CN111971421B - 表面处理铜箔、覆铜积层板及印刷配线板 - Google Patents

表面处理铜箔、覆铜积层板及印刷配线板 Download PDF

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Abstract

本发明涉及一种表面处理铜箔1，其具有铜箔2、及形成于铜箔2的一面的第一表面处理层3。此表面处理铜箔1的第一表面处理层3基于JIS B0601：2013的粗糙度曲线要素的均方根倾斜RΔq为5～28°。又，覆铜积层板10具备表面处理铜箔1、及接着于表面处理铜箔1的第一表面处理层3的绝缘基材11。

Description

表面处理铜箔、覆铜积层板及印刷配线板
技术领域
本发明涉及一种表面处理铜箔、覆铜积层板及印刷配线板。
背景技术
近年来，随着电子机器的小型化、高性能化等需求的增多，对于搭载于电子机器的印刷配线板要求电路图案(亦称为“导体图案”)的微间距化(微细化)。
作为印刷配线板的制造方法，已知有减成法、半加成法等各种方法。其中，在减成法中，在使绝缘基材接着于铜箔而形成覆铜积层板后，在铜箔表面涂布抗蚀剂并进行曝光而形成特定的抗蚀剂图案，利用蚀刻去除未形成抗蚀剂图案的部分(无用部)，由此形成电路图案。
针对上述微间距化的要求，例如专利文献1中记载有在对铜箔的表面进行利用铜-钴-镍合金镀覆的粗化处理后，形成钴-镍合金镀层，进而形成锌-镍合金镀层，由此可获得能够实现电路图案的微间距化的表面处理铜箔。
背景技术文献
专利文献
专利文献1：日本专利第2849059号公报。
发明内容
发明所欲解决的问题
然而，现有的表面处理铜箔存在如下问题：由于表面处理层(镀层)的蚀刻速度慢于铜箔的蚀刻速度，故而被蚀刻为自铜箔表面(顶部)朝向绝缘基材(底部)侧逐渐扩展，电路图案的蚀刻因数降低。而且，若电路图案的蚀刻因数较低，则必须扩大邻接的电路间的间隙，因此难以实现电路图案的微间距化。
又，对于电路图案，一般亦要求不易自绝缘基材剥离，但因电路图案的微间距化而变得难以确保与绝缘基材的接着性。因此，亦必须提高电路图案与绝缘基材的接着性。
本发明的实施方案是为了解决如上所述的问题而完成的，其目的在于提供一种能够形成与绝缘基材的接着性优异并且适于微间距化的高蚀刻因数的电路图案的表面处理铜箔及覆铜积层板。
又，本发明的实施方案的目的在于提供一种具有与绝缘基材的接着性优异的高蚀刻因数的电路图案的印刷配线板。
解决问题的技术手段
本发明人为了解决上述问题而进行潜心研究，结果发现，通过在形成于铜箔的一面的表面处理层中将基于JIS B0601：2013的粗糙度曲线要素的均方根倾斜RΔq控制为特定的范围，可提高电路图案对绝缘基材的接着性及电路图案的蚀刻因数这两者，从而达成本发明的实施方案。
即，本发明的实施方案涉及一种表面处理铜箔，其具有铜箔、及形成于上述铜箔的一面的第一表面处理层，且上述第一表面处理层基于JIS B0601：2013的粗糙度曲线要素的均方根倾斜RΔq为5～28°。
又，本发明的实施方案涉及一种覆铜积层板，其具备表面处理铜箔、及接着于上述表面处理铜箔的第一表面处理层的绝缘基材。
进而，本发明的实施方案涉及一种印刷配线板，其具备对上述覆铜积层板的上述表面处理铜箔进行蚀刻而形成的电路图案。
发明效果
根据本发明的实施方案，可提供一种能够形成与绝缘基材的接着性优异并且适于微间距化的高蚀刻因数的电路图案的表面处理铜箔及覆铜积层板。
又，根据本发明的实施方案，可提供一种具有与绝缘基材的接着性优异的高蚀刻因数的电路图案的印刷配线板。
附图说明
图1是使用本发明的实施方案的表面处理铜箔的覆铜积层板的剖视图。
图2是用以说明蚀刻残渣的电路图案的SEM图像。
图3是使用进而具有第二表面处理层的本发明的实施方案的表面处理铜箔的覆铜积层板的剖视图。
图4是用以说明利用减成法的印刷配线板的制造方法的剖视图。
具体实施方式
以下，对本发明的优选实施方案进行具体说明，但本发明不应限定于这些而解释，可在不脱离本发明主旨的范围内，基于本领域技术人员的知识进行各种变更、改进等。此实施方案所揭示的多个构成要素可通过适当的组合而形成各种发明。例如，可自此实施方案所揭示的全部构成要素中删除若干构成要素，亦可将不同实施方案的构成要素适当组合。
图1是使用本发明的实施方案的表面处理铜箔的覆铜积层板的剖视图。
表面处理铜箔1具有铜箔2、及形成于铜箔2的一面的第一表面处理层3。又，覆铜积层板10具有表面处理铜箔1、及接着于表面处理铜箔1的第一表面处理层3的绝缘基材11。
第一表面处理层3基于JIS B0601：2013的粗糙度曲线要素的均方根倾斜RΔq为5～28°。
此处，RΔq是表示表面凹凸形状的斜率的指标。若RΔq变大，则凹凸形状的斜率变大，因此表面处理铜箔1对绝缘基材11的接着力变强，但在蚀刻处理中容易产生溶解残留的部分。即，容易因蚀刻处理而成为底部变宽的梯形形状的电路图案，有蚀刻因数降低的倾向。另一方面，若RΔq变小，则容易成为与上述相反的倾向。
因此，为了同时实现对绝缘基材11的接着性的提高与蚀刻性的提高，将第一表面处理层3的RΔq控制为上述范围。通过进行此种RΔq的控制，可使第一表面处理层3的表面成为适于同时实现对绝缘基材11的接着性的提高与蚀刻性的提高的表面形状。具体而言，由于第一表面处理层3的表面凹凸形状的斜率成为适当状态，故而可提高电路图案的蚀刻因数及对绝缘基材11的接着性。就稳定地获得此种效果的观点而言，优选为将RΔq控制为10～25°，更优选为控制为15～23°。
第一表面处理层3基于JIS B0601：2013的粗糙度曲线的峰度Rku优选为2.0～8.0。
此处，Rku是表示表面凹凸分布的尖度的指标。Rku较大意指粒子高度的分布接近平均地集中，即粒子高度的不均得到抑制。因此，若Rku变大，则表面处理铜箔1对绝缘基材11的接着力变强，且在蚀刻处理中不易产生溶解残留的部分。即，不易因蚀刻处理而成为如底部变宽的梯形形状的电路图案，有蚀刻因数提高的倾向。另一方面，若Rku变小，则容易成为与上述相反的倾向。即，有蚀刻因数降低且表面处理铜箔1对绝缘基材11的接着力降低的倾向。
因此，为了同时实现对绝缘基材11的接着性的提高与蚀刻性的提高，较理想为将第一表面处理层3的Rku控制为上述范围。通过进行此种Rku的控制，可使第一表面处理层3的表面成为适于同时实现对绝缘基材11的接着性的提高与蚀刻性的提高的表面形状。
又，第一表面处理层3的Rku亦与蚀刻残渣相关。蚀刻残渣是在通过蚀刻形成电路图案后残留于电路图案的周围的绝缘基材11上的残渣，可通过如图2所示的电路图案的SEM图像(3000倍)进行确认。若蚀刻残渣变多，则在电路宽度较窄的电路图案中容易产生短路，因此就电路图案的微间距化的观点而言欠佳。因此，为了减少蚀刻残渣，优选为将Rku控制为上述范围。
就稳定地获得如上所述的效果(同时实现对绝缘基材11的接着性的提高与蚀刻性的提高、及降低蚀刻残渣)的观点而言，更优选为将Rku控制为3.5～5.8。
第一表面处理层3基于JIS Z8730：2009的几何条件C测得的CIE L*a*b*表色系统的a*(以下，亦称为“a*”)优选为3.0～28.0。a*是表现红色的值，铜呈现接近于红色的颜色。因此，通过将a*控制为上述范围内，可将第一表面处理层3中的铜的量调整为对蚀刻液的溶解性良好的范围，因此可提高电路图案的蚀刻因数。就稳定地获得此种效果的观点而言，优选为将a*控制为5.0～23.0。
第一表面处理层3在XPS的纵深分析中，以溅镀速率2.5nm/分钟(SiO2换算)进行7分钟溅镀时，相对于C、N、O、Zn、Cr、Ni、Co、Si及Cu元素的合计量的Cu浓度优选为80～100atm％(原子％)。通过将Cu浓度控制为此范围，可调节对蚀刻液的溶解性，因此可提高电路图案的蚀刻因数。就稳定地获得此种效果的观点而言，优选为将Cu浓度控制为85～100atm％。
此处，本说明书中所谓“以溅镀速率2.5nm/分钟(SiO2换算)进行7分钟溅镀”，意指“在溅镀SiO2的情形时，在以溅镀速率2.5nm/分钟溅镀7分钟SiO2的条件下进行溅镀”。更具体而言，在本发明的实施方案中，意指对本发明的实施方案的表面处理铜箔1的第一表面处理层3在高真空下通过以3kV加速的Ar+进行溅镀。
第一表面处理层3基于JIS B0601：2013的粗糙度曲线要素的平均长度RSm优选为5～10μm。
此处，RSm是表示表面凹凸形状的平均间隔的指标。一般而言，若形成第一表面处理层3的粒子尺寸变大，则表面凹凸间隔变宽，因此RSm变大。若RSm变大，则表面处理铜箔1对绝缘基材11的接着力变强，但在蚀刻处理中容易产生溶解残留的部分。即，容易因蚀刻处理而成为底部变宽的梯形形状的电路图案，有蚀刻因数降低的倾向。另一方面，若形成第一表面处理层3的粒子的尺寸变小，则容易成为与上述相反的倾向。即，有虽然蚀刻因数提高，但表面处理铜箔1对绝缘基材11的接着力降低的倾向。
因此，为了同时实现对绝缘基材11的接着性的提高与蚀刻性的提高，较理想为将第一表面处理层3的RSm控制为上述范围。通过进行此种RSm的控制，可使第一表面处理层3的表面成为适于同时实现对绝缘基材11的接着性的提高与蚀刻性的提高的表面形状。具体而言，由于以适当的平衡性形成第一表面处理层3的表面的凹凸形状，故而可提高电路图案的蚀刻因数及对绝缘基材11的接着性。就稳定地获得此种效果的观点而言，更优选为将RSm控制为5～9μm。
第一表面处理层3基于JIS B0631：2000的粗糙度图形的平均长度AR优选为6～20μm。
此处，AR是表示表面的微细的凹凸形状的指标。一般而言，若形成第一表面处理层3的粒子的尺寸变大，则表面凹凸间隔变大，因此AR变大。若AR变大，则表面处理铜箔1对绝缘基材11的接着力变强，但在蚀刻处理中容易产生溶解残留的部分。即，容易因蚀刻处理而成为底部变宽的梯形形状的电路图案，有蚀刻因数降低的倾向。另一方面，若形成第一表面处理层3的粒子的尺寸变小，则容易成为与上述相反的倾向。即，有虽然蚀刻因数提高，但表面处理铜箔1对绝缘基材11的接着力降低的倾向。
因此，为了同时实现对绝缘基材11的接着性的提高与蚀刻性的提高，较理想为将第一表面处理层3的AR控制为上述范围。通过进行此种AR的控制，可使第一表面处理层3的表面成为适于同时实现对绝缘基材11的接着性的提高与蚀刻性的提高的表面形状。具体而言，由于以适当的平衡性形成第一表面处理层3的表面的凹凸形状，故而可提高电路图案的蚀刻因数及对绝缘基材11的接着性。就稳定地获得此种效果的观点而言，更优选为将AR控制为7～18μm。
第一表面处理层3的Rz并无特别限定，优选为0.3～1.5μm，更优选为0.4～1.2μm，进而优选为0.5～0.9μm。通过将第一表面处理层3的Rz设为上述范围内，可同时实现与绝缘基材11的接着性与电路形成性。
此处，本说明书中所谓“Rz”是指由JIS B0601：1994所规定的十点平均粗糙度。
第一表面处理层3优选为至少含有Ni及Zn作为附着元素。
由于Ni为不易溶解于蚀刻液的成分，故而通过将第一表面处理层3的Ni附着量控制为200μg/dm2以下，第一表面处理层3变得容易溶解于蚀刻液。其结果为，能够提高电路图案的蚀刻因数。就稳定地提高此蚀刻因数的观点而言，将第一表面处理层3的Ni附着量控制为优选为180μg/dm2以下、更优选为100μg/dm2以下。另一方面，就确保由第一表面处理层3所产生的特定的效果(例如耐热性等)的观点而言，将第一表面处理层3的Ni附着量控制为20μg/dm2以上。
又，在形成电路图案后有进行镀金等表面处理的情况，但若进行自电路图案的表面去除无用物质的软蚀刻作为其预处理，则有软蚀刻液渗入至电路图案边缘部的情况。Ni具有抑制此软蚀刻液渗入的效果。就充分地确保此效果的观点而言，优选为将第一表面处理层3的Ni附着量控制为30μg/dm2以上，更优选为控制为40μg/dm2以上。
Zn由于较Ni容易溶解于蚀刻液，故而可相对较多地附着。因此，通过将第一表面处理层3的Zn附着量控制为1000μg/dm2以下，第一表面处理层3变得容易溶解，结果，能够提高电路图案的蚀刻因数。就稳定地提高此蚀刻因数的观点而言，将第一表面处理层3的Zn附着量控制为优选为700μg/dm2以下、更优选为600μg/dm2以下。另一方面，就确保由第一表面处理层3所产生的特定效果(例如耐热性、耐化学品性等)的观点而言，将第一表面处理层3的Zn附着量控制为20μg/dm2以上、优选为100μg/dm2以上、更优选为300μg/dm2以上。例如，由于Zn具有防止铜的热扩散的阻隔效果，故而可抑制粗化粒子及铜箔中的铜因热扩散而露出于表层。其结果为，铜不易直接接触软蚀刻液等化学液，因此可抑制软蚀刻液渗入至电路图案的边缘部。
第一表面处理层3除含有Ni及Zn以外，可进而含有Co、Cr等元素作为附着元素。
第一表面处理层3的Co附着量取决于第一表面处理层3的种类，因此并无特别限定，优选为1500μg/dm2以下，更优选为500μg/dm2以下，进而优选为100μg/dm2以下，最优选为30μg/dm2以下。通过将第一表面处理层3的Co附着量设为上述范围内，可稳定地提高电路图案的蚀刻因数。再者，Co附着量的下限并无特别限定，典型而言为0.1μg/dm2，优选为0.5μg/dm2。
又，由于Co为磁性金属，故而通过将第一表面处理层3的Co附着量尤其是抑制为100μg/dm2以下、优选为0.5～100μg/dm2，可获得能够制作高频特性优异的印刷配线板的表面处理铜箔1。
第一表面处理层3的Cr附着量取决于第一表面处理层3的种类，因此并无特别限定，优选为500μg/dm2以下，更优选为0.5～300μg/dm2，进而优选为1～100μg/dm2。通过将第一表面处理层3的Cr附着量设为上述范围内，可获得防锈效果并且稳定地提高电路图案的蚀刻因数。
第一表面处理层3的种类并无特别限定，可使用此技术领域中公知的各种表面处理层。作为用于第一表面处理层3的表面处理层的示例，可列举粗化处理层、耐热层、防锈层、铬酸盐处理层、硅烷偶合处理层等。这些层可单一地或组合2种以上使用。其中，就与绝缘基材11的接着性的观点而言，第一表面处理层3优选为具有粗化处理层。
此处，本说明书中所谓“粗化处理层”是指通过粗化处理所形成的层，含粗化粒子的层。又，在粗化处理中，有时进行通常的镀铜等作为预处理、或进行通常的镀铜等作为完工处理以防止粗化粒子的脱落，本说明书中的“粗化处理层”包含通过这些预处理及完工处理所形成的层。
作为粗化粒子，并无特别限定，可由选自由铜、镍、钴、磷、钨、砷、钼、铬及锌所组成的群中的任一单质或含有任一种以上的合金形成。又，亦可于形成粗化粒子后，进而进行利用镍、钴、铜、锌的单质或合金等设置二次粒子及三次粒子的粗化处理。
粗化处理层可通过电镀而形成。其条件无特别限定，典型的条件如下所述。又，电镀亦可分为两阶段进行。
镀覆液组成：10～20g/L的Cu、50～100g/L的硫酸
镀覆液温度：25～50℃
电镀条件：电流密度1～60A/dm2、时间1～10秒
作为耐热层及防锈层，无特别限定，可由此技术领域中公知的材料形成。再者，由于耐热层有时亦发挥作为防锈层的功能，故而亦可形成1层具有耐热层及防锈层两者功能的层作为耐热层及防锈层。
作为耐热层及/或防锈层，可为含有选自镍、锌、锡、钴、钼、铜、钨、磷、砷、铬、钒、钛、铝、金、银、铂族元素、铁、钽的群中1种以上的元素(可为金属、合金、氧化物、氮化物、硫化物等任意形态)的层。作为耐热层及/或防锈层的示例，可列举含有镍-锌合金的层。
耐热层及防锈层可通过电镀而形成。其条件无特别限定，典型的耐热层(Ni-Zn层)的条件如下所述。
镀覆液组成：1～30g/L的Ni、1～30g/L的Zn
镀覆液pH：2～5
镀覆液温度：30～50℃
电镀条件：电流密度1～10A/dm2、时间0.1～5秒
作为铬酸盐处理层，无特别限定，可由此技术领域中公知的材料形成。
此处，本说明书中所谓“铬酸盐处理层”是指由含有铬酸酐、铬酸、二铬酸、铬酸盐或二铬酸盐的液体所形成的层。铬酸盐处理层可为含有钴、铁、镍、钼、锌、钽、铜、铝、磷、钨、锡、砷、钛等元素(可为金属、合金、氧化物、氮化物、硫化物等任意形态)的层。作为铬酸盐处理层的示例，可列举：经铬酸酐或二铬酸钾水溶液处理的铬酸盐处理层、经含有铬酸酐或二铬酸钾及锌的处理液处理的铬酸盐处理层等。
铬酸盐处理层可通过浸渍铬酸盐处理、电解铬酸盐处理等公知方法形成。这些条件无特别限定，例如典型的浸渍铬酸盐处理层的条件如下所述。
铬酸盐液组成：1～10g/L的K2Cr2O7、0.01～10g/L的Zn
铬酸盐液pH：2～5
铬酸盐液温度：30～50℃
作为硅烷偶合处理层，并无特别限定，可由此技术领域中公知的材料形成。
此处，本说明书中所谓“硅烷偶合处理层”是指由硅烷偶合剂所形成的层。
作为硅烷偶合剂，无特别限定，可使用此技术领域中公知的。作为硅烷偶合剂的示例，可列举：胺基系硅烷偶合剂、环氧系硅烷偶合剂、巯基系烷偶合剂、甲基丙烯酰氧基系硅烷偶合剂、乙烯基系硅烷偶合剂、咪唑系硅烷偶合剂、三嗪系硅烷偶合剂等。这些之中，优选为胺基系硅烷偶合剂、环氧系硅烷偶合剂。上述硅烷偶合剂可单独使用或组合2种以上使用。
硅烷偶合剂可通过公知方法制造，亦可使用市售品。关于能够用作硅烷偶合剂的市售品的示例，可列举信越化学工业株式会社制造的KBM系列、KBE系列等。市售品的硅烷偶合剂可单独使用，但就第一表面处理层3与绝缘基材11的接着性(剥离强度)的观点而言，优选为制成2种以上的硅烷偶合剂的混合物。其中，优选的硅烷偶合剂的混合物为KBM603(N-2-(胺基乙基)-3-胺基丙基三甲氧基硅烷)与KBM503(3-甲基丙烯酰氧基丙基三甲氧基硅烷)的混合物、KBM602(N-2-(胺基乙基)-3-胺基丙基二甲氧基硅烷)与KBM503(3-甲基丙烯酰氧基丙基三甲氧基硅烷)的混合物、KBM603(N-2-(胺基乙基)-3-胺基丙基三甲氧基硅烷)与KBE503(3-甲基丙烯酰氧基丙基三乙氧基硅烷)的混合物、KBM602(N-2-(胺基乙基)-3-胺基丙基二甲氧基硅烷)与KBE503(3-甲基丙烯酰氧基丙基三乙氧基硅烷)的混合物、KBM903(3-胺基丙基三甲氧基硅烷)与KBM503(3-甲基丙烯酰氧基丙基三甲氧基硅烷)的混合物、KBE903(3-胺基三乙氧基硅烷)与KBM503(3-甲基丙烯酰氧基丙基三甲氧基硅烷)的混合物、KBE903(3-胺基三乙氧基硅烷)与KBE503(3-甲基丙烯酰氧基丙基三乙氧基硅烷)的混合物、KBM903(3-胺基丙基三甲氧基硅烷)与KBE503(3-甲基丙烯酰氧基丙基三乙氧基硅烷)的混合物。
在制成2种以上的硅烷偶合剂的混合物的情形时，其混合比率无特别限定，只要根据所使用的硅烷偶合剂的种类适当调整即可。
又，如图3所示，表面处理铜箔1可进而具有形成于铜箔2的另一面的第二表面处理层4。
第二表面处理层4的种类并无特别限定，可与第一表面处理层3同样地使用此技术领域中公知的各种表面处理层。又，第二表面处理层4的种类可与第一表面处理层3相同亦可不同。
第二表面处理层4可含有Ni、Zn、Cr等元素作为附着元素。
第一表面处理层3的Ni附着量相对于第二表面处理层4的Ni附着量之比优选为0.01～2.5，更优选为0.6～2.2。由于Ni为不易溶解于蚀刻液的成分，故而通过将Ni附着量之比设为上述范围，在对覆铜积层板10进行蚀刻时，可促进成为电路图案的底部侧的第一表面处理层3的溶解，并且抑制成为电路图案的顶部侧的第二表面处理层4的溶解。因此，能够获得顶部宽度与底部宽度之差较小而蚀刻因数较高的电路图案。
第二表面处理层4的Ni附着量取决于第二表面处理层4的种类，因此并无特别限定，优选为0.1～500μg/dm2，更优选为0.5～200μg/dm2，进而优选为1～100μg/dm2。通过将第二表面处理层4的Ni附着量设为上述范围内，可稳定地提高电路图案的蚀刻因数。
第二表面处理层4的Zn附着量取决于第二表面处理层4的种类，因此并无特别限定，在第二表面处理层4含有Zn的情形时，优选为10～1000μg/dm2，更优选为50～500μg/dm2，进而优选为100～300μg/dm2。通过将第二表面处理层4的Zn附着量设为上述范围内，可获得耐热性及耐化学品性的效果，并且稳定地提高电路图案的蚀刻因数。
第二表面处理层4的Cr附着量取决于第二表面处理层4的种类，因此并无特别限定，在第二表面处理层4含有Cr的情形时，优选为超过0μg/dm2且为500μg/dm2以下，更优选为0.1～100μg/dm2，进而优选为1～50μg/dm2。通过将第二表面处理层4的Cr附着量设为上述范围内，可获得防锈效果，并且稳定地提高电路图案的蚀刻因数。
作为铜箔2，无特别限定，可为电解铜箔或压延铜箔的任一者。电解铜箔一般是通过自硫酸铜镀浴使铜电解析出至钛或不锈钢的滚筒上而制造，具有形成于滚筒侧的平坦的S面(磨光面)与形成于S面的相反侧的M面(无光泽面)。一般而言，电解铜箔的M面具有凹凸，因此通过将第一表面处理层3形成于电解铜箔的M面、将第二表面处理层4形成于电解铜箔的S面，可提高第一表面处理层3与绝缘基材11的接着性。
作为铜箔2的材料，无特别限定，在铜箔2为压延铜箔的情形时，可使用通常用作印刷配线板的电路图案的精铜(JIS H3100合金编号C1100)、无氧铜(JIS H3100合金编号C1020或JIS H3510合金编号C1011)等高纯度铜。又，亦可使用例如掺Sn铜、掺Ag铜、添加有Cr、Zr或Mg等的铜合金、添加有Ni及Si等的卡逊(Corson)系铜合金之类的铜合金。再者，本说明书中所谓“铜箔2”是亦包含铜合金箔的概念。
铜箔2的厚度无特别限定，例如可设为1～1000μm、或者1～500μm、或者1～300μm、或者3～100μm、或者5～70μm、或者6～35μm、或者9～18μm。
表面处理铜箔1的与第一表面处理层3为相反侧的面的十点平均粗糙度Rz并无特别限定，优选为0.3～1.0μm，更优选为0.4～0.9μm，进而优选为0.5～0.7μm。此处，所谓与第一表面处理层3为相反侧的面，在设置有第二表面处理层4时是指第二表面处理层4的表面，在未设置第二表面处理层4时是指铜箔2的表面。
通过将与第一表面处理层3为相反侧的面的十点平均粗糙度Rz设为上述范围内，可获得能够制作高频特性优异的印刷配线板的表面处理铜箔1。
具有如上所述构成的表面处理铜箔1可依据此技术领域中公知的方法制造。此处，第一表面处理层3及第二表面处理层4的Ni附着量、Ni附着量的比例如可通过改变所形成的表面处理层的种类、厚度等而进行控制。又，第一表面处理层3的Rz例如可通过调整第一表面处理层3的形成条件等而进行控制。
覆铜积层板10可通过将绝缘基材11接着于表面处理铜箔1的第一表面处理层3而制造。
作为绝缘基材11，无特别限定，可使用此技术领域中公知的。作为绝缘基材11的示例，可列举：纸基材酚树脂、纸基材环氧树脂、合成纤维布基材环氧树脂、玻璃布·纸复合基材环氧树脂、玻璃布·玻璃不织布复合基材环氧树脂、玻璃布基材环氧树脂、聚酯膜、聚酰亚胺膜、液晶聚合物、氟树脂等。
作为表面处理铜箔1与绝缘基材11的接着方法，无特别限定，可依据此技术领域中公知的方法进行。例如，使表面处理铜箔1与绝缘基材11积层并进行热压接即可。
以上述方式制造的覆铜积层板10可用于印刷配线板的制造。作为印刷配线板的制造方法，并无特别限定，可使用减成法、半加成法等公知方法。其中，覆铜积层板10最适于用在减成法。
图4是用以说明利用减成法的印刷配线板的制造方法的剖视图。
在图4中，首先，通过在覆铜积层板10的表面处理铜箔1的表面涂布抗蚀剂并进行曝光及显影，而形成特定的抗蚀剂图案20(步骤(a))。其次，通过蚀刻而去除未形成抗蚀剂图案20的部分(无用部)的表面处理铜箔1(步骤(b))。最后，去除表面处理铜箔1上的抗蚀剂图案20(步骤(c))。
再者，此减成法中的各种条件无特别限定，可依据此技术领域中公知的条件进行。
实施例
以下，通过实施例对本发明的实施方案进而具体地进行说明，但本发明并不受这些实施例任何限定。
(实施例1)
准备厚度12μm的压延铜箔(JX金属公司制造的HA-V2箔)，在一面依序形成粗化处理层、耐热层及铬酸盐处理层作为第一表面处理层，并且在另一面依序形成耐热层及铬酸盐处理层作为第二表面处理层，由此获得表面处理铜箔。用于形成各层的条件如下所述。
＜第一表面处理层的粗化处理层＞
通过电镀形成粗化处理层。电镀分为两个阶段进行。
(第1阶段的条件)
镀覆液组成：11g/L的Cu、50g/L的硫酸
镀覆液温度：25℃
电镀条件：电流密度42.7A/dm2、时间1.4秒
(第2阶段的条件)
镀覆液组成：20g/L的Cu、100g/L的硫酸
镀覆液温度：50℃
电镀条件：电流密度3.8A/dm2、时间2.8秒
＜第一表面处理层的耐热层＞
通过电镀形成耐热层。
镀覆液组成：23.5g/L的Ni、4.5g/L的Zn
镀覆液pH：3.6
镀覆液温度：40℃
电镀条件：电流密度1.1A/dm2、时间0.7秒
＜第一表面处理层的铬酸盐处理层＞
通过电镀形成铬酸盐处理层。
镀覆液组成：3.0g/L的K2Cr2O7、0.33g/L的Zn
镀覆液pH：3.6
镀覆液温度：50℃
电镀条件：电流密度2.1A/dm2、时间1.4秒
＜第二表面处理层的耐热层＞
通过电镀形成耐热层。
镀覆液组成：23.5g/L的Ni、4.5g/L的Zn
镀覆液pH：3.6
镀覆液温度：40℃
电镀条件：电流密度2.8A/dm2、时间0.7秒
＜第二表面处理层的铬酸盐处理层＞
通过浸渍铬酸盐处理形成铬酸盐处理层。
铬酸盐液组成：3.0g/L的K2Cr2O7、0.33g/L的Zn
铬酸盐液pH：3.6
铬酸盐液温度：50℃
(实施例2)
将第一表面处理层的耐热层的形成条件如下所述进行变更，除此以外，以与实施例1相同的方式获得表面处理铜箔。
＜第一表面处理层的耐热层＞
通过电镀形成耐热层。
镀覆液组成：23.5g/L的Ni、4.5g/L的Zn
镀覆液pH：3.6
镀覆液温度：40℃
电镀条件：电流密度1.6A/dm2、时间0.7秒
(实施例3)
将第一表面处理层的耐热层的形成条件如下所述进行变更，除此以外，以与实施例1相同的方式获得表面处理铜箔。
＜第一表面处理层的耐热层＞
通过电镀形成耐热层。
镀覆液组成：23.5g/L的Ni、4.5g/L的Zn
镀覆液pH：3.6
镀覆液温度：40℃
电镀条件：电流密度2.6A/dm2、时间0.7秒
(实施例4)
将第一表面处理层的耐热层的形成条件如下所述进行变更，除此以外，以与实施例1相同的方式获得表面处理铜箔。
＜第一表面处理层的耐热层＞
通过电镀形成耐热层。
镀覆液组成：23.5g/L的Ni、4.5g/L的Zn
镀覆液pH：3.6
镀覆液温度：40℃
电镀条件：电流密度3.2A/dm2、时间0.7秒
(实施例5)
将第一表面处理层的耐热层的形成条件如下所述进行变更，除此以外，以与实施例1相同的方式获得表面处理铜箔。
＜第一表面处理层的耐热层＞
通过电镀形成耐热层。
镀覆液组成：23.5g/L的Ni、4.5g/L的Zn
镀覆液pH：3.6
镀覆液温度：40℃
电镀条件：电流密度4.2A/dm2、时间0.7秒
(实施例6)
将第一表面处理层及第二表面处理层的耐热层的形成条件如下所述进行变更，除此以外，以与实施例1相同的方式获得表面处理铜箔。
＜第一表面处理层的耐热层＞
通过电镀形成耐热层。
镀覆液组成：23.5g/L的Ni、4.5g/L的Zn
镀覆液pH：3.6
镀覆液温度：40℃
电镀条件：电流密度2.1A/dm2、时间0.7秒
＜第二表面处理层的耐热层＞
通过电镀形成耐热层。
镀覆液组成：23.5g/L的Ni、4.5g/L的Zn
镀覆液pH：3.6
镀覆液温度：40℃
电镀条件：电流密度3.3A/dm2、时间0.7秒
(比较例1)
准备厚度12μm的压延铜箔(JX金属公司制造的HA-V2箔)，在一面依序形成粗化处理层、耐热层及铬酸盐处理层作为第一表面处理层，并且在另一面依序形成耐热层及铬酸盐处理层作为第二表面处理层，由此获得表面处理铜箔。用以形成各层的条件如下所述。
＜第一表面处理层的粗化处理层＞
通过电镀形成粗化处理层。
镀覆液组成：15g/L的Cu、7.5g/L的Co、9.5g/L的Ni
镀覆液pH：2.4
镀覆液温度：36℃
电镀条件：电流密度31.5A/dm2、时间1.8秒
＜第一表面处理层的耐热层(1)＞
通过电镀形成耐热层(1)。
镀覆液组成：3g/L的Co、13g/L的Ni
镀覆液pH：2.0
镀覆液温度：50℃
电镀条件：电流密度19.1A/dm2、时间0.4秒
＜第一表面处理层的耐热层(2)＞
通过电镀形成耐热层(2)。
镀覆液组成：23.5g/L的Ni、4.5g/L的Zn
镀覆液pH：3.6
镀覆液温度：40℃
电镀条件：电流密度3.5A/dm2、时间0.4秒
＜第一表面处理层的铬酸盐处理层＞
通过浸渍铬酸盐处理形成铬酸盐处理层。
铬酸盐液组成：3g/L的K2Cr2O7、0.33g/L的Zn
铬酸盐液pH：3.6
铬酸盐液温度：50℃
＜第二表面处理层的耐热层＞
通过电镀形成耐热层。
镀覆液组成：23.5g/L的Ni、4.5g/L的Zn
镀覆液pH：3.6
镀覆液温度：40℃
电镀条件：电流密度4.1A/dm2、时间0.4秒
＜第二表面处理层的铬酸盐处理层＞
通过浸渍铬酸盐处理形成铬酸盐处理层。
铬酸盐液组成：3g/L的K2Cr2O7、0.33g/L的Zn
铬酸盐液pH：3.6
铬酸盐液温度：50℃
对于上述实施例及比较例中所获得的表面处理铜箔，进行下述评价。
＜第一表面处理层及第二表面处理层中的各元素的附着量的测定＞
Ni、Zn及Co的附着量是通过将各表面处理层溶解于浓度20质量％的硝酸，使用VARIAN公司制造的原子吸光分光光度计(型号：AA240FS)，利用原子吸光法进行定量分析而测定。又，Cr的附着量是通过将各表面处理层溶解于浓度7质量％的盐酸，与上述同样地利用原子吸光法进行定量分析而测定。
＜表面处理铜箔的第一表面处理层的粗糙度曲线要素的均方根倾斜RΔq及平均长度RSm、以及粗糙度曲线的峰度Rku的测定＞
依据JIS B0601：2013，使用Olympus株式会社制造的雷射显微镜(LEXT OLS4000)测定RΔq、RSm及Rku。RΔq、RSm及Rku是将在任意10处所测得的值的平均值作为测定结果。再者，测定时的温度设为23～25℃。又，雷射显微镜中的主要设定条件如下所述。
物镜：MPLAPON50LEXT(倍率：50倍，数值孔径：0.95，液浸类型：空气，机械镜筒长：∞，覆盖玻璃厚：0，视野数：FN18)
光学变焦倍率：1倍
扫描模式：XYZ高精度(高度解析度：10nm)
扫描图像尺寸[像素数]：横257μm×纵258μm[1024×1024]
(由于在横向测定，故评价长度相当于257μm)
DIC：关闭
多层：关闭
雷射强度：100
补偿：0
共焦水准：0
光束直径缩小：关闭
图像平均：1次
杂讯降低：开启
亮度不均修正：开启
光学杂讯滤波器：开启
截止值：无(λc、λs、λf均无)
滤波器：高斯滤波器
杂讯去除：测定前处理
倾斜修正：实施
最小高度的识别值：相对于Rz的比的10％
＜表面处理铜箔的第一表面处理层的a*的测定＞
使用HunterLab公司制造的MiniScan(注册商标)EZ Model 4000L作为测定器，依据JIS Z8730：2009，进行CIE L*a*b*表色系统的a*的测定。具体而言，将上述实施例及比较例中所获得的表面处理铜箔的第一表面处理层压抵于测定器的感光部，不让光自外部进入，并且测定a*。又，a*的测定基于JIS Z8722的几何条件C进行。再者，测定器的主要条件如下所述。
光学系统 d/8°、积分球尺寸：63.5mm、观察光源D65
测定方式 反射
照明直径 25.4mm
测定直径 20.0mm
测定波长·间隔 400～700nm·10nm
光源 脉冲氙气灯、1发光/测定
追踪能力标准 依据基于CIE 44及ASTM E259的美国标准技术研究所(NIST)进行校正
标准观察者 10°
又，作为测定基准的白色磁砖是使用下述的物体色。
在以D65/10°测定的情形时，CIE XYZ表色系统中的值为X：81.90、Y：87.02、Z：93.76(若将数值转换为CIE L*a*b*表色系统，则其相当于L*：94.8、a*：-1.6、b*：0.7)。
＜表面处理铜箔的第一表面处理层的XPS的纵深分析中的铜浓度的测定＞
对表面处理铜箔的第一表面处理层在深度方向上进行XPS分析，测定以溅镀速率2.5nm/分钟(SiO2换算)进行7分钟溅镀时，相对于测定对象元素的合计量的Cu浓度。其他条件如下所述。
装置：ULVAC-PHI株式会社制造的5600MC
极限真空度：5.7×10-7Pa
激发源：单色化MgKα
输出：400W
检测面积：800μmφ
入射角：81°
掠出角：45°
无中和枪
测定对象元素：C、N、O、Zn、Cr、Ni、Co、Si及Cu
＜溅镀条件＞
离子种：Ar+
加速电压：3kV
扫描区域：3mm×3mm
＜表面处理铜箔的第一表面处理层的粗糙度图形的平均长度AR的测定＞
依据JIS B0631：2000，使用Olympus株式会社制造的雷射显微镜(LEXT OLS4000)测定AR。AR是将在任意10处所测得的值的平均值作为测定结果。再者，测定时的温度设为23～25℃。又，雷射显微镜中的主要设定条件如下所述。
物镜：MPLAPON50LEXT(倍率：50倍，数值孔径：0.95，液浸类型：空气，机械镜筒长：∞，覆盖玻璃厚：0，视野数：FN18)
扫描模式：XYZ高精度(高度解析度：10nm)
光学变焦倍率：1倍
扫描图像尺寸[像素数]：横257μm×纵258μm[1024×1024]
(由于在横向测定，故评价长度相当于257μm)
DIC：关闭
多层：关闭
雷射强度：100
补偿：0
共焦水准：0
光束直径缩小：关闭
图像平均：1次
杂讯降低：开启
亮度不均修正：开启
光学杂讯滤波器：开启
截止值：无(λc、λs、λf均无)
滤波器：高斯滤波器
杂讯去除：测定前处理
倾斜修正：实施
图形参数：粗糙度图形的上限高度A/波纹度图形的上限高度B＝0.1mm/0.5mm
＜表面处理铜箔的第一表面处理层及第二表面处理层的Rz的测定＞
使用小坂研究所株式会社制造的接触粗糙度计Surfcorder SE-3C，依据JISB0601：1994测定Rz(十点平均粗糙度)。此测定是将测定基准长度设为0.8mm、将评价长度设为4mm、将截止值设为0.25mm、将进给速度设为0.1mm/秒，在表面处理铜箔的宽度方向上变更测定位置而进行10次，将10次测定值的平均值作为评价结果。
此处，仅实施例3实际测量第二表面处理层的Rz。关于其他实施例，由于各实施例中使用的压延铜箔与实施例3中使用者是同一批，故而将Rz设为相同值。
＜蚀刻因数及蚀刻残渣的评价＞
通过在表面处理铜箔的第一表面处理层上积层聚酰亚胺基板，于300℃加热1小时进行压接，而制作覆铜积层板。其次，通过在表面处理铜箔的第二表面处理层上涂布感光性抗蚀剂并进行曝光及显影，而形成L/S＝29μm/21μm宽度的抗蚀剂图案。其后，通过蚀刻将表面处理铜箔的露出部(无用部)去除，由此获得具有L/S＝25μm/25μm宽度的铜电路图案的印刷配线板。再者，上述电路图案的L及S的宽度是电路的底部面、即与聚酰亚胺基板接触的面的宽度。蚀刻是使用喷雾蚀刻于下述条件下进行。
蚀刻液：氯化铜蚀刻液(氯化铜(II)二水合物400g/L，以35％盐酸计200ml/L)
液温：45℃
喷雾压力：0.18MPa
其次，利用SEM观察所形成的电路图案，根据下述式求出蚀刻因数(EF)。
EF＝电路高度/{(电路底部宽度－电路顶部宽度)/2}
蚀刻因数的数值越大则意味着电路侧面的倾斜角越大。
EF的值是各实施例及比较例每一者进行5次试验结果的平均值。
蚀刻残渣是拍摄电路图案的SEM图像，根据3000倍的SEM图像，对其产生状态进行评价。具体而言，如图2所示，对电路图案垂直地划出直线，求出自电路图案的底部至产生蚀刻残渣部分的距离的最大值，由此评价蚀刻残渣。在此评价中，将此距离的最大值为1μm以下者表示为〇，将此距离的最大值超过1μm者表示为×。
＜剥离强度的评价＞
90度剥离强度的测定依据JIS C6471：1995进行。具体而言，将电路(表面处理铜箔)宽度设为3mm，以90度的角度、以50mm/分钟的速度将市售的基材(FR-4预浸体)与表面处理铜箔之间剥离，测定此时的强度。测定进行2次，将其平均值作为剥离强度的结果。再者，若剥离强度为0.5kgf/cm以上，则可谓导体与基材的接着性良好。
再者，电路宽度的调整是通过使用氯化铜蚀刻液的通常的减成蚀刻方法进行。又，剥离强度的评价是在初期(刚蚀刻后)、及相当于回流焊的热历程(260℃、20秒)后的2种条件下进行评价。
将上述评价结果示于表1及2。又，实施例1～6的第二表面处理层的Rz为0.61μm。再者，未测定比较例1的第二表面处理层的Rz。
[表1]
Figure BDA0002723936220000211
Figure BDA0002723936220000221
[表2]
Figure BDA0002723936220000222
如表1及2所示，第一表面处理层的RΔq为5～28°的实施例1～6的蚀刻因数及剥离强度较高，与此相对，第一表面处理层的RΔq超过28°的比较例1的蚀刻因数较低。又，实施例1～6不仅初期而且热历程后的剥离强度亦较高，蚀刻残渣亦较少。
由以上结果可知，根据本发明的实施方案，可提供一种能够形成与绝缘基材的接着性优异并且适于微间距化的高蚀刻因数的电路图案的表面处理铜箔及覆铜积层板。又，根据本发明的实施方案，可提供一种具有与绝缘基材的接着性优异的高蚀刻因数的电路图案的印刷配线板。
本发明的实施方案亦可采用以下的方案。
＜1＞
一种表面处理铜箔，其具有铜箔、及形成于上述铜箔的一面的第一表面处理层，且
上述第一表面处理层基于JIS B0601：2013的粗糙度曲线要素的均方根倾斜RΔq为5～28°。
＜2＞
如上述＜1＞所记载的表面处理铜箔，其中，上述RΔq为10～25°。
＜3＞
如上述＜1＞所记载的表面处理铜箔，其中，上述RΔq为15～23°。
＜4＞
如上述＜1＞至＜3＞中任一项所记载的表面处理铜箔，其中，上述第一表面处理层基于JIS B0601：2013的粗糙度曲线的峰度Rku为2.0～8.0。
＜5＞
如上述＜4＞所记载的表面处理铜箔，其中，上述Rku为3.5～5.8。
＜6＞
如上述＜1＞至＜5＞中任一项所记载的表面处理铜箔，其中，上述第一表面处理层的CIE L*a*b*表色系统的a*为3.0～28.0。
＜7＞
如上述＜6＞所记载的表面处理铜箔，其中，上述a*为5.0～23.0。
＜8＞
如上述＜1＞至＜7＞中任一项所记载的表面处理铜箔，其中，上述第一表面处理层的Ni附着量为20～200μg/dm2，Zn附着量为20～1000μg/dm2。
＜9＞
如上述＜1＞至＜8＞中任一项所记载的表面处理铜箔，其中，上述第一表面处理层在XPS的纵深分析中，以溅镀速率2.5nm/分钟(SiO2换算)进行7分钟溅镀时，相对于C、N、O、Zn、Cr、Ni、Co、Si及Cu元素的合计量的Cu浓度为80～100atm％。
＜10＞
如上述＜1＞至＜9＞中任一项所记载的表面处理铜箔，其中，上述第一表面处理层满足以下(A)～(F)中的至少一者：
(A)基于JIS B0601：2013的粗糙度曲线的峰度Rku为2.0～8.0；
(B)基于JIS Z8730：2009的几何条件C测得的CIE L*a*b*表色系统的a*为3.0～28.0；
(C)在XPS的纵深分析中，以溅镀速率2.5nm/分钟(SiO2换算)进行7分钟溅镀时，相对于C、N、O、Zn、Cr、Ni、Co、Si及Cu元素的合计量的Cu浓度为80～100atm％；
(D)基于JIS B0601：2013的粗糙度曲线要素的平均长度RSm为5～10μm；
(E)基于JIS B0631：2000的粗糙度图形的平均长度AR为6～20μm；
(F)基于JIS B0601：1994的十点平均粗糙度Rz为0.3～1.5μm。
＜11＞
如上述＜1＞至＜10＞中任一项所记载的表面处理铜箔，其中，上述表面处理铜箔的与上述第一表面处理层为相反侧的面的十点平均粗糙度Rz为0.3～1.0μm。
＜12＞
如上述＜1＞至＜11＞中任一项所记载的表面处理铜箔，其中，上述铜箔为压延铜箔。
＜13＞
一种覆铜积层板，其具备上述＜1＞至＜12＞中任一项所记载的表面处理铜箔、及接着于上述表面处理铜箔的第一表面处理层的绝缘基材。
＜14＞
一种印刷配线板，其具备对上述＜13＞所记载的覆铜积层板的上述表面处理铜箔进行蚀刻而形成的电路图案。
附图标记说明
1：表面处理铜箔
2：铜箔
3：第一表面处理层
4：第二表面处理层
10：覆铜积层板
11：绝缘基材
20：抗蚀剂图案

Claims (13)

1.一种表面处理铜箔，其具有铜箔、及形成于所述铜箔的一面的第一表面处理层，且
所述第一表面处理层基于JIS B0601：2013的粗糙度曲线要素的均方根倾斜RΔq为5～28°，
所述第一表面处理层基于JIS B0601：2013的粗糙度曲线的峰度Rku为2.0～8.0。
2.根据权利要求1所述的表面处理铜箔，其中，所述RΔq为10～25°。
3.根据权利要求1所述的表面处理铜箔，其中，所述RΔq为15～23°。
4.根据权利要求1所述的表面处理铜箔，其中，所述Rku为3.5～5.8。
5.根据权利要求1至4中任一项所述的表面处理铜箔，其中，所述第一表面处理层的CIEL*a*b*表色系统的a*为3.0～28.0。
6.根据权利要求5所述的表面处理铜箔，其中，所述a*为5.0～23.0。
7.根据权利要求1至4中任一项所述的表面处理铜箔，其中，所述第一表面处理层的Ni附着量为20～200μg/dm2，Zn附着量为20～1000μg/dm2。
8.根据权利要求1至4中任一项所述的表面处理铜箔，其中，所述第一表面处理层在XPS的纵深分析中，以溅镀速率2.5nm/分钟进行7分钟溅镀时，相对于C、N、O、Zn、Cr、Ni、Co、Si及Cu元素的合计量的Cu浓度为80～100atm％，所述溅镀速率为以SiO2换算而得。
9.根据权利要求1至4中任一项所述的表面处理铜箔，其中，所述第一表面处理层满足以下(A)～(F)中的至少一者：
(A)基于JIS B0601：2013的粗糙度曲线的峰度Rku为2.0～8.0；
(B)基于JIS Z8730：2009的几何条件C测得的CIE L*a*b*表色系统的a*为3.0～28.0；
(C)在XPS的纵深分析中，以溅镀速率2.5nm/分钟进行7分钟溅镀时，相对于C、N、O、Zn、Cr、Ni、Co、Si及Cu元素的合计量的Cu浓度为80～100atm％，所述溅镀速率为以SiO2换算而得；
(D)基于JIS B0601：2013的粗糙度曲线要素的平均长度RSm为5～10μm；
(E)基于JIS B0631：2000的粗糙度图形的平均长度AR为6～20μm；
(F)基于JIS B0601：1994的十点平均粗糙度Rz为0.3～1.5μm。
10.根据权利要求1至4中任一项所述的表面处理铜箔，其中，所述表面处理铜箔的与所述第一表面处理层为相反侧的面的十点平均粗糙度Rz为0.3～1.0μm。
11.根据权利要求1至4中任一项所述的表面处理铜箔，其中，所述铜箔为压延铜箔。
12.一种覆铜积层板，其具备权利要求1至11中任一项所述的表面处理铜箔、及接着于所述表面处理铜箔的第一表面处理层的绝缘基材。
13.一种印刷配线板，其具备对权利要求12所述的覆铜积层板的所述表面处理铜箔进行蚀刻而形成的电路图案。
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