JP2001519470A - ガス・ハイドレートを製造する方法および装置 - Google Patents

ガス・ハイドレートを製造する方法および装置

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Abstract

(57)【要約】 ガス・ハイドレートはハイドレート形成ガスおよび水を、流動または膨張床反応ゾーンを有する反応容器（１２）に導入することにより製造される。反応容器は上側部分（１４）および下側部分（１６）を有し、上側部分の断面積は下側部分の断面積よりも大きい。ガスは高圧下で反応容器の下側部分に導入される。好ましくは水およびガスは向流となるように反応器を流れ、流動または膨張床反応ゾーンに流れる。ガス・ハイドレート粒子は適当な生成物取出し装置（４０）を用いて反応器から取り出され、未反応のハイドレート形成ガスは反応容器の上側部分から取り出され、もとの流動または膨張反応床にリサイクルされる。当該プロセスを実施する装置はまた、反応容器の壁の少なくとも１つの少なくとも一部を除霜し得るように除霜装置（５０）を含む。

Description

【発明の詳細な説明】
【０００１】 本発明は、ガス・ハイドレート（gas hydrate；またはガス水和物もしくはガ ス水化物）を連続的に製造する装置および方法に関する。本発明は、ガス反応体
および水反応体を接触させてガス・ハイドレートを製造するために流動または膨
張（expanded）床反応器を使用することを含む。
【０００２】 ガス・ハイドレートは長年にわたって知られている。これらのハイドレートは
種々の軽質炭化水素ガスまたはその他のガス（例えば天然ガス、メタン、エタン
、プロパン、ブタン、二酸化炭素、硫化水素、窒素およびそれらの組み合わせ）
が高圧および低温下にて物理的に水と反応している包接化合物である。ガスは広
範に延びた固体水の格子のネットワーク（これは水分子に結合した水素を含む）
内に包接され、あるいは閉じ込められる。ハイドレートの構造は、ガスと水分子
の間の弱いファン・デル・ワールス力および格子構造内の水分子間の水素結合の
ために安定である。
【０００３】 それぞれがクラスレート（包接）結晶構造である少なくとも２つの異なるハイ
ドレートの結晶構造が知られている。構造Ｉのクラスレート・ハイドレートの単
位結晶は４６個の水分子につき２個の十四面体の空洞および６個の二十面体の空
洞を含む。構造IIのクラスレート・ハイドレートの単位結晶は、１３６個の水分
子につき８個の大きな十六面体の空洞および１６個の二十面体の空洞を含む。比
較的大きな体積のガスを圧力下でこれらの空洞に閉じ込めることができる。例え
ば、天然ガス・ハイドレートは固体の天然ガス・ハイドレート１立方フィートに
つき標準状態で１８０立方フィートのガスを含み得ることが分かっている。
【０００４】 早くから、ガス・ハイドレートは工業的には害を及ぼすものであると考えられ
ていた。石油および天然ガス生産設備はしばしば、冷たい環境に配置される。そ
こでは、製品は地下深く又は海底油田に位置する。これらの油田を開発する場合
、ガス・ハイドレートを生成するのに必要な原料および条件の全てが整う。即ち
、そこには軽質炭化水素ガスおよび水が存在し、そこでの温度は低く、また圧力
は高い。したがって、石油または天然ガスを生産している間に、ガス・ハイドレ
ートがドリリング（drilling）および輸送パイプでしばしば同時に生成される。
ガス・ハイドレートは濃縮されたスラリーまたは固体の形態では容易に流動しな
い固体物質であるために、石油または天然ガスを生産している間に同時に生成さ
れると、ハイドレートは生産および輸送システムのパイプ、チャンネルおよび設
備を閉塞させる傾向にある。ガス・ハイドレートのこれらの不都合な特性は、ハ
イドレートの形成を防止し、またこの害を取り除く方法に関する研究を数多く生
み出した。例えば、ディー・カッツ（D.Katz）らの「天然ガス・ハンドブック（
Handbook of Natural Gas）」（マグローヒル、ニューヨーク（1959）１８９〜 ２２１頁）：イー・ディー・スローン・ジュニア（E.D. Sloan, Jr.）の「天然 ガスのクラスレート・ハイドレート（Clathrate Hydrates of Natural Gases） 」（マーセル・デッカー社（Marcel Dekker, Inc）（1991））を参照できる。
【０００５】 しかし、ガス・ハイドレートに貯蔵され得るガスの体積が比較的大きいために
、ついには研究者はこの「害を及ぼすもの」をガスを貯蔵または輸送し得る方法
として見るようになった。ビー・ミラー（B. Miller）らのAm. Gas. Assoc. Mon
. Vol.28, No.2（1946）６３頁を参照できる。カーン（Cahn）らの米国特許第3,
514,274号明細書は、固体のハイドレート相が１または複数のプロセス工程で生 成されるプロセスを説明している。ハイドレートはそれから貯蔵所または海上輸
送容器に運ばれる。しかしながら、このプロセスは、液体プロパン・キャリアー
中で濃縮されたハイドレート・スラリーの運搬を必要とするために不利である。
【０００６】 ハッチンソン（Hutchinson）らの米国特許第2,375,559号は、炭化水素ガスを 水和するプロセスを説明している。このプロセスにおいて、ガスおよび水の成分
は、ハイドレート生成物を貯蔵タンクに移動させるパイプ中で混合される。上述
したようにガス・ハイドレートの流動特性が乏しいために、この装置は詰まるで
あろう。
【０００７】 ドナス（Donath）の米国特許第2,904,511号は、ガス・ガイドレートを形成す ることによって、塩水から脱塩された水を生産する水脱塩装置を示している。ド
ナスのハイドレートを形成する容器は精製すべき水で部分的に満たされ、ハイド
レート形成ガスは液体の水に導入されてハイドレートを形成する。ハイドレート
形成容器中に液体の水が存在するために、この装置は、船または石油掘削用のプ
ラットフォームあるいは波による影響を受ける他の領域で使用するのに十分に適
したものではなかった。
【０００８】 グドムンソン（Gudmundsson）は、ガス・ハイドレートを生成する種々のシス テムを説明している。例えば、米国特許第5,536,893号：国際特許公開ＷＯ93/01
153号公報；「凍結したハイドレートとしての天然ガスの輸送（Transport of Na
tural Gas as Frozen Hydrate）」（ＩＳＯＰＥ会議議事録, V1（ヘーグ、オラ ンダ、1995年６月））；および「凍結したハイドレートとしての天然ガスの貯蔵
（Storing Natural Gas as Frozen Hydrate）」（ＳＰＥ Production & Facilit
ies、1994年２月）を参照できる。グドムンソン（Gudmundsson）の代表的なシス
テム100は一般に図１で示される。このシステムにおいて、ガス供給源Ｇからの 天然ガスは圧縮され（102）、冷却され（104）、そして連続攪拌タンク反応容器
106に供給される。適当な供給源Ｓからの水はポンプで汲み出され（ポンプ「Ｐ 」）、クーラー108を通過して水／氷スラリーを形成する。このスラリーはタン ク106に導入される。タンク106はガス・ハイドレートを製造するのに適した条件
下（例えば５０°Ｆ（２℃）、７２０psig）に維持される。タンク106で生成さ れるガス・ハイドレートのスラリーはライン110を介してセパレータ112に運ばれ
、そこで水がライン114を経由して取り除かれる。セパレータ112は１組のサイク
ロンおよびロータリー・ドラム・フィルターを含む。最後に、精製されたハイド
レートはフリーザー116で凍結されて５°Ｆ（−３℃）になり、そこからハイド レート118は貯蔵のために移動させられ、または輸送装置に運ばれる。
【０００９】 本発明の目的は、ガス・ハイドレートの公知の製造方法の種々の不都合および
問題を解決することである。この発明は、最小限の装置を用いて、ガス・ハイド
レートを連続的に、簡単に、効率的に、そして汚れの無いように製造する方法お
よび装置を提供することを目的とする。
【００１０】 第１の要旨において、本発明は、ガス・ハイドレートを製造する装置に関する
。装置は流動床または膨張床（expanded bed）反応ゾーンを有する反応容器を含
む。反応容器は上側部分と下側部分とを有し、反応容器の上側部分の断面積は下
側部分の断面積よりも大きい。水を反応容器に好ましくは容器の上側部分に導入
する手段が設けられる。ハイドレート形成ガスを高圧下で反応容器の下側部分に
導入する手段もまた設けられる。好ましくは、水を導入する手段およびハイドレ
ート形成ガスを導入する手段は、ガスおよび水が向流式に（向流となるように）
流動床または膨張床へ流れるように配置される。
【００１１】 ハイドレートの製造は、反応容器の上側および下側部分の相対的な直径を調節
することにより本発明の装置でコントロールされ得る。上述したように、反応容
器の上側部分の断面積は下側部分の断面積よりも大きい。したがって、一般的に
、反応容器の上側部分の直径Ｄ1は当該容器の下側部分の直径Ｄ2よりも大きいで
あろう。好ましくはＤ1／Ｄ2は１よりも大きく８以下であり、有利にはＤ1／Ｄ2 は１．２以上６以下であり、より好ましくはＤ1／Ｄ2は２以上５以下である。
【００１２】 さらに、上側および下側部分の相対的な高さを調節して、ガス・ハイドレート
の製造をコントロールすることができる。上側および下側部分がそれぞれ独立し
て実質的に一定の直径（上側部分についてはＤ1および下側部分についてはＤ2）
を維持していると仮定して、上側部分の高さ（Ｈ1）の下側部分の高さ（Ｈ2）に
対する比は１０未満であることが好ましく、さらにより好ましくはこの比は５未
満である。一般に、この比は小さく２程度である。本発明から逸脱しない限りに
おいて、下側部分は上側部分よりも大きい高さを有し得る（即ち、Ｈ2はＨ1より
大きく、あるいはＨ1／Ｈ2は１未満である）。
【００１３】 本発明の装置は、反応容器の上側部分から未反応のハイドレート形成ガスを取
り出す（または回収する）手段を更に含み得る。取り出されたガスは適宜、冷却
されてもとの反応容器にリサイクルされ得る。そのようなリサイクル（または再
利用）が望ましい場合、リサイクルされるハイドレート形成ガスを高圧下で導入
する手段が設けられて、リサイクルされるガスを反応容器の下側部分に導入する
。
【００１４】 ガス・ハイドレートが反応容器から取り除かれた後、それらは所望の場所、例
えば貯蔵所、トラック、船、鉄道車両、またはその他の輸送手段、あるいは直ち
に脱気して使用する場所に移動させることができる。ガス・ハイドレートの粒子
を反応容器から移動させる輸送手段は、いずれの適当な固体移動装置、例えばス
クリュー・コンベアー、ベルト・コンベアー、輸送手段等であり得る。
【００１５】 本発明の１つの好ましい態様において、ハイドレートの粒子が反応器の壁に付
着し、また反応器を汚すことを防止するために、装置は反応容器の壁の少なくと
も１つの少なくとも一部を除霜する手段を含む。好ましくは、実質的に反応容器
の内部表面全体を、壁を除霜する手段によって除霜し得る。除霜する手段は、い
ずれの適当な加熱手段をも含み得、例えば反応器の壁を加熱および除霜する電気
的または他の加熱要素、あるいは加熱されたガスまたは液体を壁に沿って又は壁
の内部を移動させて壁を加熱および除霜するパイプを含み得る。除霜する手段は
、反応容器の構造の一体的な部分であり得、あるいはそれは反応容器の壁に隣接
して当該壁から独立させて配置することができる。
【００１６】 本発明の装置はまた、その長手方向（または縦方向）の軸が鉛直または実質的
に鉛直であるような方向に向けることができる。この明細書において、「実質的
に鉛直である」とは、反応容器の長手方向の軸が鉛直線から２度以内にあること
を意味する。別法として、本発明から逸脱しない限りにおいて、反応容器の長手
方向の軸を傾斜させ得る。傾斜させる場合、反応容器の長手方向の軸は鉛直方向
から０〜５度の角度に向けることが好ましい。
【００１７】 別の要旨において、本発明は流動また膨張床反応器を使用してガス・ハイドレ
ートを製造する方法に関する。本発明の方法によれば、ハイドレートを形成する
ガスは、流動または膨張反応床に導入される。ハイドレート形成ガスは、流動ま
たは膨張反応床を形成する又は維持するのに必要なガスの流れの少なくとも一部
を与える。水もまた流動または膨張反応床に導入され、好ましくは流動床または
膨張床において水がガスの流れの方向に対して逆流するように導入される。ハイ
ドレート形成ガスおよび水は反応してガス・ハイドレートの粒子を形成する。そ
のようにして形成されるガス・ハイドレート粒子の少なくとも一部は、反応器の
流動または膨張反応床に固体物質を与える。ガス・ハイドレート粒子の一部は流
動または膨張反応床中にとどまるが、少なくとも一部のガス・ハイドレート粒子
は流動または膨張反応床から取り除かれて、ガス・ハイドレート生成物として床
から出ていく。
【００１８】 上述したように、未反応のハイドレート形成ガスの少なくとも一部は、反応ま
たは膨張反応床から除去してリサイクルすることができる。このリサイクルは、
反応プロセスをより効率的にし、また、ハイドレート形成ガスの無駄を減らす。
【００１９】 本発明の方法はまた、反応容器の壁の少なくとも一部を除霜することを含み得
る。除霜は先に述べたいずれの方法によっても実施でき、除霜は反応容器の汚れ
を減少させ、またハイドレート生産量を増加させる。
【００２０】 本発明の有利な面は、以下の詳細な説明および添付した図面を考慮した場合、
より十分に理解され認められるであろう。
【００２１】 本発明はハイドレート形成ガスおよび水からガス・ハイドレートを製造する方
法および装置に関する。本発明の方法および装置においては、適当なハイドレー
ト形成ガスをいずれも使用することができ、例えば天然ガス、付随天然ガス、メ
タン、エタン、プロパン、ブタン、二酸化炭素、窒素および硫化水素、ならびに
それらのガスの組み合わせを使用できるが、天然ガスは本発明で使用するのに特
に適している。更に、本発明のプロセスにおいては、適当な水供給源をいずれも
使用することができ、該供給源には真水、塩水、海水、プロセス用水等が含まれ
る。
【００２２】 都合の良いことに、本発明の装置は、ガス・ハイドレートが単一の反応容器内
で製造され、それにより装置の寸法およびコストを最小限にできるように構成し
得る。したがって、本発明の方法および装置は、ガス・パイプラインまたはガス
を液化する装置が入手できない場所、あるいは経済状況によってパイプラインま
たはガス液化を実施できない場所で使用するのに特に都合が良い。これらの理由
のために、本発明の方法および装置は、遠隔地、沖合、またはスペースが不足し
ている場所で使用するのに十分に適している。有利には、本発明は、ガス（石油
製造における付随ガスを含む）が蓄積する遠隔地又は沖合いである船または石油
掘削用のプラットフォームで用いられ得る。
【００２３】 本発明の方法および装置は、ガス・ハイドレートを製造する公知の方法と比較
して多くの独特な利点を与える。例えば、本発明の方法および装置を使用した場
合、ハイドレート形成ガスと水との間の包接反応により製造されるガス・ハイド
レートの生成物は、より高い効率で製造され、また反応器の単位体積当りの生産
能力がより高い状態で製造される。出願人は特定の操作理論のいずれにも拘束さ
れることを望まないが、このように効率および生産能力が向上したのは、少なく
とも一部においては、流動または膨張反応床を本発明において使用したためであ
ると考えられる。流動または膨張反応床の使用はガスおよび水の乱流をもたらす
。これは、これらの反応体（反応する物質）が、流動または膨張反応床のガス・
ハイドレート固体粒子（この粒子はガスの流れの中で浮遊したままである）と衝
突するためである。浮遊しているガス・ハイドレートの粒子は、ガスと水が接触
するための表面積を与え、またガスおよび水の滞留時間を増加させる。浮遊ガス
・ハイドレート粒子と同様に、乱流はガスおよび水の接触時間をより長くする。
流動または膨張反応床のこれらの特徴は、向上した反応収率および効率をもたら
すものと考えられる。
【００２４】 本発明による解決手段の別の特徴は、ガス・ハイドレートを製造する公知の方
法よりも優れた利点をもたらす。例えば、未反応のハイドレート形成ガスのリサ
イクル・ループの利用は、高価なハイドレート形成ガス反応体の有用性および効
率を向上させる。更に、ガスを流動床または膨張床を通過するように移動させる
ことは、ハイドレート形成反応中に放出される水和熱を取り除くのに役立ち、そ
れにより反応器を冷却し、それをハイドレート製造に適した状態に維持するのに
役立つ。
【００２５】 本発明に基づく方法および装置はまた、他の公知の方法よりも技術的により信
頼できるようである。上述のとおり、連続的に攪拌するタンク反応器を使用する
場合、反応器は相当汚れることとなる。本発明の方法および装置は流動床を使用
してガス反応体および水反応体を接触させるので、反応容器のチャンバー内には
追加の装置はほとんど或いは全く存在しない。したがって、反応器内には、ガス
・ハイドレート粒子を不適切に収集する装置が、ほとんど或いは全く存在しない
。更に、本発明の方法および装置においては、除霜手段が設けられて反応器の壁
がガス・ハイドレート粒子を収集しないようにしている。この除霜手段は、反応
器の壁を汚れの無い状態に保ち、またシステムの効率を向上させる。
【００２６】 本発明の１つの態様は、図２に模式的に示すガス連続装置１０（gas continuo
us apparatus）である。流動または膨張床反応容器１２には上側部分１４および
下側部分１６が設けられている。流動または膨張床反応容器１２は十分に断熱さ
れて周囲環境からの熱伝達を減らし、反応容器１２内の温度をコントロールする
のに役立つ。テーパーの付いた（または先細になっている）部分１８は上側部分
１４を下側部分１６に連結している。上側部分１４は下側部分１６よりも大きな
断面積を有し、図２に示すように、上側部分１４の直径Ｄ1は下側部分１６の直 径Ｄ2よりも大きい。反応器１２はいずれの適切な形状であってもよく、一般に は、反応器１２が一方が他方の上に重ねられた２つの円筒に見えるように、反応
器の部分１４および１６は円形の断面を有していることが好ましい。当然のこと
ながら、断面は、卵形、楕円形、正方形、矩形、不規則な形状、または本発明か
ら逸脱しない他のいずれの断面形状でもあり得る。
【００２７】 反応器１２の上側部分１４および下側部分１６の相対的な直径（または差渡し
）は、ハイドレートの製造効率および収率を最大限にするように調節し得る。上
述したように、Ｄ1／Ｄ2は一般に１よりも大きく８以下である。本発明のほとん
どの態様において、Ｄ1／Ｄ2は５未満である。
【００２８】 反応器１２の上側部分１４は長手方向（または縦方向）の高さＨ1を有し、下 側部分１６は高さＨ2を有する。これらの高さは、ガス・ハイドレート製造シス テムの具体的な操作特性に応じて広い範囲で変化し得る。一般に、Ｈ1／Ｈ2の比
は１０以下であることが好ましい。実際、ある状況においては、反応器１２の下
側部分１６が上側部分１４よりも長くなるように、Ｈ2がＨ1よりも長いことが好
ましい場合がある。
【００２９】 一般に、反応器１２は、その長手方向の軸が地面に対して垂直に又は実質的に
垂直となるように取り付けられ又は配置される。尤も、本発明の別の態様におい
ては、長手方向の軸の向きを垂直線に対して傾けることができる。当業者は通常
の実験により、所与の一連の条件下で最適に使用すべく反応器の適切な向きを確
かめることができる。
【００３０】 水はウォーター・ライン２０を介して反応器１２に導入される。この水は、適
当な水供給源Ｓ（例えば、湖、海、工業プロセス、または他の真水もしくは塩水
源）から取り出し得る。必要な場合には、反応器１２に存する高圧下でガス・ハ
イドレートを形成するのに適した温度にて水が反応器１２に注入されるよう、水
を冷却すべきである。図２に示す本発明の態様において、水は一般に反応器１２
の長手方向の軸に沿って、反応器１２の上側部分１４の上部に導入される。本発
明から逸脱しない限りにおいて、水を導入する他の適当な配置を使用できる。例
えば、水は、実質的にいずれの場所においても反応器１２の側面を介して導入す
ることができる。更に、水は複数の導入口（または導入ポート）を介して反応器
１２に導入することができる。
【００３１】 ガス・ハイドレートを効率的に製造するために、水が反応器１２に入る前また
は後に、あるいは水が反応器１２に入るときに、水を細かく分割すべきである。
これは、例えば、水をアトマイザーまたは他の種類のスプレー・ノズルを用いて
反応器１２に導入することによって実施され得る。また、所望の場合には、水が
反応器１２に入った後で、例えばスパージャー（sparger；もしくは噴霧器）ま たは他の散水機（もしくは液分配板）を用いて水を分割することもできる。細か
く分割された水の粒子は図２において小さな円で示されている（符号２２を参照
のこと）。好ましくは水滴の直径は５０００μｍよりも小さく、より好ましくは
１０００μｍよりも小さい。
【００３２】 注入された水は反応器１２の長手方向に沿って下向きに移動する。それが反応
器１２を下向きに移動すると、それはハイドレート形成ガスと接触する。新しい
補給ガスを適当な供給源Ｇから圧力下で反応器１２の下側部分１６にガス・ライ
ン２４を介して注入する。当業者は、本発明から逸脱しない限りにおいて、新し
いガスを反応器に注入するために複数のガス導入口を取り付け得ることを当然に
理解するであろう。例えば、本発明から逸脱しない限りにおいて、同じ又は異な
る高さに位置する複数のガス注入口を使用することができる。更に、ガス注入口
は、ガスを鉛直方向で上向きに注入するために、反応容器１２の底部を貫通する
ように設けることができる。
【００３３】 ガスが反応容器１２内を上向きに流れて下向きの水の流れと接するように、ガ
スは圧力下で注入される。ガスおよび水が適当な温度および圧力条件下で接触す
ると、ガス・ハイドレート粒子２６が形成される（図２において小さな菱形で図
示する）。ガス・ハイドレートを製造するのに適した温度および圧力条件は十分
に詳細に記されており、当業者において公知である。例えば、反応器１２は７０
０〜２０００psigの範囲の圧力および３０°〜５６°Ｆの範囲の温度に維持する
ことができる。図２に示す本発明の態様において、水およびガスは向流の配置構
成にあるが、ガス／水の流れが並流である態様またはガス／水の流れの他の態様
もまた本発明から逸脱しない限りにおいて可能である。
【００３４】 一般に、水滴２２が非常に細かい場合、最初に製造されるガス・ハイドレート
粒子２６もまた非常に細かい。反応器１２内を上向きに流れるガスに由来する力
および圧力のために、多くの小さなガス・ハイドレート粒子２６は重力下で反応
器１２の底部に落下しないであろう。むしろ、ガスの流れが、これらのガス・ハ
イドレート粒子２６の一部を浮遊または懸濁させた状態に保ち、それにより流動
または膨張床反応ゾーンを形成するであろう。図２に示す本発明の態様において
、この流動または膨張床反応ゾーンは、主として反応器１２の下側部分１６に存
在する。流動床または膨張床は、反応器１２の下側部分１６内の全体または一部
に存在してよい。一般に（例えば、上側部分１４において）反応器の断面積が大
きいほど、流動床または膨張床を維持するために、より高いガスの圧力およびよ
り高いガス流入量が必要とされる。
【００３５】 反応器１２の下側部分１６全体が流動床を含む必要はない。むしろ、反応器１
２の下側部分１６の一部、特にガス注入口より下の部分は、例えば、ガス・ハイ
ドレート生成物が反応器１２から取り出される前に集められる空間として作用し
得る。
【００３６】 粒子の流動または膨張反応床の使用は、多くの理由により有利である。とりわ
け、粒子の床は、反応器を通過するガスの流れを乱れさせ、それを乱流にする。
更に、粒子の床は反応器を通過する水の流れを乱し、一部の水はガス・ハイドレ
ート粒子にぶつかり、一部は一時的にガス・ハイドレート粒子に付着する。減速
したガスおよび水の流れは、流動床反応ゾーンでのガスおよび水の滞留時間を長
くし、これらの反応体同士が接触する可能性を大きくする。更に、床中のガス・
ハイドレート粒子はガスと水との間の反応を促進する表面を提供する。これらの
ファクターは、本発明の流動床または膨張床反応装置およびプロセスの効率およ
び反応収率を増加させる作用をすると考えられる。
【００３７】 種々の理由により、一部のガス・ハイドレート粒子は上昇するガスによって浮
かんだ状態に維持されず、反応器１２の底部２８に落下する。ある場合には、浮
遊しているガス・ハイドレート粒子は、より多くのハイドレートがその表面で生
成されるにつれて流動床または膨張床で成長するであろう。ついには、これらの
粒子は上昇する加圧ガスの力に抗するのに十分な大きさとなって反応器１２の底
部２８に落下するであろう。可能なガス・ハイドレート取出し装置および方法を
この明細書において後でより詳細に説明する。
【００３８】 反応器１２に導入されるハイドレート形成ガスは反応器１２を通過するとき、
その全てが水と反応するわけではない。過剰の、未反応のガスは、１または複数
のガス流出ライン３０を経由して反応器１２の上側部分１４から取り除かれる。
都合の良いことには、この過剰のガスはそれとともに、ハイドレートの形成反応
プロセスの間に生じた水和エンタルピーの熱の少なくとも一部を運ぶ。したがっ
て、過剰のガスを取り除くことにより、反応器１２は冷却された状態に維持され
る。有利には、過剰のガスを取り除くことによって反応器１２から取り除かれる
熱は、本発明のプロセスを実施するために、反応容器１２を周囲の条件に応じて
補助的に冷却する必要がほとんど或いは全く無いほど、十分であり得る。換言す
れば、過剰のガスはこのシステムの主たる熱除去機構として作用し得、また装置
をハイドレートの製造に望ましい温度（例：３０〜５６Ｆ）に維持するのに役立
ち得る。
【００３９】 流出ライン３０を経由して取り除かれる過剰のガスはまた、ガスのリサイクル
・ループの原料を形成する。過剰のガスをリサイクルすることは、それが本発明
の装置の全体の効率および収率を向上させるので有利である。まず、ライン３０
から取り除かれたガスは膨張装置３２で膨張させられる。ガスはそれから圧縮機
３４を通過させられ、反応容器１２に再導入するのに適したレベルに昇圧させら
れる。その後、ガスは、その温度が反応器１２に再導入されるのに適した温度と
なるように冷却器または他の熱交換装置３６で冷却される。冷却されたガスはそ
れからリサイクル・ライン３８を介して反応器１２に戻され、１または複数の注
入口を経由して反応器１２の下側部分１６に戻される。
【００４０】 反応器１２で製造されるガス・ハイドレート粒子は、適当な生成物取出し装置
４０を用いてそこから取り出される。この生成物取出し装置４０は反応器１２と
は別個のものであり得、或いは反応器１２と一体であり得、それはまた過剰の水
、過剰のガス、ならびに／またはハイドレートの一部が再びガスとなることによ
って得られる水およびガスからハイドレート生成物を分離するように作用し得る
。生成物取出しデバイス４０は連続的又は周期的に作動し得る。生成物取出し装
置４０から、ハイドレート生成物はライン４２を経由して出ていき、存在するガ
スはいずれもリサイクルまたはパージのためにライン４４を経由して出ていき、
過剰の水または塩水（もしくはブライン）はライン４６を経由して出ていく。所
望の場合には、水または塩水もまたリサイクルし得る。
【００４１】 ガス・ハイドレート粒子が反応容器１２の内壁に蓄積するのを防止するために
、除霜手段５０を本発明の装置に含めることができる。反応容器の壁に熱を加え
る適当な手段はいずれも除霜手段５０として使用できる。例えば、除霜手段５０
は反応容器１２の壁に取り付けられた或いは反応容器１２の壁と一体である電気
加熱要素であり得る。別に、反応容器１２の壁は、加熱されたガスまたは液体で
満たし得るチャンネルを含むことができ、あるいは、加熱されたガスまたは液体
を運ぶパイプを反応容器１２の壁との間で熱交換するように配置し得る。熱は、
状態に応じて周期的または連続的に除霜手段５０によって加えることができる。
図２において除霜手段５０を反応器１２の下側部分１６に具体的に示しているが
、除霜手段５０はまた、反応器の上側部分１４を霜の無い、ハイドレートの無い
状態に維持するために、配置することができる。所望の場合には、反応器１２全
体は適当な除霜機構を含み得る。
【００４２】 反応器からハイドレート粒子２６を除去する１つの適当な手段４０を図３によ
り詳細に示す。生成後、ガス・ハイドレート粒子２６は最終的に反応容器の底部
２８に落ちる。ガス・ハイドレート粒子を取り出す手段４０は反応容器１２の底
部２８に設けられる。図３に示す態様において、ガス・ハイドレート粒子を取り
出す手段４０は、一対のローラまたは粉砕機６０および６２を含む。ローラまた
は粉砕機は、ガス・ハイドレート粒子２６が重力によって流動または膨張反応床
からローラまたは粉砕機６０および６２に向かって落下するように配置する。必
要な場合には、移行ゾーン６４を設けてガス・ハイドレート粒子２６を反応容器
の底部２８からローラまたは粉砕機６０および６２にガイドすることができる。
【００４３】 ガス・ハイドレート粒子２６は、反応容器から出ていくときにローラまたは粉
砕機６０および６２の対を通過する。このようにして、ガス・ハイドレート粒子
２６は生成後ただちに、所望の寸法および形状に粉砕され得る。
【００４４】 反応容器１２の出口でローラ６０および６２の対を使用することはまた、ロー
ラ６０および６２が反応容器１２をシールし、反応容器１２を高圧状態に保つの
に役立ち得るので、好都合である。一般に、そのように使用する場合、ローラ６
０および６２は、軟質材料（例えば、ゴムまたは適当なポリマー被覆材料）で被
覆される。
【００４５】 （例えばローラまたは粉砕機６０および６２を通って）反応器から出た後、所
望の場合には、ハイドレート粒子は適当な移動装置６８を用いて移動させること
ができる。図示した態様において、ハイドレートの結晶２６はスクリュー・コン
ベア６６によって移動させられる。別法として、ハイドレートの結晶２６は待機
している貯蔵装置または移動可能な輸送手段に（例えば重力によって）移すこと
ができる。
【００４６】 所望の場合には、ガス・ハイドレートの種結晶または微細に分割された他の固
体粒子を反応器１２に導入することができる。これは、反応器が安定した状態で
作動する前に反応器が始動している間、特に有用であり得る。種結晶または微細
に分割された固体を導入することは、初期のハイドレート形成反応に核形成サイ
トを供給し得、システムがより短時間で安定した状態に達するのに役立つ。所望
の場合には、反応器１２から取り出されるガス・ハイドレート粒子の一部はリサ
イクルされて種結晶を与えることができる。
【００４７】 本発明の装置の１つの有利な特徴は、流動床を形成するために、充填物、装置
、または他の物質を反応器内で全く必要としないという事実である。装置の内部
はプロセスが開始するとき空であり得、反応体または生成物の移動を妨げる機械
的な障害物は何もない。固体のハイドレート生成物は、流動または膨張反応床で
使用する材料を構成する。これは、反応器が汚れ、詰る可能性を減少させる。
【００４８】 更に、所望の場合には、適当な補助ガス（例えば不活性ガス）を反応器に注入
して、流動床または膨張床を維持するのを助長させ得る。
【００４９】 本発明に従って製造されるガス・ハイドレート物質は当該分野において知られ
ているいずれの方法によっても、貯蔵し、輸送し、または使用することができる
。例えば、ハイドレートは短期間または長期間貯蔵するために貯蔵ユニットに移
動させることができる。１つの適当なハイドレート貯蔵ユニットは、1997年１０
月１４日に出願された米国特許出願第08／950,249「ガス・ハイドレート貯蔵器 （Gas Hydrate Storage Reservoir）」（発明者ロナルド・ビー・セイガー（Ron
ald B. Saeger）、デイビット・ディー・ファン（David D. Huang）、ジンピン ・ロン（Jinping Long）およびロバート・エフ・ハイネマン（Robert F. Heinem
ann）で説明されている。別に、ガス・ハイドレートは再度ガス化してハイドレ ート内に含まれるガス組成物を使用するために適当な場所に運ぶことができる。
適当な再ガス化システムはいずれも、本発明により製造されたハイドレートとも
に使用でき、１つの適当な再ガス化ユニットは1997年１０月１４日に出願された
米国特許出願第08／950,247号「水蒸気または他の加熱されたガスもしくは液体 を使用するガス・ハイドレート再ガス化方法および装置（Gas Hydrate Regassif
ication Method and Apparatus Using Steam or Other Heated Gas or Liquid）
」（発明者：ロナルド・ビー・セイガー（Ronald B. Saeger）、デイビット・デ
ィー・ファン（David D. Huang）、ジンピン・ロン（Jinping Long）およびロバ
ート・エフ・ハイネマン（Robert F. Heinemann））で説明されている。別の適 当な再ガス化システムは、上述の出願「ガス・ハイドレート貯蔵器（Gas Hydrat
e Storage Reservoir）」で説明されている。
【００５０】 このように、本発明によれば、簡単な、コンパクトな、高価でない、効率の良
いガス・ハイドレート製造方法および装置が提供される。当該装置および方法は
船、石油掘削用のプラットフォーム、またはスペースが不足しているいずれの場
所でも使用するのに十分に適している。また、本発明の方法および装置は、それ
がシンプルであるために、遠隔地または手が届きにくい場所で使用するのに十分
に適している。
【００５１】 前述の記載から明らかなように、本発明の装置および方法は連続的な操作（例
えば、ハイドレート形成ガスおよび／または水の連続的な導入ならびに製品の連
続的な取出し）に十分に適している。勿論、本発明はまた、本発明から逸脱しな
い限りにおいて半連続的またはバッチ式に実施することができる。
【００５２】 この出願において、出願人は、本発明が、どのようにして、なぜ、それが有効
に作用するように作用するかを説明するために、ある理論を述べた。これらの理
論は情報を提供するためだけに述べられている。出願人は、いずれの特定の化学
的、物理的または機械的な作用理論にも拘束されない。
【００５３】 本発明は特定の例を用いて種々の好ましい態様により説明されているが、添付
した請求の範囲で規定されている本発明の概念および範囲から逸脱しない限りに
おいて、種々の変更および改変をなし得ることを当業者であれば理解するであろ
う。
【図面の簡単な説明】
【図１】 図１は、連続攪拌タンク反応器を用いてガス・ハイドレートを製
造する公知のプロセスを図示する模式的なダイアグラムである。
【図２】 本発明の装置および方法の１つの態様を図示する簡略化した模式
的なダイアグラムである。
【図３】 図３は、本発明の装置および方法においてガス・ハイドレートの
粒子を取り出す１つの装置を示す。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 ジンピン・ロン アメリカ合衆国75024テキサス州プラノ、 メンドタ・ドライブ6017番 (72)発明者 ローランド・バーナード・セイガー アメリカ合衆国08078ニュージャージー州 ランミード、ウエスト・イブシャム・ロー ド207番 Ｆターム(参考） 4H006 AA02 AC90 AC93 AD33 BD30 BD80

Claims (10)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】 ガス・ハイドレートを製造する方法であって： ハイドレート形成ガスを流動または膨張反応床に導入し、ハイドレート形成ガ
    スが流動または膨張反応床を形成しまたは維持するのに必要なガスの流れの少な
    くとも一部を供給するようにすること； 水を流動または膨張反応床に導入し、ハイドレート形成ガスおよび水が反応し
    てガス・ハイドレート粒子を形成し、そのように形成されたガス・ハイドレート
    粒子の少なくとも一部が流動または膨張反応床の固体材料を供給するようにする
    こと；ならびに 少なくとも一部のガス・ハイドレート粒子を流動または膨張反応床から取り除
    くこと を含む方法。
  2. 【請求項２】 少なくとも一部のハイドレート形成ガスを流動または膨張反
    応床から取り出すことを更に含む請求項１に記載の方法。
  3. 【請求項３】 取り出されたハイドレート形成ガスの少なくとも一部を流動
    または膨張反応床に戻してリサイクルすることを更に含む請求項１に記載の方法
    。
  4. 【請求項４】 取り出されたハイドレート形成ガスを、流動または膨張反応
    床にリサイクルする前に冷却することを更に含む請求項１に記載の方法。
  5. 【請求項５】 流動または膨張反応床が反応器内に含まれ、当該方法が反応
    器の壁の少なくとも一部を除霜することを更に含む、請求項１に記載の方法。
  6. 【請求項６】 ハイドレート形成ガスおよび水を向流となるように流動また
    は膨張反応床に流す請求項１に記載の方法。
  7. 【請求項７】 ハイドレート形成ガスおよび水を連続的に流動または膨張反
    応床に導入する請求項１に記載の方法。
  8. 【請求項８】 ガス・ハイドレートを製造する方法であって： ハイドレート形成ガスを反応器の下側部分に導入すること； 反応器に水を導入すること； ハイドレート形成ガスと水とを互いに接触させ、ガス・ハイドレート粒子を形
    成すること； 少なくとも一部のハイドレート形成ガスと少なくとも一部のガス・ハイドレー
    ト粒子を含む流動または膨張反応床を形成し、流動または膨張反応床の少なくと
    も一部が反応器の下側部分の少なくとも一部に形成されるようにすること；なら
    びに ガスハイドレート粒子の少なくとも一部を反応器から取り除くこと を含む方法。
  9. 【請求項９】 少なくとも一部のハイドレート形成ガスを反応器の上側部分
    から取り出すことを更に含む請求項８に記載の方法。
  10. 【請求項１０】 取り出されたハイドレート形成ガスの少なくとも一部を反
    応器の下側部分にリサイクルすることを更に含む請求項８に記載の方法。
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