JPH0943391A

JPH0943391A - 核燃料リサイクルシステム

Info

Publication number: JPH0943391A
Application number: JP19157795A
Authority: JP
Inventors: Yoshiaki Sakashita; 嘉章坂下; Tsugio Yokoyama; 次男横山; Masatoshi Kawashima; 正俊川島; Reiko Fujita; 玲子藤田; Tsuguyuki Kobayashi; 嗣幸小林; Mitsuaki Yamaoka; 光明山岡
Original assignee: Toshiba Corp
Current assignee: Toshiba Corp
Priority date: 1995-07-27
Filing date: 1995-07-27
Publication date: 1997-02-14

Abstract

(57)【要約】【課題】湿式再処理によるリサイクルシステムに大きな
インパクトを与えないで、マイナアクチニドと希土類元
素とを分離し、マイナアクチニドを燃料に効率よく利用
して再処理量の低減を図る。【解決手段】軽水炉炉心３からの使用済燃料５は改良Ｐ
ｕｒｅｘ工程６によりＰｕ，Ｎｐを分離し、マイナアク
チニド（ＭＡ）および希土類元素（ＲＥ）はＴｒｕｅｘ
工程８によりＲＥ以外のＦＤおよびＭＡとＲＥの混合に
分離する。ＭＡとＲＥは金属還元工程９で分離され、Ｍ
Ａは特殊燃料集合体11の燃料に使用する。特殊燃料集合
体11は高速炉炉心４に装荷し、運転される。その使用済
特殊燃料集合体12はＭＡリサイクルシステム２により電
解精製工程10によりＲＥ（大部分）とＭＡ，ＲＥ（若
干）に分離される。高速炉炉心４には炉心燃料集合体７
が装荷されるが、運転後は炉心燃料集合体リサイクルシ
ステム１により軽水炉炉心３と使用済燃料５との間に戻
される。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【発明の属する技術分野】本発明は軽水炉と高速炉から
の使用済燃料を回収してリサイクルする核燃料リサイク
ルシステムに関する。

【０００２】

【従来の技術】従来の核燃料リサイクルシステムでは、
高レベル放射性廃棄物量の低減、核不拡散性の向上、お
よびアメリシウム（Ａｍ）、キュリウム（Ｃｍ）、ネプ
ツニウム（Ｎｐ）等のマイナアクチニド（ＭＡ）の燃料
としての有効利用の観点から、ＭＡを燃料としてリサイ
クルする場合、改良ピューレックス（Ｐｕｒｅｘ）方式
とトウルーレックス（Ｔｒｕｅｘ）方式を組み合わせて
用いていた。また、これに対応して高速炉の炉心は、Ｍ
Ａと希土類元素（ＲＥ）が均質に混合した燃料集合体か
ら構成されていた。

【０００３】ここで、改良ピューレックス方式は回収で
きないネプツニウム（Ｎｐ）もある程度回収できるよう
に硝酸溶液からリン酸トリブチル（ＴＢＰ）有機溶媒へ
の抽出条件を改良したものである。トウルーレックス方
式は高レベル廃液からＭＡをＣＭＰＯ（Ｏｃｔｙｌ（ｐ
ｈｅｎｙｌ）−Ｎ，Ｎ−ｉｓｏｂｕｔｙｌｃａｒａｂａ
ｍｏｌｙｍｅｔｈｙｌｐｈｏｓｐｈｉｎｅＯｘｉｄ
ｅ）と呼ばれる有機溶媒によって抽出する方式である。

【０００４】

【発明が解決しようとする課題】軽水炉または高速炉の
使用済燃料からプルトニウミ（Ｐｕ）のみならずマイナ
アクチニド（ＭＡ）を燃料としてリサイクルする場合、
従来の湿式再処理（改良ＰｕｒｅｘおよびＴｒｕｅｘの
組み合わせ）ではネプツニウム（Ｎｐ）以外のＭＡと、
希土類元素（ＲＥ）との分離効率を表す除染係数が従来
の施設規模では小さいために、分離効率を上げるために
は施設の規模が大きくなるほどの経済的インパクトがあ
り困難な課題がある。

【０００５】また、ＲＥを分離せずにＭＡと一緒に炉心
へリサイクルしようとすると、ＲＥは燃焼により減少し
ないために、ＭＡに対するＲＥの比率がリサイクルを重
ねる毎に大きくなり、ＭＡとＲＥの混合物においてその
大部分がＲＥで占められるようになる。このような、Ｒ
Ｅの比率が大きいＭＡとＲＥの混合物を燃料として炉心
に装荷することは、炉心体積が増大し、炉心性能が劣化
するなど非効率的な課題がある。

【０００６】本発明は、上記課題を解決するためになさ
れたもので、再処理システムに大きなインパクトを与え
ることなく、ＭＡとＲＥとを分離し、またＲＥ分離のた
めの設備を従来の湿式再処理法よりも大幅に簡素化する
ことができ、かつ経済的にＭＡを燃料として効率よく利
用して再処理量の低減を図り、さらに、核拡散の問題に
対して抵抗力を高めることができる核燃料リサイクルシ
ステムを提供することにある。

【０００７】

【課題を解決するための手段】請求項１の発明は、軽水
炉および高速炉の使用済核燃料中に含まれるウラン、プ
ルトニウムおよびネプツニウムを主とするアクチニドを
ピューレックス法によって回収するとともに、前記ピュ
ーレックス法から生じる高レベル廃液からアメリシウ
ム、キュリウムおよびネプツニウムからなるマイナアク
チニドをリサイクルする核燃料リサイクルシステムにお
いて、前記高レベル廃液から回収された希土類元素の核
分裂生成物を含むマイナアクチニドを特殊燃料集合体の
燃料として組み込み、この特殊燃料集合体を高速炉炉心
に装荷することを特徴とする。

【０００８】請求項２の発明は、前記特殊燃料集合体は
マイナアクチニドと希土類元素の合金をボンドナトリウ
ムとともに被覆管内に封入して構成した燃料棒を多数本
まとめて組み立てなることを特徴とする。請求項３の発
明は、前記特殊燃料集合体の燃料は、プルトニウムとネ
プツニウムを主体とすることを特徴とする。

【０００９】請求項４の発明は、前記特殊燃料集合体の
燃料を製造するにあたり、前記高レベル廃液からトウル
ーレックス法により回収したマイナアクチニドと希土類
元素の各分裂生成物を加熱して酸化物に転換し、これを
溶融塩中でアルカリ金属によりマイナアクチニドのみを
金属に還元し、前記希土類の核分裂生成物と分離するこ
とを特徴とする。

【００１０】請求項５の発明は、前記特殊燃料集合体の
燃料を製造するにあたり、前記高レベル廃液からトウル
ーレックス法により回収したマイナアクチニドと希土類
元素の各分裂生成物を加熱して酸化物に転換し、これを
溶融塩中でアルカリ金属によりマイナアクチニドのみを
金属に還元し、これをマグネシウムと亜鉛の溶融塩中に
溶解して希土類元素の各分裂生成物と分離することを特
徴とする。

【００１１】請求項６の発明は、前記金属状態のマイナ
アクチニドを酸素ガスと反応させて粉末状の酸化物とし
たのち、ウラン酸化物粉末と混合して被覆管内に振動充
填し前記特殊燃料集合体の燃料棒を構成することを特徴
とする。

【００１２】請求項７の発明は、前記金属状態のマイナ
アクチニドを窒素ガスと反応させて粉末状の窒化物とし
たのち、ウラン窒化物粉末と混合して被覆管内に振動充
填し燃料棒を構成することを特徴とする。

【００１３】請求項８の発明は、前記特殊燃料集合体の
マイナアクチニド量および希土類元素量を、同時に装荷
される炉心燃料集合体のプルトニウム量を抽出する際に
生ずる高レベル廃液から抽出されるマイナアクチニド量
および希土類元素量と等しくしてなることを特徴とす
る。

【００１４】請求項９の発明は、前記特殊燃料集合体を
炉心に装荷して運転したのち、使用済特殊燃料集合体と
して再処理する際の放射能強度を低減するため、炉心燃
料集合体の使用済燃料集合体の再処理までの冷却期間よ
りも前記使用済特殊燃料集合体の再処理までの冷却期間
を長くすることを特徴とする。

【００１５】

【発明の実施の形態】本発明に係るシステムは、図１に
示したように軽水炉炉心３、高速炉炉心４、および改良
Ｐｕｒｅｘ工程６からなる炉心燃料集合体リサイクル１
に加えて、高速炉炉心４からの使用済特殊燃料集合体12
におけるＭＡとＲＥの混合物からＲＥを経済的に除去す
るためのＭＡリサイクルシステム２を設けている。

【００１６】このＭＡリサイクルシステム２において電
解精製工程10により回収されたＭＡと若干量のＲＥは、
特殊燃料集合体の燃料として金属形態のままで組み込ま
れ炉心に装荷、燃焼させる。これら２つのリサイクルシ
ステム１、２に整合する炉心燃料集合体７および特殊燃
料集合体11を高速炉炉心に装荷する。

【００１７】すなわち、本発明に係る核燃料リサイクル
システムでは、図１に示したように軽水炉炉心３および
高速炉炉心４からの使用済燃料を炉心燃料リサイクルシ
ステム１において改良Ｐｕｒｅｘ工程６によりＰｕとＰ
ｕに付随するＭＡ（主にＮｐ）の混合物として回収し、
これを炉心燃料集合体７として高速炉炉心４に装荷しリ
サイクルする。

【００１８】一方、改良Ｐｕｒｅｘ工程６からの高レベ
ル廃液はＭＡ（主にアメリシウムＡｍおよびキュリウミ
Ｃｍ）とＲＥとＲＥ以外のＦＰを含んでいる。そこで、
Ｔｒｕｅｘ工程８によりＲＥ以外のＦＰを除去した後、
ＭＡとＲＥの混合を金属還元工程９で金属還元後、金属
抽出によりＲＥを部分除去し、特殊燃料集合体11の金属
燃料として加工し、高速炉炉心４に装荷してリサイクル
する。

【００１９】以後の使用済特殊燃料集合体12のリサイク
ルにおいては、炉心燃料集合体７と混合することなく、
ＭＡリサイクルシステム２において特殊燃料集合体12の
燃料として金属形態のままリサイクルする。

【００２０】高速炉炉心４は、炉心燃料集合体リサイク
ルシステム１においてリサイクルされ、炉心燃料集合体
７として高速炉炉心４に装荷されるＰｕ量と、炉心燃料
集合体リサイクルシステム１において分離されるのに伴
ってＭＡリサイクルシステム２において生成され特殊燃
料集合体11として炉心に装荷されるＭＡ量およびＲＥ量
とが、整合性がとれるように設定されている。

【００２１】

【実施例】

（実施例１）本実施例１は請求項１に対応するもので、
軽水炉および高速炉の使用済核燃料中に含まれるウラ
ン、プルトニウムおよびネプツニウムを主とするアクチ
ニドをピューレックス法によって回収するのに加え、前
記ピューレックス法から生じる高レベル廃液からアメリ
シウム、キュリウムおよびネプツニウムからなるマイナ
アクチニドもリサイクルするシステムにおいて、前記高
レベル廃液から回収された希土類ＦＰを含むマイナアク
チニドを特殊燃料集合体として炉心に配置することを特
徴とする。

【００２２】以下、図１を参照しながら本実施例１を説
明する。図１は本実施例に係るシステムの全体構成例と
その構成要素間の物質の流れの例を示す概念図である。
このシステムは、軽水炉炉心３、使用済燃料５、改良Ｐ
ｕｒｅｘ工程６、炉心燃料集合体７および高速炉炉心４
から成る炉心燃料集合体リサイクルシステム１と、高速
炉炉心４、使用済特殊燃料集合体12および電解精製工程
10から成るＭＡリサイクルシステム２と、この２つのリ
サイクルシステム１、２に関与するＴｒｕｅｘ工程８
と、金属還元工程９とから構成されている。これらサイ
クルの構成要素間を流れる物質はＰｕ、ＭＡ、ＲＥ、Ｆ
Ｐである。

【００２３】すなわち、図１において、軽水炉炉心３か
ら取り出された使用済燃料５は改良Ｐｕｒｅｘ工程６で
再処理され、回収されたＰｕと、Ｐｕに付随するＭＡ
（主にＮｐ）は、ウランＵと混合して高速炉用酸化物燃
料としてペレットに成型加工したのち、被覆管内に装填
し燃料棒となる。この燃料棒をラッパ管内に組み込ん
で、炉心燃料集合体７として高速炉炉心４に装荷し、運
転して燃焼させる。

【００２４】高速炉炉心４は規定された熱出力を発生す
る。規定の運転期間終了後に炉心燃料集合体７は、高速
炉炉心４から取り出されて再び改良Ｐｕｒｅｘ工程６を
介してリサイクルされる（炉心燃料集合体リサイクルシ
ステム１）。

【００２５】一方、改良Ｐｕｒｅｘ工程６からの高レベ
ル廃液はＭＡ、ＲＥおよびＲＥ以外のＦＰを含んでお
り、これをＴｒｕｅｘ工程８で処理し、ＲＥ以外のＦＰ
を除去してＭＡ（主にアメリシウムＡｍとキュリウミＣ
ｍ）とＲＥを回収する。この回収されたＭＡとＲＥは、
アルカリ金属やアルカリ土類金属による金属還元工程９
で処理された後、ＲＥを分離し、ＭＡは金属としてＭＡ
リサイクルシステム２の特殊燃料集合体11の金属燃料と
して使用される。

【００２６】ＭＡリサイクルシステム２においては、高
速炉炉心４に装荷して運転後の使用済特殊燃料集合体12
に含まれる使用済金属ＭＡから電解精製工程10によって
大部分のＲＥを除去し、ＭＡリサイクルシステム２内の
ＲＥの増大を抑制する。若干のＲＥを含むＭＡは金属形
態で成型加工され特殊燃料集合体11の燃料として高速炉
炉心４に装荷し、運転して燃焼させる。

【００２７】規定の運転期間終了後に特殊燃料集合体11
は使用済特殊燃料集合体12となって高速炉炉心４から取
り出される。以後の使用済特殊集合体12のリサイクルに
おいては、炉心燃料集合体７と混合することなく、ＭＡ
リサイクルシステム２内で電解精製工程10によりＲＥを
部分除去し、特殊燃料集合体11として金属形態のままリ
サイクルする。また、必要に応じて金属還元工程９で還
元処理する。

【００２８】本実施例１によれば、ＭＡを分離、燃焼す
ることで高レベル放射性廃棄物量を低減することがで
き、かつ経済的にＭＡを燃料として有効利用することが
でき、さらに核不拡散の問題に対して抵抗力を高めるこ
とができる。

【００２９】ここで、従来の湿式法によりＭＡとＲＥを
分離する場合、その除染係数が小さいために再処理施設
の規模が大きくなるなど経済的インパクトが大きく困難
である。しかし、本実施例では、ＭＡを特殊燃料集合体
11として高速炉炉心４に装荷、燃焼するＭＡリサイクル
システムとしている。

【００３０】したがって、ＲＥを含んだＭＡに対して、
ＰｕおよびＮｐとは別の再処理を施すことができ、これ
を乾式再処理システムとすることでＲＥ分離施設を湿式
法と比べて大幅に簡素化することができる。また、この
乾式再処理システムは従来の湿式再処理システムにイン
パクトを与えることなく、ＭＡとＲＥを分離することが
できる。

【００３１】（実施例２）本実施例２は請求項２に対応
するもので、特殊燃料集合体は、マイナアクチニドと希
土類元素の合金をボンドナトリウムとともに被覆管内に
封入した燃料棒を多数本まとめて組立ててなることを特
徴とする。

【００３２】実施例２において、図１におけるＭＡリサ
イクルシステム２の電解精製工程10で回収された少量の
ＲＥとＭＡは、燃料全体量の10％程度のジルコニウムと
の合金とすることで金属燃料スラグとし、ボンドナトリ
ウムとともに被覆管に装填し、これらの燃料要素を多数
本組み立てて特殊燃料集合体11とする。

【００３３】本実施例２によれば、ボンドナトリウムは
炉心内では高温のため液化して、金属燃料スラグと被覆
管の間隙に侵入する。このため、燃料と冷却材との間の
熱伝達性が向上し、発熱量の大きいＭＡからなる特殊燃
料集合体11の燃料温度をさげることができ、燃料溶融等
にたいして裕度を大きくとることができる。

【００３４】（実施例３）上記請求項１の特殊燃料集合
体の燃料棒の燃料として主にプルトニウムとネプツニウ
ムからなる燃料棒を使用することを特徴とする。実施例
３において、Ｕを混合せずに、ＰｕおよびＮｐの酸化物
をアルミナとともにペレットに成型加工して被覆管に封
入し、これらの燃料阻止を多数本組み立てて炉心集合体
とし、高速炉炉心に装荷、燃焼させる。

【００３５】本実施例３によれば上記炉心燃料を用いる
ことにより、Ｐｕは燃料によって減少するのみであり、
Ｐｕが余剰である時期においては核不拡散の観点から都
合がよい。

【００３６】（実施例４）本実施例４は請求項４に対応
するもので、特殊燃料集合体を製造するため、図１に示
したＴｒｕｅｘ工程８において図２に示す高レベル廃液
13から回収したマイナアクチニドと希土類ＦＰをマイク
ロ波により加熱してマイクロ波脱硝17し、水分除去およ
び酸化物に転換して、これを溶融塩中でリチウム等のア
ルカリ金属により、マイナアクチニドのみを金属に還元
し、希土類ＦＰと分離して回収することを特徴とする。

【００３７】図２は本実施例４による高レベル廃液13か
らＭＡを回収する工程と希土類元素ＦＰの分離プロセス
の一例を示す系統図である。高レベル廃液13からのＭＡ
回収方法としては、Ｔｒｕｅｘ法によるＭＡ抽出14を行
う。

【００３８】この方法では、高レベル廃液13とＣＭＰＯ
と呼ばれる有機溶媒を混合させた後、放置するとＭＡが
ＣＭＰＯ中に抽出される性質を利用して高レベル廃液か
らＭＡ抽出14する。抽出されたＭＡは、ＣＭＰＯと希硝
酸溶液と混合させることにより希硝酸溶液中に逆抽出さ
れる。この操作により、高レベル廃液中の希土類ＦＰ以
外のＦＰ15を除去することができる。

【００３９】ここで、ＣＭＰＯとはＯｃｔｙｌ（ｐｈｅ
ｎｙｌ）−Ｎ，Ｎ−ｉｓｏｂｕｔｙｌｃａｒａｂａｍｏ
ｌｙｍｅｔｈｙｌｐｈｏｓｐｈｉｎｅＯｘｉｄｅのこ
とであり、化学構造は次の通りである。

【００４０】

【化１】

【００４１】次に、ＭＡ（Ａｍ，Ｃｍ，Ｎｐ），ＦＰ
（ＲＥ）16をマイクロ波脱硝工程17によりＭＡ酸化物と
希土類ＦＰ酸化物の混合物18を得ることができる。マイ
クロ波脱硝工程17は、ＭＡと希土類ＦＰを含む希硝酸溶
液をマイクロ波により加熱し、水分を除去すると共に硝
酸成分を分解し、酸化物とするものである。

【００４２】次にＬｉ還元19工程で得られたＭＡ酸化物
と希土類ＦＰ酸化物の混合物18をアルゴンガスで満たさ
れた第１の反応容器中にある 500℃から 700℃の酸化リ
チウムの溶融塩中に投入し、これにリチウムを加え撹拌
するとリチウムより酸化物として不安定なＭＡ酸化物
は、酸素をリチウムに奪われ金属に還元され第１の反応
容器の底に沈殿する。希土類ＦＰ酸化物は、リチウムよ
り酸化物として安定なので酸化物のまま、沈殿する。

【００４３】図３は酸化物としての安定性を比較するた
めに利用される酸化物生成標準自由エネルギーの温度依
存性を示したもので、ある元素が標準状態の酸化物を生
成するときに必要なエネルギーを酸素原子１モルあたり
で表したものである。

【００４４】酸化物として安定に存在する元素は、酸化
物生成標準自由エネルギーが負で、酸素と化合すること
によって発熱することを示している。そこで、２つの元
素を比較した場合、酸化物として安定な元素は、酸化物
生成標準自由エネルギーがより負側であることになる。

【００４５】例えば、図３中、酸化物生成標準自由エネ
ルギーが正側にあるアメリシウム（Ａｍ）はリチウム
（Ｌｉ）に比べ酸化物としてより不安定であり、酸化物
生成標準自由エネルギーがより負側にあるセリウムは、
リチウムより安定である。

【００４６】ＭＡ酸化物を金属に還元するとリチウム
（Ｌｉ）は酸化リチウム（Ｌｉ₂Ｏ）20として塩化リチ
ウムの溶融塩中に溶解する。そこで、溶融塩電解21の工
程で第１の反応容器の溶融塩中に陽極と陰極線管を挿入
し、電圧を加えると酸化リチウム（Ｌｉ₂Ｏ）20は電気
分解し、リチウム（Ｌｉ）22としてリサイクルする。

【００４７】次に［ＭＡ］、［ＲＥ］₂Ｏ₃23をＣｄ中
溶解24の工程により酸化リチウムを充分分解した状態
で、第１の反応容器中に溶融Ｃｄを移送するとＭＡ25の
みが溶融Ｃｄ中に溶解し、希土類ＦＰ酸化物は、Ｃｄ中
に溶解しない。Ｃｄを反応容器から第２の反応容器に移
送すると、希土類ＦＰ酸化物は第１の反応容器に残留す
る。

【００４８】第２の反応容器の温度を 600℃程度でアル
ゴンガスの圧力を30mmHgとすると、Ｃｄの沸点を越える
ため、Ｃｄのみが蒸発してＭＡ金属が残ることを利用し
てＭＡ25を回収し、希土類ＦＰと分離できる。なお、符
号26はＣｄ蒸留、27はＣｄリサイクル、28は［ＲＥ］₂
Ｏ₃を示している。

【００４９】本実施例４によれば、従来のＴｒｕｅｘ法
のみでは分離できなかった中性子吸収断面積の大きい希
土類ＦＰも分離してＭＡを回収できるためこれを高速炉
で燃焼させることが大幅に簡単になる。

【００５０】（実施例５）次に請求項５に対応する実施
例５について図４により説明する。特殊燃料製造のた
め、高レベル廃液13からＭＡ抽出14のＴｒｕｅｘ方によ
り回収したＭＡ（Ａｍ，Ｃｍ，Ｎｐ）とＦＰ（ＲＥ）16
をマイクロ波脱硝17により加熱し、水分除去したのち、
［ＭＡ］Ｏ₂、［ＲＥ］₂Ｏ₃混合物18に転換し、この
混合物18を溶融塩中でマグネシウム金属によるＭｇ還元
29によりマイナアクチニドのみを金属に還元し、［Ｍ
Ａ］、［ＲＥ］₂Ｏ₃23をマグネシウムと亜鉛の溶融合
金中に溶解するＭｇ−Ｚｎ中溶解30により［ＭＡ］25と
［ＲＥ］₂Ｏ₃28と分離し、［ＭＡ］25を回収すること
を特徴とする。

【００５１】図４はこの実施例５の方法による高レベル
廃液13からのＭＡ25を回収する工程と希土類ＦＰ15の分
離プロセスの一例を示している。すなわち、図４では図
２に示した実施例と同じマイクロ波脱硝17の工程で得ら
れた［ＭＡ］Ｏ₂、［ＲＥ］₂Ｏ₃の混合物18をアルゴ
ンガスで満たされた第１の反応容器中にある 800℃程度
の塩化マグネシウムの溶融塩中に投入してＭｇ還元29す
る。

【００５２】次に［ＭＡ］、［ＲＥ］₂Ｏ₃23にマグネ
シウムと亜鉛を加え撹拌するとマグネシウムより酸化物
として不安定なＭＡ酸化物は、酸素をマグネシウムに奪
われ還元され第１の反応容器の底に存在するマグネシウ
ムと亜鉛の合金中に溶解する（Ｍｇ−Ｚｎ中溶解30）。
［ＲＥ］₂Ｏ₃28は、マグネシウムより酸化物として安
定なので酸化物の状態で沈殿する。

【００５３】図３に示すように、酸化物生成標準自由エ
ネルギーがマグネシウムより正側にあるアメリシウム
は、マグネシウムに比べ酸化物としてより不安定であ
り、酸化物生成標準自由エネルギーがより負側にあるセ
リウムは、マグネシウムより安定である。

【００５４】ＭＡ酸化物を金属に還元するとマグネシウ
ムは酸化マグネシウム（ＭｇＯ）32の沈殿物となるので
これを回収し、第２の反応容器に移して 800℃程度の塩
化カルシウムの溶融塩中でカルシウム金属によるＣａ還
元33により、金属マグネシウム（Ｍｇ）31に還元してリ
サイクルする。

【００５５】この時、発生した酸化カルシウム（Ｃａ
Ｏ）34は、塩化カルシウム中に溶解するので第２の反応
容器の溶融塩中に陽極と陰極を挿入し電圧を加えると溶
融塩電解21により酸化カルシウム（ＣａＯ）34は、電気
分解し、金属カルシウム（Ｃａ）35としてリサイクルす
る。

【００５６】希土類ＦＰ酸化物（［ＲＥ］₂Ｏ₃）は、
マグネシウムと亜鉛の合金中に溶解しない。そこで、Ｍ
ｇ−Ｚｎ中溶解30の工程でマグネシウムと亜鉛の合金を
反応容器から第３の反応容器に移送すると、［ＲＥ］₂
Ｏ₃28は第１の反応容器に残留する。

【００５７】第３の反応容器の温度を、 800℃程度でア
ルゴンガスの圧力を30mmHgにしてＭｇ−Ｚｎ蒸留36工程
で蒸留すると、マグネシウムと亜鉛の沸点を越えるた
め、マグネシウムと亜鉛のみが蒸発してＭＡが金属とし
て残ることを利用してＭＡ25を回収し、希土類ＦＰと分
離できる。ＭｇとＺｎはＭｇＺｎリサイクル37の工程で
回収し、Ｍｇ−Ｚｎ中溶解30の工程に戻す。

【００５８】このようにして本実施例５によれば従来の
Ｔｒｕｅｘ法のみでは分離出来なかった中性子吸収断面
積の大きい希土類ＦＰも分離してＭＡを回収できるた
め、これを特殊燃料集合体の燃料として高速炉で燃焼さ
せることができ、ＲＥ分離のための設備が大幅に簡素化
できる。

【００５９】（実施例６）本実施例は請求項６に対応す
るもので、請求項４または５で回収した金属状態のマイ
ナアクチニドを酸素ガスと反応させ粉末状の酸化物とし
たのち、ウラン酸化物の粉末と混合して被覆管内に振動
充填し、これを燃料棒として特殊燃料集合体を組み込ん
で高速炉炉心に装荷して燃焼させることを特徴とする。

【００６０】請求項４または５の実施例で回収された金
属状態のマイナアクチニドは、活性なため、反応容器内
にアルゴンガスで希釈した酸素ガスを吹き込むと室温で
ただちに酸化して粉末状酸化物となる。

【００６１】これを図１に示す改良Ｐｕｒｅｘ工程６で
回収されたマイナアクチニドを酸化ウランに加えボール
ミル等を利用して混合し、10ミクロン程度以下の粒径の
均一な混合粉体とした後、被覆管内に振動充填する。そ
して、余剰の酸素を吸着し、かつ被覆管の腐食を防止す
るための酸素ゲッターとヘリウムガスを加え、溶接によ
り被覆管の上下両端を密封して燃料棒に構成する。この
燃料棒を特殊燃料集合体11に組み込み高速炉炉心４に装
荷して燃焼させる。

【００６２】また、Ｔｒｕｅｘ工程８で回収されたマイ
ナアクチニドを金属燃料として使用する場合には、均一
な合金とするために５％程度しか混合できない。さら
に、金属燃料と被覆管との反応を防止するために被覆管
温度を 650℃程度に制限する必要がある。

【００６３】本実施例６によれば、酸化物の粉体で混合
するため任意の濃度でマイナアクチニドを混合した燃料
をつくることができる。また、特殊燃料集合体として使
用する場合には、振動充填で高い充填密度を得る必要が
なく、しかも通常の振動充填のように粒径に分布を持た
せる必要がない。さらに、粒径を10ミクロン程度以下と
することによりマイナアクチニドの発熱による燃料中の
局所加熱を防止することができる。

【００６４】（実施例７）本実施例７は請求項７に対応
するもので、金属状態のマイナアクチニドを窒素ガスと
反応させ粉末状の窒化物としたのち、ウラン窒化物の粉
末と混合して被覆管内に振動充填して燃料棒とし特殊燃
料集合体に組み込んで高速炉炉心に装荷し燃焼させるこ
とを特徴とする。

【００６５】本実施例７において、請求項４または５の
実施例で回収された金属状態のマイナアクチニドは、活
性なため、反応容器内にアルゴンガスで希釈した窒素ガ
スを吹き込むと室温でただちに窒化して粉末状窒化物と
なる。

【００６６】これを改良Ｐｕｒｅｘ工程６で回収された
酸化物に炭素を混合して1500℃程度で窒素ガスと反応差
せて生成した窒化ウランとボールミル等を混合し、10ミ
クロン程度以下の粒径の均一な混合粉体とした後、被覆
管に振動充填し、余剰の酸素を吸着し、被覆管の腐食を
防止するための酸素ゲッターとヘリウムガスを加え溶接
により密封し、燃料棒を構成する。

【００６７】ここで、窒化物は、ナトリウムとの共存性
もよいので酸素ゲッターとヘリウムガスの代わりにナト
リウムを充填して 200℃程度で溶解し、ボンド材として
熱伝導を向上させることもできる。

【００６８】マイナアクチニドを金属燃料として使用す
る場合は、均一な合金とするために５％程度しか混合で
きない。また金属燃料と被覆管との反応を防止するため
被覆管温度を 650℃程度に制限する必要がある。

【００６９】本実施例７によれば窒化物の粉体で混合す
るため任意の濃度でマイナアクチニドを混合した燃料を
つくることができる。また、特殊燃料集合体として使用
するため、振動充填で高い充填密度を得る必要がなく、
しかも通常の振動充填のように粒径に分布を持たせる必
要がない。

【００７０】粒径を10ミクロン程度以下とすることでマ
イナアクチニドの発熱による燃料中の局所加熱を防止す
ることができる。ボンド材としてナトリウムを利用した
場合には、粒径が10ミクロン以上でも燃料の局所加熱を
防止できる。

【００７１】図５および図６は前記実施例１により高レ
ベル廃液から回収された希土類元素の核分裂生成物を含
むマイナアクチニドを燃料として実施例２から７により
構成した特殊燃料集合体を高速炉炉心の内部に装荷した
配置例を示している。

【００７２】この高速炉炉心38は中央部領域に炉心燃料
集合体39および特殊燃料集合体40が装荷されており、外
周部にブランケット燃料集合体41と径方向しゃへい体43
が配列され、中央部領域の任意の箇所に制御棒集合体42
が装荷される。

【００７３】この高速炉炉心38では装荷した特殊燃料集
合体40が炉心燃料集合体39のみからなる場合の炉心特性
に対して及ぼす影響が大きいが、特殊燃料集合体40にお
けるＭＡの燃焼量を大きくすることができる。

【００７４】（実施例８）本実施例８は請求項８に対応
するもので、炉心へ装荷される特殊燃料集合体のマイナ
アクチニド量および希土類量が、同時に装荷される炉心
燃料集合体のプルトニウム量を抽出する際に生ずる高レ
ベル廃液から抽出されるマイナアクチニド量および希土
類量と等しいことを特徴とする。

【００７５】実施例８において、高速と炉心へ装荷する
特殊燃料集合体のＭＡ量とＲＥ量が、同時に高速炉炉心
へ装荷する炉心燃料集合体のＰｕ量を抽出する際に生ず
る高レベル廃液から抽出されるＭＡ量およびＲＥ量と等
しくなるように調整する。

【００７６】本実施例における高速炉炉心４の縦断面図
の例を図７に示し、横断面図を図８に示す。炉心燃料集
合体39の装荷本数割合は、炉心燃料集合体39に装荷され
るリサイクルＰｕ量を炉心燃料リサイクルシステム１で
分離するのに伴って、ＭＡリサイクルシステム２で回収
されるＭＡ量およびＲＥ量が装荷できるように設定され
ている。

【００７７】本実施例８によれば、再処理により回収さ
れるＰｕ量と、ＭＡ量およびＲＥ量が等しいので、炉外
に余剰蓄積される高レベル放射性物質量を少なくするこ
とができる。

【００７８】図７〜８は特殊燃料集合体40を高速炉炉心
44の炉心外周部に装荷した配置例を示している。図７〜
８では、ＭＡの燃料効率は炉心内装荷の場合よりは小さ
いが、炉心特性に及ぼす影響は小さいため、再処理にお
いて回収されるＰｕ量、ＭＡ量およびＲＥ量に応じて炉
心燃料集合体39と特殊燃料集合体40の数を調節すること
ができる。

【００７９】（実施例９）本実施例９は請求項９に対応
するもので、前記請求項１から８までの使用済特殊集合
体の再処理時の放射能強度を低減するために、使用済炉
心燃料集合体の再処理までの冷却期間より使用済特殊燃
料集合体の再処理までの冷却期間が長いことを特徴とす
る。

【００８０】すなわち、本実施例９では図６および図８
で示す高速炉炉心38，44において炉心燃料集合体39と特
殊燃料集合体40が運転された後の使用済炉心燃料集合体
と使用済特殊燃料集合体の再処理までの冷却期間を異な
る長さにしている。例えば使用済炉心燃料集合体の再処
理までの冷却期間を１年程度とし、使用済特殊燃料集合
体の再処理までの冷却期間は３年程度とする。

【００８１】本実施例９によれば、高速炉炉心から取り
出されたＰｕの大部分は使用済炉心燃料集合体に含まれ
る。使用済炉心燃料集合体の冷却期間を短くすることに
より、炉外に蓄積するＰｕ量を減らすことができ、Ｐｕ
の管理が用意となる。また、同じ原子炉システムをもう
一つ生成するのに必要なＰｕが蓄積されるまでの時間、
即ちＰｕの倍増時間を短くでき、高速炉導入速度を早め
ることができる。

【００８２】

【発明の効果】本発明によれば、再処理システムに大き
なインパクトを与えることなく、ＭＡとＲＥを分離で
き、かつＲＥ分離のための設備を従来の湿式再処理法よ
りも大幅に簡素化することができる。また、ＭＡを分
離，燃焼することで高レベル放射性廃棄物量を低減する
ことができ、かつ経済的にＭＡを燃料として有効に利用
することができる。さらに、核拡散の問題に対して抵抗
力を高めることができる。

【図面の簡単な説明】

【図１】本発明に係る核燃料リサイクルシステムの実施
例１を主体に説明するための工程を示す流れ線図。

【図２】本発明の実施例４における高レベル廃液からＭ
Ａを回収する工程と、希土類元素核分裂生成物を分離す
るプロセスを示す系統図。

【図３】図２における酸化物生成標準自由エネルギーの
温度依存性を示す特性図。

【図４】本発明の実施例５における高レベル廃液からＭ
Ａを回収する工程と、希土類元素核分裂生成物を分離す
るプロセスを示す系統図。

【図５】本発明の実施例１から７による燃料で構成した
特殊燃料集合体を高速炉炉心の内部に装荷した配置例を
示す縦断面図。

【図６】図５における高速炉炉心を示す横断面図。

【図７】本発明の実施例８において特殊燃料集合体を高
速炉炉心の外周部に装荷した配置例を示す縦断面図。

【図８】図７における高速炉炉心を示す横断面図。

【符号の説明】

１…炉心燃料集合体リサイクルシステム、２…ＭＡリサ
イクルシステム、３…軽水炉炉心、４…高速炉炉心、５
…使用済燃料、６…改良Ｐｕｒｅｘ工程、７…炉心燃料
集合体、８…Ｔｒｕｅｘ工程、９…金属還元工程、10…
電解精製工程、11…特殊燃料集合体、12…使用済特殊燃
料集合体、13…高レベル廃液、14…ＭＡ抽出、15…Ｆ
Ｐ、16…ＭＡ（Ａｍ，Ｃｍ，Ｎｐ），ＦＰ（ＲＥ）、17
…マイクロ波脱硝、18…［ＭＡ］Ｏ₂，［ＲＥ］₂Ｏ₃
混合物、19…Ｌｉ還元、20…Ｌｉ₂Ｏ、21…溶融塩電
解、22…Ｌｉ，23…［ＭＡ］、［ＲＥ］₂Ｏ₃、24…Ｃ
ｄ溶解、25…［ＭＡ］、26…Ｃｄ蒸留、27…Ｃｄリサイ
クル、28…［ＲＥ］₂Ｏ₃、29…Ｍｇ還元、30…Ｍｇ−
Ｚｎ中溶解、31…Ｍｇ、32…ＭｇＯ、33…Ｃａ還元，34
…ＣａＯ、35…Ｃａ、36…Ｍｇ−Ｚｎ蒸留、37…Ｍｇ−
Ｚｎリサイクル、38…高速炉炉心、39…炉心燃料集合
体、40…特殊燃料集合体、41…ブランケット燃料集合
体、42…制御棒集合体、43…径方向しゃへい体、44…高
速炉炉心。

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者藤田玲子神奈川県川崎市幸区小向東芝町１番地株式会社東芝研究開発センター内 (72)発明者小林嗣幸神奈川県横浜市磯子区新杉田町８番地株式会社東芝横浜事業所内 (72)発明者山岡光明神奈川県川崎市幸区小向東芝町１番地株式会社東芝研究開発センター内

Claims

【特許請求の範囲】

【請求項１】軽水炉および高速炉の使用済核燃料中に
含まれるウラン、プルトニウムおよびネプツニウムを主
とするアクチニドをピューレックス法によって回収する
とともに、前記ピューレックス法から生じる高レベル廃
液からアメリシウム、キュリウムおよびネプツニウムか
らなるマイナアクチニドをリサイクルする核燃料リサイ
クルシステムにおいて、前記高レベル廃液から回収され
た希土類元素の核分裂生成物を含むマイナアクチニドを
特殊燃料集合体の燃料として組み込み、この特殊燃料集
合体を高速炉炉心に装荷することを特徴とする核燃料リ
サイクルシステム。
【請求項２】前記特殊燃料集合体はマイナアクチニド
と希土類元素の合金をボンドナトリウムとともに被覆管
内に封入して構成した燃料棒を多数本まとめて組み立て
なることを特徴とする請求項１記載の核燃料リサイクル
システム。
【請求項３】前記特殊燃料集合体の燃料は、プルトニ
ウムとネプツニウムを主体とすることを特徴とする請求
項１記載の核燃料リサイクルシステム。
【請求項４】前記特殊燃料集合体の燃料を製造するに
あたり、前記高レベル廃液からトウルーレックス法によ
り回収したマイナアクチニドと希土類元素の各分裂生成
物を加熱して酸化物に転換し、これを溶融塩中でアルカ
リ金属によりマイナアクチニドのみを金属に還元し、前
記希土類の核分裂生成物と分離することを特徴とする請
求項１記載の核燃料リサイクルシステム。
【請求項５】前記特殊燃料集合体の燃料を製造するに
あたり、前記高レベル廃液からトウルーレックス法によ
り回収したマイナアクチニドと希土類元素の各分裂生成
物を加熱して酸化物に転換し、これを溶融塩中でアルカ
リ金属によりマイナアクチニドのみを金属に還元し、こ
れをマグネシウムと亜鉛の溶融塩中に溶解して希土類元
素の各分裂生成物と分離することを特徴とする請求項１
記載の核燃料リサイクルシステム。
【請求項６】前記金属状態のマイナアクチニドを酸素
ガスと反応させて粉末状の酸化物としたのち、ウラン酸
化物粉末と混合して被覆管内に振動充填し前記特殊燃料
集合体の燃料棒を構成することを特徴とする請求項１記
載の核燃料リサイクルシステム。
【請求項７】前記金属状態のマイナアクチニドを窒素
ガスと反応させて粉末状の窒化物としたのち、ウラン窒
化物粉末と混合して被覆管内に振動充填し燃料棒を構成
することを特徴とする請求項１記載の核燃料リサイクル
システム。
【請求項８】前記特殊燃料集合体のマイナアクチニド
量および希土類元素量を、同時に装荷される炉心燃料集
合体のプルトニウム量を抽出する際に生ずる高レベル廃
液から抽出されるマイナアクチニド量および希土類元素
量と等しくしてなることを特徴とする請求項１記載の核
燃料リサイクルシステム。
【請求項９】前記特殊燃料集合体を炉心に装荷して運
転したのち、使用済特殊燃料集合体として再処理する際
の放射能強度を低減するため、炉心燃料集合体の使用済
燃料集合体の再処理までの冷却期間よりも前記使用済特
殊燃料集合体の再処理までの冷却期間を長くすることを
特徴とする請求項１記載の核燃料リサイクルシステム。