CN103268956B - 一种用于高电压锂离子电池的非水电解液 - Google Patents
一种用于高电压锂离子电池的非水电解液 Download PDFInfo
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Abstract
一种用于高电压锂离子电池的非水电解液,包括以下重量百分比的原料制成:碳酸酯类化合物70~85%;功能添加剂3~20%;六氟磷酸锂11%~17%;碳酸酯类化合物是碳酸乙烯酯、碳酸丙烯酯、碳酸丁烯酯、碳酸二甲酯、碳酸二乙酯、碳酸二丙酯、碳酸甲乙酯、碳酸甲丙酯和碳酸甲丁酯中的一种或多种的混合物;功能添加剂包括以下几类添加剂中的一类或者几类混合物:负极成膜添加剂:0.5~10%;高温添加剂:0.5~10%;正极成膜添加剂:0.5~10%;高电压添加剂:0.5~10%;稳定性添加剂:0.001~2%。本发明解决了锂离子电池电解液与4.35V高电压电池正负极适配的问题,提供一种高循环寿命、低气胀率、良好高温性能的高电压电池用电解液。
Description
技术领域
本发明涉及用于高电压锂离子电池的非水电解液,具体地说,涉及一种用于4.35V高电压锂离子电池非水电解液。
背景技术
锂离子电池自诞生并被商品化以来,由于其优越的性能,已被广泛应用于笔记本电脑、手机、数码相机、mp3播放器等小型电子设备及医疗器械,作为驱动电源。近几年,随着便携设备的高性能化和多功能化的快速发展,对锂离子电池的容量和能力密度提出了更高的要求。提高锂离子电池工作电压被认为是提高其能量密度最有效的办法。目前已经研究出可以在高电压下应用的正极材料,主要是以包覆钴酸锂,但是缺乏与之匹配的电解液。在4.35V的电压下,常规电解液中的有机成分容易在包覆钴酸锂正极表面产生氧化分解,导致电池出现气胀及循环寿命急剧下降等诸多问题。
发明内容
本发明的目的是解决锂离子电池电解液与高电压(特别是4.35 V高电压)电池正负极适配的问题,提供一种高循环寿命、低气胀率、良好高温性能的高电压电池用电解液。
本发明通过对高电压(特别是4.35V)锂离子电池的研究,开发出应用于4.35V的电解液添加剂,在保证电池循环性能的同时提高电池的高温性能。
为实现上述目的,本发明采用的技术方案为:
一种用于高电压锂离子电池的非水电解液,其特征是:包括以下重量百分比的原料制成:碳酸酯类化合物70~85%;功能添加剂3~20%;六氟磷酸锂11%~17%;
所述的碳酸酯类化合物是碳酸乙烯酯(EC)、碳酸丙烯酯(PC)、碳酸丁烯酯(BC)、碳酸二甲酯(DMC)、碳酸二乙酯(DEC)、碳酸二丙酯(DPC)、碳酸甲乙酯(EMC)、碳酸甲丙酯(MPC)和碳酸甲丁酯(BMC)中的一种或其中多种的混合物;
所述的功能添加剂包括以下几类添加剂中的一类或者几类混合物:
负极成膜添加剂:0.5~10%;
高温添加剂:0.5~10%;
正极成膜添加剂:0.5~10%;
高电压添加剂:0.5~10%;
稳定性添加剂:0.001~2%。
根据所述的用于高电压锂离子电池的非水电解液,其特征是:所述功能添加剂中,添加有功能性锂盐添加剂:0.5~10%;功能性锂盐添加剂选自双草酸硼酸锂(LiBOB)、四氟硼酸锂(LiBF4)、二氟草酸硼酸锂(LiODFB)、双三氟甲烷磺酰亚胺锂(LiTFSI)中的一种。
根据所述的用于高电压锂离子电池的非水电解液,其特征是:所述功能添加剂中,负极成膜添加剂添加量为0.5~3%;高温添加剂添加量为0.5~5%;正极成膜添加剂添加量为0.5~5%;高电压添加剂为:0.5~5%;稳定性添加剂为0.001~1.0%;功能性锂盐添加剂:0.5~10%。
根据所述的用于高电压锂离子电池的非水电解液,其特征是:所述的高电压锂离子电池为4.35V高电压锂离子电池。
根据所述的用于高电压锂离子电池的非水电解液,其特征是:所述的添加剂中:
(1)负极成膜添加剂选自碳酸亚乙烯酯(VC)、乙烯基碳酸亚乙烯酯(VEC)、氟代碳酸乙烯酯中的一种或多种组合;(2)高温添加剂选自亚硫酸乙烯酯(ES)、亚硫酸丙烯酯(PS)、亚硫酸丁烯酯(BS)、1,3-丙烷磺内酯(1,3-PS)、1,4-丁烷磺内酯(1,4-BS)中的一种;(3)正极成膜添加剂选自丁二腈(SN)、己二腈(AND)中的一种;(4)高电压添加剂选自氟代碳酸乙烯酯(FEC)、二氟代碳酸乙烯酯(DFEC)中的一种;(5)稳定性添加剂选自碳酸锂、六甲基二硅胺烷、七甲基二硅胺烷、亚磷酸三苯酯、亚磷酸三甲酯中的一种或碳酸锂、六甲基二硅胺烷和亚磷酸三苯酯的组合;(6)功能型锂盐添加剂选自自双草酸硼酸锂(LiBOB)、四氟硼酸锂(LiBF4)、二氟草酸硼酸锂(LiODFB)、双三氟甲烷磺酰亚胺锂(LiTFSI)中的一种。
根据所述的用于高电压锂离子电池的非水电解液,其特征是:另加入亚硫酸酯类化合物或γ-丁内酯或二甲亚砜或12-冠-4醚。
根据所述的用于高电压锂离子电池的非水电解液,其特征是:在室温下,通有干燥空气水分<20PPM的手套箱中,用电子天平准确称量原料碳酸乙烯酯31.76克、碳酸二乙酯37.70克、碳酸甲乙酯7.94克、碳酸亚乙烯烯酯1.50克、1,3-丙烷磺内酯2.50克、氟代碳酸乙烯酯4.00克、丁二腈1.00克、四氟硼酸锂1.00克、六甲基二硅胺烷0.02克、亚磷酸三甲酯0.08克和六氟磷酸锂12.50克;然后将上述各种原料加入带磨口的锥型瓶中,并搅拌至六氟磷酸锂完全溶解,且各有机溶剂混合均匀,得到100克非水电解液。
根据所述的用于高电压锂离子电池的非水电解液,其特征是:在室温下,通有干燥空气水分<20PPM的手套箱中,用电子天平准确称量原料碳酸乙烯酯30.26克、碳酸二甲酯23.82克、碳酸甲乙酯23.82克、乙烯基碳酸亚乙烯酯1.00克、1,4-丁烷磺内酯2.00克、己二腈3.00克、二氟代碳酸乙烯酯2.00克、双草酸硼酸锂1.50克、七甲基二硅胺烷0.04克、亚磷酸三甲酯0.06克和六氟磷酸锂12.50克,然后将上述各种原料加入带磨口的锥型瓶中,并搅拌至六氟磷酸锂完全溶解,且各有机溶剂混合均匀,得到100克非水电解液。
根据所述的用于高电压锂离子电池的非水电解液,其特征是:在室温下,通有干燥空气水分<20PPM的手套箱中,用电子天平准确称量原料碳酸乙烯酯15.68克、碳酸二甲酯45.54克、碳酸丙烯酯15.68克、碳酸亚乙烯酯2.00克、1,4-丁烷磺内酯2.00克、丁二腈2.00克、二氟代碳酸乙烯酯:3.00克、二氟草酸硼酸锂1.50克、七甲基二硅胺烷0.03克、亚磷酸三苯酯0.07克和六氟磷酸锂12.50克,然后将上述各种原料加入带磨口的锥型瓶中,并搅拌至六氟磷酸锂完全溶解,且各有机溶剂混合均匀,得到100克非水电解液。
根据所述的用于高电压锂离子电池的非水电解液,其特征是:在室温下,通有干燥空气水分<20PPM的手套箱中,用电子天平准确称量原料碳酸乙烯酯25.79克、碳酸二甲酯25.79克、碳酸二乙酯25.79克、乙烯基碳酸亚乙烯酯2.00克、1,3-丙烷磺内酯2.00克、己二腈1.00克、氟代碳酸乙烯酯:3.00克、双三氟甲烷磺酰亚胺锂2.00克、六甲基二硅胺烷0.04克、亚磷酸三甲酯0.09克和六氟磷酸锂12.50克,然后将上述各种原料加入带磨口的锥型瓶中,并搅拌至六氟磷酸锂完全溶解,且各有机溶剂混合均匀,得到100克非水电解液。
本发明改善了电池中固体相界面膜(SEI膜)的性能,形成具有优异弹性及仅允许锂离子通过的相界面膜。从而提高了电解液与负极材料的相容性,从而减少负极在循环过程中所受到的破坏,可以提高循环性能。同时隔绝电解液与负极的接触,阻止了电解液在负极上还原产气,防止电池鼓胀及负极崩塌脱落。通过在电解液中加入适量的高温添加剂,改善负极SEI膜的组成,确保电池在高温环境下负极SEI膜的稳定性,保证电解液不与负极接触反应,防止电池高温鼓胀及容量损失。通过正极成膜添加剂的加入,在电池正极材料表面形成相界面膜,确保了电解液在4.35V高电压下的稳定性,保证了电池在4.35V电压下良好的循环效果。通过高电压添加剂的加入,提高了电解液的分解电压,保证了电解液在较高电位下的稳定性,另外该添加剂还具有成膜功能,能够形成致密的SEI膜,提高电池循环寿命。通过稳定添加剂的加入,使电池中HF含量保持在最低水平(小于2ppm),确保电解液与正极锰酸锂接触而不使锰溶出,从而提高电池的循环寿命。
本发明所制备的电解液较对比例有非常大的性能提升。大幅度提高了电池的循环性能和安全性能。
具体实施方式
下面结合具体实施例对本发明作进一步说明:
一种用于高电压锂离子电池的非水电解液,其特征在于所述非水电解液含有70~90%(重量)碳酸酯类化合物、3~20%(重量)各种功能添加剂、11%~17%(重量)六氟磷酸锂。
优选上述碳酸酯类化合物是碳酸乙烯酯(EC)、碳酸丙烯酯(PC)、碳酸丁烯酯(BC)、碳酸二甲酯(DMC)、碳酸二乙酯(DEC)、碳酸二丙酯(DPC)、碳酸甲乙酯(EMC)、碳酸甲丙酯(MPC)和碳酸甲丁酯(BMC)中的一种或其中多种的混合物。
上述添加剂包括以下几类添加剂中的一类或者几类混合物:
(1)负极成膜添加剂:0.5~10%;
(2)高温添加剂:0.5~10%;
(3)正极成膜添加剂:0.5~10%;
(4)高电压添加剂:0.5~10%;
(5)稳定性添加剂:0.001~2%;
(6)其他功能性锂盐添加剂:0.5~10%。
上述添加剂包括:(1)负极成膜添加剂选自碳酸亚乙烯酯(VC)、乙烯基碳酸亚乙烯酯(VEC)、氟代碳酸乙烯酯中的一种或多种组合;(2)高温添加剂选自亚硫酸乙烯酯(ES)、亚硫酸丙烯酯(PS)、亚硫酸丁烯酯(BS)、1,3-丙烷磺内酯(1,3-PS)、1,4-丁烷磺内酯(1,4-BS)中的一种;(3)正极成膜添加剂选自丁二腈(SN)、己二腈(AND)中的一种;(4)高电压添加剂选自氟代碳酸乙烯酯(FEC)、二氟代碳酸乙烯酯(DFEC)中的一种;(5)稳定性添加剂选自碳酸锂、六甲基二硅胺烷、七甲基二硅胺烷、亚磷酸三苯酯、亚磷酸三甲酯中的一种或碳酸锂、六甲基二硅胺烷和亚磷酸三苯酯的组合;(6)功能型锂盐添加剂选自自双草酸硼酸锂(LiBOB)、四氟硼酸锂(LiBF4)、二氟草酸硼酸锂(LiODFB)、双三氟甲烷磺酰亚胺锂(LiTFSI)中的一种。
上述添加剂类型优选成膜添加剂、高温添加剂、正极成膜添加剂、高电压添加剂、功能性锂盐添加剂和稳定添加剂组合。
上述添加剂中,负极成膜添加剂优选碳酸亚乙烯酯或乙烯基碳酸亚乙烯酯、高温添加剂优选1,3-丙烷磺内酯或1,4-丁烷磺内酯、正极成膜添加剂优选氟代碳酸乙烯酯或二氟代碳酸乙烯酯、功能性锂盐添加剂优选双草酸硼酸锂或四氟硼酸锂、稳定添加剂优选碳酸锂、六甲基二硅胺烷和亚磷酸三苯酯组合。
上述添加剂中,负极成膜添加剂添加量优选0.5~3%,高温添加剂添加量优选0.5~5%、正极成膜添加剂优选0.5~5%、高电压添加剂添加量优选0.5~5%、功能性锂盐添加剂优选0.5~5%、稳定性添加剂优选0.001~1.0%。
另外,在上述非水电解液的基础上,还可加入本领域技术人员所熟知的可用于锂离子电池的其他溶剂(例如亚硫酸酯类化合物、γ-丁内酯)和各种添加剂(例如二甲亚砜、12-冠-4醚)。
在上述电解液中,通过性能优异的成膜添加剂的加入,改善了电池中固体相界面膜(SEI膜)的性能,形成具有优异弹性及仅允许锂离子通过的相界面膜。从而提高了电解液与负极材料的相容性,从而减少负极在循环过程中所受到的破坏,可以提高循环性能。同时隔绝电解液与负极的接触,阻止了电解液在负极上还原产气,防止电池鼓胀及负极崩塌脱落。通过在电解液中加入适量的高温添加剂,改善SEI膜的组成,确保电池在高温环境下SEI膜的稳定性,保证电解液不与负极接触反应,防止电池高温鼓胀及容量损失。通过防过充添加剂的加入,确保了电池在滥用或者保护电路失效时过充的安全性。通过阻燃添加剂的加入,确保电池在出现意外不可抗拒力量而燃烧是会迅速熄灭或不燃烧,提高电池使用的安全性。通过稳定添加剂的加入,使电池中HF含量保持在最低水平(小于2ppm),确保电解液与正极接触而不使正极中金属离子溶出,从而提高电池的循环寿命。
上述非水电解液可采用下述方法制备:首先按配比称取各种低水分高纯原料(即各种有机溶剂、添加剂和锂盐);然后将各种有机溶剂和锂盐放入容器(例如烧杯、锥形瓶或反应釜等)中,并进行搅拌或振荡,使锂盐完全溶解,且各种原料均匀混合,形成了稳定的非水电解液。将以上各种原料加入容器没有顺序限制。
实施例1
制备非水电解液:在室温下,通有干燥空气(水分<20PPM)的手套箱中,用电子天平准确称量原料碳酸乙烯酯31.76克、碳酸二乙酯37.70克、碳酸甲乙酯7.94克、碳酸亚乙烯烯酯1.50克、1,3-丙烷磺内酯2.50克、氟代碳酸乙烯酯4.00克、丁二腈:1.00克、四氟硼酸锂:1.00克、六甲基二硅胺烷0.02克、亚磷酸三甲酯0.08克和六氟磷酸锂12.50克;然后将上述各种原料加入带磨口的锥型瓶中,并搅拌至六氟磷酸锂完全溶解,且各有机溶剂混合均匀,得到100克非水电解液。
实施例2
本实施例制备方法与实施例1相同,只是所用原料为碳酸乙烯酯30.26克、碳酸二甲酯23.82克、碳酸甲乙酯23.82克、乙烯基碳酸亚乙烯酯1.00克、1,4-丁烷磺内酯2.00克、己二腈:3.00克、二氟代碳酸乙烯酯:2.00克、双草酸硼酸锂1.5克、七甲基二硅胺烷0.04克、亚磷酸三甲酯0.06克和六氟磷酸锂12.50克。
实施例3
本实施例制备方法与实施例1相同,只是所用原料为碳酸乙烯酯15.68克、碳酸二甲酯45.54克、碳酸丙烯酯15.68克、碳酸亚乙烯酯2.00克、1,4-丁烷磺内酯2.00克、丁二腈2.00克、二氟代碳酸乙烯酯:3.00克、二氟草酸硼酸锂1.5克、七甲基二硅胺烷0.03克、亚磷酸三苯酯0.07克和六氟磷酸锂12.50克。
实施例4
本实施例制备方法与实施例1相同,只是所用原料为碳酸乙烯酯25.79克、碳酸二甲酯25.79克、碳酸二乙酯25.79克、乙烯基碳酸亚乙烯酯2.00克、1,3-丙烷磺内酯2.00克、己二腈1.00克、氟代碳酸乙烯酯:3.00克、双三氟甲烷磺酰亚胺锂2.00克、六甲基二硅胺烷0.04克、亚磷酸三甲酯0.09克和六氟磷酸锂12.50克。
本发明与已有技术对比:
在与实施例1相同的条件下配制对比电解液,所用原料为碳酸乙烯酯32.92克、碳酸二甲酯32.92克、碳酸甲乙酯32.91克和LiPF6 12.5克。
在相同条件下,先对实施例1~4及对比例的非水电解液进行水分、电导率、酸度等常规测试,测试结果如表1所示;然后将以上电解液分别填充进设计容量为1800mAh的电池进行4.35V1C充放电循环500周、60℃下高温搁置7天常温1C放电测试,测试结果如表2所示。从结果中可以看出,本发明所制备的电解液较对比例有非常大的性能提升。大幅度提高了电池的循环性能。
表1 本发明实施例及与已有技术对比例的非水电解液测试结果表
表2:实施例及对比例电池测试结果
上面所述的实施例仅仅是对本发明的优选实施方式进行描述,并非对本发明的构思和保护范围进行限定,在不脱离本发明设计构思的前提下,本领域中普通工程技术人员对本发明的技术方案作出的各种变型和改进,均应落入本发明的保护范围。
Claims (1)
1.一种用于高电压锂离子电池的非水电解液,其特征是:包括以下重量配比的原料按以下工艺制成:在室温下,通有干燥空气且水分<20PPM的手套箱中,用电子天平准确称量原料碳酸乙烯酯31.76克、碳酸二乙酯37.70克、碳酸甲乙酯7.94克、碳酸亚乙烯酯1.50克、1,3-丙烷磺内酯2.50克、氟代碳酸乙烯酯4.00克、丁二腈1.00克、四氟硼酸锂1.00克、六甲基二硅胺烷0.02克、亚磷酸三甲酯0.08克和六氟磷酸锂12.50克;然后将上述各种原料加入带磨口的锥型瓶中,并搅拌至六氟磷酸锂完全溶解,且各有机溶剂混合均匀,得到100克非水电解液。
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