JP6790919B2 - 全固体電池の製造方法 - Google Patents
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Description
正極集電体層の両面にそれぞれ正極活物質層を形成し、そして第1のプレス圧にてプレスして正極積層体を得ること、
負極集電体層の片面に負極活物質層を形成し、そしてプレスを行わずに、又は第2のプレス圧におけるプレスを行って、負極積層体を得ること、
前記正極積層体の両面に、それぞれ、前記負極積層体を積層して全固体電池積層体を得ること、及び
前記全固体電池積層体を第3のプレス圧にてプレスすること
を含み、
前記正極積層体及び前記負極積層体のうちの少なくとも一方は、固体電解質層を更に有し、
前記全固体電池積層体が、負極集電体層、負極活物質層、固体電解質層、正極活物質層、正極集電体層、正極活物質層、固体電解質層、負極活物質層、及び負極集電体層をこの順に有し、
前記第3のプレス圧が前記第1のプレス圧よりも小さく、且つ
前記第2のプレス圧が前記第3のプレス圧よりも小さい、
全固体電池の製造方法に関する。
正極集電体層の両面にそれぞれ正極活物質層を形成し、そして第1のプレス圧にてプレスして正極積層体を得る、正極積層体形成工程、
負極集電体層の片面に負極活物質層を形成し、そしてプレスを行わずに、又は第2のプレス圧におけるプレスを行って、負極積層体を得る、負極積層体形成工程、
正極積層体の両面に、それぞれ、負極積層体を積層して全固体電池積層体を得る、全固体電池積層体形成工程、及び
全固体電池積層体を第3のプレス圧にてプレスする、第3プレス工程
を含み、
第3のプレス圧が第1のプレス圧よりも小さく、且つ
第2のプレス圧が第3のプレス圧よりも小さい
ことを特徴とする。
正極積層体形成工程にて形成される正極積層体は、正極集電体層の両面にそれぞれ正極活物質層を有する。正極積層体は、両面それぞれの正極活物質層上に、固体電解質層を更に有していてよい。ただし、後述の負極積層体が固体電解質層を有するときには、この正極積層体が固体電解質層を有する必要はない。しかし、負極積層体が固体電解質層を有するときであっても、正極積層体は固体電解質層を有していてもよい。
正極集電体層を構成する材料としては、例えば、SUS、Ni、Cr、Au、Pt、Al、Fe、Ti、Zn等から成る箔を使用することができる。
正極活物質層は、少なくとも正極活物質を含み、更に、固体電解質、バインダー、導電材等を含有していてよい。
固体電解質層は、固体電解質を含み、任意的にバインダー等を更に含んでいてよい。
負極積層体形成工程では、負極集電体層の片面に負極活物質層を形成して負極積層体を得る。負極積層体は、負極活物質層上に、固体電解質層を更に有していてよい。ただし、上記正極積層体が固体電解質層を有するときには、負極積層体が固体電解質層を有する必要はない。しかし、正極積層体が固体電解質層を有するときであっても、負極積層体は固体電解質層を有していてよい。
負極集電体層は、例えば、ステンレス(SUS)、Cu、Ni、Fe、Ti、Co、Zn等から成る箔であってよい。
負極活物質層は、少なくとも負極活物質を含み、更に、固体電解質、バインダー、導電材等を含有していてよい。
負極積層体が固体電解質層を有する場合、この固体電解質層は、負極集電体層の面上に形成された負極活物質層の面上に形成されてよい。この場合の固体電解質層については、正極積層体が固体電解質層を有する場合に準じて理解してよい。
全固体電池積層体形成工程では、正極積層体の両面に、それぞれ、負極積層体を積層して全固体電池積層体を得る。ここで、正極積層体及び負極積層体のうちの少なくとも一方は、正極活物質層上又は負極活物質層上に、固体電解質層を更に有する。従って、本工程で得られる全固体電池積層体は、負極集電体層、負極活物質層、固体電解質層、正極活物質層、正極集電体層、正極活物質層、固体電解質層、負極活物質層、及び負極集電体層をこの順に有するものとなる。正極積層体及び負極積層体の双方が固体電解質層を有するときには、2つの固体電解質層が隣接し、一体として機能することになる。
第3プレス工程において、上記の全固体電池積層体を第3のプレス圧にてプレスする。第3プレス工程は、加熱下に行われてもよい。
第3プレス工程における第3のプレス圧を、上述の第1のプレス圧よりも小さく設定することが、本発明の特徴である。第3プレス工程における第3のプレス圧は、第1プレス工程における第1のプレス圧よりも低ければよい。
第3プレス工程に使用するプレス機は、例えば、ロールプレス機、平面プレス機等であってよい。ロールプレス機を使用する場合のプレス圧は、例えば、50kN/cm以下、45kN/cm以下、40kN/cm以下、又は35kN/cm以下であってよく、例えば、20kN/cm以上、25kN/cm以上、30kN/cm以上、又は35kN/cm以上であってよい。ロールプレスの加工速度は、例えば、2m/分程度であってよい。平面プレス機を使用する場合のプレス圧は、例えば、500MPa以下、400MPa以下、又は300MPa以下であってよい。
負極積層体形成工程において、第2プレス工程を行う場合の第2のプレス圧は、第3のプレス圧より低い。本発明においては、負極積層体に対するプレスが行われず、又は負極積層体にプレスを行う場合の第2のプレス圧が相対的に低く設定される。従って、第3プレス工程を行うときに、負極積層体が過度に硬くなっていない。このことにより、第1のプレス圧よりも低い第3のプレス圧における第3プレス工程によっても、各層を十分に密着させることができる。
[全固体電池の製造方法]
本発明の全固体電池の製造方法の一例を図2〜4に示した。
図2に、正極積層体形成方法の一例を示した。正極積層体形成工程では、正極集電体層1の両面にそれぞれ正極活物質層2を形成する。正極活物質層2は、正極集電体層1の両面のそれぞれ全面に形成してもよい。しかし、正極集電体層1の両面のそれぞれ一部の領域に正極活物質層2を形成し、発生する電力を集電し、外部へ取り出すための正極集電タブ1aとなる部分を残してもよい。
次に、第1プレス工程において、正極集電体層1の両面にそれぞれ正極活物質層2を形成して得られた積層体を、例えばロールプレスにより、第1のプレス圧にてプレスする。第1プレス工程のプレス条件は、例えば、第1のプレス圧を50kN/cmとし、170℃において加工速度2m/分で行ってよい。
第1プレス工程後の正極積層体10は、所望のサイズに裁断される。このとき、正極集電体層1の一部が正極集電タブ1aとなるように成形してもよい。
正極積層体は、更に必要に応じて正極集電タブ1aに絶縁処理を施してよい。絶縁処理は、正極集電タブ1aのうち、全固体電池積層体となったときに負極積層体と重なる領域に、絶縁部材6を形成する処理である。絶縁部材6の形成は、例えば、ポリイミドテープ等の絶縁性テープの貼付、絶縁材の塗布等によってよい。
一方、図3に示した一例のように、負極積層体形成工程では、負極集電体層5の片面に、負極活物質層4及び固体電解質層3を順次に形成して、負極積層体20を得る。負極活物質層4及び固体電解質層3は負極集電体層5の全面に形成してもよい。しかし、負極集電体層5の一部の領域に負極活物質層4及び固体電解質層3を形成し、発生する電力を集電し、外部へ取り出すための負極集電タブ5aとなる部分を残してもよい。
負極積層体20は、次いで所望のサイズに裁断される。このとき、負極集電体層5の一部が負極集電タブ5aとなるように成形してもよい。
負極積層体20は、所望により、第3のプレス圧よりも低い第2のプレス圧にて、第2プレス工程(図示せず)を施してもよい。
図4に、全固体電池積層体形成工程、及び第3プレス工程の一例を示した。全固体電池積層体形成工程では、正極積層体10の両面に、負極20を、固体電解質層3が正極活物質層2に接するようにそれぞれ積層して、全固体電池積層体30を得る。積層は、公知の方法によってよい。
得られた全固体電池積層体30を、例えばロールプレスにより、第3のプレス圧にてプレスする。第3プレス工程のプレス条件は、例えば、第3のプレス圧を20kN/cmとし、130℃において加工速度2m/分で行ってよい。
1a 正極集電タブ
2 正極活物質層
3 固体電解質層
4 負極活物質層
5 負極集電体層
5a 負極集電タブ
6 絶縁部材
10 正極積層体
20 負極積層体
30 全固体電池積層体
Claims (1)
- 正極集電体層の両面にそれぞれ正極活物質層を形成し、そして第1のプレス圧にてプレスして正極積層体を得ること、
負極集電体層の片面に負極活物質層を形成し、そしてプレスを行わずに、又は第2のプレス圧におけるプレスを行って、負極積層体を得ること、
前記正極積層体の両面に、それぞれ、前記負極積層体を積層して全固体電池積層体を得ること、及び
前記全固体電池積層体を第3のプレス圧にてプレスすること
を含み、
前記正極積層体及び前記負極積層体のうちの少なくとも一方は、固体電解質層を更に有し、
前記全固体電池積層体が、負極集電体層、負極活物質層、固体電解質層、正極活物質層、正極集電体層、正極活物質層、固体電解質層、負極活物質層、及び負極集電体層をこの順に有し、
前記第3のプレス圧が前記第1のプレス圧よりも小さく、且つ
前記第2のプレス圧が前記第3のプレス圧よりも小さい、
全固体電池の製造方法。
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