JP5121035B1 - リチウムイオン二次電池 - Google Patents
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Abstract
【解決手段】正極合剤層を有する正極、負極、セパレータ、および電解質塩と有機溶媒とを少なくとも含有する非水電解液を有するリチウムイオン二次電池であって、前記負極は、SiとOとを構成元素に含む材料(ただし、Siに対するOの原子比xは、0.5≦x≦1.5である)を負極活物質として含有する負極合剤層を有しており、前記非水電解液に、電解質塩の濃度が、前記電解質塩と前記有機溶媒とを含む非水電解液における伝導度が極大値となる濃度を超えており、かつ25℃の伝導度が6.5〜16mS/cm2のものを使用したことを特徴とするリチウムイオン二次電池により、前記課題を解決する。
【選択図】図3
Description
<正極の作製>
正極活物質であるLi1.02Ni0.94Mn0.03Mg0.03O2:94質量部、導電助剤であるアセチレンブラック:6質量部、およびバインダであるPVDF:2質量部を、NMPを溶剤として均一になるように混合して、正極合剤含有ペーストを調製した。このペーストを集電体となる厚さ15μmのアルミニウム箔の両面に、片面の塗布量が23mg/cm2、塗布長が表280mm、裏面210mmになるように間欠塗布し、乾燥した後、カレンダ処理を行って、正極合剤層の厚みが、集電体の片面あたり87μmとなるように調整し、幅43mmになるように切断して正極を作製した。その後、正極におけるアルミニウム箔の露出部にタブ付けを行った。
平均粒子径が8μmであるSiOの表面を炭素材料で被覆した複合体(複合体における炭素材料の量が10質量%。以下、「SiO/炭素材料複合体」という。)と、平均粒子径が16μmである黒鉛とをSiO/炭素材料複合体の量が3.7質量%となる量で混合した負極活物質:98質量部と、PVDF:5質量部とを、水を溶剤として均一になるように混合して負極合剤含有ペーストを調製した。このペーストを銅箔からなる厚さ10μmの集電体の両面に、片面の塗布量が9.8mg/cm2、塗布長が表290mm、裏面230mmになるように間欠塗布し、乾燥した後、カレンダ処理を行って、負極合剤層の厚みが、集電体の片面あたり59μmになるように調整し、幅45mmになるように切断して負極を作製した。その後、負極における銅箔の露出部にタブ付けを行った。
前記のようにして得た正極と負極とを、正極と負極との間にセパレータ(PE製の微多孔膜とPP製の微多孔膜とを積層したリチウム二次電池用PE−PP製微多孔膜セパレータであり、厚み16μm、空孔率40%、平均孔径0.08μm、PEの融点135℃、PPの融点165℃)を介在させつつ重ね、渦巻状に巻回して巻回電極体を作製した。得られた巻回体電極群を押しつぶして扁平状にし、厚み4mm、高さ50mm、幅34mmのアルミニウム製外装缶に入れ、電解液(ECとDMCジメチルカーボネートを体積比で2対8に混合した溶媒にLiPF6を濃度1.8mol/Lで溶解したもの。25℃の伝導度:10.8mS/cm2)を注入した後に封止を行って、図1に示す構造を有し、図2に示す外観のリチウムイオン二次電池を作製した。このリチウムイオン二次電池は、電池の容量を1時間で放電できる電流値A(mA)と、正極合剤層と負極合剤層との対向面積B(cm2)との関係A/Bが4であった。
LiPF6の濃度を1.6mol/Lに変更した以外は実施例1と同様にして非水電解液を調製し、この非水電解液を用いた以外は実施例1と同様にしてリチウムイオン二次電池を作製した。この非水電解液の25℃の伝導度は、11.8mS/cm2であった。
LiPF6の濃度を1.4mol/Lに変更した以外は実施例1と同様にして非水電解液を調製し、この非水電解液を用いた以外は実施例1と同様にしてリチウムイオン二次電池を作製した。この非水電解液の25℃の伝導度は、12.2mS/cm2であった。
DMCに代えてDECを用いた以外は実施例1と同様にして非水電解液を調製し、この非水電解液を用いた以外は実施例1と同様にしてリチウムイオン二次電池を作製した。この非水電解液の25℃の伝導度は、6.9mS/cm2であった。
電解質塩にLiPF6とLiBF4とをモル比で3:1で併用し、これらの合計濃度を1.6mol/L(LiPF6の濃度:1.2mol/L、LiBF4の濃度:0.4mol/L)とした以外は、実施例1と同様にして非水電解液を調製し、この非水電解液を用いた以外は実施例1と同様にしてリチウムイオン二次電池を作製した。この非水電解液の25℃の伝導度は、6.5mS/cm2であった。
電解質塩にLiPF6とLiN(CF3SO2)2とをモル比で3:1で併用し、これらの合計濃度を1.6mol/L〔LiPF6の濃度:1.2mol/L、LiN(CF3SO2)2の濃度:0.4mol/L〕とした以外は、実施例1と同様にして非水電解液を調製し、この非水電解液を用いた以外は実施例1と同様にしてリチウムイオン二次電池を作製した。この非水電解液の25℃の伝導度は、7.6mS/cm2であった。
正極合剤含有ペーストの塗布量を、集電体の片面あたり15mg/cm2に変更した以外は、実施例1と同様にして正極を作製した。また、負極合剤含有ペーストの塗布量を、集電体の片面あたり9.5mg/cm2に変更した以外は、実施例1と同様にして負極を作製した。そして、これらの正極および負極を用いた以外は、実施例1と同様にしてリチウムイオン二次電池を作製した。このリチウムイオン二次電池は、電池の容量を1時間で放電できる電流値A(mA)と、正極合剤層と負極合剤層との対向面積B(cm2)との関係A/Bが2.6であった。
LiPF6の濃度を1.0mol/Lに変更した以外は実施例1と同様にして非水電解液を調製し、この非水電解液を用いた以外は実施例1と同様にしてリチウムイオン二次電池を作製した。この非水電解液の25℃の伝導度は、11.8mS/cm2であった。
PCのみを溶媒とし、これにLiPF6を1.0mol/Lの濃度で溶解させて非水電解液を調製した。そして、この非水電解液を用いた以外は、実施例1と同様にしてリチウムイオン二次電池を作製した。この非水電解液の25℃の伝導度は、5.8mS/cm2であった。
[実施例1〜3、7および比較例1](電解質塩:LiPF6、有機溶媒:ECとDMCとの体積比2:8の混合溶媒):1.2mol/L、
[実施例4](電解質塩:LiPF6、有機溶媒:ECとDECとの体積比2:8の混合溶媒):1.0mol/L、
[実施例5](電解質塩:LiPF6とLiBF4とをモル比で3:1で併用、有機溶媒:ECとDMCとの体積比2:8の混合溶媒):1.2mol/L、
[実施例6](電解質塩:LiPF6とLiN(CF3SO2)2とをモル比で3:1で併用、有機溶媒:ECとDMCとの体積比2:8の混合溶媒):1.2mol/L、
[比較例2](電解質塩:LiPF6、有機溶媒:PC):0.8mol/L。
実施例および比較例のリチウムイオン二次電池について、1Cの電流値で4.2Vまで定電流充電し、続いて4.2Vでの定電圧充電を電流値が0.1Cになるまで行い、その後1Cの電流値で2.5Vになるまで定電流放電し、得られた放電容量から、電池の質量あたりの容量密度(Wh/kg)を求めた。
実施例および比較例のリチウムイオン二次電池(前記の充放電テストを実施したものとは別の電池)について、1Cの電流値で4.2Vまで定電流充電し、続いて4.2Vでの定電圧充電を電流値が0.1Cになるまで行った。充電後の各電池を60℃とした恒温槽中で30日間貯蔵した。そして、恒温槽から取り出した各電池について、1Cの電流値で2.5Vになるまで放電を行って放電容量(維持容量)を求めた。更に、維持容量を求めた各電池について、充放電テストにおける容量密度を測定した際と同じ条件で定電流−定電圧充電および定電流放電を行って、放電容量(回復容量)を求めた。前記の維持容量および回復容量は、充放電テストにおける容量密度を測定した際に求めた放電容量を100%としたときの相対値(%)で表した。
2 負極
3 セパレータ
Claims (7)
- 正極合剤層を有する正極、負極、セパレータ、および電解質塩と有機溶媒とを少なくとも含有する非水電解液を有するリチウムイオン二次電池であって、
前記負極は、SiとOとを構成元素に含む材料(ただし、Siに対するOの原子比xは、0.5≦x≦1.5である)と黒鉛とを負極活物質として含有する負極合剤層を有しており、
前記非水電解液に、電解質塩の濃度が、前記電解質塩と前記有機溶媒とを含有する非水電解液における伝導度が極大値となる濃度を超えており、かつ25℃の伝導度が6.5〜16mS/cm2のものを使用したことを特徴とするリチウムイオン二次電池。 - 正極合剤層を有する正極、負極、セパレータ、および電解質塩と有機溶媒とを少なくとも含有する非水電解液を有するリチウムイオン二次電池であって、
前記負極は、SiとOとを構成元素に含む材料(ただし、Siに対するOの原子比xは、0.5≦x≦1.5である)と炭素材料との複合体を負極活物質として含有する負極合剤層を有しており、
前記非水電解液に、電解質塩の濃度が、前記電解質塩と前記有機溶媒とを含有する非水電解液における伝導度が極大値となる濃度を超えており、かつ25℃の伝導度が6.5〜16mS/cm 2 のものを使用したことを特徴とするリチウムイオン二次電池。 - 負極活物質として、SiとOとを構成元素に含む材料と炭素材料との複合体を含有している請求項1に記載のリチウムイオン二次電池。
- 電解質塩の濃度が1.0mol/Lよりも高く30mol/Lよりも低い非水電解液を使用した請求項1または2に記載のリチウムイオン二次電池。
- 非水電解液の電解質塩が、LiPF6、LiBF4またはイミド塩である請求項1または2に記載のリチウムイオン二次電池。
- リチウムイオン二次電池の容量を1時間で放電できる電流値をA(mA)とし、正極合剤層と負極合剤層との対向面積をB(cm2)としたとき、A/B≧4の関係を満たしている請求項1〜5のいずれかに記載のリチウムイオン二次電池。
- 正極合剤層は導電助剤を含有しており、正極合剤層における導電助剤の含有量が、0.1〜6質量%である請求項1〜6のいずれかに記載のリチウムイオン二次電池。
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