JP2020089813A - フィッシャー・トロプシュ合成触媒構造体およびその製造方法、ならびに該触媒構造体を用いた炭化水素の製造方法 - Google Patents
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Abstract
Description
[1]少なくとも、ゼオライト型化合物で構成される多孔質構造の担体と、
前記担体に内在する少なくとも1つの機能性物質と、
を備え、
前記担体は、アルミニウム(Al)とケイ素(Si)を含有し、
前記担体に含まれるアルミニウム(Al)に対するケイ素(Si)の原子数比(Si/Al比)が、2.0以上であり 、
前記担体が、互いに連通する通路を有し、
前記機能性物質が、前記担体の少なくとも前記通路に存在していることを特徴とするフィッシャー・トロプシュ合成触媒構造体。
[2]前記機能性物質は、金属酸化物微粒子である、上記[1]に記載のフィッシャー・トロプシュ合成触媒構造体。
[3]前記機能性物質は、金属微粒子である、上記[1]に記載のフィッシャー・トロプシュ合成触媒構造体。
[4]前記通路は、前記ゼオライト型化合物の骨格構造の一次元孔、二次元孔及び三次元孔のうちのいずれかと、前記一次元孔、前記二次元孔及び前記三次元孔のうちのいずれとも異なる拡径部とを有し、かつ
前記機能性物質が、少なくとも前記拡径部に存在している、上記[1]〜[3]のいずれか1つに記載のフィッシャー・トロプシュ合成触媒構造体。
[5]前記拡径部は、前記一次元孔、前記二次元孔及び前記三次元孔のうちのいずれかを構成する複数の孔同士を連通している、上記[4]に記載のフィッシャー・トロプシュ合成触媒構造体。
[6]前記機能性物質の平均粒径が、前記通路の平均内径よりも大きく、且つ前記拡径部の内径以下であることを特徴とする、上記[4]または[5]に記載のフィッシャー・トロプシュ合成触媒構造体。
[7]前記機能性物質の金属元素(M)が、前記フィッシャー・トロプシュ合成触媒構造体に対して0.5〜2.5質量%で含有されていることを特徴とする、上記[1]〜[6]のいずれか1つに記載のフィッシャー・トロプシュ合成触媒構造体。
[8]前記機能性物質が、コバルト(Co)、鉄(Fe)、ニッケル(Ni)もしくはルテニウム(Ru)からなる群から選択される1種以上の金属または合金を含んでいることを特徴とする、上記[1]〜[7]のいずれか1つに記載のフィッシャー・トロプシュ合成触媒構造体。
[9]前記機能性物質の平均粒径が、0.08nm〜30nmであることを特徴とする、上記[1]〜[8]のいずれか1つに記載のフィッシャー・トロプシュ合成触媒構造体。
[10]前記通路の平均内径に対する前記機能性物質の平均粒径の割合が、0.05〜300であることを特徴とする、上記[1]〜[9]のいずれか1つに記載のフィッシャー・トロプシュ合成触媒構造体。
[11]前記通路の平均内径は、0.1nm〜1.5nmであることを特徴とする、上記[1]〜[10]のいずれか1つに記載のフィッシャー・トロプシュ合成触媒構造体。
[12]前記拡径部の内径は、0.5nm〜50nmであることを特徴とする、上記[4]〜[11]のいずれか1つに記載のフィッシャー・トロプシュ合成触媒構造体。
[13]前記担体の外表面に保持された少なくとも1つの他の機能性物質を更に備えることを特徴とする、上記[1]〜[12]のいずれか1つに記載のフィッシャー・トロプシュ合成触媒構造体。
[14]前記担体に内在する前記少なくとも1つの機能性物質の含有量が、前記担体の外表面に保持された前記少なくとも1つの他の機能性物質の含有量よりも多いことを特徴とする、上記[13]に記載のフィッシャー・トロプシュ合成触媒構造体。
[15]前記ゼオライト型化合物は、ケイ酸塩化合物であることを特徴とする、上記[1]〜[14]のいずれか1つに記載のフィッシャー・トロプシュ合成触媒構造体。
[16]上記[1]〜[15]のいずれか1つに記載のフィッシャー・トロプシュ合成触媒構造体を有する炭化水素製造装置。
[17]ゼオライト型化合物で構成される多孔質構造の担体を得るための前駆体材料(A)に金属含有溶液が含浸された前駆体材料(B)を焼成する焼成工程と、
前記前駆体材料(B)を焼成して得られた前駆体材料(C)を水熱処理する水熱処理工程と、
を有するフィッシャー・トロプシュ合成触媒構造体の製造方法であって、
前記前駆体材料(A)は、アルミニウム(Al)とケイ素(Si)を含有し、
前記前駆体材料(A)を構成するアルミニウム(Al)に対するケイ素(Si)の原子数比(Si/Al比)が2.0以上となるように調製することを特徴とするフィッシャー・トロプシュ合成触媒構造体の製造方法。
[18]前記焼成工程の前に、非イオン性界面活性剤を、前記前駆体材料(A)に対して50〜500質量%添加することを特徴とする、上記[17]に記載のフィッシャー・トロプシュ合成触媒構造体の製造方法。
[19]前記焼成工程の前に、前記前駆体材料(A)に前記金属含有溶液を複数回に分けて添加することで、前記前駆体材料(A)に前記金属含有溶液を含浸させることを特徴とする、上記[17]または[18]に記載のフィッシャー・トロプシュ合成触媒構造体の製造方法。
[20]前記焼成工程の前に前記前駆体材料(A)に前記金属含有溶液を含浸させる際に、前記前駆体材料(A)に添加する前記金属含有溶液の添加量を、前記前駆体材料(A)に添加する前記金属含有溶液中に含まれる金属元素(M)に対する、前記前駆体材料(A)を構成するケイ素(Si)の原子数比(Si/M比)が、10〜1000となるように調整することを特徴とする、上記[17]〜[19]のいずれか1つに記載のフィッシャー・トロプシュ合成触媒構造体の製造方法。
[21]前記水熱処理工程において、前記前駆体材料(C)と構造規定剤とを混合することを特徴とする、上記[17]〜[20]のいずれか1つに記載のフィッシャー・トロプシュ合成触媒構造体の製造方法。
[22]前記水熱処理工程が塩基性雰囲気下で行われることを特徴とする、上記[17]〜[21]のいずれか1つに記載のフィッシャー・トロプシュ合成触媒構造体の製造方法。
[23]前記水熱処理された前駆体材料(C)に還元処理を行う工程をさらに有することを特徴とする、上記[17]〜[22]のいずれか1つに記載のフィッシャー・トロプシュ合成触媒構造体の製造方法。
[24]触媒を用いて、一酸化炭素と水素から炭化水素を合成する炭化水素の製造方法であって、前記触媒が、
ゼオライト型化合物で構成される多孔質構造の担体と、
前記担体に内在する少なくとも1つの機能性物質と、を備え、
前記担体が、アルミニウム(Al)とケイ素(Si)を含有し、
前記担体に含まれるアルミニウム(Al)に対するケイ素(Si)の原子数比(Si/Al比)が、2.0以上であり、
前記担体が、互いに連通する通路を有し、
前記機能性物質が、前記担体の少なくとも前記通路の拡径部に存在しているフィッシャー・トロプシュ合成触媒構造体を含んでいることを特徴とする、炭化水素の製造方法。
[25]前記炭化水素として、炭素数が2以上20以下のオレフィンまたは炭素数が6以上20以下の芳香族炭化水素を生成する、上記[23]に記載の炭化水素の製造方法。
図1は、本発明の実施形態に係るフィッシャー・トロプシュ合成触媒構造体(以下、単に「触媒構造体」ともいう)の構成を概略的に示す図であり、(a)は斜視図(一部を横断面で示す。)、(b)は部分拡大断面図である。なお、図1における触媒構造体は、その一例を示すものであり、本発明に係る各構成の形状、寸法等は、図1のものに限られないものとする。
触媒構造体1は、上記のとおり、多孔質構造の担体10と、担体に内在する少なくとも1つの機能性物質20とを備える。触媒構造体1は、担体に内在する機能性物質20が流体と接触することにより、機能性物質20の触媒能を発揮する。具体的に、触媒構造体1の外表面10aに接触した流体は、外表面10aに形成された孔11aから担体10内部に流入して通路11内に誘導され、通路11内を通って移動し、他の孔11aを通じて触媒構造体1の外部へ出る。流体が通路11内を通って移動する経路において、通路11に存在している機能性物質20と接触することによって、触媒活性を有する機能性物質20による触媒反応が生じる。また、触媒構造体1は、担体が多孔質構造であることにより、分子篩能を有する。
図3は、図1の触媒構造体1の製造方法を示すフローチャートである。
図3に示すように、先ず、ゼオライト型化合物で構成される多孔質構造の担体を得るための前駆体材料(A)を準備する。前駆体材料(A)は、好ましくは規則性メソ細孔物質であり、触媒構造体の担体を構成するゼオライト型化合物の種類(組成)に応じて適宜選択できる。
次に、準備した前駆体材料(A)に、金属元素を含んだ金属含有溶液を含浸させ、前駆体材料(B)を得る。
次に、ゼオライト型化合物で構成される多孔質構造の担体を得るための前駆体材料(A)に金属含有溶液が含浸された前駆体材料(B)を焼成して、前駆体材料(C)を得る。
次いで、前駆体材料(C)と構造規定剤とアルミニウム源を混合した混合溶液を調製し、前記前駆体材料(B)を焼成して得られた前駆体材料(C)を水熱処理して、触媒構造体を得る。
他方で、前駆体材料(A)に含浸させる金属含有溶液中に含まれる金属元素(M)が、酸化され易い金属種(例えば、Fe、Co、Cu等)を含む場合には、上記水熱処理工程後に、水熱処理された前駆体材料(C)に還元処理を行うことが好ましい。金属含有溶液中に含まれる金属元素(M)が、酸化され易い金属種である場合、含浸処理(ステップS2)の後の工程(ステップS3〜S4)における熱処理により、金属成分が酸化されてしまう。そのため、水熱処理工程(ステップS4)で形成される担体には、機能性物質として金属酸化物微粒子が内在することになる。そのため、担体に機能性物質が内在する触媒構造体を得るためには、上記水熱処理後に、必要に応じて回収した沈殿物を焼成処理した後、水素ガス等の還元ガス雰囲気下で還元処理することが望ましい。還元処理を行うことにより、担体に内在する金属酸化物微粒子が還元され、金属酸化物微粒子を構成する金属元素(M)に対応する金属微粒子からなる機能性物質が形成される。その結果、担体に機能性物質として金属微粒子が内在する触媒構造体が得られる。なお、このような還元処理は、必要に応じて行えばよく、例えば、触媒構造体の使用する環境が、少なくとも一時的に還元雰囲気になりうる場合には、還元雰囲気を含む使用環境に一定時間晒すことで、金属酸化物微粒子は還元されるため、還元処理した場合と同様の触媒構造体が得られるので、担体に酸化物微粒子が内在した状態でそのまま使用することが可能となる。
図4は、図1の触媒構造体1の変形例を示す模式図である。図1の触媒構造体1は、担体10と、担体10に内在する機能性物質20とを備える場合を示しているが、この構成だけには限定されず、例えば、図4に示すように、触媒構造体2が、担体10の外表面10aに保持された他の機能性物質30を更に備えていてもよい。
また、本発明において、触媒を用いて、一酸化炭素と水素から炭化水素を合成する炭化水素の製造方法が提供される。このような触媒としては、ゼオライト型化合物で構成される多孔質構造の担体10と、担体10に内在する少なくとも1つの機能性物質20と、を備え、担体10が、互いに連通する通路11を有し、担体10に含まれるアルミニウム(Al)に対するケイ素(Si)の原子数比(Si/Al比)の値は2.0以上であり、機能性物質20が、担体10の少なくとも通路11の拡径部12に存在しているFT合成触媒構造体1を含んでいる。すなわち、本発明では、上述のFT合成触媒構造体を用いて、一酸化炭素と水素から炭化水素を合成する炭化水素の製造方法が提供される。さらに、FT合成触媒構造体1を用いることによって、上述のように、オレフィンを優先的に製造することができる。
[前駆体材料(A)の合成]
シリカ剤(テトラエトキシシラン(TEOS)、和光純薬工業株式会社製)と、鋳型剤としての界面活性剤とを混合した混合水溶液を作製し、適宜pH調整を行い、密閉容器内で、80〜350℃、100時間、水熱処理を行った。その後、生成した沈殿物をろ別し、水およびエタノールで洗浄し、さらに600℃、24時間、空気中で焼成して、表1および表3に示される種類および孔径の、粉末状の前駆体材料(A)を得た。なお、界面活性剤は、前駆体材料(A)の種類に応じて(「前駆体材料(A)の種類:界面活性剤」)以下のものを用いた。
・MCM−41:ヘキサデシルトリメチルアンモニウムブロミド(CTAB)(和光純薬工業株式会社製)
次に、表2および表4に示される種類の機能性物質(触媒物質)を構成する金属元素(M)に応じて、該金属元素(M)を含有する金属塩を、水に溶解させて、金属含有水溶液を調製した。なお、金属塩は、機能性物質である金属微粒子の種類に応じて(「金属微粒子:金属塩」)以下のものを用いた。
・Co:硝酸コバルト(II)六水和物(和光純薬工業株式会社製)
・Ni:硝酸ニッケル(II)六水和物(和光純薬工業株式会社製)
・Fe:硝酸鉄(III)九水和物(和光純薬工業株式会社製)
・Ru:塩化ルテニウム(III)無水物(東京化成工業株式会社製)
比較例1〜3では、アルミニウム(Al)に対するケイ素(Si)の原子数比(Si/Al比)の値を1.8にした以外は、それぞれ実施例1、5、8と同様の方法にて触媒構造体を得た。
比較例4では、MFI型シリカライトに平均粒径50nm以下の酸化コバルト粉末(II,III)(シグマアルドリッチ・ジャパン合同会社製)を混合し、実施例と同様にして水素還元処理を行って、担体としてのシリカライトの外表面に、触媒物質としてコバルト微粒子を付着させた触媒構造体を得た。MFI型シリカライトは、金属を添加する工程以外は、実施例1と同様の方法で合成した。
比較例5では、コバルト微粒子を付着させる工程を省略したこと以外は、比較例4と同様の方法にてMFI型シリカライトを合成した。
上記実施例の触媒構造体および比較例のシリカライトについて、以下に示す条件で、各種特性評価を行った。
上記実施例の触媒構造体および比較例のシリカライトについて、粉砕法にて観察試料を作製し、透過電子顕微鏡(TEM)(TITAN G2、FEI社製)を用いて、断面観察を行った。その結果、上記実施例の触媒構造体では、シリカライトまたはゼオライトからなる担体の内部に、コバルト、鉄、ニッケルまたはルテニウムの金属微粒子が触媒物質として内在し、保持されていることが確認された。一方、比較例4のシリカライトでは、コバルトの金属微粒子が担体の外表面に付着しているのみで、担体の内部には存在していなかった。
上記評価[A]で行った断面観察により撮影したTEM画像にて、担体の通路を、任意に500個選択し、それぞれの長径および短径を測定し、その平均値からそれぞれの内径を算出し(N=500)、さらに内径の平均値を求めて、担体の通路の平均内径DFとした。
前駆体材料(A)に金属含有溶液を含浸させたときの、前駆体材料(A)中の金属元素(M)の添加量が、原子数比Si/M=100の添加量で、金属微粒子を機能性物質として担体内部に包接させた触媒構造体を作製した。その後、上記添加量で作製された各触媒構造体の担体内部に包接された金属量(質量%)を測定した。
担体に含まれるアルミニウム(Al)量とケイ素(Si)量の定量は、ICP(高周波誘導結合プラズマ)を用いて行った。そして、測定されるアルミニウム(Al)量とケイ素(Si)量から、原子数比(Si/Al比)を求めた。
上記実施例の触媒構造体および比較例のシリカライトについて、触媒物質がもつ触媒能を評価した。結果を表2、4に示す。
まず、触媒構造体を、常圧流通式反応装置に70mg充填し、水素(8ml/分)と一酸化炭素(4ml/分)を供給し、装置内の圧力を0.1MPaに調整しながら、100〜700℃の温度範囲で20℃/minで昇温した後で1時間にわたり温度を保持することで、フィッシャー・トロプシュ合成反応を行った。ここで、常圧流通式反応装置としては、シングルマイクロリアクター(フロンティアラボ社、製品名:Rx−3050SR)を使用した。
フィッシャー・トロプシュ合成触媒構造体を使用する方法であって、
前記フィッシャー・トロプシュ合成触媒構造体が、ゼオライト型化合物で構成される多孔質構造の担体と、前記担体に内在する少なくとも1つの機能性物質と、を備え、前記担体が、互いに連通する通路を有し、前記担体に含まれるアルミニウム(Al)に対するケイ素(Si)の原子数比(Si/Al比)の値が2.0以上であり、前記機能性物質が、前記担体の少なくとも前記通路に存在していることを特徴とする、フィッシャー・トロプシュ合成触媒構造体を使用する方法。
10 担体
10a 外表面
11 通路
11a 孔
12 拡径部
20 機能性物質
30 機能性物質
DC 平均粒径
DF 平均内径
DE 内径
Claims (25)
- 少なくとも、ゼオライト型化合物で構成される多孔質構造の担体と、
前記担体に内在する少なくとも1つの機能性物質と、
を備え、
前記担体は、アルミニウム(Al)とケイ素(Si)を含有し、
前記担体に含まれるアルミニウム(Al)に対するケイ素(Si)の原子数比(Si/Al比)が、2.0以上であり、
前記担体が、互いに連通する通路を有し、
前記機能性物質が、前記担体の少なくとも前記通路に存在していることを特徴とするフィッシャー・トロプシュ合成触媒構造体。 - 前記機能性物質は、金属酸化物微粒子である、請求項1に記載のフィッシャー・トロプシュ合成触媒構造体。
- 前記機能性物質は、金属微粒子である、請求項1に記載のフィッシャー・トロプシュ合成触媒構造体。
- 前記通路は、前記ゼオライト型化合物の骨格構造の一次元孔、二次元孔及び三次元孔のうちのいずれかと、前記一次元孔、前記二次元孔及び前記三次元孔のうちのいずれとも異なる拡径部とを有し、かつ
前記機能性物質が、少なくとも前記拡径部に存在している、請求項1〜3のいずれか1項に記載のフィッシャー・トロプシュ合成触媒構造体。 - 前記拡径部は、前記一次元孔、前記二次元孔及び前記三次元孔のうちのいずれかを構成する複数の孔同士を連通している、請求項4に記載のフィッシャー・トロプシュ合成触媒構造体。
- 前記機能性物質の平均粒径が、前記通路の平均内径よりも大きく、且つ前記拡径部の内径以下であることを特徴とする、請求項4または5に記載のフィッシャー・トロプシュ合成触媒構造体。
- 前記機能性物質の金属元素(M)が、前記フィッシャー・トロプシュ合成触媒構造体に対して0.5〜2.5質量%で含有されていることを特徴とする、請求項1〜6のいずれか1項に記載のフィッシャー・トロプシュ合成触媒構造体。
- 前記機能性物質が、コバルト(Co)、鉄(Fe)、ニッケル(Ni)もしくはルテニウム(Ru)からなる群から選択される1種以上の金属または合金を含んでいることを特徴とする、請求項1〜7のいずれか1項に記載のフィッシャー・トロプシュ合成触媒構造体。
- 前記機能性物質の平均粒径が、0.08nm〜30nmであることを特徴とする、請求項1〜8のいずれか1項に記載のフィッシャー・トロプシュ合成触媒構造体。
- 前記通路の平均内径に対する前記機能性物質の平均粒径の割合が、0.05〜300であることを特徴とする、請求項1〜9のいずれか1項に記載のフィッシャー・トロプシュ合成触媒構造体。
- 前記通路の平均内径は、0.1nm〜1.5nmであることを特徴とする、請求項1〜10のいずれか1項に記載のフィッシャー・トロプシュ合成触媒構造体。
- 前記拡径部の内径は、0.5nm〜50nmであることを特徴とする、請求項4〜11のいずれか1項に記載のフィッシャー・トロプシュ合成触媒構造体。
- 前記担体の外表面に保持された少なくとも1つの他の機能性物質を更に備えることを特徴とする、請求項1〜12のいずれか1項に記載のフィッシャー・トロプシュ合成触媒構造体。
- 前記担体に内在する前記少なくとも1つの機能性物質の含有量が、前記担体の外表面に保持された前記少なくとも1つの他の機能性物質の含有量よりも多いことを特徴とする、請求項13に記載のフィッシャー・トロプシュ合成触媒構造体。
- 前記ゼオライト型化合物は、ケイ酸塩化合物であることを特徴とする、請求項1〜14のいずれか1項に記載のフィッシャー・トロプシュ合成触媒構造体。
- 請求項1〜15のいずれか1項に記載のフィッシャー・トロプシュ合成触媒構造体を有する炭化水素製造装置。
- ゼオライト型化合物で構成される多孔質構造の担体を得るための前駆体材料(A)に金属含有溶液が含浸された前駆体材料(B)を焼成する焼成工程と、
前記前駆体材料(B)を焼成して得られた前駆体材料(C)を水熱処理する水熱処理工程と、
を有するフィッシャー・トロプシュ合成触媒構造体の製造方法であって、
前記前駆体材料(A)は、アルミニウム(Al)とケイ素(Si)を含有し、
前記前駆体材料(A)を構成するアルミニウム(Al)に対するケイ素(Si)の原子数比(Si/Al比)が2.0以上となるように調製することを特徴とするフィッシャー・トロプシュ合成触媒構造体の製造方法。 - 前記焼成工程の前に、非イオン性界面活性剤を、前記前駆体材料(A)に対して50〜500質量%添加することを特徴とする、請求項17に記載のフィッシャー・トロプシュ合成触媒構造体の製造方法。
- 前記焼成工程の前に、前記前駆体材料(A)に前記金属含有溶液を複数回に分けて添加することで、前記前駆体材料(A)に前記金属含有溶液を含浸させることを特徴とする、請求項17または18に記載のフィッシャー・トロプシュ合成触媒構造体の製造方法。
- 前記焼成工程の前に前記前駆体材料(A)に前記金属含有溶液を含浸させる際に、前記前駆体材料(A)に添加する前記金属含有溶液の添加量を、前記前駆体材料(A)に添加する前記金属含有溶液中に含まれる金属元素(M)に対する、前記前駆体材料(A)を構成するケイ素(Si)の原子数比(Si/M比)が、10〜1000となるように調整することを特徴とする、請求項17〜19のいずれか1項に記載のフィッシャー・トロプシュ合成触媒構造体の製造方法。
- 前記水熱処理工程において、前記前駆体材料(C)と構造規定剤とを混合することを特徴とする、請求項17〜20のいずれか1項に記載のフィッシャー・トロプシュ合成触媒構造体の製造方法。
- 前記水熱処理工程が塩基性雰囲気下で行われることを特徴とする、請求項17〜21のいずれか1項に記載のフィッシャー・トロプシュ合成触媒構造体の製造方法。
- 前記水熱処理された前駆体材料(C)に還元処理を行う工程をさらに有することを特徴とする、請求項17〜22のいずれか1項に記載のフィッシャー・トロプシュ合成触媒構造体の製造方法。
- 触媒を用いて、一酸化炭素と水素から炭化水素を合成する炭化水素の製造方法であって、前記触媒が、
ゼオライト型化合物で構成される多孔質構造の担体と、
前記担体に内在する少なくとも1つの機能性物質と、を備え、
前記担体が、アルミニウム(Al)とケイ素(Si)を含有し、
前記担体に含まれるアルミニウム(Al)に対するケイ素(Si)の原子数比(Si/Al比)が、2.0以上であり、
前記担体が、互いに連通する通路を有し、
前記機能性物質が、前記担体の少なくとも前記通路の拡径部に存在しているフィッシャー・トロプシュ合成触媒構造体を含んでいることを特徴とする、炭化水素の製造方法。 - 前記炭化水素として、炭素数が2以上20以下のオレフィンまたは炭素数が6以上20以下の芳香族炭化水素を生成する、請求項24に記載の炭化水素の製造方法。
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Citations (4)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
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JP2014534902A (ja) * | 2011-10-21 | 2014-12-25 | アイジーティエル・テクノロジー・リミテッドIGTL Technology Ltd | 担持活性金属触媒および前駆体を製造および形成する方法 |
JP2015131768A (ja) * | 2014-01-09 | 2015-07-23 | 東ソー株式会社 | 炭化水素の製造方法 |
JP2017515785A (ja) * | 2014-04-10 | 2017-06-15 | ダンマークス・テクニスケ・ユニヴェルシテット | ゼオライト及びゼオタイプに金属ナノ粒子を組み入れる一般的方法 |
WO2018221700A1 (ja) * | 2017-05-31 | 2018-12-06 | 古河電気工業株式会社 | フィッシャー・トロプシュ合成触媒構造体、その製造方法及び該触媒構造体を用いた液体炭化水素の製造方法、並びに該触媒構造体を有する炭化水素製造装置 |
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2018
- 2018-12-03 JP JP2018226931A patent/JP2020089813A/ja active Pending
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