JP2588947B2 - 酸化物核燃料焼結体の製造方法 - Google Patents
酸化物核燃料焼結体の製造方法Info
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Description
【発明の詳細な説明】 ［産業上の利用分野］ この発明は酸化物核燃料焼結体の製造方法に関し、さ
らに詳しく言うと、たとえば二酸化ウラン（UO2）ペレ
ットなどの酸化物核燃料焼結体の製造工程における焼結
処理前後に生じる、研磨くずや不良ペレットなどの所謂
酸化物核燃料焼結体スクラップを効率良く再利用するこ
とができて、しかも任意の密度および粒度分布を有する
酸化物核燃料焼結体を効率良く得ることができるととも
に、重ウラン酸アンモン（以下、これをADUと言うこと
がある。）を出発原料とするUO2粉末（以下、これをex-
ADU粉末と言うことがある。）を用いた場合の酸化雰囲
気中での焼結温度を低くすることのできる酸化物核燃料
焼結体の製造方法に関する。
らに詳しく言うと、たとえば二酸化ウラン（UO2）ペレ
ットなどの酸化物核燃料焼結体の製造工程における焼結
処理前後に生じる、研磨くずや不良ペレットなどの所謂
酸化物核燃料焼結体スクラップを効率良く再利用するこ
とができて、しかも任意の密度および粒度分布を有する
酸化物核燃料焼結体を効率良く得ることができるととも
に、重ウラン酸アンモン（以下、これをADUと言うこと
がある。）を出発原料とするUO2粉末（以下、これをex-
ADU粉末と言うことがある。）を用いた場合の酸化雰囲
気中での焼結温度を低くすることのできる酸化物核燃料
焼結体の製造方法に関する。
［従来技術および発明が解決しようとする課題］ 原子炉の核燃料物質として用いられる酸化物核燃料焼
結体には、UO2系燃料、PuO2系燃料、ThO2系燃料があ
り、特にUO2系燃料は軽水炉の普及とともに広く使用さ
れるに至っている。
結体には、UO2系燃料、PuO2系燃料、ThO2系燃料があ
り、特にUO2系燃料は軽水炉の普及とともに広く使用さ
れるに至っている。
このUO2系燃料の製造方法としては、たとえば、重ウ
ラン酸アンモン（ADU）を焙焼してUO3あるいはU3O8と
し、このUO3あるいはU3O8を還元して得られるUO2粉末
（ex-ADU粉末）を用いて、粉砕→造粒（または粉砕→予
備圧縮→整粒）→圧縮成形→予備焼結→本焼結→研磨仕
上げの工程を行なうUO2ペレットの製造方法が知られて
いるが、このUO2ペレットの製造工程においては、たと
えばUO2ペレットの研磨くずや不良ペレットなどの所謂U
O2スクラップが少なからず生ずる。
ラン酸アンモン（ADU）を焙焼してUO3あるいはU3O8と
し、このUO3あるいはU3O8を還元して得られるUO2粉末
（ex-ADU粉末）を用いて、粉砕→造粒（または粉砕→予
備圧縮→整粒）→圧縮成形→予備焼結→本焼結→研磨仕
上げの工程を行なうUO2ペレットの製造方法が知られて
いるが、このUO2ペレットの製造工程においては、たと
えばUO2ペレットの研磨くずや不良ペレットなどの所謂U
O2スクラップが少なからず生ずる。
そこで、この所謂UO2スクラップを再利用して、U3O8
化することにより再度UO2ペレットとする所謂乾式リタ
ーン法が知られている。
化することにより再度UO2ペレットとする所謂乾式リタ
ーン法が知られている。
具体的には、たとえばUO2粉末と希土類元素の酸化物
から成る粉末とを、UO2粉末に対する希土類元素の酸化
物から成る粉末の配合割合が10重量％以内になるように
混合した後、成形体とし、この成形体を酸化可能な雰囲
気中で800〜1400℃の温度下に15分間〜２時間焼結し、
次いで、還元可能な雰囲気中で1650℃以上の温度で30分
間〜４時間焼結する酸化物核燃料体の製造方法におい
て、たとえば焼結スクラップからのU3O8をUO2粉末に添
加する方法が提案されている（特開昭56-100392号公報
参照）。
から成る粉末とを、UO2粉末に対する希土類元素の酸化
物から成る粉末の配合割合が10重量％以内になるように
混合した後、成形体とし、この成形体を酸化可能な雰囲
気中で800〜1400℃の温度下に15分間〜２時間焼結し、
次いで、還元可能な雰囲気中で1650℃以上の温度で30分
間〜４時間焼結する酸化物核燃料体の製造方法におい
て、たとえば焼結スクラップからのU3O8をUO2粉末に添
加する方法が提案されている（特開昭56-100392号公報
参照）。
しかしながら、U3O8を微粉化しないで用いる在来の所
謂乾式リターン法においては、UO2粉末にU3O8を添加す
ることにより気孔が形成されて焼結密度の低下を招くこ
とになるので、UO2粉末とU3O8との混合物におけるU3O8
の含有率は25重量％程度が限度であり、通常は高々10重
量％であって所謂UO2スクラップを効率良く再利用する
には至っていない。
謂乾式リターン法においては、UO2粉末にU3O8を添加す
ることにより気孔が形成されて焼結密度の低下を招くこ
とになるので、UO2粉末とU3O8との混合物におけるU3O8
の含有率は25重量％程度が限度であり、通常は高々10重
量％であって所謂UO2スクラップを効率良く再利用する
には至っていない。
一方、より低い温度で焼結を行なうことにより、エネ
ルギー効率の向上を図ってさらに効率的に核燃料焼結体
を製造する方法として、炭酸ウラニルアンモニウム（以
下、AUCと言うことがある。）を出発原料とする二酸化
ウラン粉末（以下、これをex-AUC粉末と言うことがあ
る。）を用いて、酸化雰囲気中で1000〜1400℃に加熱し
た後、還元雰囲気中で1000〜1400℃に加熱することによ
り、核燃料焼結体を製造する方法が知られている。（特
開昭61-278789号公報中に実施例等参照）。
ルギー効率の向上を図ってさらに効率的に核燃料焼結体
を製造する方法として、炭酸ウラニルアンモニウム（以
下、AUCと言うことがある。）を出発原料とする二酸化
ウラン粉末（以下、これをex-AUC粉末と言うことがあ
る。）を用いて、酸化雰囲気中で1000〜1400℃に加熱し
た後、還元雰囲気中で1000〜1400℃に加熱することによ
り、核燃料焼結体を製造する方法が知られている。（特
開昭61-278789号公報中に実施例等参照）。
しかしながら、この方法において使用するAUCはADUに
比較して入手が容易ではないという欠点を有している。
比較して入手が容易ではないという欠点を有している。
そこで、上記の方法において、ex-AUC粉末に代えて、
ex-ADU粉末を用いることが検討されている。
ex-ADU粉末を用いることが検討されている。
しかしながら、たとえばex-ADU粉末の酸素・金属比
（O/U比）の調整、成形体の予備酸化等の前処理を行な
わないで、ex-ADU粉末を用いて上記の方法を行なった場
合に得られる焼結体は、焼結密度は良好（95％T.D.以
上）であるものの、結晶粒径は２μｍ程度であり、核分
裂生成ガス（FPガス）の放出率を低くして、燃料棒内圧
の増加を抑えるためには粒径が小さすぎるという問題が
ある。
（O/U比）の調整、成形体の予備酸化等の前処理を行な
わないで、ex-ADU粉末を用いて上記の方法を行なった場
合に得られる焼結体は、焼結密度は良好（95％T.D.以
上）であるものの、結晶粒径は２μｍ程度であり、核分
裂生成ガス（FPガス）の放出率を低くして、燃料棒内圧
の増加を抑えるためには粒径が小さすぎるという問題が
ある。
この発明は前記の事情に基いてなされたものである。
すなわち、この発明の目的は、前記課題を解決し、た
とえば二酸化ウラン（UO2）ペレットなどの酸化物核燃
料焼結体の製造工程における焼結処理前後に生じる、た
とえば研磨くずや不良ペレットなどの酸化物核燃料焼結
体スクラップを効率良く再利用することができて、しか
も任意の密度および粒度分布を有する酸化物核燃料焼結
体を効率良く得ることができるとともに、ex-ADU粉末を
用いた場合の酸化雰囲気中での焼結温度を低くすること
のできる酸化物核燃料焼結体の製造方法を提供すること
にある。
とえば二酸化ウラン（UO2）ペレットなどの酸化物核燃
料焼結体の製造工程における焼結処理前後に生じる、た
とえば研磨くずや不良ペレットなどの酸化物核燃料焼結
体スクラップを効率良く再利用することができて、しか
も任意の密度および粒度分布を有する酸化物核燃料焼結
体を効率良く得ることができるとともに、ex-ADU粉末を
用いた場合の酸化雰囲気中での焼結温度を低くすること
のできる酸化物核燃料焼結体の製造方法を提供すること
にある。
［課題を解決するための手段］ 前記課題を達成するために、この発明者が鋭意検討を
重ねた結果、二酸化ウランを含有する核燃料粉末と、酸
化物核燃料焼結体スクラップの加熱酸化によって得られ
る粒子、または、前記スクラップの加熱酸化によって得
られる粒子および核燃料粉末の加熱酸化によって得られ
る粒子であり、かつ、粒度120メッシュよりも小さい粒
径の前記粒子を含有するウラン酸化物の粉末とを特定の
割合で配合してなる混合物を用いると、酸化物核燃料焼
結体スクラップを効率良く再利用することができて、し
かも任意の密度および粒度分布を有する酸化物核燃料焼
結体を効率良く得ることができるとともに、ex-ADU粉末
を用いた場合の酸化雰囲気中での焼結温度を低くするこ
とができることを見い出して、この発明に到達した。
重ねた結果、二酸化ウランを含有する核燃料粉末と、酸
化物核燃料焼結体スクラップの加熱酸化によって得られ
る粒子、または、前記スクラップの加熱酸化によって得
られる粒子および核燃料粉末の加熱酸化によって得られ
る粒子であり、かつ、粒度120メッシュよりも小さい粒
径の前記粒子を含有するウラン酸化物の粉末とを特定の
割合で配合してなる混合物を用いると、酸化物核燃料焼
結体スクラップを効率良く再利用することができて、し
かも任意の密度および粒度分布を有する酸化物核燃料焼
結体を効率良く得ることができるとともに、ex-ADU粉末
を用いた場合の酸化雰囲気中での焼結温度を低くするこ
とができることを見い出して、この発明に到達した。
請求項１の発明の構成は、二酸化ウランを含有する核
燃料粉末と、酸化物核燃料焼結体スクラップの加熱酸化
によって得られる粒子、または、前記スクラップの加熱
酸化によって得られる粒子および核燃料粉末の加熱酸化
によって得られる粒子であり、かつ粒度120メッシュよ
りも小さい前記粒径の粒子を含有するウラン酸化物粉末
とを、前記ウラン酸化物粉末の含有率が25重量％〜45重
量％となるように混合し、得られる混合物から形成した
成形体を酸化雰囲気中で1100〜1400℃の温度にて焼結し
た後、還元雰囲気中で1100〜1400℃の温度に加熱して、
酸素・金属比を1.98〜2.02の範囲に調整することを特徴
とする酸化物核燃料焼結体の製造方法であり、 請求項２の発明の構成は、前記ウラン酸化物粉末が、
さらに粒度32〜120メッシュの粒径の粒子を含有する請
求項１に記載の酸化物核燃料焼結体の製造方法であり、 請求項３の発明の構成は、前記ウラン酸化物中の粒度
120メッシュよりも小さい粒径の粒子の含有率が20重量
％以上である請求項２に記載の酸化物核燃料焼結体の製
造方法であり、 請求項４の発明の構成は、前記ウラン酸化物粉末が次
式（Ｉ）； UO2+X （Ｉ） ［ただし式（Ｉ）中、Ｘは0.25〜1.0の範囲である。］ で表わされる組成を有するウラン酸化物の粉末である請
求項１乃至請求項３に記載の酸化物核燃料焼結体の製造
方法である。
燃料粉末と、酸化物核燃料焼結体スクラップの加熱酸化
によって得られる粒子、または、前記スクラップの加熱
酸化によって得られる粒子および核燃料粉末の加熱酸化
によって得られる粒子であり、かつ粒度120メッシュよ
りも小さい前記粒径の粒子を含有するウラン酸化物粉末
とを、前記ウラン酸化物粉末の含有率が25重量％〜45重
量％となるように混合し、得られる混合物から形成した
成形体を酸化雰囲気中で1100〜1400℃の温度にて焼結し
た後、還元雰囲気中で1100〜1400℃の温度に加熱して、
酸素・金属比を1.98〜2.02の範囲に調整することを特徴
とする酸化物核燃料焼結体の製造方法であり、 請求項２の発明の構成は、前記ウラン酸化物粉末が、
さらに粒度32〜120メッシュの粒径の粒子を含有する請
求項１に記載の酸化物核燃料焼結体の製造方法であり、 請求項３の発明の構成は、前記ウラン酸化物中の粒度
120メッシュよりも小さい粒径の粒子の含有率が20重量
％以上である請求項２に記載の酸化物核燃料焼結体の製
造方法であり、 請求項４の発明の構成は、前記ウラン酸化物粉末が次
式（Ｉ）； UO2+X （Ｉ） ［ただし式（Ｉ）中、Ｘは0.25〜1.0の範囲である。］ で表わされる組成を有するウラン酸化物の粉末である請
求項１乃至請求項３に記載の酸化物核燃料焼結体の製造
方法である。
第１図にこの発明の方法の概略を示す。
第１図に示すように、この発明の方法においては、た
とえば、二酸化ウランを含有する核燃料粉末と、酸化物
核燃料焼結体から得られるウラン酸化物粉末との粉砕混
合処理および／または混合処理と、造粒処理と、成型処
理と、酸化雰囲気中での焼結処理と、還元雰囲気中での
加熱処理とを、この順に行なって酸化物核燃料焼結体を
製造する。
とえば、二酸化ウランを含有する核燃料粉末と、酸化物
核燃料焼結体から得られるウラン酸化物粉末との粉砕混
合処理および／または混合処理と、造粒処理と、成型処
理と、酸化雰囲気中での焼結処理と、還元雰囲気中での
加熱処理とを、この順に行なって酸化物核燃料焼結体を
製造する。
この発明の方法において重要な点の一つは、使用に供
される前記核燃料粉末が重ウラン酸アンモン（ADU）を
出発原料とするものであっても良いし、炭酸ウラニルア
ンモニウム（AUC）を出発原料とするものであっても良
いことにある。ただし、ADUはAUCに比較して入手が容易
である点から、ADUを出発原料とするものを用いること
が好ましい。
される前記核燃料粉末が重ウラン酸アンモン（ADU）を
出発原料とするものであっても良いし、炭酸ウラニルア
ンモニウム（AUC）を出発原料とするものであっても良
いことにある。ただし、ADUはAUCに比較して入手が容易
である点から、ADUを出発原料とするものを用いること
が好ましい。
前記重ウラン酸アンモン（ADU）は、たとえばフッ化
ウラニル溶液に、NH4OH溶液またはNH3ガスを加えてpH7
〜９において沈殿させて得たものでもよいし、精製した
硝酸ウラニル溶液にNH3ガスを加えて得たものでもよ
い。
ウラニル溶液に、NH4OH溶液またはNH3ガスを加えてpH7
〜９において沈殿させて得たものでもよいし、精製した
硝酸ウラニル溶液にNH3ガスを加えて得たものでもよ
い。
このADUを空気中で350〜550℃にて焙焼して得られるU
O3あるいは550℃以上にて焙焼して得られるU3O8を水素
中で還元すれば、二酸化ウランを得ることができる。
O3あるいは550℃以上にて焙焼して得られるU3O8を水素
中で還元すれば、二酸化ウランを得ることができる。
UO3あるいはU3O8を水素中で還元する際の温度は、通
常、600℃以上、好ましくは600〜650℃である。
常、600℃以上、好ましくは600〜650℃である。
前記核燃料粉末は、たとえば前述のようにして得られ
る二酸化ウランを含有する。
る二酸化ウランを含有する。
前記核燃料粉末中の前記二酸化ウランの含有率は、通
常、100重量％である。
常、100重量％である。
ただし、この発明の方法においては、前記核燃料粉末
が前記二酸化ウランとともに他の酸化物を含有する混合
酸化物系核燃料粉末を好適に使用することもできる。
が前記二酸化ウランとともに他の酸化物を含有する混合
酸化物系核燃料粉末を好適に使用することもできる。
前記混合酸化物系核燃料粉末としては、たとえばUO2
とPuO2との混合酸化物［（U,Pu）O2］、UO2とGdO2との
混合酸化物［（U,Gd）O2］などが挙げられる。
とPuO2との混合酸化物［（U,Pu）O2］、UO2とGdO2との
混合酸化物［（U,Gd）O2］などが挙げられる。
いずれにせよ、前記核燃料粉末における酸素・金属比
は、通常、2.15以下であり、好ましくは2.05〜2.10の範
囲である。酸素・金属比が2.15を超えると、前記ウラン
酸化物粉末を使用して通常の高温還元雰囲気焼結を行な
うことが著しく困難になる。
は、通常、2.15以下であり、好ましくは2.05〜2.10の範
囲である。酸素・金属比が2.15を超えると、前記ウラン
酸化物粉末を使用して通常の高温還元雰囲気焼結を行な
うことが著しく困難になる。
この発明の方法において重要な点の一つは、前記核燃
料粉末と、酸化物核燃料焼結体スクラップの加熱酸化に
よって得られる粒子、または、前記スクラップの加熱酸
化によって得られる粒子および核燃料粉末の加熱酸化に
よって得られる粒子であり、かつ粒度120メッシュより
も小さい粒径の前記粒子を含有する前記ウラン酸化物粉
末とを、前記ウラン酸化物粉末の含有率が25〜45重量％
になる割合で混合し、得られる混合物から形成した成型
体を用いることができることにある。
料粉末と、酸化物核燃料焼結体スクラップの加熱酸化に
よって得られる粒子、または、前記スクラップの加熱酸
化によって得られる粒子および核燃料粉末の加熱酸化に
よって得られる粒子であり、かつ粒度120メッシュより
も小さい粒径の前記粒子を含有する前記ウラン酸化物粉
末とを、前記ウラン酸化物粉末の含有率が25〜45重量％
になる割合で混合し、得られる混合物から形成した成型
体を用いることができることにある。
この発明の方法において、前記ウラン酸化物粉末はこ
の発明の製造方法により得られる酸化物核燃料焼結体の
焼結密度および粒径分布を調整する機能乃至作用を有す
る。
の発明の製造方法により得られる酸化物核燃料焼結体の
焼結密度および粒径分布を調整する機能乃至作用を有す
る。
このような機能乃至作用を有する前記ウラン酸化物粉
末は、たとえばUO2ペレットの製造工程における焼結処
理前後に生じる研磨くずや不良ペレットなどのUO2スク
ラップに代表される酸化物核燃料焼結体スクラップを原
料とするウラン酸化物を粒度120メッシュよりも小さい
粒径の前記粒子に微粉化したものを含有する。
末は、たとえばUO2ペレットの製造工程における焼結処
理前後に生じる研磨くずや不良ペレットなどのUO2スク
ラップに代表される酸化物核燃料焼結体スクラップを原
料とするウラン酸化物を粒度120メッシュよりも小さい
粒径の前記粒子に微粉化したものを含有する。
具体的には、たとえばUO2スクラップを室温から徐々
に加熱すると、U4O9、U3O7を経てU3O8が得られ、このU3
O8を酸素中で500℃以下の温度で加熱すると、UO3が得ら
れる。
に加熱すると、U4O9、U3O7を経てU3O8が得られ、このU3
O8を酸素中で500℃以下の温度で加熱すると、UO3が得ら
れる。
したがって、この発明の方法において使用に供される
前記ウラン酸化物粉末としては、たとえば九酸化四ウラ
ン（U4O9）粉末、八酸化三ウラン（U3O8）粉末、七酸化
三ウラン（U3O7）粉末、三酸化ウラン（UO3）粉末など
が挙げられる。
前記ウラン酸化物粉末としては、たとえば九酸化四ウラ
ン（U4O9）粉末、八酸化三ウラン（U3O8）粉末、七酸化
三ウラン（U3O7）粉末、三酸化ウラン（UO3）粉末など
が挙げられる。
そして、これらの各種ウラン酸化物粉末におけるウラ
ン酸化物の中でも、好ましいのは、その組成をウラン原
子に対する酸素原子の割合で示した前記式（Ｉ）； UO2+X （Ｉ） ［ただし式（Ｉ）中、Ｘは0.25〜1.0の範囲である。］ で表わされるものであり、特に好ましいのは前記式
（Ｉ）において、Ｘの値が八酸化三ウラン（U3O8）に相
当するものである。
ン酸化物の中でも、好ましいのは、その組成をウラン原
子に対する酸素原子の割合で示した前記式（Ｉ）； UO2+X （Ｉ） ［ただし式（Ｉ）中、Ｘは0.25〜1.0の範囲である。］ で表わされるものであり、特に好ましいのは前記式
（Ｉ）において、Ｘの値が八酸化三ウラン（U3O8）に相
当するものである。
さらに、この発明の方法において、前記核燃料粉末が
混合酸化物系核燃料粉末である場合には、前記ウラン酸
化物粉末が混合酸化物粉末であってもよい。
混合酸化物系核燃料粉末である場合には、前記ウラン酸
化物粉末が混合酸化物粉末であってもよい。
すなわち、前記核燃料粉末が（U,Pu）O2粉末である場
合には、前記ウラン酸化物粉末として（U,Pu）3O8粉末
を用いることができるし、前記核燃料粉末が（U,Gd）O2
粉末である場合には、前記ウラン酸化物粉末として（U,
Gd）3O8粉末を用いることができる。
合には、前記ウラン酸化物粉末として（U,Pu）3O8粉末
を用いることができるし、前記核燃料粉末が（U,Gd）O2
粉末である場合には、前記ウラン酸化物粉末として（U,
Gd）3O8粉末を用いることができる。
この発明の方法において、使用に供される前記ウラン
酸化物粉末の粒径は、基本的には粒度120メッシュより
も小さいものであり、前記ウラン酸化物粉末の粒径が粒
度32メッシュを超えると、この発明の方法により得られ
る酸化物核燃料焼結体の焼結密度が著しく低下すると共
に大径のポアが多数残存することとなって、健全な酸化
物核燃料焼結体を製造することができないことがある。
酸化物粉末の粒径は、基本的には粒度120メッシュより
も小さいものであり、前記ウラン酸化物粉末の粒径が粒
度32メッシュを超えると、この発明の方法により得られ
る酸化物核燃料焼結体の焼結密度が著しく低下すると共
に大径のポアが多数残存することとなって、健全な酸化
物核燃料焼結体を製造することができないことがある。
また、この発明の方法において、前記ウラン酸化物粉
末が、粒度120メッシュよりも小さい粒径の微粒分（以
下において、粒度120メッシュよりも小さい粒径の粒子
を「微粒分」と記載することがある）と粒度32〜120メ
ッシュの粒径の粗粒分（以下において、粒度32〜120メ
ッシュの粒径の粒子を「粗粒分」と記載することがあ
る）とを含有するものであることは好ましい。このよう
なウラン酸化物粉末を用いると、得られる酸化物核燃料
焼結体の焼結密度および／または気孔分布の調整をさら
にきめ細かく行なうことができる。この場合、前記核燃
料粉末と前記ウラン酸化物粉末との混合物における前記
粗粒分の含有率は、前記核燃料粉末の焼結性およびこの
発明の方法により製造されるべき酸化物核燃料焼結体に
要求される密度により相違するので一概に規定すること
はできないが、通常、10重量％以下であり、好ましくは
４〜８重量％の範囲である。この含有率が10重量％を超
えると、充分な強度を有する酸化物核燃料焼結体を製造
することができないことがある。
末が、粒度120メッシュよりも小さい粒径の微粒分（以
下において、粒度120メッシュよりも小さい粒径の粒子
を「微粒分」と記載することがある）と粒度32〜120メ
ッシュの粒径の粗粒分（以下において、粒度32〜120メ
ッシュの粒径の粒子を「粗粒分」と記載することがあ
る）とを含有するものであることは好ましい。このよう
なウラン酸化物粉末を用いると、得られる酸化物核燃料
焼結体の焼結密度および／または気孔分布の調整をさら
にきめ細かく行なうことができる。この場合、前記核燃
料粉末と前記ウラン酸化物粉末との混合物における前記
粗粒分の含有率は、前記核燃料粉末の焼結性およびこの
発明の方法により製造されるべき酸化物核燃料焼結体に
要求される密度により相違するので一概に規定すること
はできないが、通常、10重量％以下であり、好ましくは
４〜８重量％の範囲である。この含有率が10重量％を超
えると、充分な強度を有する酸化物核燃料焼結体を製造
することができないことがある。
この発明の方法においては、前記微粒分の量および全
ウラン酸化物粉末量を調整することにより、酸化雰囲気
焼結における焼結促進の程度を調整することができ、前
記粗粒分の量を調整することにより、焼結密度を調整す
ることができる。
ウラン酸化物粉末量を調整することにより、酸化雰囲気
焼結における焼結促進の程度を調整することができ、前
記粗粒分の量を調整することにより、焼結密度を調整す
ることができる。
そして、それぞれの量は前記核燃料粉末のO/U比、焼
結特性およびこの発明の方法により製造されるべき酸化
物核燃料焼結体に要求される密度や金相により決定され
る。ただし、前記混合物における前記微粒分の含有率
は、通常、20重量％以上であり、好ましくは30〜35重量
％である。前記混合物における前記微粒分の含有率が20
重量％未満であると、酸化雰囲気焼結における焼結促進
の効果が充分に奏されないことがある。
結特性およびこの発明の方法により製造されるべき酸化
物核燃料焼結体に要求される密度や金相により決定され
る。ただし、前記混合物における前記微粒分の含有率
は、通常、20重量％以上であり、好ましくは30〜35重量
％である。前記混合物における前記微粒分の含有率が20
重量％未満であると、酸化雰囲気焼結における焼結促進
の効果が充分に奏されないことがある。
たとえば、必要なウラン酸化物総量が35重量％であ
り、密度調整用の前記粗粒分量が５重量％である場合に
は、先ず、二酸化ウランを主成分とする前記核燃料粉末
と前記微粒分とを、（核燃料粉末）：（微粒分）との重
量比で、65:35の割合にて混合し、望ましくは混合を促
進するために粉砕混合処理を行なった後、得られる混合
粉なお前記粗粒分とを、（混合粉）：（粗粒分）との重
量比で95:5の割合になるように混合処理を行なう。
り、密度調整用の前記粗粒分量が５重量％である場合に
は、先ず、二酸化ウランを主成分とする前記核燃料粉末
と前記微粒分とを、（核燃料粉末）：（微粒分）との重
量比で、65:35の割合にて混合し、望ましくは混合を促
進するために粉砕混合処理を行なった後、得られる混合
粉なお前記粗粒分とを、（混合粉）：（粗粒分）との重
量比で95:5の割合になるように混合処理を行なう。
前記粉砕混合処理には、たとえばボールミル、ミキサ
ーミルなどを使用することができる。
ーミルなどを使用することができる。
前記混合処理には、たとえばＶ型ブレンダーを使用す
ることができる。
ることができる。
この発明の方法において、前記混合物における前記ウ
ラン酸化物粉末の含有率が25重量％未満であると、前記
核燃料粉末のO/U比にもよるが、たとえ前記ウラン酸化
物粉末の粒径を粒度120メッシュよりも小さいものに限
定したとしても、前述の酸化雰囲気では良好な密度およ
び良好な金相を有する酸化物核燃料焼結体をex-ADU粉末
を原料として製造することができなくなる。
ラン酸化物粉末の含有率が25重量％未満であると、前記
核燃料粉末のO/U比にもよるが、たとえ前記ウラン酸化
物粉末の粒径を粒度120メッシュよりも小さいものに限
定したとしても、前述の酸化雰囲気では良好な密度およ
び良好な金相を有する酸化物核燃料焼結体をex-ADU粉末
を原料として製造することができなくなる。
この発明の方法においては、次いで、前記混合物を圧
縮成型して成型体とする。
縮成型して成型体とする。
圧縮成形の際の成形圧は、通常、１〜5t/cm2の範囲で
あり、好ましくは1.4〜2.8t/cm2の範囲である。この成
形圧が1t/cm2未満であると、得られる成形体が崩れ易く
なる。一方、5t/cm2を超えると、得られる成形体や核焼
結ペレットにき裂が発生し易くなる。
あり、好ましくは1.4〜2.8t/cm2の範囲である。この成
形圧が1t/cm2未満であると、得られる成形体が崩れ易く
なる。一方、5t/cm2を超えると、得られる成形体や核焼
結ペレットにき裂が発生し易くなる。
この発明の方法においては、次いで、酸化雰囲気中で
前記成形体の焼結処理を行なう。
前記成形体の焼結処理を行なう。
前記酸化雰囲気は、たとえば二酸化炭素、窒素と酸素
との混合ガス、二酸化炭素と一酸化炭素との混合ガスな
どを存在させることにより実現する。
との混合ガス、二酸化炭素と一酸化炭素との混合ガスな
どを存在させることにより実現する。
この発明の方法において重要な点の一つは前記焼結処
理における焼結温度を1100〜1400℃の範囲にすることに
ある。
理における焼結温度を1100〜1400℃の範囲にすることに
ある。
焼結温度が1100℃よりも低いと、得られる酸化物核燃
料焼結体の焼結密度が低下することがある。一方、高温
側は1400°あれば所定の密度、粒径分布の酸化物核燃料
焼結体を得ることができる。
料焼結体の焼結密度が低下することがある。一方、高温
側は1400°あれば所定の密度、粒径分布の酸化物核燃料
焼結体を得ることができる。
焼結に要する時間は、通常、10分間〜３時間である。
この発明の方法においては、前記焼結を行なった後、
還元雰囲気中で加熱処理を行なう。
還元雰囲気中で加熱処理を行なう。
すなわち、この加熱処理により前記焼結処理を経た前
記成型体を還元する。
記成型体を還元する。
前記還元雰囲気は、たとえば水素、水素・窒素混合ガ
ス、水素・アルゴン混合ガス、あるいはこれらと水蒸気
とを共存させたガスなどを存在させることにより実現す
る。
ス、水素・アルゴン混合ガス、あるいはこれらと水蒸気
とを共存させたガスなどを存在させることにより実現す
る。
この発明の方法において重要な点の一つは、前記加熱
処理における加熱温度を、1100〜1400℃の範囲にするこ
とにある。
処理における加熱温度を、1100〜1400℃の範囲にするこ
とにある。
加熱温度が1100℃よりも低いと、この発明の方法によ
り得られる酸化物核燃料焼結体のO/U比を1.98〜2.02の
範囲にするためには後述する加熱時間が著しく長くな
る。一方、1400℃より高くしてもそれに見合った効果を
奏されず、エネルギー効率の面で不利である。なお、加
熱条件は、通常、炉の設計およびバランスを考慮して焼
結条件と同じに設定される。
り得られる酸化物核燃料焼結体のO/U比を1.98〜2.02の
範囲にするためには後述する加熱時間が著しく長くな
る。一方、1400℃より高くしてもそれに見合った効果を
奏されず、エネルギー効率の面で不利である。なお、加
熱条件は、通常、炉の設計およびバランスを考慮して焼
結条件と同じに設定される。
すなわち、加熱時間は、通常、10分間〜３時間であ
る。
る。
この発明の方法においては、以上の処理を行なって、
得られる酸化物核燃料焼結体の酸素・金属比を1.98〜2.
02の範囲に調整する。
得られる酸化物核燃料焼結体の酸素・金属比を1.98〜2.
02の範囲に調整する。
この酸素・金属比が上記の範囲を外れると、得られる
酸化物核燃料焼結体の融点や強度の低下を招いて、設計
値を逸脱する恐れがあり、燃料設計上、好ましくない。
酸化物核燃料焼結体の融点や強度の低下を招いて、設計
値を逸脱する恐れがあり、燃料設計上、好ましくない。
この発明の方法により得られる酸化物核燃料焼結体
は、前記ウラン酸化物の添加率、前記ウラン酸化物の粒
度等を調整することにより焼結密度及び平均粒径を一定
範囲で任意に設定することのできるものであり、たとえ
ば焼結密度は最高で97〜98％T.D.に達し、平均粒径は最
高で30μｍ程度を超えるものを得ることもできる。
は、前記ウラン酸化物の添加率、前記ウラン酸化物の粒
度等を調整することにより焼結密度及び平均粒径を一定
範囲で任意に設定することのできるものであり、たとえ
ば焼結密度は最高で97〜98％T.D.に達し、平均粒径は最
高で30μｍ程度を超えるものを得ることもできる。
この酸化物核燃料焼結体は、たとえば軽水炉の核燃料
物質として好適に用いることができる。
物質として好適に用いることができる。
［実施例］ 次いで、この発明の実施例を示し、この発明について
さらに具体的に説明する。
さらに具体的に説明する。
（実施例１） 酸素・金属比（O/U比）が2.08であるex-ADU粉末65重
量％と、粒径の粒度が120メッシュよりも小さい八酸化
三ウラン（U3O8）粉末35重量％とを、ボールミルを使用
して充分に粉砕混合した後、成形造粒を行なって成型用
粉末を調製した。
量％と、粒径の粒度が120メッシュよりも小さい八酸化
三ウラン（U3O8）粉末35重量％とを、ボールミルを使用
して充分に粉砕混合した後、成形造粒を行なって成型用
粉末を調製した。
この成型用粉末を用いて圧粉成形体（成形密度5.8g/c
m3）を製作した。
m3）を製作した。
次いで、第２図に示す三領域型の連続焼結炉を用い
て、この成形体について、二酸化炭素雰囲気中で温度12
00℃、１時間の焼結処理を行ない、引き続き、水蒸気を
添加するとともに窒素を加えた水素（75％H2/25％N2）
雰囲気中で温度1200℃、１時間の加熱処理を行なった
後、不活性ガス中で冷却して、第３図に示すような金相
を有する健全なUO2ペレットを得た。
て、この成形体について、二酸化炭素雰囲気中で温度12
00℃、１時間の焼結処理を行ない、引き続き、水蒸気を
添加するとともに窒素を加えた水素（75％H2/25％N2）
雰囲気中で温度1200℃、１時間の加熱処理を行なった
後、不活性ガス中で冷却して、第３図に示すような金相
を有する健全なUO2ペレットを得た。
また、このUO2ペレットの焼結密度、結晶粒径およびO
/U比はそれぞれ次のとおりであった。
/U比はそれぞれ次のとおりであった。
焼結密度:95.7％T.D. 結晶粒径:20μｍ O/U比:2.005 （実施例２） 前記実施例１において、成型用粉末の調製を以下の要
領で行ったほかは、前記実施例１と同様にして実施し
た。
領で行ったほかは、前記実施例１と同様にして実施し
た。
すなわち、ex-ADU粉末65重量％と、粒径の粒度が120
メッシュよりも小さい八酸化三ウラン（U3O8）粉末35重
量％とを、ボールミルを使用して充分に粉砕混合してか
ら、さらに、この混合物に対して３重量％相当のU3O8粉
末（粒度32〜120メッシュ）を加えてブレンダーにより
混合した後、造粒成型を行なって成型用粉末を得た。
メッシュよりも小さい八酸化三ウラン（U3O8）粉末35重
量％とを、ボールミルを使用して充分に粉砕混合してか
ら、さらに、この混合物に対して３重量％相当のU3O8粉
末（粒度32〜120メッシュ）を加えてブレンダーにより
混合した後、造粒成型を行なって成型用粉末を得た。
この成型用粉末を用いて得られた核燃料ペレットは、
第４図に示すような金相を有する健全なものであった。
第４図に示すような金相を有する健全なものであった。
また、このペレットの焼結密度、結晶粒径およびO/U
比はそれぞれ次のとおりであった。
比はそれぞれ次のとおりであった。
焼結密度:94.7％T.D. 結晶粒径:20μｍ O/U比:2.008 （実施例３） 前記実施例１において、焼結処理における焼結温度を
1200℃から1250℃に変え、さらに焼結時間を１時間から
３時間に変えるとともに、加熱処理における加熱温度を
1200℃から1250℃に代えたほかは、前記実施例１と同様
にして実施した。
1200℃から1250℃に変え、さらに焼結時間を１時間から
３時間に変えるとともに、加熱処理における加熱温度を
1200℃から1250℃に代えたほかは、前記実施例１と同様
にして実施した。
この成型用粉末を用いて得られた核燃料ペレットは、
第５図に示すような金相を有する健全なものであった。
第５図に示すような金相を有する健全なものであった。
また、このペレットの焼結密度、結晶粒径およびO/U
比はそれぞれ次のとおりであった。
比はそれぞれ次のとおりであった。
焼結密度:96.8％T.D. 結晶粒径:30μｍ O/U比:2.006 ［発明の効果］ この発明によると、 （１） 酸化物核燃料焼結体ペレットの製造工程におけ
る焼結処理前後に生じる、たとえば研磨くずや不良ペレ
ットなどの酸化物核燃料焼結体スクラップの加熱酸化、
または前記スクラップの加熱酸化および核燃料粉末の加
熱酸化によって得られるウラン酸化物を微粉化して添加
するので、酸化物核燃料焼結体スクラップの使用量を増
加させることが可能になる。
る焼結処理前後に生じる、たとえば研磨くずや不良ペレ
ットなどの酸化物核燃料焼結体スクラップの加熱酸化、
または前記スクラップの加熱酸化および核燃料粉末の加
熱酸化によって得られるウラン酸化物を微粉化して添加
するので、酸化物核燃料焼結体スクラップの使用量を増
加させることが可能になる。
（２） したがって、酸化物核燃料焼結体スクラップを
効率よく再利用することができるとともに、 （３） 添加するウラン酸化物の添加量や粒度分布を変
えることにより、得られる酸化物核燃料焼結体の焼結密
度や粒度分布を調整することができるので、良好な金相
を有していて所望の特性を有する焼結ペレットを得るこ
とが可能であり、 （４） しかも、重ウラン酸アンモン（ADU）を出発原
料とする二酸化ウラン粉末（ex-ADU粉末）を使用する場
合に低音焼結が可能になるので、エネルギー効率に優れ
る。
効率よく再利用することができるとともに、 （３） 添加するウラン酸化物の添加量や粒度分布を変
えることにより、得られる酸化物核燃料焼結体の焼結密
度や粒度分布を調整することができるので、良好な金相
を有していて所望の特性を有する焼結ペレットを得るこ
とが可能であり、 （４） しかも、重ウラン酸アンモン（ADU）を出発原
料とする二酸化ウラン粉末（ex-ADU粉末）を使用する場
合に低音焼結が可能になるので、エネルギー効率に優れ
る。
等の利点を有する酸化物核燃料焼結体の製造方法を提供
することができる。
することができる。
第１図はこの発明の方法の概略を示す流れ図であり、第
２図はこの発明の方法において好適に使用することがで
きる焼結炉の一例を示す説明図であり、第３図は実施例
１において得られた酸化物核燃料焼結体を走査型電子顕
微鏡観察にて400倍の倍率で観察、撮影してなる図面代
用写真、第４図は実施例２において得られた酸化物核燃
料焼結体を走査型電子顕微鏡観察にて400倍の倍率で観
察、撮影してなる図面代用写真、および第５図は実施例
３において得られた酸化物核燃料焼結体を走査型電子顕
微鏡観察にて400倍の倍率で観察、撮影してなる図面代
用写真である。
２図はこの発明の方法において好適に使用することがで
きる焼結炉の一例を示す説明図であり、第３図は実施例
１において得られた酸化物核燃料焼結体を走査型電子顕
微鏡観察にて400倍の倍率で観察、撮影してなる図面代
用写真、第４図は実施例２において得られた酸化物核燃
料焼結体を走査型電子顕微鏡観察にて400倍の倍率で観
察、撮影してなる図面代用写真、および第５図は実施例
３において得られた酸化物核燃料焼結体を走査型電子顕
微鏡観察にて400倍の倍率で観察、撮影してなる図面代
用写真である。
Claims (4)
- 【請求項１】二酸化ウランを含有する核燃料粉末と、酸
化物核燃料焼結体スクラップの加熱酸化によって得られ
る粒子、または、前記スクラップの加熱酸化によって得
られる粒子および核燃料粉末の加熱酸化によって得られ
る粒子であり、かつ、粒度120メッシュよりも小さい粒
径の前記粒子を含有するウラン酸化物粉末とを、前記ウ
ラン酸化物粉末の含有量が25重量％〜45重量％となるよ
うに混合し、得られる混合物から形成した成形体を酸化
雰囲気中で1100〜1400℃の温度にて焼結した後、還元雰
囲気中で1100〜1400℃の温度に加熱して、酸素・金属比
を1.98〜2.02の範囲に調整することを特徴とする酸化物
核燃料焼結体の製造方法。 - 【請求項２】前記ウラン酸化物粉末が、さらに粒度32〜
120メッシュの粒径の粒子を含有する請求項１に記載の
酸化物燃料焼結体の製造方法。 - 【請求項３】前記ウラン酸化物中の粒度120メッシュよ
りも小さい粒径の粒子の含有量が20重量％以上である請
求項２に記載の酸化物核燃料焼結体の製造方法。 - 【請求項４】前記ウラン酸化物粉末が次式（Ｉ）； UO2+X （Ｉ） ［ただし式（Ｉ）中、Ｘは0.25〜1.0の範囲である。］ で表わされる組成を有するウラン酸化物の粉末である請
求項１乃至請求項３に記載の酸化物核燃料焼結体の製造
方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP63247067A JP2588947B2 (ja) | 1988-09-30 | 1988-09-30 | 酸化物核燃料焼結体の製造方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP63247067A JP2588947B2 (ja) | 1988-09-30 | 1988-09-30 | 酸化物核燃料焼結体の製造方法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH0295298A JPH0295298A (ja) | 1990-04-06 |
| JP2588947B2 true JP2588947B2 (ja) | 1997-03-12 |
Family
ID=17157934
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP63247067A Expired - Lifetime JP2588947B2 (ja) | 1988-09-30 | 1988-09-30 | 酸化物核燃料焼結体の製造方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP2588947B2 (ja) |
Cited By (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US8557148B2 (en) | 2009-11-23 | 2013-10-15 | Korea Atomic Energy Research Institute | Method for fabricating sintered annular nuclear fuel pellet through rod-inserted sintering |
| US8585939B2 (en) | 2009-09-03 | 2013-11-19 | Korea Atomic Energy Research Institute | Method for preparing sintered annular nuclear fuel pellet |
Families Citing this family (3)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP2696268B2 (ja) * | 1990-10-29 | 1998-01-14 | 原子燃料工業株式会社 | 核燃料焼結体の製造法及びその焼結炉 |
| EP1020873A1 (en) * | 1999-01-18 | 2000-07-19 | European Community | A method for tailoring the density of nuclear fuel pellets |
| KR100424331B1 (ko) * | 2001-05-07 | 2004-03-24 | 한국수력원자력 주식회사 | Ｍ３ｏ８ 스크랩 분말의 첨가방법 및 소결공정에 의한혼합핵연료 펠렛의 특성제어기술 |
-
1988
- 1988-09-30 JP JP63247067A patent/JP2588947B2/ja not_active Expired - Lifetime
Cited By (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US8585939B2 (en) | 2009-09-03 | 2013-11-19 | Korea Atomic Energy Research Institute | Method for preparing sintered annular nuclear fuel pellet |
| US8557148B2 (en) | 2009-11-23 | 2013-10-15 | Korea Atomic Energy Research Institute | Method for fabricating sintered annular nuclear fuel pellet through rod-inserted sintering |
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| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPH0295298A (ja) | 1990-04-06 |
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