TW201242901A - Thin film type single crystal growth method - Google Patents

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Noboru Ichinose
Kiyoshi Shimamura
Kazuo Aoki
Villora Encarnacion Antonia Garcia
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Univ Waseda
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Description

201242901 六、發明說明： 本申请案係根據日本國特許出願第2〇〇3_46552號、 2=^^=37916 %’⑽日本咖的全部内 【發明所屬之技術領域】 1明^關於^Ga〇系單晶生長方法、薄膜單 【先前技術】 (習知技術） 乾、爭^ = 2光的發严件’在實現無水銀之螢光燈、提供 ===賦予很高的冀望’由該㈣開始，而實現了 ^ 成於了具備藍寶石基板；形 物半導體賴層上之η錢化鎵系化合 的發光元件，作為該^ _日件^^層; 色發，件係發出發光波長謂脳的紫^而&知的⑽糸藍 到發GaN綠色發技件，因能__，要得 至的】發先讀’其發出的光比紫外區域的波長還更短，是非常困^ 外Zn〇 *到廣泛的討論’作為能夠發出比紫 夕^域還，短波長的光，而使用於發光元件，例如 、去，1 法）和 FZ (F1〇atingZ〇neTechnique，浮動區拮術） / ’ I作P-Ga203塊狀(bulk)系單晶的基板’即受到廣泛討論:1另 201242901 一方向，日本特開2002-68889號揭示了利用pld (Pulsed Laser
Deposition ’脈衝雷射沈積）法，使Zn〇之薄膜生長於習知的基板 上0 第27圖係顯不由習知的p_Ga2〇3塊狀系單晶形成的基板 =0。、以CZ法和FZ法作為用以製造該基板17〇之習知的單晶生 ^法，係為大家所熟知的（例如，參照M如福，A R_levschi，
Rev. Int. HautesTemper. et Refract.」1971 年 8 號 P.291 )。 ’ 4N 下方式來實施。首*，11 _充填作為原料純度 -人二二产末後用石英管覆蓋，把氧氣1V。1.%混合於氬氣後的 管的同時’棚高舰—Ir _，溶解
Ga;〇; S气結晶熔解物。接著，將另外準備的A 之二t轉的Ga2〇3 ’以lmm/h結晶轉速15啊 又，F7、、U為可使大直徑的P_Ga2〇3單晶成長。 用下侧之β /曰’將上側原料’例如卜％03多晶體的融液， 方ί 持，同時使結晶生長的方法。依據該 等。卩使贱體；可以培育容祕容ϋ反應的材料 光以脈衝对轉_傾氧氣魏氣射，用雷射 乾材的成分呈ϋ和八成材料’例如ζη〇树，使構成 生長於基板上電透^狀·怨’飛賤至基板上，來使ζη〇的薄膜 但是，於習以用簡單的裝置容易地製作薄膜。 地蒸發和明顯地不农—〔因為來自Ga2〇3融液的融液成分激烈 又，於FZ * =成長，非常困難控制結晶生長。 因為由炫融條件可得到W左右的單晶，但是 ，板非常困難進行$的^^度」頃斜’產生雙晶化、龜裂， =方向的的峨單曰曰來二⑦化、南品質化。而且’用沒有確 吊困難以劈開* (100曰„板170時’因為產生龜裂Π1，非 (100)以外的方位來切斷。 201242901 ^又’於利用習知PLD法的薄膜生長方法，由於ΖηΟ從由目地 薄獏的，成材料所組成的靶材遊離成簇圑（duster)，並在原封不 動的狀態下，堆積在基板上，恐怕Zn〇分子存在於基板上會呈凹 =狀，並形成表面平坦性不良的薄膜。又，有時靶材會因為雷射 I的照射，發生惡化或變質，所以會成為阻礎薄膜單晶生長的重 原因。因此，本發明之目的在於提供一種P_Ga2〇3系單晶生長方 二，其結晶生長容易控制，對大型化、高品質化的基板等即使進 仃加工，也不容易產生龜裂。 又丄本發明之目的在於提供一種薄膜單晶之生長方法，其可 形成兩品質的薄膜單晶。 方、又二，明之目的在於提供—種Ga2Q3系發光元件及其製造 方去，其發出比紫外區域還更短波長的光。 【發明内容】 (發明的揭示） 月㈣203系單晶生長綠，其特徵為，先準備 讓加會減少龜裂、雙晶化的傾向，提高結晶性，且 极，二備基 ίίϊϊ環出if子，、離“之化 依據，將激射十生=屬 2原子會被激發’再利用熱的、光化用構的 ‘=:=金==長二與 祺。 錄扳-1^長，俾於基板上形成薄 本發明提供-種Gal铸光树，騎徵為，频由仏处 6 201242901 系單晶組成、且顯示n型導電性的第1層；與以連接於該第丄層 之上以开》成、由Ga2〇3系單晶組成、且顯示p型導電性的第2層。 依據該構成，將顯示p型導電性的第2層， s
導電性的第i層上，藉此，可以形成PN接合的發光 以I 夠利用具有Ga2〇3系單晶的能隙，來發出紫外區域的發光。 【實施方式】 (發明之最佳實施態樣) (第一實施態樣） 第1圖顯示依本發明第1實施態樣之紅外線 置’其概，成具有石英f 1G2 ;支持並旋 ΐ ίί以下省略成晶種結晶」）107的晶種旋轉部103 ;支持 Ϊ =ra2〇3多晶體材料（以下省略成「多晶體結晶」）10¾ =^部顺；對多晶體材料娜加熱使其溶解的加敎部105;
曰曰Ξίί部1〇3、材料旋轉部104及加熱部105的控制部106。 =觀轉部具備：支持晶種結晶1G ί 齡具133雜的的132;使下部 ㈣;其朝上下方向移動的下部驅動部13卜 ίΓίί 7 傳遞旋轉使材料夹具⑷旋轉的上部旋轉軸142 · 部驅ίί3。142順時針旋轉的同時’使其朝上下方向移動的上 的鹵3 .ΐ内向將多晶體材料109加熱使其炫解 日4素燈泡151，將«燈泡⑸發出的光 燈泡源部1539的既物分的橢圓鏡152;供給電源予南素 旋轉T^f㈣、驗㈣、上部 及晶種結晶1G7。使得石英^體材料應、卩，〇3之單晶應 、g 102以可以供給氧氣與作為惰性氣體 201242901 的氮氣之混合氣體的方式來密封。 然後參照第2圖、第3圖、第4圖來 施態樣之(3_Ga203S晶生長方法。明依本發明第1貫 (1)晶種結晶的製作 第2圖顯示晶種結曰曰曰1〇7的前視圖。处 二二二部持於晶“具 ===晶107由於使良 m；lf 細積，且具有 i〜w。其轴方向係為a方位本貫 c軸<001>方位。而且，在此徑長 ，<010>方位、或 邊或圓的直捏。又軸方向和各方位的誤差^情 誤差100的範圍内。 杈住的It况係在正負 單曰^^^二^為^示依本發日⑻實施態樣之㈣峨 =ίϊί周==為顯示依本發明第1實施態樣之單晶。 另外於第3圖及第4圖省略了晶種夾具133。 (2)多晶體材料1〇9的製作 首先，以如以下步驟製作多晶體材才斗1〇9 上。，、後’於_C下燒結10小時，得到棒狀的多晶體材料 (3 ) p_Ga2〇3單晶108的製作 然後，如第1圖所示般，將晶種結晶107的 ，種夹具I33 ’將棒狀的多晶體材料1〇9的上端部;持於 ^夾具H3。然後，如第3圖（a)戶斤示般，調節上部旋轉 ΪΐΓ位置i吏晶種結晶1〇7之上端_與多晶體材=9之 六下位置，使得齒素燈泡151的光’聚光於晶種7〇 C l〇7a與多晶體材料1〇9之下端部驅的部位。石 〇 ^ 201242901 ΐίί和氧氣的混合氣體（在觸％氮氣至100%氧 轧之馭變化），其全壓從丨大氣壓至2大氣壓。 操作者將無圖示的電源開關打開時，控 娜 ，式來控制各部位，進行如以下之單晶生長控制。將==〇控5 之電源打開時，S素燈泡⑸就會加熱晶種結晶107之上 與多晶體材料109之下端部腿的部位，而將該加熱部位 形成熔〒滴108c。此時，只有使晶種結晶1〇7旋轉。 接著’將該部位邊朝反方向旋轉邊熔解，使得多晶體 9 ϋ結/日107充分地融合。如第3圖⑻所示般，做完適量的 β-知〇3單晶的熔解物ι〇8，時，停止旋轉多晶體材料，口 種結晶107旋轉，來將多晶體材料1〇9及晶種結晶1〇7互相、朝^ 方向拉伸，开》成比晶種結晶更細的突出頸部l〇8a。 接著，使晶種結晶107及多晶體材料109，以2〇rpm的轉速 互相朝反方向旋轉，同時_素燈泡151加熱，而且，將多晶體 材料109，以5mm/每小時的比例，利用上部旋轉軸142，朝上方 ^伸。利用鹵素燈泡151加熱多晶體材料109時，多晶體材料1〇9 就會熔解形成溶解物1〇8’ ’同時若將其冷卻的話，就會如第3圖 (c)所示般，生成與多晶體材料1〇9同等或更小徑長的p_Ga2〇3 早晶⑽。形成適度長度的單晶後，如第3圖⑷所示般，為了 取出已生成的P-Ga2〇3單晶1〇8，將β_(^〇3單晶1〇8的上部1〇肋 細徑化。 (4)基板的製作 〇第5圖係顯示由心〇知〇3單晶108所形成的基板。使p_Ga2〇3 單晶108朝b軸<〇1〇>方位生長結晶時，因為（1〇〇)面的劈開 性增強，以平行和垂直於（100)面的面來切斷，製作基板1〇6。 使其朝3轴<100>方位、c軸<001〉方位生長結晶時，因為（100) 面、（001)面的劈開性減弱，所以全部的面之加工性變優良，沒 有如上述般之切斷面的制限。 第6圖顯示p-Ga2〇3單晶的單位晶格。將p_Ga2〇3單晶的8個
Ga 原子及 12 個 〇 原子表示成 Ga(l)、Ga(2)、〇(l；)、〇(2)、 201242901 Ϊ(方I。，中，a、b、C分別係表示&轴<1()()>方位、_<_ 〉方位、c軸<001 >方位。 子 依據第一實施態樣，會得到以下效果。 之大向生長’所以可以得到直徑1 _上 (=)該(3-Ga203單晶108以a轴〈剛〉方位、b轴〈〇 ί。轴<〇〇1>方位作為結晶軸，透過此，會減少龜f、雙 晶化的傾向，得到高的結晶性。 H㈣、雙 等之i板2用;::現性良好地生成該結晶，因此作為半導體 樣的Σί實i發明並未限定上述實施例所揭露者，能夠做各式各 例=，也可以係使用由p_GaA固溶體 〇；；；；^ 鍺、鎳、銅屬鋅 鈕、鎢、矽及錳組成群之〗或至少、鐵、鈷、铪、 固溶體。透過此，可以實現在紫外至# 乳化物的P-Ga203 又，用魏與歧;光的咖。 法時又可忿:;=，結晶生 即可。又伸:讓=㈣降低 旋轉轴142移動來加熱亦可。用加===132及上部 熱亦可。 …、綠圈替代鹵素燈泡、151來加 本發辑·隱錢明· 又’晶種結晶107也可以是与丨而且士， 和橢圓柱狀，來替代角柱狀。 ^ $也可以係為圓柱狀
又，本實施態獅針對FZ法加以說明，但也可以適用於EFG 10 201242901 ί fZ〇chralski (第一貫施態樣） 、止。示依本發明第二實施態樣之細裝置的概略構 二室ϋ，、罝Ί201係為利用PLD法來成膜的裝置，其具備：反 sl窨於/5 可以到達真空的空間部22G ;輕材平台205，支持 室20^内ίίί* 旋轉；基板支持部207，其配置於反應 的加埶哭.自ϋΠ，同時内藏能夠把基板獅加熱至1500。。 應室2〇1内；且輸f管_將自*基植入於反 2〇2b對空_、2^；；馬示）的排氣部2G9，透過輸送管 排軋，來使工間部220真空；雷射光部204， ίίί 2的外部’將作為激發束之雷射光242，照射於乾 的合係為純金屬或合金’例如，由高純度之Ga或含Ga μ ίϊίΐϊΐΐ備：雷射光缝部241，用Nd: YAG雷射光、. 照射出脈光=^?2子43雷=等作為雷射光源，來 _射 4=2,4==324Τ « 職缝部 加iHG6神著歸2G3，使得當用雷射光242照射於乾材 於成i材203解離出的金屬原子233等化學物種，可以有助 氧氣自尸施夠植入空間部220，該氣體係為 匕由3:=白ί ί氧的f、N2〇氣體、N〇2氣體、含 乳目由暴的乳體、氧自由基、氮自由基、 的NH3氣體等之中之i或2種以上 =、^自由基 203遊離出之原子結合的氣體。的乱體即於成膜時與從城 j後，說明依第二實施錄之薄膜單晶生長方法。 法係由使薄膜生長之基板2〇6的基板準備製程；與^薄^生= 201242901 =6 ^的製程所組成。在此，說明將由阳峨組 成於由P-Ga2〇3組成基板206上的情況。 寻膜幵v (Ο基板206的準備 於石ίίφ利，/Ζ (Η。— Ζ〇η〇法形成P_Ga2。3單晶。即， 分，將^者融^ Ρ·Ϊ〇3晶種結晶與叫03多晶體材料的接觸部 二主 化的Ρ_⑽3多晶體材料與晶種 、·.α曰曰一起降下時，於p_Ga2〇3.晶種结晶上就 單晶纖 魅从t方位生長結晶時’因為（1〇0)面、（001)面的劈開性 減弱’，王。卩的_加工性變良好，沒有如上述峨面 (2)溥膜的生長 ，用前述之成膜裝置2〇1來使薄膜生長於基板施上。即將 靶材03，^如由Ga组成的乾材2〇3，固定於執材平台2〇5。將 ，p-Ga2〇3單晶組成的基板2〇6支持於基板支持部2〇7。利用排氣 f f的真空馬達，排出空間部22G中的空氣，保持空間部22〇 州f If在’例如，1Xl〇 9t〇IT左右。其後將，例如，氧氣植入 二^。卩〇並_保持在lxl(T7torr左右，透過基板支持部2〇7通電給 加，器（气圖示）’把基板2〇6的溫度加熱至，例如，30(rc〜1500t：。 接著j將氧^由基藉由自由基植入部2〇8植入空間部22〇内，成 1x10〜1x10 torr。把來自雷射光部2〇4、雷射光輸出功率1〇〇mW、 重覆性頻，10Hz、波長266nm的雷射光242，照射於利用旋轉機 構211來旋轉的無材203時’構成乾材2〇3的Ga原、子就會被激發， 再利用熱的、光化學的作用，在基板2〇6上，把由靶材2〇3所放 射出的Ga原子、Ga離子、激態Ga原子、激態Qa離子等化學物 種與壞气氣體巾的氧自域結合，形成卩·Ga2。3單晶。該已形成的 β-(^2^3單晶在基板2〇6上生長’並在基板2〇6上形成|3_Ga2〇3薄 膜單晶。且已生長的P_Ga203薄膜單晶顯示n型導電性，而該導電 性一般認為係因為氧缺陷（〇xge〇n defect)的緣故。 201242901 依據該第二實施態樣’由於使從靶材2〇3游離 ^屬離子、_金屬軒、激態金祕子等化學 境氣 早日日所組成之溥膜，生長於基板上。 (第三實施態樣） 第8圖係顯示依本發明第三實施態樣之聰 面。該娜型發光元件260具備：基板施，由p_Gamn 涛膜早晶261，形成於該基板206的頂面、顯示n型導電 ΐ^:緣日層遍’形成於該卜邮3薄膜單晶261的頂面，由β_ Ga2〇3 二产電極263，形成於絕緣層262的頂面；黏合部 女裝於金電極263的頂面，並連接引線268 ; η電極264，來
Sjtr 265^^n t#264 絕緣層262係在氧氣環境氣體中，於9⑻。c下進火， 所形成之表面10至l_nm的畜阶毫無氧缺陷者。 曰 元件依據該第三實施祕，會_發光波長在·_付近的發光 (第四實施樣態） 屬作為姆，，並使其絲合金組成的金 會被激發，再利用埶的、本仆’、 a'、他原子就 射出的Ζη原子子先^作^將由錄物所放 種與孩境氣體中的自由基結合’使其 :寻^^ 板206上形成Ζη〇系薄膜單晶。土板施上生長，俾於基
Ga Ο而ί栗使由ΖΠ〇系薄膜單晶組成的緩衝層生長於由卜 層: 基板上，並使Ζη。* _單晶生長於該緩衝 上依據_成，由於使與緩衝層同種的Ζη0系薄膜單晶上 201242901 長於η亥緩衝層之上’故可以減低晶格不匹配（lattice mismatch )， 形成結晶性良好的ZnO系薄膜單晶。 (第五實施樣態） —依本，明第五實施樣態之GaN系薄膜單晶，係藉由使用依第 了貫靶樣態之成膜裝置201，使用氮氣自由基、氣體、及含氮 氣自由基的丽3氣體中之1或2種以上的氣體，使其在基板2〇6 上生長而來得到。 依據第五實施樣態，將激發束照射於由Ga或含Ga之合金組 成的金屬靶材203時，構成金屬靶材2〇3的Ga原子或其他原子就 會被激發，再利用熱的、光化學的作用，將由金屬靶材2〇3放射 Ga原子、Ga離子、激邊Ga原子、激態Ga離子等化學物種 206上形成GaN系、薄膜單晶。 早緣板 —而且’也可以使由GaN㈣膜單晶組成的生長於由P- Ga2〇3 糸早晶組?的基板2。6上’使GaN，、_單日$生長機緩衝層之 上。依據該構成，由於使與緩衝層同種的GaN系薄膜單晶上^ 緩衝層之上’故可以減低晶格秘配（lattiee misma 成 結晶性良好的GaN系薄膜單晶。 成 (第六實施樣態） ，本發明第六實施樣態之(3_Ga2〇3薄膜，係藉由使用 施樣態之成膜裝置201，使用Ga作為乾材2〇3的材料，且利 P-Ga203構成的基板作為基板施，植入氧自由基的同時 溫度严、雷射光輸出功率100mW、重覆性頻率1〇Hz、真J &〇 p下’用波長266nm的雷射光242，照射於树2^ς 該雷射光振蘯部241，以QSW Nd : YAG雷射 ^064μιη當作基核，_無圖福雜性光學結晶^ f t =5Γ、4倍之266的脈衝振盪。照射雷射光祀後，於 基板206上，生長無色、透明的p_Ga2〇3薄膜。 2〇3 第9圖係顯示依本發明第六實施態樣之p_GaA薄膜的原子力 14 201242901 ?，鏡（AFM)照片。依據此圖，表* P_Ga2〇3薄膜的表面 咼平坦度，係為高品質的薄膜。 八 依據該第六實施樣態，用激發束照射由Ga組成的靶材時，由 靶材射出的Ga原子就會被激發，再利用熱的、光化學的作用，’ 原子等化學物種游離後，將該游離的化學物種與 哀兄氣體中的氧自由基結合，使其於基板上生長，可以使無色、 =上品質優良的P_Ga2〇3薄膜單晶生長在由卜Ga2〇3組成;基板 (第七實施樣態） 依本發明第七實施樣態之（3_Ga2〇3薄膜，係藉由基 100GC ’其他與第六實施樣態相同條件而來得到。 /皿又
第10圖係顯示依本發明第七實施態樣之p_G 薄== mm (^ed)^^ 樣之比較例之薄膜的反射式高能電子繞射圖案。Ύ 可清楚獲知其生長了高品質的崎2〇3薄膜;晶由弟11圖⑷ 依據該第七實施樣態，賤發束騎由Ga喊 自輕材的Ga原子就會被歸，再_熱的、絲學的$，， 自靶材的Ga好雜學物麟離，讓鱗離的化學 體中的氧自由基結合，使其於基板上生長，可與^^ ^質優良的峰〇3薄膜單晶生長在由屻咏組成的基板篇 (對應於第七貫施樣態之比較例） 依該比較例之p-GaW3薄膜，係藉由使用依第 膜裝置201 ’使用Ga2〇3作為靶材2〇3的材料，且用’ ^ 構成的基板作為_2〇3基板施，在氧自由基環境氣體_，二3 溫度1000C、雷射光輸出功率100mW、重 .' 口 ς ^ ..O-Wτ„266nm **~z2〇3^ 15 201242901 而在J板2〇6上來得到。該p_Ga2〇3 _係為透 第11圖⑻係顯示已生長的崎2〇3薄膜的反射式 射圖案。如帛11目⑻那樣鴨般，沒有±卩 ^ = 薄膜單晶。 良好的p_Ga2〇3 依據該比較例，使用由Ga2〇3組成的乾 的薄膜單晶，由此可知，由Ga妞忐沾铷从無法生成良好 县。又，*望n 成的乾材適合於薄膜單晶的生 長又由第11圖亦可明白，除了由^組 自由基的存在使P-Ga203薄膜單晶生長於由p_Ga2〇組^ 206上的觀點來看，亦可知其效果良好。 3、、’ '土板 (第八實施樣態） 依本發明第八實施樣態之P_Ga2〇3薄膜，係 施樣態之成膜裝置201，使用Ga作為树2〇3的材料，且 β-Ga2。3構成。的基板作為基板2〇6，植人秘自由基的同時美 板溫度1000C、雷射光輸出功率i〇0mW、重覆性頻率聰z、^ 空度^ 10 5torr下，用波長266nm的雷射光242，照射於靶材2〇3 上而來得到。 扣 第12圖係顯示依本發明第八實施態樣之㈣峨薄膜 力顯微鏡照#。依據關，表示吵处賊的表面' ^ 度’係為高品質的薄膜。 八 ~ 第13圖（a)顯示依第八實施態樣之p_Ga2〇3薄膜的反射式言 能電子繞射圖案；⑻顯示對應於後述的第八實施態樣之比較g 之薄膜的反射式高能電子繞射圖案。如第13圖（a) 可見其生長了高品質的p-Ga2〇3薄膜單晶。 月‘，、員般 依據該第八實施樣態，用激發束照射由Ga組成的靶材時，來 自靶材的Ga原子就會被激發，再利用熱的、光化學的作用，’使來 自靶材的Ga原子等化學物種游離，讓該游離的化學物種與環境氣 體中的NzO自由基結合’使其於基板上生長，可以使無色、透$'、 品質優良的（3<}如〇3薄膜單晶生長在由β_0&2〇3組成的基板2〇6 上0 (對應於第八實施樣態之比較例） ‘ 16 201242901 依該比較例之P-Ga2〇3薄膜，係藉由使 _ 膜裝置201，使用Ga2〇3作為乾材 弟—貝轭樣態之成 構成的基板作域m Z 的材科，且利用由崎2〇3 纖、雷射光輸出功率1〇〇mW 中，基 1 x1〇-5tmr Τ'，田、士 里復f生頻率l〇Hz、真空度 1 10 torr下用波長266nm的雷射光242， 藉由此可在基板206上來得到。該p_G膜^上 第13圖（b)係顯示如上述已生長專$係為透明薄膜二 能雷早缺射圓宏。笛1QIST， ^ 2〇3薄膜的反射式南 月匕電子％射圖案。如第13圖（b)那樣 好的p-Ga2〇3薄膜單晶。 又，又有生長口口質良 依據該比較例’除了由Ga組成的靶材外， 於由一成.二 (第九實施樣態） 依本發明第九實施樣態之吩2〇3薄膜，係 °C，其他與第八實施樣態相同條件而來得到。 土板，皿度400 第14圖係顯示依本發明第九實施態樣κ 力顯微鏡照片。依據此圖’表示p_Ga2〇3薄臈的表面】有 度5係為高品質的薄膜。 八有同十 依據該第九實施樣態，用激發束照射由Ga組成 ㈣巴材的Ga原子就會被激發，再利用熱的、光化，夺使^ 自輕材的Ga原子等化學物種游離，讓將該游 ^ 氣體中的N2〇自由基結合，使其於基板上生長，可 質優良的（3-Ga203薄膜單晶生長在由p_GaA組成的基板 (第十實施樣態） 依本發明第十實施樣態之叫峨薄膜，係藉由 施樣態之成膜裝置201，使用Ga作為靶材2〇3的材料， β-(5ε2〇3構成的基板作為基板206，植入氧自由基的同 : 溫度l〇〇〇°C、雷射光輸出功率l〇〇mW、重覆性頻率1〇Ηζ、 度lxl(T5torr下’用波長355nm的雷射光242，照射於鞋^ 2〇3 ^ 201242901 而來得到。 力顯^昭圖本發明第十實施態樣之P_GaA薄膜的原子 力,.、、員微鏡,、、、片。依據此圖.，表示P_G 〇薄膜的表 度，係為高品質的薄膜。 ”啕呵千坦 依據該第十實施樣態，用激發束照射由&組成的革巴材 自乾材的Ga原子就會被激發，再利用熱的、光化學的作用 = 學师麟，賴雜的化學物種與環境氣
體自由基、。合，使其於基板上生長，可以使無色H 口口 .义的（3-Ga2〇3薄膜單晶生長在由p_Ga2〇3組成的基板 上。 (對應於第十實施樣態之比較例） 第16圖係顯示對應於依本發明第十實施態樣之比較例之 P_Ga2〇3f膜的掃描式電子顯微鏡（SEM)照片。依該比較例之 P-GaA薄膜’係藉由使用依第二實施樣態之成膜裝置加，使用 ?a203作為，材2〇3的材料，且利用纟p_Ga2〇3構成的基板作為基 扳206，在氧氣環境氣體中，基板溫度1〇〇(rc、 2,W、重覆性頻率驗、真空度禮5論下， f雷射光24+2 ’照射於乾材203上，藉由此可在基板206上來得到。 »玄β Ga2〇3溥膜係為白色的薄膜。此為白色的簇團狀結晶附著於平 坦的基板206上’吾人發現p_Ga2〇3薄膜幾乎完全未生長。 依據該比較例，除了由Ga組成的靶材外，就從氧自由基的存 4 P-Ga2〇3薄膜單晶生長於由β_^〇3組成的基板2〇6上的點 來看，亦可知其效果良好。 •·’ f外，就使β-〇&2〇3單晶生長於由p_Ga203組成之基板上的方 /『S ’雖然已針對PLD法加以述說過，但是PLD法並未限定本 發明所揭露者，也可以利用MBE (MdeeularBeamEpitaxy)法、 MOCVD (Metal Organic Vapor Deposition)沬等之物理氣相沉積 法’熱激勵 CVD (Chemical Vapor Deposition)、電漿 CVD 法等之 化學氣相沉積法。 又’乾材的性質和狀態雖然當作金屬板來說明，但金屬板並 201242901 揭露者，即使是金屬以外的固體所組成_材， 。而且，由Ga戶斤組成的乾材並未限定本發明 以。ί此丌H白L合金、Zn或含Zn的合金所組成的金屬也可 以。猎此，可增加希望成膜之薄臈種類的選擇自由产。 κΐΠΐϊϊΐ:除了雷射光以外，只要是照射又於金屬姆， 月匕夠使金屬原子等游離的激發束，例如電子束、離子束等也可以。 州又射光^波長，266nm並未限定本發明所揭露者，例如 以用他的波長也可以’而且，雷射光輸出功率也可 膜平:===圍該== 度提高的溫舰®。 ㈤丨叫係為使結晶程 又’反應室202内的真空度可以在丨〜1)<1〇1〇订，於 的範圍，可以使卜(}的3系薄膜單晶生長。 、"真工度 (第十一實施樣態） 依本發明第十一實施樣態之Ga2〇3系發光元 型導電性的基板；顯示p型導電性的基缝二.”、、，η ，導電性的_及顯示η型導電性的薄等，、^ 等而tr。以下，說卿發光元件之構成 (1)顯示η型導電性的基板的製造方法 w万忐寺 為了要使基板顯示η型導電性，必項趑萁4占 將基板中的氧置換成η ®摻#^物；或 =====
Ga置触η型摻雜娜家置換型η型摻雜物H將
Br、!等，當作將氧置換成n型摻雜物的氧置換型n型二物〇、 .，，、貝不η型導電性的基板如以下方式來製造。首先，利 (==mg Zone)法以形成p_Ga2〇3單晶，也就是說，各= β-幻〇3晶種結晶與β_〇&2〇3多晶體材料，在石英管 晶種結晶與P_Ga2〇3多晶體材料接觸，並加熱該接觸二= 19 201242901 P絲Ga:〇3晶種結晶與p_Ga2〇3多晶體材料的接觸部分，將兩者融 曰H使已融解的p-Ga2〇3晶種結晶與p_Ga2〇3多晶體材料一起結 3 3 8曰曰種結晶上就會生成P_Ga2〇3單晶。然後，藉 °Λ卜a2〇3單晶’施加切斷等的加工，製造顯示η型導電性的 =且’使朝b車由<〇1〇>方位生長結晶時，因* (1〇〇)面 方位、e轴<〇〇1>方位生長結晶時，因為⑽） :H001)面的劈開性減弱，所以全部的面之加工性變優良，沒 ίΪΐ述般之切斷面的制限，以⑽）面、（麵）面、⑽）面 η賴性，也就是係因為 (2)顯示η型導電性之基板導電率的控制 隸P_GaA組狀齡η 導1㈣基板，要控制其導電 ίίΐί二ri舉出：利用改變環境氣體中氧氣的分壓，改變於 η 來㈣氧缺陷之濃度的方法；_ FZ法，控制 大’ 辰n t法等。當氧缺陷的濃度增大時，導電率就會增 略反二二生長中’氧氣流量與導電率之對數的關係，呈 由生，’於,1〜2大氣壓、在G〜a2m3/h之間，藉 l〇-16„cm3H變化氧氣的濃度，可以把載體的濃度控制在 (3)絕緣型基板的製造方法 基板下方式來製造。首先，鋪示n㈣電性之 度9〇〇°C：)的严产二曰ί長丄接者，在大氣中，用既定溫度（例如溫 火程序使氧缺ί 定的躺（例如6日齡υ，透過退 ⑷顯干〜二^日#到由Ga2〇3單晶組成的絕緣型基板。 不P型導電性的基板的製造方法 马了要使由P_Ga2〇3單晶所戦的基板顯示p型導電性，必須 201242901 f ί = 物；_基板巾魏成P型摻 雜物。下面舉出 H、Li、Na、K、Rb、Cs、Fr、Be、Mg、cn
Ba、Ra,、Mn、Fe、Co、Ni、Pd、Cu、Ag、Au、Zn、Cd、 Ή、？b等，當作將Ga置換成p型__ 另外舉出N、P等’當作將氧置換成p型摻雜物的J換型=換 雜物。 顯示P型導電性的基板如以下方式來製造。首先，利用FZ (FloatingZone)法以形成β_%〇3單晶，作為原料，例如，將含 =g〇^P型摻雜物源）的(3-Ga2〇3均勻地昆合，將混合物置 =，在獨MPa冷壓縮後形成雜。將形成棒狀的㈣，在大氣 ^ 5=3結。10曰小時，就會得到含Mg的㈣〇3系多晶體材 。準備β- a2〇3晶種結晶’且在生長環境氣體全壓卜2大氣壓 下’以500ml/min的速度’流通&及〇2混合氣體，在石英管中使 β^2α3β_&2α3系多晶體材料接觸，並加熱該接觸部 位’在P-Ga2〇3晶種結晶與p_Ga2〇3系多晶體材料的接觸部分將 兩者融解。使已融解的P_Ga2〇3系多晶體材料與卜以办晶種結晶 :起，以旋轉速度20rpm的速度’朝反方向旋轉的同時，並且讓 ^ 5mm/h的生長速度生長時，於崎2〇3晶種結晶上，就會生 、二月的、含Mg的絕緣性㈣峨系單晶。利用該p_Ga处系單 。曰曰了製作基板’將§亥基板在氧氣環境氣體中於既定溫度（例如95〇 C)下，退火既定期間，就會減少氧缺陷，得到顯示p型導電性 的基板。 (5) 顯示p型導電性之基板導電率的控制 對於控制由β^〇3組成的顯示p型導電性之基板的方法，可 舉出利用FZ法來控制p型摻雜物的濃度。 (6) 顯示n型導電性之薄膜的製造方法 、顯示、η，導電性的薄膜，可以利用PLD法、ΜΒΕ法、MOCVD 法、濺鍍法等之物理氣相沈積法；熱激勵CVD、電漿CVD法等 之化學氣相沉積法，來成膜。 錄說明利用PLD法來成膜的過程。為了要顯現n型導電性， 21 201242901 iS犋參雜物;或將薄膜，的氧置換成r B： ,M〇. ^ V，Nb - n型摻雜物。 4，虽作將氧置換成n型摻雜物之氧置換型 合金組成的乾ϊϋ ί t 有利用由⑶與11型摻雜物之 乾材、由β-Ga 〇盘^^物雜物氧化物之燒結體組成的 又，由n师雜触成晚料的方法ί 以藉由利用p_Ga2〇 t士’Λ於产曰缺型導電性的薄膜，可 氣體中成膜來製造Γ。曰曰早曰曰、夕晶體）作為革巴材，在氧氣環境 iLiif1示n型導電性之薄膜導電率的控制 率的方法示n型導電性的薄膜，要控制其導電 雷射光之昭射條二心A材之n型推雜物混合比的方法、改變 基域雜絲控概顧濃賴方法等。
Ga盥η雜控制n型摻雜物之濃度的方法：於利用由 化物之燒4=二金 =的⑽都㈣3與n雜雜物氧 Γ:/法巾，有改變Ga與摻_的成分比的ί 方法中，則右故Λ金屬組成的姆及由η型摻雜物組成的乾材的 的波長（比f i材照射雷射光的方式。例如有改變雷射光 ^ ' 248nm' 266nm' 355nm ^ ^ 1〜2〇〇Hz)等的^ 1G〜5GGmW)和罐_ (比如 射光控制氧缺陷濃度的方法：有改變朝乾材照射雷 t，例如有改變雷射摘波長（比如157啦、 193mn、248mn、266mn、355nm等）的方法、改變每一脈衝功率 22 201242901 U〇〜500mW)和重覆性頻率（比如moohz)的方法 成膜條件的方法’例如改變基板溫度（比如;： =直=:，之，(比如一)的方= 1G twr)的方法、改變電漿搶之輸出功 (8)顯示p型導電性之薄膜的製造方法
法、薄膜，可以利用PLD法、_法、M0CVD 之於風广1專之物理乳相沈積法；熱激勵CVD、電聚CVD法等 之化學氣她積法，來成膜。 ^ LVU法寺 性，必膜的過程。為了要顯示P型導電 成ρ型摻ϋ ϊ Ρ型推雜物；或將薄膜中的氧置換
Rb i F Be^l J ^ ^ ^ Η > Li. Na . κ ^ CU、Ag、Au、Zn、id ；；Sr、Ba、Ra、Mn、Fe、C〇、Ni、Pcl、 摻雜物之鎵置換型p T1、Pb等’當作將Ga置換成D型
型摻雜物之氧ϊί 物另外舉出p等，當作將氧置換成P 換型的型p型換雜物的方法及摻雜氧置 ρ 0 ^ J ^ 〇a # 燒結體組朗㈣、㈣·G $ p_Ga2C>3與P型摻雜物氧化物之 組成的乾材、或6 Ga』屬。2型摻雜物氧化物之固溶體單晶 等的方法。 屬、、且成的靶材及由P型摻雜物組成的靶材
Ga金屬、p_Ga203燒^P型導電性的細，可以藉由利用 材，在被電漿搶激發^自H a^f f曰^晶、多晶體）作為乾 晶生長而來製造。 土的2〇裱境氣體中，讓p-Ga203結 (9)顯示ρ型導電性之、望 對於由β-GaA組成之膜導電率的控制 率的方法，可列舉出控制二型導電性的_，要控制其導電 聰材之ρ型摻雜物混合比的方法、改變 23 201242901 賴祕來_ Ga_濃朗方法等。 對於巧PLD法來控制p型換雜物之丨農度的方法，有利用由 Ga與p型摻雜物之合金組成的城、由p_GaA*p鮮雜 2之燒結體組成的姆的方法 參^ iif摻 成的树的方法等。在_岭以2。一P型棒 之固炼體單晶組成雜材的方法中，有改變Ga盘p型 Π的，的方法中’則有改變錄材照射f射光之方式J =。例如有改變雷射光的波長（比如157議、193歸、248咖、 舌二=5ιΓ等）的方法、改變每—脈衝功率（1G〜5GGmw)和 重覆性頻率（比如1〜200Hz)等的方法。 利用PLD法來控制Ga缺陷濃度的方法：纽變練材昭射 二射光的條件的方法，例如改變雷射光的波長（比如i57m、 193nm、248nm、266mn、355nm等）的方法、改變每一脈衝功率 匕如1〇〜5〇〇mW)和重覆性頻率（比如1〜200Hz)的方法；或 板成膜條件的方法，例如改縣板的溫度（比如 300〜1500C)狀法、改餘材與基板之距離（比如2()〜5〇mm) 變Ϊ膜之真空度（比如妒〜納⑽）的方法、改變電 漿槍之輸出功率的方法等。 (10)電極 電極係利、濺鑛等，形成在顯示ρ型導電性的薄膜或 ，，上；或者是形成在_ n型導電性的薄膜或基板上。且電極 係由歐姆性接赌料以形成。例如，在顯* n料電性之薄膜或 基板上，形成 AU、AbTi、Sn、Ge、In、Ni、c〇、Pt、w、M〇、
Cr Cu Pb專之金屬單體；或幵》成該等之中至少2種的合金（比 如Au-Ge合金）；或形成雙層結構，其將該等以2層構造的方 =成巧如A1/Ti、A_、Au/c〇);或形成ιτ〇。在顯示p型 導電性之溥膜或基板上，形成AU、Al、Be、Ni、Pt、In、Sn、〇、 Ti、Zn等之金屬單體；或形成該等之中至少2種的合金（比如如 24 201242901 實施態樣，在顯示n型導電性的第1層上，形 元件了所以能夠:第Ga2i I此日，戶由於可以形成PN接合的發光 光。 才用Ga2〇3系早晶所具有的能隙，在紫外區域發 (第十二實施樣態） ⑽本發邮+二魏躲之&2()3祕光元件 ΙίΙΙ〇Λ ^ ： ^ ϋ Λ基板302;形成於該n型基板302之頂面，由 面的透明電極304;形成於透明電極304之-部分_ 成於該η型基板3〇2之整個底面的n電極3Q5: f 口 σ，極306比如係由Pt所形成；n電極3〇5比如係由Au所形 成，黏δ部電極306透過黏合部3〇9來與 極304比如係由Au舰卿成。 逆按透月電 ^後，參照圖式來說明該發光元件3〇1的製造方法。 刹田t18+圖係顯示氧濃度與載體濃度_係。首先，如前所述般， mz法以形成p_Ga2〇3單晶。如第18圖所示般，p_Ga2〇3 長N·，在氧氣濃度1〜20%之間變化，藉此，能夠將p_G =載體濃度，控制在之間。使其以㈣職·^ 的速度結晶成單晶後，對已製造出的P_Ga2Q3單晶，施行切斷 加工，籍此，即可製造出顯示n型導電性的n型基板3〇2。 的載體濃度為1Xl(rlW ; P型層303的載體漠度^ 第19圖係顯示用以製造依本發明第十二實施態樣之發光元 的成膜裝置之概略構造。該成膜裝置302係為利用pLD 的裝置，其:反隸32卜具有可_達真㈣雜部來 = 膜 靶材平台325，配置於反應室321内、並支持著靶材323 ;旋機 構330 ’设置於反應室321的外部，並使乾材平台us旋轉·其板 25 201242901 支持部327 ’其配置於反應室321内支持n型基板302，同時内藏 能夠把η型基板302加熱至15〇〇。(：的加熱器；自由基植入部328， 由輸送管321a將自由基植入於反應室321内；具有真空馬達（無 圖示）的排氣部329,介由輸送管3211)對空間部36〇'&氣，來^ 空間部360真空；雷射光部324 ’設置於反應室321的外部，將作 為激發束的雷射光342，照射於乾材323。 靶材323係使用，舉例，含高純度Ga與Mg的合金、摻雜 ，之p-Ga203結晶（單晶或多晶體）、摻雜Mg之㈣峨繞結體 等。由不論是合金以外之固體組成的乾材，或者是液體的也可以。 雷射光部324具備：雷射光振盪部34卜用Nd: YAG雷射光、 跡激生分子雷射絲ArF激生分子雷射光等作為雷射光源來 脈衝狀的雷射光342 ;透鏡343、344，將由雷射光振里部 341放射出的雷射光342，聚光於粗材323上。 1 η型基板3〇2，由㈣峨系單晶組成，面對著乾材奶，使 射於姆323時，練材323解離出的金屬原 子等化學物種333 ’可以有助於成膜。 蓋-自入部328使得氣體能夠植入空間部360,該氣體係為 氧ί由iiί自ΐίi的氣體、，氣體、Ν〇2氣體、含 基的氧11氧自由基4之中之1或2種以上的氣體，即於 t時，與從姆323放射出之金屬原子等化學物種333結合的 302 方Π由β，。3組成之P型層3。3，形成於n型基板 前述之成鮮=⑽303生長於11錄板搬上，就得使用 360 lxl〇-9t〇^^〇^ 10-W左如氧氣植入空間部360並保持在lx 把η型美搞‘、Γί财設置於基板支持部327的加熱器， 土 σ…至比如3〇〇°C〜1500°c。接著，將氧自由基透 26 201242901 過自由基植入部328植入处門卹, 10-W。把來自雷射光内，使保持在1Χίο-4七 頻率10Hz、波長266nm的 輸=率100mW、重覆性 來旋轉的妹323時，構射於利用旋轉機構33〇 激發，再利用熱的、光3的❻原子、Mg原子就會被 材323放射出的金屬原子予、金屬離子於ϋ上’ ^由乾 曰匕333與環境氣體中的:自由基結合激ίί: Γ揮^ =·Γp _3G3 °爾酬㈣g作為受子 其後’利用適宜的方法，於P型芦303的矣而 304 ;於透明電極3〇4之 / 的表面形成透日代極 302的整個底面形成n電極。刀m 4電極306 ;於n型基板 與黏合部電極施1接 透過黏合部猶將引線迎 依^該第十f實施樣態，會得到以下效果。 入之合11型基板观與P型層3G3以形成PN接 ίΪί P'〇a2°3 ^ 短波長的先，例如像26〇nm之短長波的光。 辦，S3 5 Ϊί板302與P型層303，將_2〇3構成於本 體2此夠不吊要緩衝層，就可以形成結晶性高的P型層。 之戈t板3G2.具有導電性，可以制從上下將電極取出 之垂直型構造’所以可以謀求層結構、及製造程序的簡化。 以提古基/i302 ’因為在發光區域的透光性極高’所以可 崎如26Gnm之短波紫外光，從基 板侧透光出來。 (五）由於將氧化物系的p_Ga2〇3系單晶使用於n型基板搬 層f3 ’所以可以形成即使在高溫的大氣中，也能安定動作 的發光7C件。 (第十三實施樣態） 第20圖係顯示依本發明第十三實施態樣之Ga2〇3系發光元件 的剖面圖。依該實施樣態之發光元件3〇1與第十二實施樣態之發
S 27 201242901 2=301不同，地方在於：於卩型層3〇3與n型基板3〇2之間， ㈣203單晶組成、載體濃度與η型基板302不同、且顯示 η型導電性的η型層3〇7。 且…貝不 然後’說明將η型層3〇7形成於η型基板3〇2表面的情形。 使用如第18圖所示之成膜裝置32G以形成η型層3〇7, sntm3=由ϊ如包含高純度之以和sn的合金；或摻雜 材。 2 3早曰曰，或摻雜Sn之|3-Ga2〇3結晶燒結體所組成的靶 先，將比如由Ga與Sn組成之合金的靶材323，固定於靶 329it n型基板3〇2支持於基板支持部327。利用排氣部 肉排出空間部36〇中的環境氣體，保持空間部· 如Μ0、左右。其後透過自由基植入部似， 部_並保持在1·'⑽左右的真空度，通 基板支持部327的加熱器，把η型基板302加熱至比 ^ Μ 。接著，將氧6自由基透過自由基植入部328植入 ^，使保持在1XlG 1Xl(rVr左右的真空度。把來自 W 、雷射光輸出功率1〇〇mW、重覆性頻率10HZ、波長 睹，342，照射於利用旋轉機構330來旋轉的乾材323 来介風㈣材323的^原子、Μ原子就會被激發，再利用熱的、 予Ϊί用，於η型基板302上，將由乾材323放射出的金屬 ί二2ΐ子、激態金屬原子、激態金屬離子等化學物種知 ^的兄„，形成η型層3。7。此時η型基板 度X 〇 t ;3η型層3〇7 _體濃度1017以Ρ 型層303的載體濃度1016/cm3。 304 用適宜的方法，於P型層3〇3的表面形成透明電極 =的广電極3〇4之一部分形成黏合部電極鄕；於n型基板 盘點人心f面械11電極3G5。之後，透過黏合部309將引線308 興黏合部電極306連接。 依據該第十三實施樣‘蜂，會得到以下效果。 (—)將η型層307的載體漢度，形成比n型基板3〇2的載 28 201242901 體濃度還要低的濃度，藉此，使p型層3〇3 ^ 比第十二實施態樣更提高其發光效率。 艾付更好 ρ\τί於可以利用接合n型層307與P型層303，以形成 接a的發光兀件’所以利用具有㈣泌系單晶之廣能隙 夠杳出紐波長的光，例如像26〇mn之短長波的光。’、、 (三）因為η型基板302與n型層307將p_G 〇構成 所以能夠不需要緩衝層，就可以形成結晶性高的本體 (®)n型基板302具有導電性，可以採用從上下將電極取出 之+直型構造，所以可以謀求層結構、及製造程序的簡化。 (五）η型基板302,因為在發光區域的透光性極高，所以可 效率，可以將如26Gmn之短波長的紫外光，« 板側透光出來。 (八）由於將氧化物系之p_Ga2〇3系單晶使用於η型基板 、=層307與ρ型層303 ’所以可以形成即使在高溫的大氣 中5也旎女定動作的發光元件。 (第十四實施樣態） 圖2丨係顯示依本發明第十四實施態樣之Ga2〇3系發光元件的 =面圖。該發光元件30H系具備：P_Ga2〇3單晶組成之顯示p型導 電性的P型基板312 ;形成於該P型基板312之頂面，由p_Ga2〇3 單晶組成之顯示n型導電性的n型層313 ;形成於該n型層3i3 之頂面的透明電極304;形成於透明電極3〇4之一部分的黏合部電 極306 ;形成於該p型基板312之整個底面的p電極336。黏合部 電極306透過黏合部3〇9來與引線3〇8連接；p電極说由比如 Pt所形成；黏合部電極3〇6比如由Aum形成。 ，然後，說該發光元件301的製造方法。首先，利用Fz法以 形成P-Ga2〇3單晶。將含作為靶材之Mg〇 (p型摻雜物源）的 p-Ga2〇3 j勻地混合當作原料，再將混合物置入像膠管，於5〇〇Mpa 下冷壓縮彳彡成棒狀。將形祕狀的物f在大氣巾15⑻。c下燒結 10广時’就會得到的（3_Ga2〇3系多晶體材料。準備p_G知〇3晶種 結晶，且在生長環境氣體全壓1〜2大氣壓下，以500ml/min的速
29 S 201242901 ▲ μ 2U3日日種結晶一起，以旌链诘痒 時’並^讓其以加缝 速度生長時，於P-Ga203晶種結晶上，就會生成透 ^ 糸单晶二接著：藉由對該P_GaA系單晶施行切斷等加工來2 3 板’接著’將該基板在氧氣環境氣體中於950。 I ς 般，形成η型層。形成黏合㈣極3〇6、『&f☆樣所不 …ί第=樣的發光元件3〇1，因為將P型基板312盘形 成於该p縣板312頂面的n型層313接合，所以將黏合^電 306的^性當作負極’ρ電極336的極性當作正極 ， 在Ρ型基板312與η型層313的接合部，ρ型基板312内的電坠洞夺盘 η型層313内的電子就會互相朝向接合部移動，該等就會在接合部 附近再次結合，而接合部附近就會發光。 σ 依據該第十四實施樣態，會得到以下效果。 (一) —可以藉由接合Ρ型基板31Wn型層313以形成ρ 合之發光7L件，所以綱具有p_Ga203轉晶之廣能隙，能夠發出 短波長的光，例如像260nm之短長波的光。 (二） 因為p型基板312與n型層313，將p_Ga2〇3構 體，所以能夠不需要緩衝層，就可以形成結晶性高的n型層313。 (三） Ρ型基板312具有導電性，可以採用從上下將電θ極 之垂直型構造，所以可以謀求層結構、及製造程序的簡化。 (四） ρ型基板312，因為在發光區域的透光性極高，所以可 以提高光的透光效率’可以將如260nm之短波長的紫外光，從芙 板側透光出來^ ^ (五） 由於將P-Ga203系單晶使用於p型基板312與n型層 313，所以可以形成即使在咼溫的大氣中，也能安定動作的發光元 件。 201242901 (第十五實施樣態） 的叫示依本發明第十五實施態樣之％〇3系發光元件 2貫施態樣之發光元件301，與依第14實施態樣之 ί ϋ不同的地方在於：在η型層313與Ρ型基板312之 β >成由p-Ga2〇3單晶組成、顯示Ρ型導電性的層3〇3。該 &層303控制該導電率，形成比p型基板312之載體濃度更低的 於兮该^疋件301，如第十四實施態樣般以形成P型基板312 ; 古二mi312上，如第十二實施態樣般以形成p型層303;於 上，如第十三實施態樣般以形成η型層313。 依據β亥第十五貫施樣態，會得到以下效果。 (:)將ρ型層303的載體遭度，形成比ρ型基板312的載 體/辰度還要低的濃度’所以可以防止發光效率減弱。 (二）由於可以透過接合η型層313與ρ型層3〇3，以形成 =接合的發光元件，所以_具有㈣峨系單晶之廣能隙，能 夠發出短波長的光，例如像260nm之短長波的光。 (二）因為p型基板犯與p型層3〇3，將p_Ga2〇3構成於 體’所以能夠不需要緩衝層，就可以形成結晶性高的n型層313。 (四） ρ型基板312具有導電性’可以採用從上下將電極取出 之垂直型構造，所以可以謀求層結構、及製造程序的簡化。 (五） Ρ型基板312，因為在發光區域的透光性極高，所以可 以提高光的透光鱗，可⑽如26Gnm之短錄的料 板侧透光出來。 (六） 由於將氧化物系P-Ga2〇3系單晶使用於p型基板312、 η型層313，所以可以形成即使在高溫的大氣中，也能安定 發光元件。 (第十六實施樣態） 第23圖係為顯依本發明第十六實施態樣之系發光元 件的剖面圖。該發光元件301具備：由p_Ga2〇3單晶組成的絕緣型 基板316;形成於該絕緣型基板316的底面、由p_Ga2〇3單晶組成、 31 201242901 Ϊ示I型導電性的η型層317;形成於該n型層317之一部分的底 、p-Ga2〇3單晶組成、顯示p型導電性的p型層318 ;形成於 層318上的P電極336;形成於n型層317上的n電極337。 =極336比如由Pt所形成；η電極337比如由Au等所形成 ，極336及n電極337，分別介由軟焊料球3幻、364，來與 基板365上的印刷圖案366連接。 、 該發光元件301在η型層317與ρ型層318接合的ρη接合部 =發光’所發出的光，透過絕緣型基板316，朝上方射出而成射 光 370 〇 然後，說明該發光元件301的製造方法。絕緣型基板316以 以下方式來得到。_ FZ法’將如第十二實施態樣般來得到、且 顯示η型導電性、且由P_Ga2〇3組成的基板，在大氣中，溫度95〇 C的％:境氣體下’進行退火’藉此可以減少氧缺陷，得到絕緣型 基板316。於該絕緣型基板316上，如第十四實施態樣般以形成^ 型層317,將該n型層317的一部分遮蔽，如第十二實施態樣般以 形成ρ型層318，除去遮蔽部分後，分別在該ρ型層318上形成 電極336，在η型層317的一部分上形成η電極337。 依據該第十六實施樣態，會得到以下效果。 (=)可以藉由接合η型層317與Ρ型層318以形成ΡΝ接合 之發光元件’所以利用具有p-Ga2〇3系單晶的廣能隙，能夠發出短 波長的光，例如像260nm之短長波的光。 (二）印刷基板和引線框架的連接方法，因為能夠用倒裝晶 片結合法，所以從發光區域所發出的熱，可以很有效率地傳導至 印刷基板和引線框架而散熱。 (二）因為絕緣型基板316與η型層317，將p-Ga203構成於 本體’所以能夠不需要緩衝層，就可以形成結晶性高的n型層317'。 (四） 絕緣型基板316 ’因為在發光區域的透光性極高，所以 可以提高光的透光效率’可以將如260mn之短波長的紫外光，從 基板側透光出來。 (五） 由於將氧化物系P-Ga2〇3系單晶使用於絕緣型基板 32 201242901 316、η型層317龜 中，也能錢_所以可以碱映在高溫的大氣 (第十七實施樣態） 的巧發光元件 ^03^5； 型 m.4Ga〇,6〇3==P；^=f 形成於該 η 352 ; ^^P.〇a2〇3„^ sSl 7,：；ίΪ^ 孓β 14Ga〇 6〇3包覆層353 ;形成於ρ型β_Α1 〇勹F Q Ρ 之頂面、由β-Ga Π -曰z丄取P 1 P % 〇3包覆層353 接觸層354 ;形成^早;曰^^示P型導電性的P型P-Ga2〇3 304 ;形成於透2阿峨接觸層354之頂面的透日㈣極 η创β-ra n、電極3〇4之—部分上的黏合部電極306 ;形成於 比如由p/所&反350蕾之整個底面的n電極337。黏合部電極306 、斤化成’ η電極337比如由Au所形成。 驻2丨^發光元件301 ’隔著黏合部電極306並利用黏合部3〇9來安 裝引f °1;隔著金屬基底381來裂載於印刷基板38〇i。9來女
刑=用，述之顯不P M導電性薄膜的導電率控制方來把P 觸声3匕=6ίΐ、ΐΐ 353的載體漠度’形成比p型p_Ga2〇3接 Γ載體濃度還要低的濃度。而且同樣地，把η型 L if"0·603包覆層351的載體濃度，形成比η型P_Ga2〇3基板 350的载體濃度還要低的濃度。 ，用 η 型 p-AlMGa〇.6〇3 包覆層 351 及 p 型 p_Ali4Ga〇6〇3 包覆 層53，像三明治般將β_(^2〇3活性層352夾持呈雙異質接合，而 ，P，Ga2〇3活性層352係由具有比各包覆層351、353能隙還小之 月b隙的P-Ga203所形成。 所發出的光371，利用印刷基板38〇來反射，並朝上方射出。 / 25 圖係顯示 p-Al^Ga^O3、p_Ga2〇3 及 p_GaIn〇3 的晶格常 數率與能隙（band gap)之關係。其表明提高A1濃度時，能隙就 會變大，同時晶格常數率變小；提高In濃度時，能隙就會變小， 33 201242901 同時晶格常數率變大。對於吵203 *言，針對b軸<_>方位 方位如第25圖所示般’針對咖彫方位也呈 依據該第十七實施樣態，會得到以下效果。 透過添加A1能夠發出更短波長的發光。 乂使么光效率大幅地向上提昇。 構可：=: 所以因為在發光區域的透先性極高， 光，從率’可以將如^之短波長的紫外 美;由於將氧化物系崎203系單晶使用於11 S p-Ga2Ch ϊ安定動ΐίί Γ^Γ触可_餅使在触敎氣中，也 ，之底面的方向，因為比如利 y ς ^ :度=射出’相較於發出的光-直=== 夠提高發光效率之量子井構造;構=為雜層352 ’也可以是能 34 201242901 (第十八實施樣態） 第26圖係顯示依本發明第1S實施態樣之仏2〇3系發 的剖面圖。該發光元件301具備：由卜Ga203單晶組成之絕緣型 P-Ga203^^ 355 ;形成於該絕緣型㈣峨基板355之頂面、由 3-Ga203單晶組成、顯示n型導電 形成於該η型崎2〇3接觸層356之一部分頂型 P-AluGa^O3包覆層351 ;形成於該η型包覆層 3 Γΐ〇3-組成的恤〇3活性層352;形成於P_G咏活 \層3 2上、顯不P型導電性的P型P-AlMGao/O3包覆層353 ; 形成於p型p-AluGa〇.6〇3包覆層353之上、由叫峨單晶、 P-Ga^3^^ 354；.M^p^ P：Ga2〇3 接觸層354的透明電極3〇4;形成於透明電極3〇4之一部分的邦人 部電極306 ;形成於n型㈣峨接觸層356之上的n電極^ : ί i部pt所形成，並侧御來與引線猶 ，接:電極337比如由Au所形成，並利用黏合部359來 58連接。把p型卜Ali 4Ga〇6〇3包覆層％ ，、点 觸層354之_的濃度還要低的濃度把3 p-AlMGa〇.6〇3包覆層351之載體的濃度，形成比n型㈣ 層356之載體的;農度還要低的濃度。該， 刷基板380上。 叶則表载於印 及二第施態樣相同般，利用n型Ρ_Α1·Λ包覆層35! 352 ^/^.13°.603包覆層353，像三明治般將的峨活性岸 呈，質接合，而且吨03潍層352係由具有比各‘ 覆層35卜353能隙還小之能隙的崎2〇3卿成。 各匕 並朝上方称 此能雜i發利用 透過添加ΑΙ能夠發出更短波長的發光。d皮長的發先。又， (二）由於具有雙異質接合的結構，成為載體的電子與電洞 35 201242901 被集中閉鎖在|3-Ga2〇3活性層352，提高了再結合的機率， 以使發光效率大幅地向上提昇。 ，干所Μ可 (二）因為絕緣型（3-Ga2〇3基板355及η型p-Al14Ga〇 〇 覆層351 ’將fGa203構成於本體，所以能约不需要緩衝j 以形成結晶性高的η型層。 s 坑可 因為在發光區域的透光性極 (四）絕緣型p-Ga203基板355， 局’所以可以提高光的透光效率。 (五） 由於將氧化物糸p-Ga2〇3系單晶使用於絕緣型β_& 〇 基板355及各層35；!、353、352、356 ’所以可以形成即使在高2溫3 的大氣中’也能安定動作的發光元件。 问脈 (六） 發出的光，穿透過透明電極304朝上方射出，射出至 外部而成射出光370，另外，發出的光371朝向絕緣型p_Ga2〇3基 板355之底面的方向，因為比如利用印刷基板38〇來反射， 上方射出’比起發出的光371.直接射出至外部，發光強度更加增 而且’在第十二〜十八實施態樣中’也可以將緩衝層設置於發 光元件301。則緩衝層形成於·· n型基板302與p型層3〇3之間（第 十二貫施態樣，第17圖）；η型基板302與η型層307之間（第十 三實施態樣，第20圖）；ρ型基板312與η型層313之間（第十四 貫施態樣’第21圖）；ρ型基板312與ρ型層303之間（第十五實 施態樣’第22圖）；絕緣型基板316與η型層317之間（第十六 貫方c*態樣’第23圖）；η型P_Ga2〇3基板350與η型p_Ali.4Ga〇.6〇3 包覆層351之間（第十七實施態樣，第24圖）；絕緣型p-Ga203 基板355與η型p-Ga203接觸層356之間（第十八實施態樣，第 26 圖）。 又’作為激發束，除了雷射光以外，只要是能照射於金屬靶 材，使金屬原子等的化學物種遊離的話，即使是電子束、離子束 等也可以。 又，p-Ga2〇3也可以是其他型式的Ga2〇3。 又’第十二〜十八實施態樣，雖然只針對發光元件加以說明， 36 201242901 但是也可以適用於將入射光變換成電氣訊號的光感元件。 (產業上利用性） 如以上說明，依據本發明，利用ρΖ法，使p_Ga2〇3系單晶， 由(3i’Ga2〇3系晶種結晶，朝既定方位生長來減少龜裂、雙晶化的傾 向，提高結晶性，得到加工性良好的(3_Ga2〇3系單晶。 又，使P-Ga2〇3系單晶生長於基板上，俾於基板上形成p_Ga2〇3 系單晶薄膜。 更進一步’藉由組合|3-Ga2〇3系單晶薄膜，可以形成PN接合 =發光το件’故能夠糊具有Ga2Q3料晶的能絲發出紫外區 域的，’可以使祕無水銀之螢級、提供乾淨環境的光解媒、 以及貫現更高密度記錄之新世代DVD等的領域。 【圖式簡單說明】 的概lii示依本發明第1實施祕之紅外線加鮮晶製造裝置 圖。圖2係為依本發明^實施態樣之吵2〇3的晶種結晶的前視 1 ^®^P-Ga2〇3 *依本發明第1 _樣之單晶的圖。 成的本發邮1實«獻單晶卿 晶格本㈣第1 祕之㈣a2⑽單晶的單位 圖。圖7係為顯示依本發明第2實施態樣之成麟置概略構造的 面的=係_示依本發明第3實施態樣之廳型發光元件之剖 圖9係為顯示依本發明第6實施態樣之吩2〇3薄膜的原子力 37 201242901 顯微鏡（AFM)照片的圖。 圖ίο係為顯不依本發明帛7實施態樣之p_G 力顯微鏡（AFM)照片的圖。 3溽闕原于 圖11 (a)、（b)，為顯示依本發明第7實施態樣之卜Ga2〇3 相、及賊於第7實施態樣之比較例_，此兩者 能電子繞射（RHE則圖案的比較圖。（a)顯示依本發明第7實 ^樣^卜巧03薄膜 1的反射式高能電子繞射圖案；（b)顯示對應 ;第7實施態樣之比較例細的反射式高能電子繞射圖案。 圖I2係細示依本發㈣8實施紐之卜GaA薄膜的原子 力顯微鏡照片的圖。 圖13 (a)、（b)係為顯示依本發明第8實施態樣之p_Ga2〇3 二f應於第7實施態樣之比較例薄膜，此兩者之反射式高 ir it 案的，圖°(a)顯示依本發邮8實施態樣之 的反射式而能電子繞射圖案；（b)顯示對應於第8實 知態樣之比較例薄膜的反射式高能電子繞射圖案。 W觸樣之P佩細的原子 力顯娜之P她薄膜的原子 =1=係、為對應於顯示依本發明 施態樣之比 圖的掃描式電子顯微鏡（漏）照片的圖。 的剖軸示依本發明第12實施·之Ga2〇3祕光元件 笋朵，為顯不用以製造依本發明第12實施態樣之Ga2〇3系 裂置之概略構造的圖。 的剖面圖。’、為顯不依本發明第13實施態樣之Ga2〇3系發光元件 圖21传九加《 '、馬.、、、員不依本發明第14實施態樣之Ga203系發光元件 38 201242901 •的剖面圖。 圖22係為顯示依本發明第15實施態樣之Ga2〇3系發光 的剖面圖。 件 圖23係為顯示依本發明第16實施態樣之Ga2〇；j系發光元件 的剖面圖。 圖24係為顯示依本發明第17實施態樣之Ga2〇3系發光元件 的剖面圖。 圖 25 係為顯示 p_Al14Ga〇.6〇3、P-Ga2〇3 及 p-GaIn03 的晶格常 數率與能隙（bandgap)之關係的圖。 圖26係為顯示依本發明第18實施態樣之Ga203系發光元件 的剖面圖。 圖27係為顯示習知之單晶基板的圖。 【主要元件符號說明】 101 :紅外線加熱單晶製造裝置 102 :石英管 l〇2a :石英管1〇2的空氣 103 ·晶種旋轉部 104 :材料旋轉部 105 :加熱部 106 :控制部 107 ·晶種結晶 107a :晶種結晶107之上端 108 : p-Ga2〇3 之單晶 108’ ：熔解物 l〇8a:突出頸部 108b = P-Ga2〇3單晶108的上部 108c :熔解滴 109 ·多晶體材料 l〇9a。多晶體材料1〇9之上端部 39
1C 201242901 109b :多晶體材料109之下端部 131 :下部驅動部 132 下部旋轉轴 133 晶種夾具 141 上部驅動部 142 上部旋轉軸 143 材料夾具 151 鹵素燈泡 152 橢圓鏡 153 電源部 170 基板 171 龜裂 201 成膜裝置 202 反應室 202a :輸送管 202b :輸送管 203 :靶材 204 :雷射光部 205 :靶材平台 206 :基板 207 :基板支持部 208 :自由基植入部 209 :排氣部 211 :旋轉機構 220 :空間部 233 :由靶材203解離出的金屬原子 241 :雷射光振盪部 242 :雷射光 243 :透鏡 244 :透鏡 201242901 260 : MIS型發光元件 261 : p-Ga203薄膜單晶 262 :絕緣層 263 :金電極 264 : η電極 265 :黏合部 266 :引線 267 :黏合部 268 :引線 301 :發光元件 302 : η型基板 303 ·· ρ型層 304 :透明電極 305 : η電極 306 ··黏合部電極 307 : η型層 308 :引線 309 :黏合部 312 : ρ型基板 313 : η型層 316 :絕緣型基板 31.7 : η型層 318 : ρ型層 320 :成膜裝置 321 :反應室 321a :輸送管 321b :輸送管 323 :靶材 324 :雷射光部 3:25 :靶材平台 41 201242901 327 :基板支持部 328 :自由基植入部 329 :排氣部 330 :旋轉機構 333:由靶材323解離出的化學物種 336 : p電極 337 : η電極 341 :雷射光振盪部 342 :雷射光 343 :透鏡 344 :透鏡 350 : η 型 p-Ga2〇3 基板 351 : η型 fAluGa^Os 包覆層 352 : p-Ga203 活性層 353 : p 型 β-Al丨.4Ga〇.603 包覆層 354 : p型0-Ga2O3接觸層 355 :該絕緣型P-Ga203基板355 356 : η型0-Ga2〇3接觸層 358 :引線 359 :黏合部 360 :空間部 363 :軟焊料球 364 :軟焊料球 365 :印刷基板 366 :印刷圖案 370 :射出光 371 :發出的光 380 :印刷基板 381 :金屬基底 42

Claims (1)

  1. 201242901 七、申請專利範圍： 1 二種薄膜單晶的生長方法’其特徵為： 先準備由P_Ga2〇3系單晶組成的基板 氣體在=由氧氣f、仏…叫 之射出原子、分子、離子等 系組成之_單晶、相、°合’俾於該基板上生長由阿峨 β-〇Λ如ίΐίΓ?圍ί 1項之触單晶的生長料，其中，該由 组成2之3緩^ 的生長，係形成棒Ga2C>3㈣膜單晶 、，且成之緩蘭，錄其在魏衝層上线。 平曰曰 膜單晶的生長方法，其特徵為： „a2〇3系單晶組成的基板， 氣體、臭氧的氧氣 '純臭氧的氣體、N2〇氣體、N〇2 孔體、含#1自由基的氧體、氧 = 純氣體中，將激發束=二含ί= 藉此而使由娜材放射出的原子、分ί :ί zn〇系组圍曰n項之薄膜單晶的生長方法，其中，該由 緩衝層:生;形成由zn〇系薄膜單晶組成之 ^ 一種細單晶的生長方法，其特徵為： 先準，由卩·。峨轉晶喊的基板， 之1 ^由Λ自纟基、顺3 '氣體、以及含氮自由基的_氣體之中 Ga戍t Ga^f Ϊ所構成的環境氣體中’將激發束照射於由 子、分子ΐΐίΐίί金屬乾材，藉此而使金屬革巴材放射出原 生編系，。並與該氣體結合’俾於該基板上 43 201242901 t晶的生長方法，其中，該由 緩衝層，並使其在該、;衝層上生‘形成由GaN系薄膜單晶組成之 7.如申請專利範圍第1 s也 法，其中，該基板的準備係_ 膜單晶的生長方
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