WO2004060658A1 - 積層体、電磁波シールド成形品、および、それらの製造方法 - Google Patents

Abstract

熱硬化性樹脂層、熱可塑性樹脂層、および、多数本の連続したフィラメントからなる強化繊維群とから成り、前記熱硬化性樹脂層と前記熱可塑性樹脂層とが、これらの層の界面において、前記熱硬化性樹脂層の樹脂と前記熱可塑性樹脂層の樹脂とが凹凸形状を有して一体化され、前記強化繊維群の内の一群のフィラメントは、少なくとも前記熱硬化性樹脂層の樹脂に接し、前記強化繊維群の内の残りの群のフィラメントは、少なくとも前記熱可塑性樹脂層の樹脂に接してなる成形体で、かつ、前記熱可塑性樹脂層の前記界面とは反対側の面が該成形体の表面に位置している積層体。

Description

明 細 書 積層体、 電磁波シール ド成形品、 および、 それらの製造方法 技術分野

本発明は、 多数本の連続したフィ ラメ ン トからなる強化繊維群で強化 された繊維強化樹脂製の積層体およびその製造方法に関する。本発明は、 他の構造部材、 と りわけ熱可塑性樹脂からなる構造部材に対し強固に一 体化できる積層体に関する。 本発明は、 積層体と他の構造部材とが一体 化されるこ とによ り形成された成形品を廃棄する際には、 当該成形品を 部品毎に容易に分解、 分別でき、 部品の再利用を可能にした積層体に関 する。

本発明は、 多数本の連続したフィ ラメ ン トからなる強化繊維群で強化 された繊維強化樹脂製の積層体と他の構造部材とを一体化させることに よ り形成された電磁波シール ド成形品に関する。

これらの一体化成形品は、 電気 · 電子機器、 オフィ スオー トメーショ ン機器、 家電機器、 医療機器の音 [5品、 部材または筐体、 ならびに、 車両 部材、 航空機部材、 建築部材などに好ましく用いられる。 背景技術

多数本の連続したフィ ラメ ン トからなる強化繊維群で'強化された樹脂 からなる成形体 （F R P ) は、 各種の部品や構造体を形成する部材と し て、広く用いられている。熱硬化性樹脂をマ ト リ ッタスと した成形体は、 熱硬化性樹脂を含浸させたプリプレダのプレス成形や、 レジントランス ファーモールディ ング （R T M ) などの成形方法によ り成形,体とするこ とによ り、 製造されている。 しかしながら、 熱硬化性樹脂からなる F R Pは、 複雑な形状を有する 部品や構造体を単一の成形工程で製造するには不向きである。そのため、 複雑な形状を有する部品や構造体は、 当該 F R Pからなる複数の部材を 作成し、次いで、それらの部材を一体化することによ り製造されていた。

この一体化手法と して、 ポルト、 リベッ ト、 ビスなどの機械的接合方 法や、 接着剤を使用する接合方法が用いられている。 機械的接合方法で は、 接合部分を予め加工する加工工程を必要とするため、 生産コス トの 低減がはかり難い問題があり、 また、 その外観からも、 適用用途が限定 される問題があった。 接着剤を使用する接合方法では、 接着剤の準備や 接着剤の辇布作業を含む接着工程を必要とするため、 生産コス トの低減 がはかり難い問題があり、 また、 接着強度の信頼性に十分な満足が得ら れない問題があった。

熱可塑性樹脂で形成される部材と熱硬化性樹脂からなる F R Pで形成 される部材とを一体化する手法が、 JP 10- 138354 Aに提案されている。 この手法は、 強化用の炭素繊維群と熱硬化性樹脂とからなるプリ プレダ シー トの表面に熱可塑性樹脂フィルムを積層し、 第 1 の積層体を形成す る第 1 の工程と、 次いで、 得られた第 1 の積層体に、 熱硬化性樹脂は硬 化するが、 フィルムは流動しない条件で熱圧を加え、 熱可塑性樹脂フィ ルムが貼着された炭素繊維強化熱硬化性樹脂からなる第 2 の積層体を形 成する第 2 の工程と、 得られた第 2 の積層体を金型に入れ、 第 2 の積層 体の熱可塑性樹脂フィルムの表面に対し、 熱可塑性樹脂を射出成形し、 射出成形によ り形成された熱可塑性樹脂部材 （芯部材） と第 2の積層体 (表面部材） とを接合させる第 3 の工程からなる。 この手法によれば、 熱可塑性樹脂からなる芯部材と表面部材とが、 表面部材の熱可塑性樹脂 フィルムを介して接合されるので、 この接合部における接合の強さに、 格別の問題はないものと云える。 しかし、 表面部材における熱硬化性樹脂と熱可塑性樹脂フィルムとの 接合部における接合の強さは、 十分である とは云えない問題がある。 こ の後者の接合部は、 熱硬化性樹脂と熱可塑性樹脂との接合によ り形成さ れている、 すなわち、 異種材料間の接合によ り形成されているからであ る。

本発明は、 この異種材料間の接合における接合の強さにおける従来の 不安を低減した積層体を提供することを、 その目的の一つと している。 繊維強化樹脂 （F R P ) は、 種々の製品の形成材料と して、 広く用い られている。 一方において、 これらの製品の軽量化が要求されている。 と りわけ、 ノー トパソコ ン、 携帯電話、 携帯情報端末に代表されるよ う に携帯電子機器の普及が促進されるにつれて、 薄型で軽量の製品が、 巿 場で強く要望されている。 これに伴い、 製品を構成する筐体や内部部材 が、 薄肉性、 軽量性を有する と ともに、 高剛性を有することが、 要求さ れている。

この要求に对し、 マグネシウム合金が活用されてはいる。 高剛性の要 求は、 さ らに高まっており、 アルミニウム合金などのさ らに剛性の高い 金属材料の活用が検討されている。 しかし、 これらの金属材料では、 複 雑な形状の部材ゃ製品を量産性よく容易に生産するこ とが困難である。

JP 2001 -298277 Aに、 金属製の成形品と射出成形したリ ブとをェポキ シ樹脂系の塗料で接着して一体化してなる筐体が、 提案されている。 JP 06 - 029684 Aに、 金属板と合成樹脂成形体とを一体化してなる電磁波シ 一ルド筐体が、 提案されている。 しかしながら、 これらの筐体では、 薄 肉性と高剛性とを満足することができても、 金属材料の比重が大きいた めに、 結果的には、 軽量性を満足するには至っていない。

異種の材料から形成された部材を一体化したこれらの製品では、 製品 のリサイクル性を考慮した場合、 各部材の分離 · 分別が困難であり、 異 なる材料のコンタ ミネーショ ンが発生し、 それぞれの部材を再利用する ことが困難であったり、 リサイクルに伴う コス トアップが問題となる。 本発明は、 かかる従来技術の問題点に鑑み、 他の構造部材との一体化 が容易に実施でき、 かつ、 優れた接合強度を発現する積層体およびその 製造方法を提供することを目的とする。 この積層体を用いた一体化成形 品は、優れた力学特性、 軽量性、 電磁波シールド性だけでなく、 意匠性、 リ サイ クル性を兼ね備え、 電気 · 電子機器、 携帯情報端末などの筐体や 自動車、 航空機などの輸送羽機器の構造材に好適に使用される。 発明の開示

本発明の積層体の第 1 の態様 ：

本発明の積層体は、 熱硬化性榭脂層、 熱可塑性樹脂層、 および、 多数 本の連続したフィ ラメ ン トからなる強化繊維群とから成り、 前記熱硬化 性樹脂層と前記熱可塑性樹脂層とが、 これらの層の界面において、 前記 熱硬化性樹脂層の樹脂と前記熱可塑性樹脂層の樹脂とが凹凸形状を有し て一体化され、 前記強化繊維群の内の一群のフィ ラメ ン トは、 少なく と も前記熱硬化性樹脂層の樹脂に接し、 前記強化繊維群の内の残り の群の フィ ラメ ン トは、 少なく と も前記熱可塑性樹脂層の樹脂に接してなる成 形体で、 かつ、 前記熱可塑性樹脂層の前記界面とは反対側の面が該成形 体の表面に位置している。

本発明の積層体において、 前記多数本の連続したフィ ラメ ン トが、 一 方向に配列されており、 前記熱硬化性樹脂層と前記熱可塑性樹脂層の界 面が、 前記強化繊維群の中に存在することが好ましい。

本発明の積層体において、 前記熱硬化性樹脂層を形成する榭脂のガラ ス転移温度が、 6 0 °C以上であることが好ましい。

本発明の積層体において、 前記熱可塑性樹脂層において、 前記連続し たフィ ラメ ン トが存在している領域の最大厚みが、 1 0 /z m以上である ことが好ましい。 この最大厚みは、 1 , 0 0 0 /x m以下であるこ とが好 ましい。

本発明の積層体において、 前記熱可塑性樹脂層の表面積が、 積層体の 表面積の 0 . 1乃至 5 0 %であるこ とが好ましい。

本発明の積層体において、 前記熱可塑性樹脂層が位置する側とは反対 側の積層体の面に、 前記熱硬化性樹脂、 前記熱可塑性樹脂、 および、 多 数本の連続したフィ ラメ ン トからなる強化繊維群から形成されるのと同 様の構造からなる層が形成されていても良い。

本発明の積層体において、 後に定義される積層体試験片の I S O 4 5 8 7に基づく接着強度が、 室温において、 6 M P a以上であることが好 ましい。

本発明の積層体において、 前記強化繊維群を構成する多数本の連続し たフィ ラメ ン トが炭素繊維であるこ とが好ましい。

本発明の積層体において、 前記熱硬化性樹脂が、 エポキシ樹脂を主成 分とする樹脂であることが好ましい。

本発明の積層体において、 前記熱可塑性樹脂が、 ポリ アミ ド系樹脂、 ポリ エステル系樹脂、 ポリカーボネー ト系樹脂、 スチレン系樹脂、 E V A樹脂、 ウ レタ ン系樹脂、 アク リル系樹脂、 ポリオレフイ ン系樹脂、 P P S系樹脂の群よ り選択される少なく と も 1種の樹脂であることが好ま しい。

本発明の積層体の第 2の態様 ：

本発明の積層体は、 熱硬化性のマ ト リ ックス樹脂に多数本の連続した フィラメ ン トからなる強化繊維群が配置された熱硬化性樹脂組成物と、 この熱硬化性樹脂組成物の表面の少なく と も一部分に形成せれた熱可塑 性樹脂組成物からなる被膜とからなる積層体であって、 かつ、 この積層 体と前記被膜を介して接着する他の成形品との後に定義される垂直接着 強度が、 温度 4 0 °Cにおいて、 l O MP a以上であり、 かつ、 温度 1 4 0 °Cにおいて、 l O MP a未満である。

本発明の積層体において、 前記熱可塑性樹脂組成物からなる被膜の平 均厚みが、 0. 1乃至 1， Ο Ο Ο μ πιであることが好ましい。

本発明の積層体において、 前記強化繊維群を構成する多数本の連続し たフィラメ ン トが炭素繊維であることが好ましい。

本発明の積層体において、 前記熱硬化性樹脂が、 エポキシ樹脂を主成 分とする樹脂であることが好ましい。

本発明の積層体において、 前記熱可塑性樹脂が、 ポリ アミ ド系樹脂、 ポ リ エステル系樹脂、 ポリカーボネー ト系樹脂、 スチレン系樹脂、 E V Α樹脂、 ウ レタ ン系樹脂、 アク リ ル系樹脂、 ポリオレフイ ン系樹脂、 P P S系樹脂の群よ り選択される少なく とも 1種の樹脂であるこ とが好ま しい。

本発明の積層体の製造方法 ：

本発明の積層体の製造方法は、 多数本の連続したフィ ラメ ン トからな る強化繊維群に硬化前の熱硬化性樹脂が含浸せしめられてなるプリプレ グの表面に、 熱可塑性樹脂からなる熱接着用基材が配置せしめられ、 前 記熱硬化性榭脂の硬化反応時に、 もしく は、 硬化反応前の予熱時に、 前 記熱接着用基材の熱可塑性樹脂を前記強化繊維群に含浸せしめてなる。

本発明の積層体の製造方法において、 前記強化繊維群に熱可塑性樹脂 を含浸させる際に、 圧力 0. I MP a以上の加圧力を作用せしめること が好ましい。

本発明の一体化成形品 ：

本発明の一体化成形品は、 本発明の積層体からなる第 1 の部材と、 別 の構造部材からなる第 2の部材とが、 前記第 1 の部材における前記熱可 塑性樹脂を介して結合されてなる。

本発明の一体化成形品において、 前記第 2の部材が、 本発明の積層体 からなる部材、 熱可塑性樹脂組成物からなる部材、 金属材料からなる部 材から選択される少なく とも 1種の部材であることが好ましい。

本発明の一体化成形品の具体例と して、 電気 · 電子機器、 O A機器、 家電機器、 医療機器の部品、 部材または筐体があり、 また、 自動車、 二 輪車、 自転車、 航空機、 建材用の部品、 部材またはパネルがある。

本発明の一体化成形品の製造方法 ：

本発明の一体化成形品の製造方法は、 本発明の積層体からなる第 1 の 部材と、 別の構造部材からなる第 2の部材とが、 熱溶着、 振動溶着、 超 音波溶着、 レーザー溶着、 インサー ト射出成形、 アウ トサー ト射出成形 から選択される少なく と も 1つの一体化方法にて、 一体化せしめられる こと力 らなる。 ，

本発明の熱接着用基材 ：

本発明の熱接着用基材は、 同種および/または異種の被着材を熱接着 するための基材であって、 明細書中に定義された積層体試験片の I S O 4 5 8 7に基づく接着強度 （ S ) が、 温度 1 0 0 °Cにおいて、 5. 0 M P a以上であり、 かつ、 温度 2 0 0 °Cにおいて、 1. O MP a以下であ る。

本発明の熱接着用基材において、 温度 t (°C) のときの接着強度を S _t (M P a ) と し、 温度 （ t + 3 0 ) (。C) のと きの接着強度を S ( _{t +} 3 0 ) (M P a ) と したとき、 S _t≥ 3 X S ( _{t + 3}。） なる関係を満足する 温度 t が、 1 0 0 °C乃至 2 0 ひ。 Cであるこ とが好ましい。

本発明の熱接着用基材において、 前記基材が、 共重合ポリアミ ド系樹 脂組成物からなることが好ましい。 この共重合ポリアミ ド系樹脂組成物 が、 3元共重合ポリアミ ド 6 / 6 6 / 6 1 0を構成成分と して含むこと が好ましい。

本発明の熱接着用基材において、 前記基材が、 不織布またはフィルム の形態を有し、 目付が、 1乃至 1 0 0 g Z m ²であることが好ましい。 本発明の熱接着用基材は、 本発明の積層体の製造方法における熱接着 用基材と して好ましく用いられる。

本発明の電磁波シールド成形品 ：

本発明の電磁波シールド成形品は、 多数本の連続したフィ ラ メ ン トか らなる導電性繊維群が配置された樹脂組成物からなる第 1 の構造体と、 熱可塑性樹脂組成物からなる第 2 の構造体とが一体化されてなる成形品 であって、 前記第 1 の構造体の K E C法にて測定される周波数 1 G H z における電磁波シールド性が、 4 0 d B以上である。

本発明の電磁波シール ド成形品において、 前記第 1 の構造体が、 強化 繊維群を構成する多数本の連続したフィラメ ン トが炭素繊維である本発 明の積層体であることが好ましい。

本発明の電磁波シールド成形品において、 前記第 1 の構造体の A S T M— D 7 9 0に基づく 曲げ弾性率が、 後に定義される試験片おいて、 8 G P a以上であることが好ましい。

本発明の電磁波シール ド成形品において、 前記第 1 の構造体の平均厚 みが、 1 . 6 m m以下であることが好ましい。

本発明の電磁波シール ド成形品において、 成形品を外方から観察した ときに、 前記多数本の連続したフィラメ ン トの配列状態に基づく模様が 観察されることが好ましい。

本発明の電磁波シール ド成形品において、 前記第 1 の構造体における 樹脂組成物と して、 成形品の用途に応じ、 熱硬化性樹脂、 あるいは、 熱 可塑性樹脂が選択されることが好ましい。

本発明の電磁波シール ド成形品において、 前記第 2の構造体の熱可塑 性樹脂組成物が、 不連続な炭素繊維を含み、 該炭素繊維の重量平均繊維 長し が、 0 . 4 m m以.上で、 かつ、 重量平均繊維長 L wと数平均繊維 長 L n との比 L w / L nが、 1 . 3乃至 2 . 0であるこ とが好ましい。

本発明の電磁波シールド成形品の具体例と して、 電気 · 電子機器、 O A機器、 家電機器、 医療機器の部品、 部材または筐体がある。 また、 前 記筐体の天面部の少なく と も一部に、 前記第 1 の構造体が位置し、 前記 筐体のフ レーム、 ボス、 リ ブ、 ヒンジ、 ランナーおよびこれらを含む部 材に、 前記第 2 の構造体が位置してなる電磁波シール ド成形品がある。

本発明の電磁波シールド成形品の製造方法 ：

本発明の電磁波シール ド成形品の製造方法は、 予め成形された第 1 の 構造体が、 金型にインサー トされる第 1 の工程と、 次いで、 第 2の構造 体を形成する熱可塑性樹脂組成物が、 前記金型にィンサー トされた第 1 の構造体に対し射出され、 前記第 2 の構造体が前記第 1 の構造体に一体 化せしめられる第 2の工程とからなる。

本発明の電磁波シールド成形品の製造方法において、 予め成形された 第 1の構造体と、 予め射出成形によ り成形された第 2の構造体とが、 超 音波溶着にて一体化せしめられても良い。 図面の簡単な説明

第 1 図は、 本発明の積層体の一態様の模式斜視図である。

第 2図は、 第 1 図の積層体の表層部の一部の拡大断面図である。

第 3図は、 本発明の積層体の実施例の構造の第 1 の検証試験によ り得 られる試験片の模式断面図である。

第 4図は、 積層体の比較実施例の構造の第 1 の検証試験によ り得られ る試験片の模式断面図である。

第 5図は、 本発明の積層体の実施例の構造の第 2の検証試験によ り得 られる試験片の模式断面図である。

第 6図は、 積層体の比較実施例の構造の第 2の検証試験によ り得られ る試験片の模式断面図である。

第 7図は、 本発明の積層体の実施例の構造の第 3の検証試験によ り得 られる試験片の模式斜視図である。

第 8図は、 積層体の I S 0 4 5 8 7による接着強度試験をする際の試 験片の調整の仕方を説明する斜視図である。

第 9図は、 本発明の一体化成形品の一実施例と しての電気 · 電子機器 用の筐体のモデルの斜視図である。

第 1 0図は、 積層体の垂直接着強度を測定するための試験機の要部の 模式正面図である。

第 1 1図は、 本発明の一体化成形品の製造工程を説明するためのフロ 一図である。

第 1 2図は、 従来の一体化成形品の製造工程を説明するためのフロー 図である。 ，

第 1 3図は、 本発明の一体化成形品の他の実施例と しての電気 ' 電子 機器の筐体のモデルの分解斜視図である。

第 1 4図は、 本発明の積層体の他の実施例の分解斜視図である。

第 1 5図は、 本発明の一体化成形品の更に他の実施例と しての電気 ' 電子機器の筐体のモデルの斜視図である。

第 1 6図は、 本発明の一体化成形品の更に他の実施例と しての電気 ' 電子機器の筐体のモデルの分解斜視図である。 発明を実施するための最良の形態

本発明の積層体の第 1 の態様 ：

第 1 図に、 積層体 5が示される。 積層体 5は、 下面 4 aから上面 4 b に向かい、 順次積層された 5つの層からなる。 すなわち、 積層体 5は、 第 1層 l a、 第 2層 2 a、 第 3層 3、 第 4層 2 b、 および、 第 5層 l b 力 らなる。

第 2図に、 第 1層 l aの一部の断面を拡大した図が示される。 第 2図 は、 第 1層 1 aの一部の断面を走査型電子顕微鏡 （ S E M) を用いて撮 影して得られた写真に基づき作成された図である。

第 1層 l aは、 本発明の積層体 A 1 の一例である。 積層体 A 1 (第 1 層 1 a ) は、 熱硬化性樹脂層 1 1 と、 熱可塑性樹脂層 1 2 と、 多数本の 連続したフィ ラメ ン ト 1 3 a 、 1 3 bからなる強化繊維群 1 3 と力、ら成 る。 熱硬化性樹脂層 1 1 と熱可塑性樹脂層 1 2 とが、 これらの層 1 1、 1 2の界面 1 4において、 凹凸形状を有して一体化されている。 強化繊 維群 1 3の内の一群のフィ ラメ ン ト 1 3 a は、 少なく とも熱硬化性樹脂 層 1 1 の樹脂に接し、 強化繊維群 1 3の内の残りの群のフィ ラメ ン ト 1 3 bは、 少なく と も熱可塑性樹脂層 1 2の樹脂に接している。 熱可塑性 樹脂層 1 2の前記界面 1 4 とは反対側の面は、積層体 A 1 (第 1層 1 a ) の表面に位置している。

積層体 A 1 (第 1層 1 a )は、多数本の連続したフィラメ ン ト 1 3 a、 1 3 bからなる強化繊維群 1 3に、 硬化前の熱硬化性樹脂が含浸せしめ られてなるプリ プレダの表面に、 熱可塑性樹脂からなる熱接着用基材が 配置せしめられ、 熱硬化性榭脂の硬化反応時に、 も しく は、 硬化反応前 の予熱時に、 熱接着用基材の熱可塑性樹脂を強化繊維群 1 3 に含浸せし めることによ り製造されたものである。

製造された積層体 A 1 (第 1層 1 a ) において、 熱硬化性樹脂は、 熱 硬化性樹脂層 1 1 を形成し、 熱可塑性樹脂は、 熱可塑性樹脂層 1 2 を形 成する。 熱可塑性樹脂の強化繊維群 1 3への含浸、 すなわち、 強化繊維 群 1 3 を形成している多数本のフィラメン ト 1 3 a、 1 3 bの間への熱 可塑性樹脂の浸透によ り、 熱硬化性樹脂層 1 1 と熱可塑性樹脂層 1 2 と の界面 1 4の凹凸形状が形成される。

前記プリブレグと して、必要に応じ、複数の強化繊維群 1 3からなり、 これらの強化繊維群が、 プリプレダの幅方向に配列され、 あるいは、 プ リプレダの厚さ方向に積層されているプリプレダが用いられる。 第 2図 においては、 プリプレダにおいて最外層に位置した強化繊維群 1 3が示 されている。

積層体 A 1 の強化繊維群 1 3は、 少なく とも一方向に、 1 0 m m以上 の長さに亘り連続した多数本のフィ ラメ ン トから構成されている。 強化 繊維群 1 3 は、 積層体 A 1 の長さ方向の全長さに亘り、 あるいは、 積層 体 A 1 の幅方向の全幅に亘り、 連続している必要はなく、 途中で分断さ れていても良い。

強化繊維群 1 3の形態の例と しては、 多数本のフイラメ ン トからなる フィ ラメ ン ト束 （繊維束） 、 この繊維束から構成されたク ロス、 多数本 のブイ ラメ ン トがー方向に配列されたフィ ラメ ン ト束（一方向性繊維束） この一方向性繊維束から構成された一方向性ク ロスがある。 プリプレダ あるいは積層体の生産性の観点から、 ク ロス、 一方向性繊維束が好まし い。 積層体 A 1 の強化繊維群は、 同一の形態の複数本の繊維束から構成 されていても、 あるいは、 異なる形態の複数本の繊維束から構成されて いても良い。 必要に応じ、 積層された強化繊維群の積層間に、 他の基材 が積層されてなるサン ドィ ツチ形態が用いられる。

第 1 図の積層体 5は、 上記した通り、 5層からなる積層体である。 第 1層 l a と第 5層 l b とは、 同じ構造を有する。 第 5層 l b の表面 4 b が、 第 1層 l a の表面 4 a に相当する。 第 2層 2 a と第 4層 2 b とは同 じ構造を有する。 これらの層 2 a、 2 bは、 マ ト リ ックス樹脂 （例えば、 エポキシ系樹脂） と強化繊維群 （例えば、 炭素繊維群） とから構成され ている。 第 3層 3は、 同じく 、 マ ト リ ックス樹脂 （例えば、 エポキシ系 樹脂） と強化繊維群 （例えば、 炭素繊維群） とから構成されている。 第 1 図の積層体 A 1 においては、 その全体の力学特性をコン トロールする ために、 各層 l a、 2 a、 3、 2 b、 l b における強化繊維群の配列方 向が変えられている。 特に、 積層体 A 1 の弾性率や強度を効率的に高め る上で、強化繊維群と して、一方向性繊維束を使用することが好ましい。 積層体 A 1 が薄肉で、 層数に制限がある場合は、 積層体 A 1 の長尺方向 を 0度方向と したとき、最外積層 1 a、 l b の強化繊維群の配列方向が、 約 4 5度になるよ う に積層することがよ り好ましい。

積層体 A 1から形成される成形品に、 ク ロス外観を付与するために、 積層体 A 1 の最外積層の強化繊維群と して、 平織り、 朱子織り、 あるい は、 綾織り などのク ロスを使用することが好ましい。

一つの強化繊維群を構成するフィ ラメ ン ト数は、 通常、 3 0 0乃至 4 8， 0 0 0である。 フィ ラメ ン ト数は、 好ま しく は、 3 0 0乃至 1 2， 0 0 0であり、 よ り好ましく は、 1， 0 0 0乃至 6， 0 0 0である。 こ の範囲のフィ ラメ ン ト数は、 美しいクロス外観を呈する点からも好まし い

従来、 強化繊維群で強化された熱硬化性樹脂層の表面に熱可塑性樹脂 層を被着せしめた積層体が、 知られている。 この従来の積層体は、 表面 に被着している熱可塑性樹脂を介して、 他の被着体に接合される。 この 接合によ り、 所望の成形品が製造されていた。

従来の積層体は、 熱硬化性樹脂が硬化している強化繊維群で強化され た熱硬化性樹脂層の表面に、 接着剤を用いて熱可塑性榭脂層を被着する ことによ り、 製造されていた。 あるいは、 従来の積層体は、 強化繊維群 を含む未硬化の熱硬化性樹脂層の表面に、 熱可塑性樹脂層を形成し、 次 いで、 熱硬化性樹脂の硬化時に、 熱可塑性樹脂層を溶融せしめ、 この溶 融した熱可塑性樹脂が強化繊維群の配列を乱すことがない状態において. すなわち、 溶融した熱可塑性樹脂が、 強化繊維群中に進入することがな い状態において、 熱可塑性樹脂層を熱硬化性樹脂層の表面に被着させる ことによ り製造されていた。 従来の積層体は、 その表面の熱可塑性樹脂 層を介して他の被着体に接合され成形品を製造するのに用いられている, しかし、成形品によっては、外力の作用を受けるものがあり、その場合、 熱可塑性樹脂層と被着体との接合部で破損が生じる場合もあるが、 熱硬 化性樹脂層と熱可塑性樹脂層との接合部で破損が生じる場合があり、 問 題となっていた。

この問題は、 本発明の積層体 A 1 によ り解決される。 積層体 A 1 の特 徴は、 熱硬化性樹脂層の樹脂と熱可塑性樹脂層の樹脂どの界面が、 凹凸 形状を有して一体化され、 強化繊維群の内の一群のフィ ラメ ン トは、 少 なく と も熱硬化性樹脂層の樹脂に接し、 強化繊維群の内の残り の群のフ イ ラメ ン トは、 少なく と も熱可塑性樹脂層の樹脂に接している成形体で ある点にある。 この特徴は、 強化繊維群のあるフィラメン トは、 その長 手方向において、 一部分では熱硬化性樹脂層の樹脂に接し、 他の部分で は熱可塑性樹脂層の樹脂に接している場合も含む。 この特徴は、 従来の 積層体には、 見ることが出来ない。

本発明の積層体 A 1 の構造と従来の積層体の構造とを検証する 3種類 の試験方法が、 第 3— 7図を用いて説明される。

第 1 の試験方法は、 積層体表層部分の断面の走査型電子顕微鏡 （ S E M ) あるいは透過型電子顕微鏡 （T E M ) による観察に基づく。 断面の 観察は、 必要に応じ、 撮影した断面写真に基づいて行なわれても良い。 観察する試験片は、 積層体から切り 出した表層部分を用いて作成された 薄肉切片である。 この作成に当たり、 強化繊維群のフィ ラメ ン トの一部 が脱落する場合があるが、観察に影響がない範囲であれば、問題はない。 試験片は、 観察のコン ト ラス トを調整するために、 必要に応じ、 染色さ れても良い。

強化繊維群を構成するフィ ラメ ン トは、 通常、 円形断面と して観察さ れる。 フィ ラメ ン トが脱落している場合は、 通常、 円形の脱落跡と して 観察される。 強化繊維群を構成するフィ ラメ ン トが位置する部分以外の 部分において、 熱硬化性樹脂層と熱可塑性樹脂層とは、 コン ト ラス トの 異なる 2つの領域と して観察される。

本発明の積層体 A 1 の観察結果が、 第 3図に示される。 第 3図におい て、 熱可塑性樹脂層 2 2の樹脂が、 強化繊維群 2 3を構成する多数本の フィラメ ン ト 2 3 a、 2 3 b間の間隙の中まで進入している状態が示さ れ、 更に、 熱硬化性樹脂眉 2 1 と熱可塑性樹脂層 2 2 との界面 2 4が凸 凹形状を有している状態が示される。 この多数本のフィラメ ン トを含む 凹凸形状の界面 2 4の存在によ り、 熱硬化性樹脂層 2 1 と熱可塑性榭脂 層 2 2 との強固な接合がもたらされる。

従来の積層体 P Aの観察結果が、第 4図に示される。第 4図において、 熱可塑性樹脂層 3 2の樹脂が、 強化繊維群 3 3 を構成する多数本のフィ ラメ ン ト 3 3 a、 3 3 b の中まで進入していない状態が示され、 更に、 熱硬化性樹脂層 3 1 と熱可塑性樹脂層 3 2 との界面 3 4が略直線形状を 有している状態が示される。この界面 3 4 の形状は、略直線形状であり、 この界面 3 4には、 多数本のフィ ラメ ン トが実質的に位置していないた め、 従来の積層体 P Aにおける熱硬化性樹脂層 3 1 と熱可塑性樹脂層 3 2 との接合力は、 本発明の積層体 A 1 の場合に比べ、 外部から作用する 力に対し、 はるかに弱い。

第 2の試験方法は、 積層体表層部分の熱可塑性樹脂を溶媒で抽出除去 した状態の断面の走査型電子顕微鏡 （ S E M ) あるいは透過型電子顕微 鏡 （T E M ) による観察に基づく。 断面の観察は、 必要に応じ、 断面写 真に基づいて行われても良い。 積層体を長さ 1 O m m、 幅 1 O m m程度 にカッ ト して試験片とする。 この試験片において、 熱可塑性樹脂層を、 それを構成している樹脂の良溶媒で十分に洗浄して、 熱可塑性樹脂を除 去して、 観察用の試験片が作成される。 作成された試験片の断面を S E M (あるいは、 T E M ) を用いて観察する。

本発明の積層体 A 1 の観察結果が、 第 5図に示される。 第 5図におい て、 熱硬化性樹脂層 4 1 は、 強化繊維群 4 3を構成するフィ ラメ ン ト 4 3 a を有して存在するが、 熱硬化性樹脂層 4 1 と凹凸形状の界面 4 4を 有して存在していた熱可塑性樹脂層は、 試験片の作成時に溶媒によ り 除 去されているため、 存在しない。 界面 4 4の凹凸形状が観察されると と もに、 熱可塑性樹脂層が存在していた位置に、 強化繊維群 4 3 を構成す るフィ ラメ ン ト 4 3 bが観察され、これらのフィ ラメ ン ト 4 3 b の間に、 空隙 4 5が観察される。 これによ り、 積層体 A 1の熱可塑性榭脂層に、 強化繊維群 4 3を構成するフィラメ ン ト 4 3 bが存在していることが証 明される。

同様の試験片に基づく従来の積層体 P Aの観察結果が、 第 6図に示さ れる。 従来の積層体 P Aにおいては、 熱硬化性樹脂層 5 1 中に位置する 強化繊維群 5 3を構成するフィ ラメ ン ト 5 3 a、 5 3 bまで、 熱可塑性 樹脂層の樹脂が浸透していない。 試験片の作成時に、 熱可塑性樹脂層は 除去され、 熱硬化性樹脂層 5 1 との界面 5 4が、 実質的に直線形状を描 いて観察され、 この界面 5 4 の熱可塑性樹脂層が存在していた側には、 第 5図に示されるよ うなフィ ラメ ン ト 4 3 とそれらの間の空隙 4 5は 観察されない。

第 3の試験方法は、 積層体 A 1 に別の部材が被着体 B 1 (図示せず） と して接合され一体化された成形品 C 1 (図示せず） において、 一方か ら他方を強制的に剥離したときに得られる状態の観察に基づく。 この試 験方法は、 一体化成形品 C 1 を、 積層体 A 1 と被着体 B 1 との間で破壌 するよ う に、 室温にて強制的に剥離させることによ り行なわれる。 剥離 した被着体 B 1 には、 積層体 A 1表層の一部が残查と して付着する場合 がある。 この残查が、 顕微鏡で観察される。

第 3の試験方法を実施して得られた試験片の状態の一例が、 第 7図に 示される。 第 7図において、 被着体 B 1 の端部に積層体 A 1 の表面が接 合されていた接合部分 6 1が示され、 この接合部分 6 1 の一部に積層体 A 1 の表層部の一部の残査 6 2が観察される。 この残査 6 2には、 積層 体 A 1 の表層に位置していた強化繊維群から脱落した複数のフィラメ ン トが存在していることが観察される。 一方、 このよ う な残查が被着体 B 1 に付着しない場合や、残査の中にフィ ラメ ン トが観察されない場合は、 積層体において、 表面の熱可塑性樹脂層の樹脂が強化繊維群の中まで浸 透しておらず、 このよ うな積層体は、 本発明の作用、 効果を有さない。 本発明の積層体の構造的特徴は、 前記の少なく とも 1つの試験方法で 検証することができる。

本発明の積層体 A 1 は、他の被着材 B 1 との接着強度を高める 目的で、 熱可塑性樹脂層 1 2において、 連続したフィ ラメ ン ト 1 3 bが存在して いる領域の最大厚み T p f が、 Ι Ο μ ΐη以上であることが好ましく 、 2 0 /ζ πι以上であることがよ り好ましく 、 4 0 /z m以上であることが更に 好ましい。 この最大厚み T p f - m a xは、 熱可塑性樹脂層 1 2 の厚さ 方向において、 熱可塑性樹脂層 1 2の樹脂に接している一番外側 （表面 側） のフィ ラメ ン ト 1 3 b — o u t と、 熱可塑性樹脂層 1 2の樹脂の表 面からの入り込み厚さが最も大きい部位において、 熱可塑性樹脂層 1 2 の樹脂に接している一番内側のフィラメ ン ト 1 3 b - i n — m a x との 間の距離（T p f - m a x ) と定義される。最大厚み T p f - m a xは、 第 1 の試験方法や第 2 の試験方法によ り得られる S E Mあるいは T E M 写真において、 測定することができる。 最大厚み T p f — m a xは、 最 大で、 1， 0 0 0 mあれば、 本発明の効果が十分に達成される。

最小厚み T p f - m i nは、 熱可塑性樹脂層 1 2の厚さ方向において. 熱可塑性樹脂層 1 2 の樹脂に接している一番外側 （表面側） のフィ ラメ ン ト 1 3 b - o u t と、 熱可塑性樹脂層 1 2の樹脂の表面からの入り込 み厚さが最も小さい部位において、 熱可塑性樹脂層 1 2の榭脂に接して いる一番内側のフィラメ ン ト 1 3 b - i n - m i n との間の距離 （T p f 一 m i η ) と定義される。

積層体 A 1 において、 熱硬化性樹脂層 1 1 と熱可塑性樹脂層 1 2 との 界面 1 4は、 第 2図に示されるよ う に、 一方向に引き揃えられた多数本 のフィ ラメ ン ト 1 3 a、 1 3 bからなる強化繊維群 1 3 の中に存在する ことが好ましい。 積層体 A 1 において、 強化繊維群 1 3が、 厚み方向に 複数積層存在する場合、 界面 1 4は、 最外層の強化繊維群 1 3 中に存在 すれば、 通常は、 十分である。

本発明の積層体 A 1 の熱硬化性樹脂層 1 1 を形成している樹脂は、 力 学特性に優れた積層体 A 1 を得るには、 硬化反応したものが好ましく、 そのガラス転移温度は、 6 0 °C以上であることが好ましく 、 8 0 °C以上 であることがよ り好ましく 、 1 0 0 °C以上であることがさ らに好ましい。 ガラス転移温度は、 示差走査熱量測定 （D S C ) による公知の測定方法 によ り測定される。 例えば、 積層体 A 1 の熱硬化樹脂層 1 1 を、 強化繊 維群 1 3 を分離せずに切り 出し、 測定片を作成し、 その測定片の吸熱ピ ークから、 ガラス転移温度が、 特定される。 熱硬化性樹脂の硬化反応が 進むにつれ、 そのガラス転移温度は高温側にシフ ト し、 それと ともに吸 熱ピークは小さく なる傾向がある。

本発明の積層体 A 1 は、 他の被着材 B 1 と接合させ一体化成形品とす る際に、 優れた接着効果を得るためには、 積層体 A 1 の表面に設けられ ている熱可塑性樹脂層 1 2 と被着材3 1 とが、 向かい会う状態で接合さ れることが必要である。 積層体 A 1 の表面に設けられる熱可塑性樹脂層

1 2の面積 Sは、 接合が予定される被着体 B 1 との接合力が確保可能な 面積に応じて、 決められる。 面積 Sは、 必要以上に大きい必要はない。 しかし、 一体化成形品の製造におけるプロセス性の観点から、 積層体 A

1 と被着体 B 1 とが接する面の全面に熱可塑性樹脂層 1 2が存在するよ う にしても良い。

熱可塑性樹脂層 1 2が、 積層体 A 1 の表面において部分的に形成され る場合、積層体 A 1 の表面積に占める熱可塑性樹脂層 1 2の面積は、 0. 1乃至 5 0 %であることが好ましく 、 1乃至 4 0 %であることがよ り好 ましく 、 1 0乃至 3 0 %でことが更に好ま しい。 さ らに、 積層体 A 1 の ソ リの観点から、 第 1 図に例示されるよ う に、 熱可塑性樹脂層 1 2は、 積層体 A 1 の両面に形成されていてもよい。 この場合、 積層体 A 1 の積 層構造が対称となるため、 積層体 A 1 の寸法安定性は、 良好になる。 本発明の積層体 A 1 は、 室温状態では、 他の被着材 B 1 と の積極的な 接着力を有しないが、 加熱などによ り、 熱可塑性樹脂層 1 2が溶融状態 になると、 他の被着材 B 1 と容易に接着し、 積層体 A 1 と被着材 B 1 と の一体化が可能となる。

本発明の積層体 A 1 の I S 04 5 8 7に規定される接着強度 A Sが、 室温において、 6 MP a以上であることが好ま しく、 8 MP a以上であ ることがよ り好ま しく 、 1 0 MP a以上であることが更に好ましい。 接 着強度 A Sの上限については、 特に制限はないが、 3 0 M P a以下であ れば、 本発明の効果を十分に達成できる。

接着強度 A Sの測定を行うための試験片は、 次に説明される手法によ り準備される。

試験片 T P 1 の形状おょぴ寸法は、 I S 04 5 8 7の規定に基づき、 第 8図に示される。 試験片 T P 1の長さ T P 1 Lは、 1 0 0 mm、 幅 T P 1 Wは、 2 5 mmである。 試験片 T P 1 は、 2本作成される。 積層体 A 1の形状から、これらの寸法からなる試験片の切り 出しが困難な場合は、 第 8図に示される形状を比例的に縮小した寸法からなる試験片で代用し てもよい。

用意された 2本の試験片 T P 1 同士を、 それぞれの熱可塑性樹脂層 1 2が接合部になるよ うに向かい会わせる。 この接合部 B Pの長さ B P L は、 1 2. 5 mmとする。 熱可塑性樹脂層 1 2の樹脂が十分に溶融する 温度まで、 双方の試験片 T P 1 を加熱して、 両者を接着させ、 ク ランプ しながら冷却し、 両者を接合させたものを引張試験片とする。 この引張 試験片を引張試験に供する。 接合位置近傍 （境界近傍） で破壊したこ と を確認し、 その強力 （ k N) を接合部表面積で除した値が、 接着強度 （M P a ) となる。 引張試験片の作成において、 双方の試験片 T P 1 同士が 接着できれば、 その接合手段には、 特に制限はない。 接合手段が、 振動 溶着や超音波溶着などの接着方法であっても良い。 クランプする方法に も、 特に制限はない。 接合面 B Pを、 0. 1乃至 I MP a の圧力で、 プ レスする方法などを用いることができる。

本発明の積層体の第 2の態様 ：

第 9図に一体化成形品 C 2が示される。 第 9図において、 成形品 C 2 は、 天板 1 0 1 を形成する本発明の積層体 A 2 と枠体 1 0 2 を形成する 構造部材 B 2 とで形成されている。 第 9図に示される成形品は、 天板 1 0 1 (積層体 A 2 ) が、 枠体 1 0 2 (構造部材 B 2 ) の立ち壁部分の上 面と一体化されてなり、 例えば、 パソコ ン筐体などの電磁波シール ド成 形品 C 2の一例である。

第 9図において、 電磁波シール ド成形品 C 2 を構成する本発明の積層 体 A 2 (天板 1 0 1 ) は、 熱硬化性樹脂からなるマ ト リ ックス樹脂と樹 脂中に配置された導電性を有する連続した強化繊維群とからなり、かつ、 積層体 A 2 (天板 1 0 1 ) の表面の少なく とも一部分に、 後に説明され る熱可塑性樹脂組成物からなる被膜が形成されてなるものである （この 表面は、 積層体 A 2 (天板 1 0 1 ) の下面に当たるため、 第 9図には、 この被膜は図示されていない） 。

積層体 A 2 とは、 力学特性を達成するために、 配列方向が異なる強化 繊維を含む樹脂組成物シー トが複数層、 厚み方向に積層されたものを云 う。 導電性を有する強化繊維は、 積層体 A 2において、 少なく とも一方 向に、 1 0 mm以上の長さ配列されている。 しかし、 強化繊維は、 必ず しも積層体 A 2全体にわたって連続した繊維である必要はなく 、 途中で 分断されていても良い。

導電性繊維の形態と しては、 フィラメ ン ト束、 このフィ ラメ ン ト束か ら形成されたク ロス、 一方向性フィ ラメ ン ト束、 この一方向性ブイラメ ン ト束から形成された一方向性ク ロスなどがある。 ク ロスあるいは一方 向性フィ ラメ ン ト束が好適に使用される。 強化繊維は、 それぞれの繊維 の形態の単独使用からなるものでも、 あるいは、 2種以上の形態の併用 からなるものでも良い。

本発明の積層体 A 2は、 熱可塑性樹脂組成物からなる被膜を介して、 他の部材、 例えば、 構造部材 B 2 (枠体 1 0 2 ) と接着して一体化され 一体化成形品と されたときに、 接着部における垂直接着強度が、 4 0 °C において 1 O MP a以上であって、 かつ、 1 4 0 °Cにいて 1 O MP a未 満である接着強度が得られるよ うに設計されている。

一体化成形品は、 その用途が主に発熱体を収納する筐体であることか ら、 4 0で近辺がその通常の使用環境であり、 その環境での使用に耐え る接着強度という観点からして、 4 0 °Cにおける垂直接着強度は、 1 0 MP a以上であることが好ましく、 1 3 MP a以上であることがよ り好 ましく 、 1 8 MP a以上であることが更に好ましい。 4 0 °Cにおける垂 直接着強度が 1 0 M P a未満では、 パソコン使用時に、 落下させるなど の強い衝撃を受けたとき、 積層体 A 2 と構造部材 B 2 と の接合部で、 一 体化成形品 C 2が破壌する場合がある。 4 0 °Cにおける垂直接着強度の 上限については、 特に制限はないが、 3 0 M P a以下であれば本発明の 効果を十分に達成できる。

さ らに、 本発明の積層体 A 2は、 1 4 0 °Cにおける垂直接着強度が、 4 0 °Cにおける垂直接着強度よ り も大きく低下することに特徴がある。 1 4 0 °Cにおける垂直接着強度は、 1 O MP a未満であり、 好ま しく は 5 MP a以下、 よ り好ましく は I M P a以下である。

通常、 積層体 A 2の熱硬化性樹脂と しては、 大気雰囲気下 （常圧、 5 0 % R H ) におけるガラス転移点 （ T g ) が 1 3 0乃至 1 5 0 °Cの熱硬 化性樹脂が使用される。 これは、 積層体 A 2の主たる用途がパーソナル コンピュータであり、 この用途の成形品が、 1 5 0 °Cを越える温度環境 で使用されることがないことによる。 このことに注目 して、 本発明の積 層体 A 2の 1 4 0 °Cにおける垂直接着強度が 1 O MP a未満と されてい る。 本発明の積層体 A 2がこの要件を満足していることによ り、 積層体 A 2 と他の部材 B 2 とが積層体 A 2の表面に形成されている熱可塑性樹 脂組成物を介して接合されて形成された成形品 C 2を廃棄処理する際、 部品毎に、 例えば、 天板 1 0 1 と枠体 1 0 2 とに、 1 4 0 °C近辺の温度 環境で、 容易に分解でき、 その結果、 部品毎の分別作業も容易なせると 云う作用、 効果がもたらされる。 これによ り、 部品の再利用も促進され る。

垂直接着強度の測定方法は、 第 1 0図を用いて説明される。 一体化 成形品 C 2の積層体 A 2 と構造部材 B 2 とが接着して一体化している部 分から測定用の試験片 T P 2 を切り 出す。 試験片 T P 2の上下端部を通 常の引張試験装置の治具 1 1 1 a、 1 1 1 b に固定し、 試験片 T P 2の 接着面 1 1 2に対し垂直 （ 9 0度） の方向 （矢印 1 1 3 a、 1 1 3 ) に引張試験を行う。 接着面 1 1 2が破断するときの最大荷重を接着面 1 1 2の面積で割ることにより、 引張強度 （T) MP a を求め、 この値を 垂直接着強度とする。実際に使用した引張試験装置 は、 "イ ンス ト ロ ン" (商標） 5 5 6 5型万能材料試験機 （イ ンス ト ロ ン · ジャパン （株） 製） であり、 試験の際の引張速度は、 1 . 2 7 mmZ分と レた。

引張試験は、 雰囲気温度が調節可能な試験室において、 4 0 °Cおよび 1 4 0 °Cの 2点の雰囲気温度で行われた。 試験開始前に、 試験片 T P 2は、 試験室内において、 少なく と も 5分間、 引張試験の負荷がかから ない状態維持する。 試験片 T P 2に、 熱電対を配置して、 雰囲気温度と 同等になったことを確認した後に、 引張試験を行うのがよ り好ましい。 成形品 C 2が、 引張試験装置の治具 1 1 1 a、 1 1 1 bに把持できる 場合は、 成形品 C 2をそのまま治具 1 1 1 a、 1 1 1 bに挟み、 引張試 験を行う。 把持できない場合は、 成形体 C 2に、 アク リル系接着剤 （ス リーボンド 1 7 8 2、株式会社ス リーボン ド製） を塗布し、 2 3 ± 5 °C、 5 0 ± 5 %R Hで 4時間放置して、 治具 1 1 1 a、 1 1 1 b と接着させ た。 試験結果は、 治具と成形品との接着部で破壌が起こらず、 積層体 A 2 と構造部材 B 2 との接合部分が引き剥がされる場合の値のみを採用す る。 治具と成形品の接着部が剥離する場合は、 正確な接着強度値を求め ることができないからである。

本発明の積層体 A 2に形成される被膜の平均厚みは、 0. 1乃至 1， 0 0 0 /x mであることが好ましく 、 1乃至 2 0 O /i mであることがよ り 好ましく 、 1 0乃至 5 0 /x mであることが更に好ましい。 被膜の平均厚 みは、 第 2図に示される最大厚み T p f の厚みであり、 被膜の平均厚み は、 最大厚み T p f の測定手法と同じ手法によ り測定される。 被膜の厚 みが一定でない場合は、 任意の数点において測定し、 得られた測定値の 平均値を被膜の厚みとする。平均厚みが、上記の好ましい範囲にある と、 4 0 °Cにおける垂直接着強度が、 よ り確実に達成される。

本発明の積層体 A 1 ならびに本発明の積層体 A 2にに使用される強化 繊維群の繊維素材と しては、 例えば、 ガラス繊維、炭素繊維、 金属繊維、 芳香族ポリアミ ド繊維、 ポリアラ ミ ド繊維、 アルミナ繊維、 炭化珪素繊 維、 ボロ ン繊維がある。 これらは、 単独または 2種以上併用して用いら れる。 これらの繊維素材は、 表面処理が施されているものであっても良 い。 表面処理と しては、 金属の被着処理、 カップリ ング剤による処理、 サイジング剤による処理、 添加剤の付着処理などがある。 これらの繊維 素材の中には、 導電性を有する繊維素材も含まれている。 繊維素材と し ては、 比重が小さ く 、 高強度、 高弾性率である炭素繊維が、 好ましく使 用される。

本発明の積層体 A 1およぴ本発明の積層体 A 2に使用される熱硬化性 樹脂と しては、 積層体 A l、 A 2 を用いて成形品 C l、 C 2を成形し たとき、 成形品 C l、 C 2に優れた剛性や強度が付与可能な熱硬化性樹 脂が好ましい。 熱硬化性樹脂と しては、 例えば、 不飽和ポリ エステル、 ビニルエステル、 エポキシ、 フエノール （レゾール型） 、 ユ リ ア . メ ラ ミ ン、 ポリイ ミ ド、 これらの共重合体、 変性体、 および、 これらの少な く と も 2種類をブレン ドした樹脂がある。 耐衝擊性向上のために、 熱硬 化性樹脂には、エラス トマ一も しく はゴム成分が添加されていても良い。 特に、 エポキシ樹脂は、 成形品 C l、 C 2の力学特性の観点から好まし い

本発明の積層体 A 1 の熱可塑性樹脂層 1 2、 および、 本発明の積層体 A 2 の被膜を形成する熱可塑性樹脂と しては、例えば、ポリアミ ド樹脂、 ポリ エステル樹脂、 ポリカーボネー ト樹脂、 スチレン系樹脂、 エチレン —酢酸ビエル共重合 （E V A ) 樹脂、 ポリ ウレタン樹脂、 アク リル系樹 脂、 ポリオレフイ ン樹脂、 ポリ フエ二レンサルファイ ド （P P S ) スチ レン樹脂、 これらの共重合体、 変性体、 および、 これらの少なく とも 2 種類をブレン ドした樹脂がある。 必要に応じ、 添加剤、 充填材などが添 加されていても良い。 熱可塑性樹脂は、 一体化される被着材 B l、 B 2 との接着性を考慮し、 被着部の組成に近い樹脂から選択されることが望 ましい。 例えば、 ポリアミ ド系樹脂からなる被着材 B 1 、 B 2に積層体 A l、 A 2が接着される場合は、 積層体 A l、 A 2の表面に設けられる 熱可塑性樹脂層あるいは被膜は、ポリ アミ ド樹脂とすることが好ましい。 用いられる熱可塑性樹脂の融点または軟化点は、 成形品の実用性、 積 層体を製造する際のプロセス性を考慮して、 5 0 °C以上であることが好 ましく 、 また、 熱硬化性樹脂を硬化させる温度において溶融あるいは軟 ィ匕しているこ とが必要なため、 3 0 0 °C以下が好ま しい。 熱可塑性樹脂 の融点または軟化点は、 1 0 0 °C乃至 2 5 0 °Cでることがより好ましく、 1 2 5乃至 2 2 0 °Cであることが更に好ま しい。 融点は、 J I S - K 7 1 2 1 に準拠して、 D S Cによ り昇温速度 1 0 °C /分で測定した値であ る。 軟化点は、 J I S— K 7 2 0 6 に準拠して、 ピカツ ド軟化温度を測 定した値である。

本発明の積層体 A 1 、 および、 本発明の積層体 A 2における、 連続し た導電性強化繊維の含有率は、 成形性、 力学特性と電磁波シールド性を 両立させるの観点から、 5乃至 7 5体積％が好ましく 、 3 0乃至 7 5体 積％がよ り好ましく、 5 0乃至 7 0体積％が更に好ましい。

一体化成形品 C l、 C 2を構成する構造部材 B l 、 B 2は、 積層体 A 1、 A 2 と の接合部において、 熱接着性を有する素材からなるものであ れば特に制限はない。 アルミニウム、 鉄、 マグネシウム、 チタンおょぴ これらとの合金等に、 熱接着性の表面処理を施した金属材料であっても 良い。

構造部材 B l、 B 2は、 強化繊維を含んだ熱可塑性樹脂組成物からな る こ と が好ま しい。 強化繊維と しては、 例えば、 ポリ アク リ ロ ニ ト リ ル 系、 レーヨ ン系、 リ グニン系、 ピッチ系の炭素繊維、 黒鉛繊維、 ガラス 繊維、 アルミ ニ ウム繊維、 黄銅繊維、 ステンレス繊維などの金属繊維、 シリ コ ンカーパイ ト繊維、 シ リ コ ンナイ ト ライ ド繊維などの無機繊維が ある。

構造部材 B l、 B 2に使用 される熱可塑性樹脂と しては、 特に制限はな い。 熱可塑性樹脂と しては、 例えば、 ポリ エチレンテレフタ レー ト （ P E T) 、 ポリ ブチレンテ レフタ レー ト （ P B T) 、 ポリ ト リ メチレンテ レフタ レー ト （P T T) 、 ポリ エチレンナフタ レー ト （ P E N) 、 液晶 ポリ エステル等のポリ エステルや、 ポリ エチレン （ P E) 、 ポリ プロ ピ レン （ P P ) 、 ポ リ ブチレン等のポリ オレフイ ンや、 スチレン系樹脂の 他や、 ポリ オキシメチレン （ P OM) 、 ポリ ア ミ ド （ P A) 、 ポリ カー ボネー ト （ P C) 、 ポリ メチ レンメ タ ク リ レー ト （ PMMA) 、 ポリ塩 ィ匕ビニル （ P V C) 、 ポリ フエ二レンスルフイ ド （ P P S ) 、 ポ リ フエ 二レンエーテル （ P P E ) 、 変性 P P E、 ポリ イ ミ ド （ P I ) 、 ポリ ア ミ ドイ ミ ド （ P A I ) 、 ポリ エーテルイ ミ ド （ P E I ) 、 ポリ スルホン ( P S U) 、 変性 P S U、 ポ リ エーテルスルホン、 ポリ ケ ト ン （P K) 、 ポリ エーテルケ ト ン （ P E K) 、 ポ リ エーテルエーテルケ ト ン ( P E E K) 、 ポリ エーテルケ ト ンケ ト ン （ P E KK) 、 ポリ ア リ レー ト （ P A R ) 、 ポ リ エーテル二 ト リ ル （ P E N) 、 フエ ノ ール系樹脂、 フエ ノ キ シ樹脂、 ポ リ テ ト ラフルォロエチレンなどのフ ッ素系樹脂、 更にポリ ス チレン系、 ポリ オレフイ ン系、 ポリ ウ レタ ン系、 ポリ エステル系、 ポリ ア ミ ド系、 ポリ ブタジエン系、 ポリ イ ソプレン系、 フ ッ素系等の熱可塑 エラス トマ一等や、 これらの共重合体、 変性体、 および、 これらの少な く とも 2種類をブレン ドした樹脂がある。 熱可塑性樹脂には、 耐衝撃性 向上のために、エラス トマ一も しく はゴム成分が添加されていても良い。 耐熱性、 耐薬品性の観点から、 P P S樹脂が、 成形品外観、 寸法安定性 の観点から、ポリ カーボネー ト樹脂やスチレン系樹脂が、成形品の強度、 耐衝撃性の観点から、 ポリアミ ド樹脂が好ましく用いられる。 熱可塑性 樹脂には、 充填材ゃ添加剤が添加されていても良い。 添加剤の一つに導 電性付与剤がある。導電性付与剤と しては、例えば、カーボンブラック、 アモルファスカーボン粉末、 天然黒鉛粉末、 人造黒鉛粉末、 膨張黒鉛粉 末、 ピッチマイク ロ ビーズ、 気相成長炭素繊維、 カーボンナノチューブ がある。 導電性付与剤は、 成形品 C 1、 C 2がパーソナルコ ンピュータ の筐体の場合、 電磁波シール ド性をよ り高める 目的で好ましく使用され る。

本発明の積層体 A 1、 A 2を用いた一体化成形品 C 1、 C 2の製造方 法は、 特に制限されない。 例えば、 その製造方法は、 積層体 A l、 A 2 を構成している熱可塑性樹脂層 1 2あるいは被膜の融点または軟化点以 上の温度で、 構造部材 B 1、 B 2を接合させ、 貼り付け、 次いで冷却す ること力、らなる。

積層体 A 1、 A 2 と構造部材 B 1、 B 2 とを接合させる手順は、 特に 限定されない。 例えば、 （ i ) 積層体 A l、 A 2を予め成形しておき、 構造部材 B 1、 B 2の成形と同時に、両者を接合し、一体化させる手法、 (ii) 構造部材 B l、 B 2を予め成形しておき、 積層体 A l、 A 2の成 形と同時に、 両者を接合し、 一体化させる手法、 あるいは、 （iii) 積層 体 A l、 A 2 と構造部材 B l、 B 2 とをそれぞれ別々に予め成形してお き、 両者を接合し、 一体化させる手法がある。

一体化の手法と して、 積層体 A l、 A 2 と構造部材 B l、 B 2 と を、 機械的に嵌合させ、 一体化する手法、 両者をボルト、 ネジなどの機械的 結合手段を用いて一体化する手法、 両者を接着剤などの化学的結合手段 を用いて一体化する手法もある。 これらの一体化する手法は、 必要に応 じて、 併用されても良い。

前記一体化手法 （ i ) の具体例と しては、 積層体 A l、 A 2をプレス 成形し、 必要に応じ所定のサイズに加工あるいは後処理し、 次いで射出 成形金型にインサー ト し、 その後、 構造部材 B l 、 B 2を形成する材料 を金型に射出成形する手法がある。

前記一体化手法 （ii) の具体例と しては、 構造部材 B l、 B 2 を射出 成形し、 必要に応じ所定のサイズに加工あるいは後処理し、 次いでプレ ス金型にインサー ト し、 その後、 プレス金型を所定のプロセス温度と し て、 積層体 A l、 A 2を形成する未硬化の熱硬化性樹脂と多数本の連続 したフィラメン トからなる導電性繊維群とからなるプリプレダの表面に 熱可塑性樹脂層が形成された基材をレイアップし、 次いで熱可塑性樹脂 の融点以上の温度で真空パック成形する手法がある。

前記一体化手法 （iii) の具体例と しては、 積層体 A l、 A 2 をプレ ス成形し、 必要に応じ所定のサイズに加工あるいは後処理して用意した 積層体 A l 、 A 2 と、 別途、 射出成形にて構造部材 B l、 B 2を予め成 形し、 それぞれを熱接着や超音波溶着などで前記一体化手法 （ii) と同 様にして一体化させる方法がある。

一体化成形品 C l 、 C 2の量産性の観点から、 前記一体化手法 （ i ) におけるインサー ト射出成形やアウ トサー ト射出成形が好ましく使用さ れる。形状安定性や接着部分の精密性の観点から、前記一体化手法（iii) が好ましく使用され、 熱溶着、 振動溶着、 超音波溶着、 レーザー溶着が 好ましく使用できる。

かかる手法で一体化された成形品 C 1、 C 2によれば、 従来の金属材 料との一体化では実現できなかった成形品の軽量性が得られる。 かかる 一体化手法は、 積層体 A 1 、 A 2 と構造部材 B 1 、 B 2 との間において 優れた接着力を発現し、 熱硬化性樹脂組成物との一体化で従来問題とな つていた材料間の剥離問題をも解決するものである。

成形品 C 1 、 C 2の形態を維持するため、 積層体 A 1 、 A 2 と構造部 材 B l 、 B 2 との接合面の少なく と も一部に接着部位 （接着層） が存在 するが、 接着部位 （接着層） の面積は、 接合面の面積の 5 0 %以上であ ることが好ましく 、 7 0 %以上であることがよ り好ましく 、 接合面の全 面積と同じであることが更に好ましい。

一体化成形品 C 1 、 C 2は、 積層体 A 1 、 A 2 と構造部材 B 1 、 B 2 とが一体化してなるものであるが、 成形品 C 1 、 C 2の形状には、 特に 制限はない。 形状と しては、 曲面、 リブ、 ヒンジ.、 ボス、 中空部を有す るものであっても良い。 成形品 C l 、 C 2には、 メ ツキ、 塗装、 蒸着、 インサー ト、 スタ ンビング、 レーザー照射などによ り表面加飾の処理が 施されていてもよい。

かかる一体化成形品 C l 、 C 2 の用途と しては、 電磁波シールド性が 要求される分野における製品がある。例えば、各種ギヤ一、各種ケース、 センサー、 L E Dランプ、 コネク ター、 ソケッ ト、 抵抗器、 リ レーケー ス、 スィ ッチ、 コイルボビン、 コンデンサー、 光ピックア ップ、 発振子、 各種端子板、 変成器、 プラグ、 プリ ン ト配線板、 チューナー、 ス ピーカ —、 マイ ク ロ フォン、 へッ ドフォン、 小型モーター、磁気へッ ドベース、 ノヽ⁰ヮーモジュール、 半導体、 ディ スプレー、 F D Dキャ リ ッジ、 シヤー シ、 H D D , M O、 モーターブラッシュホルダー、 パラボラアンテナ、 ノー トパソ コン、 携帯電話、 デジタルスチルカメ ラ、 P D A、 ポータブ ル M D、 プラズマディスプレーなどの電気または電子機器の部品、 部材 および筐体、 電話、 ファ ク シミ リ 、 V T R、 コ ピー機、 テレビ、 アイ 口 ン、 ヘアー ドライヤー、 炊飯器、 電子レンジ、 音響機器、 掃除機、 トイ レタ リ ー用品、 レーザーディ スク、 コンパク トディ スク、 照明、 冷蔵庫、 エアコ ン、 タイプライ ター、 ワー ドプロセッサーなどに代表される家庭 または事務製品部品、 部材および筐体、 パチンコ、 ス ロ ッ トマシン、 ゲ ーム機などの遊技または娯楽製品部品、 部材および筐体、 顕微鏡、 双眼 鏡、 カメ ラ、 時計などの光学機器、 精密機械関連部品、 部材および筐体、 X線力セッテなどの医療用途、 モーター部品、 オルタネーターターミナ ル、 オルタネーターコネク ター、 I C レギュ レーター、 ライ トディヤー 用ポテンショ メーターベース、 サスペンショ ン部品、 排気ガスパルプな どの各種パルプ、 燃料関係、 排気系または吸気系各種パイプ、 エアーィ ンテーク ノ ズルスノーケル、 イ ンテークマ二ホール ド、 各種アーム、 各 種フレーム、 各種ヒ ンジ、 各種軸受、 燃料ポンプ、 ガソ リ ンタンク、 C N Gタ ンク、エンジン冷却水ジョ イ ン ト、キャブレターメ イ ンボディー、 キャブレタースぺーサ一、 排気ガスセンサー、 冷却水センサー、 油温セ ンサ一、 プレーキパッ ト ウェアーセンサー、 スロ ッ トノレポジショ ンセン サー、 ク ラ ンク シャフ トポジショ ンセンサー、 エアーフローメーター、 ブレ キノ ッ ト磨耗センサー、 エアコン用サーモスタ ツ トベース、 暖房 温風フ ロ ー コ ン ト ロ ーノレパノレブ、 ラジエーターモーター用ブラ ッシュホ ルダ一、 ウォーターポンプイ ンペラ一、 タービンペイ ン、 ヮイ ノ 一モー ター関係部品、 ディ ス ト リ ビユタ一、 スタータースィ ッチ、 ス ターター リ レー、 ト ラ ンス ミ ッショ ン用ワイヤーハーネス、 ウィ ン ドウォッシャ 一ノ ズル、 エアコ ンパネルス ィ ッチ基板、 燃料関係電磁気弁用コイル、 ヒ ューズ用コネク ター、 ノ ッテ リ ー ト レイ、 A Tブラケッ ト、 ヘッ ドラ ンプサポー ト、 ペダルハウジング、 ハン ドル、 ドアビーム、 プロテク タ 一、 シャーシ、 フ レーム、 アーム レス ト、 ホーンターミナノレ、 ステップ モーターローター、 ランプソケッ ト、 ランプリ フ レタ ター、 ランプハウ ジング、 ブレーキピス ト ン、 ノイズシール ド、 ラジェターサポー ト、 ス ペアタイヤ力パー、 シー トシェル、 ソ レノイ ドポビン、 エンジンオイル フィルター、 点火装置ケース、 アンダー力パー、 スカ ツフプレー ト、 ピ ラー ト リ ム、 プロペラシャフ ト、 ホイ一ノレ、 フェンダー、 フエイシヤー、 パンパ一、 ノ ンパービーム、 ボンネッ ト、 エア口パーツ、 プラ ッ トフォ ーム、 カウノレノレ一パー、 ノレーフ、 イ ンス ト ノレメ ン トノ ネノレ、 スボイラー および各種モジュールなどの自動車、二輪車関連部品、部材およぴ外板、 ランディングギアポッ ド、 ウィングレッ ト、 スボイラー、 エッジ、 ラダ 一、 エレベーター、 フェイ リ ング、 リブなどの航空機関連部品、 部材ぉ ょぴ外板、 各種ラケッ ト、 ゴルフク ラブシャフ ト、 ヨ ッ ト、 ボー ド、 ス キー用品、 釣り竿、 自転車などのスポーツ関連部品、 部材および人工衛 星関連部品、 パネルなどの建材用途などの各種用途に有用である。 ― 上記の中でも、 軽量かつ高剛性であって、 複雑形状部を有し、 かつ電 磁波遮蔽能力が要求される、 パソコン、 ディスプレー、 携帯電話、 携帯 情報端末などの電気または電子機器、 O A機器、 家電機器、 医療機器の 用途で好ましく用いられる。

さ らに、 力学特性に優れた大型成形品に複雑形状部が容易に成形でき ることから、 自動車、 二輪車、 自転車、 または航空機、 建材用の部品、 部材ゃパネル外板にも好適に用いられる。 本発明の積層体から形成される電磁波シール ド成形品は、 優れた電磁 波シールド性を有するため、電気、電子機器用の筐体と して、 あるいは、 外部部材と して好適であり、 さ らには、 薄肉で広い投影面積を必要とす るノー ト型パソコンゃ携帯情報端末などの筐体と して好適である。 かか る筐体と して使用する場合、 電磁波シールド性の観点から、 積層体 A 2 が、 成形品 C 2である筐体の天面の少なく とも一部を構成することが好 ましく 、天面の投影面積の 5 0 %以上を構成することがさ らに好ましく、 天面の投影面積の 7 0 %以上を構成することがと りわけ好ましい。

本発明の積層体 A 1 、 A 2の製造方法を、 一体化成形品 C l、 C 2 の好ましい用途である電子機器筐体の製造方法を例にと り、 第 1 1 一 1 2図を用いて説明する。

第 1 1 図に、 例えば、 第 1 図に示される本発明の積層体 5の製造方 法の一例が示される。

積層体 Aは、 多数本の連続したフィ ラメ ン トからなる強化繊維束 6 3 に熱硬化性樹脂 6 1 をマ ト リ ックス樹脂と して含浸したプリ プレダ 6 0 を所定の大きさにカ ッ ト し （工程 7 1 ) 、 それらを所定の角度で積層さ せ、 例えば、 5枚を、 角度 0度、 + 4 5度、 9 0度、 — 4 5度、 0度で 積層させ、 その表面の全部または一部分に、 熱可塑性樹脂組成物からな る熱接着用樹脂基材 6 2 を配置する積層工程 7 2 と、 次に熱硬化性樹脂 組成物の硬化反応と並行して、 もしく は硬化反応前の予熱にて、 熱接着 用樹脂基材 6 2の熱可塑性樹脂組成物を溶融させる と と もに加圧し、 熱 可塑性樹脂層および熱可塑性樹脂の被膜を形成させる加熱成形工程 7 3 とによ り製造される （積層体成型工程 7 0 ) 。 すなわち、 硬化前の熱硬 化性樹脂組成物と強化繊維束からなるプリ プレダ 6 0 の表層に、 熱可塑 性樹脂組成物 6 2を膜状に配置してから、 熱可塑性樹脂組成物 6 2の融 点以上温度で、熱硬化性樹脂組成物を硬化させるのであり、これによ り、 熱硬化性樹脂組成物 6 1 と熱可塑性樹脂組成物 6 2 とが、 強化繊維束 6 3を介在させて、 良く接着した状態の積層体 Aが得られる。 この接着性 が高い理由は、 硬化過程ある熱硬化性樹脂組成物に対し、 溶融過程にあ る熱可塑性樹脂組成物が、 強化繊維束を形成している多数本のフィ ラメ ン トの間を通り、 浸透し、 多数本のフィ ラメ ン トを介して、 熱硬化性樹 脂組成物と熱可塑性樹脂組成物との界面が凹 ΰ形状を描いて形成される ことにある。 したがって、 熱硬化性樹脂組成物を硬化させた後に、 熱可 塑性樹脂組成物を溶融させて積層しても、 本発明の積層体を得ることは 困難である。

積層体 Aの具体的な製造方法と しては、特に限定されるものではなく 、 ハン ド レイアップ成形法、 スプレーアップ成形法、 真空パッ ク成形法、 加圧成形法、 オー トク レープ成形法、 プレス成形法、 ト ラ ンスフ ァ "成 形法などの熱硬化樹脂を使用した公知の成形方法やよ り簡易なプレス成 形、 ス タ ンビング成形法などの熱可塑性樹脂を使用した公知の成形方法 が用いられる。 プロセス性、 力学特性の観点から、 真空パック成形法、 プレス成形法、 ト ラ ンス フ ァー成形法が、 好適に用いられる。

一体化成形品 Cにおける積層体 Aと構造部材 B との接着強度をよ り 高めるために、 強化繊維束 6 3 のフ ィ ラ メ ン ト間に溶融した熱可塑性樹 脂組成物 6 2を含浸させる際に、 0 . I M P a以上の加圧を用いること が好ま しい。 この加圧は、 よ り好ま しく は 0 . 5 M P a以上であり、 更 に好ましく は I M P a以上である。

得られた積層体 Aから一体化成形品 Cを製造するため、 積層体 Aを、 打ち抜き法などで、所定の大きさに切り 出す後加工（工程 7 4 ) を行い、 成形品 Cの製造用の積層体 Aを用意する。

次に、 積層体 Aを射出成形用金型にィンサー ト し （工程 8 1 ) 、 これ にボス、 リ ブ、 ヒ ンジ、 フ レームなどの構造部材 Bの形成材料である熱 可塑性樹脂組成物 8 3射出し、 アウ トサー ト成形させる （工程 8 2 ) 。 この簡便な一体化工程 8 0によ り得られた成形品 Cを、 必要に応じて、 補修する補修工程 9 1経て、 製品 9 2 とする （後処理工程 9 0 ) 。 得ら れた製品 9 2が、 完成された一体化成形品 Cである。

第 1 2図に、 従来の積層体を使用した場合の一体化成形品 P Cの製造 方法が示される。 熱硬化性樹脂組成物と強化繊維束とからなるプリプレ グを積層し、 第 1 1 図に示される積層体成型工程 7 0 と同じ成形方法に て積層体 P Aを成形する。 この積層体 P Aには、 第 1 1 図における熱可 塑性樹脂組成物 6 2は存在しない。 得られた積層体 P Aは、 熱接着性を 有しないために、 一体化成形品 P C とするには、 例えば、 接着剤などに よる一体化工程が必要となる。

別途、 ボス、 リブ、 ヒンジ、 フ レームなどの構造部材 P Bが、 成形さ れる。 この構造部材 P Bは、 例えば、 熱可塑性樹脂組成物 1 2 1 を射出 成形する工程 1 2 2を経て、 成形される部材 1 2 3 と して得られる （射 出成形工程 1 2 0 ) 。 得られた構造部材 P Bは、 必要に応じ、 プライマ 一処理され （工程 1 3 1 ) 、 積層体 P Aが接着される部位に接着剤が塗 布される （工程 1 3 2 ) 。 接着剤が塗布された構造部材 P Bに、 積層体 P Aが接着せしめられる （工程 1 3 3 ) 。 両者の接着は、 治具で固定さ れるこ とによ り行われる （工程 1 3 4 ) 。 次いで、 一体化製品 P Cは、 長時間乾燥せしめられる （工程 1 3 5 ) 。 その後、 治具から外され、 製 品 1 3 6が、 得られる （一体化工程 1 3 0 ) 。 この製品 1 3 6は、 一体 化成形品 P Cであるが、 必要に応じ、 更に、 補修工程 1 4 1 を経て、 製 品 1 4 2 となる （後処理工程 1 4 0 ) 。 この製品 1 4 2が、 最終の一体 化製品 P C となる。 このよ う に、 従来の積層体 P Aの製造には、 本発明 の積層体 Aの製造に比べ、 多大の労力と時間と コス トを要する。 得られ る一体化成形品 P Cの積層体 P Aと構造部材 P B との間の接着強度は、 本発明によ り得られる一体化成形品の場合に比べ、 劣る。

本発明の熱接着用基材の態様 ：

本発明の熱接着用基材は、 同種および/または異種の被着材を熱接着 するための基材である。 すなわち、 熱接着用基材は、 2つ以上の被着材 を接着する際に用いられ、 なんらかの加熱手段によって、 被着材の界面 に、 熱接着用基材からなる接着層を形成する。

熱接着用基材は、 I S 04 5 8 7 ( J I S規格 K 6 8 5 0 ) に示され る、 接着剤一剛性被着材の引張せん断接着強さ試験方法に基づく接着強 度 Sが、 試験温度 1 0 0 °Cのと き、 5. O MP a以上の値を有する。 接 着強度 Sは、 好ましく は 7 MP a以上であり、 さ らに好ましく は 8 MP a以上である。

試験温度は、 前記垂直接着強度の場合と同様、 熱接着用基材を用いて 熱接着された部材の接着強度を測定する際の雰囲気温度を指す。 試験片 を恒温槽の中に配置して、雰囲気温度と同等になったことを確認した後、 チャックに把持し引張試験が行われる。

接着強度 Sが、試験温度 1 0 0 °Cのとき、 5. 0 M P a未満である と、 接着した製品が、 実用高温環境下において負荷を受けた場合に、 応力で 被着材が容易に剥離するなどの問題が生じる場合がある、

さ らに、熱接着用基材の接着強度 Sは、試験温度 2 0 0 °Cのと き、 1 . O MP a以下であり、 好ましく は 0. 8 MP a以下であり、 さ ら.に好ま しく は 0. 7 MP a以下である。

接着強度 Sが、 試験温度 2 0 0 °Cのと き、 1 . O MP a を越えると、 被着材を容易に分離、 解体を行う際の労力とコス トが大きく なり 、 リサ イ タル時の分別が困難になったり、 材料の分別精度が低下し、 異種材料 のコンタ ミネーショ ンを起こす場合がある。

接着強度 Sの測定用試験片の調製方法について説明する。 接着した試 験片の形状は、 I S 04 5 8. 7に基づき、第 8図に示される寸法とする。 強化繊維である一方向性炭素繊維束に熱硬化性樹脂を含浸させたプリプ レグから、 J I S 6 8 5 0の接着剤一剛性被着材の引張せん断接着強さ 試験方法に準じた試験片を採取する。 この採取した試験片を、 0度 / 9 0度/ " 9 0度/ 0度の方向に積層した第 2の試験片を 2組み用意する。 その内の一方の第 2の試験片の熱接着を行う接合面の部位に、 熱接着用 基材を配置する。 その上に、 他方の第 2の試験片を重ね合わせ、 I S O 4 5 8 7に記載の形状のプリ フォームを作成する。 このプリ フォームを プレス成形金型にセッ ト し、必要に応じ、治具やスぺーサーを使用して、 この形状を維持させたまま、 プレス成形を行う。 このプレスは、 加熱プ レス成形機で、 約 5分間、 I MP a の圧力をかけて、 予熱プレス し、 引 き続き、 プリプレダに含浸している樹脂の硬化温度で、 3 0分間、 1 M P aの圧力をかけて、 硬化反応を完結させる。 予熱温度は、 熱接着用基 材の主成分である熱可塑性樹脂が溶融する温度である。 具体的には、 予 熱温度は、 熱可塑性樹脂の融点または軟化点温度以上でそれよ り も 3 0 °C高い温度以下の範囲で選択されるのが望ましい。 融点おょぴ軟化点 の温度は、 前記の測定法によ り測定される。

使用するプリプレダと しては、特に制限されないが、エポキシ樹脂（熱 硬化性樹脂） が炭素繊維束に含浸し、 炭素繊維の含有量 （W f ) が 7 0 w t %、 厚さが 0. 1 1 mmのプリ プレダ （東レ （株） 製、 ト レ力 UD プリプレダ 3 0 5 3 S— 1 2 ) が好ましく用いられる。 これを用いたと きの硬化温度は、 1 3 0乃至 1 5 0 °Cが適切である。得られた試験片は、 接着強度 Sの評価に供せられる。

本発明の熱接着用基材は、 同種および/または異種の被着材を、 加熱 による分解を容易にする 目的で、 その接着強度 sは、 特定の温度依存性 を有するこ とが好ましい。 すなわち、 任意の試験温度 t (°C) のときの 接着強度 S _tと試験温度 （ t + 3 0 ) (°C) のと きの接着強度 S ( _t + _{3 0 )} とが、 S _t≥ 3 x S (_{t + 3}。） の関係を満足する試験温度 t が、 1 0 0乃至 2 0 0 °Cの温度範囲に存在することが好ましい。 この温度範囲は、 1 2 0乃至 1 8 0 °Cであることがよ り好ましく 、 1 3 0乃至 1 7 0 °Cである ことが更に好ましい。

本発明の熱接着基材は、 熱可塑性樹脂組成物を基材の形状に加工した ものである。 用いられる熱可塑性樹脂組成物は、 特に制限されないが、 温度依存性や室温で ifcい接着強度を得る 目的から、 ポリアミ ド樹脂、 ポ リエステル樹脂、 ポリカーボネー ト樹脂から選択される少なく との 1種 の樹脂を構成成分と して含む樹脂であることが好ましい。 特に、 ポリア ミ ド樹脂が好ま しい。 ポリアミ ド樹脂は、 アミ ノ酸、 ラクタムあるいは ジァミ ンとジカルボン酸を主たる成分とする重合体であるが、 熱接着用 基材の成分と して、 そのホモポリマーまたはコポリマーも用いることが できる。接着強度 Sの温度依存性の観点から、共重合ポリアミ ド樹脂が、 更に好ましい。

有用なポリアミ ド樹脂の具体的な例と しては、 ポリアミ ド 1 1 、 ポリ アミ ド 1 2、 ポリアミ ド 6 1 0、 ポリアミ ド 6 1 2、 ポリアミ ド 6 6 6、 ポリアミ ド 6 Z 6 6 6 1 0、 ポリ アミ ド δ Ζ δ δ Ζ δ Ι Ζ ポリ アミ ド 6ノ 6 6 / 6 1 0 / 6 1 2、 ポリ アミ ド 6 / 6 1 がある。 これら の 2種あるいはそれ以上を併用しても良い。 中でも、 3元共重合ポリ ア ミ ド 6 6 6 / 6 1 0を構成成分と して含む熱接着性基材は、 望ましい 態様である。

熱可塑性樹脂組成物には、 難燃性が要求される部材への展開を目的と して、難燃性成分が添加されているこ とが好ましい。難燃性成分と して、 ハロゲン化合物、 アンチモン化合物、 リ ン化合物、 窒素化合物、 シリ コ ーン化合物、 フッ素化合物、 フ ノール化合物、 金属水酸化物などの公 知の難燃剤を使用することができる。 環境負荷の観点から、 ポリ リ ン酸 アンモニゥム、 ポリ ホスファゼン、 ホスフェー ト、 ホスホネー ト、 ホス フィネー ト、 ホスフィ ンォキシド、 赤リ ンなどのリ ン化合物が、 好まし く使用できる。 熱可塑性組成物には、 要求される特性に応じ、 本発明の 目的を損なわない範囲で、 充填材、 添加剤、 他の熱可塑性樹脂などが含 有されていても良い。

添加剤と しては、 結晶核剤、 紫外線吸収剤、 酸化防止剤、 制振剤、 抗 菌剤、 防虫剤、 防臭剤、 着色防止剤、 熱安定剤、 離型剤、 帯電防止剤、 可塑剤、 滑剤、 着色剤、 顔料、 染料、 制泡剤、 カップリ ング剤などが使 用できる。

本発明の熱接着用基材の形態と しては、特に制限されないが、例えば、 不織布形態、 フィルム形態、シー ト形態がある。取り扱い性の観点から、 不織布形態あるいはフィ ルム形態が好ま しい。

熱接着用基材が、 複雑な形状を有する被着体との接着に用いられる場 合は、熱接着用基材に賦型性が要求される。 この場合、熱接着用基材は、 不織布形態を有していることが好ましい。 不織布は、 使用される形態を 考慮して、 公知の製造方法で製造されたもので良い。

被着材に、 よ り均一に熱接着用基材を配置させる観点からは、 熱接着 用基材の形態は、 フィルム形態であることが好ましい。 フィルムの特性 には、特に制限はなく 、公知の方法で製造されたフ ィルムが使用される。 フィルムの厚みは、複雑な形状への賦型性の観点から、 0 . 0 1乃至 0 . 5 m mが好ましく 、 0 . 0 3乃至 0 . 2 m mがよ り好ましい。

本発明の熱接着用基材の目付は、 その取り扱い性の観点から、 1乃至 1 0 0 g Z m ²であることが好ましく 、 3乃至 8 0 g Z m ²であることが よ り好ま しく、 5乃至 6 0 g Z m ²であることが更に好ま しい。

本発明の熱接着用基材は、 熱硬化性樹脂、 熱可塑性樹脂、 金属材料、 カーボン系材料、 繊維、 木材、 紙などの幅広い材料から選択される被着 材の接着に使用することができる。 被着材の好ましい形態の一つは、 多 数本の連続した強化繊維群が層状に配置された熱硬化性樹脂組成物から なる積層体である。 この熱硬化性樹脂と しては、例えば、エポキシ樹脂、 マ レイ ミ ド樹脂、 フエ ノ ール樹脂、 ビュルエステル樹脂、 不飽和ポリ エ ステル樹脂、 シアン酸エステル末端を有する樹脂、 ァリ ル末端を有する 樹脂、 アセチレン末端を有する樹脂、 ナジック酸末端を有する樹脂、 ベ ンゾシクロプテンを末端に有する樹脂がある。 被着材の力学特性の観点 から、 エポキシ樹脂が好ましく用いられる。

使用される強化繊維と しては、 例えば、 炭素繊維、 金属繊維、 ガラス 繊維、 有機繊維、 無機繊維、 これらの繊維に導電体を被覆した繊維があ る。これらの中で、被着材の軽量性と力学特性のパラ ンスに優れる点で、 炭素繊維が好ましく用いられる。

本発明の熱接着用基材は、 前記本発明の積層体の製造方法における熱 接着用基材 6 2 と して、 好ま しく用いられる。

本発明の電磁波シール ド成形品 ：

第 1 3図を用いて、 本発明の電磁波シールド成形品 C 3が説明される _£ 第 1 3図において、 電磁波シールド成形品 C 3は、 多数本のフィ ラメ ン トからなる連続した導電性繊維群が層状に配置された樹脂組成物からな る第 1 の構造体 A 3 と熱可塑性樹脂組成物からなる第 2 の構造体 B 2 と が一体化されてなる。

第 1 の構造体 A 3 に使用される導電性繊維と しては、 例えば、 アルミ ニゥム繊維、 黄銅繊維、 ステンレス繊維などの金属繊維、 ポリ アク リ ロ 二 ト リル系、 レーヨ ン系、 リ グニン系、 ピッチ系の炭素繊維、 黒鉛繊維 など単独で導電性を有する繊維、 および、 これらに更に導電体が被覆さ れた繊維がある。 また、 ガラス繊維などの絶縁性繊維、 ァラ ミ ド繊維、 P B O繊維、 ポリ フヱニ レンスルフィ ド繊維、 ポリ エステル繊維、 ァク リル繊維、ポリ アミ ド繊維、ポリェチレン繊維などの有機繊維、および、 シリ コンカーバイ ド繊維、 シリ コンナイ トライ ド繊維などの無機繊維に 導電体が被覆された繊維がある。 導電体の被覆方法と しては、 例えば、 ニッケル.、 イ ッテルビウム、 金、 銀、 銅、 アルミニウムなどの金属をメ ツキ法 （電解、 無電解） 、 C V D法、 P V D法、 イオンプレーティング 法、 蒸着法があり、 これらによ り、 少なく とも 1層の導電層が形成され る。 これらの導電性繊維は、 単独で、 あるいは、 少なく とも 2種を併用 して用いられる。 比強度、 比剛性、 軽量性のパランスの観点から、 炭素 繊維、 と りわけ、 安価な生産コス トを実現できる点で、 ポリ アク リ ロニ ト リ ル系炭素繊維が、 好ま しく用いられる。 ·

第 1 の構造体 A 3 に用いられる樹脂成分と しては、 熱硬化性樹脂およ ぴ熱可塑性樹脂のいずれも使用することができる。 熱硬化性樹脂の場合 は、 成形品 C 3の剛性、 強度に優れ、 熱可塑性樹脂の場合は、 成形品 C 3の衝撃強度、 リ サイ クル性に優れる。

熱硬化性樹脂と しては、 例えば、 不飽和ポリ エステル、 ビュルエステ ル、 エポキシ、 フエノール （ レゾール型） 、 ユ リ ア ' メ ラ ミ ン、 ポリ イ ミ ドがあり、 これらの共重合体、 変性体、 および、 これらの少なく と も

2種をブレン ドした樹脂がある。 衝擊性向上のために、 エラス トマ一も しく はゴム成分が添加されていても良い。

熱可塑性樹脂と しては、 例えば、 ポリ エチレンテレフタ レー ト （ P E T ) 、 ポリ ブチレンテレフタ レー ト ( P B T) 、 ポリ ト リ メ チレンテ レ フタ レー ト （ P T T) 、 ポリ エチレンナフタ レー ト （ P E N) 、 液晶ポ リ エステルなどのポリ エステルや、 ポリ エチレン （ P E) 、 ポリ プロ ピ レン （ P P ) 、 ポリ プチレンなどのポリ オレフイ ンや、 スチレン系樹脂 や、 その他、 ポリ オキシメチレン （ P OM) 、 ポリ ア ミ ド （ P A) 、 ポ リ カーポネー ト （ P C) 、 ポ リ メチレンメ タ ク リ レー ト ( P MMA) 、 ポリ塩化ビュル （ P V C ) 、 ポリ フエ二 レンスルフイ ド （ P P S ) 、 ポ リ フエ二レンエーテル （ P P E) 、 変性 P P E、 ポリイ ミ ド （P I ) 、 ポリ ア ミ ドイ ミ ド （P A I ) 、 ポリ エーテルイ ミ ド （ P E I ) 、 ポリ ス ルホン （ P S U) 、 変性 P S U、 ポリエーテルスルホン、 ポリケ ト ン （ P K) 、 ポリ エーテルケ ト ン （ P E K) 、 ポリ エーテルエーテルケ トン （ P E E K) 、 ポリ エーテルケ ト ンケ ト ン （ P E KK) 、 ポリ ア リ レー ト （P A R ) 、 ポリエーテル二 ト リル （ P E N) 、 フエノール樹脂、 フエノ キ シ樹脂、 ポリテ トラフルォロエチレンなどのフッ素系樹脂、 更に、 ポリ スチレン系、 ポリ オレフイ ン系、 ポ リ ウ レタ ン系、 ポリ エステル系、 ポ リ アミ ド系、 ポリブタジエン系、 ポリイ ソプレン系、 フッ素系などの熱 可塑エラス トマ一などや、 これらの共重合体、 変性体、 これらの少なく と も 2種をブレン ドした樹脂がある。 耐衝撃性向上のために、 エラス ト マーも しく はゴム成分が添加されていても良い。

第 1 の構造体 A 3を構成する樹脂組成物における導電性繊維の含有 割合は、 成形性、 力学特性と電磁波シールド性の観点から、 2 0乃至 9 0体積％が好ましく 、 3 0乃至 8 0体積％がよ り好ましい。

第 1 の構造体 A 3の形態と しては、 例えば、 導電性繊維が層状に積層 された積層体や、 樹脂組成物、 不連続の繊維で強化された樹脂、 金属、 発泡体などのコア材と導電繊維とが層状に配置された表層材とのサン ド ィ ツチ材ゃ、 導電性繊維が層状に配置されたものをコア材とするサン ド イ ッチ材があるが、 前記本発明の積層体を第 1 の構造体 A 3 と して用い ることで、 電磁波シールド成形品 C 3の製造が容易になり、 好ましい。 電磁波シールド成形品 C 3 を電気、 電子機器の筐体形状に適合させる ため、 第 1 の構造体 A 3は、 少なく とも一つの略平面部を有しているこ とが望まれる。 第 1 の構造体 A 3の最大面積を司る面の 5 0 %以上が略 平面であることが望ま しい。

電気， 電子機器の筐体を想定し、 薄肉、 軽量性の観点から、 構造体 A 3の平均厚みは、 1 . 6 mm以下であることが好ましく 、 1 . 2 mmで あることがよ り好ましく 、 1 . 0 mm以下であることが更に好ましく 、 0. 8 mm以下であるこ とがと りわけ好ましい。 第 1 の構造体 A 3の平 均厚みは、 上記略平面部における平均に分布した少なく とも 5点におけ る厚みの測定値の平均値である。平均厚みの測定に当たっては、リプ部、 ヒ ンジ部、 凹凸部など意図的に形状が付与されている部位は除かれる。 第 1 の構造体 A 3の投影面積は、 電磁波シール ド成形品 C 3に適合可 能な大きさであれば、 特に制限されないが、 一体化した場合の電磁波シ 一ルド性をより高める観点から、 所望とする電子機器筐体の天面の大き さに準ずる大きさであることが好ましい。 ノー トパソコン （ラップトツ プ） の筐体に使用するこ とを想定した場合、 第 1 の構造体 A 3の投影面 積は、 2 0 0 c m²以上であることが好ましく 、 4 0 0 c m²以上である ことがよ り好ま しく 、 6 0 0 c m ²以上であることが更に好ま しい。 投 影面積は、 成形品 C 3の外形寸法から求められる成形品 C 3面の大きさ を表す尺度である。

本発明の電磁波シールド成形品 C 3は、 優れた電磁波シールド性を有 するこ とから、 第 1 の構造体 A 3の K E C法にて測定される周波数 1 G H z における電波シールド性が、 4 0 d B以上である。 この電波シール ド性の値は、 4 5 d B以上であることが好ましく、 5 0 d B以上である ことがより好ましい。

K E C法は、 （財） 関西電子工業振興センターが定める測定方法で、 上下も しく は左右対称に分割したシールドボックスに試験片を挟み込ん で、 スぺク トラムアナライザ一にて電磁波の減衰度を測定するものであ る。 試験に当たっては、 第 1 の構造体 A 3の一部から適当な面積の平板 を切り 出し、 これを測定片と して用いる。

電磁波シール ド成形品 C 3が、 電気、 電子機器の筐体に使用されるこ とを想定すると、 成形品 C 3の破損、 橈み、 変形から、 それに実装され る部材を保護する観点から、 第 1 の構造体 A 3 を構成する少なく と も一 つの略平面部の A S TM— D 7 9 0に基づく 曲げ弾性率が、 8 G P a以 上であることが好ましく 、 l O G P a以上であることがよ り好ましく 、 1 2 G P a以上であるこ とが更に好ましい。 一般に、 電気、 電子機器の 筐体は、 内部に収納される衝搫、 荷重、 電気的短絡に対しデリケー トな 電子回路や破損し易い部材などを保護するためのものであり、 過酷な荷 重下に晒されることが想定される。 このよ うな用途では、 破損は言う に 及ばず、 荷重による撓みや変形ですら内部の電子回路ゃ部材に対して致 命的なダメージを与える場合がある。

第 1 の構造体 A 3 の曲げ弾性率は、配置される導電性繊維（強化繊維） の配置方向によ り異なる値を有することがあるが、 こ こで云う 曲げ弾性 率は、 これらの内で最小値を示すものを意味する。 具体的には、 曲げ弾 性率測定用の試験片は、 第 1 の構造体 A 3の略平面部から、 第 1 の構造 体 A 3の長手方向を基準にして、 0度、 4 5度、 9 0度、 1 3 5度のよ うに、 異なる角度において切り 出した、 少なく とも 4本、 好ましく は 6 本の試験片と して用意される。 これらの試験片は、 A S T M— D 7 9 0 に基づく 曲げ弾性率の測定に供される。 試験片の切り 出しは、 リ ブ部、 ヒ ンジ部、 凹凸部など意図的に形状が付されている部位を避けて行われ るのが好ましい。 試験片にこれらの意図的な形状部位が含まれている場 合、 試験片の厚みの測定は、 この部位を除いて行われる。 これらの試験 片において得られる曲げ弾性率の内の最小値が、 こ こで云う 曲げ弾性率 と して採用される。

電磁波シール ド成形品 C 3 を構成する第 2 の構造体 B 3に使用され る熱可塑性樹脂組成物と しては、 第 1 の構造体 A 3 に使用される熱可塑 性樹脂組成物と同じものを用いることができる。 用いる熱可塑性樹脂組 成物は、 不連続の強化繊維を含むことが好ましい。

ここで使用される強化繊維と しては、 特に制限されないが、 前記本発 明の積層体 Aにおいて使用される強化繊維と同じものを用いるこ とがで きる。 第 2 の構造体 B 2に含まれる強化繊維は、 導電性繊維であること が好ましい。 この導電性繊維と しては、 得られる電磁波シール ド成形品 C 3の軽量性と力学特性の.観点から、炭素繊維が好ましい。強化繊維は、 少なく と も 2種の強化繊維から構成されていても良い。

第 2 の構造体 B 2 において、 熱可塑性 '樹脂組成物に強化繊維が均一に 分散されているこ とが好ま しく、 成形性、 強度、 軽量性とのパラ ンスの 観点から、 熱可塑性樹脂組成物と強化繊維との割合は、 熱可塑性樹脂組 成物が、 好ましく は 2 5乃至 9 5重量％、 よ り好ましく は 3 5乃至 8 5 重量％であり、 強化繊維が、 好ましく は 5乃至 7 5重量％、 よ り好まし く は 1 5乃至 6 5重量％である。

不連続の強化繊維の繊維長は、,長い程、強度、剛性の向上効果が高く 、 特に衝撃強度の著しい向上効果が得られることは、 良く知られている。 不連続の強化繊維を含む樹脂組成物においては、 樹脂組成物中に含まれ ている不連続の強化繊維の長さは、 全て同一の長さではなく 、 異なる長 さの分布をもっている。このよ うな状態の強化繊維の繊維長を表すのに、 数平均繊維長 L nや重量平均繊維長 L wが用いられる。

数平均繊維長 L nは、 測定数に対する繊維長の単純な平均値であり 、 短い繊維長を有する繊維の寄与を敏感に反映する。 繊維長に基づく捕強 効果は、 繊維長が長い程、 補強効果が大きい。 繊維長の長い繊維と繊維 長の短い繊維とがもたらす効果に相違があるので、 これらを同列に扱う ことは、 好ましく ない。 繊維長が長い繊維が果たす補強効果を重視する 場合、 重量平均繊維長 L wを考慮すると良い。 成形品 C 3 の機械的特性 を判定する際、 第 2の構造体 B 2に含まれている不連続の強化繊維の重 量平均繊維長 L wを考察することが好ま しいと云える。

重量平均繊維長 L wと数平均繊維長 L n と の比 L w Z L nによ り、 繊 維長の分布を知るこ とができる。 L w / L nの値が 1 よ り大きい程、 繊 維長の長い繊維が多く含まれていることになる。 第 2の構造体 B 3にお ける不連続の強化繊維は、 繊維長の長いものであることが好ましく、 繊 維長の長い繊維がよ り多く含まれていることがよ り好ましい。

第 2の構造体 B 3の不連続の強化繊維は、重量平均繊維長 L wが、 0. 4 mm以上で、 かつ、 重量平均繊維長 L wと数平均繊維長 L n との比 L w/ L nが、 1 . 3乃至 2. 0であることが好ましい。 重量平均繊維長 L wが、 0. 4乃至 1 . O mmであることがよ り好ましい。

数平均繊維長 L n、 重量平均繊維長 L w、 および、 比 L w_ L nは、 次の手法によ り求められる。 すなわち、 第 2の構造体 B 3の一部を長さ 1 0 mm, 幅 1 0 mmの大き さで切り 出し、 測定片を作成する。 作成さ れた試験片を、 熱可塑性樹脂が可溶な溶剤に 2 4時間浸潰し、 樹脂成分 を溶解させる。 樹脂成分が溶解された試験片を、 顕微鏡にて、 1 0乃至 1 0 0倍の倍率のもとで観察する。 この観察において、 視野内の強化繊 維の中の任意の 4 0 0本について、 繊維長を測定する。 測定されたここ の繊維長を L i と し、 数平均繊維長 L n と重量平均繊維長 L wとを、 次 の式に基づき、 算出する。

数平均繊維長 L n = (∑ L i ) / (N)

こ こで、 Nは、 測定本数 （ 4 0 0本）

重量平均繊維長 L w = (∑ L i ²) / (∑ L i )

重量平均繊維長 L wが、 0. 4 mm以上で、 かつ、 比 L w _ L nが、 1. 3乃至 2. 0 となる強化繊維を含む第 2の構造体 B 2の成形に、 例 えば、 J P 6 3 — 3 7 6 9 4 Bに開示されている長繊維ペレッ トが用い られる。 この長繊維ペレッ トは、 ペレッ トの長さに実質的に等しい長さ を有し、 ペレツ トの長さ方向に配列された強化繊維と熱可塑性樹脂組成 物と力 らなる。 J U 6 0 - 6 2 9 1 2 Aに開示されているコーディ ドぺ レッ トを用いること もできる。 このコーディ ドペレッ トは、 連続した強 化繊維束の周囲を熱可塑性樹脂組成物で被覆した後、 所定の長さに切断 して製造されたものである。 第 2の構造体 B 2の成形は、 長さ 1乃至 2 O m mのチヨ ップド繊維と樹脂組成物からなるペレツ ト とを混合し、 射 出成形することによ り行う こと もでき、 この成形手法が好ま しい。

長繊維べレッ トから成形された成形品は、 短繊維べレッ トから成形さ れた成形品と比べ、 成形品中に、 化繊維が長い状態で存在し、 かつ、 繊維長の長い繊維が多く存在するため、 機械特性に優れている。 長繊維 ペレッ トの長さが、 1乃至 2 O m mであれば、 長繊維による補強効果と 成形に用いられる押し出し機のスク リ ユーなどへの繊維の力 ミ コ ミの防 止効果とが得られ、 好ましい。 長繊維ペレッ ト の長さは、 3乃至 1 0 m mであることがよ り好ましい。

第 2 の構造体 B 3 を構成する熱可塑性樹脂組成物には、 要求される特 性に応じ、 充填剤や添加剤が含まれていても良い。 充填剤あるいは添加 剤と しては、 無機充填剤、 難燃剤、 導電性付与剤、 結晶核剤、 紫外線吸 収剤、 酸化防止剤、 制振剤、 抗菌剤、 防虫剤、 防臭剤、 着色防止剤、 熱 安定剤、 離型剤、 帯電防止剤、 可塑剤、 滑剤、 着色剤、 顔料、 発泡剤、 カップリ ング剤などがある。

帯電性付与剤と しては、 例えば、 カーボンブラック、 アモルフ ァ ス力 一ボン粉末、 天然黒鉛粉末、 人造黒鉛粉末、 膨張黒鉛粉末、 ピッチマイ クロ ビーズ、 気相成長炭素繊維、 カーボンナノチューブがある。 これら は、 電磁波シール ド成形品 C 3 の電磁波シール ド効果をよ り高める 目的 で、 好ましく使用される。

本発明の電磁波シールド成形品 C 3は、 第 1 の構造体 A 3 と第 2の構 造体 B 3 とが一体化されてなる。 第 1 の構造体 A 3 と第 2の構造体 B 3 とを一体化させる手法は、 特に制限されない。 一つの手法と しては、 第 1 の構造体 A 3 を予め成形しておき、第 2 の構造体 B 3 の成形と同時に、 両者を一体化させる手法がある。 他の手法と しては、 第 2の構造体 B 3 を予め成形しておき、 第 1 の構造体 A 3 の成形と同時に、 両者を一体化 させる手法がある。 更に他の手法と しては、 予め第 1 の構造体 A 3 と予 め第 2 の構造体 B 3 とを別個に成形し、 次いで、 両者を一体化させる手 法がある。 両者を一体化させる手段と しては、 接着、 融着、 嵌合、 嵌め 込みなどがある。 特に好ましい一体化方法は、 予め成形した第 1 の構造 体 A 3 を金型にインサー ト し、 次いで、 第 2 の構造体 B 3 を成形する熱 可塑性樹脂組成物を射出するこ とで、 第 2 の構造体 B 3 を第 1 の構造体 A 3に一体化する方法である。 別の好ましい一体化方法は、 予め成形し た第 1 の構造体 A 3 と予め成形した第 2 の構造体 B 3 とを、 超音波溶着 にて一体化する方法である。 このとき用いる第 1 の構造体 A 3を、 前記 本発明の積層体 Aとすることで、 優れた接着強度を得ることができる。

更に他の一体化方法と しては、 予め射出成形され、 後処理された第 2 の構造体 B 3 を、 プレス金型にインサー ト し、 次いで、 第 1 の構造体 A 3 を形成する連続した導電性繊維の基材に樹脂組成物が含浸されたプリ プレダをレイアップし、 真空バッグ成形することで、 第 1 の構造体 A 3 と第 2 の構造体 B 3 とを一体化する方法がある。

更に他の一体化方法と しては、 予めプレス成形にて成形され、 後処理 された第 1 の構造体 A 3 と、 予め射出成形にて成形され、 後処理された 第 2の構造体 B 3 とを、 良く知られている接着剤を用いて接合すること で一体化する方法がある。

第 1 の構造体 A 3 の製造方法は、 特に限定されない。 第 1 の構造体 A 3 の製造方法と しては、 例えば、 ハン ドレイアップ成形法、 スプレーァ ップ成形法、 真空バッグ成形法、 加圧成形法、 オー トク レープ成形法、 プレス成形法、 ト ランスファー成形法などの熱硬化性樹脂組成物を使用 する良く知られた方法がある。 プロセス性、 力学特性の観点から、 真空 バッグ成形法、 プレス成形法、 トランスファー成形法が、 好ましく用い られる。 第 2の構造体 B 3の製造方法は、'特に限定されない。 第 2の構造体 B 3 の製造方法と しては、 射出成形法、 押出成形法、 プレス成形法など良 く知られた方法がある。 射出成形法は、 生産性が高く 、 かつ、 リ ブ部、 第 1 3 図に示すヒ ンジ部 1 5 1 、 ボス部 1 5 2を有する複雑な形状の第 2の構造体 B 3 を容易に量産できることから、 好適に使用される。

第 1 の構造体 A 3 と第 2の構造体 B 3 との一体化によ り製造される 電磁波シール ド成形品 C 3は、 一体化後も、 その一体化構造が維持され る必要があることから、 第 1 の構造体 A 3 と第 2 の構造体 B 3 と の接合 面の少なく とも一部に接着層を有していることが好ましい。 接合面の面 積の 5 0 %以上の面積に、 接着層を有していることがよ り好ましく、 接 合面の面積の 7 0 %以上の面積に、 接着層を有していることが更に好ま しく、 接合面の全面に、 接着層を有していることがと りわけ好ま しい。 接着層の素材は、 第 1 の構造体 A 3あるいは第 2の構造体 B 3 を構成 している素材と異なる成分からなるものでも良く 、 類似の成分からなる ものでも良い。 接着層の素材は、 第 2の構造体 B 3 と の接着強度の観点 から、 これを構成する熱可塑性樹脂組成物と同類の樹脂からなることが 好ましい。

電磁波シール ド成形品 C 3 の形状は、 特に制限されない。 電磁波シー ルド成形品 C 3は、 曲面、 リブ、 ヒンジ、 ボス、 中空部を有していても 良い。 電磁波シール ド成形品 C 3は、 メ ツキ、 塗装、 蒸着、 インサー ト、 スタンビング、 レーザー照射などにより、 その表面に装飾処理がなされ ていても良い。 特に、 第 1 の構造体 A 3 中の強化繊維が描く模様が、 外 方から観察したとき、 観察可能とすることによ り、 電磁波シール ド成形 品 C 3の意匠的効果が創出される。

電磁波シール ド成形品 C 3の用途と しては、 前記本発明の積層体 Aに ついて例示した用途がある。 好適な用途と しては、 パソコン、 ディスプ レイ、 O A機器、 携帯電話、 携帯情報端末、 ファ クシミ リ 、 コンパク ト ディスク、 ポータブル M D、 携帯ラジオカセッ ト、 P D A (電子手帳な どの携帯情報端末） 、 ビデオカメ ラ、 ディジタルスチルカメ ラ、 光学機 器、 オーディオ、 エアコ ン、 照明機器、 娯楽用品、 玩具用品、 その他家 電製品など電気、 電子機器の筐体、 ならびに、 ト レィゃシャーシーなど の内部部材やそのケース、 機構部品、 自動車や航空機の電装部材、 内部 部品などがある。

電磁波シール ド成形品 C 3は、 その優れた電磁波シール ド性から、 電 気、 電子機器用の筐体や外部部材と して好適に用いられ、 薄肉で広い投 影面積を必要とするノー ト型パソ コ ンや携帯情報端末などの筐体と して 好適に用いられる。 電磁波シール ド成形品 C 3をこのよ うな筐体と して 用いる場合、 電磁波シールド性の観点から、 筐体の天面の少なく と も一 部が、 第 1 の構造体 A 3 によ り形成されていることが好ましく 、 天面の 投影面積の 5 0 %以上が第 1 の構造体 A 3によ り形成されていることが よ り好ましく 、 天面の投影面積の 7 0 %以上が第 1 の構造体 A 3 によ り 形成されていることが更に好ましい。 電磁波シールド成形品 C 3の内部 に複雑な形状部を必要とする場合は、 フ レーム、 ボス、 リブ、 ヒンジ、 ランナー、 ならびに、 これらを含む部材を、 第 2の構造体 B 3に形成し ておく こ とが好ましい。

実施例

実施例おょぴ比較例に基づき、 本発明が更に具体的に説明される。 実 施例おょぴ比較例中に示される配合割合 （％) は、 別途特定している場 合を除き、 全て重量％に基づく値である。

実施例一 1 ： 積層体および一体化成形品 ：

実施例 1 一 1 ： 積層体 A 4

マ ト リ ックス樹脂がエポキシ樹脂 （熱硬化性樹脂） で、 一方向に配列 された多数本の炭素フイ ラメ ン トからなる強化繊維群からなり、 強化繊 維群の含有量が、 重量割合 （W f ) で.7 0 %、 体積割合 （ V f ) で 6 1 % のプリプレダ （東レ （株） 製ト レカプリ.プレグ P 6 0 5 3— 1 2 ) から、 所定の大きさを有する長方形のプリプレダシー トを 6枚切り 出した。 第 1 4図において、 これら 6枚のシー ト 1 6 1 - 1 6 6が、 斜視図をもつ て示される。 それぞれのシー トは、 両端面において折り 曲げられ、 凹形 状に加工されている。

プレス成形機の雌金型 （図示せず） に、 長方形の長辺の方向を 0 ° と して、繊維方向が、 上から 4 5 ° 、 _ 4 5 ° 、 9 0 ° 、 9 0 ° 、 一 4 5 ° ゝ 4 5 ° となるよ うに、 6枚のプリプレグ 1 6 1 - 1 6 6 を、 下から順次 積層した （矢印 1 6 0で示される） 。

一方、 後述の実施例 3 — 1 にておいて説明される熱接着用基材から、 所定の幅を有する熱接着用基材テープを作成した。 熱接着用基材テープ 1 7 1 を 2枚重ね、 プリ プレダシー ト 1 6 6の上面の外周約 2 0 mmの 幅おょぴ折り 曲げられた端面に、 積層した （矢印 1 7 0で示される） 。 次に、 雄金型 （図示せず）' をセッ ト して、 プレス成形を行った。 プレ ス成形機にて、 1 6 0 °Cで 5分間予熱して、 熱接着用基材 1 7 1 を溶融 させた後、 6 M P a の圧力をかけながら、 1 5 0 °Cで 3 0分間加熱して 熱硬化性樹脂を硬化させた。 硬化終了後、 室温で冷却し、 脱型して、 平 均の厚み 0. 7 mmの積層体 A 4を製造した。

製造された積層体 A 4の熱接着用基材 1 7 1 が積層されている部分か ら、 l O mmX 1 0 mmの正方形の試験片を切り 出し、 メチルアルコー ルで 3 0分間超音波洗浄を行い、 熱接着用基材 1 7 1 の熱可塑性樹脂を 除去した。 得られた試験片を S EMにて観察した。 試験片の表面には、 繊維束がむき出されている状態が観察された。 さ らに、 試験片の断面に は、 積層体 A 4の表面方向に空隙を有する繊維群の層と、 積層体 A 4の 内部方向に空隙を有しない繊維群の層の二層構造が観察された。 この二 層構造は、 第 5図に示されている。 熱硬化性樹脂層と熱可塑性樹脂層と の界面 4 4は、 凸凹形状を有していることが認められた。 空隙 4 5を有 する繊維群 4 3 bの層が、 熱可塑性樹脂層のう ちの連続したフィ ラメ ン トが配置されている領域である。 この領域において、 フィラメ ン ト 4 3 bが存在している領域の最大厚み T p f と最小厚み T p f — m i n とを 測定した。 最小厚み T p f —m i nは、 3 0 /ζ πι、 最大厚み T p f _m a Xは、 5 0 mであった。

得られた積層体 A 4の熱接着用基材テープが積層されていない部分を 切り 出し、 熱硬化性樹脂層の樹脂のガラス転移温度を、 パーキンエルマ 一社製 D S Cにて測定した。 測定されたガラス転移温度は、 1 3 0 °Cで あった。

得られた積層体 A 4の長方形の底面から、 長方形の長辺方向を 0 ° と して、 0 ° 、 4 5 ° 、 9 0 ° 、 1 3 5 ° 方向の曲げ弾性率を測定するた め、それぞれの角度で、試験片を切り 出した。測定された曲げ弾性率は、 4 5 ° 方向、 すなわち、 最外層の繊維方向、 で最大となり、 その値は 1 1 6 G P aであった。 測定された曲げ弾性率は、 1 3 5 ° 方向、 すなわ ち、 最外層の繊維の 9 0 ° 方向、 で最小となり、 その値は 2 5 G P aで あつに。

得られた積層体 A 4から、 I S 04 5 8 7の被着材に準ずる形状の積 層板を切り 出した。 積層体 A 4の熱接着用基材テープが積層されている 部分同士を接合させるよ うに合わせて、 6 MP aの圧力をかけながら、 1 8 0 °Cで 5分間プレス して、 試験片を作成した。 得られた試験片を用 いて、室温での接着強度を測定した。接着強度は、 2 0 M P aであった。 強度試験後の試験片の接着面を観察したところ、 積層体 A 4から剥離さ れたフィ ラメ ントの付着が観察された。 実施例 1 一 2 ： —体化成形品 C 5

第 1 5図に示される一体化成形品 C 5 を製造する。 積層体 （ 1 一 1 ) を積層体 A 5 と して用い、 この積層体 A 5 を射出成形用金型 （図示せず） にインサー ト した。 マ ト リ ックス樹脂がポリアミ ド系樹脂からなり、 炭 素繊維含有率が重量割合 （W f ) で 2 0 %の長繊維ペレツ ト （東レ （株） 製 T L P 1 1 4 6 ) を用意した。 このペレッ トを用いて、 インサー トさ れている積層体 A 5に対し、 外周フ レーム部分、 ボス、 ヒ ンジ部を有す る被着部材 B 5 を射出成形にて形成させ、一体化成形品 C 5 を製造した。 イ ンサー ト した積層体 A 5 には、 予め、 被着部材 B 5 との接合面に当た る部分に、 後述の実施例 3 — 1 にておいて説明される熱接着用基材から 得られる熱接着用基材テープを貼着しておいた。 射出成形は、 日本製鋼 所 （株） 製 J 3 5 0 E III射出成形機を用いて行い、 シリ ンダー温度は、 2 8 0 °Cと した。

実施例 1 一 3 ： 積層体 A 6

まず、 ポリ アミ ド 1 2樹脂 （宇部興産 （株） 製、 融点 のぺ レツ トを熱プレス し、 厚み 7 0 /z mのフィルム状の熱接着用基材を作成 した。 次に、 実施例 1 — 1 に説明したのと同じ要領で、 プリ プレダを積 層し、最後に積層したプリ プレダの上から、作成された熱接着用基材を、 積層体全体に 1枚積層した。

次に、 ホッ トプレー トにて、 1 9 0 °Cで 5分間予熱して、 熱接着用基 材を溶融させた後、 プレス成形機にて、 3 M P a の圧力をかけながら、 1 5 0 °Cで 3 0分間加熱して、 平均の厚み 0. 8 mniの積層体 A 6 を製 造した。

得られた積層体 A 6 を、 蟻酸を使用して、 熱可塑性樹脂を除去して、 熱可塑性樹脂層のうちの連続したフィラメ ン トが配置されている領域の 厚みを測定した。 最小厚み T p f — m i nは、 2 0 /i in、 最大厚み T p f 一 m a xは、 3 0 /z mであった。 熱硬化性樹脂層の樹脂のガラス転移 温度は、 1 3 4 °Cであった。

積層体 A 6の曲げ弾性率は、 1 3 5 ° 方向で最小となり、 そのときの 値は、 2 6 G P aであった。

実施例 1 一 1 の場合と同じ要領で、 6 M P a の圧力をかけながら、 1 9 5 °Cで 5分間プレスして、 試験片を作成した。 この試験片を用いて、 I S O 4 5 8 7に準ずる、 室温での接着強度を測定したところ、 1 4 M P aであった。 接着強度試験後の試験片の接着面を観察する と、 積層体 A 6から剥離されたフィ ラ メ ン トの付着が観察された。

実施例 1 — 4 ： 一体化成形品 C 7

実施例 1 一 2の場合と同じ要領で、 積層体 A 6 を金型にィンサー ト し て、 一体化成形品 C 7を製造した。

実施例 1 一 5 ： 積層体 A 7

実施例 1 — 1 の場合と同じ要領で、 積層体 A 7を製造した。 ただし、 プリプレグを積層する前に、 熱接着用基材と して、 ポリアミ ド 6 フ ィル ム （東レ合成フ ィルム （株） 製レイ フ ア ン N O 1 4 0 1、厚み 5 0 μ , 融点 2 1 0 °C) を雌型の積層面の全面に予め配置した。 次に、 マ ト リ ツ クス樹脂がエポキシ樹脂であり、 一方向に配列された炭素繊維群の含有 量が重量割合 （W f ) で 6 0 %の織物プリブレグ （東レ （株） 製ト レ力 プリプレダ F 6 3 4 3 B — 0 5 P ) を、 0 ° ノ 9 0 ° となるよ う に配置 した。 さらに、 マ ト リ ックス樹脂がエポキシ樹脂で、 一方向に配列され た炭素繊維群の含有量が重量割合 （W f ) で 6 0 %の一方向性プリプレ グ （東レ （株） 製ト レカプリ プレダ P 6 0 5 3 — 1 2 ) を 4 5 ° 、 一 4 5 ° 、 — 4 5 ° 、 4 5 ° となるよ う に 4枚積層し、 再度、 前記織物プリ プレダ （ F 6 3 4 3 B — 0 5 P ) を、 （ 0 ° / 9 0 ° ) となるよ うに積 層した。 最後に、 積層したプリプレダの上に、 熱接着用基材と して、 再 度、 ポリアミ ド 6 フィルム （レイ フ ア ン NO 1 4 0 1 ) を、 積層体全体 に積層した。

次に、 プレス成形の前に、 ホッ トプレー トにて、 2 2 5 °Cで 3分間予 熱して、 熱接着用基材を溶融させた後、 プレス成形機にて、 6 M P a の 圧力をかけながら、 1 5 0 °Cで 3 0分間加熱して、 平均の厚み 0. 9 m mの積層体 A 7を製造した。

得られた積層体 A 7を、 実施例 1 — 3の場合と同じ要領で、 熱可塑性 樹脂層のう ちの連続したブイ ラメ ン トが配置されている領域の厚みを測 定した。 最小厚み T p f — m i nは、 1 0 /z m、 最大厚み T p f — m a xは、 4 0 mであった。

熱可塑性樹脂層の両表面を切削除去した後、 熱硬化性樹脂層の樹脂の ガラス転移温度を測定した。 測定されたガラス転移温度は、 1 3 2 °Cで あった。

得られた積層体 A 7の長方形の底面から、 長方形の長辺方向を 0° と して、 0° 、 2 2. 5 ° 、 4 5 ° 、 9 0 ° 、 1 1 2. 5 ° 、 1 3 5 ° 方向 の曲げ弾性率を測定するため、それぞれの角度で、試験片を切り 出した。 測定された積層体 A 7の曲げ弾性率は、 2 2. 5 ° 方向で最小となり、 そのときの値は、 2 0 G P aであった。

実施例 1 一 1 の場合と同じ要領で、 6 M P a の圧力をかけながら、 2 2 5 °Cで 5分間プレス して、 試験片を作成した。 作成された試験片を用 いて、 I S 04 5 8 7に準ずる、 室温での接着強度を測定したと ころ、 1 6 M P a であった。 接着強度試験後の試験片の接着面を観察したと こ ろ、 積層体 A 7から剥離されたフィ ラメ ン トの付着が観察された。

実施例 1 一 6 ： 一体化成形品 C 8

実施例 1 _ 2の場合と同じ要領で、 積層体 A 7 を金型にインサート し て、 一体化成形品 C 8 を製造した。 また、 前記長繊維べレッ ト （東レ （株） 製 T L P 1 1 4 6 ) を射出成 形して、第 1 5図に示される被着材 B 5 と同様な被着材 B 8を作成した。 得られた一体化成形品 C 8に、 被着材 B 8を、 超音波溶着によ り 、 接合 した。 超音波溶着には、 精電舎電子工業 （株） 製超音波溶着機 S O N O Ρ Ε Τ Σ— 1 2 0 0 S /Rを用いて、周波数は、 1 9 k H z、加圧力は、 1 k Nと した。

実施例 1 一 7 ： 積層体 A 9

前記実施例 1 一 1 の場合と同じ要領で、 プリプレダを積層し、 最後に 積層したプリプレダの上に、 熱接着用基材と して、 ポリカーボネー トフ イルム （パイエル （株） 製ポリカーボネー ト フィルム、 厚み 5 θ ί ΐη ) を、 積層体 A 9全体に 1枚積層した。

次に、 ホ ッ ト プレー トにて、 2 6 0 °Cで 3分間予熱して、 熱接着用基 材を溶融させた後、 プレス成形機にて、 6 M P a の圧力をかけながら、 1 5 0 °Cで 3 0分間加熱して、 平均厚み 0. 7 mmの積層体 A 9 を製造 した。

得られた積層体 A 9 を、 塩化メチ レンを使用して、 熱可塑性樹脂を除 去して、 熱可塑性樹脂層のう ちの連続したフィ ラメン トが配置されてい る領域の厚みを測定した。 最小厚み Τ ρ ί — m i nは、 1 0 /x m、 最大 厚み T p f -m a xは、 2 0 mであった。

熱可塑性樹脂層の両表面を切削除去した後、 熱硬化性樹脂層の樹脂の ガラス転移温度を測定した。 測定されたガラス転移温度は、 1 3 4 °Cで めつ に。

測定された積層体 A 9の曲げ弾性率は、 1 3 5 ° 方向で最小となり、 そのときの値は、 2 5 G P a であった。

実施例 1 一 1 の場合と同じ要領で、 6 MP a の圧力をかけながら、 2 6 0 °Cで 3分間プレス して、 試験片を作成した。 作成された試験片を用 いて、 I S 04 5 8 7に準ずる、 室温での接着強度を測定したところ、

1 I MP aであった。 接着試験後の試験片の接着面を観察する と、 積層 体 A 9から剥離されたフィ ラメン トの付着が観察された。

実施例 1 一 8 ： 一体化成形品 C 1 0

ポリカーボネー ト樹脂 （日本 G E P (株） 製ポリカーボネー ト樹脂レ キサン 1 2 1 R) と、 チョ ップド炭素繊維 （東レ （株） 製チョ ップド炭 素繊維 T S— 1 2 ) を、 2軸押出機 （日本製鋼所 （株） 製 2軸押出機 T

E X - 3 0 α ) を用いて、 コ ンパウン ドし、 繊維含有量 3 0重量％の射 出成形用ペレツ トを用意した。

前記積層体 A 9 を射出成形用金型にインサー ト して、 用意した射出成 形用ペレッ トを用いて、 一体化成形品 C 1 0を製造した。

実施例 1 一 2、 実施例 1 — 4、 実施例 1 — 6、 および、 実施例 1 一 8 の一体化成形品は、 優れた剛性を有する積層体と、 複雑形状の成形に有 利な射出成形部材からなる構造部材とが強固に結合しており、 ノー トパ ソコ ンなどの電気 . 電子機器の筐体に好適であることが判明した。 さ ら に、 積層体の強化繊維が描く模様が、 .外方から観察でき、 商品価値が一 層高まるこ とが確認された。

比較例 1 — 1 ： 積層体 P A 1

熱接着性基材を積層せずに、 前記実施例 1 一 1 の場合と同じ要領で、 プリプレダを積層した。

次に、 6 M P aの圧力をかけながら、 1 5 0 °Cで 3 0分間加熱して、 プレス成形を行い、 平均の厚み 0. 7 mmの積層体 P A 1 を製造した。 得られた積層体 P A 1 は、 熱可塑性樹脂層が成形品 P C 1 の表面に形 成されていないために、 他の部材 P B 1 との熱接着性を有しない。 I S O 4 5 8 7の被着材に準ずる形状の積層板を切り 出し、 接合部を、 2液 型エポキシ接着剤 （タカダ化学品製 （株） 製スワンポン ド 4 0 0 0 ) を 用いて、 2 5 °C、 I MP aの圧力で、 2 4時間で、 接合させ、 試験片を 作成した。 得られた試験片を用いて、 室温での接着強度を測定した。 測 定された接着強度は、 4 M P aであった。

比較例 1 _ 2 ： —体化成形品 P C 2

前記実施例 1 一 2の場合と同じ要領で、 比較例 1 一 1 の積層体 P A 1 を射出成形用金型にインサー ト して、 長繊維ペレッ ト （東レ （株） 製長 繊維ペレッ ト T L P 1 1 4 6 ) を用いて、 外周フ レーム部分、 ボス、 お よび、 ヒ ンジ部を射出成形にて形成した。 しかし、 脱型後直ちに、 積層 体 P A 1 と射出成形部材 P B 1 とが剥離して、 接着強度試験に供すこと ができなかった。

比較例 1 一 3 ： 積層体 P A 3

前記実施例 1 一 5 において、 予熱することなしに、 6 MP a の圧力を かけながら、 1 5 0 °Cで 3 0分間加熱して、 プレス成形を行い、 平均の 厚み 0. 9 mmの積層体 P A 3を製造した。

得られた積層体 P A 3 を、 実施例 1 一 3の場合と同じ要領で、 蟻酸に よる洗浄を行ったが、 空隙を有する繊維群の層が見られなかった。 断面 を S EMにて観察すると、 熱可塑性樹脂層に.は、 連続したフィ ラメ ン ト が配置されていないことが分かった。 この状態は、 第 6図に示される状 態と同じであることが確認された。

熱可塑性樹脂層の両表面を切削除去した後、 熱硬化性樹脂層の樹脂の ガラス転移温度を測定測定した。測定されたガラス転移温度は、 1 3 0 °C であった。

実施例 1 — 1 の場合と同じ要領で、 6 M P a の圧力をかけながら、 2 2 5 °Cで 5分間プレス して、 試験片を作成した。 作成された試験片を用 いて、 I S O 4 5 8 7に準ずる、 室温での接着強度を測定した。 測定さ れた接着強度は、 0. 6 M P aであり、容易に剥離することが判明した。 比較例 1 一 4 ： —体化成形品 P C 4

前記実施例 1 — 6の場合と同じ要領で、 得られる積層体 P A 4を金型 にイ ンサー ト して、 一体化成形品 P C 4を製造した。

得られた一体化成形品 P C 4から、 積層体 P A 4 と射出成形部分 P B 4 との間の垂直接着強度測定試験を行った。 積層体 P A 4 と射出成形部 分 P B 4 と の界面付近で、 すぐに分解し、 垂直接着強度は、 I M P a以 下であることが判明した。 分解後の、 射出成形部品 P B 4の接着面を観 察しても、 積層体 P A 4から剥離されたフィラメ ン トの付着は、 観察さ れなかった。

比較例 1 — 2、 および、 比較例 1 — 4の一体化成形品は、 積層体と射 出成形部材と の接着強度が十分でなく 、 製品と した場合に、 剥離問題を 起こす場合がある。 このため、 比較例の積層体からは、 実施例の積層体 のよ うな生産性、 量産性に優れた容易な方法で、 一体化成形品を製造す ることが困難であることが確認された。

実施例 2 ： 積層体および一体化成形品

第 9図に示された電気 · 電子機器用モデル筐体 C 2の斜視図を用いて 実施例を説明する。

参考例 2 _ 1 ： 射出成形材料

ポリアミ ド 6樹脂 （東レ （株） 製ポリアミ ド 6樹脂 C M 1 0 0 1 ) と、 チョ ップド炭素繊維 （東レ （株） 製チョ ップド炭素繊維 T S— 1 2 ) を、 Θ本製鋼所 （株） 製 2軸押出機 T E X— 3 0 αを用いて、 コ ンパウン ド し、 繊維含有量 3 0重量％の射出成形用ペレツ トを製造した。

実施例 2— 1 ： 積層体 A 2 1

マ ト リ ックス樹脂がエポキシ樹脂 （熱硬化性樹脂） であり、 炭素繊維 の含有率が、 重量割合 （W f ) で 6 3 %のプリプレダ （東レ （株） 製ト レカプリプレダ 3 0 5 1 S— 1 2 ) を所定の大きさにカッ ト し、 長さ 3 5 O mm X幅 3 0 O mmの積層体を製造した。

プレス成形用金型に、 カツ トされた長方形のプリプレダの長辺方向を 0 ° と して、 繊維方向が上から 4 5 ° 、 一 4 5 ° 、 9 0 ° 、 9 0 ° 、 一 4 5 ° 、 4 5 ° となるよ う に、 6枚のプリプレダを積層した。 最後に積 層したプリ プレダの上に、 後述する実施例 3— 1 における熱接着用基材 を 2枚積層した。

次に、 プレス成形機にて、 1 6 0 °Cで 5分間予熱して、 熱接着用基材 を溶融させた後、 6 M P a の圧力をかけながら、 1 5 0 °Cで 3 0分間加 熱して、 熱硬化性樹脂を硬化させた。 硬化終了後、 室温で冷却し、 厚み 0. 7 mmの積層体を製造した。 製造された積層体の断面を S EM観察 する と、 表面には、 熱可塑性樹脂が溶融して膜状に付着しており、 その 膜厚は、 1 0 mであった。 製造された ¾層体を打ち抜き、 第 9図に示 す積層体 A 2 (天板） 形状に加工したものを積層体 A 2 1 とする。

実施例 2— 2 ： —体化成形品 C 2 2

実施例 2 — 1 で製造された積層体 A 2 1 を積層体 A 2 2 と し、 これを 射出成形用金型にイ ンサー ト して、 前記参考例 2— 1 で調製した射出成 形用ペレツ トを用いて、 第 9図に示す構造部材 B 2 と同様の構造部材 B 2 2 を射出成形する。 得られた一体化成形品 C 2 2において、 積層体 A 2 2 と構造部材 B 2 2 とが強固に一体接合されていた。 この一体化成形 品 C 2 2は、 筐体と して利用される。

製造された一体化成形品 C 2 2の積層体 A 2 2 と構造部材 B 2 2 と が結合している部分から、 l O mmX l O mmの試験片を切り 出し、 垂 直接着強度試験に供した。 治具と試験片を接着剤 （前記ス リーボン ド 1 7 8 2 ) にて接着させ、垂直接着強度試験を行った。試験結果は、 4 0 °C 雰囲気では、 積層体と射出成形部材の間で破壌は起こ らず、 治具と積層 体を固定している接着剤部分で剥離が生じた。 1 4 0 °C雰囲気では、 垂 直接着強度は、 4 M P aであった。

実施例 2— 3 ： 積層体 A 2 3

前記実施例 2— 1 の場合と同じ要領で、 平織りの炭素繊維織物 （東レ (株） 製ト レ力織物 C 0 6 3 4 3 ) にエポキシ榭脂を含浸させた炭素繊 維量 5 7体積％のプリプレダを用いて、 積層体 A 2 3 を製造した。 積層 構成と して、 長方形の長辺方向を 0 ° と して、 繊維方向が 0 ° ノ 9 0 ° となるよ う に、 4枚のプリプレダを積層し、 さ らに最後に積層したプリ プレダの上に、 熱接着用基材と して、 ポリ アミ ド系不織布 （呉羽化学社 (株） 製ポリ アミ ド系不織布ダイナック L N S— 0 0 5 0、 目付 5 0 g Zm 2、 融点 1 3 5 °C) を積層した。

次いで、 真空バッグ成形し、 1 4 0 °Cで 1時間加熱して硬化させ、 厚 さ 0. 9 mmの積層体 A 2 3 を製造した。 製造された積層体 A 2 3の表 面には、 不織布が溶融して膜状に付着しており、 その膜厚は 2 5 μ πιで あった。 得られた積層体 A 2 2を打ち抜き、 第 9図に示す積層体 A 2の 形状に加工したものを、 積層体 A 2 3 (天板） とする。

実施例 2— 4 ： 一体化成形品 C 2 4

前記実施例 2— 2の場合と同じ要領で、 積層体 A 2 3 を積層体 A 2 4 と して、 金型にインサー ト し、 構造部材 B 2 4を射出成形する。 得られ た一体化成形品 C 2 4における、 積層体 A 2 4 と構造部材 B 2 4 と の垂 直接着強度を、強制的にチャックに把持する方法で測定した結果、 4 0 °C 雰囲気では、 垂直接着強度は、 2 I M P aであり、 さ らに 1 4 0 °C雰囲 気では， 垂直接着強度は、 2 MP aであった。

実施例 2— 5 ： 積層体 A 2 5

前記実施例 2— 3の場合と同じ要領で、 平織りの炭素繊維織物 （東レ (株） 製 ト レ力織物 C 06 3 4 3 ) に、 1 8 0 °C硬化型エポキシ樹脂を 含浸させた炭素繊維量 5 7体積％のプリプレダを用いて、 積層体 A 2 5 を製造した。 熱接着用基材と して、 ポリアミ ドフィルム （東レ合成フィ ルム （株） 製ポリ アミ ドフィルム、 タイプ 1 4 0 1、 厚み 8 0 / m、 融 点 2 1 5 °C ) を 1枚積層した。

次いで、 真空バッグ成形し、 2 2 0 °Cで 5分間予熱して、 熱接着用基 材を溶融させた後、 1 8 0 °Cで 4 5分で、 熱硬化性樹脂を硬化させ、 厚 さ 0. 9 mmの積層体 A 2 5 を製造した。 製造された積層体 A 2 5の表 面には、 不織布が溶融して膜状に付着しており、 その膜厚は 6 5 /i mで あった。 得られた積層体 A 2 5を打ち抜き、 第 9図に示す積層体 A 2の 形状に加工したものを積層体 A 2 5 (天板） とする。

実施例 2— 6 ： —体化成形品 2 6

前記実施例 2— 2の場合と同じ要領で、 積層体 A 2 5 を積層体 A 2 6 と して、 金型にインサー ト し、 構造部材 B 2 6 を射出成形する。 得られ た一体化成形品 C 2 6 における、 積層体 A 2 6 と構造部材 B 2 6 との垂 直接着強度を、実施例 2— 4の場合と同様の方法で測定した結果、 4 0 ¾ 雰囲気では、 垂直接着強度は、 1 5 MP aであり、 さ らに 1 4 0 °C雰囲 気では、 垂直接着強度は、 8 M P aであった。

比較例 2— 1 ： 積層体 P A 2 1

熱接着用基材を積層せずに、 前記実施例 2— 1 の場合と同じ要領で実 施し、 積層体 P A 2 1 を製造した。

比較例 2— 2 ： —体化成形品 P C 2 2

実施例 2 — 2の場合と同じ要領で、 比較例 2— 1 の積層体 P A 2 1 を 積層体 P A 2 2 と して、 金型にインサー ト し、 構造部材 P B 2 2を射出 成形した。 得られた一体化成形品 P C 2 2 における、 積層体 P A 2 2 と 構造部材 P B 2 2 と の垂直接着強度を、 実施例 2— 2の場合と同様の方 法で測定した結果、 4 0 °C雰囲気では、 垂直接着強度は、 0. 2 MP a であり、 さ らに 1 4 0 °C雰囲気では、 垂直接着強度は、 0. I MP aで あった。

実施例 2— 2、実施例 2— 4、および実施例 2— 6の一体化成形品は、 優れた剛性を有する積層体と、 複雑形状の成形に有利な射出成形部材と が強固に結合しており、 ノー トパソコンなどの電気 · 電子機器の筐体に 好適であることが判明した。 さ らに、 高い雰囲気温度では、 接着強度が 大きく低下しており、 積層体の分解が容易であり、 リサイクル性の観点 から、 商品価値が一層高いことが認識された。

比較例 2— 1 の積層体は、 熱接着力を有さず、 一体化成形品と しても 実用的な製品とはならなかった。

比較例 2— 2の一体化成形品は、 積層体と射出成形部材と の接着強度 が十分でなく 、 製品と した場合に、 剥離問題を起こす場合がある。 この ため、 比較例の積層体は、 実施例の積層体の場合のよ う に、 容易な方法 で一体化成形品を製造することには向かないこ とが確認された。

実施例 3 ： 熱接着用基材

実施例 3— 1

3元共重合ポリ アミ ド樹脂 （東レ （株） 製、 3元共重合ポリアミ ド樹 脂 CM 4 0 0 0、 ポリアミ ド 6 / 6 6 / 6 1 0、 融点 1 5 0。C) のペレ ッ トを用い、 メル トプロ一法にて、 幅 1， 0 0 O mmの不織布状の基材 を製造した。 この熱接着用基材の目付は、 3 0 g /m²であった。

これを熱接着用基材と して用い、 予熱プレス温度を 1 6 0 °Cと して、 I S O 4 5 8 7に基づく接着強度 Sの評価を行った。

比較例 3— 1

熱接着用基材と して、 ポリ プロ ピレン樹脂 （チッ ソ （株） 製ポリ プロ ピレン樹脂、 融点 1 7 0 °C) を用いて、 同様に不織布状の基材を製造し た。 これを熱接着用基材と して用い、. 予熱プレスを 1 8 0 °Cと して、 実 施例 3— 1 と同様の方法で、 接着強度 Sの評価を行った。 比較例 3— 2

熱接着用基材と して、 ポリ アミ ド 6樹脂 （東レ （株） 製、 ポリアミ ド 6樹脂、 融点 2 1 5 °C ) を用いて、 同様に不織布状の基材を製造した。 これを熱接着用基材と して用い、 予熱プレスを 2 2 0 °Cと して、 実施例 3— 1 と同様の方法で、 接着強度 Sの評価を行った。

これらの評価結果が、 表 1 に示される,。

表 1 は、 次のこ とを示している。 すなわち、 実施例 3— 1 の熱接着用 基材は、 1 3 0 °C以下の温度では優れた接着強度を示し、かつ、 1 6 0 °C 以上の温度では容易に分離でき、 リサイクル性に好適である。 一方、 比 較例 3— 1 の熱接着用基材は、 1 0 0ででの接着強度が不十分であり、 実用上問題である。 さ らに、 比較例 3— 2の熱接着用基材は、 2 0 0 °C においても、 容易には分離できないため、 リサイクル性には対応できな い場合がある。

実施例 4 ： 電磁波シール ド成形品 C 4 1

実施例 4一 1

前記実施例 2— 2によって、 本発明の電磁波シール ド成形品 C 4 1の 一形態が説明できる。 こ の電磁波シール ド成形品 C 4 1 は、 第 1 3図に おける第 1 の構造体 A 3 と、 熱可塑性樹脂からなる第 2の構造体 B 3 と が一体化されてなる。 さ らに、 第 1 の構造 :A 3の K E C法による電波 シール ド性は、 5 0 d B以上である。

実施例 4一 2

前記比較例 2— 1 によって得られた積層体を第 1 の構造体 A 3 とする _t 次に、 実施例 2— 2で使用した金型を使用し、 積層体をインサー トする かわり に、 スぺーサーを配置して、 参考例 2— 1 の射出成形用ペレッ ト を、 射出成形し、 第 2の構造体 B 3 を作成した。

得られた第 1 の構造体 A 3 と第 2の構造体 B 3 とを、 接合面をアルコ ールにて洗浄した後、 前記ス リーボン ド （株） 製 2液型接着材 3 9 2 1 Z 3 9 2 6 を用いて接着し、 一体化成形品 C 3 を製造した。 接着後は、 常温で 2 4時間放置した。

第 1 の構造体 A 3の K E C法による電波シール ド性は、 5 0 d B以上 であった。

実施例 4一 3

第 1 6図に、 天面 1 8 1 が二層構造を有する第 1 の構造体 A 4 3 とこ れに接合される第 2の構造体 B 4 3 とからなる電磁波シール ド成形品 C 4 3の分解斜視図が示される。

前記東レ （株） 製ト レ力織物 C O 6 3 4 3にエポキシ樹脂を含浸させ た炭素繊維量 5 7体積％のプリプレダを単独で、 プレス成形機にて、 6 MP aの圧力をかけながら、 1 5 0 °Cで 3 0分間加熱して、 熱硬化性樹 脂を硬化させる。 硬化終了後、 室温で冷却し、 厚み 0. 2 mmの第 1の 構造体 A 4 3 を製造した。

次に、 長繊維べレッ ト （東レ （株） 製長繊維ペレッ ト T L P 1 1 4 6 ) を射出成形して、 第 2の構造体 B 4 3を作成した。

得られた第 1 の構造体 A 4 3 と第 2の構造体 B 4 3 とを、 接合面をァ ルコールにて洗浄した後、 前記スリーポン ド （株） 製 2液型接着材 3 9 2 1 / 3 9 2 6を用いて接着し、 一体化成形品 C 4 3 を製造した。 接着 後は、 常温で 2 4時間放置した。

得られた成形品 C 4 3の天面 1 8 1 は二眉構造を有しており、 その厚 みは、 1 . 4 mm、 電波シール ド性は、 5 O d B以上であった。 曲げ弾 性率を測定するため、 天面長手方向を 0 ° と して、 0 ° 、 4 5 ° 、 9 0 ° 方向について、 それぞれの角度で、試験片を切り 出した。 ただし、 ボス、 リブ、 ヒ ンジ、 ウエルドを含む部分は除外した。 試験片を用いて測定さ れた曲げ弾性率は、 4 5 ° 方向で最小となり、 その値は、 1 5 G P aで あった。

第 2の構造体 B 4 3の一部から、 3 mm X 3 mmの大き さの試験片を 切り出し、 溶剤 （蟻酸） 約 1 0 0 m l に 2 4時間浸漬して樹脂成分を溶 解させた。その後、ペーパーフィルターを用いて強化繊維成分を濾過し、 フィルター残渣を顕微鏡にて観察して、 無作為に抽出した 4 0 0本の強 化繊維の繊維長 （mm) を測定した。 重量平均繊維長 L wは、 0. 4 8 mmで、 かつ、 重量平均繊維長 L wと数平均繊維長 L nの比 （ L w/ L n ) は、 1 . 8であった。

比較例 4一 1

参考例 1で調整した熱可塑性樹脂を使用し、 モデル筐体を射出成形し た。 製造した成形品の天面の厚みは、 1. 2 mm、 電波シールド性は、 2 3 d Bであった。 曲げ弾性率を測定するため、 天面長手方向を 0 ° と して、 0。 、 3 0。 、 6 0 ° 、 9 0 ° 方向について、 それぞれの角度で、 試験片を切り 出した。 ただし、 ボス、 リブ、 ヒ ンジ、 ウエルドを含む部 分は除外した。 試験片を用い測定された曲げ弾性率は、 4 5 ° 方向で最 小となり、 その値は、 6 G P aであった。

実施例 4— 1、 実施例 4 一 2、 および、 実施例 4 一 3の一体化成形品 は、 優れた電磁波シール ド性と剛性を有する構造体と、 複雑形状の成形 に有利な射出成形から形成される構造体からなり、 ノー トパソコンなど の電気 · 電子機器の筐体に好適であることが確認された。

一方、 比較例 4 一 1 の一体化成形品では、 電磁波シール ド性、 剛性が 不十分であり、 電気 · 電子機器に実装した場合に、 電磁波障害、 内部の 電子回路の保護など、 近年の電気 · 電子機器の筐体用途などの厳しい要 求に応えるには不十分であることが判明した。

産業上の利用の可能性

本発明の積層体は、 他の構造部材と容易に一体化でき、 かつ、 接合さ れる部材間の優れた接着強度有する。 本発明の積層体を用いた一体化成 形品は、 力学特性、 軽量性に優れ、 かつ、 廃棄時には容易に解体ができ る。 さ らに、 本発明の電磁波シールド成形品は、 優れた電磁波シールド 性だけでなく 、 薄型、 軽量、 高剛性を有しており、 パソ コ ン、 ディスプ レイや携帯情報端末などの電気 · 電子機器の筐体と して好適である。 本 発明の熱接着用基材は、 優れた接着強度を有し、 積層体と他の部材とを 一体化する際の接着材料と して好適である。

Claims

請 求 の 範 囲

1 . 熱硬化性樹脂層、 熱可塑性樹脂層、 および、 多数本の連続したフ イ ラメ ン トからなる強化繊維群とから成り、 前記熱硬化性樹脂層と前記 熱可塑性樹脂層とが、 これらの層の界面において、 前記熱硬化性樹脂層 の樹脂と前記熱可塑性樹脂層の樹脂とが凹凸形状を有して一体化され、 前記強化繊維群の内の一群のフイ ラメ ン トは、 少なく とも前記熱硬化性 樹脂層の樹脂に接し、前記強化繊維群の内の残り の群のフィ ラメ ン トは、 少なく とも前記熱可塑性樹脂層の樹脂に接してなる成形体で、 かつ、 前 記熱可塑性樹脂層の前'記界面とは反対側の面が該成形体の表面に位置し ている積層体。

2 . 前記多数本の連続したフィ ラメ ン トが、一方向に配列されており 、 前記熱硬化性樹脂層と前記熱可塑性樹脂層の界面が、 前記強化繊維群の 中に存在する請求の範囲第 1項に記載の積層体。

3 . 前記熱硬化性樹脂層を形成する樹脂のガラス転移温度が、 6 0 °C 以上である請求の範囲第 1項に記載の積層体。

4 . 前記熱可塑性樹脂層において、 前記連続したフィ ラメ ン トが存在 している領域の最大厚みが、 1 0 以上である請求の範囲第 1項に記 載の積層体。

5 . 前記最大厚みが、 1， 0 0 0 /i m以下である請求の範囲第 4項に 記載の積層体。

6 . 前記熱可塑性樹脂層の表面積が、 積層体の表面積の 0 . 1乃至 5 0 %である請求の範囲第 1項に記載の積層体。

7 . 前記熱可塑性樹脂層が位置する側とは反対側の積層体の面に、 前 記熱硬化性樹脂、 前記熱可塑性樹脂、 および、 多数本の連続したフイ ラ メ ン トからなる強化繊維群から形成されるのと同様の構造からなる層が 形成されている請求の範囲第 1項に記載の積層体。

8. 明細書中に定義された積層体試験片の I S 04 5 8 7に基づく接 着強度が、 室温において、 6 M P a以上である請求の範囲第 1項に記載 の積層体。

9. 熱硬化性のマ ト リ ック ス樹脂に多数本の連続したフィ ラメ ン トか らなる強化繊維群が配置された熱硬化性樹脂組成物と、 該熱硬化性樹脂 組成物の表面の少なく と も一部分に形成された熱可塑性樹脂組成物から なる被膜とからなる積層体であって、 かつ、 該積層体と被膜を介して接 着する他の成形品との明細書中に定義された垂直接着強度が、 温度 4 0 °Cにおいて、 1 O MP a以上であり、 かつ、 温度 1 4 0 °Cにおいて、 1 O M P a未満である積層体。

1 0. 前記熱可塑性樹脂組成物からなる被膜の平均厚みが、 0. 1乃 至 1， 0 0 0 μ mである請求の範囲第 9項に記載の積層体。

1 1. 前記強化繊維群を構成する多数本の連続したフィ ラメ ン トが炭 素繊維である請求の範囲第 1項あるいは第 9項に記載の積層体。

1 2. 前記熱硬化性樹脂が、 エポキシ樹脂を主成分とする樹脂である 請求の範囲第 1項あるいは第 9項に記載の積層体。

1 3. 前記熱可塑性樹脂が、ポリ アミ ド系樹脂、ポリ エステル系樹脂、 ポリカーボネー ト系樹脂、 スチレン系樹脂、 E VA樹脂、 ゥ,レタ ン系樹 脂、 アク リ ル系樹脂、 ポリオレフイ ン系樹脂、 P P S系樹脂の群よ り選 択される少なく と も 1種の樹脂である請求の範囲第 1項あるいは第 9項 に記載の積層体。

1 4. 多数本の連続したフィラメ ン トからなる強化繊維群に硬化前の 熱硬化性樹脂が含浸せしめられてなるプリプレダの表面に、 熱可塑性樹 脂からなる熱接着用基材が配置せしめられ、 前記熱硬化性樹脂の硬化反 応時に、 も しく は、 硬化反応前の予熱時に、 前記熱接着用基材の熱可塑 性樹脂を前記強化繊維群に含浸せしめてなる請求の範囲第 1項あるいは 第 9項に記載の積層体の製造方法。

1 5 . 前記強化繊維群に熱可塑性樹脂を含浸させる際に、 圧力 0 . 1 M P a以上の加圧力を作用せしめてなる請求の範囲第 1 5項に記載の積 層体の製造方法。

1 6 . 請求の範囲第 1項あるいは第 9項に記載の積層体からなる第 1 の部材と、 別の構造部材からなる第 2の部材とが， 前記第 1 の部材にお ける前記熱可塑性樹脂を介して結合されてなる一体化成形品。

1 7 . 前記第 2の部材が、 請求の範囲第 1項あるいは第 9項に記載の 積層体からなる部材、 熱可塑性樹脂組成物からなる部材、 金属材料から なる部材から選択される少なく とも 1種の部材である請求の範囲第 1 6 項に記載の一体化成形品。

1 8 . 請求の範囲第 1項あるいは第 9項に記載の積層体からなる第 1 の部材と、 別の構造部材からなる第 2の部材とが、 熱溶着、 振動溶着、 超音波溶着、 レーザー溶着、 インサー ト射出成形、 アウ トサー ト射出成 形から選択される少なく とも 1つの一体化方法にて、 一体化せしめられ る請求の範囲第 1 6項に記載の一体化成形品の製造方法。

1 9 . 一体化成形品が、 電気 · 電子機器、 O A機器、 家電機器、 医療 機器の部品、 部材または筐体である請求の範囲第 1 6項に記載の一体化 成形品。

2 0 . —体化成形品が、 自動車、 ニ輸車、 自転車、 航空機、 建材用の 部品、 部材またはパネルである請求の範囲第 1 6項に記載の一体化成形 品。

2 1 . 同種および/または異種の被着材を熱接着するための基材であ つて、 明細書中に定義された積層体試験片の I S 0 4 5 8 7に基づく接 ' 着強度 （ S ) が、 温度 1 0 0 °Cにおいて、 5 . 0 M P a以上であり、 か つ、 温度 2 0 0 °Cにおいて、 1. 0 MP a以下である熱接着用基材。

2 2. 温度 t (°C) のと きの接着強度を S _t (M P a ) と し、 温度 （ t + 3 0 ) (。C) のと きの接着強度を S ( _{t + 3}。） （M P a ) と した と き、 S _t≥ 3 X S ( _{t +} 3 0 ) なる関係を満足する温度 が、 1 0 0 °C乃至 2 0 0 °Cである請求の範囲第 2 1項に記載の熱接着用基材。

2 3. 前記基材が、 共重合ポリアミ ド系樹脂組成物からなる請求の範 囲第 2 1項に記載の熱接着用基材。

2 4. 前記共重合ポリアミ ドが、 3元共重合ポリアミ ド 6 Z 6 6 Z 6 1 0を構成成分と して含む請求の範囲第 2 3項に記載の熱接着用基材。

2 5. 前記基材が、 不織布またはフィルムの形態を有し、 目付が、 1 乃至 1 0 0 gノ m²である請求の範囲第 2 1項に記載の熱接着用基材。

2 6. 前記熱接着用基材が、 請求の範囲第 2 1項に記載の熱接着用基 材である請求の範囲第 1 4項に記載の積層体の製造方法。

2 7. 多数本の連続したフィ ラメ ン トからなる導電性繊維群が配置さ れた樹脂組成物からなる第 1 の構造体と、 熱可塑性樹脂組成物からなる 第 2の構造体とが一体化されてなる成形品であって、 前記第 1 の構造体 の K E C法にて測定される周波数 1 GH z における電磁波シール ド性が 4 0 d B以上である電磁波シールド成形品。

2 8. 前記第 1 の構造体が、 請求の範囲第 1 1項に記載の積層体であ る請求の範囲第 2 7項に記載の電磁波シールド成形品。

2 9. 前記第 1 の構造体の A S TM— D 7 9 0に基づく 曲げ弾性率が、 明細書中に定義された試験片おいて、 8 G P a以上である請求の範囲第

2 7項に記載の電磁波シール ド成形品。

3 0. 前記第 1 の構造体の平均厚みが、 1 . 6 mm以下である請求の 範囲第 2 7項に記載の電磁波シール ド成形品。

3 1. 成形品を外方から観察したときに、 前記多数本の連続したブイ ラメン 'トの配列状態に基づく模様が観察される請求の範囲第 2 7項に記 載の電磁波シールド成形品。

3 2 . 前記第 1 の構造体における樹脂組成物が、 熱硬化性樹脂である 請求の範囲第 2 7項に記載の電磁波シール ド成形品。

3 3 . 前記第 1 の構造体における樹脂組成物が、 熱可塑性樹脂である 請求の範囲第 2 7項に記載の電磁波シール ド成形品。

3 4 . 前記第 2の構造体の熱可塑性樹脂組成物が、 不連続な炭素繊維 を含み、 該炭素繊維の重量平均繊維長 L wが、 0 . 4 m m以上で、 かつ、 重量平均繊維長 L wと数平均繊維長 L n との比 L L nが、 1 . 3乃 至 2 . 0である請求の範囲第 2 7項に記載の電磁波シールド成形品。

3 5 . 成形品が、 電気 · 電子機器、 O A機器、 家電機器、 医療機器の 部品、 部材または筐体である請求の範囲第 2 7項に記載の電磁波シール ド成形品。

3 6 . 前記筐体の天面部の少なく とも一部に、 前記第 1 の構造体が位 置し、 前記筐体のフ 'レーム、 ボス、 リブ、 ヒンジ、 ランナーおよびこれ らを含む部材に、 前記第 2の構造体が位置してなる請求の範囲第 3 5項 に記載の電磁波シール ド成形品。

3 7 . 予め成形された第 1 の構造体が、 金型にインサー ト される第 1 の工程と、 次いで、 第 2 の構造体を形成する熱可塑性樹脂組成物が、 前 記金型にインサー ト された第 1 の構造体に対し射出され、 前記第 2 の構 造体が前記第 1 の構造体に一体化せしめられる第 2 の工程とからなる請 求の範囲第 2 7項に記載の電磁波シール ド成形品の製造方法。

3 8 . 予め成形された第 1 の構造体と、 予め射出成形によ り成形され た第 2の構造体とが、 超音波溶着にて一体化せしめられてなる請求の範 囲第 2 7項に記載の電磁波シール ド成形品の製造方法。