CN107666007B - 一种锂离子电池非水电解液和锂离子电池 - Google Patents
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Abstract
本发明提出了一种锂离子电池非水电解液及一种锂离子电池,所述非水电解液包括有机溶剂、锂盐及添加剂,其特征在于,所述添加剂包括硼酸三(三甲硅烷基)酯、过氧化苯甲酸叔丁酯以及三甲基硅烷基二乙胺;本发明通过在非水电解液中同时添加硼酸三(三甲硅烷基)酯、过氧化苯甲酸叔丁酯以及三甲基硅烷基二乙胺,电极与电解液之间的副反应大大降低,同时制备得到的电池表现出良好的高温存储及高温循环性能。
Description
技术领域
本发明属于锂离子电池领域,尤其涉及一种锂离子电池非水电解液及含有该非水电解液的锂离子电池。
背景技术
锂离子电池以其高电压、高容量、低消耗、无记忆效应、无公害以及体积小等优点得到广泛引用;但非水电解液二次电池中,电极会与电解液发生反应并产生气体,对电池的的充放电性能及安全性能造成极大的影响。
现有技术中,有文献公开通过在电解液中添加氟苯环、己基苯或环己基氟苯以达到抑制正极或负极与非水电解液发生反应的目的,通过该方法虽然能够一定程度上抑制正负极活性物质与非水电解液之间的反应,但由于该类添加的粘度较高同时具有较低的稳定性,因此同时也会影响非水电解液的整体性能;也有文献公开通过在电解液中添加磺酸酯、硫酸酯或磺酸酯或硫酸酯和三(三甲基硅)磷酸酯来解决上述技术问题,由于该类添加剂可在负极表面形成致密的界面膜,从而可以很好的阻隔负极与非水电解液之间的副反应;专利CN201510952221.3公开了一种非水电解液,在其公开的非水电解液中添加有氟代碳酸乙烯酯、三(三 甲基硅烷)硼酸酯以及硫酸酯,通过协同作用以在硅碳负极表面形成稳定的SEI膜,虽然上述两种方法均能够一定程度上抑制电极与电解液之间的副反应,但是该方法制备得到的电池高温存储及高温循环差且在高温环境时存在产气及容量衰减快的问题。
发明内容
针对上述技术问题,本发明提出了一种锂离子电池非水电解液,包括有机溶剂、锂盐及添加剂,其特征在于,所述添加剂包括硼酸三(三甲硅烷基)酯、过氧化苯甲酸叔丁酯以及三甲基硅烷基二乙胺。
本发明的发明人经过无数次实验发现,在非水电解液中同时添加硼酸三(三甲硅烷基)酯、过氧化苯甲酸叔丁酯以及三甲基硅烷基二乙胺时,电极与电解液之间的副反应大大降低,同时制备得到的电池还表现出良好的高温存储性能以及高温循环性能;发明人推测其原因,可能是因为氧化苯甲酸叔丁酯、硼酸三(三甲基硅烷基)酯以及三甲基硅烷基二乙胺三者在相互促进作用下,不仅能在在电极与电解液的界面上形成在高温环境下也能稳定存在聚合物网状保护膜,以抑制电极与电解液之间的副反应,同时还能有效地吸附电解液中的HF,极大地提高了电池整体的高温稳定性能及安全性能。
本发明还提出了一种锂离子电池,包括壳体、容纳于壳体内的电芯及非水电解液,电芯包括正极、负极和介于正极与负极之间的隔膜,正极包括正极活性材料、导电剂和粘结剂,所述负极包括负极活性材料及粘结剂,所述非水电解液为本发明提出的上述非水电解液。
具体实施方式
本发明提出了一种锂离子电池非水电解液,包括有机溶剂、锂盐及添加剂,所述添加剂包括硼酸三(三甲硅烷基)酯、过氧化苯甲酸叔丁酯以及三甲基硅烷基二乙胺。
本发明通过在非水电解液中同时添加硼酸三(三甲硅烷基)酯、过氧化苯甲酸叔丁酯以及三甲基硅烷基二乙胺三种物质,由于三者之间的相互促进作用,不仅能够在电极与电解液之间形成一层在高温环境下也能稳定存在的聚合物保护膜,而且还能够有效地吸附电解液中的HF,不仅极大地降低了电极与电解液之间因电池的充放电而发生的副反应,同时制备得到的电池的高温存储性能及高温循环性能具有明显提高。
根据本发明提出的非水电解液,优选地,以有机溶剂的总重量为基准,硼酸三(三甲硅烷基)酯的含量为0.1%~10%,过氧化苯甲酸叔丁酯的含量为0.01%~0.5%,三甲基硅烷基二乙胺的含量为0.01%~1%;进一步优选地,以有机溶剂的总重量为基准,硼酸三(三甲硅烷基)酯的含量为1%~5% ,过氧化苯甲酸叔丁酯的含量为0.1%~0.5%,三甲基硅烷基二乙胺的含量为0.1%~1%。
本申请的发明人在试验中发现,当硼酸三(三甲硅烷基)酯、过氧化苯甲酸叔丁酯、三甲基硅烷基二乙胺的含量为上述范围时,三者之间相互促进作用能在电极与非水电解液的界面形成高温环境下依然稳定存在的聚合物保护膜,且制备得到的电池阻抗小,含量过多或过少均对电池的库伦效率及电池寿命造成影响。
根据本发明提出的非水电解液,优选地,在所述非水电解液中还包括碳酸亚乙烯酯;优选地,以所述非水电解液的总重量为基准,所述碳酸亚乙烯酯的含量为2-10%。
本申请的发明人发现,在非水电解液中同时添加碳酸亚乙烯酯,对提高电池整体的高温存储性能和高温循环性能以及电池的充放电性能具有很好的促进作用,发明人推测其原因,可能是因为在硼酸三(三甲硅烷基)酯、过氧化苯甲酸叔丁酯以及三甲基硅烷基二乙胺三种物质这三种物质在相互作用下形成聚合物膜的过程中,碳酸亚乙烯酯也参与了反应并与该三种物质中的一种或几种形成了嵌段共聚物,该嵌段共聚物的存在进一步增大了该保护膜的高温稳定性,从而使得电池表现出更为优越的耐高温性能。
根据本发明提出的非水电解液,所述有机溶剂可以采用本领域技术人员常规的各种有机溶剂;可选地,所述有机溶剂选自碳酸甲乙酯、碳酸二甲酯、碳酸二乙酯、碳酸乙烯酯、碳酸丙烯酯、氟代碳酸乙烯酯、碳酸丁烯酯、亚硫酸乙烯酯、亚硫酸丙烯酯、亚硫酸二乙酯、γ-丁内酯、二甲基亚砜、乙酸乙酯和乙酸甲酯中的一种或多种;优选地,所述有机溶剂包括氟代碳酸乙烯酯以及碳酸二乙酯;本申请的发明人发现,非水电解液中采用氟代碳酸乙烯酯和碳酸二乙酯作为非水溶剂时,该非水溶剂易在高温条件下发生自身分解及酸催化水解,造成非水电解液本身的不稳定,同时还会对常规的SEI膜的主要成分碳酸锂、醇锂及烷基碳酸锂等具有溶解性,从而破坏SEI膜的结构;但是,当在非水电解液中同时添加硼酸三(三甲硅烷基)酯、过氧化苯甲酸叔丁酯和三甲基硅烷基二乙胺时,氟代碳酸乙烯酯和碳酸二乙酯不仅不会对在电极和非水电解液界面形成的聚合物膜造成破坏,反而有利于非水电解液中HF的吸收,进一步提高了电池的稳定性能和安全性能。
根据本发明提出的非水电解液,优选地,所述硼酸三(三甲硅烷基)酯、过氧化苯甲酸叔丁酯、三甲基硅烷基二乙胺、氟代碳酸乙烯酯以及碳酸二乙酯之间的重量比为(0.1-9):(0.01-0.45):(0.01-0.9):(19.98-18):(79.9-71.65);将比值控制在此范围能够优选地,所述硼酸三(三甲硅烷基)酯、过氧化苯甲酸叔丁酯、三甲基硅烷基二乙胺、氟代碳酸乙烯酯以及碳酸二乙酯之间的重量比为(1-5):(0.1-0.5):(0.1-0.9):(19.8-18.6):(79-75),本申请的发明人发现,将上述各物质的重量比控制在上述范围时,电极与电解液界面形成的聚合物保护膜致密且均匀,电池的阻抗也更小,制备得到的电池高温循环寿命更长、高温存储容量恢复率更高。
根据本发明提出的非水电解液,所述锂盐为本领域技术人员常用的各种锂盐,例如可以选自六氟磷酸锂(LiPF6)、氯酸锂(LiClO4)、四氟硼酸锂(LiBF4)、六氟砷酸锂(LiAsF6)、六氟硅酸锂(LiSiF6)、四氯铝酸锂(LiAlCl4)、双乙二草酸硼酸锂(LiBOB)、二氟草酸硼酸锂(LiODFB)、氯化锂(LiCl)、溴化锂(LiBr)、碘化锂(LiI)、三氟甲烷磺酸锂(LiCF3SO3)、双(三氟乙酰基)亚胺盐(Li(CF3CO2)2N)、双(三氟甲基磺酰)亚胺锂(Li(CF3SO2)2N)或双(五氟乙基磺酰)亚胺锂(Li(SO2C2F5)2N)中的一种或多种,锂盐的浓度为本领域常规的浓度;优选情况下,本发明采用LiPF6作为锂盐,其浓度为0.5-1.5mol/L,优选为0.8-1.3mol/L。
本发明提供的锂离子电池非水电解液的制备方法,为本领域技术人员的常用方法,即将各组分(包括锂盐、非水溶剂和添加剂)混合均匀即可,对混合的方式和顺序本发明均没有特殊限定。
本发明还提供了一种锂离子电池,包括壳体、容纳于壳体内的电芯及非水电解液,电芯包括正极、负极和介于正极与负极之间的隔膜,正极包括正极活性材料、导电剂和粘结剂,负极包括负极活性材料及粘结剂,所述非水电解液为本发明提供的非水电解液;进一步的,所述正极活性材料选自LiCoO2、Li[Ni0.6Co0.2Mn0.2]O2或Li[Ni1/3Co1/3Mn1/3]O2中的一种或几种;所述负极活性材料选自石墨或硅碳负极。采用LiCoO2、Li[Ni0.6Co0.2Mn0.2]O2或Li[Ni1/ 3Co1/3Mn1/3]O2等作为正极活性物质,以及石墨或硅碳负极作为负极活性物质,制备得到的电池在具有良好的耐高温性能的同时还能维持较高的容量。
本申请中,锂离子电池的正极片、负极片、隔膜的制备工艺为本领域所公知的技术,且电池的组装也为本领域所公知的技术,在此不再赘述。
以下结合实施例对本发明的锂离子电池非水电解液及含有该非水电解液的锂离子电池作进一步说明。
实施例1
(1)非水电解液的制备:
将氟代碳酸乙烯酯、碳酸二乙酯、硼酸三(三甲硅烷基)酯、过氧化苯甲酸叔丁酯和三甲基硅烷基二乙胺按19:75:5:0.1:0.9的重量比进行混合,然后将12重量份的六氟磷酸锂加入上述混合溶液中,制得本实施例的锂离子电池非水电解液,记为C1 ;
(2)锂离子电池的制备:
将钴酸锂、乙炔黑、聚偏氟乙烯按重量比85:10:5混合均匀与正极溶剂N-甲基吡咯烷酮混合制备成正极浆料后涂布于铝箔上,干燥并辊轧制备得到正极片;将石墨(P15B) 丁苯橡胶、羧酸纤维素钠按重量比100:3:2混合均匀后与负极溶剂水混合制备成负极浆料后涂布于铜箔上,干燥并辊轧制备得到负极片;将上述制备得到的正极片、负极片与Celgard2300型微孔隔膜组装成软包电池;在氩气手套箱中注入步骤(1)中制备得到的非水电解液,密封后制成锂离子电池S1。
对比例1
采用与实施例1相同的方法制备非水电解液和锂离子电池,不同的是在步骤(1)中不加入三甲基硅烷基二乙胺,将氟代碳酸乙烯酯、碳酸二乙酯、硼酸三(三甲硅烷基)酯、过氧化苯甲酸叔丁酯按重量比20:74.5:5:0.5进行混合制备得到电解液DC1,制备得到锂离子电池DS1。
对比例2
采用与实施例1相同的方法制备非水电解液和锂离子电池,不同的是在步骤(1)中不加入过氧化苯甲酸叔丁酯,将氟代碳酸乙烯酯、碳酸二乙酯、硼酸三(三甲硅烷基)酯、三甲基硅烷基二乙胺按重量比19:76:5:1进行混合制备得到电解液DC2,制备得到锂离子电池DS2。
对比例3
采用专利CN201510952221.3实施例1中的方法制备得到非水电解液DC3以及锂离子电池DS3。
实施例2
采用与实施例1相同的步骤制备非水电解液和扣式电池,不同之处在于:
步骤(1)中,氟代碳酸乙烯酯、碳酸二乙酯、硼酸三(三甲硅烷基)酯、过氧化苯甲酸叔丁酯和三甲基硅烷基二乙胺之间的重量比为19:75:5:0.5:0.5,制备得到非水电解液C2以及锂离子电池S2。
实施例3
采用与实施例1相同的步骤制备非水电解液和扣式电池,不同之处在于:
步骤(1)中,氟代碳酸乙烯酯、碳酸二乙酯、硼酸三(三甲硅烷基)酯、过氧化苯甲酸叔丁酯和三甲基硅烷基二乙胺之间的重量比为19:77:3:0.1:0.9 ,制备得到非水电解液C3以及锂离子电池S3。
实施例4
采用与实施例1相同的方法制备非水电解液和锂离子电池,不同之处在于,步骤(1)中,还加入碳酸亚乙烯酯,且氟代碳酸乙烯酯、碳酸二乙酯、硼酸三(三甲硅烷基)酯、过氧化苯甲酸叔丁酯、三甲基硅烷基二乙胺以及碳酸亚乙烯酯之间的重量比为19:75:4:0.5:0.5 :1 ,制备得到非水电解液C4以及锂离子电池S4。
实施例5
采用与实施例1相同的方法制备非水电解液和锂离子电池,不同之处在于,步骤(1)中,氟代碳酸乙烯酯、碳酸二乙酯、硼酸三(三甲硅烷基)酯、过氧化苯甲酸叔丁酯、三甲基硅烷基二乙胺以及碳酸亚乙烯酯之间的重量比为19:75:3:0.5:0.5 :2 ,制备得到非水电解液C5以及锂离子电池S5。
实施例6
采用与实施例1相同的方法制备非水电解液和锂离子电池,不同之处在于,步骤(1)中,采用有机溶剂碳酸乙烯酯和碳酸甲乙酯代替氟代碳酸乙烯酯和碳酸二乙酯,且有机溶剂碳酸乙烯酯和碳酸甲乙酯与硼酸三(三甲硅烷基)酯、过氧化苯甲酸叔丁酯和三甲基硅烷基二乙胺之间的重量比为28:66:5:0.5:0.5,制备得到非水电解液C6以及锂离子电池S6。
实施例7
采用与实施例1相同的方法制备非水电解液和锂离子电池,不同之处在于,步骤(1)中,氟代碳酸乙烯酯、碳酸二乙酯、硼酸三(三甲硅烷基)酯、过氧化苯甲酸叔丁酯和三甲基硅烷基二乙胺之间的重量比为19.98:79.9:0.1:0.01:0.01,制备得到非水电解液C7以及锂离子电池S7。
实施例8
采用与实施例1相同的方法制备非水电解液和锂离子电池,不同之处在于,步骤(1)中,氟代碳酸乙烯酯、碳酸二乙酯、硼酸三(三甲硅烷基)酯、过氧化苯甲酸叔丁酯和三甲基硅烷基二乙胺之间的重量比为18:71.6:9:0.5:0.9,制备得到非水电解液C8以及锂离子电池S8。
实施例9
采用与实施例1相同的方法制备非水电解液和锂离子电池,不同之处在于,步骤(1)中,氟代碳酸乙烯酯、碳酸二乙酯、硼酸三(三甲硅烷基)酯、过氧化苯甲酸叔丁酯和三甲基硅烷基二乙胺之间的重量比为19.8:79:1:0.1:0.1,制备得到非水电解液C9以及锂离子电池S9。
实施例10
采用与实施例1相同的方法制备非水电解液和锂离子电池,不同之处在于,步骤(1)中,氟代碳酸乙烯酯、碳酸二乙酯、硼酸三(三甲硅烷基)酯、过氧化苯甲酸叔丁酯和三甲基硅烷基二乙胺之间的重量比为18.6:75:5:0.5:0.9,制备得到非水电解液C10以及锂离子电池S10。
性能测试
(1) 充放电性能测试
将实验电池S1-S6以及DS1-DS3在600C的温度下以100mA的恒定电流充电到4.35V,接着在4.35V定电压下充电直到电流值为20mA,之后以100mA的恒定电流放电至3V,以此作为一次循环;记录首次充电容量和放电容量,并计算首次库仑效率(%);如此反复充放电循环250次后,记录第250次循环的放电容量,计算循环后容量保持率(%)=循环250次的放电容量/首次放电容量×100%;测试结果如表1所示。
(2)存储性能测试
取实验电池S1-S6和DS1-DS3在常温下以100mA的恒定电流充电到4.35V,接着在4.35V定电压下充电直到电流值为20mA,在该状态下,记录各电池的厚度后,将上述实验电池置于600C的环境下保存七天,计算厚度变化率=(存储后的厚度 – 存储前的厚度)/存储前的厚度×100%;测试结果如表1所示。
表1
由表1可以看出,通过在非水电解液中同时添加三(三甲硅基)硼酸酯、过氧化苯甲酸叔丁酯和三甲基硅烷基二乙胺三种添加剂,制备得到的电池具有良好的高温循环性能和高温存储性能;在非水电解液中配合使用氟代碳酸乙烯酯和碳酸二乙酯两种有机溶剂较使用其他有机溶剂时,制备的电池的高温循环性能和高温存储性能也更优;当在非水电解液中同时添加碳酸亚乙烯酯时,对电池的耐高温性能具有进一步的促进作用。
Claims (10)
1.一种锂离子电池非水电解液,包括有机溶剂、锂盐及添加剂,其特征在于,所述添加剂包括硼酸三(三甲硅烷基)酯、过氧化苯甲酸叔丁酯以及三甲基硅烷基二乙胺。
2.根据权利要求1所述的非水电解液,其特征在于,以有机溶剂的总重量为基准,硼酸三(三甲硅烷基)酯的含量为0.1%~10%,过氧化苯甲酸叔丁酯的含量为0.01%~0.5%,三甲基硅烷基二乙胺的含量为0.01%~1%。
3.根据权利要求2所述的非水电解液,其特征在于,以有机溶剂的总重量为基准,硼酸三(三甲硅烷基)酯的含量为1%~5% ,过氧化苯甲酸叔丁酯的含量为0.1%~0.5%,三甲基硅烷基二乙胺的含量为0.1%~1%。
4.根据权利要求1-3任意一项所述的非水电解液,其特征在于,所述非水电解液中还包括碳酸亚乙烯酯。
5.根据权利要求4所述的非水电解液,其特征在于,以所述非水电解液的总重量为基准,所述碳酸亚乙烯酯的含量为2-10%。
6.根据权利要求1-3任意一项所述的非水电解液,其特征在于,所述有机溶剂包括氟代碳酸乙烯酯以及碳酸二乙酯。
7.根据权利要求6所述的非水电解液,其特征在于,所述硼酸三(三甲硅烷基)酯、过氧化苯甲酸叔丁酯、三甲基硅烷基二乙胺、氟代碳酸乙烯酯以及碳酸二乙酯之间的重量比为(0.1-9):(0.01-0.5):(0.01-0.9):(19.98-18):(79.9-71.6)。
8.根据权利要求7所述的非水电解液,其特征在于,所述硼酸三(三甲硅烷基)酯、过氧化苯甲酸叔丁酯、三甲基硅烷基二乙胺、氟代碳酸乙烯酯以及碳酸二乙酯之间的重量比为(1-5):(0.1-0.5):(0.1-0.9):(19.8-18.6):(79-75)。
9.一种锂离子电池,包括壳体、容纳于壳体内的电芯及非水电解液,电芯包括正极、负极和介于正极与负极之间的隔膜,正极包括正极活性材料、导电剂和粘结剂,所述负极包括负极活性材料及粘结剂,其特征在于,所述非水电解液为权利要求1-8任一项所述的非水电解液。
10.根据权利要求9所述的锂离子电池,其特征在于,所述正极活性材料选自LiCoO2、Li[Ni0.6Co0.2Mn0.2]O2或Li[Ni1/3Co1/3Mn1/3]O2中的一种或几种;所述负极活性材料选自石墨或硅碳负极。
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