JP4734912B2 - リチウムイオン電池およびその製造方法 - Google Patents
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Description
正負極電極間に、セパレータ代替材としての絶縁性粒子を備えたことを特徴とする電池により達成できる。
本発明で用いることのできる集電体としては、特に制限されるものではなく、従来公知のものを利用することができる。例えば、アルミニウム箔、ステンレス(SUS)箔、ニッケルとアルミニウムのクラッド材、銅とアルミニウムのクラッド材、SUSとアルミニウムのクラッド材あるいはこれらの金属の組み合わせのめっき材などが好ましく使える。また、金属表面に、アルミニウムを被覆させた集電体であってもよい。また、場合によっては、2つ以上の金属箔を張り合わせた集電体を用いてもよい。耐蝕性、作り易さ、経済性などの観点からは、アルミニウム箔を集電体として用いることが好ましい。
正極は、正極活物質を含む。この他にも、電子伝導性を高めるための導電助剤、イオン伝導性を高めるためのリチウム塩、バインダ(結着材ともいう)、固体電解質(材料)および添加剤などが含まれ得る。
負極は、負極活物質を含む。この他にも、電子伝導性を高めるための導電助剤、イオン伝導性を高めるためのリチウム塩、バインダ、固体電解質(材料)および添加剤などが含まれ得る。
本発明の電解質層は、正負極電極間に、セパレータ代替材としての絶縁性粒子を備えてなるものである。これらに関しては、既に説明した通りである。
図3に示すように、絶縁シール層6’は、バイポーラ電池の場合に、集電体同士が接触したり、電解液が漏れ出したり、積層電極の端部の僅かな不ぞろいなどによる短絡が起こるのを防止する目的で、各電極の周囲に形成されてなるものである。
強電タブは、バイポーラ電池の場合に、必要に応じて最外層の電極を構成する集電体に取り付けられる。用いる場合には、端子としての機能を有するほか、薄型化の観点からは極力薄い方がよい。しかしながら、積層されてなる正極、負極、電解質層および集電体はいずれも機械的強度が弱いため、これらを両側から挟示し支持するだけの強度を持たせることが望ましい。さらに、強電タブでの内部抵抗を抑える観点からも、強電タブの厚さは、通常0.1〜2mm程度が望ましいといえる。
図4に示すように、正極リード8および負極リード9に関しては、通常リチウムイオン二次電池で用いられる公知のリードを用いることができる。該正極および負極リードの材質も、通常のリチウムイオン二次電池で用いられる材質を用いることができる。例えば、アルミニウム、銅、鉄、チタン、ニッケル、ステンレス鋼(SUS)、これらの合金などを利用することができる。耐蝕性、作り易さ、経済性などの観点からは、アルミニウムを用いることが好ましい。電極リード全体の抵抗増加を抑える観点からは、Cuを用いることが望ましい。さらに電池外装材の高分子材料との密着性を向上させるために、電極リードに表面被覆層を形成してもよい。表面被覆層にはNiが最も好適に使用できるが、Ag、Auといった金属材料も同様に使用可能である
[電池外装材(電池ケース)]
バイポーラ電池は、外部からの衝撃、環境劣化を防止するために、使用する際の外部からの衝撃、環境劣化を防止するために、図4に示すように、電池積層体全体を電池外装材(電池ケース)10に収容するとよい。電池外装材としては、軽量化の観点から、金属を高分子絶縁体で被覆したアルミラミネートパックなどの高分子−金属を複合したラミネートフィルム(単に、高分子−金属複合ラミネートフィルムとも称する)のような従来公知の電池外装材が好ましい。
まず、適当な集電体を準備する。正極用組成物は、通常はスラリー(正極用スラリー)またはインク(正極用インク)として得られ、集電体の一方の面に塗布される。塗布方法には、正極用スラリーを用いて行うコーターによるコーティング、スプレーコーティングのほか、正極用インクを用いて行うスクリーン印刷、インクジェット方式で印刷する塗布方法なども含まれる。なお、集電体についても、適当な集電体用スラリーを用いて行うコーターによるコーティング、スプレーコーティングのほか、正極用インクを用いて行うスクリーン印刷、インクジェット方式で印刷する塗布方法に形成したものを用いてもよい。
正極用スラリーないしインクが塗布された集電体を乾燥して、含まれる溶媒を除去し、正極を形成する。それと同時に、正極用スラリーないしインクによっては、架橋反応を進行させて、高分子固体電解質の機械的強度を高めてもよい。乾燥は真空乾燥機などを用いることができる。乾燥の条件は塗布された正極用スラリーに応じて決定され、一義的に規定できないが、通常は40〜150℃で5分〜20時間である。
正極が形成された面と反対側の面に、負極活物質を含む負極用組成物(負極用スラリー)を塗布する。
負極用スラリーが塗布された集電体を乾燥して、含まれる溶媒を除去し、負極を形成する。それと同時に、負極用スラリーによっては、架橋反応を進行させて、高分子ゲル電解質の機械的強度を高めてもよい。この作業により、バイポーラ電極が完成する。乾燥は真空乾燥機などを用いることができる。乾燥の条件は塗布された負極用スラリーに応じて決定され、一義的に規定できないが、通常は40〜150℃で5分〜20時間である。
別途、電極間に積層される電解質層として、セパレータに高分子ゲル電解質が保持され、該セパレータの高分子ゲル電解質を保持させた部分の外周部にシール用の樹脂が成型配置されてなる電解質層を準備する。該電解質層は、図5(あわせて図6〜図12も参照)を用いて説明した手順で作製すればよい。
最後に電池積層体の両最外層の電流取り出し用の電極の集電体上にそれぞれ、正極強電タブ、負極強電タブを設置し、該正極強電タブ、負極強電タブに、さらに正極リード、負極リードを接合(電気的に接続)して取り出す。この際、電流取り出し用の電極、特に強電タブは、シール部材を配置したセパレータのシール部よりも大きくすることが望ましい(図12A参照)。正極リードおよび負極リードの接合方法としては特に制限されるべきものではないが、接合温度の低い超音波溶接等が好適に利用し得るものであるが、これに限定されるべきものではなく、従来公知の接合方法を適宜利用することができる。
以下の正極及び負極は、従来のコーターで塗布した。
以下の材料を所定の比率で混合して正極スラリーを作製した。
以下の材料を所定の比率で混合して負極スラリーを作製した。
絶縁性微粒子として平均粒径1μmのSiO2粒子30質量%を、溶媒としてアセトニトリル70質量%に分散させて溶液(絶縁性粒子インク1)を調製した。この時の絶縁性粒子インク1の粘度は2cPであった。
以下の正極及び負極は、従来のコーターで塗布した。
以下の材料を所定の比率で混合して正極スラリーを作製した。
以下の材料を所定の比率で混合して負極スラリーを作製した。
高分子ゲル電解質材料の高分子原料(ポリマー)としてエチレンオキシドとプロピレンオキシドのマクロマーを13質量%、高分子ゲル電解質材料のリチウム塩としてリチウムビス(パーフルオロエチレンスルホニルイミド)(LiBETI)を6質量%、高分子ゲル電解質材料の光重合開始剤としてベンジルジメチルケタールを高分子原料の0.1質量%加え、溶媒としてアセトニトリル70質量%に、絶縁性微粒子として平均粒径1μmのSiO2粒子10質量%を分散させて溶液(絶縁性粒子インク2)を調製した。この時の絶縁性粒子インク2の粘度は3cPであった。この絶縁性粒子インク2は、あらかじめ、高分子ゲル電解質(ポリマー)と絶縁性粒子を、電池の正負極電極間に備えられる絶縁性粒子間の空隙部の空隙率が70%になるような混合比率にて調整した。
高分子ゲル電解質材料の高分子原料(ポリマー)としてエチレンオキシドとプロピレンオキシドのマクロマーを10質量%、高分子ゲル電解質材料のリチウム塩としてLiBETIを4質量%、高分子ゲル電解質材料の光重合開始剤としてベンジルジメチルケタールを高分子原料の0.1質量%加え、溶媒としてアセトニトリル65質量%に、絶縁性微粒子として平均粒径5μmのポリプロピレン(PP)粒子20質量%を分散させて溶液(絶縁性粒子インク3)を調製した。この時の絶縁性粒子インク3の粘度は5cPであった。この絶縁性粒子インク3は、あらかじめ、高分子ゲル電解質(ポリマー)と絶縁性粒子を、電池の正負極電極間に備えられる絶縁性粒子間の空隙部の空隙率が70%になるような混合比率にて調整した。
絶縁性微粒子として平均粒径0.1μmのSiO2粒子30質量%を、溶媒としてアセトニトリル70質量%に分散させて溶液(絶縁性粒子インク4)を調製した。
高分子ゲル電解質インクの調整は、次のように行った。
上記A(液体電解質タイプの電池の項)に示す正極、負極及び絶縁性粒子インク1を用いて液体電解質タイプの電池を作製した。
上記B(ポリマー電池の項)に示す正極、負極及び絶縁性粒子インク3を用いて高分子ゲル電解質タイプのポリマー電池を作製した。
上記B(ポリマー電池の項)に示す正極、負極及び絶縁性粒子インク2を用いて高分子ゲル電解質タイプのポリマー電池を作製した。
上記B(ポリマー電池の項)に示す正極、負極、絶縁性粒子インク4及び電解質インクを用いて高分子ゲル電解質タイプのポリマー電池を作製した。
比較例として、セパレータ代替材としての絶縁性微粒子を持たない、従来セパレータとして限界厚さのものを用いて高分子ゲル電解質タイプのポリマー電池(図5C参照)を形成した。
1.電池の押圧試験
電池の腹の部分(電池の中央部分)を5kg/cm2の条件で押圧し、正負極電極間の接触による短絡(ショート)の有無を確認した。
実施例1〜4及び比較例1で作製したそれぞれの電池につき、充放電サイクル試験を(100 )サイクル行った。充放電サイクル試験のサイクル条件は、1C定電流で4.2Vまで充電し、10分間休止をして1C定電流で2.5Vまで放電し、10分間休止までを1サイクルとした。試験中は、温度管理はせず、室温(約25℃)環境下で行った。
電池電圧を3.7Vになるように充電し、1C、2C、3C相当の放電電流を印加し、このときの電圧降下から算出される内部抵抗をもとに出力を見積もった。このとき、電池は恒温槽ないで温度は25℃で行った。
比較例1の従来セパレータを用いた電池の押圧試験では、セパレータが機能し、正負極電極間が接触することもなく、短絡(ショート)などの問題が発生しないことが確認できた。
2 正極、
3 負極、
4 電解質層、
4a 絶縁性粒子(部)、
4b 電解質(部)、
4c セパレータ、
5 バイポーラ電極、
5a 集電体の必要な片面のみに正極層を配置した電極、
5b 集電体の必要な片面のみに負極層を配置した電極、
6 単電池層(単セル)、
6’ 絶縁シール層、
7 電極積層体(電池要素部)、
8 正極リード、
9 負極リード、
10 電池外装材、
11 バイポーラリチウムイオン二次電池。
Claims (7)
- 電解質層を挟んでリチウムイオンを挿入脱離できる正極および負極を対向させた電池素子を積層する構造を有し、正負極電極間の電解質層に、絶縁性粒子が配置され、絶縁性粒子間の空隙部に電解質が保持された構造となっている固体電解質型リチウムイオン電池の製造方法であって、
インクジェットプリンタをもって絶縁性粒子と電解質ポリマーを同時に又は個別に塗布する事を特徴とする電池の製造方法。 - 正負極電極間に備えられた絶縁性粒子間の空隙部の空隙率が、50%〜90%である事を特徴とする請求項1に記載の電池の製造方法。
- 前記絶縁性粒子の平均粒径が、0.05μm〜10μmである事を特徴とする請求項1または2に記載の電池の製造方法。
- 前記絶縁性粒子を備えた電解質層の厚さが、10μm以下であることを特徴とする請求項1〜3のいずれか1項に記載の電池の製造方法。
- 前記絶縁性粒子が、オレフィン系樹脂製のものである事を特徴とする請求項1〜4のいずれか1項に記載の電池の製造方法。
- 絶縁性粒子が、無機酸化物である事を特徴とする請求項1〜5のいずれか1項に記載の電池の製造方法。
- 正極活物質としてリチウム−遷移金属複合酸化物を用い、負極活物質としてカーボンもしくはリチウム−遷移金属複合酸化物を用いたことを特徴とする請求項1〜6のいずれか1項に記載の電池の製造方法。
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