JPWO2018221698A1 - Coシフトもしくは逆シフト触媒構造体及びその製造方法、coシフトまたは逆シフト反応装置、二酸化炭素と水素の製造方法、並びに一酸化炭素と水の製造方法 - Google Patents
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Abstract
Description
CO + H2O → CO2 + H2 ・・・(1)
CO2 + H2 → CO + H2O ・・・(2)
[1]ゼオライト型化合物で構成される多孔質構造の担体と、
前記担体に内在する少なくとも1つのCOシフトまたは逆シフト触媒物質と、
を備え、
前記担体が、互いに連通する通路を有し、
前記COシフトまたは逆シフト触媒物質が、前記担体の少なくとも前記通路に存在していることを特徴とするCOシフトまたは逆シフト触媒構造体。
[2]前記通路は、前記ゼオライト型化合物の骨格構造によって画定される一次元孔、二次元孔及び三次元孔のうちのいずれかと、前記一次元孔、前記二次元孔及び前記三次元孔のうちのいずれとも異なる拡径部とを有し、かつ
前記COシフトまたは逆シフト触媒物質が、少なくとも前記拡径部に存在していることを特徴とする、[1]に記載のCOシフトまたは逆シフト触媒構造体。
[3]前記拡径部は、前記一次元孔、前記二次元孔及び前記三次元孔のうちのいずれかを構成する複数の孔同士を連通している、[2]に記載のCOシフトまたは逆シフト触媒構造体。
[4]前記COシフトまたは逆シフト触媒物質は、金属微粒子であることを特徴とする、[2]または[3]に記載のCOシフトまたは逆シフト触媒構造体。
[5]前記金属微粒子は、コバルト、ニッケル、鉄および銅からなる群から選択される少なくとも1種の金属または金属酸化物で構成される微粒子であることを特徴とする、[4]に記載のCOシフトまたは逆シフト触媒構造体。
[6]前記金属微粒子は、コバルト、鉄および銅からなる群から選択される少なくとも1種の金属または金属酸化物で構成される微粒子であることを特徴とする、[5]に記載のCOシフトまたは逆シフト触媒構造体。
[7]前記金属微粒子の平均粒径が、前記通路の平均内径よりも大きく、且つ前記拡径部の内径以下であることを特徴とする、[4]〜[6]のいずれかに記載のCOシフトまたは逆シフト触媒構造体。
[8]前記金属微粒子の金属元素(M)が、前記COシフトまたは逆シフト触媒構造体に対して0.5〜2.5質量%で含有されていることを特徴とする、[4]〜[7]のいずれかに記載のCOシフトまたは逆シフト触媒構造体。
[9]前記金属微粒子の平均粒径が、0.08nm〜30nmであることを特徴とする、[4]〜[8]のいずれかに記載のCOシフトまたは逆シフト触媒構造体。
[10]前記金属微粒子の平均粒径が、0.4nm〜11.0nmであることを特徴とする、[9]に記載のCOシフトまたは逆シフト触媒構造体。
[11]前記通路の平均内径に対する前記金属微粒子の平均粒径の割合が、0.05〜300であることを特徴とする、[4]〜[10]のいずれかに記載のCOシフトまたは逆シフト触媒構造体。
[12]前記通路の平均内径に対する前記金属微粒子の平均粒径の割合が、0.1〜30であることを特徴とする、[11]に記載のCOシフトまたは逆シフト触媒構造体。
[13]前記通路の平均内径に対する前記金属微粒子の平均粒径の割合が、1.4〜3.6であることを特徴とする、[12]に記載のCOシフトまたは逆シフト触媒構造体。
[14]前記通路の平均内径は、0.1nm〜1.5nmであり、
前記拡径部の内径は、0.5nm〜50nmであることを特徴とする、[2]〜[13]のいずれかに記載のCOシフトまたは逆シフト触媒構造体。
[15]前記担体の外表面に保持された少なくとも1つの他のCOシフトまたは逆シフト触媒物質を更に備えることを特徴とする、[1]〜[14]のいずれかに記載のCOシフトまたは逆シフト触媒構造体。
[16]前記担体に内在する前記少なくとも1つのCOシフトまたは逆シフト触媒物質の含有量が、前記担体の外表面に保持された前記少なくとも1つの他のCOシフトまたは逆シフト触媒物質の含有量よりも多いことを特徴とする、[15]に記載のCOシフトまたは逆シフト触媒構造体。
[17]前記ゼオライト型化合物は、ケイ酸塩化合物であることを特徴とする、[1]〜[16]のいずれかに記載のCOシフトまたは逆シフト触媒構造体。
[18][1]〜[17]のいずれかに記載のCOシフトまたは逆シフト触媒構造体を有する、COシフトまたは逆シフト反応装置。
[19]ゼオライト型化合物で構成される多孔質構造の担体を得るための前駆体材料(A)に金属含有溶液が含浸された前駆体材料(B)を焼成する焼成工程と、
前記前駆体材料(B)を焼成して得られた前駆体材料(C)を水熱処理する水熱処理工程と、
前記水熱処理された前駆体材料(C)に還元処理を行う工程と、
を有することを特徴とするCOシフトまたは逆シフト触媒構造体の製造方法。
[20]前記焼成工程の前に、非イオン性界面活性剤を、前記前駆体材料(A)に対して50〜500質量%添加することを特徴とする、[19]に記載のCOシフトまたは逆シフト触媒構造体の製造方法。
[21]前記焼成工程の前に、前記前駆体材料(A)に前記金属含有溶液を複数回に分けて添加することで、前記前駆体材料(A)に前記金属含有溶液を含浸させることを特徴とする、[19]または[20]に記載のCOシフトまたは逆シフト触媒構造体の製造方法。
[22]前記焼成工程の前に前記前駆体材料(A)に前記金属含有溶液を含浸させる際に、前記前駆体材料(A)に添加する前記金属含有溶液の添加量を、前記前駆体材料(A)に添加する前記金属含有溶液中に含まれる金属元素(M)に対する、前記前駆体材料(A)を構成するケイ素(Si)の比(原子数比Si/M)に換算して、10〜1000となるように調整することを特徴とする、[19]〜[21]のいずれかに記載のCOシフトまたは逆シフト触媒構造体の製造方法。
[23]前記水熱処理工程において、前記前駆体材料(C)と構造規定剤とを混合することを特徴とする、[19]に記載のCOシフトまたは逆シフト触媒構造体の製造方法。
[24]前記水熱処理工程が塩基性雰囲気下で行われることを特徴とする、[19]に記載のCOシフトまたは逆シフト触媒構造体の製造方法。
[25]触媒を用いて、一酸化炭素と水から二酸化炭素と水素を生成する二酸化炭素と水素の製造方法であって、前記触媒が、
ゼオライト型化合物で構成される多孔質構造の担体と、
前記担体に内在する少なくとも1つの金属微粒子と、を備え、
前記担体が、互いに連通する通路を有し、
前記金属微粒子が、前記担体の少なくとも前記通路の拡径部に存在しているCOシフト触媒構造体を含んでいることを特徴とする、二酸化炭素と水素の製造方法。
[26][1]〜[17]のいずれかに記載のCOシフト触媒構造体を用いて、一酸化炭素と水から二酸化炭素と水素を生成することを特徴とする、二酸化炭素と水素の製造方法。
[27]一酸化炭素と水を、[18]に記載のCOシフト反応装置を用いて二酸化炭素と水素に変換することを特徴とする、二酸化炭素と水素の製造方法。
[28]触媒を用いて、二酸化炭素と水素から一酸化炭素と水を生成する一酸化炭素と水の製造方法であって、前記触媒が、
ゼオライト型化合物で構成される多孔質構造の担体と、
前記担体に内在する少なくとも1つの金属微粒子と、を備え、
前記担体が、互いに連通する通路を有し、
前記金属微粒子が、前記担体の少なくとも前記通路の拡径部に存在している逆シフト触媒構造体を含んでいることを特徴とする、一酸化炭素と水の製造方法。
[29][1]〜[17]のいずれかに記載の逆シフト触媒構造体を用いて、二酸化炭素と水素から一酸化炭素と水を生成することを特徴とする、一酸化炭素と水の製造方法。
[30]二酸化炭素と水素を、[18]に記載の逆シフト反応装置を用いて一酸化炭素と水に変換することを特徴とする、一酸化炭素と水の製造方法。
図1は、本発明の実施形態に係るCOシフトまたは逆シフト触媒構造体の構成を概略的に示す図であり、(a)は斜視図(一部を横断面で示す。)、(b)は部分拡大断面図である。なお、図1におけるCOシフトまたは逆シフト触媒構造体は、その一例を示すものであり、本発明に係る各構成の形状、寸法等は、図1のものに限られないものとする。
COシフトまたは逆シフト触媒構造体1は、上記のとおり、多孔質構造の担体10と、担体10に内在する少なくとも1つのCOシフトまたは逆シフト触媒物質20とを備える。COシフト触媒構造体1は、担体10に内在するCOシフト触媒物質20がCO含有混合ガスと接触することにより、COシフト触媒物質20によるCOシフト触媒能を発揮する。具体的に、COシフト触媒構造体1の外表面10aに接触したCO含有混合ガスは、外表面10aに形成された孔11aから担体10内部に流入して通路11内に誘導され、通路11内を通って移動し、他の孔11aを通じてCOシフト触媒構造体1の外部へ出る。CO含有混合ガスが通路11内を通って移動する経路において、通路11に保持されたCOシフト触媒物質20と接触することによって、COシフト触媒物質20のCOシフト触媒反応が生じる。
また、COシフトまたは逆シフト触媒構造体1を用いて、COシフトまたは逆シフト触媒構造体を有するCOシフトまたは逆シフト反応装置が形成されてもよい。上記実施形態例に係るCOシフトまたは逆シフト触媒構造体1を用いることで、上記と同様の効果を奏するCOシフトまたは逆シフト反応装置を得ることができる。
図3は、図1のCOシフトまたは逆シフト触媒構造体1の製造方法を示すフローチャートである。以下、担体に内在するCOシフトまたは逆シフト触媒物質が金属微粒子である場合を例に、COシフトまたは逆シフト触媒構造体の製造方法の一例を説明する。
図3に示すように、先ず、ゼオライト型化合物で構成される多孔質構造の担体を得るための前駆体材料(A)を準備する。前駆体材料(A)は、好ましくは規則性メソ細孔物質であり、COシフトまたは逆シフト触媒構造体の担体を構成するゼオライト型化合物の種類(組成)に応じて適宜選択できる。
次に、準備した前駆体材料(A)に、金属含有溶液を含浸させ、前駆体材料(B)を得る。
次に、ゼオライト型化合物で構成される多孔質構造の担体を得るための前駆体材料(A)に金属含有溶液が含浸された前駆体材料(B)を焼成して、前駆体材料(C)を得る。
次いで、前駆体材料(C)と構造規定剤とを混合した混合溶液を調製し、前記前駆体材料(B)を焼成して得られた前駆体材料(C)を水熱処理して、COシフトまたは逆シフト触媒構造体を得る。
図4は、図1のCOシフトまたは逆シフト触媒構造体1の変形例を示す模式図である。図1のCOシフトまたは逆シフト触媒構造体1は、担体10と、担体10に内在するCOシフトまたは逆シフト触媒物質20とを備える場合を示しているが、この構成だけには限定されず、例えば、図4に示すように、COシフトまたは逆シフト触媒構造体2が、担体10の外表面10aに保持された他のCOシフトまたは逆シフト触媒物質30を更に備えていてもよい。
また、本発明において、触媒を用いて、一酸化炭素と水(水蒸気)から二酸化炭素と水素を生成する二酸化炭素と水素の製造方法が提供される。このような触媒は、ゼオライト型化合物で構成される多孔質構造の担体10と、担体10に内在する少なくとも1つの金属微粒子20と、を備え、担体10が、互いに連通する通路11を有し、金属微粒子20が、担体10の少なくとも通路11の拡径部12に存在しているCOシフト触媒構造体1を含んでいる。すなわち、本発明では、上述のCOシフト触媒構造体を用いて、一酸化炭素と水(水蒸気)から二酸化炭素と水素を生成する二酸化炭素と水素の製造方法が提供される。
さらに、本発明において、触媒を用いて、二酸化炭素と水素から一酸化炭素と水(水蒸気)を生成する一酸化炭素と水の製造方法も提供される。このような触媒は、ゼオライト型化合物で構成される多孔質構造の担体10と、担体10に内在する少なくとも1つの金属微粒子20と、を備え、担体10が、互いに連通する通路11を有し、金属微粒子20が、担体10の少なくとも通路11の拡径部12に存在している逆シフト触媒構造体1を含んでいる。すなわち、本発明では、上述の逆シフト触媒構造体を用いて、二酸化炭素と水素から一酸化炭素と水(水蒸気)を生成する一酸化炭素と水の製造方法が提供される。
[前駆体材料(A)の合成]
シリカ剤(テトラエトキシシラン(TEOS)、和光純薬工業株式会社製)と、鋳型剤としての界面活性剤とを混合した混合水溶液を作製し、適宜pH調整を行い、密閉容器内で、80〜350℃、100時間、水熱処理を行った。その後、生成した沈殿物をろ別し、水およびエタノールで洗浄し、さらに600℃、24時間、空気中で焼成して、表1〜8に示される種類および孔径の前駆体材料(A)を得た。なお、界面活性剤は、前駆体材料(A)の種類に応じて(「前駆体材料(A)の種類:界面活性剤」)以下のものを用いた。
・MCM−41:ヘキサデシルトリメチルアンモニウムブロミド(CTAB)(和光純薬工業株式会社製)
・SBA−1:Pluronic P123(BASF社製)
次に、表1〜8に示される種類の金属微粒子を構成する金属元素(M)に応じて、該金属元素(M)を含有する金属塩を、水に溶解させて、金属含有水溶液を調製した。なお、金属塩は、金属微粒子の種類に応じて(「金属微粒子:金属塩」)以下のものを用いた。
・Co:硝酸コバルト(II)六水和物(和光純薬工業株式会社製)
・Ni:硝酸ニッケル(II)六水和物(和光純薬工業株式会社製)
・Fe:硝酸鉄(III)九水和物(和光純薬工業株式会社製)
・Cu:硝酸銅(II)三水和物(和光純薬工業株式会社製)
比較例1では、MFI型シリカライトに平均粒径50nm以下の酸化コバルト粉末(II,III)(シグマ アルドリッチ ジャパン合同会社製)を混合し、実施例と同様にして水素還元処理を行って、担体としてのシリカライトの外表面に、触媒物質としてコバルト微粒子を付着させた触媒構造体を得た。MFI型シリカライトは、金属を添加する工程以外は、実施例52〜実施例57と同様の方法で合成した。
比較例2では、コバルト微粒子を付着させる工程を省略したこと以外は、比較例1と同様の方法にてMFI型シリカライトを合成した。
担体と触媒物質とを備える上記実施例の触媒構造体および比較例のシリカライトについて、以下に示す条件で、各種特性評価を行った。
上記実施例の触媒構造体および比較例のシリカライトについて、粉砕法にて観察試料を作製し、透過電子顕微鏡(TEM)(TITAN G2、FEI社製)を用いて、断面観察を行った。その結果、上記実施例の触媒構造体では、シリカライトまたはゼオライトからなる担体の内部に触媒物質が内在し、保持されていることが確認された。一方、比較例1のシリカライトでは、触媒物質が担体の外表面に付着しているのみで、担体の内部には存在していなかった。
上記評価[A]で行った断面観察により撮影したTEM画像にて、担体の通路を、任意に500個選択し、それぞれの長径および短径を測定し、その平均値からそれぞれの内径を算出し(N=500)、さらに内径の平均値を求めて、担体の通路の平均内径DFとした。また、触媒物質についても同様に、上記TEM画像から、触媒物質を、任意に500個選択し、それぞれの粒径を測定して(N=500)、その平均値を求めて、触媒物質の平均粒径DCとした。結果を表1〜8に示す。
原子数比Si/M=50、100、200、1000(M=Co、Ni、Fe、Cu)の添加量で、金属微粒子を担体内部に包接させた触媒構造体を作製し、その後、上記添加量で作製された触媒構造体の担体内部に包接された金属量(質量%)を測定した。尚、本測定において原子数比Si/M=100、200、1000の触媒構造体は、それぞれ実施例1〜384のうちの原子数比Si/M=100、200、1000の触媒構造体と同様の方法で金属含有溶液の添加量を調整して作製し、原子数比Si/M=50の触媒構造体は、金属含有溶液の添加量を異ならせたこと以外は、原子数比Si/M=100、200、1000の触媒構造体と同様の方法で作製した。
上記実施例の触媒構造体および比較例のシリカライトについて、触媒物質がもつ触媒能を評価した。結果を表1〜8に示す。
触媒活性は、以下の条件で評価した。
耐久性は、以下の条件で評価した。
COシフトまたは逆シフト触媒構造体を使用する方法であって、
前記触COシフトまたは逆シフト媒構造体が、ゼオライト型化合物で構成される多孔質構造の担体と、前記担体に内在する少なくとも1つの金属微粒子と、を備え、前記担体が、互いに連通する通路を有し、前記金属微粒子が、前記担体の少なくとも前記通路の拡径部に存在していることを特徴とする、COシフトまたは逆シフト触媒構造体を使用する方法。
2 COシフト触媒構造体、逆シフト触媒構造体
10 担体
10a 外表面
11 通路
11a 孔
12 拡径部
20 COシフト触媒物質、逆シフト触媒物質
30 COシフト触媒物質、逆シフト触媒物質
DC 平均粒径
DF 平均内径
DE 内径
Claims (30)
- ゼオライト型化合物で構成される多孔質構造の担体と、
前記担体に内在する少なくとも1つのCOシフトまたは逆シフト触媒物質と、
を備え、
前記担体が、互いに連通する通路を有し、
前記COシフトまたは逆シフト触媒物質が、前記担体の少なくとも前記通路に存在していることを特徴とするCOシフトまたは逆シフト触媒構造体。 - 前記通路は、前記ゼオライト型化合物の骨格構造によって画定される一次元孔、二次元孔及び三次元孔のうちのいずれかと、前記一次元孔、前記二次元孔及び前記三次元孔のうちのいずれとも異なる拡径部とを有し、かつ
前記COシフトまたは逆シフト触媒物質が、少なくとも前記拡径部に存在していることを特徴とする、請求項1に記載のCOシフトまたは逆シフト触媒構造体。 - 前記拡径部は、前記一次元孔、前記二次元孔及び前記三次元孔のうちのいずれかを構成する複数の孔同士を連通している、請求項2に記載のCOシフトまたは逆シフト触媒構造体。
- 前記COシフトまたは逆シフト触媒物質は、金属微粒子であることを特徴とする、請求項2または3に記載のCOシフトまたは逆シフト触媒構造体。
- 前記金属微粒子は、コバルト、ニッケル、鉄および銅からなる群から選択される少なくとも1種の金属または金属酸化物で構成される微粒子であることを特徴とする、請求項4に記載のCOシフトまたは逆シフト触媒構造体。
- 前記金属微粒子は、コバルト、鉄および銅からなる群から選択される少なくとも1種の金属または金属酸化物で構成される微粒子であることを特徴とする、請求項5に記載のCOシフトまたは逆シフト触媒構造体。
- 前記金属微粒子の平均粒径が、前記通路の平均内径よりも大きく、且つ前記拡径部の内径以下であることを特徴とする、請求項4〜6のいずれか1項に記載のCOシフトまたは逆シフト触媒構造体。
- 前記金属微粒子の金属元素(M)が、前記COシフトまたは逆シフト触媒構造体に対して0.5〜2.5質量%で含有されていることを特徴とする、請求項4〜7のいずれか1項に記載のCOシフトまたは逆シフト触媒構造体。
- 前記金属微粒子の平均粒径が、0.08nm〜30nmであることを特徴とする、請求項4〜8のいずれか1項に記載のCOシフトまたは逆シフト触媒構造体。
- 前記金属微粒子の平均粒径が、0.4nm〜11.0nmであることを特徴とする、請求項9に記載のCOシフトまたは逆シフト触媒構造体。
- 前記通路の平均内径に対する前記金属微粒子の平均粒径の割合が、0.05〜300であることを特徴とする、請求項4〜10のいずれか1項に記載のCOシフトまたは逆シフト触媒構造体。
- 前記通路の平均内径に対する前記金属微粒子の平均粒径の割合が、0.1〜30であることを特徴とする、請求項11に記載のCOシフトまたは逆シフト触媒構造体。
- 前記通路の平均内径に対する前記金属微粒子の平均粒径の割合が、1.4〜3.6であることを特徴とする、請求項12に記載のCOシフトまたは逆シフト触媒構造体。
- 前記通路の平均内径は、0.1nm〜1.5nmであり、
前記拡径部の内径は、0.5nm〜50nmであることを特徴とする、請求項2〜13のいずれか1項に記載のCOシフトまたは逆シフト触媒構造体。 - 前記担体の外表面に保持された少なくとも1つの他のCOシフトまたは逆シフト触媒物質を更に備えることを特徴とする、請求項1〜14のいずれか1項に記載のCOシフトまたは逆シフト触媒構造体。
- 前記担体に内在する前記少なくとも1つのCOシフトまたは逆シフト触媒物質の含有量が、前記担体の外表面に保持された前記少なくとも1つの他のCOシフトまたは逆シフト触媒物質の含有量よりも多いことを特徴とする、請求項15に記載のCOシフトまたは逆シフト触媒構造体。
- 前記ゼオライト型化合物は、ケイ酸塩化合物であることを特徴とする、請求項1〜16のいずれか1項に記載のCOシフトまたは逆シフト触媒構造体。
- 請求項1〜17のいずれか1項に記載のCOシフトまたは逆シフト触媒構造体を有する、COシフトまたは逆シフト反応装置。
- ゼオライト型化合物で構成される多孔質構造の担体を得るための前駆体材料(A)に金属含有溶液が含浸された前駆体材料(B)を焼成する焼成工程と、
前記前駆体材料(B)を焼成して得られた前駆体材料(C)を水熱処理する水熱処理工程と、
前記水熱処理された前駆体材料(C)に還元処理を行う工程と、
を有することを特徴とするCOシフトまたは逆シフト触媒構造体の製造方法。 - 前記焼成工程の前に、非イオン性界面活性剤を、前記前駆体材料(A)に対して50〜500質量%添加することを特徴とする、請求項19に記載のCOシフトまたは逆シフト触媒構造体の製造方法。
- 前記焼成工程の前に、前記前駆体材料(A)に前記金属含有溶液を複数回に分けて添加することで、前記前駆体材料(A)に前記金属含有溶液を含浸させることを特徴とする、請求項19または20に記載のCOシフトまたは逆シフト触媒構造体の製造方法。
- 前記焼成工程の前に前記前駆体材料(A)に前記金属含有溶液を含浸させる際に、前記前駆体材料(A)に添加する前記金属含有溶液の添加量を、前記前駆体材料(A)に添加する前記金属含有溶液中に含まれる金属元素(M)に対する、前記前駆体材料(A)を構成するケイ素(Si)の比(原子数比Si/M)に換算して、10〜1000となるように調整することを特徴とする、請求項19〜21のいずれか1項に記載のCOシフトまたは逆シフト触媒構造体の製造方法。
- 前記水熱処理工程において、前記前駆体材料(C)と構造規定剤とを混合することを特徴とする、請求項19に記載のCOシフトまたは逆シフト触媒構造体の製造方法。
- 前記水熱処理工程が塩基性雰囲気下で行われることを特徴とする、請求項19に記載のCOシフトまたは逆シフト触媒構造体の製造方法。
- 触媒を用いて、一酸化炭素と水から二酸化炭素と水素を生成する二酸化炭素と水素の製造方法であって、前記触媒が、
ゼオライト型化合物で構成される多孔質構造の担体と、
前記担体に内在する少なくとも1つの金属微粒子と、を備え、
前記担体が、互いに連通する通路を有し、
前記金属微粒子が、前記担体の少なくとも前記通路の拡径部に存在しているCOシフト触媒構造体を含んでいることを特徴とする、二酸化炭素と水素の製造方法。 - 請求項1〜17のいずれか1項に記載のCOシフト触媒構造体を用いて、一酸化炭素と水から二酸化炭素と水素を生成することを特徴とする、二酸化炭素と水素の製造方法。
- 一酸化炭素と水を、請求項18に記載のCOシフト反応装置を用いて二酸化炭素と水素に変換することを特徴とする、二酸化炭素と水素の製造方法。
- 触媒を用いて、二酸化炭素と水素から一酸化炭素と水を生成する一酸化炭素と水の製造方法であって、前記触媒が、
ゼオライト型化合物で構成される多孔質構造の担体と、
前記担体に内在する少なくとも1つの金属微粒子と、を備え、
前記担体が、互いに連通する通路を有し、
前記金属微粒子が、前記担体の少なくとも前記通路の拡径部に存在している逆シフト触媒構造体を含んでいることを特徴とする、一酸化炭素と水の製造方法。 - 請求項1〜17のいずれか1項に記載の逆シフト触媒構造体を用いて、二酸化炭素と水素から一酸化炭素と水を生成することを特徴とする、一酸化炭素と水の製造方法。
- 二酸化炭素と水素を、請求項18に記載の逆シフト反応装置を用いて一酸化炭素と水に変換することを特徴とする、一酸化炭素と水の製造方法。
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