CN106663475A - 分散在金属合金基质中的陶瓷核燃料 - Google Patents

分散在金属合金基质中的陶瓷核燃料 Download PDF

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Abstract

描述了用于制造金属燃料的系统和方法。用于制造金属‑燃料基质金属陶瓷核燃料的方法可包括粉碎的陶瓷颗粒与金属快速反应堆燃料结合经由底部浇铸或注射铸造或粉末冶金工艺。添加至所述金属燃料的粉碎的陶瓷颗粒的最大量不得超出将无法产生金属燃料的连续基质的量。在短暂的辐射时间段之后，不论哪种制造工艺，所述燃料的微观结构可以与不含粉碎的陶瓷颗粒的注射铸造燃料的微观结构基本相同。因此，不含粉碎的陶瓷颗粒的注射铸造燃料的广泛现有的数据库可以是预期辐射性能的优异指标。每种工艺可助于解决废核燃料问题并且可以在所述工艺期间使Pu239变性。

Description

分散在金属合金基质中的陶瓷核燃料
发明领域
本发明涉及核燃料，并且更具体地，涉及金属核燃料。
发明背景
世界电力需求到2030年预计将高达两倍，到2050年预计将高达四倍。世界电力需求增长预计将来自发达国家，并且在甚至更大的程度上，将来自发展中国家。为了满足这种需求的快速增长，核电可能是现实的、具有成本效益的能源。
来自其他来源的增长的能源供应(例如来自天然气发电的贡献)可能受到高和不稳定的气体价格、温室气体排放以及对长期依赖不稳定供应来源的担忧的制约。与此同时，替代能源的形式(太阳、风、生物质、水力发电等)在满足某些增长的需求方面可能是有用的。然而，它们不能充分地缩放并且无法在大多数市场中提供足够的额外发电能力以满足新的电力需求的任何显著部分。
燃煤电厂可提供一些额外的供应，但是由于负面的环境影响，燃烧大量的煤存在严重的政治障碍。
常规的核电厂也可满足部分增长的需求。然而，常规的核电厂有许多技术和公众接受障碍需要克服。可能还需要新型的核燃料。
某些基于快速反应堆的发电厂可具有通过基于火法冶金再循环技术的封闭式燃料循环支持的20年再加料(refueling)间隔。可使用用于初始芯负载的铀(U)/钚(Pu)/锆(Zr)组合物或浓缩U/Zr组合物的金属合金燃料形式。可采用远程注射铸造工艺来制造燃料细棒(fuel pin)。存在对于燃料稳态、瞬态和安全性能的非常广泛的辐射数据库。三元合金再循环细棒可以是高度放射性的并且在1500-1600℃的温度下在屏蔽(shielding)之后使用远程操作来制造它们的技术是成熟的。
优选实施方案的详细描述
本发明的实施方案可以包括用于制造并入陶瓷颗粒的金属核燃料的方法。在某些实施方案中，所述陶瓷颗粒可以包括粉碎的轻水反应堆(LWR)废核燃料(SNF)。在某些实施方案中，所述陶瓷颗粒可以包括氧化钍和/或氧化镅。在某些实施方案中，可将来自废反应堆燃料的材料添加到合金混合物中。例如，陶瓷颗粒(如轻水反应堆废核燃料)可以被粉碎并分散在金属合金基质中。
将美国专利号8,571,167、美国公开号2011/0194666和美国公开号2011/0206173各自通过引用其整体并入本文中。
在某些实施方案中，陶瓷氧化物LWR-SNF颗粒可以在以下三种工艺中的任一种中与金属快速反应堆燃料组合：
1.底部浇铸燃料芯块(slug)。可在环形(或圆柱形)燃料芯块的底部浇铸之前将SNR燃料颗粒添加至熔融的金属燃料装料(charge)。所述装料可以用双频率感应加热，使得频率上的变化将提供SNF颗粒在熔体内的混合。
2.固体燃料芯块的注射铸造。可在固体圆柱形燃料芯块的注射铸造之前将SNF燃料颗粒添加至熔融的金属燃料装料。所述装料将如在1中描述的那样加热。
3.粉末冶金工艺。SNF燃料颗粒可以与通过粉末冶金工艺制造的金属燃料颗粒组合(共混)。
可以添加至金属燃料的SNF燃料颗粒的最大量必须产生金属燃料的连续基质。
在短暂的辐射期之后，无论使用哪种制造工艺，所述燃料的微观结构可以与不含粉碎的陶瓷颗粒的注射浇铸燃料的微观结构相同、基本上相同和/或功能上相同。因此，不含SNF颗粒的注射浇铸燃料的广泛数据库可以是预期辐射性能的优异指标。
下面描述用于生产燃料棒的工艺的细节和每种工艺的属性。每种工艺可以通过在多次再循环中焚烧超铀元素来助于解决SNF问题并且它们全部可以在所述工艺中使Pu239变性。在某些实施方案中，可以使用再加工的金属燃料来生产燃料棒。
底部浇铸
在某些系统中，底部浇铸技术可用于生产用于插入钢包燃料细棒中的芯块。所述芯块可以是环形的、锆(Zr)-护套(sheath)的芯块。当辐射时，如此制造的细棒可以迅速地重组成通过原始的注射铸造制造工艺所生产的传统形态，使得对于这样的燃料细棒的现有的广泛的性能数据库继续适用。
尽管以下讨论涉及形成环形燃料细棒的示例性实施方案，但是可以理解底部浇铸可用于形成各种燃料细棒中的任一种，包括圆柱形或其他形状的燃料细棒。
可以将用于环形燃料细棒的原料装入底部浇铸坩埚中并且可在感应炉中熔融。熔融的时间、温度、压力和其他操作条件可基于投入的原料选择。可选择所述原料以产生所需的金属铀(U)和超铀元素加钼(Mo)和/或锆(Zr)的组合物。在某些实施方案中，所述原料可以包括，例如铀、锆、超铀元素、再加工的金属燃料及其组合。在某些实施方案中，可以将预先形成的薄壁锆管紧贴地插入石墨模具中的紧密配合的孔中。棒可居中地位于所述石墨模具中的孔中。所述坩埚的底部中的塞子可以升高，因此金属合金熔体可以流入所述模具中并固化。
通过这种方式，在某些实施方案中可以产生被径向封装在Zr护套中的环形燃料细棒芯块。可将所述环形燃料细棒芯块从所述模具中移出并插入紧密配合的钢包层中。可以焊接上端盖。这样的细棒束可以被组装成多细棒燃料组件。
在某些实施方案中，在金属熔体已变得熔融之后，可以将粉碎的陶瓷颗粒的装料添加至所述熔体。可以调谐感应炉的频率，以形成熔融的金属的滚动流动状态。所述滚动流动状态可以用于将所述陶瓷颗粒均匀地混合到熔融的金属相中。从目前的注射铸造工艺中，铀(U)/钚(Pu)/锆(Zr)和铀(U)/锆(Zr)的感应加热被称为通过调节频率来建立滚动流动状态的能力。
在一段时间之后，滚动可能会停止。可以选择用于滚动的时间段来实现混合物的均匀或接近均匀的混合。可以如上所述地进行底部浇铸。
冷冻、优选快速冷冻混合物可以防止低密度陶瓷与金属相再分离。可选择冷冻的时间和温度以防止再分离。
所得的燃料芯块可以是金属陶瓷组合物的Zr护套的环形芯块，其中可裂变轴承金属合金形成连续基质并且大部分的可裂变物质保留在金属相中。可选择金属燃料与陶瓷的比率，使得在辐射时，所述燃料细棒产生金属燃料的连续基质以确保足够的导热率。在某些实施方案中，分散的陶瓷颗粒可包括具有高于约90%的氧化铀与约6%的裂变产物和约1.5%的超铀元素的组合物。如通常当使用轻水反应堆废核燃料时所需的，这些铸造操作可以远程进行。
存在环形燃料形式的许多潜在的操作益处，而且增加管理废核燃料的能力可能是额外的益处。
注射铸造
在某些系统中，已知的注射铸造技术已被用于生产用于插入钢包燃料细棒中的固体(即非环形的)芯块。所述芯块可以是插入宽松配合的钢包层中的固体燃料芯块并且与钠结合以在芯块和包层之间获得良好的导热率。当辐射时，如此制造的细棒可以迅速地重组成通过注射铸造制造工艺所生产的传统的裂变气体填充的多孔形态，这适用现有的广泛的性能数据库。
在某些实施方案中，注射铸造方法可以被修改以将陶瓷颗粒物(例如粉碎的轻水反应堆废核燃料)并入金属燃料细棒中。可将用于燃料细棒的原料装入坩埚中并且可在感应炉中熔融。可选择所述原料以产生所需的金属铀(U)、超铀元素和/或锆(Zr)的组合物。
在某些实施方案中，在金属熔体已变得熔融之后，可以将粉碎的陶瓷颗粒的装料添加至所述熔体。可以调谐感应炉的频率，以形成熔融的金属的滚动流动状态。所述滚动流动状态可以用于将所述陶瓷颗粒均匀地混合到金属相中。
在一段时间之后，滚动可能会停止。可以选择用于滚动的时间段来实现混合物的均匀或接近均匀的混合。可进行注射模塑工艺以迫使熔体进入模具中。
在模具内冷冻、优选快速冷冻混合物可以防止低密度陶瓷与金属相再分离。可选择冷冻的时间和温度以防止再分离。
所得的燃料芯块可以是金属陶瓷组合物的固体燃料细棒，其中可裂变轴承金属基质超过约50体积%并且大部分的可裂变物质保留在金属相中。可选择金属燃料与陶瓷的比率，使得在照射时，所述燃料细棒产生连续的、裂变气体浸渍的金属燃料的基质以确保足够的导热率。在某些实施方案中，分散的陶瓷颗粒可包括具有高于约90%的氧化铀与约6%的裂变产物和约1.5%的超铀元素的组合物。如通常当使用轻水反应堆废核燃料时所需的，这些注射铸造操作可以远程进行。
粉末燃料冶金
粉末冶金可以便于金属陶瓷燃料组合物的制造，其中可以将陶瓷颗粒嵌入金属相基质中。这种能力，就如同底部浇铸和注射铸造金属陶瓷燃料细棒制造的制造方法，可允许粉碎的陶瓷燃料(例如轻水反应堆废核燃料)的选项并将粉碎的陶瓷燃料引入支持基于快速反应堆的发电厂的封闭的燃料循环中。这可提供管理困难的轻水反应堆核废料处置问题的有效方法。通过约束陶瓷相的体积分数，可以保持先前燃料性能数据库的适用性。
燃料特性
在所有三个实施方案中，可能存在必须强制的陶瓷体积分数的界限以保持与金属燃料相关的先前数据库的适用性并保持导热率的可接受范围以及达到可裂变密度的必要水平。对于浓缩U/Zr的初始燃料负载而言，所述陶瓷体积分数可以使得连续的金属基质存在。对于U/Pu/Zr的再循环燃料负载而言，所述陶瓷重量分数可为约10重量%(刚足以恢复燃烧掉的重金属重量分数)。
已经建立的用于粉碎轻水反应堆废核燃料、捕获释放的气态裂变产物和定制粒度分布的方法是已知的。粒度可平均为约1至约100微米。陶瓷颗粒在如此铸造的细棒中的均匀分布可以是本公开内容的相关考虑因素。
至于润湿，通常在通过目前的注射铸造制造工艺制造的燃料细棒中发现因杂质导致的少量的陶瓷夹杂物。润湿可通过这些工艺来实现。
至于颗粒结块，即使在制造过程中发生陶瓷颗粒的结块，一定程度的结块也可能不会显著降低堆芯(incore)性能，因为不可能通过颗粒结块在燃料中形成高可裂变密度“热点”，因为在轻水反应堆废核燃料颗粒中的浓缩程度可以是约1至2%，而在金属基质中其可以大于约10%。结块可能会形成局部“冷点”，这不会出现任何性能问题。即使制造工艺产生不够完美的均匀化，也不可能出现热点问题。
此外，堆芯肿胀可能不会导致颗粒结块。在第一个约1%至1.5%的堆芯燃耗期间，可形成裂变气体的微泡并导致韧性金属相基质流入约25%的自由体积。所述自由体积存在于环形细棒的中心孔中、燃料芯块和用于注射铸造细棒的包层之间的间隙中以及粉末冶金生产的燃料中的开口孔隙中。金属基质的流动可以随其携带嵌入的陶瓷颗粒，使得颗粒之间的平均分隔距离增加。不会引起结块。
所述陶瓷颗粒可以主要是U238。U238可以是处于上升的功率瞬态的负多普勒反应性反馈的来源。在某些反应堆设计中，低导热率的陶瓷颗粒的热时间常数可以延迟负反应性反馈的迅速性(promptness)。然而，对其他类别的快速反应堆瞬态性能的影响可以因若干原因而忽略不计。首先，多普勒可能不是那些(小的)快速反应堆中的主导反应性反馈。径向热膨胀可能反而占主导地位。其次，在再循环负载中，超过约80%的U238(在初始燃料装料中超过约65%)可能保留在金属陶瓷燃料的金属相基质中，其中热源加热(thermalheating)可以是瞬时的或几乎瞬时的。来自金属相的迅速反馈可主导来自陶瓷相的稍微延迟的反馈。此外，所述陶瓷颗粒可以是非常小的，从约1至约几百微米，并且可以很好地结合至周围的金属相。因此，所述陶瓷颗粒的热时间延迟可以是相当小的。
安全措施与防扩散益处
将粉碎的轻水反应堆废核燃料颗粒引入金属合金燃料细棒中可提供防扩散益处。该益处对于低于20%的浓缩铀且不含超铀元素(其本身是非放射性的)的第一芯负载可能是特别有利的。对于初始芯而言，在辐射后，所得的燃料组合物可以包括富含Pu239的钚，但缺少具有Pu240和241的实质性污染物，而与此相反，再循环芯可以是对于武器用途而言没有吸引力的钚同位素的混合物。所以将粉碎的LWR SNF添加至初始负载可以提供若干个防扩散益处。
首先，来自粉碎的轻水反应堆废核燃料的氧化物颗粒包含裂变产物，所述裂变产物提供辐射场以自保护初始芯装料，其最初是非放射性金属合金浓缩铀U/Zr，在装运到反应堆期间不受辐射场保护的新鲜燃料。
重要的是，所述陶瓷颗粒可以含有Pu240和241同位素。所述颗粒尺寸可以是足够小的并且燃料温度可以是足够高的，使得在堆芯辐射轰击下，同位素的显著迁移可贯穿所有的颗粒/基质界面发生。因此，Pu240和241原子可进入金属基质并且可以与所述金属基质中的新鲜增殖的Pu239紧密混合，反之亦然。(任何迁移至所述金属相的氧可以被Zr“吸杂(getter)”)。因此，仅在反应堆中短暂暴露之后，所述新增殖的Pu239可能已被Pu240和241污染，使得它对于核武器中的用途而言不具吸引力。
在初始芯负载中在Pu240和241的情况下的“变性”可以是显著的，因为在该初始负载中陶瓷体积分数可以接近约50%，其中重金属重量分数约为35%。在轻水反应堆废核燃料中，钚重量分数约为1.5%且钚重量分数和Pu239的(240+241)/(239+240+241)同位素污染物可约为40%。而在多次再循环之后获得的相应的快速反应堆渐近组成比率可约为25%。
在达到约8原子%燃耗的第一个20年辐射运动之后，初始燃料装料可能已经在可裂变组合物为全U235到全Pu的路径上进展了约10%。Pu239组合物可从富含239朝显示出Pu239的渐近(240+241)污染物演变。
在第一个20年辐射运动之后，金属相中的初始燃料装料可能为燃料中的Pu239原子的增殖装料贡献例如(燃料的100-35wt%)×(燃料中的13wt%可裂变)×(可裂变中的1/10Pu)=0.00845。
对于燃料中的每个Pu原子而言，陶瓷可能为(240+241)原子的装料贡献例如(燃料的35wt%)×(燃料中的1.5%Pu)×(Pu中40%的240+241)=0.0021。
因此，如果发生充分混合，则在排放时金属陶瓷燃料的(240+241)/(239+240+241)比率可以是约例如(0.0021)/(0.00845+0.0021)=0.199。这可以被认为是已经如渐近数(asymptotic number)那样变性。同位素混合可以根据燃料细棒中的温度和温度梯度、强烈的辐射场以及暴露于这些条件的持续时间发生。贯穿陶瓷/金属界面的同位素迁移可以形成与增殖的Pu239的均匀混合。这样，显著的内在变性甚至可用于第一燃料负载。对于再循环燃料负载而言，该效果可能会减小，因为陶瓷重量分数可被减少至约8至10wt%，但那时Pu可能已经变性并且再循环燃料可能负载有在再循环过程中保留的放射性裂变产物。
尽管前面的描述涉及本发明的优选实施方案，但是应注意，其他的变体和修改对于本领域术人员将是明确的，并且其可以在不脱离本发明的精神或范围的情况下进行。此外，即使上文没有明确说明，结合本发明的一个实施方案所描述的特征也可以与其他实施方案结合使用。

Claims (26)

1.制造金属陶瓷金属燃料基质核燃料细棒的方法，所述方法包括：
使一种或多种金属核燃料原料熔融以形成熔融的金属熔体；
将陶瓷颗粒添加到所述熔融的金属熔体中以形成混合物；
剧烈搅拌所述混合物；
将所述混合物底部浇铸到模具中；和
使所述混合物在所述模具中固化以形成金属陶瓷金属燃料基质核燃料细棒。
2.权利要求1的方法，其中所述搅拌包括使所述混合物滚动以获得基本均匀的颗粒分布。
3.权利要求1的方法，其中所述陶瓷颗粒包括粉碎的轻水反应堆废核燃料、氧化钍、氧化镅及其组合。
4.权利要求1的方法，其中所述陶瓷颗粒包括氧化钍、氧化镅及其组合。
5.权利要求1的方法，其中所述模具包括圆柱形孔，其中棒在所述圆柱形孔的大致中心处。
6.权利要求5的方法，其中所得到的金属陶瓷金属燃料基质核燃料细棒是环形金属陶瓷金属燃料基质核燃料细棒。
7.权利要求1的方法，其中所述模具包括一个或多个紧贴地设置在所述模具内的孔中的锆管。
8.权利要求7的方法，其中所得到的燃料细棒是锆护套的金属陶瓷金属燃料基质核燃料细棒。
9.权利要求1的方法，其中所述金属陶瓷金属燃料基质内的陶瓷颗粒分布在通过快速冷冻使所述混合物固化之后保持均匀。
10.权利要求1的方法，其中所述一种或多种金属核燃料原料包括铀。
11.权利要求1的方法，其中所述一种或多种金属核燃料原料包括(i)铀，和(ii)锆或钼。
12.权利要求1的方法，其中所述一种或多种金属核燃料原料包括铀和超铀元素的混合物。
13.制造金属陶瓷金属燃料基质核燃料细棒的方法，所述方法包括：
使一种或多种金属核燃料原料熔融以形成熔融的金属熔体；
将陶瓷颗粒添加到所述熔融的金属熔体中以形成混合物；
剧烈搅拌所述混合物；
将所述混合物注射铸造到模具中；和
使所述混合物在所述模具中固化以形成金属陶瓷金属燃料基质核燃料细棒。
14.权利要求13的方法，其中所述搅拌包括使所述熔融的金属熔体滚动以实现将所述陶瓷颗粒均匀混合到所述熔融的金属熔体中。
15.权利要求13的方法，其中粉碎的陶瓷颗粒包括轻水反应堆废核燃料。
16.权利要求13的方法，其中粉碎的陶瓷颗粒包括氧化钍。
17.权利要求13的方法，其中通过冷冻使所述使混合物固化。
18.权利要求13的方法，其中所述一种或多种金属核燃料原料包括铀。
19.权利要求13的方法，其中所述一种或多种金属核燃料原料包括铀和锆。
20.权利要求13的方法，其中所述一种或多种金属核燃料原料包括铀和超铀元素的混合物。
21.制造金属核燃料细棒的方法，所述方法包括：
添加颗粒状金属核燃料原料；
将陶瓷颗粒添加至所述颗粒状金属核燃料原料；
将粉碎的陶瓷颗粒共混至所述颗粒状金属核燃料原料以形成均匀混合物；和
将所述混合物压入钢包层中。
22.权利要求21的方法，其中所述陶瓷颗粒包括粉碎的轻水反应堆废核燃料。
23.权利要求21的方法，其中所述粉碎的陶瓷颗粒包括氧化钍、氧化镅及其组合。
24.权利要求21的方法，其中所述一种或多种金属核燃料原料包括铀的颗粒。
25.权利要求21的方法，其中所述一种或多种金属核燃料原料包括铀和锆的颗粒。
26.权利要求21的方法，其中所述一种或多种金属核燃料原料包括铀和超铀元素颗粒的混合物。
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