TW200947523A - Flash light annealing for thin films - Google Patents

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pulse
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James S Im
Der Wilt Paul C Van
Ui-Jin Chung
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Univ Columbia
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Description

200947523 六、發明說明· 【相關申請案】 此申請案係關於同時另案待審、共同擁有之於2〇〇8年 11月5日提出申請之申請案第61/111518號、及2〇〇8 年2月29曰提出申請之第61/〇32,781號，且兩者之全文 係併入於此以供參照。 〇 【發明所屬之技術領域】 所揭示之主題大體上係關於薄膜結晶，更特定的說， 係關於在ϋ類結晶中使用脈衝泛光源（pulsed flood light source ) ° 【先前技術】 某些太陽電池（s〇lar cell )使用結晶矽薄膜來傳導载 〇 子。太陽電池使用少數（minor)載子，而為了具有合理 - 效能，其需要具有低缺陷密度之薄膜。結晶矽薄膜中之 . 缺陷包含晶粒邊界，亦即，晶體顆粒間之邊界；和晶粒 内缺陷，亦即，結晶顆粒内部之缺陷，例如，雙重邊界 及堆叠缺層（stacking faults )。欲改善太陽電池之效能， 吾人希望減少晶粒邊界之密度，也就是，增加這些晶粒 之尺寸和減少晶粒内缺陷之密度。 目前最常見之製造太陽電池的方法利用單晶矽（c_si) 基板。适些晶圓提供高品質基板，但由於受限的石夕原料 3 200947523 可得性而昂貴。可使用例如來自晶鍵（ingot)之多晶;^ (poly-Si)基板，但其僅具有略低成本。當前趨勢為減少 單晶矽及多晶矽晶圓型太陽電池之厚度（舉例來說，低於 200 μιη) ’不過，關於這類晶圓之機械性質（例如在製程 期間之處理）係形成挑戰。
薄膜非晶及/或奈米晶石夕太陽電池使用明顯較少的 矽’其具有潛在的成本優勢。此外，其可沉積在大面積 基板上，例如，玻璃、金屬箔、或甚至塑膠。不過，非 晶石夕仍遭受低穩定度及低於結晶矽之效能。薄膜多晶太 陽電池可透過矽之有限使用而提供低成本，並且同時透 過結晶矽之使用而提供高穩定度及效能而有潛力地形成 具吸引力的折衷方案。 欲形成薄膜式多晶薄膜，一非晶矽（a_Si)層可例如使用 熱退火技術處理以誘發結晶。不過，這類固相結晶法已 知會導致薄膜具有高晶粒内缺陷密度此外，其需要長 的時間週期及高溫’而使其較不適於熱敏基板，例如， 玻璃。 夕曰曰梦薄膜已使用晶種層方法製備。此方法始於低成 本之大基板’並在基板頂部產生薄的晶種結晶層。獲得 ^曰曰曰日種層之習用方法包含㈣發結晶。該方法導致大 2生長’但引人許多晶粒内缺陷，而缺陷數目多到以 由曰粒：：曰粒尺寸(舉例來說’幾μΠ〇，則薄膜性質會 ^ ^ 己目此，該層作用如 此外，在製程中所達到 疋玟理（texture )相當粗劣，舉 4 200947523 例來說’僅表面積之75%位在{100}極的2〇度内。在一 接續的步驟中’使用蟲晶生長法（例如，電漿增強化學 * 氣相沉積）而由晶種層生長一厚結晶層。低溫化學氣相 、 彡儿積法，例如，熱絲（hot wire )化學氣相沉積（cvd)， 是具吸引力的’因為其提供玻璃相容性之可能；不過， 在低溫下，這些方法需要高品質的{100丨定向表面以用於 疋性遙晶生長。 鲁 矽薄膜之區域熔化再結晶（ZMR)可導致大晶粒的多晶 矽薄膜形成’該薄膜具有晶體之優先的{1 〇〇}表面定向。 該薄膜具備晶種層的資格’因為其具有低缺陷密度，也 就疋’大晶粒尺寸及少數的晶粒内缺陷。此外，具有（1〇〇) 表面紋理之矽薄膜可因而製備。這一類紋理對大多數在 低溫下執行之遙晶生長製程來說是較佳的β不過，這此 長（100)紋理化之晶粒的穩定生長典型僅在非常低的掃 描率下觀察到’其與較佳的低成本基板（例如，玻璃） 魯 並不相容。 閃光燈退火（flash lamp annealing ; FLA)已用於非晶;^ 薄膜的結晶。这些燈具有低成本及高功率。在FLA中， 閃光放電燈會產生強光之短時間脈衝，其可用於使石夕層 溶化及再結晶。截至目前，所用的FLA技術已導致具高 缺陷密度之結晶矽薄膜。結果，這些薄膜對於在太陽電 池中使用並非最佳。因此，實際技術仍缺乏以FLA方法 生長高品質結晶薄膜之使用。 200947523 【發明内容】 此申請案敘述利用閃光燈退火（FLA)及其他低成本發 散光源以結晶具有大晶粒及低晶粒内缺陷密度之薄膜的 * 方法及系統。 ' 在一實施例中’一種製造結晶薄膜之方法包含：提供 一薄膜，其包含在一基板上具有實質均勻的晶體表面定 向之晶種晶粒；使用一脈衝光源照射該薄膜，以在提供 φ 複數個延伸貫穿該薄膜厚度之固態區段及液態區段的條 件下提供該薄膜之脈衝熔化；產生一混合的液相/固相， 其包含一或多個該晶種晶粒；以及允許該混合的固相/液 相由該晶種晶粒固化，以提供一具有該晶種晶粒之晶體 表面定向之紋理化多晶層。該方法亦包含提供一薄膜， 其包含：提供一非晶薄膜；以及在產生一混合的液相/固 相以k供一包含實質均勻的晶體表面定向之晶種晶粒之 薄膜别’使該非晶薄膜遭受一輕射誘發轉化而成為多晶 - 在一或多個實施例中’該混合的液相一固相之週期性 . 具有接近一臨界固體一液體共存長度（λΐ5)之週期性。 在一或多個實施例中，所選擇的表面定向為一 U 〇〇} 平面® 在一或多個實施例中’所生成的紋理化多晶層包含該 薄膜之表面積的約90%係具有一位於該{100}極之約15。 内之{100}表面定向；或是所生成的紋理化多晶層包含該 200947523 薄膜之表面積的約9〇%為具有一位於該{100}極之約10。 内之{100}表面定向；或所生成的紋理化多晶層包含該薄 膜之表面積的約90%為具有一位於該{1〇〇}極之約5。内 ' 之{1〇〇}表面定向。 ‘ 在一或多個實施例中，該照射條件係經過選擇以提供 一入射光強度而藉以提供接近λ15之該液相一固相之週 期性。 在一或多個實施例中，該脈衝發散光源包含一閃光燈 fp 或一雷射二極體。 在一或多個實施例中，該薄膜包含矽。 在一或多個實施例中，該混合的固相/液相之液體含量 係介於約50 vol%至約99 vol%、或約80 vol%至約99 vol%之範圍間。 在一或多個實施例中，當晶種間之距離超過λΐ5，，該 照射條件係經過選擇以使該混合的固相/液相之液體含 ❿ I大於80 νο1% ’或該發散光源脈衝之強度選定為提供一 . 混合的固相/液相。 . 在一或多個實施例中，該薄膜厚度係介於約50 nm至 約1 μηι之範圍間，或介於約1 5〇 ηιη至約500 nm之範圍 間。 在一或多個實施例中，該方法更包含在該紋理化層上 蟲晶地生長一厚梦層》 在一或多個實施例中，該層係暴露至一單一閃光燈脈 衝’且該光源脈衝提供一具有至少約9〇 ν〇ι%液體之液體 7 200947523 /固體混合物。 在一或多個實施例中，該層係暴露至多個光脈衝，例 如’ 2至1 〇個光脈衝或2至4個光脈衝。 在一或多個實施例中，該光源脈衝提供一具有至少約 5 0 vol%液體之液體/固體混合物。 在一或多個實施例中，該入射光之能量強度約為2至 150 J/cm2。 ❹ 在一或多個實施例中，該混合的液相/固相係藉由選擇 能量密度、脈衝形狀、延續時間（dwell Ume)、及入射 至該薄膜之光波長而達成。 在一或多個實施例中，其更包含在閃光燈照射前，預 熱該基板。 在一或多個實施例中’該光源所具有之波長係介於4〇〇 至900 nm之範圍間、或該光源包含白光、或該光源包含 具有選定為由該薄膜所吸收之波長的光、或該光源包含 〇 具有選定為由一或多層之下·方熱吸收層所吸收之波長的 • 光。 . 在一或多個實施例中’其更包含提供一下方金屬層給 該薄膜’其中該光源之熱至少部分由該金屬層吸收。 在一或多個實施例中，一阻障層係設置在該薄膜及該 金屬層間’以減少該薄膜與該金屬層之相互作用。 在一或多個實施例中’該金屬層係圖案化以在選定區 域中提供熱吸收。 在一或多個實施例中’該薄膜係預熱以提供具有一選 8 200947523 疋疋向之晶種晶粒’且該晶種晶粒係由選自下列所構成 之群組之一方法提供：固相退火、脈衝雷射結晶、及熔 化中）丨爆炸生長（melt-mediated explosive growth )。 , 在一或多個實施例中’該脈衝雷射源為一發散光源。 在或夕個實施例中，該混合的液相/固相係以該脈衝 光源來照射。 在一或多個實施例中，該薄膜係劃分為一或多個隔離 % 區段，並可包含一或多個鄰近一或多個該隔離區段之溝 槽。 在一或多個實施例中，一種製造結晶薄膜之方法包 3 . k供一薄膜，其包含在一基板上具有實質均勻之晶 體表面定向之晶種晶粒；使用一脈衝光源照射該薄膜， 以在提供複數個延伸貫穿該薄膜厚度之液態區段及固態 區段的條件下提供該薄膜之脈衝熔化；產生一混合的液 相/固相，其具有一小於該固體—液體共存長度之週 ® 期性並包含一或多個該晶種晶粒；允許該混合的固相/液 * 相在提供一具有所選擇的表面定向之紋理化多晶層的條 ' 件下由該晶種晶粒固化’並使用一第二脈衝光源照射該 薄膜，以在提供複數個延伸貫穿該薄膜厚度之固態區段 及液態區段的條件下提供該薄膜之脈衝熔化；產生一混 合的液相/固相，其具有一大於該第一脈衝所形成之週期 性；及允許該混合的固相/液相在提供一具有所選擇的表 面定向之紋理化多晶層的條件下固化，其中表面紋理、 晶粒尺寸、及缺陷之至少其中之一者係在該第二脈衝照 9 200947523 射中獲得改善。 在或多個實施例中，在該第一脈衝照射後，至少一 . 個不同於該選擇的表面定向之晶粒餘留在該薄膜中，且 其中在該第二照射脈衝後，該薄膜中之該不同晶粒的數 目減少。 在一或多個實施例中，該第一及第二脈衝光源為發散 光源。 ❹ 在本發明另一實施態樣中，提供一形成太陽電池之方 法，其包含.（a)藉由提供一矽薄膜而提供一紋理化晶種 層，該矽薄膜包含在一基板上具有丨1〇〇}表面定向的晶種 晶粒；使用一脈衝發散光源照射該薄膜，以在提供複數 個延伸貫穿該薄膜厚度之固態區段及液態區段的條件下 提供該薄膜之脈衝熔化；產生一混合的液相/固相，其具 有一臨界固體—液體共存長度（λι〇;以及允許該混合的 固相/液相在提供一具有所選擇的表面定向之紋理化多 ® 晶層的條件下固化；以及（b)在該紋理化晶種層上磊晶地 ' 生長一多晶矽層，以枣成一紋理化薄膜。 . 在本發明另一實施態樣中，提供一紋理化多晶薄膜， 其具有該薄膜之表面積的至少9〇%係定向為該{1〇〇)極 之約15°内。 所揭示的技術’舉例來說，可控制該薄膜中之任何位 置所經歷之加熱循環。所述之方法及系統可用於在一製 造太陽電池之磊晶生長製程中而產生晶種層。這些方法 及系統可使得能夠使用FLA及其他低成本發散光源（例 10 200947523 如’ 一極體雷射）以大規模生產用於太陽電池之結晶薄 骐。該製程可進一步用來產生用於三維IC之（1〇〇)紋理 化薄膜。 【實施方式】 此申請案提供生產適用於太陽電池之高效能和低成本 的矽薄膜之方法及系統。本申請案使用閃光燈技術或其 0 他低成本脈衝泛光源（例如，二極體雷射）以在提供一 混合的液相/固相的條件下提供矽薄膜之脈衝熔化。固相 提供始於液相之矽結晶生長之晶種點。在適當的條件下 會得到一高度紋理化的多晶矽層。在一或多個實施例 中’提供具有強（1 〇〇)紋理之多晶矽層。本申請案亦將閃 光燈退火用於在一製造太陽電池之磊晶生長製程中以產 生晶種層。由下方之敘述當可明白該方法不受限於矽薄 膜結晶，並可實行於一旦熔化則顯現反射率增加之任何 〇 薄膜。為了隨後之討論目的，除非特別提到，否則該方 ， 法可用於任何這類材料。由下方之敘述亦可明白只要其 • 他脈衝光源亦提供脈衝發散光源或脈衝泛光及混合相的 部分熔化製程所需之控制，則可使用這些其他的脈衝光 源。除非明確陳述，否則閃光燈退火（或「FLA」）亦包 含二極體雷射及其他用作為「閃光燈」之發散脈衝光源。 玻璃相容性對FLA可說是非常具有挑戰性，因此其他基 板亦考慮用在此製程中。 11 200947523 部分熔化區域熔化再结a 丹釔日日可用於在有利條件下提 有（100)紋理之結晶薄媒。在習 、 胰在s用的ZMR製程中，長（1〇 紋理晶粒之生長始於形成在「 . 過履£域」中之晶粒，而 「過渡區域」係位於薄膜夕土 寻膜之未熔化及完全熔化的區域 間。此為部分溶化之機制，其中固態或液態的區域貫穿 薄膜厚度共存，且由於-旦溶化时之反射率顯著增加 之故而僅存在於輻射加熱的珍薄膜中（半導體—金屬過
渡)。在此部分熔化機制中，已觀察到{100}表面定向之 晶粒處於支配地位，此一現象有時與sio2—以界面能量 中之晶體各向異性相關。由於增加的熔化耦合至薄膜的 熱減少所導致的負回饋，則部分熔化機制係自我穩定， 並可藉由低於完全熔化所需之光束強度的輻射而誘發貫 穿薄膜這已在使用連續波雷射掃描之部分溶化製 程中證明H W如’ 2_年3月之哥倫比亞大學材 料科學與工程之van der Wilt等人之「經由連續波雷射掃 描之碎薄膜的混合相區域熔化再結晶（Mixed_phase
Zone-Melting Recrystallization of Thin Si Films Via CW-Laser Scanning)」，其係併入於此以供參照。 以雷射為基礎的ZMR製程之一限制在於來自雷射的 光遭受相干性（coherence )，這使得產生良好均質的光束 具挑戰性。功率變動將導致混合相中固體和液體的比率 變動及製程效力變動《使用繞射光學元件（D〇E)所產生之 線光束的不均勻性可大到+/_ 1 5%。熔化區域通常非常窄 以致熱向旁邊擴散通過薄膜，接著就需要較高的光強度 12 200947523 以補償熱損耗。不過，這亦導致較小晶粒。技術之另一 限制在於與雷射技術相關的成本。對大多數的實際應用 來說，單—的雷射頭不夠強大（上達，例如，18 w)，且 多個頭必須整合以產生足夠大及足夠強的光束。這將進 ‘ —步增加系統複雜性及成本。最後’大多數的雷射亦已 知為效能差的光源，其中大量的功率係用於產生常為單 色之光源。 參 另外，使用線光束形狀的脈衝雷射源及脈衝泛光源（亦 即，使用FLA)的照射會在薄膜中產生不同的表面形態。 通常在橫向生長中（例如，以SLS) ’橫向生長之前緣 (front)碰撞並形成一突出物。這類突出物對至少某些 應用來說可視為有問題的。這類突出物亦可以FLA形 成。如下文所討論般，利用掃描混合相固化（mixedphase solidification ; MPS) ’那些突出物通常並未形成。取而 代之的是，所生成的薄膜在其頂部中具有一或多個微滴 ® (dr〇plet)。這些微滴可為薄膜厚度的許多倍（例如，四 . 倍或更多倍），而突出物典型較小（例如，四倍或更小）。 因為由掃描形成之過量液體未陷入在兩生長前緣間，而 是與掃描光束一起運送通過存在於正在生長之晶體間的 液體通道，是故形成微滴。雖然脈衝Mps薄膜並非完全 平滑’但脈衝MPS不具有掃描MPS薄膜之微滴形成。 閃光式雷射退火使用閃光燈以產生遍及寬波長範圍 (例如，400至800 nm)之白光。閃光燈為充氣式放電 燈’其產生達非常短的持續時間之強烈而不相干的全光 13 200947523
❹ 譜白光。一閃光燈退火設備將白光能量用於表面照射， 其中例如使用橢圓反射器而將光聚焦，以引導光能量至 一基板上，例如第1圖所示。第i圖表示根據本發明之 一實施例之具有反射裝置110之閃光燈反應器100的簡 化側視圖。閃光燈反應器100可包含閃光燈120的陣列， 該些閃光請位於一支撐件130上方’偕同目標區域 150位於閃光燈120及支撐件13〇之間。反射裝置11〇 可設置在閃光燈上方以冑來自Η光燈之不同輻&量 反射而使其往回朝向目標區域之正對側（facingside)的 不同部分。目標區域可適以承接納一基板（晶圓）。 燈之功率係由一連串電容器及電感器（未顯示）供應， 其允許形成微秒至毫秒級之明確定義的閃光脈衝。在一 典型的閃光燈中’可獲得高達3至5J/cm2(對50"放 電來說）之範圍間、或50至60 JW(對i至2〇 ms放電 =說）之範圍間的光能量密度。在示範實施例中，光能量 密度可約為2至15G;/em2。閃光燈退火允許以單一光閃 光在幾十微秒及幾十毫秒間(例如’ 1(^至i〇〇ms)快速 加熱固態表面。影響薄膜結晶品質之閃光燈變數包含： 入射光之能量強度和光的脈衝持續期間及形狀（其導致 某程度的延續時間【dwell time】，亦即，熔化之持續期 由於閃光燈照射為泛光照 脈衝間照射大面積的基板表 一破螭面板）上之整個薄膜 射製程’故閃光燈可在單一 面。同時處理一基板（例如 疋可行的。因此，並不需要 14 200947523 例如用在以雷射為基礎之再結晶中之覆蓋大基板面積之 掃描方式的多脈衝操作。不過，閃光燈照射並未受限於 全基板照射，且閃光燈亦可塑形為有限面積，例如塑形 為線光束以照射薄膜之選擇區域。在一或多個實施例 中’基板及閃光燈設備可選擇性安排，以致薄膜表面接 受掃描並連續暴露於來自閃光燈設備之光能量。暴露可 重疊以確保薄膜的完全結晶。暴露可進一步大程度地重 φ 疊以在掃描時於每單位面積上產生多個輻射。 在某些照射條件下，液相及固相可共存於矽薄膜中， 且以溶化機制為基礎之固化製程係稱之為「混合相固化」 或「MPS」。在一或多個實施例中，使用閃光燈、發散模 式之二極體雷射、或其他脈衝泛光或發散光源的照射係 在提供混合的固相及液相之條件下實行。這些區域貫穿 薄膜厚度而為固態或液態’雖然總照射表面包含固態區 域及液態區域。液相可相較於固相而佔據較大的容積分 ® 率。固相係作為在固化期間形成結晶域之晶種點，且通 常會觀察到大<100>紋理化晶粒之生長。在MPS製程 - 中’近平衡係建立在動態共存的固相及液相間。固相及 液相間之平衡係用於控制固化後產生之結晶晶粒的不同 特性。這些特性包含晶粒尺寸及晶粒定向（尤其是{100} 的表面方向）’以及缺陷密度。 在MPS中，薄膜係部分熔化，其方式已發現在其他定 向可能於熔化期間消失、或當在混合相熔化期間未排除 但可於冷卻及固化期間經歷較<1〇〇>晶粒小之生長的代 15 200947523 價下，有助於{100}表面定向之晶粒生長。這類與在溶化 及生長中之定向相依之各向異性在接近平衡的條件下發 生。針對概略位於可見光譜中之波長，混合相熔化係由 * 於固態及液態矽間之反射率R的差而建立。液態石夕具有 - 比固態矽高的反射率並傾向於反射入射光。假設未反射 的光充分被吸收，則反射差會導致固態區域比液態區域 受熱更多。此負的△〇(〇為薄膜中產生的熱，AQ==Q(液 體）—Q(固體））導致一液態及固態為動態平衡之材料，其 中液態為過冷卻而固態為過熱。 在一或多個實施例中，閃光燈退火條件係受控以提供 在混合相材料中之液體含量大於約50vol%之液體。液相 可接近100 vol%，但必須避免整個薄膜之完全熔化。在 一或多個實施例中，於閃光燈照射期間，液相約為5〇 vol%至小於約1〇〇 ν〇ι%、或約為8〇 至約小於1〇〇 vol%之混合的液相/固相。 ❹ 假設{ 1〇〇}表面定向之晶種在建立薄膜的混合相熔化 . 前就存在，則<100>紋理化薄膜係透過MPS獲得。如此 處所用’「{100丨表面定向晶粒或{100}晶種」意指具有實 質（loo)表面定向之晶粒/晶種，舉例來說，位於{1〇〇}極 之5、10、15、或20度内。因此，在一或多個實施例中， 薄膜係預先處理以提供11〇〇}表面定向之晶粒或《i叫晶 種。如果前驅物薄膜為多晶，則晶種可在沉積期間產生； 或如果前驅物為非晶，則在後沉積處理（例如，脈衝雷射 結晶或固相結晶）期間或在結晶製程之早期階段中產 16 200947523 生以例如藉由固相結晶或藉由炫化中介爆炸結晶 (melt-mediated expl〇sive crystallization )來绣發 MPS(亦即，在建立混合相前）β前驅物薄膜之晶種 含量會影響熔化程度和達到強 <丨〇〇>紋理化薄膜所需之 . 延續時間。對不規則紋理化的薄膜來說，需要大程度的 熔化及/或較長的延續時間以達到強紋理。對{1〇〇丨表面 紋理化前驅物薄膜（例如，可透過某些CVD製程得到）來 ❹ 說’較低程度的熔化為足夠的。參見，發明名稱為「產 生晶體定向受控之多晶矽薄膜的系統及方法（Systems and Methods for Creating Crystallographic-Orientation Controlled Poly-Silicon Films )」之美國專利中請案第 10/994205號’其全文係併入於此以供參照。 為了達到晶粒尺寸及晶粒紋理之改善，薄膜之至少部 分熔化必須發生。如果閃光燈照射之能量密度太低，將 不會發生任何熔化（在某一延續時間下），且所生成的薄 ❿ 膜將具有小晶粒尺寸及在紋理上顯現少或無改善。如果 - 達到小於5〇 vol°/〇之液相，則混合相有很多的固相晶種 點，但未有足夠熔化以移除所有非{100}表面定向之晶粒 或提供顯著增加之晶體生長。隨著容積百分比之液相增 加，較大量的晶粒將完全熔化以致再結晶的晶粒之晶粒 尺寸將相應地增加。不過，如果照射區域完全熔化，例 如，100%，則隨著晶粒由位於或接近照射區域邊緣之未 熔化固體橫向生長，大的多晶矽晶粒將因而形成。此外， 當容許液體變為明顯過冷（亦即，缺乏橫向生長之晶粒） 17 200947523 以致其藉由固體成核而固化時，高度缺陷之晶粒可因而 形成。雖然大的多晶晶粒可由完全熔化形成，但橫向生 長區域通常是高度缺陷，並呈現貧乏或無較佳的晶粒定 向。雖然未在所有例子中發現，但經常的情況是由混合 • 的液相/固相形成之再結晶薄膜比那些由完全熔化再結 曰曰形成者包含尺寸較小、但較低缺陷密度、及較優紋理 的多晶晶粒。在一或多個實施例中，所生成的薄膜包含 ❹ 大於薄膜表面積之約90%具有位於{100}極之約15。内的 U〇〇}表面定向。在其他實施例中，表面定向係位於{1〇0} 極之約10 °或約5。内。 當為了使所生成的晶種層最佳化時，會考慮多個因 素。閃光燈照射期間之液體及固體的動態平衡可藉由控 制燈與光束性質及/或照射條件而加以保持。可以控制光 強度（能量密度）、光暴露之時間輪廓（脈衝形狀及延續時 間）、及光波長範圍。在閃光燈照射期間，例如為燈之安 © 排（焦距等）、裝備及照射實施條件、掃描條件、掃描數、 * 暴露數、基板加熱、薄膜預熱、共同照射、及可變強度 暴露之處理條件可經控致以獲得所需的熔化及固化條 件。 ’、 第2A圖為可在具有均質結晶度之薄膜2〇〇中或在穩態 照射條件下產生之液態210及固態22〇之橫剖面圖。均 質結晶度意指由液態及固態區域產生之晶體在薄膜2⑽ 中具有均勻定向（舉例來說，（100))，並包含極少數或沒 有缺陷。液態210及固態220區域相當規律地隔開，且 18 200947523 固態區域220在尺寸上相當均句(如液態區域2i〇般 如第2Β圖所示，一旦液態區域結晶，薄膜挪包含較高 比例之具有{100}表面定向的晶粒25〇。液相之尺寸大小 . 可接近臨界固體-液體共存長度(λΐ3)，其為混合相在變 . 為不穩定前兩種相可存在之程度。 不過，臨界固體—液體共存長度（Ms)並非固定長度。 更確切地，其係取決於照射細節、和樣本配置（亦即，薄 φ 膜厚度、薄膜及基板導熱率，其影響熱移除）、及薄膜中 之液體分率決定。λΐ5 260之圖式係顯示在第2C圖中。 第2C圖之X軸為液體分率，亦即，薄膜中有多少液體。 y轴為固體一液體共存長度（λΐ8)β曲線26〇上方之區域為 不穩定區域270。也就是說，混合的固相與液相無法以 那些共存長度及液體分率值存在。曲線26〇下方為穩定 液體固體共存區域280。在穩定液體固體共存區域28〇 中之共存長度及液體分率值會產生穩定的混合固相/液 © 相。因此’共存長度及液體分率值可接近並等於臨界固 * 體—液體共存長度（λ!〇，但必須不超過該值以免混合的 固相/液相變為不穩定。較佳地，混合的固相/液相必須是 或接近臨界固體一液體共存長度（λΐ3)。 進一步地’固體一液體共存長度值可以基於薄膜之晶 粒尺寸而變化。舉例來說’如第2Α圖所示，具有大晶粒 之薄骐通常具有大的固體一液體共存長度。不過，如第 3Α圖所示’具有小晶粒之薄膜通常具有小的固體—液體 共存長度。 200947523 =些實施例中，前驅物薄膜之微結構允許液體/固體 -爪達到與此臨界尺寸同量的值。超出該臨界尺寸- :可行的’但可選擇-接近或達到‘之製程。如更詳： 下文所討論般，料有超過〜5G%液體之^相系統來 說，混合相系統之液體分率的進—步增加會導致較㈣ I當混合相變得不穩定時（亦_，固體過熱及/或液體 過冷之無法維㈣程度），該情況典型料過熔化或生長
❿ 文正以在那些無法維持過熱或過冷的區域内分別產生 液態或固態區域並恢復近平衡條件。由於過冷程度不 足在此匱况下，固體生長不會透過成核作用發生。這 一類安排亦可出現在一接受穩態照射之材料中，也就 是’液體及固體為動態平衡之材料中，#中液體過冷而 固體過熱。 第3Α圖為包含多個晶粒邊界33〇及具有不同定向之晶 粒310、320之異質薄膜300的橫剖面圖。晶粒亦可具有 不同層級的缺陷。這一類異質薄膜之熔化受到晶粒邊界 之較佳熔化、和取決於晶粒之晶體定向及缺陷而定之熔 化行為差異的影響。如第3Β圖所示，薄膜將形成液態 340及固態350區域，彼此具有不同間隔及不同尺寸。 此外，一旦建立混合相，特定晶粒之完全溶化條件或溫 度係受到該晶粒之熱擴散長度内之總固體分率、以及導 致較高熔化溫度之曲率效應（吉布士 —湯姆生效應； Gibbs-Thomson effect)的影響。異質薄膜中之不同晶粒將 因而具有不同的局部熔化溫度（Tm)，其為缺陷密度及定 20 200947523 向之函數》如第3Β圖所示’在均勾照射下，薄膜將具有 -曰Tm範圍(Tmax—Tmin)，且液態及固態區域之溫度將有 少量但重要的差異。吾人發現{1〇〇}表面定向之晶粒最能 抵抗熔化，但其他定命，+饮 °尤其附近缺乏U00}晶粒者，亦
Φ 可倖存。當初始加熱及熔化一異質薄膜時，液態及固態 區域之週期性和尺寸均勻性可折衷，且尺寸將較小並與 前媒物薄膜之性質相關。因此，容易形成大範圍液通的 能力係部分地取決於薄膜品質。固體—液體之週期性至 少在初始可小於均質薄膜之週期性。異質薄膜可 長的延續時間及/或多次暴露以達到具有與k相互關聯 之尺寸的混合相。 第4A圖說明具有低層級之穩定{1〇〇丨表面定向之晶粒 410從而是高層級之不同定向之晶粒（例如，表面定向 {hkl}之晶粒420)的異質薄膜400在形成混合相區域之 效應。第4A圖為包含多個晶粒邊界43〇及具有不同定向 之晶粒410、420之異質薄膜的橫剖面圖。在此實例中， 於（100)定向之晶粒間存在有大於臨界固體一液體共存 長度（λι3)之間隔。如第4B圖所示，一旦受到照射，薄膜 將形成液態440及固態450、460區域，彼此具有不同間 隔及不同尺寸。此外，固態區域450及460可具有不同 的晶體定向。臨界固體一液體共存長度不足以形成橋接 (100)晶種之液態區域’而那也是為什麼{hkl}晶粒可倖存 的原因，如第4C圖所示。 當λΐ3短時，具有不希望的定向之晶種晶體420非常難 21 200947523 以移除。因此，當使用異質薄膜，即使在可達到固體液 體週期性與臨界固體一液體共存長度同量時，仍無法保 證獲得高度紋理化的薄膜，因為介於（丨00丨定向晶粒間之 間隔大於臨界固體一液體共存長度（或，換句話說，臨界 固體一液體共存長度太短）。 在一或多個實施例中’薄膜遭受多次FLA暴露。在某 些實施例中，薄膜表面可暴露兩次或高達約—百或更多 或數十次的多次，更典型地，薄膜表面係暴露約2至1〇 次、或2至4次。當晶體紋理透過多次暴露而達到時， 退火條件可選擇以產生具有較低液體含量之混合相組 成。因此’閃光燈可以較低強度及/或較短延續時間操 作。這類條件可與熱敏玻璃基板相容。多次暴露可具有 導致較大晶粒及更強紋理之薄膜的優點。以增加掃描數 改善平均晶粒尺寸係圖示於第4C及5圖。同樣地，（1〇〇) 紋理之層級的預期增加（描晝在％{100})則示於第6圖。 因此，多次暴露製程傾向於產生較高品質的薄膜。 在一第一暴露中，固體液體週期性可能仍未達到 之指定值。此可為前驅物薄膜之異質性的結果，而前駆 物薄膜中的缺陷晶粒或區域（包含晶粒邊界）或甚至具 有某些定向之晶粒可比低缺陷密度之晶粒或區域、及/或 {100}表面定向之晶粒優先溶化。參見第4Α至4C圖。 因此，雖然在單一照射製程中觀察到晶粒定向及缺陷的 某些改善，起始薄膜之固有的異質性不會造成大週期性 的液態及固態區域。一定程度改善之樣本的接續照射將 22 200947523 提供具有增加的{100}表面定向及減少的缺陷之薄膜。如 果前驅物薄膜之初始微結構為遠小S ^之等級，則固體 /液體週期性亦可能仍未達到λ15之敎值。在這類狀況 下混σ相係產生為具有與微結構相同等級之週期性， 如同展合相化費時間逐步形成般。這在短延續時間為較 佳之If形（例如’為了基板相容性）及多脈衝製程用於連 續增加薄膜之晶粒尺寸及紋理的情況下尤是如此。所生 成的薄膜具有高層級之（1〇〇)晶粒，且晶粒尺寸通常大於 單一暴露所得。 取決於應用而定’單一暴露技術可能足夠。因為單一 暴露技術需要接近完全炫化的條件，多次暴露技術提供 更多自由且可在較寬的操作窗口内調整因素。事實上， 單一脈衝或多脈衝製程所需之熔化程度差異可能不全是 那麼大。雖然較低程度的熔化（例如，9〇至。而非 或接近ΙΟΟ/ο)在多次暴露方法中可行實際由多次暴露 所得的為非（100)之晶粒逐漸消除且同時亦增加液體/固 體週期性。同樣地’接續的輻射不須為相同的能量密度， 舉例來說，能量密度可不同以適應薄膜之光學性質變化 (例如，由於相變化或缺陷密度變化），或能量強度可不 同以最佳化晶粒尺寸及紋理之連續増加。 舉例來說，實驗觀察已顯示在始於非晶或高度缺陷前 驅物之多脈衝製程中，第二及接續的脈衝可實際上具有 相田第一照射脈衝兩倍的能量密度。此與使用較長波長 的光相關，在該波長下之介於非晶及結晶間之透明度偏 23 200947523 移較大β因此，第二及/或接續的脈衝需要明顯較高的能 量，例如，兩倍，或至少比第一脈衝更多2〇%的能量。 • 此差異遠大於先前在掃描模式MPS工作期間所觀察者’ 其中在掃描模式MPS工作期間所用之偏移為數個百分比 • 等級’但不超過20%。 在一或多個實施例中，一薄晶種層薄膜係在脈衝泛光 或發散照射製程中暴露至多次暴露，使其不僅達到晶粒 <1 尺寸與λΐ8同量，且亦清理材料並移除非（100)晶粒。如 此處所述，-單-暴露可導致位於或接近晶粒邊界處之 小的非（100)晶粒。參見第4Α至4C圖。雖然對某些應用 /情形來說，這是可接受的，但其並非最佳。在未訴諸多 次暴露的情況下，這些晶粒非常難以移除。此可由於使 用異質前驅物所導致，其中固體—液體比率可基於小晶 粒尺寸，及（100)晶種和非（100)晶種間之大間隔而建立， 其只不過是因為（100)晶種間之距離超過λΐ5而可倖存， 甚至容許建立與同量之週期性的時間，甚至當有時間 •建立與λ18同量之週期性（長延續時間）時亦然。 -在另一實施例中’ 一第二FLA脈衝可在時域（time domain)與第一 FLA脈衝間隔足夠近，以致雖然當遭受 第二照射時其可本質上固化，薄膜仍位於來自第一照射 之升高溫度。因此，歸因於剩餘溫度之第二脈衝之減少 的能量需求可導致較大的λΐ3。在此實施例中，可需要兩 個（陣列的）閃光燈以允許脈衝彼此緊接。 在FLA㈣，放電燈可提供光能量作為放電電流脈 24 200947523 衝’其中脈衝半高寬值（FWHM)可介於小於數十微秒至大 於數十毫秒的範圍間。對多次照射來說，脈衝頻率亦可 受控且典型可在數百赫兹的範圍間變化。延續時間為由 . ㉟化開端至完全固化之時間。在連續波形（CW)技術中， . 延續時間主要受雷射光束之空間輪廓影響，並可進一步 受到遠離掃描雷射之熱擴散影響。在FLA技術或其他泛 光或發散照射技術中，延續時間大多受閃光燈之時間輪 廓影響。同樣地’延續時間可受不同的預熱裝置影響。 隨著延續時間增#，紋理化製程可更為顯》，但基板 亦暴露至光能量達較長的持續時間。熱擴散係數將熱傳 送通過薄膜厚度。雖⑽長的延續時自會改善晶粒尺寸 及晶種層紋理的品質，但其可導致不需要的熱傳送至基 板中’這對熱敏基板來說是一問題。 閃光燈之一進一步的特徵在於取決於閃光燈輸入能量 之入射光的光能量密度可藉由改變閃光燈之電壓及電容 Φ 而控制之。光能量密度將隨所用之特定的閃光燈設備（例 如’脈衝持續時間及預熱）而變化’但典型可在小於約2 至1 50 J/cm2或更大的範圍間變化。能量強度希望高於臨 界層級（threshold level ) u以發生熔化及混合相的再結 晶。低於能量臨界值I!，則薄膜不會形成任何液相，且 晶粒尺寸及紋理之改善不良’甚至在長延續時間下亦 然。光強度亦希望低於上限強度12，在此強度下薄膜會 完全熔化。在高能量強度12下，暴露區域將完全熔化， 且混合相再結晶之好處無法觀察得到。 25 200947523 控制光束品質之另一因素係關於入射白光之波長範 圍。如上文所提及’針對概略位於可見光譜中之波長， 混合相熔化係由於固體及液體間之反射差異而建立。液 相呈現較高反射率。假設未反射的光充分被吸收，則反 射差異會導致固態區域比液態區域受熱更多，其為混合 相溶化及固化發生的必要條件。
不同的光源將具有其自身獨特的波長範圍，其將由薄 膜吸收。矽薄膜結晶中常用的光源係以下列波長發射： 短波長，例如來自準分子雷射之紫外光（例如，XeCl之 308 nm)，或中波長，例如倍頻二極體泵浦（ double diode-pumped)固態雷射（例如，532 nm 之 Nd:YV04) »這些波長在矽中完全（對uv來說）或足夠充 分（對532 nm之綠光來說）地吸收。較長波長可能會吸收 不足且對結晶矽薄膜無效（針對矽吸收之光學資料而 吕，參見，舉例來說，科林斯無線電公司化學及物理學 手冊第88版（2007_2008)，第12節，第12至138頁，其 係併入於此以供參照）。來自閃光燈的光亦包含較長波長 (氤氣放電燈產生4〇〇至800 nm範圍之白光），且二極體 雷射的光可僅由長波長組成（例如，〜8〇8 nm)〇舉例來 說，一適當的混合相可使用532 nm W光實,見。即使如 此’在此波長下’石夕薄膜可早已部分通透（取決於薄膜厚 度及干涉效應），且某些厚度在誘發Mps上比其他厚度 更為適合。 固態矽比金屬液態矽 由於這些傳輸損耗（預期半導體 26 200947523 還要高），即使反射率μ之變化仍為正ur=r(H R(固態）），較長波長將逐漸變得更難以得到足夠負的 △ Q以誘發MPS。在一或多個實施例中，一金屬層係用 在矽層下方作為熱吸收層。矽層未吸收之入射光的熱改 由下方的金屬層吸收’並熱擴散回到矽層中。金屬層可 為任何具有適當熱吸收之金屬。舉例來說，金屬層可包 含在矽沉積前所沉積之鉬薄膜（在其兩者間可能具有阻 障），或其可為一金屬基板（例如，用於製造撓性大面積 電子設備，例如，太陽電池或主動矩陣0LED，之撓性 不鏽鋼基板）。在一或多個實施例中，金屬不會例如藉由 π染該層而與矽層負向地相互作用。在其他實施例中， 一阻障層係配置在金屬層及矽基板間。在一或多個實施 例中，一金屬薄膜僅設置在選擇區域（例如，使用微影製 程），以便MPS可僅在那些遵擇區域誘發，而其他吸收 較少光之區域因而加熱較少。 在一或多個實施例中，其他有效的脈衝光源可用於 MPS製程。此類範例之一者為二極體雷射，其能夠以例 如〜800 nm而脈衝發出雷射光’且先前已用於在稱為二 極體雷射熱退火之製程中誘發熔化。參見，例如，Arai 等人之「41.2:用於主動矩陣〇LED顯示器之微矽技術」， SID 07 Digest，第 1370 至 1373 頁（2〇〇7);及 M〇r〇sawa 等人之「用於大尺寸OLED顯示器之微矽TFT的堆疊源 極和汲極結構（stacked Source and Drain Strueture f〇r
Micro Silicon TFT for Large Size OLED Display)」， 27 200947523 IDW，第71至74頁（2007)，兩者之全文係併入於此以供 參照。高功率二極體雷射可為高效的（p(mer efficient)， 並可具有尚發散度，使其比大多數的其他雷射更類似 燈。其發散度使之比其他雷射更適於以陣列放置以建立 薄膜之均勻的二維加熱。二極體雷射亦可產生脈衝，且 可實現之短脈衝持續時間對達到與低成本基板（例如， 玻璃）之相容性來說是有利的。為了充分吸收較長光波
長之二極體雷射的光，及為了成功建立混合相熔化與固 化，會需要石夕薄膜下方之金屬層。在一或多個實施例中， 金屬層甚至可與吸收良好之光波長併用以實現所需的 加熱效應。金屬層可進一步用於抹除可由例如光之相干 性導致之來自二極體雷射之輻射的不均勻性。金屬層之 傳導性非常好，並可制建立混合相所需時間短或;相 比擬的時間尺度（timeseale)將來自熱點㈣重新分配 至鄰近的較冷區域。金屬層亦可圖案化以僅在所需區域 誘發MPS。 在混合相熔化及固化機制中， 臨界固體—液體共存長 度Qls)可視為在超過此^時，由 固體及液體之過熱及 過、7之程度分別達到無法維持的g -达 阿值，目而導致混合相 構二結果，混合相將逐步形成近乎週期性的結 過熱關區域與過冷液態區域交# 第4圖。週期性係與‘相 > 見 箱扭 , 而^轉而將基於輻射、 預熱、及薄膜令之熱流動、和所 钿射 紹 運立之溶化程度來決定. 簡皁的分析先前已提供在Jack 、， 等人之「輻射熔化之 28 200947523 碎薄膜中之不穩定性（Instability in RadiatWely Melted Silicon Films)」中’晶體生長期刊71，1985，第385至 390頁’其全文係併入於此以供參照。隨著生長由固態 區域進行至液態區域中’可推知晶粒尺寸一般將傾向於 在約λΐ3的值而飽和。由於λΐ3與液體分率之相依關係， 較大的晶粒可在接近完全熔化的條件下（例如，在高液 體含量的條件下）藉由輻射獲得。 魯 在Ba種層之結晶度不均質的情況下’例如，晶粒定向 及缺陷有所變化’則液體及固體之混合相的週期性可不 均勻。此外，由於存在中斷液相之最佳形成的優先熔化 晶粒邊界，液態區域可小於X|s。在一或多個實施例中， 閃光燈照射製程係:經選擇以增加Xls、增加晶粒尺寸、及 減少缺陷。 不同的技術可用於增加共存長度使其接近λ|5。一技術 包含降低入射光強度。輻射強度可藉由減少朝向基板或 〇 周圍之熱損耗率而降低。在一實施例中，藉由使用大部 . . . 分薄膜之泛光脈衝退火，則不存在有顯著的橫向溫度梯 度且較低強度的輻射足以建立MPS。在進一步的實施例 中，較低強度輻射之建立可藉由，例如，透過由前或後 側共同照射或透過熱板加熱，之樣本預熱；或藉由增加 脈衝持續時間。另外，使用脈衝MPS而非線掃描MPS 來減少橫向熱損耗，從而增加λΐ3。 光束之時間輪廓亦可經過控制以改善（1 00)紋理的程 度。即使當一光照射技術實現固相及液相共存時，其可 29 200947523 能無法導致晶體生長之所需品質。生長可發生在逐步地 由平衡而進一步移除的條件下，且由於缺陷形成及定向 滾偏之故，生長可更具缺陷。因此，一增加薄膜中之{ 100} 表面疋向晶粒之品質的因素在於控制脈衝之斜降速率 (speed of ramping d〇wn)。在「光束關斷（beam 〇ff)」 之晶體生長中’能量密度突然變化（減少），且冷卻及結 晶發生在黑暗中（例如藉由光束關斷 > 光束關斷之晶體 生長可具有強刻面（faeetted )性質，但亦可透過雙晶作 用（twinning)、缺陷生長、及/或定向滾偏而快速導致定 向喪失。所以，即使照射期間形成之混合相可使具有{100} 表面定向之材料佔優勢’一旦其冷卻，則定向可能無法 在一或多個實施例中，{】00}表面定向係使用「光束開 啟（beam on )」時間能量輪廓而獲得。在「光束開啟 之晶體生長中，舞 ，薄膜輻射（儘管強度正在減少中）係在
30 200947523 及光束關斷之固化方案之 廉，其可在任-者料致設計㈣間光束輪 經歷的極端方案間建立權衡。 又熔化中所 示範的適當光束開啟條 、牛了憑！驗或使用結晶模型來 決疋。在一實施例中， 泡m ^ ^ 、 峰值功率照射一矽薄膜而產生 液體之大谷積分率，亦即， 强迎凡全溶化。在那之後， 針對光束開啟輻射，光功鱼 光力率逐漸減少直到已發生完全固
化。完全固化時間係依生長速度而定。石夕中之生長速度 可尚達超過1〇m/s，例如，在使用具有i〇s或⑽3之 奈秒脈衝持續時間之準分子雷射之脈衝雷射誘發的橫向 生長中所遭遇者。針對本方法，吾人預想較長的脈衝持 續時間，且速度可更快至“_至lm/s之等級。接著， 假設生長距離為1或高達h戈10”（取決於固體—液 體週期性）’此將意味1私s至J ms之逐步斜降。一般
說來’在實質固化已發生前’功率係降低至閃光燈峰值 功率之40%及90%間、或60%及8〇%間。Hawkins及
Biegeleson(美國應用物理期刊，42(4)，1982年2月第 3 58至360頁）顯示矽溫度及雷射功率間之關係並指示 液體/固體混合相共存之平線區（pi ate au )，其全文係併 入於此以供參照。 在不受任何特定理論或操作模式約束的情況下，咸信 在光束開啟結晶中之生長具有低缺陷密度之一原因係關 於薄膜中之溫度梯度。在脈衝雷射結晶中（例如，方向 性連續橫向固化）’於生長介面後方之區域典型存在有非 31 200947523 常強的溫度梯度。這些會導致由溫度梯度引發的應力， 而咸信此應力為透過塑性變形之缺陷形成來源；對迅速 轉移為較高角度晶粒邊界之低角度晶粒邊界尤是 (Crowder 等人，Mat· Res. Soc. Symp. Proc.，第 685E 卷， ， 2001 ’材料研究學會，其全文係併入於此以供參照）。光 束關斷結晶類似於此，因為固體迅速冷卻而導致橫向生 長前緣之後方區域中的強溫度梯度。另一方面，在光束 ❹ 開啟結晶中’固體不斷加熱以致存在有較小的橫向溫度 梯度，且由於固體吸收比液體多而使其在介面處倒轉。 在不受任何特定理論或操作模式約束的情況下，此可為 位於或接近生長前緣之無缺陷形成的原因。 預熱可用於提升薄膜之基底溫度，藉此需要較少的能 量或較短的脈衝時間來獲得所需的液體/固體混合層 鋏。預熱機制包含使用加熱過的基板，例如，熱板，及 共同照射，其中一輻射係用於加熱且一第二照射係用於 ® 預熱。舉例來說，一具有長脈衝持續時間及低強度之暴 • 露係用於加熱，接著，一具有短脈衝持續時間及高強度 • 之暴露係用於腦處理。共同照射可來自相同側或相對 側。在其他實施例中，薄膜係藉由來自相對薄膜之一側 之照射而預熱。 抑另—控制因素為薄膜暴露至光的次數。某些應用使用 單一暴露（每單位面積），而其他則使用多次光束照射以 結晶薄膜。對太陽電池來說，可使用單—及多次照射兩 種方法。 32 200947523 0 ⑩ 在一或多個實施例中，矽薄膜係遭受單—fla暴露。 為了在單-暴露中實現強晶體紋理’退火條件係經過選 擇以產生接近完全熔化之混合相成分，例如，大於8〇 %v〇l.或大於90 %νο1·的液體。示範的製程條件包含預埶 基板至一高基板溫度（在矽薄膜之實例中，舉例來說，約 為400。(：至1200 ^或6〇〇 c至_。〇;及使用一光 束時間輪廓，其包含緩慢加熱及冷卻，其使晶體接近完 全熔化並產生多數具有{100}表面定向之大晶體。欲實現 較高層級的液體及較大的共存長度，例如，接近hs，閃 光燈係以低功率操作，亦即，提供較低強度的光能量給 薄膜表面’以使系統可緩慢加熱及冷卻，例如，在較低 的脈衝強度下之較長的脈衝延續時間。吾人認定不同材 料及條件將提供不同㈣定結果，通常會觀察到所生成 的多晶梦薄膜具有高層級的（100)晶粒紋理但亦存在盆 他晶粒定向。其他定向可存在，如來自晶種之小晶粒: 混合相炫化的峰值下係位於遠離{1⑽}表面定向之晶種 處’藉此’其起初可在混合相熔化中倖存，但在固化期 間由於在近平衡條件下之生長各向異性而經受少量或無 可生長這二小且可能更有缺陷的晶粒典型係觀察到 位於或接近晶粒邊界（亦即，遠離導致大{100}晶粒之晶 種）’並視為對太陽電池應用更為無#(其中晶粒邊界區 域已然是具有較短載子壽命之區域）。 由於較長的延續時間而可存在有明顯的基板加熱，且 這類方法適於熱穩定基板，例如，某些金屬及陶莞基板。 33 200947523 雖然這類基板並非為所有應用所接受，例如在需要基板 通透度之顯示器TFT中，太陽電池應用並不需要這類^ 制。在一或多個實施例中係採取步驟以避免過度加熱基 板，其可以較長脈衝延續時間之熱擴散出現，例如係藉 由限制加熱的區域（例如，使用憑藉圖案化金屬吸收層戍 位於頂部之圖案化反射金屬層的局部加熱），或藉由使^
可進一步具有非常低的熱傳導之厚緩衝層（例如，多孔層） 來達成。 在使用具有泛光暴露之閃光燈的技術中，重複暴露僅 需要使燈閃光超過一次。以每一次新的閃光破壞一部分 的晶體晶粒，並由鄰接晶種重新固化。涉及的熱動力因 素包含缺陷及較少定向晶粒與較少缺陷及更多定向晶粒 間之相互作用。 第7A及7B圖為分別使用部分熔化處理及cw完全熔 化進行結晶之矽薄膜的原位顯微照片。薄膜係以掃描率 非常緩慢的CW掃描暴露至CW，而其與部分熔化處理 較為無關；不過，其說明隨著液體分率減少所發生的情 況°第7B圖之影像顯示完全熔化。在以箭頭7〇0標明的 左侧上存在有清楚的胞狀方向性生長。在接近完全熔化 區域中（箭頭710)，固體液體間隔為較接近固化區域者 的雙倍。類似的情況發生在遭受部分熔化之薄膜上’如 第7A圖所示。如可在箭頭720處所見，晶粒以層片形生 長遠離以符合與λΐ8同量之週期性，其中人15隨著液體含 量減少而減少》 34 200947523 傳統的銘誘發結晶技術導致具有大量晶粒内缺陷之大 晶粒。因此，所生成的結晶光吸收層之作用如一具有报 小的晶粒尺寸之材料。所生成的晶粒可小於以傳統方法 生產的晶粒’但晶粒亦有利地具有較低的缺陷密度從而 更適於太陽電池。晶種層包含厚度為約5〇 nmi】
1 [jL
m(或甚至更厚）或150 nm至5 00 nm之;ε夕層，且其具有低 缺陷密度及高度的（100)紋理化晶粒。舉例來說，適於用 在太陽電池中之晶種層將具有超過9〇%或95%或甚至 98%的樣本表面具有位於{100}極之ι5。内的定向 層係如上文所述般製備。 接續步驟，也就是較厚矽層之磊晶生長，其傳統上係 在超過600 〇C的高溫下發生。近來，低溫技術使用熱絲 CVD ^儿積層並可在約6〇〇 〇c執行。由於與較低成本基板 之相容性，這些低溫技術比高溫技術更佳。同時，不只 是间/瓜版本，低溫技術也需要（丨〇〇)紋理化晶種材料以導 致適當的磊晶生長。磊晶沉積層之示範厚度介於15 # m至20 或介於2 v m及6 # m。 戶曰曰種層方法在太陽電池之η接面生長或摻雜物梯 度上亦是有利的。吸收層可以與晶種層不同的摻雜物種 或不同的摻雜濃度生長，此外，其可藉由變化沉積氣 此^物中之相對摻雜濃度而提供一摻雜濃度梯度。以 2式可引入太陽電池之接面。磊晶生長層亦可處 =有與aa種層相同的摻雜物種，且接面稍後在接 的'儿積步驟中形成以產生可為非晶相之射極層。吸收 35 200947523 層可具有不同層級的摻雜物濃度或甚至摻雜物濃度梯 度’以產生用於減少背面接點之少數載子重組的背面電 場。晶種層可高度摻雜以同時作為太陽電池之背面接點。 在一或多個實施例中，磊晶生長相可使用磊晶爆炸結 晶來製備。磊晶爆炸生長利用非晶及結晶矽之相對熱動 力穩定性來初始化及增殖磊晶結晶相通過矽層厚度。該 方法進一步的細節於同時另案待審之發明名稱為「用於 厚薄膜之背側雷射誘發蠢晶生長之方法及系統（Methods and Systems for Backside Laser Induced Epitaxial Growth of Thick Film)」之專利申請案第61/012,229號中可找 到’其全文係併入於此以供參照。所提出的技術之一優 點在於晶種材料幾乎完全紋理化為（1〇〇)定向，其在使用 磊晶爆炸生長技術上是有利的。 太陽電池可使用玻璃和非玻璃基板。雖然MPS方法可 用在非玻璃基板，其卻必須經過最佳化以符合玻璃基板 之限制。另一方面’這些方法適於不鏽鋼或陶瓷基板。 FLA技術可用在玻璃及非玻璃（例如，不鏽鋼或陶瓷）基 板兩者。 本申請案不需使用SLS技術。不過可預想結合所提及 之技術與SLS方法之混合機制。MPS可導致均勻晶粒尺 寸之材料。這對於最佳化的太陽電池來說是期望的。SLS 可進一步用於產生更均勻之晶粒尺寸的薄膜和進一步增 加晶粒尺寸。即使遠離平衡之橫向生長典型已知會導致 缺陷生長（透過雙晶作用、堆疊缺層、或甚至磊晶生長完 36 200947523 全崩潰為高度缺陷材料），對（100)表面紋理化的材料來 說，已知實質無缺陷之材料可在至少一明顯的橫向生長 長度上實現。 ’ 同樣地，該技術可進一步用於產生用在三維1C中之 - (100)紋理化薄膜’舉例來說’其使用混合的SLS製程或 先前所揭示的製程（或任何衍生製程）以產生位置受控的 單一結晶島，如在Song等人之「透過圖案化矽薄膜之準 分子雷射照射獲得位於Si〇2上之單一結晶梦島 (Single-crystal Si islands on Si02 obtained via excimer-laser irradiation of a patterned Si film)」所述 者，美國應用物理期刊，68(22)，1996年5月，第3165 至3 16 7頁，其全文係併入於此以供參照。 此外’ FLA可導致薄膜中不想要的橫向結晶。此可在 橫向生長或爆炸結晶延伸超出照射區域時發生。因此， 當以FLA照射薄膜時，薄膜可具有對應於照射區域之良 _ 好品質的結晶區段、.及對應於不想要的橫.向生長之不良 . 品質區段。同樣地，達些不想要的橫向生長區域亦具有 與適當結晶區域不同的光學性質，其會使得稍後的照射 製程複雜化。因此，在某些實施例中，舉例來說，如第 8A及8B圖所示’不想要的橫向生長結晶可藉由在基板 805上之薄膜800之輻射區域邊緣提供橫向熱流動阻障 來減少。可以藉由蝕刻薄膜8〇〇，或是亦藉由蝕刻下方 層（例如第8圖所示之緩衝層削）而提供薄膜的阻障 4隔離。薄膜㈣係減少第一區段8〇1、第二區段8〇2、 37 200947523 及第三區段803間之照射熱傳遞。不過，某些熱可透過 基板傳遞。因此，如第8B圖所示’基板805可具有一或 多個溝槽815。這些溝槽815可進一步減少第一區段 801、第二區段8〇2、及第三區段803間之熱流動，從而 進一步限制不想要的橫向結晶。這類溝槽8 1 5可使用習 用的蝕刻技術或甚至雷射劃線技術來製造。 此實施例可防止不銳利/塗污的結晶域。在其他實施例 ❹ 中，由於長的熱擴散長度，非均勻結晶的寬邊緣可形成 並可防止近填磚（close tiling )。舉例來說，一旦一區域 透過爆炸結晶而結晶’誘發混合相固化之最佳化能量已 偏移且下一輻射可因此無法在那些爆炸結晶的區域中導 致MPS。此製程容許更銳利地定義結晶區域。
一經回顧本發明之敘述及 將了解修改及等效代換可在 下以實行本發明來執行。因 明確敘述之實施例所限制， 限制。 實施例’那些熟悉此技術者 不偏離本發明之本質的情況 此’本發明並非意欲受上文 而僅由跟隨之申請專利範圍 【圖式簡單說明】 出Π:主題係參照下列圖式敘述，其中圖式細 為說明目的，而非意欲限制此處之揭示内容。 第1圖為根據揭示標的之某些實施 設備之示意圖。 Μ的閃光夫 38 200947523 第2圖為根據揭示標的之某些實施例之（A)—具有均質 晶體形態之薄瞑的熔化輪廓及對應的溫度輪廓；和（B)生 成的固化薄膜之橫剖面圖。 第2C圖為根據揭示標的之某些實施例之一混合的固 - 相/液相薄膜之臨界固體一液體共存長度（λΐ5)之圖示。 第3圖為根據揭示標的之某些實施例之（Α)—具有異質 晶體形態之薄膜；及（Β)該異質薄膜之熔化輪廓及對應的 溫度輪廊之橫剖面圖。 ❹ 第4圖為根據揭示標的之某些實施例之（Α)—具有異質 晶體形態之薄膜；（Β)熔化輪廓及對應的溫度輪廓，其中 與λΐ5同量之週期性小於（丨〇〇)晶粒間之間隔以使某些 (hkl)晶粒倖存；及生成的凝固薄膜之橫剖面圖。 第5圖為根據揭示標的之某些實施例之晶粒尺寸相對 於暴露數的圖’其說明多次暴露在晶粒尺寸上的效應。 第6圖為根據揭示標的之某些實施例之％(丨〇〇)紋理相 ❹ 對於暴露數的圖，其說明多次暴露在紋理尺寸上的效應。 . 第7A及7B圖為根據揭示標的之某些實施例之已分別 使用部分熔化處理及連續波完全熔化而結晶之矽薄膜之 顯微照片。 第8A及8B圖為根據揭示標的之某些實施例之實施熱 流動隔離之薄膜結晶化系統的示意圖。 【主要元件符號說明】 39 200947523
100 反應器 110 120 閃光燈 130 150 目標區域 160 200 薄膜 210 220 固態（區域） 250 260 λΐ3/曲線 270 280 共存區域 300 310 晶粒 320 330 晶粒邊界 340 350 固態（區域） 400 410 晶粒 420 430 晶粒邊界 440 450 固態（區域） 460 700 箭頭 710 720 箭頭 800 801 第一區段 802 803 第三區段 805 810 緩衝層 815 反射裝置 支撐件 照射量 液態（區域） 晶粒 不穩定區域 異質薄膜 晶粒 液態（區域） 異質薄膜 晶粒/晶體 液態（區域） 固態（區域） 箭頭 薄膜 第二區段 基板 溝槽 40

Claims (1)

  1. 200947523 七、申請專利範圍： 1. 一種製造一結晶薄膜之方法，包含： 提供一薄膜，該薄膜包含在一基板上具有一實質均 . 勻的晶體表面定向之晶種晶粒（seed grain); 使用一脈衝光源以照射該薄膜，藉以在提供複數個 延伸貫穿該溥膜的厚度之固態區段及液態區段的條件下 提供該薄膜之脈衝熔化’並產生包含一或多個該些晶種 晶粒之一混合的液相/固相；以及 允許該混合的固相/液相由該些晶種晶粒固化，以提 供具有該些日日種日日粒之該晶體表面定向的一紋理化 (textured )多晶層。 2. 如申請專利範圍第1項所述之方法，其中該提供該薄 膜之步驟包含： 提供一非晶薄膜；以及 © 在產生該混合的液相/固相以提供包含具有該實質 * 均勻的晶體表面定向之該些晶種晶粒之該薄膜之前，使 - 該非晶薄膜遭受一輕射誘發轉化（radiation-induced transformation)而成為多晶矽。 3. 如申請專利範圍第1項所述之方法，其中該混合的固 相/液相具有接近一臨界固體一液體共存長度（critical solid-liquid coexistence length )(九丨5)之一週期性 41 200947523 (periodicity )。 4·如申請專利範圍第1項所述之方法，其中所選擇的表 面定向為一 {100}平面。 5. 如申請專利範圍第1項所述之方法，其中所生成的該 紋理化多晶層包含該薄膜之表面積的約90%具有—位於 ❹ 該{ 10〇}極之約1 5 °内、該{100}極之約10。内、及該{1〇〇) 極之約5°内之至少其中之一者的{100}表面定向。 6. 如申請專利範圍第1項所述之方法，其中該照射條件 係經過選擇以提供一入射光強度，並藉以提供一接近^ 之該液相一固相之週期性。 7. 如申請專利範圍第i項所述之方法，其中該脈衝光源 〇 為一發散（divergent )光源。 、 8.如申請專利範圍第7項所述之方法，其中該脈衝發散 光源包含一閃光燈及一雷射二極體之至少其中之一者。 9.如申請專利範圍第丨項所述之方法，其中該薄膜包含 石夕。 10.如申請專利範圍第 1項所述之方法，其中該混合的固 42 200947523 相/液相之液體含量的範圍係介於約5〇 v〇1%至小於ι〇〇 vol0/。及約80 vol0/。至約99 νοι〇/〇之至少其中之一者。 11. 如申請專利範圍第丨項所述之方法，其中該發散光源 - 脈衝之強度係經過選擇以提供一混合的固相/液相。 12. 如申請專利範圍第丨項所述之方法，其中該薄膜厚度 參之範圍係介於約50 nm至約1 μιη及約15〇 nm至約5〇〇 nm之至少其中之一者内。 13. 如申請專利範圍第丨項所述之方法，其中該薄膜係暴 露於一單一閃光燈脈衝及多個光脈衝之至少其中之一 者。 14. 如申請專利範圍第13項所述之方法，其中一第二及 ® 接續的脈衝之能量密度高於該第一光脈衝。 15. 如申凊專利範圍第I]項所述之方法，其中第二及接 續的脈衝之能量密度較該第一光脈衝高出20%。 16. 如申請專利範圍第13項所述之方法，其中該層係暴 露至2至10個光脈衝及2至4個光脈衝之至少其中之一 者。 43 200947523 17. 如申請專利範圍第丨項所述之方法，其中該脈衝光源 提供一具有至少約50 v〇l%液體之液體/固體混合物。 18. 如申請專利範圍第丨項所述之方法，其中該入射光之 能量強度為約2 J/cm2至約150 J/Cm2。 19. 如申請專利範圍第丨項所述之方法，其中該混合的液 相/固相係藉由選擇能量密度、脈衝形狀、延續時間（dweU time )、及入射至該薄膜之光波長而達成。 20. 如申請專利範圍第丨項所述之方法，更包含在閃光燈 照射之前’預熱該基板。 .如申請專利範圍第21項所述之方法，其中該光源包 含至少一個位於400至900 nm之範圍間的波長。
    法’其中該光源包 一或多層之一下方 22.如申請專利範圍第21項所述之方 含一光波長，且該光波長係選定為由 熱吸收層及該薄膜所吸收。 1項所述之 23.如申請專利範圍第 白光。 方法’其中該光源包含 24.如申請專利範圍第 1項所述之方法， 更包含提供一下 200947523 方金屬層給該薄膜，其中該光源之熱至少部分由該金屬 層吸收。 25.如申請專利範圍第24項所述之方法，其中一阻障層 係設置在該薄膜及該金屬層之間，以減少該薄膜與該金 屬層之相互作用。 26.如申請專利範圍第24項所述之方法，其中該金屬層 係經圖案化以在選定區域中提供熱吸收。 27.如申請專利範圍第1項所述之方法，更包含 以該脈衝光源照射該混合的液相/固相。 28.如中請專利範圍第i項所述之方法，其中該薄膜係劃 分為一或多個隔離區段。 29.如申請專利範圍第28項所述之方法，其中該基板包 含一或多個溝槽，且該一或多個溝槽係鄰近該一或多個 隔離區段。 30. —種製造一結晶薄膜之方法，包含 基板上具有—實質均 ，以在提供複數個延伸 勻 提供一薄膜，該薄膜包含在 的晶體表面定向之晶種晶粒； 使用一脈衝光源照射該薄膜 45 200947523 貫穿該薄膜的厚度之液態區段及固態區段的條件下提供 該薄膜之脈衝溶化，並產生—混合的液相/固相，該混^ 的液相/固相具有一小於—固體—液體共存長度…之週 期性並包含一或多個該些晶種晶粒； 允許該混合的固相/液相在提供一具有所選擇的表 面定向之紋理化多晶層的條件下由該些晶種晶粒固化； ❹ 使用一第二脈衝光源照射該薄膜，以在提供複數個 延伸貫穿該薄膜的厚度之固態區段及液態區段的條件下 提供該薄膜之脈衝熔化，並產生一混合的液相/固相，該 混合的液相/固相的週期性大於在該第一脈衝所形成 者；以及 允許該混合的固相/液相在提供一具有所選擇的表 面定向之紋理化多晶層的條件下固化，其中表面紋理、 晶粒尺寸、及缺陷之至少其中之一者係在該第二脈衝照 射中改善。
    31·如申請專利範圍第3〇項所述之方法，其中在該第一 脈衝照射後’至少一個不同於所選擇的表面定向之晶粒 餘留在該薄膜中，且其中在該第二照射脈衝後，該薄膜 中之該不同晶粒的數目減少。 32.如申請專利範圍第30項所述之方法，其中該第一脈 衝光源及該第二脈衝光源各自包含一發散光源。 46 200947523 33. 種形成一太陽電池（solar cell)之方法，包含： (a)藉由下列步驟提供一紋理化晶種層： 提供一石夕薄膜，該矽薄膜包含在一基板上具有一 • U00}表面定向之晶種晶粒； . 使用一脈衝發散光源照射該薄膜，以在提供複數個 延伸貫穿該薄膜的厚度之固態區段及液態區段的條件下 提供該薄膜之脈衝熔化’並產生一混合的液相/固相，該 混合的液相/固相具有一為臨界固體—液體共存長度（λ^) Φ 之週期性；以及 允許該混合的固相/液相在提供—具有該{100}表面 定向之紋理化多晶層的條件下固化；以及 (b)在該紋理化晶種層上磊晶地生長一多晶矽層以 形成一紋理化薄膜。 34. —種紋理化多晶薄膜，係設置在一玻璃基板上，該薄 膜具有位於該玻璃基板上之該薄膜之表面^少9〇% 係定向為位於該{100}極之約15。内。 35. —種結晶薄膜’其以如申請專利範圍第丨項所述之方 法製造。 36· —種結晶薄膜，其以如申請專利範圍第3〇項所述之 方法製造。 47 200947523 3 7. —種太陽電池，其以如申請專利範圍第33項所述之 方法製造。
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