JP4857515B2 - ゲル電解質電池 - Google Patents
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Description
この薄型ラミネート電池は、Liイオン電池の外装容器を金属製シート材料に変えた電池となっている。具体的には、容器内外で水蒸気および酸素などの気体の交換が行われないようアルミニウム箔などの金属薄膜と、ポリエチレンテレフタレートなどの金属薄膜を物理的に保護する樹脂フィルムおよび、アイオノマーなどの熱融着性樹脂フィルムを重ね合わせて多層化したラミネートシートが用いられている。
このような薄型ラミネート型電池は、個々に金属製の外装容器を持たないため軽量であり、過充電等に容器内の圧力が高圧にとなり破裂に至った場合でも、金属容器に比べて衝撃が少ないので、モータ駆動用電池として好適である。
上記(a)段階において、正極に用いる電極スラリー(以下、単に「正極スラリー」とも称する。また、実施例においては、単に「正極インク」とも称する。)を調製する場合、正極スラリーは正極活物質および電解質塩を含む溶液である。他成分として、導電材、結着材、ゲル電解質の原料である電解質高分子、重合開始剤などが任意で含まれる。
上記(a)段階において、負極に用いる電極スラリー(以下、単に「負極スラリー」とも称する。また、実施例においては、単に「負極インク」とも称する。)を調製する場合、負極スラリーは負極活物質および電解質塩を含む溶液である。他成分として、導電材、結着材、ゲル電解質の原料である電解質高分子、重合開始剤、被膜形成材などが任意で含まれる。
・正極インクの調製
正極活物質としてスピネル型LiMn2O4(平均粒子径:0.6μm、90g)、導電材としてアセチレンブラック(5g)、結着材としてポリフッ化ビニリデン(5g)、電解質塩としてLiBETI(40g)、電解質高分子として特開2002−110239号公報記載の方法に準じて合成したエチレンオキシドとプロピレンオキシドとのマクロマー(40g)、および光重合開始剤としてベンジルメチルケタール(電解質高分子に対して0.1質量%)を混合後、溶媒としてアセトニトリル(820g)添加して、正極インク1としてのスラリーを調整した。25℃での正極インク1の粘度は、3cPであった。
負極活物質として粉砕したグラファイト(平均粒子径0.6μm、90g)、導電材としてアセチレンブラック(5g)、結着材としてポリフッ化ビニリデン(5g)、電解質塩としてLiBETI(40g)、電解質高分子として正極インクに用いたのと同様のポリエチレンオキシドとポリプロピレンオキシドとのマクロマー(40g)、および光重合開始剤としてベンジルメチルケタール(電解質高分子に対して0.1質量%)を混合後、溶媒としてアセトニトリル(820g)添加して、負極インク1としてのスラリーを調整した。25℃での負極インク1の粘度は、3cPであった。
電解質高分子として正極インクで用いたのと同じポリエチレンオキシドとポリプロピレンオキシドとのマクロマー(160g)、電解質塩としてBETI(80g)、および光重合開始剤としてベンジルメチルケタール(電解質高分子に対して0.1質量%)を準備し、これに溶媒としてアセトニトリル(760g)を加えた。これを十分に撹拌して、電解質インクとしてのスラリーを調製した。このインクの粘度は2cPであった。
調製したインクおよび市販のインクジェットプリンターを用いて、以下の手順により、電池を作成した。なお、上記のインクを使用した場合、溶媒であるアセトニトリルがインクジェットプリンターのインク導入部分にあるプラスチック部品を溶解させてしまう問題があった。よって、インク導入部分にある部品を金属製の部品と交換し、インク溜から直接金属部品にインクを供給した。また、インクの粘度が低く、活物質が沈殿する懸念があったので、インク溜りを常に回転翼を用いて攪拌した。
<正極の作製>
正極活物質としてスピネル型LiMn2O4(90g)、導電材としてアセチレンブラック(5g)、結着材としてポリフッ化ビニリデン(5g)、および、溶媒としてアセトニトリル(100g)を用いて正極スラリーを調整した。前記スラリーを、集電体であるステンレス箔(厚さ20μm)の片面にコーターにより塗布した。次に、塗布したスラリーを110℃程度で乾燥させ、厚さ15μmの正極層を有する正極を作製した。
負極活物質として粉砕したグラファイト(平均粒子径0.6μm、90g)、導電材としてアセチレンブラック(5g)、結着材としてポリフッ化ビニリデン(5g)、および、溶媒としてアセトニトリル(100g)を用いて負極スラリーを調整した。前記負極スラリーを、正極を塗布したステンレス箔の反対の面に塗布した。次に、塗布した負極スラリーを110℃程度で乾燥させて、厚さ15μmの負極層を作製した。
電解質高分子として実施例1で用いたのと同じポリエチレンオキシドとポリプロピレンオキシドとのマクロマー(160g)、溶媒としてN−メチルピロリドン(240g)、電解質塩として1.0MのLiBETI(80g)、重合開始剤としてベンジルメチルケタール(電解質高分子に対して0.1質量%)とを溶解させてプレゲル溶液とした。このプレゲル溶液をセパレーターとしてPP製不織布(厚さ100μm)に含浸させ、不活性雰囲気下で90℃で熱重合を行った。
上述の通り作製した電極(正極および負極)に、高分子電解質に用いたものと同じプレゲル溶液を含浸させ、不活性雰囲気下で90℃で熱重合させることにより、電極内にゲル電解質を保持させた。
実施例1の本発明の電池、および、比較例1の電池を恒温槽に入れ、電池温度を25℃とした後、充放電装置を用いて放電性能試験を行った。
2…電極活物質層、
3…電解質層(電解質膜)、
4…電極活物質、
5…電解質、
6…Liイオン、
7…電子。
Claims (16)
- 集電体上の電極活物質層において、前記電極活物質層表面から集電体側に向かって電解質塩の濃度が大きくなるように濃度勾配を有することを特徴とするゲル電解質電池用電極。
- 前記電極活物質層は、電解質塩の濃度が異なる薄膜層が複数積層されてなることを特徴とする請求項1に記載のゲル電解質電池用電極。
- 集電体上の電極活物質層において、前記電極活物質層表面から集電体側に向かって被膜形成材の濃度が大きくなるように濃度勾配を有し、前記電極活物質層が負極活物質層であることを特徴とするゲル電解質電池用電極。
- 前記電極活物質層は、被膜形成材の濃度が異なる薄膜層が複数積層されてなることを特徴とする請求項3に記載のゲル電解質電池用電極。
- 集電体上の電極活物質層において、前記電極活物質層表面から集電体側に向かって電解質塩および被膜形成材の濃度が大きくなるように濃度勾配を有し、前記電極活物質層が負極活物質層であることを特徴とするゲル電解質電池用電極。
- 前記電極活物質層は、電解質塩および被膜形成材の濃度が異なる薄膜層が複数積層されてなることを特徴とする請求項5に記載のゲル電解質電池用電極。
- 前記電極活物質層の厚さは、1〜100μmであることを特徴とする請求項1〜6のいずれか1項に記載のゲル電解質電池用電極。
- (a)電極活物質層を構成する電解質塩の添加量を変えることにより、電解質塩の濃度が異なる複数の電極スラリーを調製する段階と、
(b)前記電極活物質層表面から集電体側に向かって電解質塩の濃度が大きくなるように前記電極スラリーを集電体上に塗布して、電解質塩の濃度が異なる薄膜層を複数積層する段階と、を含むことを特徴とするゲル電解質電池用電極の製造方法。 - (a)電極活物質層を構成する被膜形成材の添加量を変えることにより、被膜形成材の濃度が異なる複数の電極スラリーを調製する段階と、
(b)前記電極活物質層表面から集電体側に向かって被膜形成材の濃度が大きくなるように前記電極スラリーを集電体上に塗布して、被膜形成材の濃度が異なる薄膜層を複数積層する段階と、を含み、前記電極活物質層が負極活物質層であることを特徴とするゲル電解質電池用電極の製造方法。 - (a)電極活物質層を構成する電解質塩および被膜形成材の添加量を変えることにより、電解質塩および被膜形成材の濃度が異なる複数の電極スラリーを調製する段階と、
(b)前記電極活物質層表面から集電体側に向かって電解質塩および被膜形成材の濃度が大きくなるように前記電極スラリーを集電体上に塗布して、電解質塩および被膜形成材の濃度が異なる薄膜層を複数積層する段階と、を含み、前記電極活物質層が負極活物質層であることを特徴とするゲル電解質電池用電極の製造方法。 - 前記(b)の段階において前記薄膜層は、1〜100μmの厚さに塗布することを特徴とする請求項8〜10のいずれか1項に記載のゲル電解質電池用電極の製造方法。
- 前記(b)の段階において、インクジェット法により前記電極スラリーを集電体上に塗布することを特徴とする、請求項8〜11のいずれか1項に記載のゲル電解質電池用電極の製造方法。
- 請求項1〜7のいずれか1項に記載のゲル電解質電池用電極、または、請求項8〜12のいずれか1項に記載の方法により製造されるゲル電解質電池用電極、を用いてなることを特徴とするゲル電解質電池。
- 集電体と正極電解質層表面から集電体側に向かって電解質塩の濃度が大きくなるように濃度勾配を有する正極活物質層とからなる正極と、
集電体と負極電解質層表面から集電体側に向かって電解質塩の濃度が小さくなるように濃度勾配を有する負極活物質層とからなる負極と、
電解質層と、を有することを特徴とする請求項13に記載のゲル電解質電池。 - 前記負極活物質層は、さらに、負極電解質層表面から集電体側に向かって被膜形成材の濃度が大きくなるように濃度勾配を有することを特徴とする請求項14に記載のゲル電解質電池。
- 負極活物質層は、負極電解質層表面から集電体側に向かって被膜形成材の濃度が大きくなるように濃度勾配を有することを特徴とする請求項13に記載のゲル電解質電池。
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