一方の層を形成する工程におけるガス供給時間を、化学量論的な組成を持つ前記薄膜を形成する場合の前記一方の層を形成する工程におけるガス供給時間よりも長くするか、
前記他方の層を形成する工程におけるガス供給時間を、化学量論的な組成を持つ前記薄膜を形成する場合の前記他方の層を形成する工程におけるガス供給時間よりも短くする請求項1に記載の半導体装置の製造方法。 - 基板を収容した処理容器内にCVD反応が生じる条件下で第1元素を含むガスを供給することで、前記基板上に前記第1元素を含む第1の層を形成する工程と、
前記処理容器内に第2元素を含むガスを供給することで、前記第1の層の上に前記第2元素を含む層を形成するか、前記第1の層を改質して、前記第1元素および前記第2元素を含む第2の層を形成する工程と、
前記処理容器内に第3元素を含むガスを供給することで、前記第2の層を改質して、前記第1元素、前記第2元素および前記第3元素を含む第3の層を形成する工程と、
を1サイクルとして、このサイクルを少なくとも1回以上行うことで、所定膜厚の前記第1元素、前記第2元素および前記第3元素を含む薄膜を形成する工程を有し、
前記各層のうちの一つの層を形成する工程における前記処理容器内の圧力を、化学量論的な組成を持つ前記薄膜を形成する場合の前記一つの層を形成する工程における前記処理容器内の圧力よりも大きくするか、
前記各層のうちの前記一つの層とは異なる他の層を形成する工程における前記処理容器内の圧力を、化学量論的な組成を持つ前記薄膜を形成する場合の前記他の層を形成する工程における前記処理容器内の圧力よりも小さくすることで、
化学量論的な組成に対し前記各元素のうちの一つの元素の方が他の元素よりも過剰となる組成を有する前記薄膜を形成する半導体装置の製造方法。 - 前記一つの層を形成する工程におけるガス供給時間を、化学量論的な組成を持つ前記薄膜を形成する場合の前記一つの層を形成する工程におけるガス供給時間よりも長くするか、
前記他の層を形成する工程におけるガス供給時間を、化学量論的な組成を持つ前記薄膜を形成する場合の前記他の層を形成する工程におけるガス供給時間よりも短くする請求項3に記載の半導体装置の製造方法。 - 基板を収容した処理容器内にCVD反応が生じる条件下で第1元素を含むガスを供給することで、前記基板上に前記第1元素を含む第1の層を形成する工程と、
前記処理容器内に第2元素を含むガスを供給することで、前記第1の層の上に前記第2元素を含む層を形成するか、前記第1の層を改質して、前記第1元素および前記第2元素を含む第2の層を形成する工程と、
前記処理容器内に第3元素を含むガスを供給することで、前記第2の層の上に前記第3元素を含む層を形成するか、前記第2の層を改質して、前記第1元素、前記第2元素および前記第3元素を含む第3の層を形成する工程と、
前記処理容器内に第4元素を含むガスを供給することで、前記第3の層を改質して、前記第1元素、前記第2元素、前記第3元素および前記第4元素を含む第4の層を形成する工程と、
を1サイクルとして、このサイクルを少なくとも1回以上行うことで、所定膜厚の前記第1元素、前記第2元素、前記第3元素および前記第4元素を含む薄膜を形成する工程を有し、
前記各層のうちの一つの層を形成する工程における前記処理容器内の圧力を、化学量論的な組成を持つ前記薄膜を形成する場合の前記一つの層を形成する工程における前記処理容器内の圧力よりも大きくするか、
前記各層のうちの前記一つの層とは異なる他の層を形成する工程における前記処理容器内の圧力を、化学量論的な組成を持つ前記薄膜を形成する場合の前記他の層を形成する工程における前記処理容器内の圧力よりも小さくすることで、
化学量論的な組成に対し前記各元素のうちの一つの元素の方が前記他の元素よりも過剰となる組成を有する前記薄膜を形成する半導体装置の製造方法。 - 前記一つの層を形成する工程におけるガス供給時間を、化学量論的な組成を持つ前記薄膜を形成する場合の前記一つの層を形成する工程におけるガス供給時間よりも長くするか、
前記他の層を形成する工程におけるガス供給時間を、化学量論的な組成を持つ前記薄膜を形成する場合の前記他の層を形成する工程におけるガス供給時間よりも短くする請求項5に記載の半導体装置の製造方法。 - 前記第1の層を形成する工程では、前記基板上に前記第1の層として、前記第1元素が堆積してなる層を形成する請求項1乃至6のいずれか1項に記載の半導体装置の製造方法。
- 前記第1の層を形成する工程では、前記基板上に前記第1の層として、前記第1元素を含むガスが吸着してなる層を形成する請求項1乃至6のいずれか1項に記載の半導体装置の製造方法。
- 前記各工程は、ノンプラズマの加熱された減圧雰囲気下で行われる請求項1乃至8のいずれか1項に記載の半導体装置の製造方法。
- 基板を収容した処理容器内にCVD反応が生じる条件下で第1元素を含むガスを供給することで、前記基板上に前記第1元素を含む第1の層を形成する工程と、
前記処理容器内に第2元素を含むガスを供給することで、前記第1の層を改質して前記第1元素および前記第2元素を含む第2の層を形成する工程と、
を1サイクルとして、このサイクルを1回以上行うことで、所定膜厚の前記第1元素および前記第2元素を含む薄膜を形成する工程を有し、
前記各層のうちの一方の層を形成する工程における前記処理容器内の圧力を、化学量論的な組成を持つ前記薄膜を形成する場合の前記一方の層を形成する工程における前記処理容器内の圧力よりも大きくするか、
前記各層のうちの前記一方の層とは異なる他方の層を形成する工程における前記処理容器内の圧力を、化学量論的な組成を持つ前記薄膜を形成する場合の前記他方の層を形成する工程における前記処理容器内の圧力よりも小さくすることで、
化学量論的な組成に対し前記各元素のうちの一方の元素の方が他方の元素よりも過剰となる組成を有する前記薄膜を形成する基板処理方法。 - 基板を収容した処理容器内にCVD反応が生じる条件下で第1元素を含むガスを供給することで、前記基板上に前記第1元素を含む第1の層を形成する工程と、
前記処理容器内に第2元素を含むガスを供給することで、前記第1の層の上に前記第2元素を含む層を形成するか、前記第1の層を改質して、前記第1元素および前記第2元素を含む第2の層を形成する工程と、
前記処理容器内に第3元素を含むガスを供給することで、前記第2の層を改質して、前記第1元素、前記第2元素および前記第3元素を含む第3の層を形成する工程と、
を1サイクルとして、このサイクルを少なくとも1回以上行うことで、所定膜厚の前記第1元素、前記第2元素および前記第3元素を含む薄膜を形成する工程を有し、
前記各層のうちの一つの層を形成する工程における前記処理容器内の圧力を、化学量論的な組成を持つ前記薄膜を形成する場合の前記一つの層を形成する工程における前記処理容器内の圧力よりも大きくするか、
前記各層のうちの前記一つの層とは異なる他の層を形成する工程における前記処理容器内の圧力を、化学量論的な組成を持つ前記薄膜を形成する場合の前記他の層を形成する工程における前記処理容器内の圧力よりも小さくすることで、
化学量論的な組成に対し前記各元素のうちの一つの元素の方が他の元素よりも過剰となる組成を有する前記薄膜を形成する基板処理方法。 - 基板を収容した処理容器内にCVD反応が生じる条件下で第1元素を含むガスを供給することで、前記基板上に前記第1元素を含む第1の層を形成する工程と、
前記処理容器内に第2元素を含むガスを供給することで、前記第1の層の上に前記第2元素を含む層を形成するか、前記第1の層を改質して、前記第1元素および前記第2元素を含む第2の層を形成する工程と、
前記処理容器内に第3元素を含むガスを供給することで、前記第2の層の上に前記第3元素を含む層を形成するか、前記第2の層を改質して、前記第1元素、前記第2元素および前記第3元素を含む第3の層を形成する工程と、
前記処理容器内に第4元素を含むガスを供給することで、前記第3の層を改質して、前記第1元素、前記第2元素、前記第3元素および前記第4元素を含む第4の層を形成する工程と、
を1サイクルとして、このサイクルを少なくとも1回以上行うことで、所定膜厚の前記第1元素、前記第2元素、前記第3元素および前記第4元素を含む薄膜を形成する工程を有し、
前記各層のうちの一つの層を形成する工程における前記処理容器内の圧力を、化学量論的な組成を持つ前記薄膜を形成する場合の前記一つの層を形成する工程における前記処理容器内の圧力よりも大きくするか、
前記各層のうちの前記一つの層とは異なる他の層を形成する工程における前記処理容器内の圧力を、化学量論的な組成を持つ前記薄膜を形成する場合の前記他の層を形成する工程における前記処理容器内の圧力よりも小さくすることで、
化学量論的な組成に対し前記各元素のうちの一つの元素の方が前記他の元素よりも過剰となる組成を有する前記薄膜を形成する基板処理方法。 - 基板を収容する処理容器と、
前記処理容器内に第1元素を含むガスを供給する第1元素含有ガス供給系と、
前記処理容器内に第2元素を含むガスを供給する第2元素含有ガス供給系と、
前記処理容器内の基板を加熱するヒータと、
前記処理容器内の圧力を調整する圧力調整部と、
コントローラと、を有し、
前記コントローラは、前記ヒータ、前記圧力調整部、前記第1元素含有ガス供給系、および、前記第2元素含有ガス供給系を制御して、
前記基板を収容した前記処理容器内にCVD反応が生じる条件下で前記第1元素を含むガスを供給することで、前記基板上に前記第1元素を含む第1の層を形成し、前記処理容器内に前記第2元素を含むガスを供給することで、前記第1の層を改質して前記第1元素および前記第2元素を含む第2の層を形成し、これを1サイクルとして、このサイクルを少なくとも1回以上行うことで、所定膜厚の前記第1元素および前記第2元素を含む薄膜を形成すると共に、
前記各層のうちの一方の層を形成する際における前記処理容器内の圧力を、化学量論的な組成を持つ前記薄膜を形成する場合の前記一方の層を形成する際における前記処理容器内の圧力よりも大きくするか、
前記各層のうちの前記一方の層とは異なる他方の層を形成する際における前記処理容器内の圧力を、化学量論的な組成を持つ前記薄膜を形成する場合の前記他方の層を形成する際における前記処理容器内の圧力よりも小さくすることで、
化学量論的な組成に対し前記各元素のうちの一方の元素の方が他方の元素よりも過剰となる組成を有する前記薄膜を形成するように構成されている基板処理装置。 - 基板を収容する処理容器と、
前記処理容器内に第1元素を含むガスを供給する第1元素含有ガス供給系と、
前記処理容器内に第2元素を含むガスを供給する第2元素含有ガス供給系と、
前記処理容器内に第3元素を含むガスを供給する第3元素含有ガス供給系と、
前記処理容器内の基板を加熱するヒータと、
前記処理容器内の圧力を調整する圧力調整部と、
コントローラと、を有し、
前記コントローラは、前記ヒータ、前記圧力調整部、前記第1元素含有ガス供給系、前記第2元素含有ガス供給系、および、前記第3元素含有ガス供給系を制御して、
前記基板を収容した前記処理容器内にCVD反応が生じる条件下で前記第1元素を含むガスを供給することで、前記基板上に前記第1元素を含む第1の層を形成し、前記処理容器内に前記第2元素を含むガスを供給することで、前記第1の層の上に前記第2元素を含む層を形成するか、前記第1の層を改質して、前記第1元素および前記第2元素を含む第2の層を形成し、前記処理容器内に前記第3元素を含むガスを供給することで、前記第2の層を改質して前記第1元素、前記第2元素および前記第3元素を含む第3の層を形成し、これを1サイクルとして、このサイクルを少なくとも1回以上行うことで、所定膜厚の前記第1元素、前記第2元素および前記第3元素を含む薄膜を形成すると共に、
前記各層のうちの一つの層を形成する際における前記処理容器内の圧力を、化学量論的な組成を持つ前記薄膜を形成する場合の前記一つの層を形成する際における前記処理容器内の圧力よりも大きくするか、
前記各層のうちの前記一つの層とは異なる他の層を形成する際における前記処理容器内の圧力を、化学量論的な組成を持つ前記薄膜を形成する場合の前記他の層を形成する際における前記処理容器内の圧力よりも小さくすることで、
化学量論的な組成に対し前記各元素のうちの一つの元素の方が他の元素よりも過剰となる組成を有する前記薄膜を形成するように構成されている基板処理装置。 - 基板を収容する処理容器と、
前記処理容器内に第1元素を含むガスを供給する第1元素含有ガス供給系と、
前記処理容器内に第2元素を含むガスを供給する第2元素含有ガス供給系と、
前記処理容器内に第3元素を含むガスを供給する第3元素含有ガス供給系と、
前記処理容器内に第4元素を含むガスを供給する第4元素含有ガス供給系と、
前記処理容器内の基板を加熱するヒータと、
前記処理容器内の圧力を調整する圧力調整部と、
コントローラと、を有し、
前記コントローラは、前記ヒータ、前記圧力調整部、前記第1元素含有ガス供給系、前記第2元素含有ガス供給系、前記第3元素含有ガス供給系、および、前記第4元素含有ガス供給系を制御して、
前記基板を収容した前記処理容器内にCVD反応が生じる条件下で前記第1元素を含むガスを供給することで、前記基板上に前記第1元素を含む第1の層を形成し、前記処理容器内に前記第2元素を含むガスを供給することで、前記第1の層の上に前記第2元素を含む層を形成するか、前記第1の層を改質して、前記第1元素および前記第2元素を含む第2の層を形成し、前記処理容器内に前記第3元素を含むガスを供給することで、前記第2の層の上に前記第3元素を含む層を形成するか、前記第2の層を改質して、前記第1元素、前記第2元素および前記第3元素を含む第3の層を形成し、前記処理容器内に前記第4元素を含むガスを供給することで、前記第3の層を改質して前記第1元素、前記第2元素、前記第3元素および前記第4元素を含む第4の層を形成し、これを1サイクルとして、このサイクルを少なくとも1回以上行うことで、所定膜厚の前記第1元素、前記第2元素、前記第3元素および前記第4元素を含む薄膜を形成すると共に、
前記各層のうちの一つの層を形成する際における前記処理容器内の圧力を、化学量論的な組成を持つ前記薄膜を形成する場合の前記一つの層を形成する際における前記処理容器内の圧力よりも大きくするか、
前記各層のうちの前記一つの層とは異なる他の層を形成する際における前記処理容器内の圧力を、化学量論的な組成を持つ前記薄膜を形成する場合の前記他の層を形成する際における前記処理容器内の圧力よりも小さくすることで、
化学量論的な組成に対し前記各元素のうちの一つの元素の方が他の元素よりも過剰となる組成を有する前記薄膜を形成するように構成されている基板処理装置。
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