CN104752774A - 全固体电池的制造方法以及全固体电池 - Google Patents

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Abstract

提供比以往减少了用于抑制翘曲的工序的全固体电池的制造方法以及全固体电池。全固体电池的制造方法包括：工序(A)，在第一集电体的两面配置含有第一电极活性物质的第一电极活性物质层，形成第一电极层；工序(B)，在两面所配置的各第一电极活性物质层上配置含有固体电解质的固体电解质层；工序(C)，在配置在各第一电极活性物质层上的固体电解质层上，将含有第二电极活性物质的第二电极活性物质层及第二集电体配置成使第二电极活性物质层与固体电解质层相接；工序(D)，对通过工序(A)～(C)制作的层叠体进行加压，制作电池单元；工序(E)，重复工序(A)～(D)，制作多个电池单元；和工序(F)，层叠多个电池单元。

Description

全固体电池的制造方法以及全固体电池
技术领域
本发明涉及全固体电池的制造方法以及全固体电池。
背景技术
近年来，二次电池作为个人电脑、摄像机以及便携电话等的电源、或者作为汽车、电力储藏用的电源，而成为必不可少的重要的构成要素。
在二次电池中特别是锂离子二次电池具有相比于其他二次电池，容量密度更高、且能够实现高电压下的动作这样的特征。因此，作为易于实现小型轻量化的二次电池而用于信息关联设备、通信设备，近年来，作为低排放车的电动汽车、混合动力汽车用的高输出并且高容量的锂离子二次电池的开发得到了发展。
在锂离子二次电池或者锂二次电池中，具备正极层以及负极层、和在它们之间配置的包含锂盐的电解质，电解质由非水系的液体或者固体构成。在电解质中使用非水系的液体电解质的情况下，电解液向正极层的内部浸透，所以易于形成构成正极层的正极活性物质与电解质的界面，易于提高性能。但是，广泛使用的电解液是可燃性的，所以需要安装抑制短路时的温度上升的安全装置、或搭载用于确保防止短路等的安全性的系统。相对于此，在将液体电解质变更为固体电解质而使电池全固体化了的全固体电池中，在电池内未使用可燃性的有机溶剂，所以认为实现安全装置的简化，制造成本、生产性优良，开发得到发展。
作为全固体电池，提出了包括正极集电体/正极活性物质层/固体电解质层/负极活性物质层/负极集电体的全固体电池，作为其制造方法，提出了组合正极集电体/正极活性物质层/固体电解质层并加压而制作层叠体、或对正极集电体/正极活性物质层/固体电解质层/负极活性物质层/负极集电体进行加压而制作层叠体(专利文献1)。
专利文献1：国际公开第2012/077197(A1)号手册
发明内容
但是，如专利文献1所记载那样，如果组合正极集电体/正极活性物质层/固体电解质层并加压、或者组合正极集电体/正极活性物质层/固体电解质层/负极活性物质层/负极集电体并加压，则有时在加压而制作出的层叠体中发生翘曲。在该情况下，需要用于抑制层叠体的翘曲的工序，具有在全固体电池的制造中需要大量的工时的问题。因此，期望能够比以往减少用于抑制翘曲的工序的全固体电池的制造方法。
本发明提供一种全固体电池的制造方法，包括：
工序(A)，在具有第一主表面以及第二主表面的第一集电体的两面的各个面，配置含有第一电极活性物质的第一电极活性物质层，形成第一电极层；
工序(B)，在两面所配置的各个第一电极活性物质层上，配置含有固体电解质的固体电解质层；
工序(C)，在配置在各个第一电极活性物质层上的固体电解质层上，将含有第二电极活性物质的第二电极活性物质层以及第二集电体配置成使第二电极活性物质层与固体电解质层相接；
工序(D)，对通过工序(A)～(C)所制作的包括第二集电体、第二电极活性物质层、固体电解质层、第一电极活性物质层、第一集电体、第一电极活性物质层、固体电解质层、第二电极活性物质层以及第二集电体的层叠体进行加压，制作电池单元；
工序(E)，重复工序(A)～(D)，来制作多个电池单元；以及
工序(F)，层叠多个电池单元。
另外，本发明提供一种全固体电池，包括2个以上的电池单元，该电池单元是将第二集电体、第二电极活性物质层、固体电解质层、第一电极活性物质层、第一集电体、第一电极活性物质层、固体电解质层、第二电极活性物质层以及第二集电体依次层叠而成的，其中，2个以上的电池单元被层叠成以使第二集电体彼此相接。
根据本发明，能够提供比以往减少了用于抑制翘曲的工序的全固体电池的制造方法、以及翘曲少的全固体电池。
附图说明
图1是说明以往的全固体电池的制作方法的剖面示意图。
图2是在包括负极集电体以及负极活性物质层的层叠体的负极活性物质层上转印了固体电解质层之后的、层叠体翘曲了的状态的外观图。
图3是固定了负极层的层叠体的俯视示意图。
图4是固定了负极层的层叠体的剖面示意图。
图5是转印了固体电解质层之后的层叠体的剖面示意图。
图6是将透明带52上的固体电解质层剥下之后的层叠体的剖面示意图。
图7是固定了正极层的层叠体的剖面示意图。
图8是固定了正极层的层叠体的俯视示意图。
图9是针对加压了的层叠体用虚线表示切除部分的俯视示意图。
图10是针对加压了的层叠体用虚线表示切除部分的剖面示意图。
图11是包括第一集电体以及第一电极活性物质层的层叠体的剖面示意图。
图12是配置了固体电解质层的层叠体的剖面示意图。
图13是转印固体电解质膜时的层叠体的剖面示意图。
图14是将固体电解质层各配置了2层的层叠体的剖面示意图。
图15是配置了正极层的层叠体的剖面示意图。
图16是对层叠体加压而制作的电池单元30的剖面示意图。
图17是层叠多个电池单元而制作的全固体电池的剖面示意图。
(符号说明)
1：正极活性物质层；2：固体电解质层；3：负极活性物质层；4：正极集电体；5：负极集电体；6：基材；7：层叠体；8：铝板；9：树脂涂层；10：铝层压板；11：第一电极活性物质层；12：第一集电体；121：第一集电体的第一主表面；122：第一集电体的第二主表面；13：固体电解质层；14：基材；15：第一电极层；21：第二电极活性物质层；22：第二集电体；30：电池单元；51：负极集电片；52：透明带；53：正极集电片；54：透明带；100：全固体电池。
具体实施方式
以往，通过图1所示那样的工序，制作了全固体电池。图1是说明以往的全固体电池的制作方法的剖面示意图。首先，在图1的工序(I)中，分别准备在正极集电体4上形成了的正极活性物质层1、在基材6上形成了的固体电解质层2、以及在负极集电体5上形成了的负极活性物质层3。
接下来，在工序(II)中，在负极活性物质层3上转印固体电解质层2。然后，在工序(III)中，将在正极集电体4上形成了的正极活性物质层1和固体电解质层2进行层叠并进行加压，从而制作包括负极集电体层、负极活性物质层、固体电解质层、正极活性物质层、以及正极集电体层的电池单元。
同样地制作多个电池单元，在工序(IV)中，以使正极集电体彼此以及负极集电体彼此分别相接的方式进行层叠，制作全固体电池。在工序(IV)中，示出层叠了3个电池单元的例子。
在工序(II)中，在负极活性物质层3上转印固体电解质层2时，进行加压来进行转印，所以在包括负极集电体5、负极活性物质层3以及固体电解质层2的层叠体7中发生应力，有时在层叠体7中发生图2所示那样的翘曲。
图2是在包括负极集电体以及负极活性物质层的层叠体的负极活性物质层上转印了固体电解质层之后的、包括负极集电体、负极活性物质层以及固体电解质层的层叠体翘曲了的状态的外观图。层叠体7的翘曲大，所以在负极活性物质层以及固体电解质层中也发生裂纹。
这样，如果层叠体7翘曲，则无法在之后的工序中层叠正极活性物质层1以及正极集电体4，而无法制作电池单元。
关于全固体电池的制造工序中的上述那样的层叠体的翘曲，在负极集电体的单面上配置的负极活性物质层上转印固体电解质层的情况下最显著，但即使在将固体电解质层通过涂覆等而配置在负极活性物质层上，并配置正极活性物质层以及正极集电体而实施了加压的情况下，由于电池单元构造的非对称性，也易于在电池单元中发生翘曲。在层叠多个电池单元来制作全固体电池时，存在如下问题：电池单元的层叠数越多，翘曲的影响越大。
这样，以往在全固体电池的制造工序中，层叠体以及电池单元的翘曲有时成为问题，需要抑制翘曲的工序。在以往进行的翘曲抑制工序中，包括以下那样的作业。
首先，如图3以及图4所示，在具有刚性的铝板8上，配置涂层了树脂的铝层压板10，将铝层压板10的4边以密封方式固定于铝板8。然后，在铝层压板10的树脂涂层9上，配置包含具有负极集电片51的负极集电体5以及负极活性物质层3的负极层，用透明带52将负极层的4边固定到铝层压板的树脂涂层9，制作层叠体。使用具有树脂涂层9的铝层压板10的原因在于，在电池的制作工序中防止正极层和负极层短路。图3是固定了负极层的层叠体的俯视示意图，图4是固定了负极层的层叠体的剖面示意图。该贴带作业针对每个单元需要15分钟左右，在制作例如20个单元时，花费约300分钟。
接下来，如图5所示，在固定了的负极活性物质层3上转印固体电解质层2。此时，在透明带52上也转印固体电解质2，所以如图6所示，剥下透明带52上的固体电解质层2。图5是转印了固体电解质层2之后的层叠体的剖面示意图，图6是将透明带52上的固体电解质层剥下之后的层叠体的剖面示意图。该固体电解质层的剥下作业针对每个单元花费10分钟左右，在制作例如20个单元时，花费约200分钟。
接下来，如图7以及8所示，将包括正极活性物质层1以及具有正极集电片53的正极集电体4的正极层进行层叠，将正极层的具有正极集电片53的边用透明带54进行固定并加压。图7是固定了正极层的层叠体的剖面示意图，图8是固定了正极层的层叠体的俯视示意图。在加压后，将透明带54剥下。
为了层叠如上述那样制作了的电池单元来制作全固体电池，而从具有树脂涂层9的铝层压板10分离电池单元。如图9以及10所示，以沿着负极集电体5以及负极集电片51的外形的方式，沿着虚线部来切除透明带52。图9是针对加压了的层叠体利用虚线来表示切除部分的俯视示意图，图10是针对加压了的层叠体利用虚线来表示切除部分的剖面示意图。
关于具有正极集电片53的边，以不使正极集电片53损伤的方式，将正极集电片53揭起来而切除透明带52。然后，将电池单元从具有树脂涂层9的铝层压板10分离。该电池单元的分离作业针对每个单元花费10分钟左右，在制作例如20个单元时，花费约200分钟。
这样，为了抑制层叠体的翘曲来制作全固体电池，而需要大量的工时，例如在制作将电池单元层叠了20层的全固体电池时，为了抑制层叠体的翘曲，在贴带作业中花费300分钟、在固体电解质层的剥下作业中花费200分钟、以及在电池的分离作业中花费200分钟，合计需要700分钟的作业。另外，即使这样经过大量的工时而制作出电池单元，也由于电池单元的非对称性，而在电池单元中发生某种程度的翘曲，例如在将10个单元以上、20个单元以上、50个单元以上、或者100个单元以上的电池单元进行层叠来制作全固体电池的情况下，层叠数越多，电池单元的翘曲的影响越是不可忽略，存在易于引起层叠偏移等的问题。
本发明人鉴于上述那样的课题，针对全固体电池的制造方法进行精心研究，想出了能够减少用于抑制翘曲的工序的全固体电池的制造方法。
本发明以一种全固体电池的制造方法为对象，该全固体电池的制造方法包括：工序(A)，在具有第一主表面以及第二主表面的第一集电体的两面的各个面，配置含有第一电极活性物质的第一电极活性物质层，形成第一电极层；工序(B)，在两面所配置的各个第一电极活性物质层上，配置含有固体电解质的固体电解质层；工序(C)，在配置在各个第一电极活性物质层上的固体电解质层上，将含有第二电极活性物质的第二电极活性物质层以及第二集电体配置成使第二电极活性物质层与固体电解质层相接；工序(D)，对通过工序(A)～(C)所制作的包括第二集电体、第二电极活性物质层、固体电解质层、第一电极活性物质层、第一集电体、第一电极活性物质层、固体电解质层、第二电极活性物质层以及第二集电体的层叠体进行加压，制作电池单元；工序(E)，重复工序(A)～(D)，来制作多个电池单元；以及工序(F)，层叠多个电池单元。
通过本发明，在全固体电池的制造中，包括集电体、电极活性物质层以及固体电解质层的层叠体的翘曲被抑制，能够去掉以往必要的用于抑制层叠体的翘曲的工序。
根据本发明，能够实质上抑制以往在层叠体中可能发生的翘曲，所以能够去掉上述那样的贴带作业(固定作业)。因此，还能够去掉固体电解质层的剥下作业以及电池单元的分离作业。根据本发明，能够这样大幅削减工时，所以例如在制作将电池单元层叠了20个的全固体电池的情况下，能够将全固体电池的制造工序的所需时间减少为约1/4。
根据本发明，还能够得到能量密度高的全固体电池。通过利用本发明的方法来制作全固体电池，能够比以往降低第一集电体在全固体电池整体中所占的体积分数，所以相比于以往的全固体电池，能够提高每单位体积的能量密度，另外还能够使全固体电池小型化。
以下，参照附图，说明本发明的制造方法。
本发明中的工序(A)包括如下处理：如图11所示，在具有第一主表面121以及第二主表面122的第一集电体12的两面的各个面，配置含有第一电极活性物质的第一电极活性物质层11，而形成第一电极层15。图11是包括第一集电体12以及第一电极活性物质层11的层叠体的剖面示意图。
关于在第一集电体12的第一主表面121以及第二主表面122的两面上配置的第一电极活性物质层11的厚度，能够根据电池的期望的特性来决定，例如，进行加压而致密化时的厚度优选具有1～1000μm、更优选具有5～200μm那样的厚度。另外，在第一主表面以及第二主表面上配置的第一电极活性物质层11优选具有实质上相同的厚度。更具体而言，关于在第一主表面以及第二主表面上配置的第一电极活性物质层11的厚度的差，以在第一主表面上配置的第一电极活性物质层11的厚度为基准，优选为20％以内、更优选为10％以内、进一步优选为5％以内、更进一步优选为1％以内、更进一步优选为实质上0％。通过使在两面上配置的第一电极活性物质层11具有实质上相同的厚度，能够降低或者消除包括第一集电体12以及第一电极活性物质层11的层叠体的翘曲。以下，在两面形成的固体电解质层、第二电极活性物质层以及第二集电体也分别优选具有实质上相同的厚度。
第一电极活性物质层11包含第一电极活性物质，根据期望，也可以包含固体电解质、导电助剂以及粘合剂。
作为第一电极活性物质，能够使用能够用作全固体电池的电极活性物质的材料。作为活性物质材料，例如可以举出钴酸锂(LiCoO2)、镍酸锂(LiNiO2)、锰酸锂(LiMn2O4)、由LiCo1/3Ni1/3Mn1/3O2、Li1+xMn2-x-yMyO4(M是从Al、Mg、Co、Fe、Ni以及Zn中选择的1种以上的金属元素)表示的组成的异种元素置换Li-Mn尖晶石、钛酸锂(LixTiOy)、磷酸金属锂(LiMPO4，M是Fe、Mn、Co或者Ni)、氧化钒(V2O5)以及氧化钼(MoO3)等过渡金属氧化物、硫化钛(TiS2)、石墨以及硬碳等碳材料、锂钴氮化物(LiCoN)、锂硅氧化物(LixSiyOz)、锂金属(Li)、锂合金(LiM，M是Sn、Si、Al、Ge、Sb或者P)、锂储藏性金属间化合物(MgxM或者NySb，M是Sn、Ge或者Sb，N是In、Cu或者Mn)等、以及它们的衍生物。
在本发明中，在正极活性物质和负极活性物质中没有明确的区别，比较2种的充放电电位，能够在正极活性物质层中使用充放电电位呈现高的电位的物质，在负极活性物质层中使用充放电电位呈现低的电位的物质，而构成任意的电压的电池。
在本发明中，第一电极活性物质层以及第二电极活性物质层是正极活性物质层以及负极活性物质层，也可以是第一电极活性物质层以及第二电极活性物质层中的某一个电极活性物质层为正极活性物质层或者负极活性物质。
作为在第一电极活性物质层11中可包含的固体电解质的材料，能够使用可用作全固体电池的固体电解质的材料。例如，能够使用Li2S-SiS2、LiI-Li2S-SiS2、LiI-Li2S-P2S5、LiI-Li2S-B2S3、Li3PO4-Li2S-Si2S、Li3PO4-Li2S-SiS2、LiPO4-Li2S-SiS、LiI-Li2S-P2O5、LiI-Li3PO4-P2S5或者Li2S-P2S5等硫化物系非晶质固体电解质、Li2O-B2O3-P2O5、Li2O-SiO2、Li2O-B2O3或者Li2O-B2O3-ZnO等氧化物系非晶质固体电解质、Li1.3Al0.3Ti0.7(PO4)3、Li1+x+yAxTi2-xSiyP3-yO12(A是Al或者Ga，0≤x≤0.4，0<y≤0.6)、[(B1/2Li1/2)1-zCz]TiO3(B是La、Pr、Nd或者Sm，C是Sr或者Ba，0≤z≤0.5)、Li5La3Ta2O12、Li7La3Zr2O12、Li6BaLa2Ta2O12或者Li3.6Si0.6P0.4O4等准晶质氧化物、Li3PO(4-3/2w)Nw(w<1)等准晶质氮氧化物、或者LiI、LiI-Al2O3、Li3N、或者Li3N-LiI-LiOH等。在具有优良的锂离子传导性的点来讲，优选使用硫化物系非晶质固体电解质。另外，作为本发明的固体电解质，还能够使用包含锂盐的聚氧化乙烯、聚环氧丙烷、聚偏氟乙烯、或者聚丙烯腈等半固体的聚合物电解质。
在第一电极活性物质层11中含有固体电解质的情况下，电极活性物质和固体电解质的混合比例没有特别限定，但优选电极活性物质：固体电解质的体积比例为40：60～90：10。
另外，在第一电极活性物质层是正极活性物质层，且含有硫化物固体电解质的情况下，难以在正极活性物质和硫化物固体电解质的界面中形成高电阻层，由此从成为易于防止电池电阻增加的方式的观点出发，优选将正极活性物质用离子传导性氧化物来覆盖。作为覆盖正极活性物质的锂离子传导性氧化物，例如，可以举出通过一般式LixAOy(A是B、C、Al、Si、P、S、Ti、Zr、Nb、Mo、Ta或者W，x以及y是正数)表示的氧化物。具体而言，能够例示Li3BO3、LiBO2、Li2CO3、LiAlO2、Li4SiO4、Li2SiO3、Li3PO4、Li2SO4、Li2TiO3、Li4Ti5O12、Li2Ti2O5、Li2ZrO3、LiNbO3、Li2MoO4、Li2WO4等。另外，锂离子传导性氧化物也可以是复合氧化物。
作为覆盖正极活性物质的复合氧化物，能够采用上述锂离子传导性氧化物的任意的组合，例如，可以举出Li4SiO4-Li3BO3、Li4SiO4-Li3PO4等。
另外，在将正极活性物质的表面用离子传导性氧化物覆盖的情况下，离子传导性氧化物只要覆盖正极活性物质的至少一部分即可，也可以覆盖正极活性物质的整个面。另外，关于覆盖正极活性物质的离子传导性氧化物的厚度，例如优选为0.1nm以上且100nm以下，更优选为1nm以上且20nm以下。另外，例如，能够使用透射型电子显微镜(TEM)等来测定离子传导性氧化物的厚度。
作为在第一电极活性物质层11中可包含的粘合剂的材料，没有特别限制，能够使用聚四氟乙烯、聚丁二烯橡胶、氢化丁橡胶、苯乙烯-丁二烯橡胶、聚硫橡胶、聚氟乙烯、聚偏氟乙烯等。
作为在第一电极活性物质层11中可包含的导电助剂的材料，没有特别限制，能够使用石墨、炭黑等。
作为第一集电体12的材料，只要是具有导电性且具有作为正极集电体或者负极集电体的功能的材料，就没有特别限定。
作为正极集电体，可以举出例如SUS、铝、铜、镍、铁、钛、以及碳等，优选为SUS以及铝。而且，作为正极集电体的形状，例如，可以举出箔状、板状、网格状等，在其中优选为箔状。
作为负极集电体，可以举出例如SUS、铜、镍、以及碳等，优选为SUS以及铜。而且，作为负极集电体的形状，例如，可以举出箔状、板状、网格状等，在其中优选为箔状。
第一集电体12的厚度没有特别限定，能够使用例如10～500μm程度的厚度的金属箔。
在工序(A)中，在第一集电体12的两面配置第一电极活性物质层11时，能够使用浆涂覆工艺、鼓风法、气溶胶沉积法、冷喷射法、溅射法、气相生长法、或者热喷射法等来进行，由于浆涂覆工艺能够通过简便的工艺得到电极活性物质层，所以优选被使用。
浆涂覆工艺能够通过调制含有第一电极活性物质的浆料、以及在第一集电体的第一主表面以及第二主表面的两面中涂覆以及干燥调制了的浆料来进行。
关于调制含有第一电极活性物质的浆料的处理，既可以在工序(A)中进行、也可以在工序(A)之前进行。
关于含有第一电极活性物质的浆料，既可以在第一集电体的第一主表面以及第二主表面中的一方的面中涂覆以及干燥，接下来在另一方的面中涂覆以及干燥，也可以在第一集电体的两面同时涂覆以及干燥，还可以在第一集电体的一方的面中涂覆，接下来在另一方的面中涂覆，同时进行两面的涂覆膜的干燥。在该阶段中，在包括第一集电体以及第一电极活性物质层的层叠体中发生的应力小，层叠体的翘曲几乎不会成为问题，但优选为将浆料在第一集电体的两面同时涂覆以及干燥。
在第一集电体的第一主表面以及第二主表面中的一方的面中涂覆以及干燥，接下来在另一方的面中涂覆以及干燥的情况下，能够通过例如刮刀法，在第一主表面将含有第一电极活性物质的浆料进行涂覆以及干燥，接下来，在第二主表面将含有第一电极活性物质的浆料进行涂覆以及干燥。
在第一集电体的第一主表面以及第二主表面的两面同时将含有第一电极活性物质的浆料进行涂覆以及干燥的情况下，例如在收容含有第一电极活性物质的浆料的坝体(Dam)中，浸渍第一集电体，以规定的速度以及温度将第一集电体吊起以及干燥，从而能够在第一集电体的两面形成第一电极活性物质层。能够根据第一电极活性物质层的期望的厚度，选择吊起速度以及干燥温度。
作为其他方法，在工序(A)中，在第一集电体12的两面配置第一电极活性物质层11时，也可以通过如下来进行，即，准备基材，在基材上将含有第一电极活性物质的浆料进行涂覆以及干燥而形成第一电极活性物质膜，将在基材上形成了的第一电极活性物质膜转印到第一集电体的第一主表面以及第二主表面的两面上。
在将第一电极活性物质膜转印到第一集电体12的第一主表面以及第二主表面这两面上的情况下，在第一集电体12的两面上同时转印第一电极活性物质膜来配置第一电极活性物质层11。由此，能够抑制包括第一集电体12以及第一电极活性物质层11的层叠体的翘曲。
关于在转印时用于加压的压力，能够设为可将第一电极活性物质膜转印到第一集电体12上的任意的压力，优选为50～1000MPa、更优选为80～600MPa。关于用于转印的加压的保持时间，也能够设为可将第一电极活性物质膜转印到第一集电体12上的任意的时间，优选为10秒～5分钟、更优选为30秒～2分钟。
在通过转印来配置第一电极活性物质层的情况下，用于形成第一电极活性物质膜的基材没有特别限制，能够使用用作集电体的集电箔、膜状的具有柔软性的基材、硬质基材等，例如能够使用铝箔、铜箔、SUS箔、或者聚对苯二甲酸乙二酯(PET)膜、特氟隆(Teflon)(注册商标)等基材。关于基材，优选使用在表面涂层了脱模剂的膜状的具有柔软性的基材，更优选使用在表面涂层了脱模剂的铝箔、铜箔、SUS箔、或者聚对苯二甲酸乙二酯(PET)膜。
作为含有第一电极活性物质的浆料向第一集电体或者基材的涂覆工艺，可以举出坝体式浆料涂布机、刮刀法、凹印转印法、逆辊涂布机、模具涂覆等。
关于含有第一电极活性物质的浆料，能够混合第一电极活性物质及溶剂、以及根据期望混合固体电解质、导电助剂和粘合剂，并通过以往已知的方法来调制。
关于在浆料的调制中使用的溶剂，只要是不对第一电极活性物质的性能造成恶劣影响的材料，则没有特别限定，可以举出例如碳化氢系有机溶剂的庚烷、甲苯、己烷等，优选使用实施脱水处理来降低了水分含有量的碳化氢系有机溶剂。关于在含有第一电极活性物质的浆料中可包含的固体电解质、导电助剂以及粘合剂，能够分别使用在上述第一电极活性物质层中可包含的材料。
本发明中的工序(B)包括如下处理：如图12所示，在第一集电体12的两面中配置了的第一电极活性物质层11的各自上，配置含有固体电解质的固体电解质层13。图12是配置了固体电解质层13的层叠体的剖面示意图。
关于固体电解质层13的厚度，能够根据期望的电池特性来选择，例如，进行加压而致密化时的厚度具有优选为0.1～1000μm、更优选为1～100μm、进一步优选为10～50μm那样的厚度。关于固体电解质层13的厚度，在能够抑制第一电极活性物质层11以及第二电极活性物质层21之间的短路的范围内优选为薄。
固体电解质层13包含固体电解质，也可以根据期望而包含粘合剂。作为固体电解质的材料，能够使用在上述第一电极活性物质层11中可包含的固体电解质的材料，在第一电极活性物质层11中包含固体电解质的情况下，在固体电解质层13中包含的固体电解质和在第一电极活性物质层11中包含的固体电解质优选为相同的材料。作为粘合剂的材料，能够使用在上述第一电极活性物质层11中可包含的粘合剂的材料。
在本发明中，工序(B)优选包括如下处理：在配置于两面的第一电极活性物质层11的各自上，转印形成在基材上的固体电解质膜。
通过将固体电解质膜转印到第一电极活性物质层11上而配置固体电解质层13，能够形成更易于防止正极层以及负极层之间的短路的致密的固体电解质层13。也可以在第一电极活性物质层11上直接涂覆固体电解质层13，但在第一电极活性物质层11的表面有可能存在比较大的凹凸，所以比较难以得到具有薄且均匀的厚度的固体电解质层。另外，在第一电极活性物质层11上直接涂覆来形成固体电解质层13的情况下，在之后的某一个工序中需要使固体电解质层13致密化，优选为在配置第二电极活性物质层之前进行加压。在将固体电解质膜转印到第一电极活性物质层11上而配置固体电解质层13的情况下，能够比较容易地得到具有薄且均匀的厚度并且致密的固体电解质层。
关于在基材上形成了的固体电解质膜，能够通过如下处理来准备：准备基材的处理、对含有固体电解质的浆料进行调制的处理、以及将调制了的浆料在基材上涂覆以及干燥而形成含有固体电解质的固体电解质膜的处理。上述的准备基材的处理、对含有固体电解质的浆料进行调制的处理、以及将浆料在基材上涂覆以及干燥而形成含有固体电解质的固体电解质膜的处理既可以在工序(B)中进行，也可以在工序(B)之前进行。
关于用于形成固体电解质的基材，没有特别限制，能够使用在涂覆含有第一电极活性物质的浆料的情况下使用的上述基材。
关于含有固体电解质的浆料，能够混合固体电解质及溶剂、以及根据期望来混合粘合剂，并通过以往已知的方法来调制。
作为在含有固体电解质的浆料中可包含的固体电解质的材料，能够使用上述固体电解质材料。关于在含有固体电解质的浆料的调制中使用的溶剂，只要是不对固体电解质的性能造成恶劣影响的溶剂，则没有特别限定，例如能够使用可在含有上述第一电极活性物质的浆料的调制中使用的溶剂。关于在含有固体电解质的浆料中可包含的粘合剂，也能够使用可在含有上述第一电极活性物质的浆料的调制中使用的粘合剂。
作为含有固体电解质的浆料向基材的涂覆工艺，可以举出坝体式浆料涂布机、刮刀法、凹印转印法、逆辊涂布机、模具涂覆等。
能够通过以使形成在基材上的固体电解质膜和配置在两面的第一电极活性物质层11相接的方式层叠并加压，而向第一电极活性物质层11转印固体电解质膜。
在转印固体电解质层而形成的情况下，将固体电解质膜同时转印到配置在两面的第一电极活性物质层11的各自上。由此，能够抑制转印后的层叠体的翘曲。
在向形成于两面的第一电极活性物质层11中的一方的面转印固体电解质膜时，包括第一集电体12、第一电极活性物质层11、以及固体电解质层13的层叠体被施加应力，所以易于在层叠体中发生翘曲。
虽然在理论上没有束缚，但认为如果将固体电解质膜仅转印到第一电极活性物质层11中的一方的面，则包括第一集电体、第一电极活性物质层、以及固体电解质层的层叠体被施加应力，在转印之后在集电体层、电极活性物质层、以及固体电解质层之间发生不同的收缩力，所以在层叠体中发生翘曲。认为通过将固体电解质膜同时转印到配置于两面的第一电极活性物质层11的各自上来形成固体电解质层13，能够抵消所发生的应力来抑制层叠体的翘曲。
关于固体电解质膜的转印方法，能够使用市面销售的加压成型装置来进行，可以举出单轴加压、冷等静压(CIP)、或者热加压等方法。
作为固体电解质膜的转印方法的优选的方式，可以举出图13所示那样的单轴加压。图13是转印固体电解质膜时的层叠体的剖面示意图。关于单轴加压，能够在比较短的时间内加压，在产业上有利。能够将形成在基材14上的固体电解质层13以由固体电解质层13夹着的方式层叠于包括第一电极活性物质层11、第一集电体12以及第一电极活性物质层11的层叠体，将金属板贴到配置于层叠体的上下端的基材14，在相对层叠体的层叠面垂直的方向上加压。
关于用于转印的压力，能够设为可将固体电解质膜转印到第一电极活性物质层11的任意的压力，优选为50～1000MPa、更优选为80～600MPa。关于用于转印的加压的保持时间，能够设为可将固体电解质膜转印到第一电极活性物质层11的任意的时间，优选为10秒～5分钟、更优选为30秒～2分钟。
作为固体电解质膜的转印方法的其他优选的方式，可以举出能够实施各向同性加压的冷等静压(CIP)。能够将形成在基材14上的固体电解质层13以由固体电解质层13夹着的方式层叠于包括第一电极活性物质层11、第一集电体12以及第一电极活性物质层11的层叠体，将该层叠体放入层压板等包装材料而真空化之后，通过冷等静压(CIP)进行加压成型。
关于冷等静压的加压压力，能够设为可将固体电解质膜转印到第一电极活性物质层11的任意的压力，优选为300～1500MPa、更优选为500～1000MPa。关于冷等静压的加压压力的保持时间，也能够设为可将固体电解质膜转印到第一电极活性物质层11的任意的时间，优选为10秒～5分钟、更优选为30秒～2分钟。
如图14所示，关于固体电解质层13，在通过转印或者涂覆进行的配置中的任意一个中，都优选在两面各配置2层。图14是将固体电解质层13各配置了2层的层叠体的剖面示意图。通过将固体电解质层配置2层，即使在固体电解质层中发生了针孔、孔隙的情况下，也能够防止正极与负极之间的短路。
本发明中的工序(C)包括如下处理：如图15所示，在第一电极活性物质层11的各自上配置了的固体电解质层13上，以使第二电极活性物质层21与固体电解质层13相接的方式配置包括含有第二电极活性物质的第二电极活性物质层21以及第二集电体22的正极层。图15是配置了正极层的层叠体的剖面示意图。
如上所述，在本发明中，在正极活性物质和负极活性物质中无明确的区别，比较2种的充放电电位，能够在正极活性物质层中使用充放电电位呈现高的电位的物质，在负极活性物质层中使用呈现低的电位的物质，而构成任意的电压的电池。另外，在本发明中，第一电极活性物质层11以及第二电极活性物质层21是正极活性物质层以及负极活性物质层，第一电极活性物质层11以及第二电极活性物质层21中的某一个电极活性物质层也可以是正极活性物质层或者负极活性物质层。即，在第一电极活性物质层是正极活性物质层的情况下，第二电极活性物质层是负极活性物质层，在第一电极活性物质层是负极活性物质层的情况下，第二电极活性物质层是正极活性物质层。
第二电极活性物质层21及第二集电体22的厚度以及组成与关于上述第一电极活性物质层11及第一集电体12记载了的厚度以及组成的内容相同。
工序(C)也可以包括：在第二集电体22上配置第二电极活性物质层21而形成第二电极层的处理、以及在配置于两面的固体电解质层13上以使第二电极活性物质层21与固体电解质层13相接的方式配置第二电极层的处理。
关于在第二集电体22上配置第二电极活性物质层21的处理，能够使用浆涂覆工艺、鼓风法、气溶胶沉积法、冷喷射法、溅射法、气相生长法、或者热喷射法等来进行，由于浆涂覆工艺能够通过简便的工艺得到第二电极活性物质层21，所以优选使用。
关于浆涂覆工艺，能够通过如下处理来进行：对含有第二电极活性物质的浆料进行调制的处理、以及在第二集电体的第一主表面以及第二主表面中的一方的面中将调制了的浆料涂覆以及干燥的处理。
关于上述的对含有第二电极活性物质的浆料进行调制的处理、以及在第二集电体的第一主表面以及第二主表面中的一方的面中将调制了的浆料涂覆以及干燥的处理，既可以在工序(C)中进行，也可以在工序(C)之前进行。
关于含有第二电极活性物质的浆料的调制方法，能够与含有上述第一电极活性物质的浆料的调制方法同样地进行。
在其他方法中，工序(C)也可以包括：在配置于两面的固体电解质层13上配置第二电极活性物质层21的处理、以及在配置于两面的第二电极活性物质层21上配置第二集电体22的处理。
关于在配置于两面的固体电解质层13上配置第二电极活性物质层21处理，能够使用浆涂覆工艺、鼓风法、气溶胶沉积法、冷喷射法、溅射法、气相生长法、或者热喷射法等来进行，由于浆涂覆工艺能够通过简便的工艺得到第二电极活性物质层21，所以优选使用。
关于浆涂覆工艺，能够通过如下处理来进行：对含有第二电极活性物质的浆料进行调制的处理、以及在配置于两面的固体电解质层13上将调制了的浆料涂覆以及干燥的处理。
关于上述的对含有第二电极活性物质的浆料进行调制的处理，既可以在工序(C)中进行，也可以在工序(C)之前进行。
关于含有第二电极活性物质的浆料，既可以是在配置于两面的固体电解质层13中的一方的面进行涂覆以及干燥，接下来在另一方的面进行涂覆以及干燥，也可以是在配置于两面的固体电解质层13中同时进行涂覆以及干燥，还可以在配置于一方的固体电解质层13的面进行涂覆，接下来在配置于另一方的固体电解质层13的面进行涂覆，同时进行两面的涂覆膜的干燥。在将含有第二电极活性物质的浆料进行了涂覆以及干燥的阶段中，在包括第一集电体、配置于两面的第一电极活性物质层、配置于两面的固体电解质层、以及配置于两面的第二电极活性物质层的层叠体中发生的应力小，层叠体的翘曲几乎不会成为问题，但优选对配置于两面的固体电解质层13同时涂覆浆料而使其干燥。
关于含有第二电极活性物质的浆料的调制，能够与含有上述第一电极活性物质的浆料的调制同样地进行。
也可以在配置第二集电体之前，将碳粘接剂涂层到第二集电体的与第二电极活性物质层相接的面，将第二集电体配置于第二电极活性物质层上。通过将碳粘接剂涂层到第二集电体的与第二电极活性物质层相接的面，能够提高第二集电体和第二电极活性物质层的接触性。
本发明中的工序(D)包括对在工序(A)～(C)中制作了的包括第二集电体22、第二电极活性物质层21、固体电解质层13、第一电极活性物质层11、第一集电体12、第一电极活性物质层11、固体电解质层13、第二电极活性物质层21以及第二集电体22的层叠体进行加压而制作电池单元30的处理。
在本说明书中，将工序(D)中的加压还称为主加压。关于层叠体的加压方法，能够使用市面销售的加压成型装置来进行，可以举出单轴加压、冷等静压(CIP)、棍加压、或者热加压等方法。
作为加压方法的优选的方式，可以举出图16所示那样的单轴加压。图16是对层叠体进行单轴加压而制作了的电池单元30的剖面示意图。关于单轴加压，能够在比较短的时间内进行加压，在产业上有利。例如，能够针对包括第二集电体22、第二电极活性物质层21、固体电解质层13、第一电极活性物质层11、第一集电体12、第一电极活性物质层11、固体电解质层13、第二电极活性物质层21、以及第二集电体22的层叠体，将金属板贴到配置于层叠体的上下端的第二集电体22，在相对层叠体的层叠面垂直的方向上加压。
关于单轴加压的加压压力，能够设为可制作电池单元30的任意的压力。例如，为了使层叠体的各层彼此紧贴并且使各层致密化，能够将加压压力优选设为50～1000MPa、更优选设为80～600MPa。关于单轴加压的加压压力的保持时间，也能够设为可制作电池单元30的任意的时间，优选为10秒～5分钟、更优选为30秒～2分钟。
在本发明的方法中，在通过转印而配置了固体电解质层13的情况下，优选将用于转印的加压压力、和主加压的压力设为实质上相同。更具体而言，关于用于转印的加压压力与主加压的压力之差，以主加压的压力为基准，优选为50％以内、更优选为20％以内、进一步优选为10％以内、更进一步优选为5％以内、更进一步优选为1％以内、更进一步优选为实质上0％。在为了将固体电解质层13形成2层以上而进行2次以上的转印的情况下，优选将最高的转印压力与主加压的压力设为实质上相同。通过将主加压的压力与用于转印的加压压力设为实质上相同，能够使正极层与负极层之间的短路不易引起。
在本发明的方法中，在配置了第二电极活性物质层21时进行加压，之后，对配置了涂层有碳粘接剂的第二集电体22的层叠体进行加压的情况下，由于已经进行了各层的致密化，所以也可以在第二集电体22与第二电极活性物质层21之间能够获得期望的电连接的范围内，相比于上述范围而减小加压压力。
作为加压方法的其他优选的方式，可以举出能够实施各向同性加压的冷等静压(CIP)。例如，在将包括第二集电体22、第二电极活性物质层21、固体电解质层13、第一电极活性物质层11、第一集电体12、第一电极活性物质层11、固体电解质层13、第二电极活性物质层21以及第二集电体22的层叠体放入层压板等包装材料并真空化之后，能够通过冷等静压(CIP)进行加压成型。
关于冷等静压的加压压力，能够设为使层叠体的各层彼此紧贴并且各层致密化而能够制作电池单元30的任意的压力，优选为300～1500MPa、更优选为500～1000MPa。关于冷等静压的加压压力的保持时间，也能够设为可制作电池单元30的任意的时间，优选为10秒～5分钟、更优选为30秒～2分钟。
本发明中的工序(E)包括重复工序(A)～(D)来制作多个电池单元30的处理。
能够根据在工序(F)中层叠的电池单元数来决定重复工序(A)～(D)的次数。
能够根据期望的电池特性来选择电池单元30的层叠数。为了将电池单元30层叠例如20层来制作全固体电池100，而将工序(A)～(D)重复至少20次。电池单元30的层叠数的下限为2以上、优选为5以上、更优选为10以上，层叠数的上限没有特别限定，例如是1000以下、200以下、或者100以下。通过本发明的方法来制作的电池单元30几乎无翘曲，所以能够层叠比以往更多的电池单元来制作全固体电池。
也可以针对在工序(E)中制作了的多个电池单元30，在工序(F)中层叠之前，检查有无短路。能够针对电池单元30检查有无短路，将判定为无短路的电池单元30在工序(F)中进行层叠。能够通过测定电池单元30的电压值来进行有无短路的检查，在例如电池单元30的电压值是0.01V以上的情况下，能够判定为无短路。
本发明中的工序(F)包括如下处理：如图17所示，将在工序(E)中制作了的多个电池单元30进行层叠。图17是示出将电池单元30层叠3层而制作了的全固体电池100的一个例子的剖面示意图。电池单元30的层叠数如上所述。
在电池单元30的最外层，配置第二集电体22，所以在层叠2个以上的电池单元30时，以使各个电池单元30的第二集电体22相接的方式层叠电池单元30。在层叠多个单元30而制作的全固体电池100中，以使由相同的材料构成的第二集电体22彼此相接的方式层叠，所以能够减小相邻的第二集电体22之间的界面电阻。由于能够减小相邻的第二集电体22之间的界面电阻，所以在层叠了电池单元30之后也可以不进行加压。
在图1的工序(IV)所示那样的以往的全固体电池中，在电池单元的上下端，各包括1层的正极集电体以及负极集电体，在将该电池单元层叠多个的情况下，以使正极集电体彼此以及负极集电体彼此相接的方式层叠，所以将正极集电体相接地配置2层的部位以及将负极集电体相接地配置2层的部位交替存在。相对于此，在通过本发明的方法来制作的全固体电池100中，将第二集电体22相接地配置2层，但第一集电体具有在两面具备第一电极活性物质层的结构。因此，相比于以往的电池构造能够降低第一集电体的体积分数，能够提高全固体电池的每单位体积的能量密度。更具体而言，相比于以往的全固体电池，能够将每单位体积的能量密度提高约10～20％。因此，能够使全固体电池小型化。
也可以对在层叠多个电池单元30而制作了的全固体电池100的第一集电体以及第二集电体，通过超声波焊接等而分别连接引出电极(集电片)，将与第一集电体连接了的集电片彼此、以及与第二集电体连接了的集电片彼此进行超声波焊接。能够将连接了的正极集电片以及负极集电片分别引出到外部并且用电池壳体来覆盖全固体电池100，而构成全固体电池。
作为包含全固体电池100的电池壳体，能够使用可在全固体电池中使用的公知的层压膜、金属壳体等。作为层压膜，可以举出树脂制的层压膜、对树脂制的层压膜蒸镀金属而成的膜。例如，在将层压膜用作电池壳体的情况下，能够将层叠多个单元30而制作了的全固体电池100放入层压膜，将集电片引出到外部，并且使层压膜真空化而进行密封。放入电池壳体的全固体电池100能够附加规定的约束压力来使用。
放入到电池壳体的全固体电池100能够采用圆筒型、方型、按钮型、硬币型、或者扁平型等期望的形状，不限于这些。
在本发明的方法中，工序(A)～(F)既可以在独立的工序中进行，也可以在连续的工序中进行。
另外，本发明以一种全固体电池为对象，该全固体电池包括2个以上的电池单元，该电池单元是将第二集电体、第二电极活性物质层、固体电解质层、第一电极活性物质层、第一集电体、第一电极活性物质层、固体电解质层、第二电极活性物质层以及第二集电体依次层叠而成的，其中，2个以上的电池单元被层叠成以使第二集电体彼此相接。
本发明的全固体电池中包含的电池单元实质上不具有翘曲，所以本发明的全固体电池也实质上不具有翘曲。另外，本发明的全固体电池虽然包括多个电池单元，但能够减小第一集电体在全固体电池整体中所占的体积分数，所以可具有比以往的全固体电池更高的能量密度。
图17示出表示本发明的全固体电池的一个例子的剖面示意图。本发明的全固体电池100包括将第二集电体22、第二电极活性物质层21、固体电解质层13、第一电极活性物质层11、第一集电体12、第一电极活性物质层11、固体电解质层13、第二电极活性物质层21、以及第二集电体22依次配置而成的电池单元30，层叠多个电池单元30而制作。
在本发明的全固体电池100中，第一集电体12具有第一主表面以及第二主表面，在其两面上配置了第一电极活性物质层11。在2个第一电极活性物质层11上，分别配置了固体电解质层13。在2个固体电解质层13上，分别配置了第二电极活性物质层21。在2个第二电极活性物质层21上，分别配置了第二集电体22。
关于电池单元30，在最外层的2层配置了第二集电体22，在全固体电池100中，以使各个电池单元30的第二集电体22相接的方式层叠有单元30。多个电池单元30以使由相同的材料构成的第二集电体22彼此相接的方式层叠，所以能够将相邻的第二集电体22之间的界面电阻保持得较小。
第一电极活性物质层11以及第二电极活性物质层21是正极活性物质层以及负极活性物质层，第一电极活性物质层11以及第二电极活性物质层21中的某一个电极活性物质层也可以是正极活性物质层或者负极活性物质层。
同样地，第一集电体12以及第二集电体22是正极集电体以及负极集电体，第一集电体12以及第二集电体22中的某一个集电体也可以是正极集电体以及负极集电体。其中，与正极活性物质层相接地配置的集电体是正极集电体，与负极活性物质层相接地配置的集电体是负极集电体。
能够对第一电极活性物质层11电连接第一集电体12，能够对第二电极活性物质层21电连接第二集电体22。
也可以对层叠多个单元30而制作了的全固体电池100的第一集电体以及第二集电体，分别通过超声波焊接等来连接引出电极(集电片)，也可以使与第一集电体连接了的集电片彼此、以及与第二集电体连接了的集电片彼此通过超声波焊接等来连接。也可以将所连接的正极集电片以及负极集电片分别引出到外部，并且用上述那样的电池壳体来覆盖全固体电池100，来构成全固体电池。
能够根据期望的电池特性来选择单元30的层叠数，层叠数的下限优选为2以上、更优选为5以上、更优选为10以上，层叠数的上限没有特别限定，例如为1000以下、200以下、或者100以下。能够将单元30层叠例如20层，来制作全固体电池100。
在本发明的全固体电池100中，第二电极活性物质层21的大小既可以是与第一电极活性物质层11相同的大小，也可以小于第一电极活性物质层11。图16以及图17例示了第二电极活性物质层21的大小小于第一电极活性物质层11时的电池单元30的剖面示意图。
在第二电极活性物质层21的大小小于第一电极活性物质层11的情况下，优选将第二电极活性物质层21设为正极活性物质层，将第一电极活性物质层11设为负极活性物质层。这样，通过使正极活性物质层的大小小于负极活性物质层，从而更易于抑制正极活性物质层以及负极活性物质层之间的短路。
在本发明的全固体电池100中，能够根据期望的电池特性来选择作为正极活性物质层以及负极活性物质层的第一电极活性物质层11以及第二电极活性物质层21的厚度，优选为1～1000μm、更优选为5～200μm。
在本发明的全固体电池100中，能够根据期望的电池特性来选择固体电解质层13的厚度，优选为0.1～1000μm、更优选为1～100μm、进一步优选为10～50μm。关于固体电解质层13的厚度，在能够抑制第一电极活性物质层11以及第二电极活性物质层21之间的短路的范围内优选为薄。
第一电极活性物质层11、第二电极活性物质层21包含活性物质材料、以及根据期望而包含固体电解质材料、导电助剂及粘合剂。固体电解质层13包含固体电解质材料、以及根据期望包含粘合剂。作为活性物质材料、固体电解质材料、导电助剂、以及粘合剂的材料，能够使用关于上述本发明的制造方法所记载的材料。关于其他的第一电极活性物质层11、第二电极活性物质层21、以及固体电解质层13的结构，也应用关于上述本发明的制造方法所记载的内容。关于第一集电体12以及第二集电体22的结构，也应用关于上述本发明的制造方法所记载的内容。

Claims (7)

1.一种全固体电池的制造方法，其特征在于，包括：
工序(A)，在具有第一主表面以及第二主表面的第一集电体的两面的各个面，配置含有第一电极活性物质的第一电极活性物质层，形成第一电极层；
工序(B)，在所述两面所配置的各个第一电极活性物质层上，配置含有固体电解质的固体电解质层；
工序(C)，在配置在各个所述第一电极活性物质层上的固体电解质层上，将含有第二电极活性物质的第二电极活性物质层以及第二集电体配置成使所述第二电极活性物质层与所述固体电解质层相接；
工序(D)，对通过所述工序(A)～(C)所制作的包括第二集电体、第二电极活性物质层、固体电解质层、第一电极活性物质层、第一集电体、第一电极活性物质层、固体电解质层、第二电极活性物质层以及第二集电体的层叠体进行加压，制作电池单元；
工序(E)，重复所述工序(A)～(D)，来制作多个所述电池单元；以及
工序(F)，层叠多个所述电池单元。
2.根据权利要求1所述的制造方法，其特征在于，
所述方法包括：
准备基材；
调制含有所述固体电解质的浆料；以及
将所述浆料涂覆在所述基材上并使其干燥，形成含有所述固体电解质的固体电解质膜，
所述工序(B)包括：
在所述两面所配置的各个第一电极活性物质层上，同时转印形成在所述基材上的固体电解质膜来配置所述固体电解质层。
3.根据权利要求1或者2所述的制造方法，其特征在于，
所述方法包括：
调制含有所述第一电极活性物质的浆料，
所述工序(A)包括：
将所述浆料涂覆在所述具有第一主表面以及第二主表面的第一集电体的两面的各个面并使其干燥，在所述第一集电体的两面的各个面，配置含有所述第一电极活性物质的第一电极活性物质层。
4.根据权利要求1～3中的任意一项所述的制造方法，其特征在于，
所述工序(D)包括：
在相对所述层叠体的层叠面垂直的方向上进行单轴加压。
5.根据权利要求1～4中的任意一项所述的制造方法，其特征在于，
所述工序(C)包括：
在所述第二集电体上配置所述第二电极活性物质层来形成第二电极层；以及
在配置在各个所述第一电极活性物质层上的固体电解质层上，将所述第二电极层配置成使所述第二电极活性物质层与所述固体电解质层相接。
6.根据权利要求1～4中的任意一项所述的制造方法，其特征在于，
所述工序(C)包括：
在配置在各个所述第一电极活性物质层上的固体电解质层上，配置所述第二电极活性物质层；以及
在配置在各个所述固体电解质层上的第二电极活性物质层上，配置所述第二集电体。
7.一种全固体电池，其特征在于，
包括2个以上的电池单元，该电池单元是将第二集电体、第二电极活性物质层、固体电解质层、第一电极活性物质层、第一集电体、第一电极活性物质层、固体电解质层、第二电极活性物质层以及第二集电体依次层叠而成的，
所述2个以上的电池单元被层叠成以使所述第二集电体彼此相接。
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