KR100293482B1

KR100293482B1 - 핵연료소결체의제조방법

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Publication number: KR100293482B1
Application number: KR1019980036913A
Authority: KR
Inventors: 송근우; 김건식; 정연호; 양명승
Original assignee: 이종훈; 한국전력공사; 장인순; 한국원자력연구소
Priority date: 1998-09-08
Filing date: 1998-09-08
Publication date: 2001-07-12
Also published as: US6251310B1; KR20000019009A; CA2254489A1; CA2254489C

Abstract

본 발명에서는 사용후 핵연료 소결체를 건식 처리하여 새로운 핵연료 소결체를 제조하는 방법을 제공한다.

핵분열 생성물 및 핵분열성 물질을 함유하고 있는 사용후 UO₂소결체를 산화성 기체 분위기에서 산화시켜서 U₃O₈계 분말을 얻고, 상기 U₃O₈계 분말에 소결촉진제로서 알루미늄, 마그네슘, 니오비움, 티타늄, 리튬, 바나듐, 주석, 실리콘, 크롬의 산화물 또는 화합물을 하나 이상 0.02 ∼5 중량 %를 첨가하고 균질하게 혼합하여 혼합분말을 준비하고, 이 혼합분말을 사용해서 과립을 제조하고, 상기 과립을 압축 성형하여 성형체를 제조하고, 상기 성형체를 환원성 기체 분위기에서 가열하여 1500℃ 이상의 소결온도에서 1 시간 이상 동안 유지하여 소결하는 것을 특징으로 하는 산화물 핵연료 소결체의 제조 방법이다.

Description

핵연료 소결체의 제조방법

본 발명은 핵연료 소결체의 제조방법에 관한 것으로, 특히 원자로에서 연소한 후 방출된 이산화 우라늄(UO₂, 이하 UO₂로 칭함) 핵연료 소결체를 산화시켜 U₃O₈계 분말을 제조하고, 상기 U₃O₈계 분말에 소결촉진제를 첨가한 후 혼합, 압축 성형, 소결하는 핵연료 소결체의 제조 방법을 제공하는 것이다.

원자로에서 사용되는 핵연료봉은 지르칼로이 피복관에 핵연료 소결체를 장입하여 밀봉한 형태이다.

핵연료 소결체는 UO₂또는 UO₂와 PuO₂혼합 산화물로 구성되어 있고, 핵분열성 물질로서 U²³⁵또는 Pu²³⁹및 Pu²⁴¹을 3∼5 중량% 함유하고 있다.

원자로에서 핵연료 소결체가 연소하는 동안, 핵분열성 물질은 중성자에 의해서 핵분열 하면서 그 양이 점점 감소하고 동시에 핵분열 생성물이 만들어진다.

원자로에서 수명기간 동안 연소한 후 원자로로부터 방출된 핵연료, 즉 사용후 핵연료, 소결체에는 핵분열 생성물 외에도 핵분열성 물질이 약 1.5 중량% 정도 남아 있기 때문에 다시 소결체를 제조해서 원자로에 재사용할 가치가 있다.

사용후 핵연료 소결체에 잔류한 핵분열성 물질을 회수하여 재활용하는 방법으로는 사용후 핵연료 소결체를 습식으로 재처리해서 우라늄, 플루토늄, 핵분열생성물을 서로 분리하여 회수하는 방법이 있지만, 이 방법에는 액체 방사성 페기물의 발생이 많고 사용후 핵연료 소결체가 강산에도 잘 용해하지 않는 단점이 있다.

다른 방법으로는 사용후 핵연료 소결체를 건식으로 처리해서 우라늄, 플루토늄, 핵분열생성물을 서로 분리하지 않으면서 새로운 핵연료 소결체의 제조에 재활용할 수 있는 방법이 있다.

이러한 개념에 근거해서, 경수로(light water reactor)에서 방출된 사용후 핵연료 소결체를 처리하여 소결성이 높은 UO₂계 분말을 제조하고, 여기에 농축 UO₂분말을 필요량만큼 혼합하고, 새로운 UO₂계 소결체를 제조하여 경수로에 재사용하는 AIROX 주기(cycle)가 문헌 (G.E. Brand and E.W. Murbach, NAA-SR-11389 (1965))으로 알려져 있다.

최근에는 경수로에서 연소한 핵연료 소결체를 처리하고 다시 소결해서 새로운 핵연료 소결체를 제조하여 중수로(heavy water reactor)에 재사용하는 DUPIC 주기가 문헌 (양명승 외, KAERI/RR-1131/93, 과학기술처, 1994) 으로 알려져 있다.

AIROX 및 DUPIC 주기에는 사용후 핵연료 소결체로부터 소결성이 높은 UO₂계 분말을 제조하는 공정이 포함된다.

여기서 UO₂계 분말은 주성분이 UO₂이면서 소량의 핵분열 생성물을 함유한 분말을 의미한다.

미국특허 공보 제 3,140,151에 의하면, 사용후 UO₂소결체를 공기 중에서 300∼500℃ 온도로 산화시켜서 U₃O₈계 분말을 제조하고 상기 U₃O₈계 분말을 500∼800℃에서 환원해서 UO₂계 분말을 얻고, 계속해서 산화 및 환원처리를 3∼5회 반복하여 소결성이 높은 UO₂계 분말을 제조하는 방법이 알려져 있다.

미국특허 공보 제 3,140,151로 알려진 방법으로 처리하여 제조한 UO₂계 분말은 신(fresh) UO₂분말과 동일한 방법으로 성형 및 소결하여 핵연료 소결체를 제조한다.

이와 같은 소결체 제조공정의 흐름을 도 1에 예시한다.

종래기술에서는 UO₂가 U₃O₈로 산화할 때 약 30%의 부피팽창이 일어나면서 응력이 발생한다는 사실을 이용해서 UO₂소결체 및 UO₂분말을 미세하게 분쇄한다.

1차 산화해서 얻는 U₃O₈분말은 소결성이 매우 나쁘기 때문에, 산화 및 환원을 3∼5 회 반복해서 분말 입자크기를 감소시킴으로써 소결성이 높은 UO₂분말을 얻는다.

사용후 UO₂소결체를 1차 산화시켜서 얻는 U₃O₈계 분말은 비표면적이 매우 작고 입자가 크기 때문에 소결성이 매우 나쁘다.

따라서 산업용 UO₂분말로부터 UO₂소결체를 제조하는 방법에 따라서 상기 U₃O₈계 분말을 성형 및 소결하면 기술사양서에서 요구하는 밀도(이론밀도의 94%∼97%)보다 훨씬 낮은 밀도를 갖는 소결체를 얻기 때문에 핵연료로서 사용할 수 없다.

따라서 종래기술에서는 소결밀도를 높이기 위해서 상기 U₃O₈계 분말을 UO₂계 분말로 환원하고 다시 산화 및 환원을 3 회 이상 반복하여 소결성이 적당한 UO₂계 분말을 제조한다.

종래기술에서는 분말을 3 회 이상 산화 및 환원 처리해야 하므로 많은 시간과 인력이 소요된다.

또한 UO₂계 분말의 산화 및 환원온도에 따라서 최종 UO₂계 분말의 소결성이 매우 민감하게 변하기 때문에 공정관리가 매우 어렵고, 분말처리를 위한 유동로가 필요하다.

본 발명에서는 핵분열 생성물을 함유하고 있는 사용후 UO₂소결체를 1차 산화해서 얻는 U₃O₈계 분말을 직접 성형하고 소결해서 높은 밀도를 갖는 소결체를 제조하는 방법을 제공함으로써, 종래기술에서 시행되고 있는 분말 처리공정을 생략하고자 한다.

본 발명에서는 소결밀도를 높이기 위해서 상기 U₃O₈계 분말에 소결촉진제를 첨가하는 것을 특징으로 한다.

도 1은 종래기술에서 '사용후 핵연료 소결체'를 건식 처리하여 새로운 핵연료 소결체를 제조하는 공정을 예시하는 흐름도.

1차 산화된 U₃O₈분말의 소결성을 높이기 위해서 3∼5회 산화 및 환원처리를 반복 실시하여 UO₂분말을 얻고, 이것으로부터 과립을 제조하고, 압축 성형하여 UO₂로 구성된 성형체를 제조하고, 성형체를 소결하여 소결체를 제조한다.

도 2는 본 발명에서 '사용후 핵연료 소결체'를 건식 처리하여 새로운 핵연료소결체를 제조하는 공정을 예시하는 흐름도.

1차 산화된 U₃O₈분말에 소결촉진제를 혼합하고, 이것으로부터 과립을 제조하고, 압축 성형하여 U₃O₈으로 구성된 성형체를 제조하고, 성형체를 소결하여 소결체를 제조한다.

사용후 UO₂소결체를 출발물질로 하여, 도 2에 예시한 제조공정을 따라서 새로운 핵연료 소결체를 제조한다.

사용후 UO₂소결체를 공기 중에서 산화시켜 U₃O₈계 분말을 제조하고, 상기 U₃O₈계 분말에 소결촉진제를 첨가하여 균질하게 혼합하고, 상기 혼합분말을 성형하고, 1500℃ 이상의 온도로 환원성 기체 분위기에서 1 시간 이상 동안 소결함으로써 새로운 핵연료 소결체를 제조한다.

사용후 (U,Pu)O₂소결체는 사용후 UO₂소결체와 동일한 입방정 구조를 갖고 또한 산화거동이 서로 유사하기 때문에 사용후 (U,Pu)O₂소결체는 사용후 UO₂소결체와 동일한 방법으로 처리된다.

본 발명에 따른 제조공정을 상세히 설명하면, 사용후 UO₂소결체를 산화성 기체 분위기를 유지하면서 300 ∼800℃ 온도로 가열하면, 소결체는 자발적으로 산화되면서 U₃O₈계 분말로 변한다.

산화성 기체로는 공기, 산소, 공기와 불활성 기체의 혼합 기체, 산소와 불활성 기체의 혼합 기체 중에서 하나를 사용한다.

UO₂가 U₃O₈로 산화할 때 약 30%의 부피팽창이 있고 이에 따라서 응력이 발생하기 때문에 상기한 산화반응 중에 UO₂소결체로부터 미세한 U₃O₈분말을 얻는다.

산화반응 중에 제논(Xe) 및 크립톤(Kr)과 같은 기체상의 핵분열 생성물이 휘발하면서 제거된다.

소결체의 산화반응은 온도가 낮으면 늦어지고, 또한 온도가 너무 높아도 소결체 표면에 치밀한 U₃O₈층이 형성되기 때문에 산화반응이 늦어진다.

따라서 사용후 UO₂소결체를 350∼600℃온도 범위에서 공기를 흘려주면서 산화시키는 것이 미세한 U₃O₈계 분말을 얻는데 유리하다.

U₃O₈계 분말에는 미반응 소결체 조각 및 분말 응집체가 들어있을 수 있기 때문에 이것들을 제거하기 위해서 체(sieve)를 통과시킨다.

상기 방법으로 얻는 U₃O₈계 분말의 입자크기는 약 3∼50 ㎛ 이고, 비표면적은 0.2∼1 m²/g 이다.

U₃O₈계 분말에 함유된 핵분열성 물질의 양이 새로운 핵연료 소결체에서 요구되는 것보다 적거나 또는 많다면, 핵분열성 물질의 양이 일치되도록 농축 UO₂분말 또는 천연 UO₂분말을 필요한 양만큼 U₃O₈계 분말에 첨가한다.

산업적으로 공급되는 농축 또는 천연 UO₂분말은 비표면적이 2 m²/g 이상으로서 U₃O₈계 분말보다 소결성이 높기 때문에 상기 농축 또는 천연 UO₂분말을 첨가하는 것은 소결체의 밀도를 높이는 장점이 있다.

따라서 상기 농축 또는 천연 UO₂분말의 첨가량은 제조공정의 관점에서 제한이 없다.

핵분열성 물질량을 조절할 목적으로 상기 UO₂분말 외에도 PuO₂분말 또는 UO₂와 PuO₂의 혼합분말이 사용된다.

상기 U₃O₈계 분말 또는 U₃O₈계 분말과 UO₂분말의 혼합 분말에 소결촉진제로서 알루미늄 (Al), 마그네슘 (Mg), 니오비움(Nb), 티타늄(Ti), 리튬(Li), 바나듐(V), 주석(Sn), 실리콘(Si), 크롬(Cr)의 산화물 또는 화합물을 하나 이상 첨가하고 균일하게 혼합한다.

상기 소결촉진제의 첨가량은 0.02∼ 5 중량 % 이다.

상기와 같은 방법으로 얻는 혼합분말을 약 1 ton/cm²압력으로 예비 성형하여 슬러그(slug)를 만들고 다시 상기 슬러그를 부수어서 과립(granule)을 제조한다.

성형성을 높이기 위해서 상기 과립에 윤활제를 소량 혼합한 후, 과립을 성형 다이(die)에 넣고 1 ton/cm²압력 이상으로 성형하여 성형체(green pellet)를 제조한다. 상기 성형체를 환원성 기체 분위기에서 가열하여 1500℃ 이상의 온도에서 1∼20 시간 유지함으로써 소결체를 제조한다.

U₃O₈계 분말은 비표면적이 작고 입자가 크기 때문에, U₃O₈계 분말로 구성된 성형체는 소결촉진제가 없으면 소결 후에도 약 80 %TD (TD : 이론밀도) 정도를 얻게 되므로 핵연료로서 사용하지 못한다.

소결밀도가 낮아지는 또 다른 원인으로는 성형체를 환원성 기체 분위기에서 가열하면 약 500℃ 이상부터 U₃O₈이 UO₂로 환원되면서 이에 따른 부피의 수축 때문에 응력이 발생하고, 따라서 성형체를 구성하는 개개의 분말에 균열이 형성된다.

즉 성형체 안에 기공이 새롭게 형성된다.

이러한 기공 중의 일부가 소결온도에서도 소멸하지 않고 잔류함으로써 소결밀도를 떨어뜨리게 된다.

소결밀도의 저하를 방지하려면, U₃O₈이 환원되면서 발생하는 응력이 균열을 형성하지 않고서도 완화될 수 있도록 높은 온도에서 환원시키는 것이 좋은 방법이 된다.

따라서 U₃O₈계 분말로 구성된 성형체를 소결로에서 소결하는 전체 기간 동안 환원성 기체 분위기에서 소결하는 것보다, 상기 성형체를 소결로에서 불활성 기체 또는 약 산화성 기체 분위기를 사용해서 600∼1100℃ 온도까지 가열하고 남은 소결기간 동안에는 환원성 기체 분위기를 사용해서 소결하면 더 높은 소결밀도를 얻는다.

환원성 기체 분위기로는 수소, 또는 수소와 불활성 기체의 혼합 기체, 또는 수소와 이산화 탄소의 혼합 기체, 또는 이산화탄소와 일산화탄소의 혼합기체가 사용되며, 상기 기체에 추가로 수분을 첨가하여 환원성 기체 분위기의 산소 분압을 조절한다.

환원성 기체 분위기의 산소 분압은 소결촉진제에 따라서 달라진다.

예를들어, 소결촉진제로서 니오비움 산화물(Nb₂O₅)는 건조한 수소기체에서는 소결을 촉진하지 않기 때문에 수소기체에 수분이나 이산화탄소를 1∼10 부피% 첨가하여 소결하는 것이 좋다.

본 발명이 제공하는 방법에 따라서 제조한 핵연료 소결체는 핵분열성 물질과 핵분열생성물을 함께 함유하며, 소결밀도는 94∼98 %TD 범위에 있고, 결정립 평균 크기는 8∼20 ㎛ 범위에 있다.

소결밀도 94∼96.5%TD를 갖는 소결체는 경수로용 핵연료에 적합하며, 소결밀도 96∼98%TD를 갖는 소결체는 중수로용 핵연료에 적합하다.

본 발명에서는 U₃O₈계 분말 또는 U₃O₈계 분말과 UO₂분말의 혼합물로 구성된 성형체의 소결밀도를 높이기 위해서 두 가지 작용을 이용한다.

첫째로, 소결촉진제를 첨가하여 소결온도에서 물질의 확산을 빠르게 하여 상기 U₃O₈계 분말의 소결성을 높이고, 둘째로, 소결 초기에 상기 성형체를 600℃∼1100℃ 온도에서 UO₂로 환원하면 이때 발생하는 응력은 재료의 변형으로 수용되면서 균열이 거의 발생하지 않으므로 소결밀도가 높아진다.

본 발명의 특징을 실시 예를 통해서 설명한다.

[실시 예 1]

경수로에서 35,000MWD/MTU 까지 연소한 사용후 핵연료 소결체에 들어있는 핵분열성 물질 및 핵분열생성물을 ORIGEN 프로그램으로 계산했다.

그 중에서 함유량이 높은 원소들을 12 종 선정하여 UO₂분말에 첨가하여 사용후 핵연료와 동일한 조성을 갖는 핵연료 분말을 준비한다.

상기 핵연료 분말의 조성을 표 1에 열거한다.

준비된 분말을 볼밀링(ball-milling)하여 분쇄와 동시에 균질하게 혼합한다.

분말을 성형하고 소결하여 96 ∼97 %TD 밀도를 갖는 소결체를 제조한다.

상기와 같은 방법으로 준비된 소결체는 사용후 핵연료 소결체와 동일한 조성을 가지며, 재료 성질이 거의 같고, 다만 방사선을 방출하지 않는다는 점이 다르다.

상기 소결체를 공기중에서 400℃ 온도로 약 3 시간 동안 가열하여 U₃O₈계 분말을 제조한 후 U₃O₈계 분말을 425 ㎛ 체를 통과시켜서 큰 입자를 제거한다.

U₃O₈계 분말의 입자크기는 평균 8 ㎛ 이다. 상기 U₃O₈계 분말에 소결촉진제로서 니오비움 산화물(Nb₂O₅)을 0.5 중량% 첨가하거나 또는 티타늄 산화물(TiO₂)을 0.2 중량% 첨가하여 균질하게 혼합한 후, 1 ton/cm²압력으로 예비성형 하여 슬러그(slug)를 만들고, 상기 슬러그를 깨서 425 ㎛ 체를 통과시켜서 과립(granule)을 제조한다.

상기 과립에 성형용 윤활제로서 스테아린산 아연(zinc stearate)을 0.2 중량% 첨가한 후 균질하게 혼합하고, 이렇게 준비한 과립을 성형 다이에 약 5 g 씩 장입하여 4, 5, 6 ton/cm2의 압력으로 성형하여 U₃O₈계 성형체(green pellet)를 제조한다.

상기성형체를 환원성 기체 분위기에서 가열하여 1700℃에서 4 시간 동안 유지한 후 냉각한다.

사용된 환원성 기체분위기는 니오비움 산화물을 첨가한 경우에는 수소에 1∼3 부피%의 이산화탄소를 혼합한 기체이고 티타늄 산화물을 첨가한 경우에는 수소 기체이다.

상기와 같은 방법으로 제조한 소결체의 밀도를 표 2에 나타낸다.

본 발명의 효과를 분명하게 예시하기 위해서 소결촉진제를 첨가하지 않은 경우에 얻는 소결밀를 표2에 비교한다.

표 1. 실시 예1에 사용된 핵연료 분말의 조성

산화물	첨가량 (g)
SrO	0.095
Y₂O₃	0.057
ZrO₂	0.466
MoO₃	0.492
RuO₂	0.382
Rh₂O₃	0.050
PdO	0.152
TeO₂	0.058
BaCO₃	0.265
La₂O₃	0.200
CeO₂	0.954
Nd₂O₃	0.686
UO₂	100.00

표2. 실시예 1에 따라서 제조한 소결체의 성질

소결촉진제(중량 %)	성형압(ton/cm²)	성형밀도(g/cm³)	소결기체분위기(부피%)	소결밀도(g/cm³)	비고
0.5%Nb₂O₅0.5%Nb₂O₅0.5%Nb₂O₅0.5%Nb₂O₅0.5%Nb₂O₅0.2%TiO₂-	4566666	5.565.725.865.885.875.965.82	H₂+1%CO₂H₂+1%CO₂H₂+1%CO₂H₂+2%CO₂H₂+3%CO₂H₂H₂	10.11910.19210.26110.36910.31410.5618.0	비교 예

[실시예 2]

실시예 1과 동일한 방법으로 U₃O₈계 분말을 제조하고 상기 U₃O₈계 분말에 소결촉진제로서 니오비움 산화물(Nb₂O₅)을 0.3 및 0.5 중량% 또는 티타늄 산화물 (TiO₂)을 0.1 및 0.2 중량% 첨가하고 균질하게 혼합한 후,1 ton/cm²압력으로 예비성형하여 슬러그를 만들고, 상기 슬러그를 깨서 425 ㎛ 체를 통과시켜서 과립(granule)을 제조한다.

상기 과립에 성형용 윤활제로서 스테아린산 아연 (zinc stearate)을 0.2 중량% 첨가한 후 균질하게 혼합하고, 이렇게 준비한 과립을 성형 모울드에 약 5 g 씩 장입하여 6 ton/cm²의 압력으로 성형하여 성형체를 제조한다.

상기 성형체를 아르곤 기체분위기에서 800℃, 900℃ 또는 1000℃까지 가열하여 1 시간 동안 유지한 후, 아르곤 기체를 환원성 기체로 변경하고 다시 가열하여 1700℃에서 4 시간 동안 유지한 후 냉각한다.

사용된 환원성 기체분위기는 니오비움 산화물을 첨가한 경우에는 수소에 2 부피%의 이산화탄소를 혼합한 기체이고 티타늄 산화물을 첨가한 경우에는 수소 기체이다.

상기와 같은 방법으로 제조한 소결체의 밀도를 표 3에 예시한다.

본 발명의 효과를 분명하게 예시하기 위해서 소결촉진제를 첨가하지 않은 경우에 얻는 소결밀도를 표3에 비교한다.

표 3. 실시예 2에 따라서 제조한 소결체의 성질

소결촉진제(중량 %)	성형압(ton/cm²)	소결전 처리(온도/분위기/시간)	소결기체분위기(부피%)	소결밀도(g/cm³)	비고
0.3%Nb₂O₅0.3%Nb₂O₅0.3%Nb₂O₅0.5%Nb₂O₅0.1%TiO₂0.2%TiO₂-	6666666	800℃/Ar/1시간900℃/Ar/1시간1000℃/Ar/1시간900℃/Ar/1시간900℃/Ar/1시간900℃/Ar/1시간900℃/Ar/1시간	H₂+2%CO₂H₂+2%CO₂H₂+2%CO₂H₂+2%CO₂H₂H₂H₂+2%CO₂	10.31810.52010.30010.53310.46510.5688.0	비교 예

[실시예 3]

실시예 1과 동일한 방법으로 U₃O₈계 분말을 제조하고 상기 U₃O₈계 분말에 소결촉진제로서 니오비움 산화물(Nb₂O₅)을 0.5 중량% 또는 티타늄 산화물 (TiO₂)을 0.4 중량% 첨가하고 균질하게 혼합한 후, 1 ton/cm²압력으로 예비성형하여 슬러그를 만들고, 상기 슬러그를 깨서 425 ㎛ 체를 통과시켜서 과립(granule)을 제조한다.

상기 성형체를 환원성 기체분위기에서 가열하여 1700℃에서 4 시간 동안 유지한 후 냉각한다.

사용된 환원성 기체분위기는 아르곤에 5 부피%의 수소를 혼합한 기체인데, 니오비움 산화물을 첨가한 경우에는 사용된 수소 기체에는 약 1.5% 수분이 함유되어 있고 티타늄 산화물을 첨가한 경우에는 건조한 수소 기체이다.

상기와 같은 방법으로 제조한 핵분열생성물 함유 소결체의 밀도를 표 4에 예시한다.

본 발명의 효과를 분명하게 예시하기 위해서 소결촉진제를 첨가하지 않은 경우에 얻는 소결밀도를 표4에 비교한다.

표 4. 실시예 3에 따라서 제조한 소결체의 성질

소결촉진제(중량 %)	성형압(ton/cm²)	성형밀도(g/cm³)	소결기체분위기(부피%)	소결밀도(g/cm³)	비고
0.4%TiO₂0.5%Nb₂O₅-	666	5.955.885.82	Ar+5%H₂Ar+5%H₂Ar+5%H₂	10.27010.2307.9	비교 예

사용후 UO₂소결체를 산화해서 얻는 U₃O₈계 분말을 성형하고 소결하여 새로운 소결체를 제조하는 방법을 제공함으로써 사용후 핵연료를 재활용하고 우라늄 자원을 절약한다.

또한 종래기술에서 행하던 U₃O₈계 분말의 3∼5회에 걸친 산화 및 환원 처리를 생략함으로써 소결체 제조공정을 단축하고 제조비용을 절감한다.

Claims

사용후 UO₂소결체 또는 풀루토늄(Pu), 세리움(Ce), 몰리브데늄(Mo), 지르코늄(Zr), 네오디움(Nd), 바리움(Ba), 란타늄(La) 원소를 총 10 중량% 이내 함유하고 있는 UO₂소결체를 산화성 기체 분위기에서 산화시켜서 U₃O₈계 분말을 얻고, 상기 U₃O₈계 분말에 소결촉진제로서 알루미늄 (Al), 마그네슘 (Mg), 니오비움(Nb), 티타늄(Ti), 리튬(Li), 바나듐(V), 주석(Sn), 실리콘(Si), 크롬(Cr)의 산화물 또는 화합물을 하나 이상 0.02 ∼5 중량 %를 첨가하고 혼합하여 분말 혼합물을 제조하고, 상기 분말 혼합물로부터 과립(granule)을 제조하고, 상기 과립을 압축 성형하여 성형체를 제조하고, 상기 성형체를 환원성 기체 분위기에서 가열하여 1500℃ 이상의 소결온도에서 1 시간 이상 동안 유지하여 소결하는 것을 특징으로 하는 UO₂계 핵연료 소결체의 제조 방법.
제 1 항에 있어서, U₃O₈계 분말은 상기 U₃O₈계 분말과 신(fresh) UO₂분말 또는 신 PuO₂분말을 혼합한 분말로 대체 가능한 것을 특징으로 하는 UO₂계 핵연료 소결체 제조방법.
제 1 항에 있어서, 환원성 기체는 수소 기체이거나 수소 기체를 불활성 기체, 이산화 탄소, 수증기 중의 하나 이상과 혼합한 기체 인 것을 특징으로 하는 UO₂계 핵연료 소결체 제조방법.
사용후 UO₂소결체 또는 풀루토늄(Pu), 세리움(Ce), 몰리브데늄(Mo),지르코늄(Zr), 네오디움(Nd), 바리움(Ba), 란타늄(La) 원소를 총 중량 10% 이내 함유하고 있는 UO₂소결체를 산화성 기체 분위기에서 산화시켜서 U₃O₈계 분말을 얻고, 상기 U₃O₈계 분말에 소결촉진제로서 알루미늄 (Al), 마그네슘 (Mg), 니오비움(Nb), 티타늄(Ti), 리튬(Li), 바나듐(V), 주석(Sn), 실리콘(Si), 크롬(Cr)의 산화물 또는 화합물을 하나 이상 0.02 ∼5 중량 %를 첨가하고 혼합하여 분말 혼합물을 제조하고, 상기 분말 혼합물로부터 과립(granule)을 제조하고, 상기 과립을 압축 성형하여 성형체를 제조하고, 상기 성형체를 소결로에서 가열하는 동안 상기 성형체를 구성하는 U₃O₈상이 600℃∼ 1100℃ 온도까지 유지되도록 성형체를 비환원성 기체분위기에서 가열하고, 상기 비환원성 기체 분위기를 환원성 기체 분위기로 교체하고 다시 가열하여 1500℃ 이상의 소결온도에서 1 시간 이상 동안 유지하여 소결하는 것을 특징으로 하는 UO₂계 핵연료 소결체의 제조 방법.
제 4 항에 있어서, 비환원성 기체는 불활성 기체, 질소, 이산화 탄소, 공기, 또는 수증기 중의 한 개 이상으로 구성되는 기체인 것을 특징으로 하는 UO₂계 핵연료 소결체의 제조 방법.